WO2017057499A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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WO2017057499A1
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intermediate film
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章吾 吉田
祐輔 太田
聖樹 山本
大三 伊井
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積水化学工業株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass used for laminated glass. Moreover, this invention relates to the laminated glass using the said intermediate film for laminated glasses.
  • Laminated glass is superior in safety even if it is damaged by an external impact and the amount of glass fragments scattered is small. For this reason, the said laminated glass is widely used for a motor vehicle, a rail vehicle, an aircraft, a ship, a building, etc.
  • the laminated glass is manufactured by sandwiching an interlayer film for laminated glass between a pair of glass plates.
  • Patent Document 1 discloses an interlayer film formed of a resin composition containing a near infrared absorber, an antioxidant, and a resin.
  • the near-infrared absorber is particles of a specific copper phosphonate salt.
  • the said antioxidant is at least 1 sort (s) of antioxidant selected from hindered phenolic antioxidant and specific phosphorus antioxidant.
  • Patent Document 2 100 parts by weight of a polyvinyl acetal resin having a degree of acetalization of 60 to 85 mol%, and at least one metal salt of an alkali metal salt and an alkaline earth metal salt is 0.001 to 1
  • a sound insulation layer comprising 0.0 parts by weight and more than 30 parts by weight of a plasticizer is disclosed. This sound insulation layer may be a single layer and used as an intermediate film.
  • Patent Document 2 also describes a multilayer intermediate film in which the sound insulation layer and other layers are laminated.
  • the other layer laminated on the sound insulation layer is composed of 100 parts by weight of a polyvinyl acetal resin having an acetalization degree of 60 to 85 mol%, and at least one metal salt of at least one of an alkali metal salt and an alkaline earth metal salt. 1.0 part by weight and a plasticizer that is 30 parts by weight or less are included.
  • the laminated glass member is appropriately peeled from the intermediate film.
  • the intermediate film can be prevented from breaking.
  • the peelability of the laminated glass member from the interlayer film may be too low.
  • an intermediate film contains a tin dope indium oxide particle, a tungsten oxide particle, etc., it is difficult to raise moderately the peelability from the intermediate film of a laminated glass member.
  • an interlayer film for laminated glass that is a single-layer interlayer film including only the first layer or a multilayer interlayer film including the first layer and another layer.
  • the first layer contains no magnesium or contains magnesium at 50 ppm or less, and the first layer contains a phosphorus compound having a polyoxyalkylene group or a silane compound having a polyoxyalkylene group.
  • an interlayer film for laminated glass hereinafter sometimes abbreviated as an interlayer film
  • at least one layer of the multilayer interlayer film includes heat shielding particles.
  • the first layer includes heat shielding particles.
  • the first layer does not contain an alkali metal or contains an alkali metal at 1000 ppm or less.
  • the first layer includes a thermoplastic resin.
  • thermoplastic resin contained in the first layer is a polyvinyl acetal resin.
  • the first layer includes a plasticizer.
  • the phosphorus compound having a polyoxyalkylene group or the silane compound having a polyoxyalkylene group has a polyoxyalkylene group and an alkyl group bonded to the polyoxyalkylene group. It is a phosphorus compound or a silane compound having a polyoxyalkylene group and an alkyl group bonded to the polyoxyalkylene group.
  • the phosphorus compound having a polyoxyalkylene group is a phosphate ester having a polyoxyalkylene group.
  • the silane compound having a polyoxyalkylene group is silsesquioxane having a polyoxyalkylene group.
  • the first layer includes a phosphorus compound having the polyoxyalkylene group.
  • the intermediate film includes the first layer as a surface layer in the intermediate film.
  • the interlayer film is an interlayer film for laminated glass having a structure of two or more layers, and further includes a second layer containing a thermoplastic resin.
  • the first layer is disposed on the first surface side of the layer.
  • the interlayer film is an interlayer film for laminated glass having a structure of three or more layers, further including a third layer containing a thermoplastic resin, The third layer is disposed on the second surface side of the layer opposite to the first surface side.
  • the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the interlayer film for laminated glass described above are provided, and the first laminated glass member and the second laminated glass are provided.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention is a single-layer interlayer film including only the first layer, or a multilayer interlayer film including the first layer and another layer.
  • the first layer contains a phosphorus compound having a polyoxyalkylene group or a silane compound having a polyoxyalkylene group, and the first layer contains no magnesium or 50 ppm or less of magnesium.
  • the first layer includes a thermal barrier particle
  • a multilayer intermediate film including the first layer and another layer a multilayer Since at least one layer in the intermediate film contains heat shielding particles, in the laminated glass using the intermediate film, the haze value can be lowered, and the peelability of the laminated glass member from the intermediate film can be appropriately increased.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention (hereinafter sometimes abbreviated as an interlayer film) has a structure of one layer or a structure of two or more layers.
  • the intermediate film according to the present invention may have a single-layer structure or a two-layer structure.
  • the intermediate film according to the present invention includes a first layer.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention is a single-layer interlayer film including only the first layer, or a multilayer interlayer film including the first layer and another layer.
  • the first layer in the present invention does not contain magnesium or contains magnesium at 50 ppm or less.
  • the first layer in the present invention includes a phosphorus compound having a polyoxyalkylene group or a silane compound having a polyoxyalkylene group.
  • the intermediate film according to the present invention is a single-layer intermediate film including only the first layer
  • the first layer includes heat shielding particles.
  • the intermediate film according to the present invention is a multilayer intermediate film including the first layer and the other layers, at least one layer in the multilayer intermediate film includes heat shielding particles. Therefore, the interlayer film according to the present invention includes heat shielding particles.
  • the intermediate film according to the present invention has the above-described configuration, the haze value of the laminated glass can be lowered, and the peelability of the laminated glass member from the intermediate film can be appropriately increased.
  • the laminated glass member is appropriately peeled from the intermediate film.
  • the present invention provides good peelability.
  • an intermediate film contains a heat shielding particle, it is difficult to moderately improve the peelability of the laminated glass member from the intermediate film.
  • the peelability of the laminated glass member from the intermediate film can be appropriately increased even if the intermediate film contains heat shielding particles.
  • the intermediate film according to the present invention may be a single-layer intermediate film including only the first layer, or may be a multilayer intermediate film including the first layer and another layer.
  • the intermediate film according to the present invention may have a two-layer structure, may have a structure of two or more layers, or may have a structure of three or more layers.
  • the intermediate film may have a structure of two or more layers, and may include a second layer in addition to the first layer.
  • the intermediate film may include a second layer as the other layer.
  • the intermediate film preferably further includes a second layer containing a thermoplastic resin. When the intermediate film includes the second layer, the first layer is disposed on the first surface side of the second layer.
  • the intermediate film may have a structure of three or more layers, and may include a third layer in addition to the first layer and the second layer.
  • the intermediate film may include a second layer and a third layer as the other layers.
  • the intermediate film preferably further includes a third layer containing a thermoplastic resin. When the intermediate film includes the second layer and the third layer, the third layer is disposed on the second surface side of the second layer opposite to the first surface side. Is done.
  • the intermediate film preferably includes the first layer as a surface layer in the intermediate film.
  • the intermediate film may include the second layer as a surface layer in the intermediate film.
  • the intermediate film preferably includes the third layer as a surface layer in the intermediate film.
  • the intermediate film preferably includes the first layer and the third layer as surface layers in the intermediate film, respectively.
  • the surface of the first layer opposite to the second layer side is preferably the surface on which the laminated glass member is laminated.
  • the surface (second surface) opposite to the first layer side of the second layer may be the surface on which the laminated glass member is laminated.
  • the surface of the third layer opposite to the second layer side is preferably the surface on which the laminated glass member is laminated.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • the intermediate film 11 shown in FIG. 1 is a multilayer intermediate film having a structure of two or more layers.
  • the intermediate film 11 is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 11 is an intermediate film for laminated glass.
  • the intermediate film 11 includes a first layer 1, a second layer 2, and a third layer 3.
  • On the first surface 2a of the second layer 2, the first layer 1 is disposed and laminated.
  • the third layer 3 is disposed on the second surface 2b opposite to the first surface 2a of the second layer 2 and laminated.
  • the second layer 2 is an intermediate layer.
  • Each of the first layer 1 and the third layer 3 is a protective layer, and is a surface layer in this embodiment.
  • the second layer 2 is disposed between the first layer 1 and the third layer 3 and is sandwiched between them. Therefore, the intermediate film 11 has a multilayer structure (first layer 1 / second layer 2 / third layer in which the first layer 1, the second layer 2, and the third layer 3 are laminated in this order. Having layer 3).
  • first layer 1 and the second layer 2 and between the second layer 2 and the third layer 3 are preferably laminated directly.
  • layers containing polyethylene terephthalate and the like are examples of other layers.
  • the first layer 1 includes a polyvinyl acetal resin and a plasticizer.
  • the first layer 1 does not contain magnesium or contains magnesium at 50 ppm or less, and the first layer 1 contains a phosphorus compound having a polyoxyalkylene group or a silane compound having a polyoxyalkylene group.
  • At least one of the first layer 1, the second layer 2, and the third layer includes heat shielding particles.
  • the second layer 2 preferably includes a thermoplastic resin, preferably includes a polyvinyl acetal resin as the thermoplastic resin, and preferably includes a plasticizer.
  • the third layer 3 preferably includes a thermoplastic resin, preferably includes a polyvinyl acetal resin as the thermoplastic resin, and preferably includes a plasticizer.
  • the third layer 3 does not contain magnesium or contains magnesium at 50 ppm or less, and the third layer 3 contains poly (polyethylene). It is preferable to include a phosphorus compound having an oxyalkylene group or a silane compound having a polyoxyalkylene group. Since the effect of the present invention is more effectively exhibited, it is preferable that the first layer 1 includes heat shielding particles. In the case where the first layer 1 includes the heat shielding particles, the other layers (the second layer 2 and the third layer 3) may or may not include the heat shielding particles. Since the effect of the present invention is more effectively exhibited, it is preferable that the third layer 3 includes heat shielding particles. From the viewpoint of further improving the heat shielding properties, it is preferable that the second layer 2 contains heat shielding particles.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the second embodiment of the present invention.
  • the intermediate film 11A shown in FIG. 2 is a single-layer intermediate film having a single-layer structure.
  • the intermediate film 11A is a first layer.
  • the intermediate film 11A is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 11A is an intermediate film for laminated glass.
  • the intermediate film 11A (first layer) includes a polyvinyl acetal resin and a plasticizer.
  • the intermediate film 11A (first layer) does not contain magnesium or contains magnesium at 50 ppm or less, and the intermediate film 11A (first layer) is a phosphorus compound or polyoxyalkylene group having a polyoxyalkylene group.
  • a silane compound having The intermediate film 11A (first layer) includes heat shielding particles.
  • the first layer (including a single-layer intermediate film) constituting the intermediate film according to the present invention, the details of the second layer and the third layer, the first layer, the second layer, and the like. Details of each component contained in the layer and the third layer will be described.
  • the first layer (including a single-layer intermediate film) preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter sometimes referred to as a thermoplastic resin (1)), and polyvinyl acetal is used as the thermoplastic resin (1). It is preferable that resin (it may be described as polyvinyl acetal resin (1) hereafter) is included.
  • the second layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter sometimes referred to as a thermoplastic resin (2)), and a polyvinyl acetal resin (hereinafter referred to as a polyvinyl acetal resin (2) as the thermoplastic resin (2). )) May be included.
  • the third layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter sometimes referred to as a thermoplastic resin (3)), and as the thermoplastic resin (3), a polyvinyl acetal resin (hereinafter referred to as a polyvinyl acetal resin ( 3)) may be included.
  • the polyvinyl acetal resin (1), the polyvinyl acetal resin (2), and the polyvinyl acetal resin (3) may be the same or different.
  • the said polyvinyl acetal resin (1), the said polyvinyl acetal resin (2), and the said polyvinyl acetal resin (3) only 1 type may respectively be used and 2 or more types may be used together.
  • the thermoplastic resin (1), the thermoplastic resin (2), and the thermoplastic resin (3) may be the same or different.
  • the said thermoplastic resin (1), the said thermoplastic resin (2), and the said thermoplastic resin (3) only 1 type may respectively be used and 2 or more types may be used together.
  • thermoplastic resin examples include polyvinyl acetal resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic acid copolymer resin, polyurethane resin, and polyvinyl alcohol resin. Thermoplastic resins other than these may be used.
  • the polyvinyl acetal resin can be produced, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol (PVA) with an aldehyde.
  • PVA polyvinyl alcohol
  • the polyvinyl acetal resin is preferably an acetalized product of polyvinyl alcohol.
  • the polyvinyl alcohol can be produced, for example, by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally in the range of 70 to 99.9 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, still more preferably 1500 or more, still more preferably 1600 or more, particularly preferably 2600 or more, most preferably 2700 or more, preferably 5000 or less, More preferably, it is 4000 or less, More preferably, it is 3500 or less.
  • the average degree of polymerization is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the average degree of polymerization is not more than the above upper limit, the intermediate film can be easily molded.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is determined by a method based on JIS K6726 “Testing method for polyvinyl alcohol”.
  • the carbon number of the acetal group contained in the polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the aldehyde used when manufacturing the said polyvinyl acetal resin is not specifically limited.
  • the acetal group in the polyvinyl acetal resin preferably has 3 to 5 carbon atoms, more preferably 3 or 4. When the carbon number of the acetal group in the polyvinyl acetal resin is 3 or more, the glass transition temperature of the intermediate film is sufficiently low.
  • the aldehyde is not particularly limited. In general, aldehydes having 1 to 10 carbon atoms are preferably used. Examples of the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms include propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-valeraldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, and n-nonylaldehyde. N-decylaldehyde, formaldehyde, acetaldehyde, benzaldehyde and the like.
  • Propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-hexylaldehyde or n-valeraldehyde is preferred, propionaldehyde, n-butyraldehyde or isobutyraldehyde is more preferred, and n-butyraldehyde is still more preferred.
  • the said aldehyde only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 17 mol% or more, more preferably 20 mol% or more, still more preferably 22 mol% or more, preferably 30 mol% or less, more preferably. Is less than 27 mol%, more preferably 25 mol% or less.
  • the hydroxyl group content is at least the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film is further increased.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) is 20 mol% or more, the reaction efficiency is high and the productivity is excellent, and when it is less than 27 mol%, the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the content of each hydroxyl group in the polyvinyl acetal resin (1) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 25 mol% or more, more preferably 28 mol% or more, still more preferably 30 mol% or more, and particularly preferably 31. It is at least mol%, preferably at most 40 mol%, more preferably at most 34.5 mol%, still more preferably at most 32 mol%.
  • the hydroxyl group content is at least the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film is further increased. Further, when the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is a value indicating the mole fraction obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the hydroxyl group is bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage.
  • the amount of the ethylene group to which the hydroxyl group is bonded can be measured, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.1 mol% or more, still more preferably 7 mol% or more, and still more preferably 9 It is at least mol%, preferably at most 30 mol%, more preferably at most 25 mol%, still more preferably at most 15 mol%.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (2) is 0.1 mol% or more and 25 mol% or less, the penetration resistance is excellent.
  • Each degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (1) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, preferably 10 mol% or less, more preferably. Is 2 mol% or less.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the acetyl group is bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage.
  • the amount of ethylene group to which the acetyl group is bonded can be measured, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 47 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, preferably 80 mol% or less, more preferably It is 70 mol% or less.
  • the degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization (degree of butyralization in the case of polyvinyl butyral resin) of the polyvinyl acetal resin (1) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 55 mol% or more, more preferably 67 mol% or more, preferably Is 75 mol% or less, more preferably 71 mol% or less.
  • degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization is the value obtained by subtracting the amount of ethylene groups bonded with hydroxyl groups and the amount of ethylene groups bonded with acetyl groups from the total amount of ethylene groups of the main chain. It is a value indicating the mole fraction obtained by dividing by the percentage.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl content), acetalization degree (butyralization degree), and acetylation degree are preferably calculated from results measured by a method in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. However, measurement by ASTM D1396-92 may be used.
  • the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin
  • the hydroxyl group content (hydroxyl amount), the acetalization degree (butyralization degree), and the acetylation degree are determined in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. It is preferable to calculate from the results measured by.
  • the polyvinyl acetal resin (2) has an acetylation degree (a) of 8 mol% or less and an acetalization degree (a) of 70 mol%.
  • the polyvinyl acetal resin (A) as described above is preferable, or the polyvinyl acetal resin (B) having a degree of acetylation (b) exceeding 8 mol% is preferable.
  • the polyvinyl acetal resin (1) may be the polyvinyl acetal resin (A) or the polyvinyl acetal resin (B).
  • the polyvinyl acetal resin (3) may be the polyvinyl acetal resin (A) or the polyvinyl acetal resin (B).
  • the degree of acetylation (a) of the polyvinyl acetal resin (A) is 8 mol% or less, preferably 7.5 mol% or less, more preferably 7 mol% or less, still more preferably 6.5 mol% or less, particularly preferably. It is 5 mol% or less, preferably 0.1 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, still more preferably 0.8 mol% or more, and particularly preferably 1 mol% or more.
  • the degree of acetylation (a) is not more than the above upper limit and not less than the above lower limit, the migration of the plasticizer can be easily controlled, and the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the degree of acetalization (a) of the polyvinyl acetal resin (A) is 70 mol% or more, preferably 70.5 mol% or more, more preferably 71 mol% or more, still more preferably 71.5 mol% or more, particularly preferably. It is 72 mol% or more, preferably 85 mol% or less, more preferably 83 mol% or less, still more preferably 81 mol% or less, and particularly preferably 79 mol% or less.
  • the acetalization degree (a) is not less than the above lower limit, the sound insulating properties of the laminated glass are further enhanced.
  • the reaction time required in order to manufacture polyvinyl acetal resin (A) as the said acetalization degree (a) is below the said upper limit can be shortened.
  • the hydroxyl group content (a) of the polyvinyl acetal resin (A) is preferably 18 mol% or more, more preferably 19 mol% or more, still more preferably 20 mol% or more, particularly preferably 21 mol% or more, preferably 31.
  • the hydroxyl group content (a) is equal to or higher than the lower limit, the adhesive strength of the second layer is further increased.
  • the hydroxyl group content (a) is not more than the above upper limit, the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the degree of acetylation (b) of the polyvinyl acetal resin (B) exceeds 8 mol%, preferably 9 mol% or more, more preferably 9.5 mol% or more, still more preferably 10 mol% or more, particularly preferably. 10.5 mol% or more, preferably 30 mol% or less, more preferably 28 mol% or less, still more preferably 26 mol% or less, and particularly preferably 24 mol% or less.
  • the acetylation degree (b) is not less than the above lower limit, the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the reaction time required in order to manufacture polyvinyl acetal resin (B) as the said acetylation degree (b) is below the said upper limit can be shortened.
  • the degree of acetalization (b) of the polyvinyl acetal resin (B) is preferably 50 mol% or more, more preferably 53 mol% or more, still more preferably 55 mol% or more, particularly preferably 60 mol% or more, preferably 80 mol%. % Or less, more preferably 78 mol% or less, still more preferably 76 mol% or less, and particularly preferably 74 mol% or less.
  • the acetalization degree (b) is not less than the above lower limit, the sound insulating properties of the laminated glass are further enhanced.
  • the reaction time required in order to manufacture polyvinyl acetal resin (B) as the said acetalization degree (b) is below the said upper limit can be shortened.
  • the content (b) of the hydroxyl group in the polyvinyl acetal resin (B) is preferably 18 mol% or more, more preferably 19 mol% or more, still more preferably 20 mol% or more, particularly preferably 21 mol% or more, preferably 31.
  • the hydroxyl group content (b) is not less than the above lower limit, the adhesive strength of the second layer is further increased.
  • the hydroxyl group content (b) is not more than the above upper limit, the sound insulating properties of the laminated glass are further enhanced.
  • the polyvinyl acetal resin (A) and the polyvinyl acetal resin (B) are each preferably a polyvinyl butyral resin.
  • the first layer (including a single-layer interlayer) preferably includes a plasticizer (hereinafter sometimes referred to as a plasticizer (1)).
  • the second layer preferably contains a plasticizer (hereinafter sometimes referred to as a plasticizer (2)).
  • the third layer preferably contains a plasticizer (hereinafter may be referred to as a plasticizer (3)).
  • plasticizer examples include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, and organic phosphate plasticizers such as organic phosphoric acid plasticizers and organic phosphorous acid plasticizers. .
  • organic ester plasticizers are preferred.
  • the plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
  • Examples of the monobasic organic acid ester include glycol esters obtained by a reaction between glycol and a monobasic organic acid.
  • Examples of the glycol include triethylene glycol, tetraethylene glycol, and tripropylene glycol.
  • Examples of the monobasic organic acid include butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptylic acid, n-octylic acid, 2-ethylhexylic acid, n-nonylic acid, and decylic acid.
  • polybasic organic acid ester examples include ester compounds of a polybasic organic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms.
  • polybasic organic acid examples include adipic acid, sebacic acid, and azelaic acid.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylpropanoate, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, Triethylene glycol di-n-octanoate, triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethyl butyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl Hexanoate, dipropylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-eth
  • organic phosphate plasticizer examples include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate, and the like.
  • the plasticizer is preferably a diester plasticizer represented by the following formula (1).
  • R1 and R2 each represent an organic group having 2 to 10 carbon atoms
  • R3 represents an ethylene group, an isopropylene group or an n-propylene group
  • p represents an integer of 3 to 10
  • R1 and R2 in the above formula (1) are each preferably an organic group having 5 to 10 carbon atoms, and more preferably an organic group having 6 to 10 carbon atoms.
  • the plasticizer preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH) or triethylene glycol di-2-ethylpropanoate. More preferably, it contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, and more preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate.
  • 3GO triethylene glycol di-2-ethylhexanoate
  • GGH triethylene glycol di-2-ethylbutyrate
  • triethylene glycol di-2-ethylpropanoate More preferably, it contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, and more preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate.
  • the amount (hereinafter sometimes referred to as content (2)) is preferably 40 parts by weight or more, more preferably 55 parts by weight or more, preferably 90 parts by weight or less, more preferably 85 parts by weight or less.
  • content (2) is not less than the above lower limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • content (2) is not more than the above upper limit, the transparency of the interlayer film is further increased.
  • content (1) 100 parts by weight of the thermoplastic resin (3)
  • the content of the plasticizer (3) relative to the resin (3) (100 parts by weight) is preferably 30 parts by weight or more, more preferably 35 parts by weight or more. , Preferably 44 parts by weight or less, more preferably 42 parts by weight or less.
  • the content (1) and the content (3) are each equal to or higher than the lower limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the content (1) and the content (3) are each not more than the above upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the content (2) is preferably greater than the content (1), and the content (2). Is preferably greater than the above content (3).
  • the absolute value of the difference between the content (2) and the content (1) and the content (2 ) And the above content (3) are each preferably 10 parts by weight or more, more preferably 20 parts by weight or more.
  • the absolute value of the difference between the content (2) and the content (1) and the absolute value of the difference between the content (2) and the content (3) are each preferably 50 parts by weight or less. is there.
  • the intermediate film preferably contains a heat shielding compound.
  • the first layer preferably contains a heat shielding compound.
  • the second layer preferably contains a heat shielding compound.
  • the third layer preferably includes a heat shielding compound.
  • the said heat-shielding compound only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the thermal barrier compound preferably contains at least one component X among phthalocyanine compounds, naphthalocyanine compounds and anthracocyanine compounds, or preferably contains thermal barrier particles. In this case, both the component X and the heat shielding particles may be included.
  • the intermediate film preferably includes at least one component X among a phthalocyanine compound, a naphthalocyanine compound, and an anthracocyanine compound.
  • the first layer preferably contains the component X.
  • the second layer preferably contains the component X.
  • the third layer preferably contains the component X.
  • the component X is a heat shielding compound. As for the said component X, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the component X is not particularly limited.
  • component X conventionally known phthalocyanine compounds, naphthalocyanine compounds and anthracocyanine compounds can be used.
  • Examples of the component X include phthalocyanine, a derivative of phthalocyanine, naphthalocyanine, a derivative of naphthalocyanine, an anthocyanin, and an anthocyanin derivative.
  • the phthalocyanine compound and the phthalocyanine derivative preferably each have a phthalocyanine skeleton.
  • the naphthalocyanine compound and the naphthalocyanine derivative preferably each have a naphthalocyanine skeleton. It is preferable that each of the anthocyanin compound and the derivative of the anthracyanine has an anthracyanine skeleton.
  • the component X is preferably at least one selected from the group consisting of phthalocyanine, phthalocyanine derivatives, naphthalocyanine, and naphthalocyanine derivatives. More preferably, it is at least one of phthalocyanine and phthalocyanine derivatives.
  • the component X preferably contains a vanadium atom or a copper atom.
  • the component X preferably contains a vanadium atom, and preferably contains a copper atom.
  • the component X is more preferably at least one of a phthalocyanine containing a vanadium atom or a copper atom and a phthalocyanine derivative containing a vanadium atom or a copper atom.
  • the component X preferably has a structural unit in which an oxygen atom is bonded to a vanadium atom.
  • the content of the component X is preferably 0.001% by weight or more, more preferably 0.005. % By weight or more, more preferably 0.01% by weight or more, particularly preferably 0.02% by weight or more, preferably 0.2% by weight or less, more preferably 0.1% by weight or less, still more preferably 0.05% by weight. % Or less, particularly preferably 0.04% by weight or less.
  • the content of the component X is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property is sufficiently high and the visible light transmittance is sufficiently high.
  • the visible light transmittance can be 70% or more.
  • Thermal barrier particles The intermediate film includes heat shielding particles in any layer.
  • the first layer preferably contains the heat shielding particles.
  • the second layer preferably includes the heat shielding particles.
  • the third layer preferably contains the heat shielding particles.
  • the heat shielding particles are heat shielding compounds. By using heat shielding particles, infrared rays (heat rays) can be effectively blocked. As for the said heat-shielding particle, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the heat shielding particles are more preferably metal oxide particles.
  • the heat shielding particles are preferably particles (metal oxide particles) formed of a metal oxide.
  • Other examples of the heat shielding particles include carbon black particles.
  • the heat shielding particles are preferably carbon black particles.
  • Infrared rays having a wavelength longer than 780 nm longer than visible light have a smaller amount of energy than ultraviolet rays.
  • infrared rays have a large thermal effect, and when infrared rays are absorbed by a substance, they are released as heat. For this reason, infrared rays are generally called heat rays.
  • heat shielding particles By using the heat shielding particles, infrared rays (heat rays) can be effectively blocked.
  • the heat shielding particles mean particles that can absorb infrared rays.
  • heat shielding particles include aluminum-doped tin oxide particles, indium-doped tin oxide particles, antimony-doped tin oxide particles (ATO particles), gallium-doped zinc oxide particles (GZO particles), and indium-doped zinc oxide particles (IZO particles).
  • Aluminum doped zinc oxide particles (AZO particles), niobium doped titanium oxide particles, sodium doped tungsten oxide particles, cesium doped tungsten oxide particles, thallium doped tungsten oxide particles, rubidium doped tungsten oxide particles, tin doped indium oxide particles (ITO particles) And metal oxide particles such as tin-doped zinc oxide particles and silicon-doped zinc oxide particles, and lanthanum hexaboride (LaB 6 ) particles. Heat shielding particles other than these may be used.
  • metal oxide particles are preferable because of their high heat ray shielding function, ATO particles, GZO particles, IZO particles, ITO particles or tungsten oxide particles are more preferable, and ITO particles or tungsten oxide particles are particularly preferable.
  • tin-doped indium oxide particles ITO particles
  • tungsten oxide particles are also preferable because they have a high heat ray shielding function and are easily available.
  • the tungsten oxide particles are preferably metal-doped tungsten oxide particles.
  • the “tungsten oxide particles” include metal-doped tungsten oxide particles. Specific examples of the metal-doped tungsten oxide particles include sodium-doped tungsten oxide particles, cesium-doped tungsten oxide particles, thallium-doped tungsten oxide particles, and rubidium-doped tungsten oxide particles.
  • cesium-doped tungsten oxide particles are particularly preferable.
  • the cesium-doped tungsten oxide particles are preferably tungsten oxide particles represented by the formula: Cs 0.33 WO 3 .
  • the average particle diameter of the heat shielding particles is preferably 0.01 ⁇ m or more, more preferably 0.02 ⁇ m or more, preferably 0.1 ⁇ m or less, more preferably 0.05 ⁇ m or less.
  • the average particle size is not less than the above lower limit, the heat ray shielding property is sufficiently increased.
  • the average particle size is not more than the above upper limit, the dispersibility of the heat shielding particles is increased.
  • the above “average particle diameter” indicates the volume average particle diameter.
  • the average particle diameter can be measured using a particle size distribution measuring device (“UPA-EX150” manufactured by Nikkiso Co., Ltd.) or the like.
  • the content of the heat shielding particles is preferably 0.01% by weight or more, more preferably 0%. 0.1% by weight or more, more preferably 1% by weight or more, particularly preferably 1.5% by weight or more, preferably 6% by weight or less, more preferably 5.5% by weight or less, still more preferably 4% by weight or less, Preferably it is 3.5 weight% or less, Most preferably, it is 3.0 weight% or less.
  • the content of the heat shielding particles is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property is sufficiently high and the visible light transmittance is sufficiently high.
  • the content of the heat shielding particles can be measured by an ICP emission spectrometer (“ICPE-9000” manufactured by Shimadzu Corporation) or TG-DTA (“TGA 8000” manufactured by PerkinElmer).
  • the first layer does not contain magnesium or contains magnesium at 50 ppm or less.
  • the third layer preferably does not contain magnesium or contains magnesium at 50 ppm or less.
  • the first layer preferably does not contain an alkali metal or contains an alkali metal at 1000 ppm or less.
  • the third layer preferably does not contain an alkali metal or contains an alkali metal at 1000 ppm or less.
  • the interlayer film may be described as at least one metal salt (hereinafter referred to as metal salt M) among alkali metal salts, alkaline earth metal salts, and magnesium salts. ) Is preferably included.
  • the second layer preferably contains the metal salt M
  • the third layer preferably contains the metal salt M.
  • the first layer may contain the metal salt M.
  • Use of the metal salt M makes it easy to control the adhesion between the interlayer film and the glass plate or the adhesion between the layers in the interlayer film.
  • the said metal salt M only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the metal salt M preferably contains at least one metal selected from the group consisting of Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr and Ba.
  • the metal salt contained in the interlayer film preferably contains at least one metal of K and Mg.
  • the metal salt M is an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, or a magnesium salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms. Is more preferable, and it is more preferably a carboxylic acid magnesium salt having 2 to 16 carbon atoms or a carboxylic acid potassium salt having 2 to 16 carbon atoms.
  • magnesium salt of carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms and the potassium salt of carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms include, but are not limited to, for example, magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate, 2-ethylbutyric acid
  • magnesium, potassium 2-ethylbutanoate, magnesium 2-ethylhexanoate and potassium 2-ethylhexanoate examples include magnesium, potassium 2-ethylbutanoate, magnesium 2-ethylhexanoate and potassium 2-ethylhexanoate.
  • the total content of Mg (magnesium atoms) and K (potassium atoms) in the layer containing the metal salt M (first layer, second layer or third layer) is preferably 5 ppm or more, more preferably 10 ppm or more, more preferably 20 ppm or more, preferably 300 ppm or less, more preferably 250 ppm or less, still more preferably 200 ppm or less.
  • the total content of Mg (magnesium atoms) and K (potassium atoms) in the layer containing the metal salt M (first layer, second layer or third layer) is preferably 5 ppm or more, more preferably 10 ppm or more, more preferably 20 ppm or more, preferably 300 ppm or less, more preferably 250 ppm or less, still more preferably 200 ppm or less.
  • Mg in the first layer is 50 ppm or less.
  • the first layer does not contain magnesium or contains magnesium in an amount of 50 ppm or less, and has a polyoxyalkylene group.
  • a silane compound having an alkylene group is included.
  • the first layer may contain only the phosphorus compound, may contain only the silane compound, or may contain both the phosphorus compound and the silane compound.
  • the third layer contains no phosphorus or magnesium at 50 ppm or less and a phosphorus compound or polyoxy having a polyoxyalkylene group. It is preferable to include a silane compound having an alkylene group.
  • the second layer may not contain magnesium or may contain magnesium at 50 ppm or less, and may contain a phosphorus compound having a polyoxyalkylene group or a silane compound having a polyoxyalkylene group.
  • the phosphorus compound includes a phosphorus atom.
  • the said phosphorus compound only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the said silane compound only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the carbon number of the alkylene group in the polyoxyalkylene group is preferably 4 or less, more preferably 3 or less, and particularly preferably 2 or less.
  • the polyoxyalkylene group is particularly preferably a polyoxyethylene group.
  • the phosphorus compound having a polyoxyalkylene group or the silane compound having a polyoxyalkylene group is bonded to the polyoxyalkylene group and the polyoxyalkylene group. It is preferable that it is a phosphorus compound having an alkyl group, or a silane compound having a polyoxyalkylene group and an alkyl group bonded to the polyoxyalkylene group.
  • the phosphorus compound is preferably a phosphate ester.
  • the silane compound is preferably silsesquioxane.
  • the first layer preferably contains a phosphorus compound having a polyoxyalkylene group.
  • the phosphorus compound having a polyoxyalkylene group is preferably a polyoxyethylene alkyl ether phosphate.
  • polyoxyethylene alkyl ether phosphate ester polyoxyethylene lauryl ether phosphate ester or polyoxyethylene tridecyl ether phosphate ester is preferable.
  • silane compounds examples include “PG1190” manufactured by Hybrid Plastics.
  • the layers containing the above-mentioned phosphorus compound having a polyoxyalkylene group or a silane compound having a polyoxyalkylene group (first layer, second layer)
  • the content of the phosphorus compound having a polyoxyalkylene group or the silane compound having a polyoxyalkylene group (total content) in 100% by weight is preferably 0.05% by weight or more.
  • a layer containing the above-described phosphorus compound having a polyoxyalkylene group or a silane compound having a polyoxyalkylene group (first layer, second layer or third layer) ),
  • the content of P (phosphorus atom) or the content of Si (silicon atom) is preferably 15 ppm or more, more preferably 50 ppm or more, still more preferably 100 ppm or more, particularly preferably 150 ppm or more, preferably 6000 ppm or less, More preferably, it is 2500 ppm or less, More preferably, it is 1000 ppm or less, Most preferably, it is 500 ppm or less.
  • the contents of P (phosphorus atom) and Si (silicon atom) can be measured with an ICP emission analyzer (“ICPE-9000” manufactured by Shimadzu Corporation).
  • the intermediate film preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the first layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the second layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the third layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the ultraviolet shielding agent includes an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet shielding agent examples include an ultraviolet shielding agent containing a metal atom, an ultraviolet shielding agent containing a metal oxide, an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure (benzotriazole compound), and an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure (benzophenone compound). ), UV screening agent having triazine structure (triazine compound), UV screening agent having malonate ester structure (malonic acid ester compound), UV screening agent having oxalic acid anilide structure (oxalic acid anilide compound) and benzoate structure Examples thereof include an ultraviolet shielding agent (benzoate compound).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing a metal atom include platinum particles, particles having platinum particles coated with silica, palladium particles, and particles having palladium particles coated with silica.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably not a heat shielding particle.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure, an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, an ultraviolet shielding agent having a triazine structure or an ultraviolet shielding agent having a benzoate structure, more preferably a benzotriazole structure.
  • an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure more preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide include zinc oxide, titanium oxide, and cerium oxide. Furthermore, the surface may be coat
  • the insulating metal oxide examples include silica, alumina and zirconia.
  • the insulating metal oxide has a band gap energy of 5.0 eV or more, for example.
  • Examples of the ultraviolet screening agent having the benzotriazole structure include 2- (2′-hydroxy-5′-methylphenyl) benzotriazole (“TinvinP” manufactured by BASF), 2- (2′-hydroxy-3 ′, 5′-di-t-butylphenyl) benzotriazole (“Tinvin 320” manufactured by BASF), 2- (2′-hydroxy-3′-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole (BASF) And “Tinuvin 326” manufactured by BASF, etc.) and the like.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a halogen atom, and is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a chlorine atom. More preferred.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having the benzophenone structure include octabenzone (“Chimasorb 81” manufactured by BASF).
  • UV shielding agent having the triazine structure examples include “LA-F70” manufactured by ADEKA and 2- (4,6-diphenyl-1,3,5-triazin-2-yl) -5-[(hexyl). Oxy] -phenol (“Tinuvin 1577FF” manufactured by BASF) and the like.
  • UV screening agent having a malonic ester structure examples include dimethyl 2- (p-methoxybenzylidene) malonate, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismalonate, and 2- (p-methoxybenzylidene).
  • 2- (p-methoxybenzylidene) malonate examples include dimethyl 2- (p-methoxybenzylidene) malonate, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismalonate, and 2- (p-methoxybenzylidene).
  • Examples of commercially available ultraviolet screening agents having a malonic ester structure include Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, and Hostavin PR-31 (all manufactured by Clariant).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having the oxalic anilide structure include N- (2-ethylphenyl) -N ′-(2-ethoxy-5-tert-butylphenyl) oxalic acid diamide, N- (2-ethylphenyl)- Oxalic acid diamides having an aryl group substituted on the nitrogen atom such as N ′-(2-ethoxy-phenyl) oxalic acid diamide, 2-ethyl-2′-ethoxy-oxyanilide (“SlandorVSU” manufactured by Clariant)kind.
  • ultraviolet shielding agent having the benzoate structure examples include 2,4-di-tert-butylphenyl-3,5-di-tert-butyl-4-hydroxybenzoate (“Tinuvin 120” manufactured by BASF). .
  • the ultraviolet shielding is performed in 100% by weight of the layer containing the ultraviolet shielding agent (first layer, second layer, or third layer).
  • the content of the agent and the content of the benttriazole compound are preferably 0.1% by weight or more, more preferably 0.2% by weight or more, still more preferably 0.3% by weight or more, and particularly preferably 0.5% by weight.
  • the content is preferably 2.5% by weight or less, more preferably 2% by weight or less, still more preferably 1% by weight or less, and particularly preferably 0.8% by weight or less.
  • the content of the ultraviolet shielding agent is 0.2% by weight or more, thereby reducing the visible light transmittance after the passage of the intermediate film and the laminated glass. Remarkably suppressed.
  • the intermediate film preferably contains an antioxidant.
  • the first layer preferably contains an antioxidant.
  • the second layer preferably contains an antioxidant.
  • the third layer preferably contains an antioxidant. As for the said antioxidant, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • antioxidants examples include phenol-based antioxidants, sulfur-based antioxidants, and phosphorus-based antioxidants.
  • the phenolic antioxidant is an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the sulfur-based antioxidant is an antioxidant containing a sulfur atom.
  • the phosphorus antioxidant is an antioxidant containing a phosphorus atom.
  • the antioxidant is preferably a phenolic antioxidant or a phosphorus antioxidant.
  • phenolic antioxidant examples include 2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT), butylhydroxyanisole (BHA), 2,6-di-t-butyl-4-ethylphenol, stearyl- ⁇ - (3,5-di-t-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate, 2,2′-methylenebis- (4-methyl-6-butylphenol), 2,2′-methylenebis- (4-ethyl-6) -T-butylphenol), 4,4'-butylidene-bis- (3-methyl-6-t-butylphenol), 1,1,3-tris- (2-methyl-hydroxy-5-t-butylphenyl) butane Tetrakis [methylene-3- (3 ′, 5′-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate] methane, 1,3,3-tris- (2-methyl-4-hydro) Loxy-5-t-butylphenol) butane, 1,3,5-trimethyl-2,4,6
  • Examples of the phosphorus antioxidant include tridecyl phosphite, tris (tridecyl) phosphite, triphenyl phosphite, trinonylphenyl phosphite, bis (tridecyl) pentaerythritol diphosphite, bis (decyl) pentaerythritol diphos.
  • antioxidants examples include “IRGANOX 245” manufactured by BASF, “IRGAFOS 168” manufactured by BASF, “IRGAFOS 38” manufactured by BASF, “Smilizer BHT” manufactured by Sumitomo Chemical, and “ IRGANOX 1010 ".
  • a layer in 100% by weight of the interlayer film or containing an antioxidant.
  • the content of the antioxidant is preferably 0.035% by weight or more, and more preferably 0.05% by weight or more.
  • the content of the antioxidant is preferably 2% by weight or less in 100% by weight of the intermediate film or 100% by weight of the layer containing the antioxidant. .
  • the intermediate film preferably contains a light stabilizer.
  • the first layer preferably contains a light stabilizer.
  • the second layer preferably contains a light stabilizer.
  • the third layer preferably contains a light stabilizer. As for the said light stabilizer, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the light stabilizer is preferably a hindered amine light stabilizer.
  • the hindered amine light stabilizer include a hindered amine light stabilizer in which an alkyl group, an alkoxy group, or a hydrogen atom is bonded to a nitrogen atom of a piperidine structure. From the viewpoint of further suppressing the increase in the YI value in the laminated glass, a hindered amine light stabilizer in which an alkyl group or an alkoxy group is bonded to the nitrogen atom of the piperidine structure is preferable.
  • the hindered amine light stabilizer is preferably a hindered amine light stabilizer in which an alkyl group is bonded to the nitrogen atom of the piperidine structure, and is a hindered amine light stabilizer in which an alkoxy group is bonded to the nitrogen atom of the piperidine structure. It is also preferable that there is.
  • Examples of compounds in which a carbon atom (preferably an alkyl group) is bonded to the nitrogen atom of the piperidine structure include Tinuvin 765, Tinuvin 144, Tinuvin 723, Tinuvin 622SF, and Adeka Stub LA-52.
  • Examples of the compound in which an oxygen atom (preferably an alkoxy group) is bonded to the nitrogen atom of the piperidine structure include Tinuvin NOR371, Tinuvin XT850FF, Tinuvin XT855FF, and ADK STAB LA-81.
  • Examples of the compound in which a hydrogen atom is bonded to a nitrogen atom of the piperidine structure include Tinuvin 770DF and Hostavin N24.
  • Each content of the light stabilizer is preferably 0.0035% in 100% by weight of the intermediate film or 100% by weight of the layer containing the light stabilizer (first layer, second layer, or third layer). % Or more, more preferably 0.025% by weight or more, preferably 0.5% by weight or less, more preferably 0.3% by weight or less.
  • the content of the light stabilizer is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, an increase in the YI value in the laminated glass can be further suppressed.
  • the first layer, the second layer, and the third layer are each added with a flame retardant, an antistatic agent, a pigment, a dye, a moisture-proofing agent, a fluorescent brightening agent, an infrared absorber, and the like as necessary.
  • An agent may be included. As for these additives, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the thickness of the intermediate film is not particularly limited. From the viewpoint of practical use and from the viewpoint of sufficiently enhancing the penetration resistance and bending rigidity of the laminated glass, the thickness of the interlayer film is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.25 mm or more, preferably 3 mm or less, more Preferably it is 1.5 mm or less. When the thickness of the intermediate film is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is increased. When the thickness of the interlayer film is not more than the above upper limit, the transparency of the interlayer film is further improved.
  • T is the thickness of the intermediate film.
  • the thickness of the second layer is preferably 0.0625T or more, more preferably 0.1T or more, preferably 0.375T or less, more preferably 0.25T or less.
  • the thickness of the second layer is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced, and bleed out of the plasticizer can be suppressed.
  • each of the first layer and the third layer is preferably 0.3125T or more, more preferably 0.375T or more, preferably 0.9375T or less, more preferably 0.9T or less.
  • Each thickness of the first layer and the third layer may be 0.46875T or less, or 0.45T or less.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG.
  • the intermediate film 11 is disposed between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 and is sandwiched.
  • the first laminated glass member 21 is disposed and laminated on the first surface 11 a of the intermediate film 11.
  • the second laminated glass member 22 is disposed and laminated on the second surface 11b opposite to the first surface 11a of the intermediate film 11.
  • a first laminated glass member 21 is disposed and laminated on the outer surface 1 a of the first layer 1.
  • a second laminated glass member 22 is disposed and laminated on the outer surface 3 a of the third layer 3.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • a laminated glass 31A shown in FIG. 4 includes a first laminated glass member 21, a second laminated glass member 22, and an intermediate film 11A.
  • 11 A of intermediate films are arrange
  • the first laminated glass member 21 is disposed and laminated on the first surface 11a of the intermediate film 11A.
  • the second laminated glass member 22 is disposed and laminated on the second surface 11b opposite to the first surface 11a of the intermediate film 11A.
  • the laminated glass which concerns on this invention is equipped with the 1st laminated glass member, the 2nd laminated glass member, and the intermediate film, and this intermediate film is the intermediate film for laminated glasses which concerns on this invention. It is.
  • the interlayer film is disposed between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • laminated glass member examples include a glass plate and a PET (polyethylene terephthalate) film.
  • Laminated glass includes not only laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between two glass plates, but also laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between a glass plate and a PET film or the like.
  • the laminated glass is a laminate including a glass plate, and preferably at least one glass plate is used.
  • the glass plate examples include inorganic glass and organic glass.
  • the inorganic glass examples include float plate glass, heat ray absorbing plate glass, heat ray reflecting plate glass, polished plate glass, mold plate glass, wire-containing plate glass, and green glass.
  • the organic glass is a synthetic resin glass substituted for inorganic glass.
  • the organic glass examples include polycarbonate plates and poly (meth) acrylic resin plates.
  • the poly (meth) acrylic resin plate examples include a polymethyl (meth) acrylate plate.
  • the thickness of the laminated glass member is preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, more preferably 3 mm or less.
  • the thickness of the glass plate is preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, more preferably 3 mm or less.
  • the thickness of the PET film is preferably 0.03 mm or more, and preferably 0.5 mm or less.
  • the method for producing the laminated glass is not particularly limited.
  • the intermediate film is sandwiched between the first laminated glass member and the second laminated glass member, passed through a pressing roll, or put in a rubber bag and sucked under reduced pressure, and the first The air remaining between the laminated glass member, the second laminated glass member and the intermediate film is degassed. Thereafter, it is pre-bonded at about 70 to 110 ° C. to obtain a laminate.
  • the laminate is put in an autoclave or pressed and pressed at about 120 to 150 ° C. and a pressure of 1 to 1.5 MPa. In this way, a laminated glass can be obtained.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for automobiles, railway vehicles, aircraft, ships, buildings, and the like.
  • the said intermediate film and the said laminated glass can be used besides these uses.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably a vehicle or architectural interlayer film and a laminated glass, and more preferably a vehicle interlayer film and a laminated glass.
  • the intermediate film and the laminated glass can be used for an automobile windshield, side glass, rear glass, roof glass, or the like.
  • the interlayer film and the laminated glass are suitably used for automobiles.
  • the interlayer film is used for obtaining laminated glass for automobiles.
  • PVB1 polyvinyl acetal resin, n-butyraldehyde having 4 carbon atoms is used for acetalization, polyvinyl alcohol average polymerization degree 1700, hydroxyl group content 30.7 mol%, acetalization degree 68.5 mol%, acetylation degree 0.8 mol%)
  • PVB2 polyvinyl acetal resin, n-butyraldehyde having 4 carbon atoms is used for acetalization, average polymerization degree of polyvinyl alcohol 2300, hydroxyl group content 23.3 mol%, acetalization degree 64.2 mol%, acetylation degree 12.5 mol%)
  • the degree of acetalization degree of butyralization
  • the degree of acetylation degree of acetylation
  • the hydroxyl group content was measured by a method in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”.
  • ASTM D1396-92 the same numerical value as the method based on JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral” was shown.
  • ITO tin-doped indium oxide particles
  • ATO antimony-doped tin oxide particles
  • BHT (2,6-di-t-butyl-p-cresol)
  • Example 1 (1) Production of a composition for forming the first layer 100 parts by weight of PVB1, 40 parts by weight of 3GO, and an amount of 0.7% by weight in the first layer from which Plysurf A208B can be obtained And an amount of 0.15% by weight in the interlayer film from which ITO can be obtained and 0.2 part by weight of antioxidant (BHT) were mixed to obtain a composition for forming the first layer. .
  • BHT antioxidant
  • Examples 2 to 8 Reference Examples 9 to 15, Examples 16 to 20, Reference Example 21, Examples 22, 23 and Comparative Examples 1 to 5
  • An interlayer film and a laminated glass were obtained in the same manner as in Example 1 except that the types and blending amounts of the blending components in the first layer were changed as shown in Tables 1 to 3 below.
  • the blending amount of magnesium acetate was set so that the magnesium concentration in the obtained first layer was the amount shown in Tables 1 to 3.
  • the heat shielding particles were blended so that the content of the heat shielding particles in the obtained first layer was the amount shown in Tables 1 to 3.
  • the phosphorus compound and the silane compound were blended so that the contents of the phosphorus compound and the silane compound were as shown in Tables 1 to 3 in the obtained first layer.
  • Example 1 In all of Examples 2 to 8, Reference Examples 9 to 15, Examples 16 to 20, Reference Example 21, Examples 22 and 23, and Comparative Examples 1 to 5, the first layer is the same as Example 1. Was added in the same amount as in Example 1 (amount relative to the polyvinyl acetal resin). In Tables 1 to 3, the description of the antioxidant content is omitted.
  • Example 24 (1) Preparation of composition for forming first and third layers 100 parts by weight of PVB1, 40 parts by weight of 3GO, 0.1% in the first and third layers to obtain plysurf A208B. The amount of 7% by weight, the amount of 0.16% by weight in the interlayer film from which ITO is obtained, and 0.2 part by weight of antioxidant (BHT) are mixed, and the first and third layers are mixed. A composition for forming was obtained.
  • composition for forming second layer 100 parts by weight of PVB2 and 60 parts by weight of 3GO were mixed to obtain a composition for forming the second layer.
  • the first layer (average thickness) in the thickness direction was coextruded with the composition for forming the first and third layers and the composition for forming the second layer. 350 ⁇ m), a second layer (average thickness 100 ⁇ m), and a first layer and a third layer (average thickness 350 ⁇ m) were laminated in this order to produce an interlayer film for laminated glass.
  • Examples 25 to 29 and Comparative Example 6 An interlayer film and a laminated glass were obtained in the same manner as in Example 24 except that the types and blending amounts of the blending components in the first, third and second layers were changed as shown in Table 4 below. .
  • the compounding quantity of magnesium acetate was set so that the density
  • the heat shielding particles were blended so that the content of the heat shielding particles would be the amount shown in Table 4 in the obtained first, third and second layers.
  • the phosphorus compound and the silane compound were blended so that the contents of the phosphorus compound and the silane compound were as shown in Table 4 in the obtained first, third and second layers.
  • Example 25 to 29 and Comparative Example 6 the same antioxidant as in Example 24 was blended in the first layer in the same amount as in Example 24 (amount relative to the polyvinyl acetal resin).
  • amount relative to the polyvinyl acetal resin amount relative to the polyvinyl acetal resin.
  • Haze value is 1.0% or less ⁇ : Haze value exceeds 1.0%, 1.5% or less ⁇ : Haze value exceeds 1.5%, 2.0% or less ⁇ : Haze value is Over 2.0%
  • the laminated glass was adjusted by allowing it to stand at a temperature of 24 ° C. ⁇ 1 ° C. for 16 hours, and this was crushed with a hammer having a head of 0.45 kg until the particle size of the glass became 6 mm or less.
  • the peelability of the glass was visually determined based on the following criteria.
  • the peeled portion is 50% or more of the whole ⁇ : The peeled portion is 5% or more and less than 50% of the whole ⁇ : The peeled portion is less than 5% of the whole
  • the intermediate film of the reference example had lower heat-shielding property than the intermediate film of the example.
  • the specific Example of the single layer intermediate film of only the 1st layer was shown. Even in the case of the two-layer and three-layer intermediate films, it was confirmed that the effects of the present invention were obtained from the first layer by providing the configuration of the present invention.
  • the content of P (phosphorus atom) or the content of Si (silicon atom) in the intermediate film is the same, by using a phosphorus compound having a polyoxyalkylene group or a silane compound having a polyoxyalkylene group Compared with the case where other phosphorus compounds or silane compounds are used, the peelability of the laminated glass member such as a glass plate from the intermediate film can be improved.

Abstract

合わせガラスのヘーズ値を低くし、合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。 本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第1の層のみを備える単層の中間膜であるか、又は、第1の層と他の層とを備える多層の中間膜であり、前記第1の層が、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを50ppm以下で含み、かつ、前記第1の層が、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含み、前記第1の層のみを備える中間膜の場合には、第1の層が、遮熱粒子を含み、前記第1の層と他の層とを備える中間膜の場合には、中間膜における少なくとも1層が、遮熱粒子を含む。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
 本発明は、合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
 合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
 上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献1には、近赤外線吸収剤と、酸化防止剤と、樹脂とを含む樹脂組成物により形成される中間膜が開示されている。上記近赤外線吸収剤は、特定のホスホン酸銅塩の粒子である。上記酸化防止剤は、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、及び、特定のリン系酸化防止剤から選択される少なくとも1種の酸化防止剤である。
 また、下記の特許文献2には、アセタール化度が60~85モル%のポリビニルアセタール樹脂100重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩0.001~1.0重量部と、30重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。
 下記の特許文献2には、上記遮音層と他の層とが積層された多層の中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が60~85モル%のポリビニルアセタール樹脂100重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩0.001~1.0重量部と、30重量部以下である可塑剤とを含む。
WO2014/027639A1 特開2007-070200号公報
 石などが合わせガラスに衝突し得るような場合には、合わせガラス部材が、中間膜から適度に剥離することが好ましい。剥離することにより、中間膜が破断することを防ぐことができる。従来の中間膜では、合わせガラス部材の中間膜からの剥離性が低すぎることがある。また、中間膜が、錫ドープ酸化インジウム粒子や酸化タングステン粒子等を含む場合に、合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高めることが困難である。
 本発明の目的は、合わせガラスのヘーズ値を低くし、合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
 本発明の広い局面によれば、第1の層のみを備える単層の中間膜であるか、又は、第1の層と他の層とを備える多層の中間膜である合わせガラス用中間膜であって、前記第1の層が、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを50ppm以下で含み、かつ、前記第1の層が、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含み、前記第1の層のみを備える単層の中間膜である場合には、前記第1の層が、遮熱粒子を含み、前記第1の層と他の層とを備える多層の中間膜である場合には、多層の中間膜における少なくとも1層が、遮熱粒子を含む、合わせガラス用中間膜(以下、中間膜と略記することがある)が提供される。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層が、遮熱粒子を含む。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層が、アルカリ金属を含まないか又はアルカリ金属を1000ppm以下で含む。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層が、熱可塑性樹脂を含む。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層が、可塑剤を含む。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物が、ポリオキシアルキレン基とポリオキシアルキレン基に結合したアルキル基とを有するリン化合物、又は、ポリオキシアルキレン基とポリオキシアルキレン基に結合したアルキル基とを有するシラン化合物である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物が、ポリオキシアルキレン基を有するリン酸エステルである。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記ポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物が、ポリオキシアルキレン基を有するシルセスキオキサンである。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層が、前記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物を含む。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜は、前記第1の層を、中間膜における表面層として備える。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜は、2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、熱可塑性樹脂を含む第2の層をさらに備え、前記第2の層の第1の表面側に、前記第1の層が配置されている。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜は、3層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、熱可塑性樹脂を含む第3の層をさらに備え、前記第2の層の前記第1の表面側とは反対の第2の表面側に、前記第3の層が配置されている。
 本発明の広い局面によれば、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
 本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第1の層のみを備える単層の中間膜であるか、又は、第1の層と他の層とを備える多層の中間膜であり、上記第1の層が、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを50ppm以下で含み、かつ、上記第1の層が、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含み、上記第1の層のみを備える単層の中間膜の場合には、上記第1の層が、遮熱粒子を含み、上記第1の層と他の層とを備える多層の中間膜の場合には、多層の中間膜における少なくとも1層が、遮熱粒子を含むので、中間膜を用いた合わせガラスにおいて、ヘーズ値を低くし、合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高めることができる。
図1は、本発明の第1の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図2は、本発明の第2の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図3は、図1に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。 図4は、図2に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
 以下、本発明を詳細に説明する。
 本発明に係る合わせガラス用中間膜(以下、中間膜と略記することがある)は、1層の構造又は2層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、1層の構造を有していてもよく、2層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第1の層を備える。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第1の層のみを備える単層の中間膜であるか、又は、第1の層と他の層とを備える多層の中間膜である。本発明における上記第1の層は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを50ppm以下で含む。本発明における上記第1の層は、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含む。
 本発明に係る中間膜が、上記第1の層のみを備える単層の中間膜である場合には、上記第1の層が、遮熱粒子を含む。本発明に係る中間膜が、上記第1の層と他の層とを備える多層の中間膜である場合には、多層の中間膜における少なくとも1層が、遮熱粒子を含む。従って、本発明に係る中間膜は、遮熱粒子を含む。
 本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、合わせガラスのヘーズ値を低くし、合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高めることができる。石などが合わせガラスに衝突し得るような場合には、合わせガラス部材が、中間膜から適度に剥離することが好ましい。本発明では、このような場合に、剥離性が良好になる。また、中間膜が遮熱粒子を含む場合には、合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高めることが困難である。本発明では、中間膜が遮熱粒子を含んでいても、合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高めることができる。
 本発明に係る中間膜は、第1の層のみを備える単層の中間膜であってもよく、第1の層と他の層とを備える多層の中間膜であってもよい。本発明に係る中間膜は、2層の構造を有していてもよく、2層以上の構造を有していてもよく、3層以上の構造を有していてもよい。
 上記中間膜は、2層以上の構造を有していてもよく、第1の層に加えて第2の層を備えていてもよい。上記中間膜は、上記他の層として、第2の層を備えていてもよい。上記中間膜は、熱可塑性樹脂を含む第2の層をさらに備えることが好ましい。上記中間膜が上記第2の層を備える場合に、上記第2の層の第1の表面側に、上記第1の層が配置される。
 上記中間膜は、3層以上の構造を有していてもよく、第1の層及び第2の層に加えて第3の層を備えていてもよい。上記中間膜は、上記他の層として、第2の層と第3の層とを備えていてもよい。上記中間膜は、熱可塑性樹脂を含む第3の層をさらに備えることが好ましい。上記中間膜が上記第2の層及び上記第3の層を備える場合に、上記第2の層の上記第1の表面側とは反対の第2の表面側に、上記第3の層が配置される。
 剥離性を効果的に高める観点からは、上記中間膜は、上記第1の層を、中間膜における表面層として備えることが好ましい。上記中間膜は、上記第2の層を、中間膜における表面層として備えていてもよい。上記中間膜は、上記第3の層を、中間膜における表面層として備えることが好ましい。上記中間膜は、上記第1の層と上記第3の層とをそれぞれ、中間膜における表面層として備えることが好ましい。
 上記第1の層の上記第2の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。上記第2の層の上記第1の層側とは反対の表面(第2の表面)は、合わせガラス部材が積層される表面であってもよい。上記第3の層の上記第2の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。
 以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
 図1は、本発明の第1の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
 図1に示す中間膜11は、2層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜11は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜11は、合わせガラス用中間膜である。中間膜11は、第1の層1と、第2の層2と、第3の層3とを備える。第2の層2の第1の表面2aに、第1の層1が配置されており、積層されている。第2の層2の第1の表面2aとは反対の第2の表面2bに、第3の層3が配置されており、積層されている。第2の層2は中間層である。第1の層1及び第3の層3はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第2の層2は、第1の層1と第3の層3との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜11は、第1の層1と第2の層2と第3の層3とがこの順で積層された多層構造(第1の層1/第2の層2/第3の層3)を有する。
 なお、第1の層1と第2の層2との間、及び、第2の層2と第3の層3との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第1の層1と第2の層2、及び、第2の層2と第3の層3とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
 本実施形態では、第1の層1は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む。第1の層1は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを50ppm以下で含み、かつ、第1の層1は、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含む。第1の層1、第2の層2及び第3の層の内の少なくとも1層は、遮熱粒子を含む。第2の層2は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂としてポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましく、可塑剤を含むことが好ましい。第3の層3は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂としてポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましく、可塑剤を含むことが好ましい。合わせガラス部材の中間膜からの剥離性をより一層適度に高める観点からは、第3の層3は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを50ppm以下で含み、かつ、第3の層3は、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含むことが好ましい。本発明の効果がより一層効果的に発揮されることから、第1の層1が遮熱粒子を含むことが好ましい。第1の層1が遮熱粒子を含む場合に、他の層(第2の層2及び第3の層3)は、遮熱粒子を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。本発明の効果がより一層効果的に発揮されることから、第3の層3が遮熱粒子を含むことが好ましい。遮熱性をより一層高める観点からは、第2の層2が遮熱粒子を含むことが好ましい。
 図2は、本発明の第2の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
 図2に示す中間膜11Aは、1層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜11Aは、第1の層である。中間膜11Aは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜11Aは、合わせガラス用中間膜である。
 本実施形態では、中間膜11A(第1の層)は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む。中間膜11A(第1の層)は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを50ppm以下で含み、かつ、中間膜11A(第1の層)は、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含む。中間膜11A(第1の層)は、遮熱粒子を含む。
 以下、本発明に係る中間膜を構成する上記第1の層(単層の中間膜を含む)、上記第2の層及び上記第3の層の詳細、並びに上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
 (熱可塑性樹脂)
 上記第1の層(単層の中間膜を含む)は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂(1)としてポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(2)と記載することがある)を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂(2)としてポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(3)と記載することがある)を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂(3)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)と上記ポリビニルアセタール樹脂(2)と上記ポリビニルアセタール樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。上記熱可塑性樹脂(1)と上記熱可塑性樹脂(2)と上記熱可塑性樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記熱可塑性樹脂(1)、上記熱可塑性樹脂(2)及び上記熱可塑性樹脂(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン-アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
 上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール(PVA)をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に70~99.9モル%の範囲内である。
 上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは200以上、より好ましくは500以上、より一層好ましくは1500以上、更に好ましくは1600以上、特に好ましくは2600以上、最も好ましくは2700以上、好ましくは5000以下、より好ましくは4000以下、更に好ましくは3500以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
 上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、JIS K6726「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は3~5であることが好ましく、3又は4であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が3以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
 上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が1~10のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が1~10のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n-バレルアルデヒド、2-エチルブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド、n-オクチルアルデヒド、n-ノニルアルデヒド、n-デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド又はn-バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、n-ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは17モル%以上、より好ましくは20モル%以上、更に好ましくは22モル%以上、好ましくは30モル%以下、より好ましくは27モル%未満、更に好ましくは25モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率が20モル%以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また27モル%未満であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の各含有率は、好ましくは25モル%以上、より好ましくは28モル%以上、更に好ましくは30モル%以上、特に好ましくは31モル%以上、好ましくは40モル%以下、より好ましくは34.5モル%以下、更に好ましくは32モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)のアセチル化度(アセチル基量)は、好ましくは0.01モル%以上、より好ましくは0.1モル%以上、より一層好ましくは7モル%以上、更に好ましくは9モル%以上、好ましくは30モル%以下、より好ましくは25モル%以下、更に好ましくは15モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)のアセチル化度が0.1モル%以上、25モル%以下であると、耐貫通性に優れる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の各アセチル化度は、好ましくは0.01モル%以上、より好ましくは0.5モル%以上、好ましくは10モル%以下、より好ましくは2モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
 上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)のアセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは47モル%以上、より好ましくは60モル%以上、好ましくは80モル%以下、より好ましくは70モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の各アセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは55モル%以上、より好ましくは67モル%以上、好ましくは75モル%以下、より好ましくは71モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
 上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。
 なお、上記水酸基の含有率(水酸基量)、アセタール化度(ブチラール化度)及びアセチル化度は、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ASTM D1396-92による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率(水酸基量)、上記アセタール化度(ブチラール化度)及び上記アセチル化度は、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。
 合わせガラスの耐貫通性をより一層良好にする観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)は、アセチル化度(a)が8モル%以下であり、かつアセタール化度(a)が70モル%以上であるポリビニルアセタール樹脂(A)であるか、又はアセチル化度(b)が8モル%を超えるポリビニルアセタール樹脂(B)であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)は、上記ポリビニルアセタール樹脂(A)であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂(B)であってもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂(3)は、上記ポリビニルアセタール樹脂(A)であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂(B)であってもよい。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(A)のアセチル化度(a)は8モル%以下、好ましくは7.5モル%以下、より好ましくは7モル%以下、更に好ましくは6.5モル%以下、特に好ましくは5モル%以下、好ましくは0.1モル%以上、より好ましくは0.5モル%以上、更に好ましくは0.8モル%以上、特に好ましくは1モル%以上である。上記アセチル化度(a)が上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(A)のアセタール化度(a)は70モル%以上、好ましくは70.5モル%以上、より好ましくは71モル%以上、更に好ましくは71.5モル%以上、特に好ましくは72モル%以上、好ましくは85モル%以下、より好ましくは83モル%以下、更に好ましくは81モル%以下、特に好ましくは79モル%以下である。上記アセタール化度(a)が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度(a)が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂(A)を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(A)の水酸基の含有率(a)は好ましくは18モル%以上、より好ましくは19モル%以上、更に好ましくは20モル%以上、特に好ましくは21モル%以上、好ましくは31モル%以下、より好ましくは30モル%以下、更に好ましくは29モル%以下、特に好ましくは28モル%以下である。上記水酸基の含有率(a)が上記下限以上であると、上記第2の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率(a)が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(B)のアセチル化度(b)は、8モル%を超え、好ましくは9モル%以上、より好ましくは9.5モル%以上、更に好ましくは10モル%以上、特に好ましくは10.5モル%以上、好ましくは30モル%以下、より好ましくは28モル%以下、更に好ましくは26モル%以下、特に好ましくは24モル%以下である。上記アセチル化度(b)が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセチル化度(b)が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂(B)を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(B)のアセタール化度(b)は好ましくは50モル%以上、より好ましくは53モル%以上、更に好ましくは55モル%以上、特に好ましくは60モル%以上、好ましくは80モル%以下、より好ましくは78モル%以下、更に好ましくは76モル%以下、特に好ましくは74モル%以下である。上記アセタール化度(b)が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度(b)が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂(B)を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(B)の水酸基の含有率(b)は好ましくは18モル%以上、より好ましくは19モル%以上、更に好ましくは20モル%以上、特に好ましくは21モル%以上、好ましくは31モル%以下、より好ましくは30モル%以下、更に好ましくは29モル%以下、特に好ましくは28モル%以下である。上記水酸基の含有率(b)が上記下限以上であると、上記第2の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率(b)が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(A)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(B)はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
 (可塑剤)
 上記第1の層(単層の中間膜を含む)は、可塑剤(以下、可塑剤(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、可塑剤(以下、可塑剤(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、可塑剤(以下、可塑剤(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤(1)と上記可塑剤(2)と上記可塑剤(3)とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
 上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、2-エチル酪酸、ヘプチル酸、n-オクチル酸、2-エチルヘキシル酸、n-ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
 上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数4~8の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
 上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ-2-エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ-n-オクタノエート、トリエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,3-プロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,4-ブチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
 上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
 上記可塑剤は、下記式(1)で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
 上記式(1)中、R1及びR2はそれぞれ、炭素数2~10の有機基を表し、R3は、エチレン基、イソプロピレン基又はn-プロピレン基を表し、pは3~10の整数を表す。上記式(1)中のR1及びR2はそれぞれ、炭素数5~10の有機基であることが好ましく、炭素数6~10の有機基であることがより好ましい。
 上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート(3GH)又はトリエチレングリコールジ-2-エチルプロパノエートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ-2-エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
 上記熱可塑性樹脂(2)100重量部(上記熱可塑性樹脂(2)が上記ポリビニルアセタール樹脂(2)である場合にはポリビニルアセタール樹脂(2)100重量部)に対する上記可塑剤(2)の含有量(以下、含有量(2)と記載することがある)は好ましくは40重量部以上、より好ましくは55重量部以上、好ましくは90重量部以下、より好ましくは85重量部以下である。上記含有量(2)が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(2)が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。
 上記熱可塑性樹脂(1)100重量部(上記熱可塑性樹脂(1)が上記ポリビニルアセタール樹脂(1)である場合にはポリビニルアセタール樹脂(1)100重量部)に対する上記可塑剤(1)の含有量(以下、含有量(1)と記載することがある)及び上記熱可塑性樹脂(3)100重量部(上記熱可塑性樹脂(3)が上記ポリビニルアセタール樹脂(3)である場合にはポリビニルアセタール樹脂(3)100重量部)に対する上記可塑剤(3)の含有量(以下、含有量(3)と記載することがある)はそれぞれ、好ましくは30重量部以上、より好ましくは35重量部以上、好ましくは44重量部以下、より好ましくは42重量部以下である。上記含有量(1)及び上記含有量(3)がそれぞれ上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(1)及び上記含有量(3)がそれぞれ上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
 ガラスの剥離性をより一層適度にし、合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記含有量(2)は上記含有量(1)よりも多いことが好ましく、上記含有量(2)は上記含有量(3)よりも多いことが好ましい。
 ガラスの剥離性をより一層適度にし、合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記含有量(2)と上記含有量(1)との差の絶対値、並びに上記含有量(2)と上記含有量(3)との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは10重量部以上、より好ましくは20重量部以上である。上記含有量(2)と上記含有量(1)との差の絶対値、並びに上記含有量(2)と上記含有量(3)との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは50重量部以下である。
 (遮熱性化合物)
 上記中間膜は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第1の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第2の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第3の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記遮熱性化合物は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記遮熱性化合物は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも1種の成分Xを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Xと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
 成分X:
 上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも1種の成分Xを含むことが好ましい。上記第1の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記第2の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記第3の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記成分Xは遮熱性化合物である。上記成分Xは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記成分Xは特に限定されない。成分Xとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
 上記成分Xとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。
 中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Xは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも1種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも1種であることがより好ましい。
 遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Xは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Xは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Xは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも1種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Xは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
 上記成分Xを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記成分Xの含有量は、好ましくは0.001重量%以上、より好ましくは0.005重量%以上、更に好ましくは0.01重量%以上、特に好ましくは0.02重量%以上、好ましくは0.2重量%以下、より好ましくは0.1重量%以下、更に好ましくは0.05重量%以下、特に好ましくは0.04重量%以下である。上記成分Xの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を70%以上にすることが可能である。
 遮熱粒子:
 上記中間膜は、いずれかの層に遮熱粒子を含む。上記第1の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第2の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第3の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性化合物である。遮熱粒子の使用により、赤外線(熱線)を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子(金属酸化物粒子)であることが好ましい。上記遮熱粒子の他の例としては、カーボンブラックの粒子等が挙げられる。遮熱性を高めつつ適度にプライバシー保護性を持たせる観点からは、上記遮熱粒子は、カーボンブラックの粒子であることが好ましい。
 可視光よりも長い波長780nm以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線(熱線)を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
 上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子(ATO粒子)、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子(GZO粒子)、インジウムドープ酸化亜鉛粒子(IZO粒子)、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子(AZO粒子)、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子(ITO粒子)、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン(LaB)粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。なかでも、熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ATO粒子、GZO粒子、IZO粒子、ITO粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ITO粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子(ITO粒子)が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
 中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
 中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式:Cs0.33WOで表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
 上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは0.01μm以上、より好ましくは0.02μm以上、好ましくは0.1μm以下、より好ましくは0.05μm以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
 上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置(日機装社製「UPA-EX150」)等を用いて測定できる。
 上記遮熱粒子を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは0.01重量%以上、より好ましくは0.1重量%以上、更に好ましくは1重量%以上、特に好ましくは1.5重量%以上、好ましくは6重量%以下、より好ましくは5.5重量%以下、更に好ましくは4重量%以下、特に好ましくは3.5重量%以下、最も好ましくは3.0重量%以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。なお、上記遮熱粒子の含有量は、ICP発光分析装置(島津製作所社製「ICPE-9000」)やTG-DTA(PerkinElmer社製「TGA 8000」により測定することができる。
 接着力を良好な範囲に制御する観点から、本発明では、上記第1の層は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを50ppm以下で含む。接着力を良好な範囲に制御する観点から、上記第3の層は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを50ppm以下で含むことが好ましい。
 接着力をより一層良好な範囲に制御する観点から、上記第1の層は、アルカリ金属を含まないか又はアルカリ金属を1000ppm以下で含むことが好ましい。接着力をより一層良好な範囲に制御する観点から、上記第3の層は、アルカリ金属を含まないか又はアルカリ金属を1000ppm以下で含むことが好ましい。
 接着力を良好な範囲に制御する観点から、上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも1種の金属塩(以下、金属塩Mと記載することがある)を含むことが好ましい。接着力を良好な範囲に制御する観点から、上記第2の層は、上記金属塩Mを含むことが好ましく、上記第3の層は、上記金属塩Mを含むことが好ましい。上記第1の層は、上記金属塩Mを含んでいてもよい。上記金属塩Mの使用により、中間膜とガラス板との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Mは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記金属塩Mは、Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr及びBaからなる群から選択された少なくとも1種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、K及びMgの内の少なくとも1種の金属を含むことが好ましい。
 また、上記金属塩Mは、炭素数2~16の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数2~16の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数2~16の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数2~16のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数2~16のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
 上記炭素数2~16のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数2~16のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、2-エチル酪酸マグネシウム、2-エチルブタン酸カリウム、2-エチルヘキサン酸マグネシウム及び2-エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
 上記金属塩Mを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)におけるMg(マグネシウム原子)及びK(カリウム原子)の含有量の合計は、好ましくは5ppm以上、より好ましくは10ppm以上、更に好ましくは20ppm以上、好ましくは300ppm以下、より好ましくは250ppm以下、更に好ましくは200ppm以下である。上記金属塩Mを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)におけるMg(マグネシウム原子)及びK(カリウム原子)の含有量の合計は、好ましくは5ppm以上、より好ましくは10ppm以上、更に好ましくは20ppm以上、好ましくは300ppm以下、より好ましくは250ppm以下、更に好ましくは200ppm以下である。但し、上記第1の層におけるMgは50ppm以下である。Mg及びKの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜とガラス板との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。なお、上記アルカリ金属、アルカリ土類金属、K、Mgの含有量は、ICP発光分析装置(島津製作所社製「ICPE-9000」)により測定するこ とができる。
 (リン化合物及びシラン化合物)
 合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高める観点から、上記第1の層は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを50ppm以下で含み、かつ、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含む。上記第1の層は、上記リン化合物のみを含んでいてもよく、上記シラン化合物のみを含んでいてもよく、上記リン化合物と上記シラン化合物との双方を含んでいてもよい。合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高める観点から、上記第3の層は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを50ppm以下で含み、かつ、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含むことが好ましい。上記第2の層は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを50ppm以下で含み、かつ、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含んでいてもよい。上記リン化合物は、リン原子を含む。上記リン化合物は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。上記シラン化合物は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を効果的に高める観点からは、上記ポリオキシアルキレン基におけるアルキレン基の炭素数は好ましくは4以下、より好ましくは3以下、特に好ましくは2以下である。上記ポリオキシアルキレン基は、ポリオキシエチレン基であることが特に好ましい。
 合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を効果的に高める観点からは、上記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物が、ポリオキシアルキレン基とポリオキシアルキレン基に結合したアルキル基とを有するリン化合物、又は、ポリオキシアルキレン基とポリオキシアルキレン基に結合したアルキル基とを有するシラン化合物であることが好ましい。
 合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を効果的に高める観点からは、上記リン化合物は、リン酸エステルであることが好ましい。
 合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を効果的に高める観点からは、上記シラン化合物は、シルセスキオキサンであることが好ましい。
 合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を効果的に高める観点からは、上記第1の層は、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物を含むことが好ましい。合わせガラス部材の中間膜からの剥離性をより一層効果的に高める観点からは、上記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物としては、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸エステルが好ましい。また、上記ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸エステルとしては、ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸エステル又はポリオキシエチレントリデシルエーテルリン酸エステルが好ましい。
 上記リン化合物の市販品としては、第一工業製薬社製「プライサーフA212C」、プライサーフA215C」、「プライサーフA208F」、「プライサーフA208N」、「プライサーフA208B」、「プライサーフA219B」、「プライサーフA210D」及び「プライサーフAL」、並びに、ADEKA社製「アデカコールTS-230E」、「アデカコールTS-230E」、「アデカコールTS-230E」、「アデカコールCS-141E」、「アデカコールCS-1361E」、「アデカコールCS279」、「アデカコールPS-440E」、「アデカコールPS-810E」、「アデカコールPS-807」及び「アデカコールPS-984」等が挙げられる。
 上記シラン化合物の市販品としては、Hybrid Plastics社製「PG1190」等が挙げられる。
 合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を効果的に高める観点からは、上記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物の含有量(合計の含有量)は、好ましくは0.05重量%以上、より好ましくは0.1重量%以上、更に好ましくは0.15重量%以上、特に好ましくは0.3重量%以上、好ましくは10重量%以下、より好ましくは3重量%以下、更に好ましくは1重量%以下である。
 接着力をより一層良好な範囲に制御する観点から、上記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)において、P(リン原子)の含有量又はSi(珪素原子)の含有量は、好ましくは15ppm以上、より好ましくは50ppm以上、更に好ましくは100ppm以上、特に好ましくは150ppm以上、好ましくは6000ppm以下、より好ましくは2500ppm以下、更に好ましくは1000ppm以下、特に好ましくは500ppm以下である。なお、上記P(リン原子)や上記Si(珪素原子)の含有量は、ICP発光分析装置(島津製作所社製「ICPE-9000」)により測定することができる。
 (紫外線遮蔽剤)
 上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第1の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第2の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
 上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾトリアゾール化合物)、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾフェノン化合物)、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤(トリアジン化合物)、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤(マロン酸エステル化合物)、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤(シュウ酸アニリド化合物)及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾエート化合物)等が挙げられる。
 上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
 上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤であり、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
 上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
 上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば5.0eV以上のバンドギャップエネルギーを有する。
 上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、2-(2’-ヒドロキシ-5’-メチルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「TinuvinP」)、2-(2’-ヒドロキシ-3’,5’-ジ-t-ブチルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin320」)、2-(2’-ヒドロキシ-3’-t-ブチル-5-メチルフェニル)-5-クロロベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin326」)、及び2-(2’-ヒドロキシ-3’,5’-ジ-アミルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin328」)等が挙げられる。紫外線を遮蔽する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
 上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン(BASF社製「Chimassorb81」)等が挙げられる。
 上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ADEKA社製「LA-F70」及び2-(4,6-ジフェニル-1,3,5-トリアジン-2-イル)-5-[(ヘキシル)オキシ]-フェノール(BASF社製「Tinuvin1577FF」)等が挙げられる。
 上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、2-(p-メトキシベンジリデン)マロン酸ジメチル、テトラエチル-2,2-(1,4-フェニレンジメチリデン)ビスマロネート、2-(p-メトキシベンジリデン)-ビス(1,2,2,6,6-ペンタメチル4-ピペリジニル)マロネート等が挙げられる。
 上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Hostavin B-CAP、Hostavin PR-25、Hostavin PR-31(いずれもクラリアント社製)が挙げられる。
 上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、N-(2-エチルフェニル)-N’-(2-エトキシ-5-t-ブチルフェニル)シュウ酸ジアミド、N-(2-エチルフェニル)-N’-(2-エトキシ-フェニル)シュウ酸ジアミド、2-エチル-2’-エトキシ-オキシアニリド(クラリアント社製「SanduvorVSU」)などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
 上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、2,4-ジ-tert-ブチルフェニル-3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロキシベンゾエート(BASF社製「Tinuvin120」)等が挙げられる。
 期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記紫外線遮蔽剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量及びベントトリアゾール化合物の含有量は、好ましくは0.1重量%以上、より好ましくは0.2重量%以上、更に好ましくは0.3重量%以上、特に好ましくは0.5重量%以上、好ましくは2.5重量%以下、より好ましくは2重量%以下、更に好ましくは1重量%以下、特に好ましくは0.8重量%以下である。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が0.2重量%以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
 (酸化防止剤)
 上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第1の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第2の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
 上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
 上記フェノール系酸化防止剤としては、2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール(BHT)、ブチルヒドロキシアニソール(BHA)、2,6-ジ-t-ブチル-4-エチルフェノール、ステアリル-β-(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート、2,2’-メチレンビス-(4-メチル-6-ブチルフェノール)、2,2’-メチレンビス-(4-エチル-6-t-ブチルフェノール)、4,4’-ブチリデン-ビス-(3-メチル-6-t-ブチルフェノール)、1,1,3-トリス-(2-メチル-ヒドロキシ-5-t-ブチルフェニル)ブタン、テトラキス[メチレン-3-(3’,5’-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタン、1,3,3-トリス-(2-メチル-4-ヒドロキシ-5-t-ブチルフェノール)ブタン、1,3,5-トリメチル-2,4,6-トリス(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシベンジル)ベンゼン、ビス(3,3’-t-ブチルフェノール)ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス(3-t-ブチル-4-ヒドロキシ-5-メチルベンゼンプロパン酸)エチレンビス(オキシエチレン)等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の1種又は2種以上が好適に用いられる。
 上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス(トリデシル)ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス(トリデシル)ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス(デシル)ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス(2,4-ジ-t-ブチルフェニル)ホスファイト、ビス(2,4-ジ-t-ブチル-6-メチルフェニル)エチルエステル亜リン酸、トリス(2,4-ジ-t-ブチルフェニル)ホスファイト、及び2,2’-メチレンビス(4,6-ジ-t-ブチル-1-フェニルオキシ)(2-エチルヘキシルオキシ)ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の1種又は2種以上が好適に用いられる。
 上記酸化防止剤の市販品としては、例えばBASF社製「IRGANOX 245」、BASF社製「IRGAFOS 168」、BASF社製「IRGAFOS 38」、住友化学工業社製「スミライザーBHT」、並びにBASF社製「IRGANOX 1010」等が挙げられる。
 中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜100重量%中又は酸化防止剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記酸化防止剤の含有量は0.035重量%以上であることが好ましく、より好ましくは0.05重量%以上である。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜100重量%中又は上記酸化防止剤を含む層100重量%中、上記酸化防止剤の含有量は2重量%以下であることが好ましい。
 (光安定剤)
 合わせガラスにおけるYI値の上昇を抑える観点から、上記中間膜は、光安定剤を含むことが好ましい。上記第1の層は、光安定剤を含むことが好ましい。上記第2の層は光安定剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、光安定剤を含むことが好ましい。上記光安定剤は1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記光安定剤は、ヒンダードアミン光安定剤であることが好ましい。上記ヒンダードアミン光安定剤としては、ピペリジン構造の窒素原子に、アルキル基、アルコキシ基又は水素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤等が挙げられる。合わせガラスにおけるYI値の上昇をより一層抑える観点からは、ピペリジン構造の窒素原子に、アルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤が好ましい。上記ヒンダードアミン光安定剤は、ピペリジン構造の窒素原子に、アルキル基が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることが好ましく、ピペリジン構造の窒素原子に、アルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることも好ましい。
 上記ピペリジン構造の窒素原子に炭素原子(好ましくはアルキル基)が結合している化合物としては、Tinuvin 765、Tinuvin 144、Tinuvin 723、Tinuvin 622SF及びアデカスタブ LA-52等が挙げられる。
 上記ピペリジン構造の窒素原子に酸素原子(好ましくはアルコキシ基)が結合している化合物としては、Tinuvin NOR371、Tinuvin XT850FF、Tinuvin XT855FF及びアデカスタブ LA-81等が挙げられる。
 上記ピペリジン構造の窒素原子に水素原子が結合している化合物としては、Tinuvin 770DF、及びHostavin N24等が挙げられる。
 上記中間膜100重量%中又は光安定剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記光安定剤の各含有量は好ましくは0.0035重量%以上、より好ましくは0.025重量%以上、好ましくは0.5重量%以下、より好ましくは0.3重量%以下である。上記光安定剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスにおけるYI値の上昇をより一層抑えることができる。
 (他の成分)
 上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層はそれぞれ、必要に応じて、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 (合わせガラス用中間膜の他の詳細)
 上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは0.1mm以上、より好ましくは0.25mm以上、好ましくは3mm以下、より好ましくは1.5mm以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
 中間膜の厚みをTとする。
 多層の中間膜の場合に、上記第2の層の厚みは、好ましくは0.0625T以上、より好ましくは0.1T以上、好ましくは0.375T以下、より好ましくは0.25T以下である。上記第2の層の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなり、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
 上記第1の層及び上記第3の層の各厚みは、好ましくは0.3125T以上、より好ましくは0.375T以上、好ましくは0.9375T以下、より好ましくは0.9T以下である。上記第1の層及び上記第3の層の各厚みは、0.46875T以下であってもよく、0.45T以下であってもよい。また、上記第1の層及び上記第3の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなり、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
 (合わせガラス)
 図3は、図1に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
 図3に示す合わせガラス31は、第1の合わせガラス部材21と、第2の合わせガラス部材22と、中間膜11とを備える。中間膜11は、第1の合わせガラス部材21と第2の合わせガラス部材22との間に配置されており、挟み込まれている。
 中間膜11の第1の表面11aに、第1の合わせガラス部材21が配置され、積層されている。中間膜11の第1の表面11aとは反対の第2の表面11bに、第2の合わせガラス部材22が配置され、積層されている。第1の層1の外側の表面1aに第1の合わせガラス部材21が配置され、積層されている。第3の層3の外側の表面3aに第2の合わせガラス部材22が配置され、積層されている。
 図4は、図2に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
 図4に示す合わせガラス31Aは、第1の合わせガラス部材21と、第2の合わせガラス部材22と、中間膜11Aとを備える。中間膜11Aは、第1の合わせガラス部材21と第2の合わせガラス部材22との間に配置されており、挟み込まれている。
 中間膜11Aの第1の表面11aに、第1の合わせガラス部材21が配置され、積層されている。中間膜11Aの第1の表面11aとは反対の第2の表面11bに、第2の合わせガラス部材22が配置され、積層されている。
 このように、本発明に係る合わせガラスは、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
 上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びPET(ポリエチレンテレフタレート)フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、2枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とPETフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも1枚のガラス板が用いられていることが好ましい。
 上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ(メタ)アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ(メタ)アクリル樹脂板としては、ポリメチル(メタ)アクリレート板等が挙げられる。
 上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは1mm以上、好ましくは5mm以下、より好ましくは3mm以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは1mm以上、好ましくは5mm以下、より好ましくは3mm以下である。上記合わせガラス部材がPETフィルムである場合に、該PETフィルムの厚みは、好ましくは0.03mm以上、好ましくは0.5mm以下である。
 上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約70~110℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約120~150℃及び1~1.5MPaの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
 上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
 以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
 第2の層及び第3の層を形成するために、以下の材料を用いた。
 (熱可塑性樹脂)
 PVB1(ポリビニルアセタール樹脂、アセタール化に炭素数4のn-ブチルアルデヒドを使用、ポリビニルアルコールの平均重合度1700、水酸基の含有率30.7モル%、アセタール化度68.5モル%、アセチル化度0.8モル%)
 PVB2(ポリビニルアセタール樹脂、アセタール化に炭素数4のn-ブチルアルデヒドを使用、ポリビニルアルコールの平均重合度2300、水酸基の含有率23.3モル%、アセタール化度64.2モル%、アセチル化度12.5モル%)
 ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度(ブチラール化度)、アセチル化度及び水酸基の含有率はJIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ASTM D1396-92により測定した場合も、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
 (可塑剤)
 3GO(トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート)
 (遮熱粒子)
 ITO(錫ドープ酸化インジウム粒子)
 ATO(アンチモンドープ酸化錫粒子)
 カーボンブラック
 (金属塩)
 酢酸Mg(酢酸マグネシウム)
 (ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物)
 ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸エステル プライサーフA208B(第一工業製薬社製)(表中、A208Bと記載する)
 ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸エステル プライサーフA219B(第一工業製薬社製)(表中、A219Bと記載する)
 ポリオキシエチレントリデシルエーテルリン酸エステル プライサーフA212C(第一工業製薬社製)(表中、A212Cと記載する)
 ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸エステル プライサーフA208F(第一工業製薬社製)(表中、A208Fと記載する)
 (他のリン化合物)
 リン酸ジブチル
 リン酸トリブチル
 リン酸トリス(2-エチルヘキシル)
 PEG(重合度400、関東化学社製「ポリエチレングリコール400」)
 (ポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物)
 PG1190(Hybrid Plastics社製「POSS PG1190」)
 (他の成分)
 BHT(2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール)
 (実施例1)
 (1)第1の層を形成するための組成物の作製
 PVB1を100重量部と、3GOを40重量部と、プライサーフA208Bを得られる第1の層中で0.7重量%となる量と、ITOを得られる中間膜中で0.15重量%となる量と、酸化防止剤(BHT)0.2重量部とを混合し、第1の層を形成するための組成物を得た。
 (2)中間膜の作製
 第1の層を形成するための組成物を、押出機を用いて押出しすることにより、第1の層(厚み760μm)のみの単層の中間膜(厚み760μm)を作製した。
 (3)合わせガラスの作製
 洗浄及び乾燥した2つのガラス板(クリアフロートガラス、縦25cm×横10cm×厚み2.5mm)を用意した。この2つのガラス板の間に、得られた中間膜を挟み込み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、2660Pa(20torr)の真空度で20分間脱気した。その後、脱気したままで積層体をオートクレーブ中で更に90℃で30分間保持しつつ、真空プレスした。このようにして予備圧着された積層体を、オートクレーブ中で135℃、圧力1.2MPa(12kg/cm)の条件で20分間圧着を行い、合わせガラスを得た。
 (実施例2~8、参考例9~15、実施例16~20、参考例21、実施例22,23及び比較例1~5)
 第1の層における配合成分の種類及び配合量を以下の表1~3に示すように変更したこと以外は実施例1と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。
 なお、酢酸マグネシウムの配合量は、得られる第1の層において、マグネシウムの濃度が表1~3に示す量となるように設定した。遮熱粒子は、得られる第1の層において、遮熱粒子の含有量が表1~3に示す量となるように配合した。リン化合物及びシラン化合物は、得られる第1の層において、リン化合物及びシラン化合物の含有量が表1~3に示す量となるように配合した。
 なお、全ての実施例2~8、参考例9~15、実施例16~20、参考例21、実施例22,23及び比較例1~5において、第1の層に、実施例1と同様の酸化防止剤を実施例1と同量(ポリビニルアセタール樹脂に対する量)で配合した。表1~3では、酸化防止剤の含有量の記載は省略した。
 (実施例24)
 (1)第1,第3の層を形成するための組成物の作製
 PVB1を100重量部と、3GOを40重量部と、プライサーフA208Bを得られる第1,第3の層中で0.7重量%となる量と、ITOを得られる中間膜中で0.16重量%となる量と、酸化防止剤(BHT)0.2重量部とを混合し、第1,第3の層を形成するための組成物を得た。
 (2)第2の層を形成するための組成物の作製
 PVB2を100重量部と、3GOを60重量部とを混合し、第2の層を形成するための組成物を得た。
 (3)中間膜の作製
 第1,第3の層を形成するための組成物及び第2の層を形成するための組成物を共押出することにより、厚み方向に第1の層(平均厚み350μm)、第2の層(平均厚み100μm)、第1,第3の層(平均厚み350μm)の順に積層された三層構造の合わせガラス用中間膜を作製した。
 (4)合わせガラスの作製
 洗浄及び乾燥した2つのガラス板(クリアフロートガラス、縦25cm×横10cm×厚み2.5mm)を用意した。この2つのガラス板の間に、得られた中間膜を挟み込み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、2660Pa(20torr)の真空度で20分間脱気した。その後、脱気したままで積層体をオートクレーブ中で更に90℃で30分間保持しつつ、真空プレスした。このようにして予備圧着された積層体を、オートクレーブ中で135℃、圧力1.2MPa(12kg/cm)の条件で20分間圧着を行い、合わせガラスを得た。
(実施例25~29及び比較例6)
 第1,第3の層及び第2の層における配合成分の種類及び配合量を以下の表4に示すように変更したこと以外は実施例24と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。
 なお、酢酸マグネシウムの配合量は、得られる第1,第3の層において、マグネシウムの濃度が表4に示す量となるように設定した。遮熱粒子は、得られる第1,第3の層及び第2の層において、遮熱粒子の含有量が表4に示す量となるように配合した。リン化合物及びシラン化合物は、得られる第1,第3の層及び第2の層において、リン化合物及びシラン化合物の含有量が表4に示す量となるように配合した。
 なお、全ての実施例25~29及び比較例6において、第1の層に、実施例24と同様の酸化防止剤を実施例24と同量(ポリビニルアセタール樹脂に対する量)で配合した。表4では、酸化防止剤の含有量の記載は省略した。
 (評価)
 (1)ヘーズ値
 ヘーズメーター(東京電色社製「TC-HIIIDPK」)を用いて、JIS K6714に準拠して、得られた合わせガラスのヘーズ値を測定した。ヘーズ値を以下の基準で判定した。
 [ヘーズ値の判定基準]
○○:ヘーズ値が1.0%以下
 ○:ヘーズ値が1.0%を超え、1.5%以下
 △:ヘーズ値が1.5%を超え、2.0%以下
 ×:ヘーズ値が2.0%を超える
 (2)ガラスの剥離性
 合わせガラスをハンマーで叩き割ることにより、ガラスの剥離性を評価した。詳細は次の通りである。
 合わせガラスを、24℃±1℃の温度に16時間放置して調整し、これを頭部が0.45kgのハンマーで打って、ガラスの粒径が6mm以下になるまで粉砕した。次いで、目視にて、ガラスの剥離性を以下の基準で判定した。
 [ガラスの剥離性の判定基準]
○○:剥離している箇所が全体の50%以上である
 ○:剥離している箇所が全体の5%以上50%未満である
 ×:剥離している箇所が全体の5%未満である
 詳細及び結果を下記の表1~4に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
 なお、遮熱粒子を含まない中間膜の参考例を示したが、参考例の中間膜は、実施例の中間膜と比べて、遮熱性が低かった。
 なお、第1の層のみの単層の中間膜の具体的な実施例を示した。2層及び3層の中間膜の場合でも、本発明の構成を備えることにより、第1の層に由来して、本発明の効果が得られることを確認した。例えば、中間膜におけるP(リン原子)の含有量又はSi(珪素原子)の含有量が同じである場合に、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を用いることによって、他のリン化合物又はシラン化合物を用いた場合と比べて、ガラス板等の合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を高めることができる。
 1…第1の層
 1a…外側の表面
 2…第2の層
 2a…第1の表面
 2b…第2の表面
 3…第3の層
 3a…外側の表面
 11…中間膜
 11A…中間膜(第1の層)
 11a…第1の表面
 11b…第2の表面
 21…第1のガラス板
 22…第2のガラス板
 31…合わせガラス
 31A…合わせガラス

Claims (14)

  1.  第1の層のみを備える単層の中間膜であるか、又は、第1の層と他の層とを備える多層の中間膜である合わせガラス用中間膜であって、
     前記第1の層が、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを50ppm以下で含み、かつ、前記第1の層が、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含み、
     前記第1の層のみを備える単層の中間膜の場合には、前記第1の層が、遮熱粒子を含み、
     前記第1の層と他の層とを備える多層の中間膜の場合には、多層の中間膜における少なくとも1層が、遮熱粒子を含む、合わせガラス用中間膜。
  2.  前記第1の層が、遮熱粒子を含む、請求項1記載の合わせガラス用中間膜。
  3.  前記第1の層が、アルカリ金属を含まないか又はアルカリ金属を1000ppm以下で含む、請求項1又は2に記載の合わせガラス用中間膜。
  4.  前記第1の層が、熱可塑性樹脂を含む、請求項1~3のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  5.  前記第1の層に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項1~4のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  6.  前記第1の層が、可塑剤を含む、請求項1~5のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  7.  前記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物が、ポリオキシアルキレン基とポリオキシアルキレン基に結合したアルキル基とを有するリン化合物、又は、ポリオキシアルキレン基とポリオキシアルキレン基に結合したアルキル基とを有するシラン化合物である、請求項1~6のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  8.  前記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物が、ポリオキシアルキレン基を有するリン酸エステルである、請求項1~7のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  9.  前記ポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物が、ポリオキシアルキレン基を有するシルセスキオキサンである、請求項1~8のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  10.  前記第1の層が、前記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物を含む、請求項1~9のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  11.  前記第1の層を、中間膜における表面層として備える、請求項1~10のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  12.  2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
     熱可塑性樹脂を含む第2の層をさらに備え、
     前記第2の層の第1の表面側に、前記第1の層が配置されている、請求項1~11のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  13.  3層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
     熱可塑性樹脂を含む第3の層をさらに備え、
     前記第2の層の前記第1の表面側とは反対の第2の表面側に、前記第3の層が配置されている、請求項12に記載の合わせガラス用中間膜。
  14.  第1の合わせガラス部材と、
     第2の合わせガラス部材と、
     請求項1~13のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
     前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN110828596A (zh) * 2019-11-18 2020-02-21 苏州浩纳新材料科技有限公司 一种透明聚酯太阳能背板及其制备方法

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN112585102B (zh) * 2018-08-23 2023-06-20 积水化学工业株式会社 夹层玻璃用中间膜、夹层玻璃及玻璃结构体
KR102096722B1 (ko) 2018-12-10 2020-04-02 에스케이씨 주식회사 유리접합용 필름 및 이의 제조방법
KR102156986B1 (ko) 2018-12-20 2020-09-16 에스케이씨 주식회사 유리접합용 필름 및 이를 포함하는 접합유리

Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2009123186A1 (ja) * 2008-03-31 2009-10-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜、合わせガラス、及び、酸化亜鉛微粒子分散液
JP2012254924A (ja) * 2004-07-06 2012-12-27 Sekisui Chem Co Ltd 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP2014166959A (ja) * 2014-05-27 2014-09-11 Sekisui Chem Co Ltd 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP2015040165A (ja) * 2013-08-23 2015-03-02 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP2015134893A (ja) * 2014-01-20 2015-07-27 株式会社クレハ 近赤外線吸収剤分散液の製造方法、近赤外線吸収剤分散液およびその用途
JP2016060903A (ja) * 2014-09-22 2016-04-25 株式会社クレハ 近赤外線吸収剤微粒子分散液の製造方法、近赤外線吸収剤微粒子分散液およびその用途

Family Cites Families (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6372352B1 (en) * 1998-03-04 2002-04-16 E. I. Du Pont De Nemours And Co. Delamination-resistant laminated glass structures
JP4560251B2 (ja) * 2001-09-10 2010-10-13 パイオニア株式会社 情報記録装置および情報記録方法
US7067606B2 (en) * 2002-07-30 2006-06-27 University Of Connecticut Nonionic telechelic polymers incorporating polyhedral oligosilsesquioxane (POSS) and uses thereof
JP4759512B2 (ja) * 2004-06-01 2011-08-31 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP4481728B2 (ja) * 2004-06-01 2010-06-16 積水化学工業株式会社 遮熱粒子分散液、合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP2006021950A (ja) * 2004-07-07 2006-01-26 Sekisui Chem Co Ltd 遮熱合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
AU2005268127A1 (en) * 2004-08-05 2006-02-09 Sekisui Chemical Co., Ltd. Method of reforming intermembrane of heat shield glass laminate
WO2009035081A1 (ja) * 2007-09-12 2009-03-19 Sekisui Chemical Co., Ltd. 合わせガラス用中間膜
CN101903172A (zh) * 2007-12-18 2010-12-01 可乐丽股份有限公司 层合玻璃用夹层膜、其制造方法和含有其的层合玻璃
WO2009123187A1 (ja) * 2008-03-31 2009-10-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜、合わせガラス、及び、酸化亜鉛微粒子分散液
JP5401232B2 (ja) * 2008-09-24 2014-01-29 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2012077689A1 (ja) * 2010-12-10 2012-06-14 株式会社クラレ 合わせガラス用中間膜、その製造方法およびそれを用いた合わせガラス
JP5903810B2 (ja) * 2011-09-09 2016-04-13 住友金属鉱山株式会社 赤外線遮蔽材料微粒子分散液とその製造方法および熱線遮蔽膜と熱線遮蔽合わせ透明基材

Patent Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2012254924A (ja) * 2004-07-06 2012-12-27 Sekisui Chem Co Ltd 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2009123186A1 (ja) * 2008-03-31 2009-10-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜、合わせガラス、及び、酸化亜鉛微粒子分散液
JP2015040165A (ja) * 2013-08-23 2015-03-02 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP2015134893A (ja) * 2014-01-20 2015-07-27 株式会社クレハ 近赤外線吸収剤分散液の製造方法、近赤外線吸収剤分散液およびその用途
JP2014166959A (ja) * 2014-05-27 2014-09-11 Sekisui Chem Co Ltd 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP2016060903A (ja) * 2014-09-22 2016-04-25 株式会社クレハ 近赤外線吸収剤微粒子分散液の製造方法、近赤外線吸収剤微粒子分散液およびその用途

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN110828596A (zh) * 2019-11-18 2020-02-21 苏州浩纳新材料科技有限公司 一种透明聚酯太阳能背板及其制备方法

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