WO2009093655A1 - 合わせガラス用中間膜、及び、合わせガラス - Google Patents

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Hirofumi Kitano
Minoru Inada
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Definitions

  • Patent Document 2 discloses an intermediate film made of a synthetic resin material to which an organic light absorber is added.
  • an organic light absorber an ultraviolet absorber, a blue light absorber, an infrared absorber, and a red light absorber are described.
  • the organic light absorber described in Patent Document 2 has a problem that it cannot sufficiently block ultraviolet rays in the wavelength region of 380 to 400 nm. JP 2000-300149 A JP 2007-290923 A
  • R 1 represents an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms.
  • R 1 include a methyl group, an ethyl group, an isopropyl group, and an n-propyl group.
  • R 1 is preferably a methyl group, an ethyl group, or an isopropyl group, and more preferably a methyl group or an ethyl group.
  • R 2 represents hydrogen, an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms, or an aralkyl group having 7 to 10 carbon atoms.
  • R 2 is preferably an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms, and more preferably an alkyl group having 1 to 8 carbon atoms.
  • alkyl group having 1 to 10 carbon atoms examples include methyl, ethyl, isopropyl, n-propyl, isobutyl, n-butyl, pentyl, hexyl, 2-ethylhexyl, and n-octyl. Groups and the like.
  • Examples of the aralkyl group having 7 to 10 carbon atoms include a benzyl group, a phenylethyl group, a phenylpropyl group, and a phenylbutyl group.
  • the alkyl group may be an alkyl group having a main chain having a straight chain structure, or an alkyl group having a main chain having a branched structure.
  • the polyvinyl acetal resin is not particularly limited as long as it is a polyvinyl acetal resin obtained by acetalizing polyvinyl alcohol with an aldehyde, but a polyvinyl butyral resin is preferable. Moreover, you may use together 2 or more types of polyvinyl acetal resin as needed.
  • the preferable lower limit of the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin is 40 mol%, the preferable upper limit is 85 mol%, the more preferable lower limit is 60 mol%, and the more preferable upper limit is 75 mol%.
  • n-butyraldehyde, n-hexylaldehyde, and n-valeraldehyde are preferable, and n-butyraldehyde is more preferable.
  • These aldehydes may be used alone or in combination of two or more.
  • dihexyl adipate DHA
  • triethylene glycol di-2-ethylhexanoate 3GO
  • tetraethylene glycol di-2-ethylhexanoate 4GO
  • triethylene glycol di-2- At least selected from the group consisting of ethyl butyrate (3GH), tetraethylene glycol di-2-ethylbutyrate (4GH), tetraethylene glycol diheptanoate (4G7) and triethylene glycol diheptanoate (3G7)
  • One type can prevent a change with time in the adhesive force between the interlayer film for laminated glass and the glass by containing a metal salt of a carboxylic acid having 5 or 6 carbon atoms as an adhesive force adjusting agent.
  • the obtained plasticizer solution was sufficiently mixed with 100 parts by weight of polyvinyl butyral resin (PVB: average polymerization degree 1700, butyralization degree 68.5 mol%, hydroxyl group amount 30.6 mol%, acetyl group amount 0.9 mol%),
  • An interlayer film for laminated glass having a film thickness of 760 ⁇ m was prepared using a biaxial anisotropic extruder.
  • an aqueous magnesium acetate solution was added so that the Mg concentration in the interlayer film for laminated glass was 65 ppm.
  • a laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that the obtained interlayer film for laminated glass was used, and the same evaluation was performed. The results are shown in Table 7.
  • Example 29 to 51 Comparative Examples 16 to 18
  • An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that the compositions shown in Table 7 and Table 8 were changed.
  • a laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that the obtained interlayer film for laminated glass was used, and the same evaluation was performed.
  • the obtained plasticizer solution was sufficiently mixed with 100 parts by weight of polyvinyl butyral resin (PVB: average polymerization degree 2450, butyralization degree 65.5 mol%, hydroxyl group amount 20.1 mol%, acetyl group amount 13.4 mol%), Resin composition B was prepared.
  • PVB polyvinyl butyral resin
  • the obtained plasticizer solution was sufficiently mixed with 100 parts by weight of polyvinyl butyral resin (PVB: average polymerization degree 2450, butyralization degree 65.5 mol%, hydroxyl group amount 20.1 mol%, acetyl group amount 13.4 mol%),
  • PVB polyvinyl butyral resin
  • An interlayer film for laminated glass having a film thickness of 760 ⁇ m was prepared using a biaxial anisotropic extruder.
  • the magnesium acetate aqueous solution was added so that the Mg concentration in the interlayer film for laminated glass was 65 ppm.
  • a laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that the obtained interlayer film for laminated glass was used, and the same evaluation was performed. The results are shown in Table 11.

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Abstract

　本発明は、高い可視光線透過率を保持しながら、３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線透過率を低下させることができ、耐光性に優れる合わせガラス用中間膜を提供することを目的とする。 本発明は、熱可塑性樹脂と、下記一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物とを含有することを特徴とする合わせガラス用中間膜。 一般式（１）中、Ｒ１は、炭素数が１～３のアルキル基を表し、Ｒ２は、水素、炭素数が１～１０のアルキル基、又は、炭素数が７～１０のアラルキル基を表す。

Description

合わせガラス用中間膜、及び、合わせガラス
本発明は、高い可視光線透過率を保持しながら、３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線透過率を低下させることができ、耐光性に優れる合わせガラス用中間膜に関する。
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片が飛散することが少なく安全である。そのため、合わせガラスは、自動車等の車両、航空機、建築物等の窓ガラス等として広く使用されている。合わせガラスとして、少なくとも一対のガラス間に、例えば、可塑剤により可塑化されたポリビニルアセタールを含む合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させ、積層した合わせガラス等が挙げられる。
合わせガラスを自動車等の車両、航空機、建築物等の窓ガラスとして使用する場合、合わせガラスは紫外線が照射される環境下で使用される。従来の合わせガラス用中間膜は、紫外線を遮蔽する目的で紫外線吸収剤を含有している。合わせガラス用中間膜に含有される紫外線吸収剤の多くは、波長域が３８０ｎｍ以下の紫外線のみを遮蔽していた。したがって、このような紫外線吸収剤を含む合わせガラス用中間膜は、波長域が３８０～４００ｎｍの紫外線を充分に遮蔽できないという問題があった。
このような問題を解決する合わせガラス用中間膜として、例えば、特許文献１には合成樹脂と、紫外線吸収剤と、３８０～４５０ｎｍの波長域の光線を吸収する黄色染料とを含有する合わせガラス用中間膜が開示されている。特許文献１に開示されている合わせガラス用中間膜は、採光性を保持しつつ、４５０ｎｍ以下の波長域の光線を遮蔽することができるとされている。しかしながら、特許文献１では、黄色染料を合わせガラス用中間膜に均一に分散させる方法は何ら検討されておらず、可視光線透過率が高い合わせガラス用中間膜を得ることはできなかった。更に、特許文献１に開示されている合わせガラス用中間膜は、実際には３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線を充分に遮蔽できないという問題があった。
また、特許文献２には、有機系光吸収剤が添加された合成樹脂原料からなる中間膜が開示されている。有機系光吸収剤として、紫外線吸収剤、青色光吸収剤、赤外線吸収剤、赤色光吸収剤が記載されている。しかしながら、特許文献２に記載されている有機系光吸収剤は、３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線を充分に遮蔽できないという問題があった。
特開２０００－３００１４９号公報 特開２００７－２９０９２３号公報
本発明は、高い可視光線透過率を保持しながら、３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線透過率を低下させることができ、耐光性に優れる合わせガラス用中間膜を提供することを目的とする。
本発明は、熱可塑性樹脂と、下記一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物とを含有する合わせガラス用中間膜である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
一般式（１）中、Ｒ１は、炭素数が１～３のアルキル基を表し、Ｒ２は、水素、炭素数が１～１０のアルキル基、又は、炭素数が７～１０のアラルキル基を表す。
以下に本発明を詳述する。
本発明者らは、合わせガラス用中間膜中に特定の構造を有するインドール化合物を含有させることにより、高い可視光線透過率を保持しながら、３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線透過率を低下できることを見出した。
インドール化合物を含有する合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスは、太陽光の照射下で使用した場合に、紫外線透過率が時間の経過に伴って高くなったり、合わせガラスの色調が変化したりするという問題があった。本発明者らは、上記一般式（１）におけるＲ１の炭素数と合わせガラスの耐光性との間に相関関係があり、Ｒ１の炭素数を一定の範囲とすることにより高い耐光性を実現できることを見出し、本発明を完成した。
本発明の合わせガラス用中間膜は、上記一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物を含有する。本発明の合わせガラス用中間膜は、上記一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物を含有するため、可視光線透過率が高く、３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線透過率が低い。
上記一般式（１）において、Ｒ１は、炭素数が１～３のアルキル基を表す。Ｒ１として、例えば、メチル基、エチル基、イソプロピル基、ｎ－プロピル基等が挙げられる。なかでも、Ｒ１は、メチル基、エチル基、イソプロピル基であることが好ましく、メチル基又はエチル基であることがより好ましい。
上記一般式（１）において、Ｒ２は、水素、炭素数が１～１０のアルキル基、又は、炭素数が７～１０のアラルキル基を表す。Ｒ２は、炭素数が１～１０のアルキル基であることが好ましく、炭素数が１～８のアルキル基であることがより好ましい。上記炭素数が１～１０のアルキル基として、例えば、メチル基、エチル基、イソプロピル基、ｎ－プロピル基、イソブチル基、ｎ－ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、２－エチルヘキシル基、ｎ－オクチル基等が挙げられる。上記炭素数が７～１０のアラルキル基として、例えば、ベンジル基、フェニルエチル基、フェニルプロピル基、フェニルブチル基等が挙げられる。なお、上記アルキル基は、主鎖が直鎖構造を有するアルキル基であってもよく、主鎖が分岐構造を有するアルキル基であってもよい。
上記一般式（１）のＲ１の炭素数は、得られる合わせガラスの耐光性に大きな影響を与える。Ｒ１の炭素数が小さいほど、得られる合わせガラスの耐光性が優れ、炭素数が１である場合に合わせガラスの耐光性が最も優れる。Ｒ１の炭素数の上限は３である。Ｒ１の炭素数が４以上であると、得られる合わせガラスを太陽光の照射下で使用した場合に、紫外線透過率が時間の経過に伴って高くなったり、合わせガラスの色調が変化したりする。
本発明の合わせガラス用中間膜における上記一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物の好ましい含有量は、合わせガラス用中間膜の厚さに応じて適宜選択すればよいが、好ましい下限は、０．０３０重量％、好ましい上限は０．１４５重量％である。上記一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物の含有量が０．０３０～０．１４５重量％である場合には、高い可視光線透過率を保持しながら、３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線透過率を低下させることができる合わせガラス用中間膜を得ることができる。本発明の合わせガラス用中間膜の厚さが７６０μｍである場合において、上記一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物を０．０３０～０．１４５重量％含有する場合には、特に優れた効果を発揮することができる。
本発明の合わせガラス用中間膜は、熱可塑性樹脂を含有する。
上記熱可塑性樹脂は特に限定されず、例えば、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、硫黄元素を含有するポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。なかでも、可塑剤と併用した場合に、ガラスに対して優れた接着性を発揮する合わせガラス用中間膜が得られることから、ポリビニルアセタール樹脂が好適である。
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールをアルデヒドでアセタール化して得られるポリビニルアセタール樹脂であれば特に限定されないが、ポリビニルブチラール樹脂が好適である。また、必要に応じて２種以上のポリビニルアセタール樹脂を併用してもよい。
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は４０モル％、好ましい上限は８５モル％であり、より好ましい下限は６０モル％、より好ましい上限は７５モル％である。
上記ポリビニルアセタール樹脂としてポリビニルブチラール樹脂を用いる場合、水酸基量の好ましい下限は１５モル％、好ましい上限は３５モル％である。水酸基量が１５モル％未満であると、合わせガラス用中間膜とガラスとの接着性が低下したり、得られる合わせガラスの耐貫通性が低下したりすることがある。水酸基量が３５モル％を超えると、得られる合わせガラス用中間膜が硬くなり過ぎることがある。
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールをアルデヒドでアセタール化することにより調製することができる。
上記ポリビニルアルコールは、通常、ポリ酢酸ビニルを鹸化することにより得られ、鹸化度８０～９９．８モル％のポリビニルアルコールが一般的に用いられる。
上記ポリビニルアルコールの重合度の好ましい下限は５００、好ましい上限は４０００である。上記ポリビニルアルコールの重合度が５００未満であると、得られる合わせガラスの耐貫通性が低下することがある。上記ポリビニルアルコールの重合度が４０００を超えると、合わせガラス用中間膜の成形が困難となることがある。上記ポリビニルアルコールの重合度のより好ましい下限は１０００、より好ましい上限は３６００である。
上記アルデヒドは特に限定されないが、一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドは特に限定されず、例えば、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ－ブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒドが好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドがより好ましい。これらのアルデヒドは単独で用いられてもよく、２種以上を併用してもよい。
本発明の合わせガラス用中間膜は可塑剤を含有してもよい。
上記可塑剤は特に限定されず、例えば、一塩基性有機酸エステル、多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、有機リン酸可塑剤、有機亜リン酸可塑剤等のリン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
上記一塩基性有機酸エステルは特に限定されないが、例えば、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、トリプロピレングリコール等のグリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ペラルゴン酸（ｎ－ノニル酸）、デシル酸等の一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。なかでも、トリエチレングリコールジカプロン酸エステル、トリエチレングリコールジ－２－エチル酪酸エステル、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクチル酸エステル、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキシル酸エステル等が好適である。
上記多塩基性有機酸エステルは特に限定されないが、例えば、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸等の多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。なかでも、ジブチルセバシン酸エステル、ジオクチルアゼライン酸エステル、ジブチルカルビトールアジピン酸エステル等が好適である。
上記有機エステル可塑剤は特に限定されず、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，２－ブチレングリコールジ－２－エチレンブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールビス（２－エチルブチレート）、トリエチレングリコールジ（２－エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、リン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物、アジピン酸エステル、炭素数４～９のアルキルアルコール及び炭素数４～９の環状アルコールから作製された混合型アジピン酸エステル、アジピン酸ヘキシル等の炭素数６～８のアジピン酸エステル等が挙げられる。
上記有機リン酸可塑剤は特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
上記可塑剤のなかでも、ジヘキシルアジペート（ＤＨＡ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（４ＧＨ）、テトラエチレングリコールジヘプタノエート（４Ｇ７）及びトリエチレングリコールジヘプタノエート（３Ｇ７）からなる群より選択される少なくとも１種は、接着力調整剤として炭素数５又は６のカルボン酸の金属塩を含有させることによって、合わせガラス用中間膜とガラスとの接着力の経時変化を防止することができる。
更に、上記可塑剤は、加水分解を起こしにくいため、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、ジヘキシルアジペート（ＤＨＡ）であることが好ましく、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）であることがより好ましく、特にトリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートであることがより好ましい。
本発明の合わせガラス用中間膜における上記可塑剤の含有量は特に限定されないが、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい下限が３０重量部、好ましい上限が７０重量部である。上記可塑剤の含有量が３０重量部未満であると、合わせガラス用中間膜の溶融粘度が高くなり、合わせガラス製造時の脱気性が低下することがある。上記可塑剤の含有量が７０重量部を超えると、合わせガラス用中間膜から可塑剤が分離することがある。上記可塑剤の含有量のより好ましい下限は３５重量部、より好ましい上限は６３重量部である。
本発明の合わせガラス用中間膜は、必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、接着力調整剤、耐湿剤、青色顔料、青色染料、緑色顔料、緑色染料、蛍光増白剤、赤外線吸収剤等の添加剤を含有してもよい。
上記紫外線吸収剤は、例えば、ベンゾトリアゾール構造を有する化合物等が挙げられる。
上記赤外線吸収剤は、赤外線を遮蔽する性能を有すれば特に限定されないが、錫ドープ酸化インジウム微粒子、アンチモンドープ酸化錫微粒子、亜鉛元素以外の元素がドープされた酸化亜鉛微粒子、六ホウ化ランタン微粒子、アンチモン酸亜鉛微粒子及びフタロシアニン構造を有する赤外線吸収剤からなる群より選択される少なくとも１種が好適である。
上記赤外線吸収剤の含有量は特に限定されないが、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい下限が０．００１重量部、好ましい上限が５重量部である。上記赤外線吸収剤の含有量が０．００１重量部未満であると、合わせガラス用中間膜が赤外線を遮蔽することができないことがある。上記赤外線吸収剤の含有量が５重量部を超えると、合わせガラスの透明性が低下することがある。
本発明の合わせガラス用中間膜の厚さの好ましい下限は０．１ｍｍ、好ましい上限は３ｍｍである。合わせガラス用中間膜の厚さが０．１ｍｍ未満であると、得られる合わせガラスの耐貫通性が低下することがある。合わせガラス用中間膜の厚さが３ｍｍを超えると、得られる合わせガラス用中間膜の透明性が低下することがある。合わせガラス用中間膜の厚さのより好ましい下限は０．２５ｍｍ、より好ましい上限は１．５ｍｍである。
本発明の合わせガラス用中間膜は、１層の樹脂層のみにより形成された単層構造の合わせガラス用中間膜であってもよく、熱可塑性樹脂と上記一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物とを含有するインドール化合物含有樹脂層を有すれば、２以上の樹脂層を積層した多層構造の合わせガラス用中間膜であってもよい。
本発明の合わせガラス用中間膜が多層構造体である場合には、少なくとも最外層は、上記熱可塑性樹脂と上記一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物と上記可塑剤とを含有することが好ましい。上記最外層に含まれる熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましく、ポリビニルブチラール樹脂であることがより好ましい。
本発明の合わせガラス用中間膜が多層構造体であって、少なくとも最外層が上記熱可塑性樹脂と上記一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物と上記可塑剤とを含有するものである場合、中間層は、上記熱可塑性樹脂と上記可塑剤とを含有することが好ましい。
また、上記中間層は、上記一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物を含有することが好ましい。上記最外層及び中間層に含まれる熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましく、ポリビニルブチラール樹脂であることがより好ましい。上記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である場合、上記中間層に含まれるポリビニルアセタール樹脂は、上記最外層に含まれるポリビニルアセタール樹脂よりも水酸基量が低いことが好ましい。例えば、上記中間層に含まれるポリビニルアセタール樹脂として、水酸基量が１５～２５モル％であり、アセチル化度が８～１５モル％であり、ブチラール化度が６０～７１モル％であるポリビニルブチラール樹脂が挙げられる。
本発明の合わせガラス用中間膜が多層構造体である場合、高い可視光線透過率を保持しながら、３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線透過率を低下させることができ、優れた耐光性と優れた遮音性とを発揮することができる。
本発明の合わせガラス用中間膜は、厚さを７６０μｍとし、厚さ２．５ｍｍのクリアガラス２枚の間に挟持して、ＪＩＳ　Ｒ　３１０６に準拠した方法で測定した可視光線透過率Ｔｖが６０％以上であることが好ましい。可視光線透過率Ｔｖが６０％未満であると、本発明の合わせガラス用中間膜を用いて得られる合わせガラスの透明性が低下することがある。上記可視光線透過率Ｔｖは７０％以上であることが好ましく、７５％以上であることがより好ましく、更に８０％以上であることがより好ましい。
なお、上記可視光線透過率Ｔｖを測定する装置は特に限定されず、例えば、分光光度計（日立製作所社製「Ｕ－４０００」）等が挙げられる。
本発明の合わせガラス用中間膜は、３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線透過率を低下させることができる。上記３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線透過率は、２％以下であることが好ましく、１％以下であることがより好ましく、更に０．５％以下であることがより好ましい。上記３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線透過率とは、３８０ｎｍ、３９０ｎｍ及び４００ｎｍの各波長の紫外線透過率を測定し、各波長の紫外線透過率を合計し、平均値を算出することで求めることができる。
なお、上記３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線透過率を測定する装置は特に限定されず、例えば、分光光度計（日立製作所社製「Ｕ－４０００」）等が挙げられる。
本発明の合わせガラス用中間膜を製造する方法として、例えば、上記可塑剤と上記一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物とを混合した後、必要に応じて配合する添加剤を加えた組成物と、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂とを充分に混練し、合わせガラス用中間膜を成形する方法等が挙げられる。
なかでも、可塑剤に上記一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物を溶解させた組成物を作製する工程、及び、該組成物とポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂とを混練する工程を有することが好ましい。
なお、可塑剤に上記一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物を溶解させた組成物を作製する工程において、インドール化合物を溶解させるために組成物を加熱することが好ましい。
上記組成物と上記熱可塑性樹脂とを混練する方法は特に限定されず、例えば、押出機、ニーダー、バンバリーミキサー、カレンダーロール等を用いる方法が挙げられる。なかでも、連続的な生産に適することから、押出機を用いる方法が好適であり、二軸押出機を用いる方法がより好適である。
本発明の合わせガラス用中間膜は、上記インドール化合物を含有することにより、高い可視光線透過率を保持しながら、３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線透過率を低下させることができる。また、本発明の合わせガラス用中間膜は、耐光性にも優れる。
本発明の合わせガラス用中間膜は、更に、高温環境下での発泡防止効果を発揮することもできる。
可塑剤の含有量が比較的多い合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスは、８０℃～１５０℃の高温環境下にて保管すると、発泡することがあるという問題があった。なお、可塑剤の含有量が比較的多いとは、可塑剤の含有量が熱可塑性樹脂１００重量部に対して５０～７０重量部の範囲内であることを意味する。
また、熱可塑性樹脂として水酸基量の低いポリビニルアセタール樹脂を用いた場合には、可塑剤の含有量が熱可塑性樹脂１００重量部に対して５０重量部未満の場合であっても、８０℃～１５０℃の高温環境下にて保管すると発泡してしまうことがある。特に可塑剤として水分含有量が多い可塑剤を用いた場合には、発泡しやすいとされる。
しかし、本発明の合わせガラス用中間膜が単層構造体であるときには、熱可塑性樹脂１００重量部に対して５０～７０重量部の可塑剤を含有する場合、熱可塑性樹脂として水酸基量の低いポリビニルアセタール樹脂を用いた場合、或いは、可塑剤として水分含有量が多い可塑剤を用いた場合であっても、高温環境下における発泡を効果的に防止することができる。これは、インドール化合物を含む合わせガラス用中間膜がガラスと接しているためであると考えられる。
なお、水酸基量の低いポリビニルアセタール樹脂とは、水酸基量が２５モル％以下のポリビニルアセタール樹脂を意味する。例えば、水酸基量の低いポリビニルアセタール樹脂として、水酸基量が１５～２５モル％であり、アセチル化度が８～１５モル％であり、ブチラール化度が６０～７１モル％であるポリビニルブチラール樹脂が挙げられる。
本発明の合わせガラス用中間膜が多層構造体であるときでも、最外層が上記インドール化合物含有樹脂層であることにより、高温環境下での発泡防止効果を発揮することができる。
例えば、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量が５０重量部以上である中間層が、可塑剤の含有量が３５～４９重量部である２層の最外層の間に挟み込まれた構造を有する合わせガラス用中間膜において、該最外層に上記一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物を含む場合には、８０℃～１５０℃の高温環境下にて保管しても発泡の発生を防止することができる。
本発明の合わせガラス用中間膜は、二枚のガラスの間に挟持させ、積層し、合わせガラスとして使用することができる。上記合わせガラスに用いられるガラスは特に限定されず、一般に使用されている透明板ガラスを使用することができ、例えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入りガラス、線入り板ガラス、着色された板ガラス、熱線吸収ガラス、熱線反射ガラス、グリーンガラス等の無機ガラスが挙げられる。また、ポリカーボネートやポリアクリレート等の有機プラスチックス板を用いることもできる。
上記板ガラスとして、２種類以上の板ガラスを用いてもよい。例えば、透明フロート板ガラスと、グリーンガラスのような着色された板ガラスとで、本発明の合わせガラス用中間膜を挟持した合わせガラスが挙げられる。
上記合わせガラスは、自動車用ガラスとして使用する場合は、フロントガラス、サイドガラス、リアガラス、ルーフガラス、パノラマガラスとして用いることができる。
また、上記合わせガラスの製造方法は特に限定されず、従来公知の製造方法を用いることができる。
本発明の合わせガラスは、本発明の合わせガラス用中間膜を用いることから、高い可視光線透過率を保持しながら、３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線透過率が充分に低い。また、太陽光の照射下にあっても、紫外線遮蔽性能が長期に渡って持続し、色調の変化も僅かである。
本発明によれば、高い可視光線透過率を保持しながら、３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線透過率を低下させることができ、耐光性に優れる合わせガラス用中間膜を提供することができる。
以下に実施例を挙げて本発明の態様を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例にのみ限定されない。
（インドール化合物の調製）
（１）インドール化合物Ａの調製
メタノール１２０ｍｌに１－メチル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒド２３．５ｇ（０．１０ｍｏｌ）、及び、シアノ酢酸メチル１１．９ｇ（０．１２ｍｏｌ）を加えた。次いで、ピペリジン２．５ｇ（０．０３ｍｏｌ）を加え、還流下６時間反応させ、室温まで冷却した後、析出した結晶を得た。得られた結晶を少量のメタノールで洗浄後、乾燥して、上記一般式（１）においてＲ１がメチル基、Ｒ２がメチル基であるインドール化合物Ａの淡黄色結晶を３０．９ｇ得た。なお、得られたインドール化合物Ａの融点は１９３．７℃であった。
（２）インドール化合物Ｂの調製
メタノールに代えてエタノールを用い、シアノ酢酸メチルに代えて、シアノ酢酸エチル（０．１２ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ａの調製方法と同様の方法により、上記一般式（１）においてＲ１がエチル基、Ｒ２がメチル基であるインドール化合物Ｂの淡黄色結晶を２８．９ｇ得た。なお、得られたインドール化合物Ｂの融点は１４５℃であった。
（３）インドール化合物Ｃの調製
メタノールに代えてイソプロピルアルコールを用い、シアノ酢酸メチルに代えて、シアノ酢酸イソプロピル（０．１２ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ａの調製方法と同様の方法により、上記一般式（１）においてＲ１がイソプロピル基、Ｒ２がメチル基であるインドール化合物Ｃの淡黄色結晶を３２．７ｇ得た。なお、得られたインドール化合物Ｃの融点は１７０．１℃であった。
（４）インドール化合物Ｄの調製
メタノールに代えてブタノールを用い、シアノ酢酸メチルに代えて、シアノ酢酸ブチル（０．１２ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ａの調製方法と同様の方法により、上記一般式（１）においてＲ１がブチル基、Ｒ２がメチル基であるインドール化合物Ｄの淡黄色結晶を３３．７ｇ得た。なお、得られたインドール化合物Ｄの融点は１２６℃であった。
（５）インドール化合物Ｅの調製
メタノールに代えてペンタノールを用い、シアノ酢酸メチルに代えて、シアノ酢酸ペンチル（０．１２ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ａの調製方法と同様の方法により、上記一般式（１）においてＲ１がペンチル基、Ｒ２がメチル基であるインドール化合物Ｅの淡黄色結晶を３５．０ｇ得た。
（６）インドール化合物Ｆの調製
１－メチル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒドに代えて、２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒド（０．１０ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ａの調製方法と同様の方法により、上記一般式（１）においてＲ１がメチル基、Ｒ２が水素であるインドール化合物Ｆの淡黄色結晶を２８．４ｇ得た。
（７）インドール化合物Ｇの調製
１－メチル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒドに代えて、１－エチル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒド（０．１０ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ａの調製方法と同様の方法により、上記一般式（１）においてＲ１がメチル基、Ｒ２がエチル基であるインドール化合物Ｇの淡黄色結晶を３１．１ｇ得た。
（８）インドール化合物Ｈの調製
１－メチル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒドに代えて、１－ブチル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒド（０．１０ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ａの調製方法と同様の方法により、上記一般式（１）においてＲ１がメチル基、Ｒ２がブチル基であるインドール化合物Ｈの淡黄色結晶を３３．７ｇ得た。
（９）インドール化合物Ｉの調製
１－メチル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒドに代えて、１－（２－エチル－ヘキシル）－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒド（０．１０ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ａの調製方法と同様の方法により、上記一般式（１）においてＲ１がメチル基、Ｒ２が－ＣＨ２－ＣＨ（Ｃ２Ｈ５）－Ｃ４Ｈ９であるインドール化合物Ｉの淡黄色結晶を３６．３ｇ得た。
（１０）インドール化合物Ｊの調製
１－メチル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒドに代えて、１－ベンジル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒド（０．１０ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ａの調製方法と同様の方法により、上記一般式（１）においてＲ１がメチル基、Ｒ２が－ＣＨ２－Ｐｈであるインドール化合物Ｊの淡黄色結晶を３６．９ｇ得た。
（１１）インドール化合物Ｋの調製
１－メチル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒドに代えて、２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒド（０．１０ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ｄの調製方法と同様の方法により、上記一般式（１）においてＲ１がブチル基、Ｒ２が水素であるインドール化合物Ｋの淡黄色結晶を３２．４ｇ得た。
（１２）インドール化合物Ｌの調製
１－メチル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒドに代えて、１－エチル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒド（０．１０ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ｄの調製方法と同様の方法により、上記一般式（１）においてＲ１がブチル基、Ｒ２がエチル基であるインドール化合物Ｌの淡黄色結晶を３５．０ｇ得た。
（１３）インドール化合物Ｍの調製
１－メチル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒドに代えて、１－ブチル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒド（０．１０ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ｄの調製方法と同様の方法により、上記一般式（１）においてＲ１がブチル基、Ｒ２がブチル基であるインドール化合物Ｍの淡黄色結晶を３７．６ｇ得た。
（１４）インドール化合物Ｎの調製
１－メチル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒドに代えて、１－（２－エチル－ヘキシル）－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒド（０．１０ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ｄの調製方法と同様の方法により、上記一般式（１）においてＲ１がブチル基、Ｒ２が－ＣＨ２－ＣＨ（Ｃ２Ｈ５）－Ｃ４Ｈ９であるインドール化合物Ｎの淡黄色結晶を４０．２ｇ得た。
（１５）インドール化合物Ｏの調製
１－メチル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒドに代えて、１－ベンジル－２－フェニル－１Ｈ－インドール－３－カルボアルデヒド（０．１０ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ｄの調製方法と同様の方法により、上記一般式（１）においてＲ１がブチル基、Ｒ２が－ＣＨ２－Ｐｈであるインドール化合物Ｏの淡黄色結晶を４０．８ｇ得た。
（１６）インドール化合物Ｐの調製
メタノールに代えて、トルエンを用い、シアノ酢酸メチルに代えて、シアノ酢酸（０．１２ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ａの調製方法と同様の方法により、上記一般式（１）においてＲ１が水素、Ｒ２がメチル基であるインドール化合物Ｐの淡黄色結晶を２９．１ｇ得た。なお、得られたインドール化合物Ｐの融点は２０３．５℃であった。
（１７）インドール化合物Ｑの調製
Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）２００ｍｌにインドール化合物Ｐの化合物３０．０ｇ（０．１０ｍｏｌ）、及び無水炭酸カリウム１４．４ｇを加え、次いで２－ブロモエタノール２５．６ｇ（０．２０ｍｏｌ）を加え、混合液を得た。得られた混合液を７０℃で６時間反応し、室温まで冷却した後、水１０００ｍｌ、酢酸エチル５００ｍｌを加え、有機層を水１０００ｍｌで３回洗浄した。有機層にヘキサンを加え析出した結晶を得た。得られた結晶を乾燥して、上記一般式（１）においてＲ１が－Ｃ２Ｈ４ＯＨ、Ｒ２がメチル基であるインドール化合物Ｑの淡黄色結晶を１９．１ｇ得た。なお、得られたインドール化合物Ｑの融点は１４５．６℃であった。
（１８）インドール化合物Ｒの調製
メタノールに代えて、エタノールを用い、シアノ酢酸メチルに代えて、フェニルアセトニトリル（０．１２ｍｏｌ）を用い、ピペリジンに代えて４８％水酸化カリウム水溶液（０．３０ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ａの方法により、下記式（２）で表されるインドール化合物Ｒの淡黄色結晶を２９．９ｇ得た。なお、得られたインドール化合物Ｒの融点は１８３．７℃であった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
（１９）インドール化合物Ｓの調製
メタノールに代えて、エタノールを用い、シアノ酢酸メチルに代えて、マロノニトリル（０．１２ｍｏｌ）を用い、ピペリジンに代えてトリエチルアミン（０．０３ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ａの方法により、下記式（３）で表されるインドール化合物Ｓの淡黄色結晶を２７．５ｇ得た。なお、得られたインドール化合物Ｓの融点は２０３．２℃であった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
（２０）インドール化合物Ｔの調製
メタノールに代えて、２－エトキシエタノールを用い、シアノ酢酸メチルに代えて、シアノ酢酸２－エトキシエチル（０．１２ｍｏｌ）を用いた以外はインドール化合物Ａの調製方法と同様の方法により、上記一般式（１）においてＲ１が－Ｃ２Ｈ４ＯＣ２Ｈ５、Ｒ２がメチル基であるインドール化合物Ｔの淡黄色結晶を３１．７５ｇ得た。なお、得られたインドール化合物Ｔの融点は１２７．３℃であった。
調製したインドール化合物の構造を表１に示した。なお、ＢＯＮＡＳＯＲＢ　ＵＡ３９０１（オリヱント化学工業社製）は、インドール化合物である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
（実施例１）
（１）合わせガラス用中間膜の作製
可塑剤としてトリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部に、酸化防止剤として２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）０．４重量部と、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製「ＴＩＮＵＶＩＮ　３２６」）０．４重量部と、得られたインドール化合物Ａ０．０４８重量部とを添加し、攪拌機を用いて８０℃で、３０分間攪拌し、可塑剤溶液を得た。
得られた可塑剤溶液をポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ：平均重合度１７００、ブチラール化度６８．５ｍｏｌ％、水酸基量３０．６ｍｏｌ％、アセチル基量０．９ｍｏｌ％）１００重量部と充分に混合し、二軸異方押出機を用いて、膜厚が７６０μｍの合わせガラス用中間膜を作製した。この際、合わせガラス用中間膜の接着力調整を目的とし、酢酸マグネシウム水溶液を、合わせガラス用中間膜中におけるＭｇ濃度が６５ｐｐｍとなるように添加した。
（２）合わせガラスの作製
得られた合わせガラス用中間膜を、２３℃、相対湿度２８％の恒温恒湿条件で２４時間保持した後、２枚の透明なフロートガラス（縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ×厚さ２．５ｍｍ：クリアガラス）の間に挟持し、積層体とした。得られた積層体を、２３０℃の加熱ロールを用いて仮圧着させた。仮圧着された合わせガラスを、オートクレーブを用いて１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着し、合わせガラスを作製した。同様にして、縦５００ｍｍ×横５００ｍｍ×厚さ２．５ｍｍ（クリアガラス）のフロートガラスを用いて合わせガラスを作製した。
（実施例２～２７、比較例１～１５）
表２～６の組成となるように変更した以外は実施例１と同様に合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。ただし、実施例４、８及び１２は、赤外線吸収剤として錫ドープ酸化インジウム微粒子（ＩＴＯ）（体積平均粒子径３５ｎｍ）０．２８重量部を可塑剤溶液に添加した以外は実施例１と同様に合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。
（評価）
実施例、比較例で得られた合わせガラスについて以下の評価を行った。
結果を表２～６に示した。
（１）透過率評価
分光光度計（日立製作所社製「Ｕ－４０００」）を用いて、ＪＩＳ　Ｒ　３１０６（１９９８）に準拠して、得られた合わせガラス（縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ）の可視光線透過率Ｔｖを求めた。また、得られた合わせガラスの３００～２５００ｎｍの波長域における日射透過率Ｔｓを求めた。
更に、分光光度計（日立製作所社製「Ｕ－４０００」）を用いて、３８０ｎｍ、３９０ｎｍ、及び４００ｎｍの各波長における合わせガラスの透過率を測定し、透過率の平均値Ｔ（３８０－４００ｎｍ）を算出した。なお、透過率の平均値Ｔ（３８０－４００ｎｍ）は、後述する（２）耐光試験前後の合わせガラスについて測定することにより算出した。
（２）耐光試験
得られた合わせガラスに、ＪＩＳ　Ｒ　３２０５（１９９８）に準拠して、紫外線照射装置を用いて紫外線を２０００時間照射し、紫外線照射前後における色調変化を色差ΔＥで評価した。
（３）害虫の誘引防止評価
得られた合わせガラス（縦５００ｍｍ×横５００ｍｍ）の片面のガラス表面に透明粘着剤を塗布した。透明粘着剤を塗布していないガラス側にハロゲンランプを設置し、白色光を照射した状態で、屋外（積水化学工業滋賀水口工場内：２００８年８月）に１時間（２０時～２１時）放置した。放置後に透明粘着剤に付着した羽虫の数を数えた。
（４）耐貫通性評価
得られた合わせガラス（縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ）を、その表面温度が２３℃となるように調整した。次いで、ＪＩＳ　Ｒ　３２１２に準拠して、４ｍの高さから、合わせガラスに対して、質量２２６０ｇ、直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。同様の評価を６枚の合わせガラスについて行い、６枚の合わせガラス全てについて、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが３枚以下であった場合は不合格とした。剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが４枚の場合には、新しく６枚の合わせガラスについて再度の耐貫通性評価を行った。剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが５枚の場合には、新しく１枚の合わせガラスを追加試験し、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。
同様の耐貫通性評価を、落下高さを５ｍ及び６ｍに変えて行った。
（５）耐熱試験
得られた合わせガラス（縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ）を、１００℃の恒温槽に、鉛直の状態で１ヶ月間保持した。１ヶ月間保持前後における色調変化を色差ΔＥで評価した。
また、１ヶ月間保持後の合わせガラスに生じた発泡の数を、目視により観察した。発泡の個数は、発泡の長辺の長さが、５ｍｍ未満の発泡、５ｍｍ以上１０ｍｍ未満の発泡、１０ｍｍ以上の発泡の３種に分類して数えた。
（６）析出物の観測
作製した合わせガラス用中間膜から縦３００ｍｍ×横３００ｍｍのサンプルを採取し、アルミ袋で包んだ。これを、５℃の恒温条件で、１ヶ月間保管した。その後、合わせガラス用中間膜を目視で確認し、固形成分の析出物の有無を観察した。尚、析出物は、インドール化合物、あるいは、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤のどちらかであると考えられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000009
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000010
（実施例２８）
（１）合わせガラス用中間膜の作製
可塑剤としてテトラエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（４ＧＯ）６３重量部に、酸化防止剤として２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール０．４重量部と、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製「ＴＩＮＵＶＩＮ　３２６」）０．４重量部と、得られたインドール化合物Ａ０．１４重量部とを添加し、攪拌機を用いて８０℃で、３０分間攪拌し、可塑剤溶液を得た。
得られた可塑剤溶液をポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ：平均重合度１７００、ブチラール化度６８．５ｍｏｌ％、水酸基量３０．６ｍｏｌ％、アセチル基量０．９ｍｏｌ％）１００重量部と充分に混合し、二軸異方押出機を用いて、膜厚が７６０μｍの合わせガラス用中間膜を作製した。この際、合わせガラス用中間膜の接着力調整を目的とし、酢酸マグネシウム水溶液を、合わせガラス用中間膜中におけるＭｇ濃度が６５ｐｐｍとなるように添加した。
得られた合わせガラス用中間膜を用いた以外は実施例１と同様の方法により合わせガラスを製造し、同様の評価を行った。
結果を表７に示した。
（実施例２９～５１、比較例１６～１８）
表７及び表８に示した組成となるように変更した以外は実施例１と同様に合わせガラス用中間膜を作製した。得られた合わせガラス用中間膜を用いた以外は実施例１と同様の方法により合わせガラスを製造し、同様の評価を行った。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000011
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000012
（実施例５２）
（１）樹脂組成物Ａの作製
可塑剤としてトリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部に、酸化防止剤として２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール０．４重量部と、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製「ＴＩＮＵＶＩＮ　３２６」）０．４重量部と、得られたインドール化合物Ａ０．１４重量部と、錫ドープ酸化インジウム微粒子（ＩＴＯ）（体積平均粒子径３５ｎｍ）０．２８重量部とを添加し、攪拌機を用いて８０℃で、３０分間攪拌し、可塑剤溶液を得た。
得られた可塑剤溶液をポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ：平均重合度１７００、ブチラール化度６８．５ｍｏｌ％、水酸基量３０．６ｍｏｌ％、アセチル基量０．９ｍｏｌ％）１００重量部と充分に混合し、樹脂組成物Ａを作製した。この際、酢酸マグネシウム水溶液を、樹脂組成物Ａ中におけるＭｇ濃度が６５ｐｐｍとなるように添加した。
（２）樹脂組成物Ｂの作製
（樹脂層Ｂ）
可塑剤としてトリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部に、酸化防止剤として２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール０．４重量部と、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製「ＴＩＮＵＶＩＮ　３２６」）０．４重量部と、得られたインドール化合物Ａ０．１４重量部と、錫ドープ酸化インジウム微粒子（ＩＴＯ）（体積平均粒子径３５ｎｍ）０．２８重量部とを添加し、攪拌機を用いて８０℃で、３０分間攪拌し、可塑剤溶液を得た。
得られた可塑剤溶液をポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ：平均重合度２４５０、ブチラール化度６５．５ｍｏｌ％、水酸基量２０．１ｍｏｌ％、アセチル基量１３．４ｍｏｌ％）１００重量部と充分に混合し、樹脂組成物Ｂを作製した。
（３）合わせガラス用中間膜の作製
上記樹脂組成物Ａ及び上記樹脂組成物Ｂを共押出し、樹脂層Ａ（厚さ３３０μｍ）と、樹脂層Ｂ（厚さ１００μｍ）と、樹脂層Ａ（厚さ３３０μｍ）とが順次積層された３層構造を有する合わせガラス用中間膜を作製した。
得られた合わせガラス用中間膜を用いた以外は実施例１と同様の方法により合わせガラスを製造し、同様の評価を行った。
結果を表９に示した。
（実施例５３～６７、比較例１９）
表９及び表１０の組成となるように変更した以外は実施例１と同様に合わせガラス用中間膜を作製した。得られた合わせガラス用中間膜を用いた以外は実施例１と同様の方法により合わせガラスを製造し、同様の評価を行った。
結果を表９及び表１０に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000013
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000014
（実施例６８）
可塑剤としてトリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４９重量部に、酸化防止剤として２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）０．４重量部と、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製「ＴＩＮＵＶＩＮ　３２６」）０．４重量部と、得られたインドール化合物Ａ０．１４重量部とを添加し、攪拌機を用いて８０℃で、３０分間攪拌し、可塑剤溶液を得た。
得られた可塑剤溶液をポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ：平均重合度２４５０、ブチラール化度６５．５ｍｏｌ％、水酸基量２０．１ｍｏｌ％、アセチル基量１３．４ｍｏｌ％）１００重量部と充分に混合し、二軸異方押出機を用いて、膜厚が７６０μｍの合わせガラス用中間膜を作製した。この際、酢酸マグネシウム水溶液を、合わせガラス用中間膜中におけるＭｇ濃度が６５ｐｐｍとなるように添加した。
得られた合わせガラス用中間膜を用いた以外は実施例１と同様の方法により合わせガラスを製造し、同様の評価を行った。
結果を表１１に示した。
（実施例６９～９１、比較例２０～２２）
表１１及び表１２の組成となるように変更した以外は実施例１と同様に合わせガラス用中間膜を作製した。得られた合わせガラス用中間膜を用いた以外は実施例１と同様の方法により合わせガラスを製造し、同様の評価を行った。
結果を表１１及び表１２に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000015
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000016
本発明によれば、高い可視光線透過率を保持しながら、３８０～４００ｎｍの波長域の紫外線透過率を低下させることができ、耐光性に優れる合わせガラス用中間膜を提供することができる。

Claims (10)

  1. 熱可塑性樹脂と、下記一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物とを含有することを特徴とする合わせガラス用中間膜。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     一般式（１）中、Ｒ１は、炭素数が１～３のアルキル基を表し、Ｒ２は、水素、炭素数が１～１０のアルキル基、又は、炭素数が７～１０のアラルキル基を表す。
  2. 更に可塑剤を含有することを特徴とする請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物は、Ｒ１がメチル基であることを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
  4. インドール化合物の含有量が０．０３０～０．１４５重量％であることを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
  5. 可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートであることを特徴とする請求項２記載の合わせガラス用中間膜。
  6. 熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
  7. 更に、赤外線吸収剤を含有することを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
  8. 赤外線吸収剤は、錫ドープ酸化インジウム微粒子であることを特徴とする請求項７記載の合わせガラス用中間膜。
  9. 熱可塑性樹脂と一般式（１）で表される構造を有するインドール化合物とを含有するインドール化合物含有樹脂層を含む、２以上の樹脂層を積層した多層構造体であることを特徴とする請求項１、２、３、４、５、６、７又は８記載の合わせガラス用中間膜。
  10. 少なくとも最外層がインドール化合物含有樹脂層であることを特徴とする請求項９記載の合わせガラス用中間膜。
    　
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