TW201806745A - 可撓性積層體及具備其之可撓性顯示器 - Google Patents

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Abstract

提供一種可兼顧高可撓性化和提高耐久性的可撓性積層體、以及具備其之可撓性顯示器。一種可撓性積層體，將之間夾有1層以上中間層而使2層硬質層密接的積層結構作為1個單元，具有1個單元以上的該積層結構，將上述可撓性積層體彎曲時，之間夾有上述中間層而密接的各硬質層的內部形成有中性面，其中，滿足下式：a×ln(tan δ×ET/0.01)
Figure TW201806745A_A0001
100(式中，a為200至2000的任意值，tan δ表示構成中間層的物質的損耗係數，ET表示構成中間層的物質的彈性模數(MPa))。

Description

可撓性積層體及具備其之可撓性顯示器
本發明涉及一種可撓性積層體以及具備其之可撓性顯示器。本發明特別涉及一種可實現所期望的可撓性化且提高耐久性的可撓性積層體以及具備其之可撓性顯示器。
過去於各種電氣電子機器中使用有顯示器。顯示器過去通常使用不彎曲結構的顯示器，而近年來可彎曲結構的可撓性顯示器受到矚目。作為過去的可撓性顯示器，有些於可撓性基板上積層有電極層、發光層、以及保護層(例如專利文獻1)。採用這種可撓性顯示器可將畫面彎曲，因此方便電氣電子機器的攜帶以及收藏。非專利文獻1中作為可撓性AMOLED機器的一例，已揭示一種可撓性積層體，其依次具備：備用基材層、OLED層等發光層、ITO層等電極層、以及保護用基材層。具體而言，該文獻的p.7 Figure 4中已示出可撓性顯示器的簡略構成。此外，非專利文獻2(例如該文獻的p.15)中已提出一種於可折疊AMOLED機器中折彎時的可撓性積層體的中性面的概念。
專利文獻1：日本特開2014-153711號公報
非專利文獻1：「Information DISPLAY」，JANUARY/FEBRUARY 2015,VOL.31,NO.1 p.6-11,「Technologies for Flexible AMOLEDs」(SoonkwangHongetal)
非專利文獻2：「Information DISPLAY」，JANUARY/FEBRUARY 2015,VOL.31,NO.1 p.12-16,「Foldable AMOLED Display Development：Progressand Challenges」(Jing-Yi Yan et al)
根據消費者的需求，要求可撓性顯示器具有賦予可彎曲(bendable)、可折疊(foldable)、進而可捲繞(rollable)的功能且功能性以及收藏性高的規格。此外，顯示器製造廠為實現自己公司產品的差異化，亦開始需要於兼顧耐久性以及成本的前提下穩定提供高可撓性功能。
然而，以可撓性化為目標的顯示器將保護層、發光層、以及電極層等複數層硬質層積層化，因此厚度變厚不易彎曲，故此若要將其強制彎曲得緊密，則會施加超過層間接著力的內部應力，導致剝離等而破損，因此難以實用化。
為防止起因於這種內部應力的可撓性顯示器的破損，亦可考慮將可撓性顯示器的積層化基材間固定得更加牢固。
然而，即便將積層化基材間固定得牢固，折彎時彎曲應力仍然會達到積層化基材的強度、或者彎曲應力仍然會因積層化而增大，從而可撓性顯示器易破損的情況不會發生變化。其對策亦只是將最易損壞的發 光層配置於積層化基材的中心部分，並非有效手段。
此外，經過積層化的基材具有各種物理特性，但如何對各層的物理特性進行控制，是否需要進行設計，均尚不明確。因此，實際製造積層化基材後，於進行耐久性試驗前，難以預測具有何種程度的耐久性。
本發明為解決上述過去技術的課題開發而成，其目的在於提供一種可兼顧高可撓性化和提高耐久性的可撓性積層體、以及具備其之可撓性顯示器。
本發明人等對上述課題進行深入研究後，從而完成本發明。即，本發明的目的在於藉由以下可撓性積層體完成，上述可撓性積層體將之間夾有1層以上中間層而使2層硬質層密接的積層結構作為1個單元，具有1個單元以上的該積層結構，其中，將可撓性積層體彎曲時，之間夾有中間層而密接的各硬質層的內部形成有中性面，且滿足下式：a×ln(tan δ×ET/0.01)100
(式中，a為200至2000的任意數，tan δ表示構成中間層的物質的損耗係數，ET為構成中間層的物質的彈性模數(MPa)，將於室溫25℃、應變速率0.0525(1/s)的條件下使用拉伸試驗機進行拉伸試驗時的應力應變曲線轉換為真應力/真應變的曲線後，使用真應力除以真應變的表觀彈性模數進行定義)。
本發明的可撓性積層體較佳將可撓性積層體彎曲時，對於1 個單元的積層結構，將構成硬質層的物質的彈性模數設為EH，將硬質層的面積慣性矩設為IH，將中間層的面積慣性矩設為IT時，EH×IH的值為ET×IT的值的10倍以上。
本發明的可撓性積層體較佳將可撓性積層體彎曲時，構成中間層的物質於25℃的0.1Hz的儲存彈性模數G'為1.0kPa至1M(1000k)Pa的範圍。此外，構成中間層的物質於25℃的10.0Hz的儲存彈性模數G'為於25℃的0.01Hz的儲存彈性模數G'的2倍以上亦佳。
本發明的可撓性積層體中所含的構成中間層的物質的1Hz的損耗係數tan δ較佳於-40℃至100℃的範圍中為0.2至5.0的範圍。
本發明的可撓性積層體中所含的構成中間層的物質的彈性模數ET較佳為0.050至0.200MPa的範圍。
本發明的可撓性積層體所滿足的上述式中，選擇硬質層以及中間層使a的值為200至2000的範圍，中間層較佳於-20℃的1.0Hz的儲存彈性模數G'為於25℃的1.0Hz的儲存彈性模數G'的3倍以上。
本發明的可撓性積層體中所含的中間層較佳為含有以下物質的硬化性聚矽氧組成物的硬化物：(A)分子中具有平均超過1個的硬化反應性官能基的直鏈狀或支鏈狀的有機聚矽氧烷；(B)有機聚矽氧烷樹脂；以及(C)硬化劑。
本發明的可撓性積層體中所含的中間層含有有機聚矽氧烷樹脂時，有機聚矽氧烷樹脂較佳為由R3SiO1/2(式中，R相互獨立，表示一 價有機基)單元(M單元)以及SiO4/2單元(Q單元)組成且具有或不具有羥基或水解性基的樹脂。
本發明的可撓性積層體中所含的中間層為硬化性聚矽氧組成物的硬化物時，硬化性聚矽氧組成物可列舉出使用過氧化物使其硬化的過氧化物硬化型、使用鉑系催化劑使其硬化的矽氫化反應硬化型、以及縮合反應硬化型，但由於能夠以相對低溫、相對短時間進行硬化，因此較佳為矽氫化反應硬化型。
本發明的可撓性積層體較佳之間夾有中間層而密接的硬質層中的至少1層為發光層，另一層硬質層至少具備一個積層結構，該積層結構為選自支持層、光學功能層、保護層、以及透明電極層中的1種以上。
此外，本發明還涉及一種具備本發明的可撓性積層體的可撓性顯示器。
根據本發明，構成中間層的物質的損耗係數和彈性模數具有特定關係，從而能夠對2層硬質層之間形成的中間層較佳地進行設計。即，所形成的可撓性積層體具有優異的可撓性和耐久性，能夠大幅減少可撓性積層體的破損。
此外，目的之一在於中間層將2層硬質層相互接著，而根據本發明，能夠形成中間層具有優異接著力的可撓性積層體。因此，能夠有效抑制起因於硬質層與中間層之間剝離的可撓性積層體的破損。
進而，本發明的可撓性積層體具有優異的恢復特性。即，將可撓性積層體彎曲時，仍然能夠大幅緩和其應力，因此尤其能夠提高可撓 性積層體的耐久性。
10‧‧‧可撓性顯示器
12‧‧‧可撓性積層體
12a‧‧‧可撓性積層體12的其中一端部
12b‧‧‧可撓性積層體12的另一端部
12c‧‧‧可撓性積層體12的中間部分
12d‧‧‧可撓性積層體12的其中一個曲率結束部分
12e‧‧‧可撓性積層體12的另一個曲率結束部分
14、16、18、20‧‧‧硬質層
14a‧‧‧硬質層14的其中一端部
14b‧‧‧硬質層14的另一端部
16a‧‧‧硬質層16的其中一端部
16b‧‧‧硬質層16的另一端部
18a‧‧‧硬質層18的其中一端部
18b‧‧‧硬質層18的另一端部
20a‧‧‧硬質層20的其中一端部
20b‧‧‧硬質層20的另一端部
22、24、26‧‧‧中間層
30、32、34、36‧‧‧折彎時形成的中性面
40、42‧‧‧曲率部分
44、46‧‧‧直線部分
50、52、54、56、58、60、62、64、66、68‧‧‧支持手段
圖1示出使用本發明一實施型態所述的可撓性積層體的可撓性顯示器的概略圖。
圖2示出圖1所示可撓性積層體的彎曲狀態。
圖3示出本發明一實施型態所述的可撓性積層體的作用。
本發明的可撓性積層體的特徵在於，將之間夾有1層以上中間層而使2層硬質層密接的積層結構作為1個單元，具有1個單元以上的該積層結構，將可撓性積層體彎曲時，之間夾有中間層而密接的各硬質層的內部形成有中性面，且滿足下式：a×ln(tan δ×ET/0.01)100
(式中，a表示硬質層固有的物性值，採用可撓性顯示器中所使用的代表性材料時，較佳為200至2000。tan δ表示構成中間層的物質的損耗係數，ET表示構成中間層的物質的彈性模數(MPa))。
本說明書中，「損耗係數」為作為損耗彈性模數(G")與儲存彈性模數(G')的比(G"/G')所表示的值，可使用眾所周知的測定方法進行測定。例如，損耗係數可使用MCR301黏彈性測定裝置(Anton Paar公司製造)進行測定，可使用直徑8mm厚度1mm的圓盤狀試料，以8mm 平行板、頻率1Hz、應變0.1%、升溫速度3℃/分鐘，於使用溫度-40℃至100℃的範圍內進行測定。本說明書中使用的損耗係數tan δ亦可為25℃的值。本發明中使用的構成中間層的物質的損耗係數的值較佳為0.2至5.0的範圍，更佳為0.3至3.0的範圍。
本說明書的彈性模數的測定中，將於室溫25℃、應變速率0.0525(1/s)的條件下使用拉伸試驗機進行拉伸試驗時的應力應變曲線轉換為真應力/真應變的曲線後，使用真應力除以真應變的表觀彈性模數。此時，為獲得穩定的數據，將真應變值的10至100%的最小彈性模數作為代表值進行定義。本發明中使用的構成中間層的物質的彈性模數的值較佳為0.050至0.200MPa的範圍，更佳為0.055至0.150MPa的範圍。
本發明的可撓性積層體於將之間夾有中間層而使2層硬質層密接的可撓性積層體彎曲時，相對於與中間層密接的其中一層硬質層，另一層硬質層沿與積層面方向平行的方向偏移，即利用中間層使其中一層硬質層與另一層硬質層相互獨立彎曲，從而能夠大幅降低硬質層之間的應力干涉。因此，可大幅防止可撓性顯示器的破損。
此外，為更確實地使複數層硬質層相互獨立彎曲，防止積層體因彎曲產生的應力而破損，本發明的可撓性積層體於各硬質層的內部形成有中性面。即，於積層體內存在與硬質層層數相同數量的中性面。此處，中性面是指發生平板狀基材折彎等變形時，該基材內水平方向的力學應力為零的面。
如上述所示，本發明的可撓性積層體中使用的構成中間層的物質的特徵在於，將構成中間層的物質的損耗係數設為tan δ，將構成中間 層的物質的彈性模數設為ET時，式：a×ln(tan δ×ET/0.01)的值為100以上。式：a×ln(tan δ×ET/0.01)的值較佳為200以上，更佳為400以上，最佳為500以上。
係數a為200至2000範圍的任意值，使用該範圍內的任意值時，上述式的值為100以上。a表示硬質層固有的物性值，採用可撓性顯示器中所使用的代表性材料時，為200至2000的範圍，較佳為400至1800的範圍。該係數a的值可作為近似值進行測定，可作為使中間層與硬質層密接且以180度、0.3m/分鐘的速度使其剝離時的接著力N(g/inch)除以ln(tan δ×ET/0.01)的值算出，對於硬質層以及中間層而言為固有值。但是，夾有中間層的硬質層不同時，以接著力較弱側為基準。而且，可適用於可撓性顯示器的柔軟性基材中，特別係樹脂(塑料)類材料中，較佳為取300至1000左右的值，能夠各自根據樹脂基材的種類使用300、500、600、700、800、或900的值進行計算。更佳為於一般聚對酞酸乙二酯(PET)或聚醯亞胺(PI)的基材中a為500，於柔軟性總體高於PET的樹脂基材中a為400，於柔軟性總體低於PET的樹脂基材中a為900，如此進行本計算於實用上特佳。例如，採用玻璃時為1200左右，採用環烯聚合物以及聚甲基丙烯酸甲酯時為900左右，採用聚對酞酸乙二酯以及聚醯亞胺時為500。
過去考慮損耗係數來對積層體的接著層進行設計，但是若只有損耗係數，作為表示接著層的接著力的指標還不夠。即，本發明的特徵之一在於發現損耗係數和彈性模數的積與接著力呈非常緊密的關係。因此，滿足本發明的指定式，從而能夠設計出層間的接著力優異且還具備可撓性的可撓性積層體。
此外，為進一步提高積層體的層間的接著力，還能夠使用採用過去的物理處理或化學處理的方法。例如，可列舉出以下方法，即使表面粗面化而提高力學結合能力的方法、或者藉由酸或鹼進行處理，從而提高化學結合力的方法。此時，損耗係數和彈性模數的積亦與接著力呈非常緊密的關係，因此能夠將該損耗係數和彈性模數的積作為接著力的指標使用，能夠設計出層間的接著力優異的可撓性積層體。
本發明的可撓性積層體較佳為將可撓性積層體彎曲時，對於1個單元的積層結構，將構成硬質層的物質的彈性模數設為EH，將硬質層的面積慣性矩設為IH，將中間層的面積慣性矩設為IT時，將EH×IH的值設計為ET×IT的值的10倍以上，較佳為設計為15倍以上，更佳為設計為20倍以上。如此設計的可撓性積層體不是於中間層的內部，而是於硬質層的內部存在中性面，能夠提高可撓性積層體的耐久性。此外，可撓性積層體具有複數個積層結構單元(即，4層以上的積層體)時，對於構成積層體的各積層結構單元，較佳為EH×IH的值為ET×IT的值的10倍以上。另外，若EH×IH的值接近ET×IT的值(具體而言，不足10倍)，則體現該積層結構單元中積層體的硬質層與中間層接近一體之行為的趨勢增強，折彎時於中間層的內部形成有中性面，可能產生可撓性積層體的破損或界面的剝離。
本發明的可撓性積層體將可撓性積層體彎曲時，於硬質層的其中一個分界面與另一個分界面之間，即便不施加應力的中性面的位置發生移動，硬質層的內部亦必定存在不施加應力的中性面，即便發生90度至180度的折彎時，中間層中亦不會形成有中性面。本發明中，為使複數層硬質層相互獨立彎曲，而於構成可撓性積層體的各平板狀構件(硬質層)的 內部存在中性面，因此不會發生構成積層體的層間的破壞或界面剝離等，能夠防止形成可撓性顯示器時的破損，能夠形成穩定的一體型可撓性積層體。
本發明的可撓性積層體較佳為將可撓性積層體彎曲時，構成中間層的物質的0.1Hz的儲存彈性模數G'為1.0kPa至1M(1000k)Pa的範圍，更佳為1.5kPa至800kPa，最佳為2.0kPa至600kPa。此外，較佳為於25℃的10.0Hz的儲存彈性模數G'為於25℃的0.01Hz的儲存彈性模數G'的2倍以上，更佳為3倍以上。
本發明的可撓性積層體所滿足的上述式中，較佳為選擇硬質層以及中間層使a的值為200至2000的範圍，更佳為選擇硬質層以及中間層使a的值為400至1800的範圍。此外，本發明的可撓性顯示器的中間層較佳為於-20℃的1.0Hz的儲存彈性模數G'為於25℃的1.0Hz的儲存彈性模數G'的3倍以上。
本發明的可撓性積層體中，較佳為具備支持機構。此處，支持機構將可撓性積層體從積層方向夾持，使得將可撓性積層體彎曲時，相對於之間夾有中間層而密接的其中一層硬質層，另一層硬質層經由中間層只沿實質上與積層面方向平行的方向偏移。這種夾持結構並無特別限定，只要硬質層不沿積層方向實質上發生變形、移動，則可採取所期望的結構，夾持部位以及個數亦無限定。
本發明的可撓性積層體中，較佳為將可撓性積層體彎曲時，可撓性積層體的端部形成有高低差。此處，高低差與相對於之間夾有中間層而密接的其中一層硬質層的另一層硬質層的偏移對應。
本發明的可撓性積層體中，較佳為以固定曲率半徑將可撓性積層體彎曲為近似U字狀時，使中間層以實質上滿足下述關係式(1)至(3)所示關係的方式構成，且於將可撓性積層體彎曲時的最大剪切應變區域中，材料固有的斷裂應變超出以下述關係式(5)進行定義的最大剪切應變，且於將可撓性積層體彎曲時的最大剪切應變區域中，材料固有的斷裂剪切應力超出以下述關係式(4)進行定義的最大剪切應力。即，本發明所述的可撓性積層體中，具有以關係式(1)至(3)所示的結構上的構成，且構成中間層的材料固有的物理性質超出藉由關係式(4)以及關係式(5)賦予的物性的下限值，即，較佳為採用中間層(材質)。藉由使上述結構上以及材質上的條件充分，從而本案發明的目的能夠很好地達成。
R1θ1=R2θ2…(1)
R2-R1=t+(h1+h2)/2…(2)
L=(θ1-θ2)(R1+R2)/2…(3)
τxy=G×L/t…(4)
γ(=2 εxy)=L/t…(5)
但是，上述關係式(1)至(5)中，R1為與中間層密接的其中一層硬質層的厚度方向中央的彎曲半徑。R2為與中間層密接的另一層硬質層的厚度方向中央的彎曲半徑。θ1為與中間層密接的其中一層硬質層的厚度方向中央的彎曲角度。θ2為與中間層密接的另一層硬質層的厚度方向中央的彎曲角度。t為中間層的厚度。h1為與中間層密接的其中一層硬質層的厚度。h2為與中間層密接的另一層硬質層的厚度。L為曲率半徑(R1+R2) /2的曲率結束部分的相對於與中間層密接的其中一層硬質層的另一層硬質層的偏移量。τxy為中間層的剪切應力。G為中間層的剪切弾性係數。γ(=2 εxy)為中間層的剪切應變。εxy為應變張量。
本發明的可撓性積層體中，較佳為曲率半徑(R1+R2)/2的曲率結束部分的相對於其中一層硬質層的另一層硬質層的偏移量L、與可撓性積層體的端部的相對於其中一層硬質層的另一層硬質層的偏移量實質上相同。此處，偏移量實質上相同是指偏移量的差異為5%以內，較佳為1%以內，偏移量的差異最佳為0.5%以內。
本發明的可撓性積層體中，較佳為相對於可撓性積層體的其中一端部，能夠將另一端部彎曲90度以上。
作為本發明的可撓性積層體的構成中間層的物質，只要滿足本發明的指定式，則並無特別限定，例如能夠使用選自聚矽氧類感壓接著劑、丙烯酸類感壓接著劑、以及胺酯(urethane)類感壓接著劑中的至少1種。出於經濟性、與其他基材的接著性、以及耐久性的方面，可選擇丙烯酸類感壓接著劑，出於耐熱性、耐寒性、以及耐久性的方面，可選擇聚矽氧類感壓接著劑。
本發明的可撓性積層體較佳為中間層為聚矽氧類感壓接著劑，特佳為含有以下物質的硬化性聚矽氧組成物的硬化物：(A)分子中具有平均超過1個的硬化反應性官能基的直鏈狀或支鏈狀的有機聚矽氧烷；(B)有機聚矽氧烷樹脂；以及(C)硬化劑。
此外，(B)有機聚矽氧烷樹脂為對硬質層賦予接著力的成分，只要為具有三維網狀結構的有機聚矽氧烷，則並無特別限定。例如，可列舉出由R2SiO2/2單元(D單元)以及RSiO3/2單元(T單元)(式中，R相互獨立，表示一價有機基)組成且具有或不具有羥基或水解性基的樹脂、由T單元單獨組成且具有羥基或水解性基的樹脂、以及由R3SiO1/2單元(M單元)以及SiO4/2單元(Q單元)組成且具有或不具有羥基或水解性基的樹脂等。特佳為使用由R3SiO1/2單元(M單元)以及SiO4/2單元(Q單元)組成且具有或不具有羥基或水解性基的樹脂(亦稱為MQ樹脂)。另外，羥基或水解性基與樹脂中的T單元或Q單元等的矽直接鍵結，為源自作為原料的矽烷的基團或者矽烷水解後生成的基團。
R的一價有機基較佳為碳原子數1至10的一價烴基，可列舉出碳原子數1至10的烷基、碳原子數2至10的烯基、碳原子數6至10的芳基、碳原子數6至10的環烷基、苯甲基、苯乙基、以及苯丙基。尤其較佳為R的90莫耳百分比以上為碳原子數1至6的烷基或苯基，特佳為R的95至100莫耳百分比為甲基。
(B)有機聚矽氧烷樹脂為由R3SiO1/2單元(M單元)以及SiO4/2單元(Q單元)組成的樹脂時，M單元與Q單元的莫耳比較佳為0.5至2.0。這是因為該莫耳比不足0.5時，對硬質層的接著力可能降低，大於2.0時，構成中間層的物質的凝集力降低的緣故。此外，於不損害本發明的特性的範圍，還能夠於(B)成分中含有D單元以及QT單元，(B)成分還可同時使用2種以上的有機聚矽氧烷。該有機聚矽氧烷可具有恆定量的羥基或水解性基，能夠無限制地使用具有羥基或水解性基的樹脂、不具有羥 基或水解性基的樹脂、或者這些樹脂的混合物。本有機聚矽氧烷樹脂具有羥基或水解性基時，通常含有0.1至5.0質量百分比的羥基或水解性基。
硬化性聚矽氧組成物的硬化系並無特別限定，能夠使用眾所周知者。例如，可列舉出使用過氧化物使其硬化的過氧化物硬化型、使用鉑系催化劑使其硬化的矽氫化反應硬化型、以及縮合反應硬化型。過氧化物硬化型的硬化性聚矽氧組成物通常含有含烯基二有機聚矽氧烷，於高溫下利用過氧化物的作用進行硬化。矽氫化反應硬化型的硬化性聚矽氧組成物通常利用鉑系催化劑的作用，藉由二有機聚矽氧烷中的乙烯基與有機氫聚矽氧烷中的SiH基(與矽原子鍵結的氫原子)之間的矽氫化反應進行硬化。縮合反應硬化型的硬化性聚矽氧組成物通常於縮合反應催化劑的作用下藉由二有機聚矽氧烷等的矽醇基或水解性基之間的縮合反應進行硬化。特別是由於能夠以相對低溫、相對短時間進行硬化，因此較佳為使用藉由矽氫化反應進行硬化的矽氫化反應硬化型的硬化性聚矽氧組成物。
作為硬化性聚矽氧組成物使用矽氫化反應硬化型時，(A)有機聚矽氧烷的硬化反應性官能基為烯基，特別是碳原子數2至10的烯基。作為碳原子數2至10的烯基，可列舉出乙烯基、烯丙基、丁烯基、以及己烯基。較佳為碳原子數2至10的烯基為乙烯基。(A)有機聚矽氧烷可只含有單一的成分，亦可為2種以上不同成分的混合物。
較佳為(A)有機聚矽氧烷為直鏈狀。(A)成分的室溫下的性狀可以為油狀或生膠狀，(A)成分的黏度於25℃為50mPa．s以上，特佳為100mPa．s以上。特別是硬化性聚矽氧組成物為溶劑型時，(A)成分較佳為於25℃具有100,000mPa．s以上的黏度，或者依據JIS K6249所規定的方法 進行測定的可塑度(25℃下對4.2g球狀試料施加1kgf荷載3分鐘時的值)為50至200範圍，進而較佳為80至180範圍的生膠狀含烯基有機聚矽氧烷。但是，亦能夠利用黏度更低的(A)成分。
有(A)成分或(C)成分時，(A)成分與(C)成分的合計以及(B)成分的摻合量較佳為相對於(A)成分或(A)成分與(C)成分的和100質量份，為(B)成分1至500質量份，更佳為30至400質量份。(B)成分的含量不足上述下限時或者超過上述上限時，接著性可能不夠。
使用矽氫化反應硬化型作為硬化性聚矽氧組成物時，(C)硬化劑較佳為分子中具有2個以上Si-H鍵的有機氫聚矽氧烷。此時，有機聚矽氧烷的烯基能夠與有機氫聚矽氧烷的與矽原子鍵結的氫原子發生矽氫化反應，形成硬化性聚矽氧組成物的硬化物。(C)硬化劑可只含有單一的成分，亦可為2種以上不同成分的混合物。
使用矽氫化反應硬化型作為硬化性聚矽氧組成物時，(C)硬化劑的含量較佳為(C)成分中的與矽原子鍵結的氫原子(SiH)基與組成物中的烯基的莫耳比為0.1至100，更佳為0.2至50。這是因為該莫耳比大於100時，不發生反應而殘存的硬化劑的量變多，該莫耳比小於0.1時，硬化可能不夠的緣故。
此外，使用矽氫化反應硬化型作為硬化性聚矽氧組成物時，硬化性聚矽氧組成物還可含有(D)矽氫化反應催化劑作為其他成分。作為矽氫化反應催化劑，可列舉出鉑系催化劑、銠系催化劑、鈀系催化劑，由於能夠顯著促進本組成物的硬化，因此較佳為鉑系催化劑。作為該鉑系催化劑，可列舉出鉑微粉末、氯鉑酸、氯鉑酸的醇溶液、鉑-烯基矽氧烷錯合 物、鉑-烯烴錯合物、鉑-羰錯合物，特佳為鉑-烯基矽氧烷錯合物。作為該烯基矽氧烷，可列舉出1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷、1,3,5,7-四甲基-1,3,5,7-四乙烯基環四矽氧烷、用選自腈類、醯胺類、二氧戊環(dioxolane)類、以及環丁碸類中的基團、乙基、苯基等取代這些烯基矽氧烷的部分甲基的烯基矽氧烷、以及用烯丙基、己烯基等取代這些烯基矽氧烷的乙烯基的烯基矽氧烷。特別是由於該鉑-烯基矽氧烷錯合物的穩定性良好，因此較佳為1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷。另外，作為促進矽氫化反應的催化劑，亦可使用鐵、釕、鐵/鈷等非鉑系金屬催化劑。
(D)矽氫化反應催化劑的含量為相對於成分(A)至(C)的合計量，鉑金屬量為1至5000ppm的範圍，較佳為1至1000ppm的範圍，更佳為1至200ppm的範圍。這是因為(D)矽氫化反應催化劑的含量不足1ppm，硬化速度可能變慢，或者硬化可能不夠，超過5000ppm，可能發生著色等問題。
硬化性聚矽氧組成物能夠於不損害其特性的範圍，含有上述成分以外的成分。例如，能夠含有硬化延遲劑；接著促進劑；聚二甲基矽氧烷或聚二甲基二苯基矽氧烷等非反應性有機聚矽氧烷；苯酚類、醌類、胺類、磷類、亞磷酸鹽類、硫類、或硫醚類等抗氧化劑；三唑類或二苯甲酮類等光穩定劑；磷酸酯類、鹵素類、磷類、或銻類等阻燃劑；由陽離子類表面活性劑、陰離子類表面活性劑、或非離子類表面活性劑等組成的1種以上的抗靜電劑；染料；顏料等。
本發明的可撓性積層體的構成中間層的物質還能夠含有有機微粒子或無機微粒子。作為有機微粒子或無機微粒子，只要不會使中間 層的光學特性降低，則並無特別限定，例如，可列舉出丙烯酸樹脂、聚苯乙烯樹脂、苯乙烯-丙烯酸共聚物、聚乙烯樹脂、聚丙烯樹脂、聚醯胺樹脂、環氧樹脂、聚矽氧樹脂、聚偏二氟乙烯樹脂、以及聚氟乙烯樹脂等有機微粒子；以及氧化鋁、氫氧化鋁、二氧化矽、滑石、碳酸鈣、碳酸鎂、矽酸鈣、氧化鐵、氧化鎂、氧化鈦、氧化鋅、氧化鋯、氧化鎢、氮化矽、氮化硼、氮化鋁、碳化矽、以及硫酸鋇等無機微粒子。
本發明的可撓性積層體的構成中間層的物質的製備方法並無特別限定，藉由將各成分均勻混合來進行。可根據需要添加溶劑，亦可使用眾所周知的攪拌機或混練機以0至200℃的溫度進行混合而製備。
本發明的可撓性積層體的構成中間層的物質藉由於硬質層上塗佈而形成塗膜，藉由於50至200℃的溫度條件下進行加熱而形成硬化物。作為塗佈方法，可列舉出凹版塗佈、平版塗佈、間接凹版塗佈、滾輪塗佈、逆轉輥塗佈、氣刀塗佈、淋幕(curtain)塗佈、以及刮刀(comma)塗佈。
以下，根據圖式，對本發明的較佳一實施型態進行說明。圖1示出使用本發明一實施型態所述的可撓性積層體的可撓性顯示器的概略圖。另外，圖1中示出本實施型態所述的可撓性顯示器的扁平狀態。
圖1所示可撓性顯示器10具備具有可撓性結構的可撓性積層體12。可撓性積層體12中，14、16、18以及20為硬質層，該等中含有備用基材層、OLED層等發光層、ITO層等無機層、以及保護用基材層等。此外，22、24以及26為中間層。
圖1所示實施型態中，具有3個單元的本發明的積層結構， 具備第一積層結構、第二積層結構、以及第三積層結構，形成4個中性面。即，圖1所示可撓性積層體12中，作為第一積層結構，硬質層14與硬質層16之間夾有中間層22而密接。作為第二積層結構，硬質層16與硬質層18之間夾有中間層24而密接。作為第三積層結構，硬質層18與硬質層20之間夾有中間層26而密接。
圖2示出將圖1所示可撓性積層體12彎曲的狀態。本實施型態中，中間層22於硬質層14內形成中性面30，且於硬質層16內形成中性面32。中間層24於硬質層16內形成中性面32，且於硬質層18內形成中性面34。中間層26於硬質層18內形成中性面34，且於硬質層20內形成中性面36。
因此，根據本實施型態，不會損壞可撓性顯示器，相對於可撓性顯示器的其中一端部，能夠將另一端部彎曲90度以上。例如，如圖2所示，相對於可撓性積層體12的其中一端部12a，將另一端部12b彎曲180度時，亦能夠大幅降低可撓性顯示器的破損。此外，如圖2所示，將可撓性積層體12彎曲時，之間夾有中間層而密接的其中一層硬質層與另一層硬質層之間，沿實質上與積層面方向平行的方向產生偏移。另外，實質上平行的方向是指理想情況下完全不產生向積層方向的變形或移動，或者即便產生亦極為輕微，考慮中間層厚度而保持能夠忽略的程度。
本實施型態中，可撓性積層體12的其中一端部12a中，與中間層22相比，相對於硬質層14的其中一端部14a，硬質層16的其中一端部16a於圖2中向上方(與積層面方向平行的方向)偏移。可撓性積層體12的另一端部12b中，與中間層22相比，相對於硬質層14的另一端部14b， 硬質層16的另一端部16b於圖2中亦向上方偏移。
同樣，可撓性積層體12的其中一端部12a中，與中間層24相比，相對於硬質層16的其中一端部16a，硬質層18的其中一端部18a於圖2中向上方偏移。可撓性積層體12的另一端部12b中，與中間層24相比，相對於硬質層16的另一端部16b，硬質層18的另一端部18b於圖2中亦向上方偏移。
同樣，可撓性積層體12的其中一端部12a中，與中間層26相比，相對於硬質層18的其中一端部18a，硬質層20的其中一端部20a於圖2中向上方偏移。可撓性積層體12的另一端部12b中，與中間層26相比，相對於硬質層18的另一端部18b，硬質層20的另一端部20b於圖2中亦向上方偏移。
因此，如本實施型態所述的可撓性積層體12所示，於所有硬質層內形成有中性面的情況下，使硬質層14的其中一端部14a(可撓性積層體12的其中一個末端部)與另一端部14b(可撓性積層體12的另一個末端部)位於相同水平面上時，可撓性積層體12的其中一端部12a中，能夠觀察到從硬質層14的其中一端部14a到硬質層16的其中一端部16a、硬質層18的其中一端部18a、硬質層20的其中一端部20a形成有連續高低差。可撓性積層體12的另一端部12b中，亦能夠觀察到從硬質層14的另一端部14b到硬質層16的另一端部16b、硬質層18的另一端部18b、硬質層20的另一端部20b形成有連續高低差。
相對於此，一般可撓性積層體中，只於複數層硬質層中的1層硬質層形成有1個中性面，因此可撓性積層體的端面沒有高低差，無法 於一般可撓性積層體的端面觀察到圖2所示的高低差。
因此，本實施型態能夠防止硬質層之間的力的干涉。即，本實施型態能夠利用中間層22防止硬質層14與硬質層16之間的力的干涉。能夠利用中間層24防止硬質層16與硬質層18之間的力的干涉。能夠利用中間層26防止硬質層18與硬質層20之間的力的干涉。本實施型態中，能夠防止各硬質層之間的力的干涉，因此即便將可撓性積層體12彎曲得緊密，亦能夠大幅降低可撓性積層體12的破損。
此外，藉由使用式：a×ln(tan δ×ET/0.01)的值為100以上的物質作為構成中間層的物質，從而中間層具有優異的接著力，能夠大幅抑制可撓性積層體12的剝離導致的損傷。具體而言，關於構成中間層22、24以及26的各物質，藉由使用式：a×ln(tan δ×ET/0.01)的值為100以上的物質，從而能夠提高硬質層14與硬質層16之間的接著力、硬質層16與硬質層18之間的接著力、硬質層18與硬質層20之間的接著力。
本發明的可撓性積層體中，將可撓性積層體彎曲時，相對於之間夾有中間層而密接的其中一層硬質層，另一層硬質層只沿實質上與積層面方向平行的方向順暢偏移，因此還能夠具備以下支持機構。
以下，參照圖3，對上述支持機構更具體地進行說明。圖3中，以形成U字狀的方式將可撓性積層體12彎曲時，可撓性積層體12形成有曲率部分40以及42、直線部分44以及46。
圖3所示實施型態中，作為支持機構，具備支持手段50、52、54、56、58、60、62、64、66、以及68。即，之間夾有可撓性積層體12的中間部分12c而相向配置支持手段50以及52。支持手段50以及52為 防止硬質層沿積層方向移動，而夾持可撓性積層體12的中間部分12c。
圖3中，之間夾有可撓性積層體12的其中一個曲率結束部分12d(曲率部分40與直線部分44的分界部分)，而相向配置支持手段54以及56。支持手段54以及56為確保於可撓性積層體12的其中一個曲率結束部分12d，各硬質層不會沿積層方向偏移，只沿實質上與積層面方向平行的方向偏移，而夾持可撓性積層體12的其中一個曲率結束部分12d。
圖3中，之間夾有可撓性積層體12的另一個曲率結束部分12e(曲率部分42與直線部分46的分界部分)，而相向配置支持手段58以及60。支持手段58以及60為確保於可撓性積層體12的另一個曲率結束部分12e，各硬質層不會沿積層方向偏移，只沿實質上與積層面方向平行的方向偏移，而夾持可撓性積層體12的另一個曲率結束部分12e。
於可撓性積層體12的其中一端部12a的附近，為確保構成可撓性積層體12的各硬質層不會沿積層方向偏移，沿實質上與積層面方向平行的方向偏移，而支持手段62以及64從積層方向夾持可撓性積層體12。本實施型態中，支持手段62以及64不對可撓性積層體12的其中一端部12a的偏移進行約束，而使其不受限制。因此，可撓性積層體12的其中一個曲率結束部分12d的偏移於直線部分44仍保持其狀態不變，於可撓性積層體12的其中一端部12a呈實質上同樣的偏移。此處，實質上同樣的偏移如圖3所示，是指偏移量的長度大致相等，該長度的差異為5%以內，較佳為1%以內，最佳為差異為0.5%以內。
同樣，於可撓性積層體12的另一端部12b的附近，為確保構成可撓性積層體12的各硬質層不會沿積層方向偏移，沿與積層面方向平 行的方向偏移，而支持手段66以及68從積層方向夾持可撓性積層體12。本實施型態中，支持手段66以及68不對可撓性積層體12的另一端部12b的偏移進行約束，而使其不受限制。因此，可撓性積層體12的另一個曲率結束部分12e的偏移於直線部分46仍保持其狀態不變，於可撓性積層體12的另一端部12b呈實質上同樣的偏移。
如此，利用支持機構對可撓性積層體12進行支持，另一方面，容許可撓性積層體12的其中一端部12a的偏移以及另一端部12b的偏移，使其不受限制，從而能夠於所有硬質層確實形成中性面。
本實施型態中，為了於可撓性積層體12的端部12a以及12b亦確實保持可撓性積層體12的曲率結束部分12d以及12e的應變的狀態，考慮以下方面亦非常重要。
較佳為於最大剪切應變區域(曲率結束部分12d以及12e)，中間層的斷裂應變超過最大剪切應變。
較佳為於最大剪切應變區域(曲率結束部分12d以及12e)，中間層的斷裂剪切應力超過最大剪切應力。
較佳為於最大剪切應變區域(曲率結束部分12d以及12e)，硬質層的耐久力超過最大剪切應力τxy(max)×S。其中，S為直線部分44(46)的長度。
較佳為於最大剪切應變區域(曲率結束部分12d以及12e)，τxy(max)×S小於硬質層以及中間層的屈曲力F。
可撓性積層體12的最上層(例如，圖1中的硬質層20)的剪切應變/剪切應力與最下層(例如，圖1中的硬質層14)的剪切應變/剪切 應力為保持平衡，較佳為相同值。
本發明還涉及一種具備本發明的可撓性積層體的可撓性顯示器，但亦能夠含有本發明的可撓性積層體以外的層。這種可撓性積層體的製造例並無特別限定，能夠使用蒸鍍以及壓接等眾所周知的手段進行製造。
另外，本發明的可撓性積層體以及可撓性顯示器並不限定於本說明書所記載的實施型態，能夠於發明要旨的範圍內實施各種變形。例如，如圖1所示的實施型態中，本發明的積層結構的單元採用了3個，但本發明的積層結構的單元並不限定於3個單元，亦能夠採用1個單元、2個單元、或4個單元以上。此外，本說明書的實施型態中，對將本發明的可撓性積層體用於可撓性顯示器的示例進行說明，但亦能夠用於需要可撓性積層體的可撓性顯示器以外的用途。
【實施例】
以下，記載本發明的實施例以及比較例。
(中間層用硬化性組成物的製備)
製備出實施例1至6以及比較例1所示的聚矽氧類硬化性組成物。
(剝離試驗)
將各組成物塗佈於離型膜(release liner)(道康寧公司(Dow Corning Corporation)製造，將Q2-7785剝離塗層塗佈於厚度50μm的PET薄膜上而成)，使其以180℃硬化2.5分鐘，使硬化後的厚度為50μm。然後，貼合同樣的離型膜，以室溫進行1日熟化(aging)。將2片離型膜依次剝離， 分別貼合於厚度50μm的PET薄膜(東麗公司(TORAY)製造，Lumirror S10)，製作出5片寬度20mm、長度150mm的長條狀試驗片。
將製作好的試驗片的其中一條短邊固定於直徑13mm的不鏽鋼棒，逐漸將長邊纏繞於該不鏽鋼棒的周圍，以N=5確認到達另一條短邊前有無剝離以及剝離部位。5片於15cm以內均未剝離時，視為「無剝離(○)」，只要有1片剝離時，視為「有剝離(×)」。
(動態黏彈性(tan δ))
將各組成物倒入托盤，使硬化後的厚度約為1mm，以室溫靜置1週，使溶劑蒸發。然後，以70℃加熱硬化3小時，接著以180℃加熱硬化30分鐘，製作出厚度約1mm的硬化樣品。
將製作好的硬化樣品以直徑8mm挖出，貼合到動態黏彈性裝置(Anoton Paar公司製造，MCR301)的平行板探針上進行測定。以頻率1Hz、升溫速度3℃/分鐘進行測定。
(拉伸試驗)
將各組成物倒入托盤，使硬化後的厚度約為1mm，以室溫靜置1週，使溶劑蒸發。然後，以70℃加熱硬化3小時，接著以180℃加熱硬化30分鐘，製作出厚度約1mm的硬化樣品。
用3號啞鈴模具將製作好的硬化樣品的硬化表面打穿，製成拉伸試驗樣品。拉伸試驗使用島津公司製造Autograph AGS-X，以300mm/分鐘的速度進行。根據寬度5mm、長度20mm的有效測定部位的延伸求出應變。
表1示出中間層用硬化性組成物的材料。
表1硬化性組成物的材料
(實施例1)
將成分A1的乙烯基官能性聚二甲基矽氧烷32.12重量份、成分B2的MQ樹脂1.51重量份、成分B4的MQ樹脂29.10重量份、成分C2的聚MeH矽氧烷0.23重量份、成分E1的硬化延遲劑0.02重量份、成分E2的硬化延遲劑0.16重量份、甲苯44.70重量份、以及二甲苯25.58重量份以室溫充分混合，向混合物中添加成分D的鉑催化劑0.42重量份，製成中間層用硬化性組成物。
(比較例1)
將成分A1的乙烯基官能性聚二甲基矽氧烷36.94重量份、成分B2的MQ樹脂1.21重量份、成分B4的MQ樹脂23.28重量份、成分C2的聚MeH矽氧烷0.24重量份、成分E1的硬化延遲劑0.04重量份、成分E2的硬化延遲劑0.13重量份、甲苯64.12重量份、以及二甲苯20.47重量份以室溫充分 混合，向混合物中添加成分D的鉑催化劑0.43重量份，製成中間層用硬化性組成物。
(實施例2)
將成分A1的乙烯基官能性聚二甲基矽氧烷23.75重量份、成分A2的乙烯基官能性聚二甲基矽氧烷1.25重量份、成分B1的MQ樹脂34.44重量份、成分C2的Me2-MeH共聚矽氧烷0.50重量份、成分E1的硬化延遲劑0.10重量份、以及甲苯73.77重量份以室溫充分混合，向混合物中添加成分D的鉑催化劑0.50重量份，製成中間層用硬化性組成物。
(實施例3)
將成分A1的乙烯基官能性聚二甲基矽氧烷32.97重量份、成分B2的MQ樹脂6.25重量份、成分B3的MQ樹脂36.04重量份、成分C2的Me2-MeH共聚矽氧烷0.50重量份、成分E1的硬化延遲劑0.10重量份、以及甲苯82.14重量份以室溫充分混合，向混合物中添加成分D的鉑催化劑0.50重量份，製成中間層用硬化性組成物。
(實施例4)
將成分A1的乙烯基官能性聚二甲基矽氧烷24.42重量份、成分B2的MQ樹脂40.44重量份、成分B3的MQ樹脂11.21重量份、成分C2的Me2-MeH共聚矽氧烷0.50重量份、成分E1的硬化延遲劑0.10重量份、以及甲苯81.32重量份以室溫充分混合，向混合物中添加成分D的鉑催化劑0.50重量份，製成中間層用硬化性組成物。
(實施例5)
將成分A1的乙烯基官能性聚二甲基矽氧烷25.00重量份、成分B2的 MQ樹脂61.58重量份、成分C2的Me2-MeH共聚矽氧烷0.20重量份、成分E1的硬化延遲劑0.05重量份、以及甲苯61.38重量份以室溫充分混合，向混合物中添加成分D的鉑催化劑0.20重量份，製成中間層用硬化性組成物。
(實施例6)
將成分A1的乙烯基官能性聚二甲基矽氧烷25.00重量份、成分B2的MQ樹脂73.89重量份、成分C2的Me2-MeH共聚矽氧烷0.20重量份、成分E1的硬化延遲劑0.05重量份、以及甲苯61.71重量份以室溫充分混合，向混合物中添加成分D的鉑催化劑0.20重量份，製成中間層用硬化性組成物。
表2示出實施例1至6以及比較例1中製備的硬化性組成物的硬化物的物性。構成積層體的硬質層(PET)的a的值為500，使用該值計算出式：a×ln(tan δ×ET/0.01)的值。藉由該式計算出的值為100以上時，不會因剝離試驗而產生積層體的剝離，但不足100的比較例6中，因剝離試驗而產生了積層體的剝離。
表2硬化性組成物的硬化物的物性以及剝離試驗的結果
a.纏繞完15cm前，5片試驗片均未發生剝離。
b.5片試驗片中的3片分別於開始纏繞後的41、42、50mm處發生剝離。
[產業上的可利用性]
本發明的可撓性積層體能適用於可撓性顯示器等要求高可撓性和高耐久性的用途。
10‧‧‧可撓性顯示器
12‧‧‧可撓性積層體
14、16、18、20‧‧‧硬質層
22、24、26‧‧‧中間層

Claims (11)

  1. 一種可撓性積層體，將之間夾有1個以上中間層而使2個硬質層密接的積層結構作為1個單元，具有1個單元以上的該積層結構，將該可撓性積層體彎曲時，之間夾有該中間層而密接的各硬質層的內部形成有中性面，且滿足下式：a×ln(tan δ×ET/0.01)100式中，a為200至2000範圍的任意值，tan δ表示構成中間層的物質的損耗係數，ET為構成中間層的物質的彈性模數(MPa)，將於室溫25℃、應變速率0.0525(1/s)的條件下使用拉伸試驗機進行拉伸試驗時的應力應變曲線轉換為真應力/真應變的曲線後，使用真應力除以真應變的表觀彈性模數進行定義。
  2. 如申請專利範圍第1項的可撓性積層體，將該可撓性積層體彎曲時，對於1個單元的該積層結構，將構成該硬質層的物質的彈性模數設為EH，將該硬質層的面積慣性矩設為IH，將該中間層的面積慣性矩設為IT時，EH×IH的值為ET×IT的值的10倍以上。
  3. 如申請專利範圍第1或2項的可撓性積層體，將該可撓性積層體彎曲時，構成該中間層的物質於25℃的0.1Hz的儲存彈性模數G'為1.0kPa至1M(1000k)Pa的範圍，於25℃的10.0Hz的儲存彈性模數G'為於25℃的0.01Hz的儲存彈性模數G'的2倍以上。
  4. 如申請專利範圍第1至3項中任一項的可撓性積層體，其中，構成該中間層的物質的1Hz的損耗係數tan δ於-40℃至100℃的範圍中為0.2 至5.0的範圍。
  5. 如申請專利範圍第1至4項中任一項的可撓性積層體，其中，構成該中間層的物質的彈性模數ET為0.050至0.200MPa的範圍。
  6. 如申請專利範圍第1至5項中任一項的可撓性積層體，其中，選擇硬質層以及中間層使a的值為200至2000的範圍，該中間層於-20℃的1.0Hz的儲存彈性模數G'為於25℃的1.0Hz的儲存彈性模數G'的3倍以上。
  7. 如申請專利範圍第1至6項中任一項的可撓性積層體，其中，該中間層為含有以下物質的硬化性聚矽氧組成物的硬化物：(A)分子中具有平均超過1個的硬化反應性官能基的直鏈狀或支鏈狀的有機聚矽氧烷；(B)有機聚矽氧烷樹脂；以及(C)硬化劑。
  8. 如申請專利範圍第7項的可撓性積層體，其中，該(B)有機聚矽氧烷樹脂為由R3SiO1/2(式中，R相互獨立，表示一價有機基)單元(M單元)以及SiO4/2單元(Q單元)組成且可具有羥基或水解性基的樹脂。
  9. 如申請專利範圍第7或8項的可撓性積層體，其中，該硬化性聚矽氧組成物為矽氫化反應硬化型。
  10. 如申請專利範圍第1至9項中任一項的可撓性積層體，其中，之間夾有該中間層而密接的硬質層中的至少1層為發光層，另一層硬質層至少具備一個積層結構，該積層結構為選自支持層、光學功能層、保護層、以及透明電極層中的1種以上。
  11. 一種可撓性顯示器，具備申請專利範圍第10項的可撓性積層體。
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