WO2017057498A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

Abstract

中間膜が銀を含む層を備えているにもかかわらず、合わせガラスにおいて白濁による外観不良の発生を抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供する。　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、銀を含む第１の層と、ポリビニルアセタール樹脂を含む第２の層とを備え、前記第１の層の第１の表面側に、前記第２の層が配置されており、前記第２の層が、窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物を含み、前記窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物が、ピペリジン構造を有する化合物であるか、又は、ヒンダードアミン光安定剤である。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

　本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

　合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。このような車両及び建築物の開口部に用いられる合わせガラスには、高い遮熱性が求められる。

　可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。従って、合わせガラスの遮熱性を高めるためには、赤外線を十分に遮断する必要がある。

　上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、２つの中間膜層と、２つの中間膜層の間に配置された機能性プラスチックフィルムとを備える中間膜が開示されている。上記機能性プラスチックフィルムは、赤外線反射層と、赤外線吸収層とを有する。上記赤外線反射層は、高屈折率の酸化物膜と低屈折率の酸化物膜とが交互に積層された多層膜、屈折率の異なる２種類のポリマー薄膜が交互に多層積層された多層膜、又は、金属膜である。上記赤外線反射層に上記金属膜を用いる場合には、金、銀、銅及びアルミニウム等の金属を用いることができる。上記金属膜は、スパッタリング法等で成膜される。

　下記の特許文献２には、黄変傾向が低く、ＵＶ－Ａ線及び可視光に対して高い透過率を有し、ＵＶ－Ｂ線に対して低い透過率を有する中間膜が開示されている。この中間膜は、ポリビニルアセタールと、可塑剤と、ＵＶ吸収剤であるオキサニリド型化合物とを含む。また、特許文献１には、中間膜が、ＨＡＳ／ＨＡＬＳ／ＮＯＲ－ＨＡＬＳ型の非芳香族光安定剤を含んでいてもよいことが記載されている。

ＷＯ２０１０／０９８２８７Ａ１ ＵＳ２０１２／００５２３１０Ａ１

　従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、中間膜が銀を含む層を備える場合に、銀に起因して、白濁による外観不良が生じることがある。この白濁は、銀を含まない中間膜において生じる周縁部の白化とは異なる現象である。

　本発明の目的は、中間膜が銀を含む層を備えているにもかかわらず、合わせガラスにおいて白濁による外観不良の発生を抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。

　本発明の広い局面によれば、銀を含む第１の層と、ポリビニルアセタール樹脂を含む第２の層とを備え、前記第１の層の第１の表面側に、前記第２の層が配置されており、前記第２の層が、窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物を含み、前記窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物が、ピペリジン構造を有する化合物であるか、又は、ヒンダードアミン光安定剤である、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と略記することがある）が提供される。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層が、紫外線遮蔽剤を含み、前記第２の層中の前記紫外線遮蔽剤が、塩素原子を含まないか又は含み、前記第２の層中の前記紫外線遮蔽剤が塩素原子を含まない場合には、前記第２の層が、塩素原子を含まないか、又は、塩素原子を３０ｐｐｍ以下で含み、前記第２の層中の前記紫外線遮蔽剤が塩素原子を含む場合には、前記第２の層が、前記紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子を含まないか、又は、前記紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子を３０ｐｐｍ以下で含む。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、層本体と、銀を含む膜とを備え、前記層本体の第１の表面側に、前記銀を含む膜が配置されている。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層の前記第１の表面側に、前記銀を含む膜が配置されている。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記層本体の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に、銀を含む膜が配置されていない。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂を含む第３の層を備え、前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に、前記第３の層が配置されている。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層が可塑剤を含み、前記第３の層が可塑剤を含む。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚さ２ｍｍの２枚のグリーンガラスの間に中間膜を挟み込んで合わせガラスを得たときに、前記合わせガラスの可視光線透過率が６０％以上である。

　本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。

　本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、可視光線透過率が６０％以上である。

　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、銀を含む第１の層と、ポリビニルアセタール樹脂を含む第２の層とを備え、上記第１の層の第１の表面側に、上記第２の層が配置されており、上記第２の層が、窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物を含み、上記窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物が、ピペリジン構造を有する化合物であるか、又は、ヒンダードアミン光安定剤であるので、中間膜が銀を含む層を備えているにもかかわらず、合わせガラスにおいて白濁による外観不良の発生を抑えることができる。

図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

　以下、本発明の詳細を説明する。

　本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と略記することがある）は、銀を含む第１の層と、ポリビニルアセタール樹脂を含む第２の層とを備える。本発明に係る中間膜では、上記第１の層の第１の表面側に、上記第２の層が配置されている。上記第２の層は、窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物を含む。上記窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物は、ピペリジン構造を有する化合物であるか、又は、ヒンダードアミン光安定剤である。上記窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物は、ピペリジン構造を有する化合物であってもよく、ヒンダードアミン光安定剤であってもよい。

　本発明に係る中間膜は、第３の層を備えるか、又は第３の層を備えていない。合わせガラス部材に対する接着性を高める観点からは、本発明に係る中間膜は、第３の層を備えることが好ましい。本発明に係る中間膜が上記第３の層を備える場合に、上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましい。本発明に係る中間膜が上記第３の層を備える場合に、上記第３の層は、上記第１の層の第１の表面とは反対の第２の表面側に配置される。

　本発明では、上述した構成が備えられているので、中間膜が銀を含む層を備えているにもかかわらず、合わせガラスにおいて白濁による外観不良の発生を抑えることができる。ポリビニルアセタール樹脂の合成時に、酸触媒として塩化水素等を触媒として用いて、ポリビニルアルコールのアセタール化が行われることがある。このため、ポリビニルアセタール樹脂を含む層には、塩素原子が含まれることがある。また、ポリビニルアセタール樹脂の合成時以外にも、外部環境などによって、ポリビニルアセタール樹脂を含む層に、塩素原子が含まれることがある。このような塩素原子を含む層と、銀を含む層とを用いた場合には、白濁が生じやすいことが見出された。さらに、中間膜が銀を含む層を備える場合に、ポリビニルアセタール樹脂を含む層に、窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物を用いれば、白濁が顕著に抑えられることが見出された。

　以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

　図１に示す中間膜１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、２層以上の積層構造を有する。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。

　中間膜１は、第１の層１１と、第１の層１１の第１の表面１１ａ側に配置された第２の層１２と、第１の層１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂ側に配置された第３の層１３とを備える。第２の層１２は、第１の層１１の第１の表面１１ａに積層されている。第２の層１２と第１の層１１とは接している。第３の層１３は、第１の層１１の第２の表面１１ｂに積層されている。第１の層１１と第３の層１３とは接している。第１の層１１は、中間層である。第１の層１１は、銀を含む。第２の層１２及び第３の層１３は、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層１２と第３の層１３との間に配置されている。第１の層１１は、第２の層１２と第３の層１３との間に挟み込まれている。従って、中間膜１は、第２の層１２と、第１の層１１と、第３の層１３とがこの順で積層された多層構造を有する。

　なお、第１の層１１と第２の層１２との間、及び、第１の層１１と第３の層１３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第１の層１１と第２の層１２、及び、第１の層１１と第３の層１３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含む層、並びにポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレート等を含む層等が挙げられる。これらの他の層が含まれる場合、１種の層のみが含まれていてもよく、２種以上の異なる層が含まれていてもよい。

　上記第１の層は、銀を含む。上記銀は、単体の銀であってもよく、銀の塩、銀の化合物、銀の合金であってもよい。上記銀の合金としては、例えば、銀・パラジウム・銅合金（例えば、フルヤ金属社製のＡＰＣ等）等が挙げられる。上記第１の層は、銀を表面部に含んでいてもよく、銀を中央部に含んでいてもよく、全体に含んでいてもよい。

　遮熱性を効果的に高める観点からは、上記第１の層は、層本体と、銀を含む膜とを備えることが好ましい。この場合に、上記層本体の第１の表面側に、銀を含む膜（第１の膜）が配置される。上記層本体の第１の表面側に、銀を含む第１の膜が配置されており、上記層本体の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に、銀を含む第２の膜が配置されていてもよい。上記層本体の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に、銀を含む膜（第２の膜）は配置されていなくてもよい。

　上記第１の層における銀の含有量は、合わせガラスの可視光線透過率等を考慮して、適宜調整される。

　上記銀を含む膜は、例えば、層本体の表面上に、スパッタリング等により形成することができる。他にも、第１の層の材料と共に銀を含む膜の材料を混練した後に、膜状に押し出すことによって、銀を含む膜を形成することができる。

　上記第１の層の材料及び層本体の材料は、樹脂であることが好ましい。上記層本体の材料としては、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂及びポリイミド樹脂等が挙げられる。

　上記層本体の第１の表面側に、上記銀を含む膜（第１の膜）が配置されていることが好ましい。上記銀を含む膜の表面上に、上記第２の層が配置されていてもよい。上記銀を含む膜と上記第２の層とが接していてもよい。

　上記中間膜が上記第３の層を備える場合に、上記層本体と上記第３の層とが接していてもよい。上記銀を含む第２の膜と上記第３の層とが接していてもよい。

　上記第２の層は、塩素原子を含まないか、又は、塩素原子の含有量が１５０ｐｐｍ以下であることが好ましい。白濁をより一層抑える観点からは、上記第２の層における塩素原子の含有量は少ない方がよい。上記第２の層における塩素原子の含有量はより好ましくは１００ｐｐｍ以下、更に好ましくは５０ｐｐｍ以下、特に好ましくは３０ｐｐｍ以下、最も好ましくは１５ｐｐｍ以下である。一方で、上記第２の層が塩素原子を多く含む場合に、上記窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物を用いることによる白濁の抑制効果がより一層効果的に得られる。本発明では、上記第２の層における紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子の含有量が１ｐｐｍ以上であっても、５ｐｐｍ以上であっても、１０ｐｐｍ以上であっても、１５ｐｐｍを超えていても、白濁を抑えることができる。

　上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子を含まないか、又は、紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子を１００ｐｐｍ以下で含むことが好ましい。即ち、上記第２の層中の上記紫外線遮蔽剤が塩素原子を含まない場合には、上記第２の層が、塩素原子を含まないか、又は、塩素原子を１００ｐｐｍ以下で含み、上記第２の層中の上記紫外線遮蔽剤が塩素原子を含む場合には、上記第２の層が、上記紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子を含まないか、又は、上記紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子を１００ｐｐｍ以下で含むことが好ましい。なお、紫外線遮蔽剤は、塩素原子を含んでいてもよく、塩素原子を含んでいなくてもよい。上記第２の層中の上記紫外線遮蔽剤は、塩素原子を含まないか又は含む。塩素原子を有する紫外線遮蔽剤を用いる場合には、塩素原子は紫外線遮蔽剤の化学構造中で強固に結合しているため、白濁に大きな影響を及ぼさない。白濁をより一層抑える観点からは、上記第２の層における紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子の含有量は少ない方がよい。上記第２の層における紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子の含有量はより好ましくは５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは３０ｐｐｍ以下、より更に好ましくは１５ｐｐｍ以下である。一方で、上記第２の層が紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子を多く含む場合に、上記窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物を用いることによる白濁の抑制効果がより一層効果的に得られる。本発明では、上記第２の層における紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子の含有量が１ｐｐｍ以上であっても、５ｐｐｍ以上であっても、１０ｐｐｍ以上であっても、１５ｐｐｍを超えていても、白濁を抑えることができる。

　また、上記第２の層において、塩素原子単独で含まれるか、又は、分子量が２５０以下である化合物における塩素原子として含まれる塩素原子の含有量は、好ましくは１００ｐｐｍ以下、より好ましくは５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは３０ｐｐｍ以下、より更に好ましくは１５ｐｐｍ以下である。この塩素原子の含有量は、１ｐｐｍ以上であっても、５ｐｐｍ以上であっても、１０ｐｐｍ以上であっても、１５ｐｐｍを超えていてもよい。

　上記第２の層における塩素原子の含有量は、自動燃焼ハロゲン・硫黄分析システム（ヤナコ社製「ＳＱ－１型／ＨＳＵ－３５型」、ダイオネクス社製「ＩＣＳ－２０００型」）を用いて、測定することができる。また、上記第２の層以外の第１の層や、中間膜全体の塩素原子の含有量も同様に測定できる。

　上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。白濁をより一層抑える観点からは、上記第１の層中の上記紫外線遮蔽剤が塩素原子を含まない場合には、上記第１の層が、塩素原子を含まないか、又は、塩素原子を１００ｐｐｍ以下（より好ましくは５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは３０ｐｐｍ以下、より更に好ましくは１５ｐｐｍ以下）で含み、上記第１の層中の上記紫外線遮蔽剤が塩素原子を含む場合には、上記第１の層が、上記紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子を含まないか、又は、上記紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子を１００ｐｐｍ以下（より好ましくは５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは３０ｐｐｍ以下、より更に好ましくは１５ｐｐｍ以下）で含むことが好ましい。上記第１の層中の上記紫外線遮蔽剤は、塩素原子を含まないか又は含む。この塩素原子の含有量は、１ｐｐｍ以上であっても、５ｐｐｍ以上であっても、１０ｐｐｍ以上であっても、１５ｐｐｍを超えていてもよい。

　上記中間膜が上記第３の層を備える場合には、上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。白濁をより一層抑える観点からは、上記第３の層中の上記紫外線遮蔽剤が塩素原子を含まない場合には、上記第３の層が、塩素原子を含まないか、又は、塩素原子を１００ｐｐｍ以下（より好ましくは５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは３０ｐｐｍ以下、より更に好ましくは１５ｐｐｍ以下）で含み、上記第３の層中の上記紫外線遮蔽剤が塩素原子を含む場合には、上記第３の層が、上記紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子を含まないか、又は、上記紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子を１００ｐｐｍ以下（より好ましくは５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは３０ｐｐｍ以下、より更に好ましくは１５ｐｐｍ以下）で含むことが好ましい。上記第３の層中の上記紫外線遮蔽剤は、塩素原子を含まないか又は含む。この塩素原子の含有量は、１ｐｐｍ以上であっても、５ｐｐｍ以上であっても、１０ｐｐｍ以上であっても、１５ｐｐｍを超えていてもよい。

　なお、上記第２の層における塩素原子の含有量は、用いるポリビニルアセタール樹脂の製造時に、ポリビニルアセタール樹脂を過剰量のイオン交換水で複数回洗浄することによって低下させることができる。用いるイオン交換水の量又は洗浄回数を増やすことによって、上記第２の層における塩素原子の含有量を低下させることができる。

　また、上記第１の層及び上記第３の層が熱可塑性樹脂を含む場合には、各層の塩素原子の含有量は、上記熱可塑性樹脂を過剰量のイオン交換水で複数回洗浄することによって低下させることができる。用いるイオン交換水の量又は洗浄回数を増やすことによって、上記第１の層及び上記第３の層における塩素原子の含有量を低下させることができる。

　遮熱性及び耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記第１の層の厚みは、好ましくは２０μｍ以上、より好ましくは３０μｍ以上、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは１５０μｍ以下である。

　接着性及び耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記第２の層及び上記第３の層の厚みはそれぞれ、好ましくは２００μｍ以上、より好ましくは３００μｍ以上、好ましくは９００μｍ以下、より好ましくは８５０μｍ以下である。

　上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。

　透明性により一層優れた合わせガラスを得る観点からは、合わせガラスの上記可視光線透過率は、好ましくは６０％以上、より好ましくは６５％以上、更に好ましくは７０％以上である。合わせガラスの可視光線透過率は、ＪＩＳ　Ｒ３２１１（１９９８）に準拠して測定できる。本発明の合わせガラス用中間膜を、ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚さ２ｍｍの２枚のグリーンガラスの間に挟み込むことにより得られる合わせガラスの可視光線透過率は、好ましくは６０％以上、より好ましくは６５％以上、更に好ましくは７０％以上である。

　銀を含む第１の層の第１の表面側に、第２の層を含む遮音中間膜が配置されていてもよい。銀を含む第１の層の第１の表面側に位置する第２の層が遮音層であってもよく、銀を含む第１の層の第１の表面側に位置する他の層が遮音層であってもよい。銀を含む第１の層の第２の表面側に、第３の層を含む遮音中間膜が配置されていてもよい。銀を含む第１の層の第２の表面側に位置する第３の層が遮音層であってもよく、銀を含む第１の層の第２の表面側に位置する他の層が遮音層であってもよい。上記遮音中間膜は、多層であってもよい。

　以下、中間膜の各層の他の詳細を説明する。

　（熱可塑性樹脂）
　上記第１の層は、熱可塑性樹脂を含んでいてもよい。上記第２の層は、ポリビニルアセタール樹脂を含む。上記第３の層は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。上記熱可塑性樹脂として、従来公知の熱可塑性樹脂を用いることが可能である。上記熱可塑性樹脂は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。

　上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、合わせガラス部材又は他の中間膜に対する本発明に係る中間膜の接着力がより一層高くなる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％の範囲内である。

　上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

　上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３～５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。

　上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．３モル％以上、更に好ましくは０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

　上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは６３モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

　上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。

　なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。

　（可塑剤）
　中間膜の接着力をより一層高める観点からは、上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましく、上記第２の層は、可塑剤を含むことが好ましく、上記第３の層は、可塑剤を含むことが好ましい。各層に含まれている熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である場合に、各層は、可塑剤を含むことが特に好ましい。ポリビニルアセタール樹脂を含む層は、可塑剤を含むことが好ましい。

　上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

　上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

　上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

　上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。

　上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

　上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。

　上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６～１０の有機基であることが好ましい。

　上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。

　上記可塑剤の含有量は特に限定されない。各層において、上記熱可塑性樹脂１００重量部又は上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量は、好ましくは２５重量部以上、より好ましくは３０重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは６０重量部以下、更に好ましくは５０重量部以下である。上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。

　（遮熱性化合物）
　遮熱性をより一層高める観点からは、上記中間膜は、遮熱性化合物を含むことが好ましく、上記第２の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましく、上記第３の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記遮熱性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記遮熱性化合物は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。

　成分Ｘ：
　上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。遮熱性をより一層高める観点からは、上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましく、上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記成分Ｘは遮熱性化合物である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。

　上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。

　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。

　遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。

　上記中間膜１００重量％中又は上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。

　遮熱粒子：
　遮熱性をより一層高める観点からは、上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましく、上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましく、上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記遮熱粒子は遮熱性化合物である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。

　可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。

　上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。

　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。

　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ_０．３３ＷＯ_３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。

　上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。

　上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ－ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。

　上記中間膜１００重量％中又は上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。

　（金属塩）
　接着力を良好な範囲に制御する観点から、上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。接着力を良好な範囲に制御する観点から、上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましく、上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜とガラス板との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。

　また、上記金属塩Ｍは、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２～１６の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。

　上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。

　上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜とガラス板との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。

　（窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物）
　上記中間膜は、窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物（以下、化合物Ｙ’と略記することがある）を含む。本発明では、上記化合物Ｙ’は、ピペリジン構造を有する化合物であるか、又は、ヒンダードアミン光安定剤である。上記化合物Ｙ’のうち、ピペリジン構造を有する化合物であるか、又は、ヒンダードアミン光安定剤である化合物を、以下、化合物Ｙと略記することがある。上記第１の層は、上記化合物Ｙを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記化合物Ｙを含む。上記第３の層は、上記化合物Ｙを含むことが好ましい。上記化合物Ｙは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記化合物Ｙ’がピペリジン構造を有する化合物であるか、又は、上記化合物Ｙ’としてヒンダードアミン光安定剤を用いることによって、白濁を効果的に抑えることができる。

　白濁を効果的に抑える観点からは、上記化合物Ｙは、ピペリジン構造の窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物であることが好ましい。

　上記化合物Ｙは、ピペリジン構造の窒素原子に炭素原子（好ましくはアルキル基）が結合している化合物であることが好ましく、ピペリジン構造の窒素原子に酸素原子（好ましくはアルコキシ基）が結合している化合物であることも好ましく、ピペリジン構造の窒素原子に水素原子が結合している化合物であることも好ましい。

　上記ピペリジン構造の窒素原子に炭素原子（好ましくはアルキル基）が結合している化合物としては、Ｔｉｎｕｖｉｎ　７６５、Ｔｉｎｕｖｉｎ　１４４、Ｔｉｎｕｖｉｎ　７２３、Ｔｉｎｕｖｉｎ　６２２ＳＦ及びアデカスタブ　ＬＡ－５２等が挙げられる。

　上記ピペリジン構造の窒素原子に酸素原子（好ましくはアルコキシ基）が結合している化合物としては、Ｔｉｎｕｖｉｎ　ＮＯＲ３７１、Ｔｉｎｕｖｉｎ　ＸＴ８５０ＦＦ、Ｔｉｎｕｖｉｎ　ＸＴ８５５ＦＦ及びアデカスタブ　ＬＡ－８１等が挙げられる。

　上記ピペリジン構造の窒素原子に水素原子が結合している化合物としては、Ｔｉｎｕｖｉｎ　７７０ＤＦ、及びＨｏｓｔａｖｉｎ　Ｎ２４等が挙げられる。

　白濁を効果的に抑える観点からは、上記化合物Ｙの分子量は好ましくは２０００以下、より好ましくは１０００以下、更に好ましくは７００以下である。

　白濁をより一層抑制する観点からは、上記化合物Ｙを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記化合物Ｙの含有量の含有量は、好ましくは０．００３重量％以上、より好ましくは０．０１重量％以上、更に好ましくは０．０１５重量％以上、特に好ましくは０．０５重量％以上、好ましくは０．５重量％以下、より好ましくは０．３重量％以下である。

　（紫外線遮蔽剤）
　上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。

　上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。

　なお、本発明において、ヒンダードアミン光安定剤は紫外線遮蔽剤には含まれない。

　期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記中間膜１００重量％中又は紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。特に、上記中間膜１００重量％中又は上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。

　（酸化防止剤）
　上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。

　上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。

　上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

　上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチル－６－メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、及び２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチル－１－フェニルオキシ）（２－エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

　上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ　２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ　１６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ　３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ　１０１０」等が挙げられる。

　中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は好ましくは０．０３重量％以上、より好ましくは０．０８重量％であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。

　（他の成分）
　上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　（合わせガラス）
　図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

　図２に示す合わせガラス２１は、中間膜１と、第１の合わせガラス部材３１と、第２の合わせガラス部材３２とを備える。中間膜１は、第１の合わせガラス部材３１と第２の合わせガラス部材３２との間に配置されており、挟み込まれている。中間膜１の第１の表面１ａに、第１の合わせガラス部材３１が配置され、積層されている。中間膜１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第２の合わせガラス部材３２が配置され、積層されている。第２の層１２の外側の表面１２ａに、第１の合わせガラス部材３１が配置され、積層されている。第３の層１３の外側の表面１３ａに、第２の合わせガラス部材３２が配置され、積層されている。

　上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれガラス板又はＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムであり、かつ上記中間膜が、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材として、少なくとも１枚のガラス板を含むことが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材の双方がガラス板であることが特に好ましい。

　上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

　上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の各厚みは特に限定されないが、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。

　上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１，第２の合わせガラス部材の間に、上記中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりする。これにより、第１の合わせガラス部材と中間膜及び第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０～１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０～１５０℃及び１～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。

　上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記合わせガラスは、建築用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の合わせガラスであることがより好ましい。上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。遮熱性が高くかつ可視光線透過率が高いので、上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。

　以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

　以下の第１の層を用意した。

　ＸＩＲ（金属箔付き樹脂フィルム、Ｓｏｕｔｈｗａｌｌ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ社製「ＸＩＲ－７５」）；具体的には、ポリエチレンテレフタレート製の基材を含む層本体と、前記層本体上に、ｎ層の銀を含む膜及びｎ＋１層の金属酸化物層が積層された金属箔付き樹脂フィルム。

　第２の層及び第３の層を形成するために、以下の材料を用いた。

　（熱可塑性樹脂）
　ＰＶＢ１（ポリビニルアセタール樹脂、アセタール化に炭素数４のｎ－ブチルアルデヒドを使用、ポリビニルアルコールの平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．７モル％、アセタール化度６８．５モル％、アセチル化度０．８モル％）

　（ＰＶＢ１の調製）
　攪拌機を取り付けた２ｍ^３反応器に、ＰＶＡ（重合度１７００、けん化度９９．２モル％）の７．５重量％水溶液１７００ｋｇと、ｎ－ブチルアルデヒド７４．６ｋｇと、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－メチルフェノール０．１３ｋｇとを入れ、全体を１４℃に冷却した。これに、濃度２０重量％の塩酸９９．４４Ｌを添加して、ＰＶＡのブチラール化を開始した。添加終了後から１０分後に昇温を開始し、９０分かけて６５℃まで昇温し、更に１２０分反応を行なった。その後、室温まで冷却して析出した固形分をろ過した後、イオン交換水で洗浄した（一例として、固形分に対して重量で１０倍量のイオン交換水で１０回洗浄した）（中和前の洗浄）。このＰＶＢ１の洗浄工程におけるイオン交換水の量及び洗浄回数を調節することによって、ＰＶＢ１の合成後に残存している塩素原子の除去率を調整した。その後、０．３重量％の炭酸水素ナトリウム水溶液を用いて十分に中和を行ない、脱水した後、乾燥させ、ＰＶＢ１を得た。

　ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２により測定した場合も、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。

　（可塑剤）
　３ＧＯ（トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート）

　（化合物Ｙ；窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有し、かつ、ピペリジン構造を有するか、又は、ヒンダードアミン光安定剤である化合物）
　Ｔｉｎｕｖｉｎ　７７０ＤＦ（ＢＡＳＦ社製、Ｎ－Ｈ（水素原子）型、分子量４８１）

　Ｔｉｎｕｖｉｎ　７６５（ＢＡＳＦ社製、Ｎ－Ｃ（アルキル基）型、分子量５０９）

　Ｔｉｎｕｖｉｎ　１４４（ＢＡＳＦ社製、Ｎ－Ｃ（アルキル基）型、分子量６８５）

　Ｔｉｎｕｖｉｎ　１２３（ＢＡＳＦ社製、Ｎ－Ｃ（アルキル基）型、分子量７３７）

　Ｔｉｎｕｖｉｎ　ＮＯＲ３７１（ＢＡＳＦ社製、Ｎ－ＯＲ（アルコキシ基）型、分子量１０００以上）

　Ｔｉｎｕｖｉｎ　ＸＴ８５０ＦＦ（ＢＡＳＦ社製、Ｎ－ＯＲ（アルコキシ基）型、分子量５００以上、４０００以下）

　（他の化合物／化合物Ｙに相当しない化合物；窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有し、かつ、ピペリジン構造を有するか、又は、ヒンダードアミン光安定剤である化合物に相当しない化合物）
　Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（ＢＡＳＦ社製、２－（５－クロロ－２－ベンゾトリアゾリル）－６－ｔｅｒｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）

　他の成分：
　ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０（ＢＡＳＦ社製）
　ＩＲＧＡＮＯＸ１０７６（ＢＡＳＦ社製）
　ＩＲＧＡＮＯＸ　２４５（ＢＡＳＦ社製）
　アデカスタブ　ＡＯ－４０（ＡＤＥＫＡ社製）（表中、ＡＯ－４０と記載する）
　ＢＨＴ（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）
　マグネシウム混合物（酢酸マグネシウム：２－エチル酪酸マグネシウム＝５０重量％：５０重量％）

　（実施例１）
　（１）第２の層を形成するための組成物の作製
　ＰＶＢ１の１００重量部に対して、３ＧＯを４０重量部と、Ｔｉｎｕｖｉｎ　７７０ＤＦを得られる第２の層中で０．００３５重量％となる量と、ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０を得られる第２の層中で０．０８重量％となる量と、マグネシウム混合物を得られる第２の層中でマグネシウムの含有量が６０ｐｐｍとなる量を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、第２の層を形成するための組成物を得た。

　得られた組成物を押出機により押出して、厚み３８０μｍの単層の第２の層を得た。

　（２）第３の層を形成するための組成物の作製
　ＰＶＢ１の１００重量部に対して、３ＧＯを４０重量部と、マグネシウム混合物を得られる第３の層中でマグネシウムの含有量が６０ｐｐｍとなる量と、ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０を０．０８重量部とを添加し、ミキシングロールで充分に混練し、第３の層を形成するための組成物を得た。

　得られた組成物を押出機により押出して、厚み３８０μｍの単層の第３の層を得た。

　（３）中間膜の作製
　ＸＩＲを第１の層として用いて、該第１の層を、得られた第２の層と得られた第３の層との間に挟み込んで、中間膜を得た。なお、その際、ＸＩＲの金属箔が第３の層より、第２の層に近づくように挟み込んだ。

　（４）合わせガラスの作製
　得られた中間膜を、縦３０ｃｍ×横３０ｃｍの大きさに切断した。また、ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、２枚のグリーンガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ×厚み２ｍｍ）を用意した。この２枚のグリーンガラスの間に、得られた中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラス板からはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。

　（実施例２～１９及び比較例１、２）
　第２の層及び第３の層に含まれる成分の種類及び含有量を下記の表１～２に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。

　なお、第２の層に含まれる塩素原子の含有量は、ＰＶＢ１の洗浄工程におけるイオン交換水の量及び洗浄回数を調節することによって、ＰＶＢ１の合成後に残存している塩素原子の除去率を変更することにより調整した。

　なお、全ての実施例２～１９及び比較例１，２において、第２の層及び第３の層に、実施例１と同様のマグネシウムの混合物を実施例１と同量（ポリビニルアセタール樹脂に対する量）で配合した。表１～２では、マグネシウム濃度の記載は省略した。

　（実施例２０）
　第２の層の厚みを７６０μｍに変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を得た。

　（実施例２１～２８）
　第２の層及び第３の層に含まれる成分の種類及び含有量、第２の層の厚み、下記の表３に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。なお、第２の層に含まれる塩素原子の含有量は、ＰＶＢ１の洗浄工程におけるイオン交換水の量及び洗浄回数を調節することによって、ＰＶＢ１の合成後に残存している塩素原子の除去率を変更することにより調整した。なお、全ての実施例２１～２８において、第２の層及び第３の層に、実施例１と同様のマグネシウムの混合物を実施例１と同量（ポリビニルアセタール樹脂に対する量）で配合した。表３では、マグネシウム濃度の記載は省略した。

　（評価）
　（１）可視光線透過率（Ａ光Ｙ値、Ａ－Ｙ（３８０～７８０ｎｍ））の測定
　分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ－４１００」）を用いて、ＪＩＳ　Ｒ３２１１（１９８８）に準拠して、得られた合わせガラスの波長３８０～７８０ｎｍにおける上記可視光線透過率を測定した。なお、可視光線透過率は６０％以上であることが好ましい。可視光線透過率を以下の基準で判定した。

　［可視光線透過率の判定基準］
　○：可視光線透過率が６０％以上
　×：可視光線透過率が６０％未満

　（２）外観不良（白濁）
　得られた合わせガラスを８０℃及び湿度９０％の条件下に、４日間保管した。保管後に、周縁部において凝集による白濁が生じているか否かを評価した。白濁を以下の基準で判定した。白濁の定義として、１ｍｍ×１ｍｍの面積内で５０％以上、白濁していることとした。

　［外観不良（白濁）の判定基準］
　○：白濁が生じていないか、又は、白濁が生じており、白濁の最大距離が０．３ｃｍ未満
　△：白濁が生じており、白濁の最大距離が０．３ｃｍ以上、０．５ｃｍ未満
　×：白濁が生じており、白濁の最大距離が０．５ｃｍ以上

　（３）塩素原子の含有量の測定
　自動燃焼ハロゲン・硫黄分析システム（ヤナコ社製「ＳＱ－１型／ＨＳＵ－３５型」、ダイオネクス社製「ＩＣＳ－２０００型」）を用いて、塩素原子の含有量を測定した。

　詳細及び結果を下記の表１～３に示す。

　１…中間膜
　１ａ…第１の表面
　１ｂ…第２の表面
　１１…第１の層
　１１ａ…第１の表面
　１１ｂ…第２の表面
　１２…第２の層
　１２ａ…外側の表面
　１３…第３の層
　１３ａ…外側の表面
　２１…合わせガラス
　３１…第１の合わせガラス部材
　３２…第２の合わせガラス部材

Claims (10)

1. 　銀を含む第１の層と、
   　ポリビニルアセタール樹脂を含む第２の層とを備え、
   　前記第１の層の第１の表面側に、前記第２の層が配置されており、
   　前記第２の層が、窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物を含み、
   　前記窒素原子に炭素原子、酸素原子又は水素原子が結合した基を有する化合物が、ピペリジン構造を有する化合物であるか、又は、ヒンダードアミン光安定剤である、合わせガラス用中間膜。
2. 　前記第２の層が、紫外線遮蔽剤を含み、
   　前記第２の層中の前記紫外線遮蔽剤が、塩素原子を含まないか又は含み、
   　前記第２の層中の前記紫外線遮蔽剤が塩素原子を含まない場合には、前記第２の層が、塩素原子を含まないか、又は、塩素原子を３０ｐｐｍ以下で含み、
   　前記第２の層中の前記紫外線遮蔽剤が塩素原子を含む場合には、前記第２の層が、前記紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子を含まないか、又は、前記紫外線遮蔽剤における塩素原子以外の塩素原子を３０ｐｐｍ以下で含む、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
3. 　前記第１の層が、層本体と、銀を含む膜とを備え、
   　前記層本体の第１の表面側に、前記銀を含む膜が配置されている、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
4. 　前記第１の層の前記第１の表面側に、前記銀を含む膜が配置されている、請求項３に記載の合わせガラス用中間膜。
5. 　前記層本体の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に、銀を含む膜が配置されていない、請求項３又は４に記載の合わせガラス用中間膜。
6. 　ポリビニルアセタール樹脂を含む第３の層を備え、
   　前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に、前記第３の層が配置されている、請求項１～５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
7. 　前記第２の層が可塑剤を含み、
   　前記第３の層が可塑剤を含む、請求項６に記載の合わせガラス用中間膜。
8. 　ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚さ２ｍｍの２枚のグリーンガラスの間に中間膜を挟み込んで合わせガラスを得たときに、前記合わせガラスの可視光線透過率が６０％以上である、請求項１～７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
9. 　第１の合わせガラス部材と、
   　第２の合わせガラス部材と、
   　請求項１～８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
   　前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
10. 　可視光線透過率が６０％以上である、請求項９に記載の合わせガラス。

Images