WO2021241592A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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WO2021241592A1
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laminated glass
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久遠 南
博満 西野
萌 岡島
竜太 角田
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積水化学工業株式会社
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    • Y02C20/40Capture or disposal of greenhouse gases of CO2

Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass used for obtaining laminated glass.
  • the present invention also relates to a laminated glass using the above-mentioned interlayer film for laminated glass.
  • Laminated glass has excellent safety because the amount of glass fragments scattered is small even if it is damaged by an external impact. For this reason, laminated glass is widely used in automobiles, railroad vehicles, aircraft, ships, buildings, and the like. Laminated glass is manufactured by sandwiching an interlayer film between a pair of glass plates.
  • an intermediate film having a rectangular cross-sectional shape in the thickness direction, an intermediate film having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction, and the like are known.
  • the wedge-shaped interlayer film as shown in FIGS. 1, 3, 5 and the like of Patent Document 1 below, the interlayer film in which the amount of increase in thickness from one end to the other end is constant, and Patent Document 1 below.
  • FIGS. 2, 4, 6, 7 and the like an interlayer film in which the amount of increase in thickness from one end to the other end is not constant is known.
  • Laminated glass is usually manufactured by crimping an interlayer film and a laminated glass member.
  • the laminated glass member is used when the interlayer film and the laminated glass member are crimped. No deformation occurs.
  • the laminated glass member is formed along the outer shape of the interlayer film when the interlayer film and the laminated glass member are crimped. It bends and deforms. Therefore, in the obtained laminated glass, a force is generated at the end portion of the laminated glass member to return to the original shape, and accordingly, at the end portion of the interlayer film adhered to the laminated glass member as well. A force is generated that pulls outward in the thickness direction.
  • the interlayer film tends to deteriorate at the end portion of the laminated glass. Further, when light, heat, or the like is applied to the laminated glass, the interlayer film is more likely to deteriorate at the end portion of the laminated glass. Deterioration of the interlayer film at the edges of the laminated glass may result in voids in the interlayer film. This void is a recess where the interlayer film is missing at the end of the laminated glass.
  • An object of the present invention is a laminated glass capable of suppressing the generation of voids in the interlayer film at the end portion of the laminated glass, even though an interlayer film in which the amount of increase in thickness is not constant is used from one end to the other end. It is to provide an interlayer film for use. Another object of the present invention is to provide a laminated glass using the above-mentioned interlayer film for laminated glass.
  • an interlayer film for laminated glass (hereinafter, may be referred to as an interlayer film) in which the amount of increase in thickness is not constant toward the other end is provided.
  • the light stabilizer is a hindered amine light stabilizer, and the hindered amine light stabilizer has a carbon atom or an oxygen atom of an alkoxy group bonded to a nitrogen atom having a piperidine structure. It is a hindered amine light stabilizer.
  • the antioxidant is a phenolic antioxidant.
  • the molecular weight of the antioxidant is 220 or more.
  • the content of the light stabilizer is 0.01% by weight or more and 0.5% by weight or less in 100% by weight of the layer containing the light stabilizer.
  • the content of the antioxidant is 0.1% by weight or more and 2% by weight or less in 100% by weight of the layer containing the antioxidant.
  • the one end and the other end so that the content of the light stabilizer on the other end side in the direction connecting the one end and the other end is large on a weight basis. It has a distribution in the content of the light stabilizer based on the weight in the direction connecting the other end, and on the other end side in the direction connecting the one end and the other end in the weight standard of the antioxidant. The content of the antioxidant is distributed on a weight basis in the direction connecting the one end and the other end so that the content is high.
  • the interlayer film has at least one of the following configurations (1) to (3).
  • the interlayer film has a region where the thickness increases from one end side to the other end side, and the thickness increases from the one end side to the other end side in the region where the thickness increases. It has a portion where the amount of increase in thickness is different.
  • the interlayer film has a portion having a wedge angle different from the one end side to the other end side in a region having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction.
  • the interlayer film has a portion having a rectangular cross-sectional shape in the thickness direction and a portion having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction.
  • the interlayer film comprises a first layer and a second layer arranged on the first surface side of the first layer.
  • the first layer contains a polyvinyl acetal resin and a plasticizer
  • the second layer contains a polyvinyl acetal resin and a plasticizer
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the first layer is lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the second layer. ..
  • the content of the plasticizer in the first layer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the first layer is in the second layer. It is higher than the content of the plasticizer in the second layer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin.
  • the first layer comprises the light stabilizer and the antioxidant.
  • the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the above-mentioned interlayer film for laminated glass are provided, and the first laminated glass member and the second laminated glass are provided.
  • a laminated glass is provided in which the laminated glass interlayer is arranged between the member and the member.
  • the interlayer film according to the present invention contains a light stabilizer and an antioxidant, and has one end and the other end having a thickness thicker than the one end on the opposite side of the one end, from the one end to the other.
  • the amount of increase in thickness is not constant toward the edges. Since the interlayer film according to the present invention has the above-mentioned structure, the intermediate film at the end portion of the laminated glass is used even though the interlayer film whose thickness increase amount is not constant from one end to the other end is used. The generation of voids in the membrane can be suppressed.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a second embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a third embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a fourth embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a fifth embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a sixth embodiment of the present invention.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a seventh embodiment of the present invention.
  • FIG. 8 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the eighth embodiment of the present invention.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a ninth embodiment of the present invention.
  • FIG. 10 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a tenth embodiment of the present invention.
  • FIG. 10 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a tenth embodiment of the present invention.
  • FIG. 11 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG. 1.
  • FIG. 12 is a diagram schematically showing an example of a laminated glass interlayer film not included in the laminated glass interlayer film according to the present invention.
  • FIG. 13 is a diagram for explaining a method of preparing a test sample for an effervescence test in an effervescence test.
  • the laminated glass interlayer film according to the present invention (sometimes abbreviated as “intermediate film” in the present specification) is used for laminated glass.
  • the interlayer film according to the present invention has a one-layer structure or a two-layer or more structure.
  • the interlayer film according to the present invention may have a structure of one layer or may have a structure of two or more layers.
  • the interlayer film according to the present invention may have a two-layer structure, may have a two-layer or more structure, or may have a three-layer structure, or may have a three-layer structure or more. May have.
  • the interlayer film according to the present invention may include only the first layer.
  • the interlayer film according to the present invention may include a first layer and a second layer arranged on the first surface side of the first layer.
  • the interlayer film according to the present invention was arranged on the first layer, the second layer arranged on the first surface side of the first layer, and the second surface side of the first layer. It may be provided with a third layer.
  • the interlayer film according to the present invention may be a single-layer intermediate film or a multi-layered intermediate film.
  • the structure of the interlayer film according to the present invention may be partially different.
  • the interlayer film according to the present invention may have a portion having a one-layer structure and a portion having a multi-layer structure.
  • the interlayer film according to the present invention contains a light stabilizer and an antioxidant.
  • the interlayer film according to the present invention has one end and the other end opposite to the one end and having a thickness thicker than the one end.
  • the one end and the other end are both end portions facing each other in the interlayer film.
  • the thickness of the other end is larger than the thickness of the other end.
  • the amount of increase in thickness is not constant from the one end to the other end.
  • the interlayer film according to the present invention is different from the interlayer film in which the amount of increase in thickness is constant from one end to the other end.
  • the interlayer film according to the present invention contains a light stabilizer and an antioxidant, and has an interlayer film having one end and the other end having a thickness thicker than the above one end on the opposite side of the above one end (provided that the above one end). (Excluding the interlayer film in which the amount of increase in thickness is constant from the to the other end).
  • the interlayer film according to the present invention has the above-mentioned structure, the intermediate film at the end portion of the laminated glass is used even though the interlayer film whose thickness increase amount is not constant from one end to the other end is used.
  • the generation of voids in the membrane can be suppressed.
  • the interlayer film according to the present invention contains a light stabilizer and an antioxidant, deterioration of the interlayer film, particularly deterioration at the end portion of the interlayer film can be effectively suppressed, and as a result, voids are generated. It can be suppressed.
  • the interlayer film according to the present invention there is a portion where the amount of increase in thickness changes from one end to the other end.
  • Examples of the interlayer film in which the amount of increase in thickness is not constant from one end to the other end include an interlayer film having at least one of the following configurations (1) to (3).
  • the interlayer film preferably has at least one of the following configurations (1) to (3).
  • the interlayer film has a region where the thickness increases from the one end side to the other end side, and the thickness increases from the one end side to the other end side in the region where the thickness increases. It has a portion where the amount of increase in thickness is different.
  • the interlayer film has a portion in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped, and the wedge angle differs from the one end side to the other end side.
  • the interlayer film has a portion having a rectangular cross-sectional shape in the thickness direction and a portion having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction.
  • Examples of the interlayer film in which the amount of increase in thickness is not constant from one end to the other end include an interlayer film having at least one of the following configurations (i) to (vii).
  • Examples of the configuration (1) include the following configuration (i), the following configuration (ii), and the following configuration (iii).
  • Examples of the configuration (2) include the following configuration (iv), the following configuration (v), and the following configuration (vi).
  • the interlayer film preferably has at least one of the following configurations (i) to (vii).
  • the interlayer film has a region where the thickness increases from the one end side to the other end side, and the thickness increases from the one end side to the other end side in the region where the thickness increases. It has a portion where the amount of increase in thickness becomes large.
  • the interlayer film has a region where the thickness increases from the one end side to the other end side, and the thickness increases from the one end side to the other end side in the region where the thickness increases. It has a portion where the amount of increase in thickness becomes small.
  • the interlayer film has a region where the thickness increases from the one end side to the other end side, and the thickness increases from the one end side to the other end side in the region where the thickness increases. It has a first portion in which the amount of increase in thickness is constant, and a second portion in which the amount of increase in thickness is constant from the one end side to the other end side. The amount of increase in thickness in the first portion and the amount of increase in thickness in the second portion are different.
  • the interlayer film has a portion in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped, and the wedge angle increases from one end side to the other end side.
  • the interlayer film has a portion in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped, and the wedge angle becomes smaller from one end side to the other end side.
  • the interlayer film has a first region having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction and a second region having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction, and the wedge in the first region.
  • the angle and the wedge angle in the second region are different.
  • the interlayer film has a portion having a rectangular cross-sectional shape in the thickness direction and a portion having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction.
  • the interlayer film may have only one of the above configurations (i) to the above configuration (vii), may have two configurations, or may have two or more configurations. It may have three configurations, or it may have three or more configurations.
  • the interlayer film may have at least the above-mentioned structure (i), may have at least the above-mentioned structure (ii), or may have at least the above-mentioned structure (iii).
  • the interlayer film may have at least the above-mentioned structure (iv), may have at least the above-mentioned structure (v), or may have at least the above-mentioned structure (vi).
  • the interlayer film may have at least the above configuration (vii).
  • the interlayer film may have at least the above-mentioned structure (i) and the above-mentioned structure (ii), or may have at least the above-mentioned structure (iv) and the above-mentioned structure (v).
  • the interlayer film may have at least the above structure (i) and the above structure (iv), or may have at least the above structure (ii) and the above structure (v), and may have the above structure (ii) and the above structure (v). It may have at least iii) and the above configuration (vi).
  • the interlayer film may have at least the above-mentioned structure (i) and the above-mentioned structure (vii), or may have at least the above-mentioned structure (ii) and the above-mentioned structure (vii), and may have the above-mentioned structure (ii). It may have at least iii) and the above configuration (vii).
  • the interlayer film may have at least the above-mentioned structure (iv) and the above-mentioned structure (vii), or may have at least the above-mentioned structure (v) and the above-mentioned structure (vii), and may have the above-mentioned structure (v). It may have at least vi) and the above configuration (vi).
  • the interlayer film may be an interlayer film having a configuration other than the above configurations (i) to the above configuration (vii).
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 shows a cross section of the interlayer film 11 in the thickness direction.
  • the size and dimensions of the interlayer film in FIG. 1 and the drawings described later are appropriately changed from the actual size and shape for convenience of illustration.
  • the interlayer film 11 includes a first layer 1 (intermediate layer), a second layer 2 (surface layer), and a third layer 3 (surface layer).
  • the second layer 2 is arranged and laminated on the first surface side of the first layer 1.
  • the third layer 3 is arranged and laminated on the second surface side opposite to the first surface of the first layer 1.
  • the first layer 1 is arranged between the second layer 2 and the third layer 3 and is sandwiched between the first layer 1.
  • the interlayer film 11 is used to obtain a laminated glass.
  • the interlayer film 11 is an interlayer film for laminated glass.
  • the interlayer film 11 is a multilayer interlayer film.
  • the interlayer film 11 has a three-layer structure.
  • the interlayer film 11 has one end 11a and the other end 11b on the opposite side of the one end 11a. One end 11a and the other end 11b are both end portions facing each other.
  • the cross-sectional shape of the second layer 2 and the third layer 3 in the thickness direction is wedge-shaped.
  • the cross-sectional shape of the first layer 1 in the thickness direction is rectangular.
  • the thickness of the second layer 2 and the third layer 3 is larger on the other end 11b side than on the one end 11a side. Therefore, the thickness of the other end 11b of the interlayer film 11 is larger than the thickness of the one end 11a. Therefore, the interlayer film 11 has a thin region and a thick region.
  • the interlayer film 11 has a region where the thickness increases from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11 has a portion in the region where the thickness is increasing, in which the amount of increase in thickness increases from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11 has a region in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped.
  • the interlayer film 11 has a portion in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped, and the wedge angle increases from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film has the shape shown in FIG. 1 and may be a single-layer interlayer film having a one-layer structure or an intermediate film having a two-layer structure, and may have a structure of four or more layers. It may be an interlayer film having. Further, the interlayer film may have the shape shown in FIG. 1 and the cross-sectional shape of the first layer in the thickness direction may be wedge-shaped.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a second embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 shows a cross section of the interlayer film 11A in the thickness direction.
  • the interlayer film 11A includes a first layer 1A (intermediate layer), a second layer 2A (surface layer), and a third layer 3A (surface layer).
  • a second layer 2A is arranged and laminated on the first surface side of the first layer 1A.
  • the third layer 3A is arranged and laminated on the second surface side opposite to the first surface of the first layer 1A.
  • the first layer 1A is arranged between the second layer 2A and the third layer 3A and is sandwiched between them.
  • the interlayer film 11A is a multilayer interlayer film.
  • the interlayer film 11A has a three-layer structure.
  • the interlayer film 11A has one end 11a and the other end 11b on the opposite side of the one end 11a.
  • One end 11a and the other end 11b are both end portions facing each other.
  • the cross-sectional shape of the second layer 2A in the thickness direction is wedge-shaped.
  • the cross-sectional shapes of the first layer 1A and the third layer 3A in the thickness direction are rectangular.
  • the thickness of the second layer 2A is larger on the other end 11b side than on the one end 11a side. Therefore, the thickness of the other end 11b of the interlayer film 11A is larger than the thickness of the one end 11a. Therefore, the interlayer film 11A has a thin region and a thick region.
  • the interlayer film 11A has a region where the thickness increases from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11A has a portion in the region where the thickness is increasing, in which the amount of increase in thickness increases from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11A has a region in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped.
  • the interlayer film 11A has a portion in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped, and the wedge angle increases from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film has the shape shown in FIG. 2, and may be a single-layer intermediate film having a one-layer structure or an intermediate film having a two-layer structure, and may have a structure of four or more layers. It may be an interlayer film having.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a third embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 shows a cross section of the interlayer film 11B in the thickness direction.
  • the interlayer film 11B includes a first layer 1B.
  • the interlayer film 11B has a one-layer structure of only the first layer 1B, and is a single-layer interlayer film.
  • the interlayer film 11B has one end 11a and the other end 11b on the opposite side of the one end 11a. One end 11a and the other end 11b are both end portions facing each other. The thickness of the other end 11b of the interlayer film 11B is larger than the thickness of the one end 11a. Therefore, the interlayer film 11B has a thin region and a thick region.
  • the interlayer film 11B has a region where the thickness increases from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11B has a portion in the region where the thickness is increasing, in which the amount of increase in thickness increases from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11B has a region in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped.
  • the interlayer film 11B has a portion in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped, and the wedge angle increases from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11B and the first layer 1B have portions 11Ba and 1Ba having a rectangular cross-sectional shape in the thickness direction and portions 11Bb and 1Bb having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction.
  • the interlayer film has the shape shown in FIG. 3, and may be an intermediate film having a two-layer structure or an intermediate film having a three-layer structure, or an intermediate film having a structure of four or more layers. It may be.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a fourth embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 shows a cross section of the interlayer film 11C in the thickness direction.
  • the interlayer film 11C includes a first layer 1C (intermediate layer), a second layer 2C (surface layer), and a third layer 3C (surface layer). The amount of increase in thickness in the region where the thickness is increasing is different between the intermediate film 11 and the intermediate film 11C.
  • the interlayer film 11C has a region where the thickness increases from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11C has a portion in the region where the thickness is increasing, in which the amount of increase in thickness is small from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11C has a region in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped.
  • the interlayer film 11C has a portion in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped, and the wedge angle becomes smaller from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film has the shape shown in FIG. 4, and may be a single-layer intermediate film having a one-layer structure or an intermediate film having a two-layer structure, and may have a structure of four or more layers. It may be an interlayer film having. Further, the interlayer film may have the shape shown in FIG. 4, and the cross-sectional shape of the first layer in the thickness direction may be wedge-shaped.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a fifth embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 shows a cross section of the interlayer film 11D in the thickness direction.
  • the interlayer film 11D includes a first layer 1D (intermediate layer), a second layer 2D (surface layer), and a third layer 3D (surface layer).
  • the amount of increase in thickness in the region where the thickness is increasing is different between the intermediate film 11A and the intermediate film 11D.
  • the interlayer film 11D has a region where the thickness increases from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11D has a portion in the region where the thickness is increasing, in which the amount of increase in thickness is small from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11D has a region in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped.
  • the interlayer film 11D has a portion in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped, and the wedge angle becomes smaller from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film has the shape shown in FIG. 5, and may be a single-layer intermediate film having a one-layer structure or an intermediate film having a two-layer structure, and may have a structure of four or more layers. It may be an interlayer film having.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a sixth embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 shows a cross section of the interlayer film 11E in the thickness direction.
  • the interlayer film 11E includes a first layer 1E.
  • the amount of increase in thickness in the region where the thickness is increasing is different between the intermediate film 11B and the intermediate film 11E.
  • the interlayer film 11E has a region where the thickness increases from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11E has a portion in the region where the thickness is increasing, in which the amount of increase in thickness decreases from the one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11E has a region in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped.
  • the interlayer film 11E has a portion in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped, and the wedge angle becomes smaller from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11E and the first layer 1E have portions 11Ea and 1Ea having a rectangular cross-sectional shape in the thickness direction and portions 11Eb and 1Eb having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction.
  • the interlayer film has the shape shown in FIG. 6 and may be an intermediate film having a two-layer structure or an intermediate film having a three-layer structure, or an intermediate film having a structure of four or more layers. It may be.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the seventh embodiment of the present invention.
  • FIG. 7 shows a cross section of the interlayer film 11F in the thickness direction.
  • the interlayer film 11F includes a first layer 1F.
  • the amount of increase in thickness differs between the interlayer film 11B and the interlayer film 11F in the region where the thickness is increasing.
  • the interlayer film 11F has a region where the thickness increases from one end 11a side to the other end 11b side. In the region where the thickness of the interlayer film 11F is increasing, the amount of increase in thickness is uniform from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11F and the first layer 1F have portions 11Fa and 1F having a rectangular cross-sectional shape in the thickness direction and portions 11Fb and 1Fb having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction. Since the amount of increase in thickness is different between the portions 11Fa and 1Fa having a rectangular cross-sectional shape in the thickness direction and the portions 11Fb and 1Fb having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction, the interlayer film 11F has one end 11a to the other end 11b. The amount of increase in thickness is not constant.
  • the interlayer film has the shape shown in FIG. 7, and may be an intermediate film having a two-layer structure or an intermediate film having a three-layer structure, or an intermediate film having a structure of four or more layers. It may be.
  • FIG. 8 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the eighth embodiment of the present invention.
  • FIG. 8 shows a cross section of the interlayer film 11G in the thickness direction.
  • the interlayer film 11G includes a first layer 1G (intermediate layer), a second layer 2G (surface layer), and a third layer 3G (surface layer).
  • the amount of increase in thickness differs between the interlayer film 11 and the interlayer film 11G in the region where the thickness is increasing.
  • the interlayer film 11G has a region where the thickness increases from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11G has a portion in the region where the thickness is increasing, a portion in which the amount of increase in thickness is large from one end 11a side to the other end 11b side, and a portion in which the amount of increase in thickness is small.
  • the interlayer film 11G has a region in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped.
  • the interlayer film 11G has a portion in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped, a portion in which the wedge angle increases from one end 11a side to the other end 11b side, and a portion in which the wedge angle decreases.
  • the interlayer film has the shape shown in FIG. 8, and may be a single-layer intermediate film having a one-layer structure or an intermediate film having a two-layer structure, and may have a structure of four or more layers. It may be an interlayer film having. Further, the interlayer film may have the shape shown in FIG. 8 and the cross-sectional shape of the first layer in the thickness direction may be wedge-shaped.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a ninth embodiment of the present invention.
  • FIG. 9 shows a cross section of the interlayer film 11H in the thickness direction.
  • the interlayer film 11H includes a first layer 1H (intermediate layer), a second layer 2H (surface layer), and a third layer 3H (surface layer).
  • the interlayer film 11H has one end 11a and the other end 11b on the opposite side of the one end 11a.
  • One end 11a and the other end 11b are both end portions facing each other.
  • the cross-sectional shapes of the second layer 2H and the third layer 3H in the thickness direction are wedge-shaped.
  • the cross-sectional shape of the first layer 1H in the thickness direction is rectangular.
  • the thickness of the second layer 2H and the third layer 3H is larger on the other end 11b side than on the one end 11a side. Therefore, the thickness of the other end 11b of the interlayer film 11H is larger than the thickness of the one end 11a. Therefore, the interlayer film 11H has a thin region and a thick region.
  • the interlayer film 11H has a region where the thickness increases from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11H has a first portion 11Ha in which the amount of increase in thickness is constant and a second portion 11Hb in which the amount of increase in thickness is constant in the region where the thickness is increasing.
  • the amount of increase in thickness in the first portion 11Ha and the amount of increase in thickness in the second portion 11Hb are different.
  • the amount of increase in thickness in the first portion 11Ha is smaller than the amount of increase in thickness in the second portion 11Hb.
  • the interlayer film 11H has a first region having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction and a second region having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction.
  • the wedge angle in the first region is different from the wedge angle in the second region.
  • the wedge angle in the first region is smaller than the wedge angle in the second region.
  • the interlayer film has the shape shown in FIG. 9, and may be a single-layer intermediate film having a one-layer structure or an intermediate film having a two-layer structure, and may have a structure of four or more layers. It may be an interlayer film having.
  • FIG. 10 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a tenth embodiment of the present invention.
  • FIG. 10 shows a cross section of the interlayer film 11I in the thickness direction.
  • the interlayer film 11I includes a first layer 1I (intermediate layer), a second layer 2I (surface layer), and a third layer 3I (surface layer).
  • the interlayer film 11I has one end 11a and the other end 11b on the opposite side of the one end 11a. One end 11a and the other end 11b are both end portions facing each other.
  • the cross-sectional shapes of the second layer 2I and the third layer 3I in the thickness direction are wedge-shaped.
  • the cross-sectional shape of the first layer 1I in the thickness direction is rectangular.
  • the thickness of the second layer 2I and the third layer 3I is larger on the other end 11b side than on the one end 11a side. Therefore, the thickness of the other end 11b of the interlayer film 11I is larger than the thickness of the one end 11a. Therefore, the interlayer film 11I has a thin region and a thick region.
  • the interlayer film 11I has a region where the thickness increases from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11H has a portion in the region where the thickness is increasing, in which the amount of increase in thickness is small from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11I has a region in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped.
  • the interlayer film 11I has a portion in which the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped, and the wedge angle becomes smaller from one end 11a side to the other end 11b side.
  • the interlayer film 11I has a portion 11Ia having a rectangular cross-sectional shape in the thickness direction and a portion 11Ib having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction.
  • the second layer 2I and the third layer 3I have a portion having a rectangular cross-sectional shape in the thickness direction and a portion having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction. Since the amount of increase in thickness differs between the portion 11Ia having a rectangular cross-sectional shape in the thickness direction and the portion 11Ib having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction, the thickness of the interlayer film 11I increases from one end 11a to the other end 11b. The amount is not constant.
  • the interlayer film has the shape shown in FIG. 10, and may be a single-layer intermediate film having a one-layer structure or an intermediate film having a two-layer structure, and may have a structure of four or more layers. It may be an interlayer film having.
  • FIG. 1 For reference, an interlayer film not included in the interlayer film according to the present invention is shown in FIG.
  • the amount of increase in thickness is constant from one end 101a to the other end 101b.
  • the interlayer film has a minimum thickness in the region from 0L to 0.4L from the other end toward the other end, and 0.4L from the 0L position toward the other end from the other end. It is preferable that the region has a maximum thickness.
  • the interlayer film has a minimum thickness in the region from 0L to 0.3L from the other end toward the other end, and 0.3L from the 0L position toward the other end from the other end. It is more preferable that the region has a maximum thickness.
  • the interlayer film has a minimum thickness in the region from 0L to 0.2L from the other end toward the other end, and 0.2L from the 0L position toward the other end from the other end.
  • the interlayer film has a minimum thickness in the region from the position of 0L to the other end from the other end to the position of 0.1L, and is located at the position of 0.1L from the position of 0L toward the other end from the other end. It is more preferred that the region has a maximum thickness. It is particularly preferred that the interlayer film has a minimum thickness at one end and a maximum thickness at the other end.
  • the distance L between one end and the other end of the interlayer film is preferably 3 m or less, more preferably 2 m or less, particularly preferably 1.5 m or less, preferably 0.5 m or more, and more preferably 0.8 m or more. Particularly preferably, it is 1 m or more.
  • the maximum thickness of the interlayer film is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.25 mm or more, further preferably 0.5 mm or more, particularly preferably 0.8 mm or more, preferably 3 mm or less, and more preferably 2 mm. Below, it is more preferably 1.5 mm or less.
  • the maximum thickness of the surface layer is preferably 0.001 mm or more, more preferably 0.2 mm or more, still more preferably 0.3 mm or more. Yes, preferably 1 mm or less, more preferably 0.8 mm or less.
  • the maximum thickness of the layer (intermediate layer) arranged between the two surface layers is preferably 0.001 mm or more, more preferably 0.1 mm. As mentioned above, it is more preferably 0.2 mm or more, preferably 0.8 mm or less, more preferably 0.6 mm or less, still more preferably 0.3 mm or less.
  • the interlayer film is used, for example, for a laminated glass which is a head-up display (HUD).
  • the interlayer film is preferably an interlayer film for a head-up display.
  • the interlayer film has a display corresponding area corresponding to the display area of the head-up display.
  • the display-corresponding area is an area in which information can be displayed satisfactorily.
  • the wedge angle ⁇ of the interlayer film can be appropriately set according to the mounting angle of the laminated glass.
  • the wedge angle ⁇ is the wedge angle of the entire interlayer film.
  • the wedge angle ⁇ of the interlayer film is a straight line connecting the surface portion (first surface portion) on one side of the intermediate film between the maximum thickness portion and the minimum thickness portion of the intermediate film, and the maximum thickness portion and the minimum of the intermediate film. It is an internal angle at the intersection with a straight line connecting the surface portion (second surface portion) on the other side of the interlayer film with the thickness portion.
  • the wedge angle ⁇ is to be obtained.
  • the maximum thickness portion and the minimum thickness portion are selected so that the required wedge angle ⁇ is the largest.
  • the wedge angle ⁇ of the interlayer film is preferably 0.05 mrad (0.00288 degrees) or more, more preferably 0.1 mrad (0.00575 degrees) or more, and further. It is preferably 0.2 mrad (0.0115 degrees) or more. Further, when the wedge angle ⁇ is at least the above lower limit, a laminated glass suitable for a vehicle having a large windshield mounting angle such as a truck or a bus can be obtained.
  • the wedge angle ⁇ of the interlayer film is preferably 2 mrad (0.1146 degrees) or less, more preferably 0.7 mrad (0.0401 degrees) or less. Further, when the wedge angle ⁇ is not more than the upper limit, a laminated glass suitable for a car having a small windshield mounting angle such as a sports car can be obtained.
  • Examples of the measuring instrument used for measuring the wedge angle ( ⁇ ) of the interlayer film and the thickness of the interlayer film include the contact type thickness measuring instrument “TOF-4R” (manufactured by Yamabun Denki Co., Ltd.).
  • the thickness is measured using the above-mentioned measuring instrument so that the film transport speed is 2.15 mm / min to 2.25 mm / min and the shortest distance is from one end to the other end.
  • the non-contact multilayer film thickness measuring instrument "OPTIGAUGE” (manufactured by Lumetrics) is used as a measuring instrument for measuring the wedge angle ( ⁇ ) of the interlayer film after the laminated glass is formed and the thickness of the interlayer film. And so on. By using this measuring instrument, the thickness of the interlayer film can be measured with the laminated glass as it is.
  • the position is 8 cm from the one end of the interlayer film toward the other end, and 61.8 cm from the one end toward the other end. It is more preferable to have the display corresponding area in the area up to the position.
  • the position is 9 cm from the one end of the interlayer film to the other end, and 60.8 cm from the one end to the other end. It is more preferable to have the display corresponding area in the area up to the position.
  • the interlayer film From the viewpoint of suppressing the double image more effectively, in the interlayer film, from the position of 9.5 cm from the one end of the interlayer film toward the other end, and from the one end toward the other end 60. It is particularly preferable to have the display corresponding area in the area up to the position of 3 cm.
  • the position is 10 cm from the one end of the interlayer film toward the other end, and 59.8 cm from the one end toward the other end. It is most preferable to have the display corresponding area in the area up to the position.
  • the display-corresponding region may be present in a part of the region from the one end to the other end of the interlayer film up to the above position (for example, 63.8 cm), or may be present in the entire region. good.
  • the display-corresponding region may exist in a size of about 30 cm in the direction connecting the one end and the other end.
  • the film preferably has a portion having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction.
  • the intermediate in the region from the position of 8 cm from the one end to the other end of the interlayer film to the position of 61.8 cm from the one end to the other end is preferable that the film has a portion having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction.
  • the intermediate in the region from the position of 9 cm from the one end to the other end of the interlayer film to the position of 60.8 cm from the one end to the other end is more preferable that the film has a portion having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction.
  • the interlayer film has a portion having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction.
  • the portion having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction may be present in a part of the region from the one end to the other end to the above position (for example, 63.8 cm), and is present as a whole. You may.
  • the portion having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction may exist in a size of about 30 cm in the direction connecting one end and the other end.
  • the interlayer film may have a shade region.
  • the shade area may be separated from the display corresponding area.
  • the shade area is provided for the purpose of preventing the driver from feeling glare while driving, for example, due to sunlight, outdoor lighting, or the like.
  • the shade area may be provided to impart heat shielding properties.
  • the shade region is preferably located at the edge of the interlayer film.
  • the shade region is preferably strip-shaped.
  • a colorant or filler may be used to change the color and visible light transmittance.
  • the colorant or filler may be contained only in a partial region in the thickness direction of the interlayer film, or may be contained in the entire region in the thickness direction of the interlayer film.
  • the visible light transmittance of the display-compatible region is preferably 70% or more, more preferably 80% or more, still more preferably 88% or more, and particularly preferably 88% or more. 90% or more. It is preferable that the visible light transmittance of the display corresponding region is higher than the visible light transmittance of the shade region.
  • the visible light transmittance of the display-corresponding region may be lower than the visible light transmittance of the shade region.
  • the visible light transmittance of the display-corresponding region is preferably 50% or more, more preferably 60% or more higher than the visible light transmittance of the shade region.
  • the visible light transmittance when the visible light transmittance changes in the display compatible region and the shade region of the interlayer film, the visible light transmittance is measured at the center position of the display compatible region and the center position of the shade region. NS.
  • the visible light transmittance at a wavelength of 380 nm to 780 nm of the obtained laminated glass can be measured in accordance with JIS R3211: 1998. It is preferable to use clear glass having a thickness of 2 mm as the glass plate.
  • the display corresponding area has a length direction and a width direction. Since the interlayer film is excellent in versatility, it is preferable that the width direction of the display corresponding region is the direction connecting the one end and the other end.
  • the display-corresponding area is preferably strip-shaped.
  • the interlayer film preferably has an MD direction and a TD direction.
  • the interlayer film is obtained, for example, by melt extrusion molding.
  • the MD direction is the flow direction of the interlayer film at the time of manufacturing the interlayer film.
  • the TD direction is a direction orthogonal to the flow direction of the interlayer film at the time of manufacturing the interlayer film and a direction orthogonal to the thickness direction of the interlayer film. It is preferable that the one end and the other end are located on both sides in the TD direction.
  • the interlayer film contains a light stabilizer.
  • the first layer preferably contains a light stabilizer.
  • the second layer preferably contains a light stabilizer.
  • the third layer preferably contains a light stabilizer.
  • the light stabilizer is a light stabilizer in which a carbon atom, a hydrogen atom or an oxygen atom of an alkoxy group is bonded to a nitrogen atom having a piperidine structure.
  • a light stabilizer in which a carbon atom or an oxygen atom of an alkoxy group is bonded to a nitrogen atom having a piperidine structure is more preferable.
  • the light stabilizer is preferably a light stabilizer in which a carbon atom is bonded to a nitrogen atom having a piperidine structure, and is a light stabilizer in which an oxygen atom of an alkoxy group is bonded to a nitrogen atom having a piperidine structure. Is also preferable.
  • the light stabilizer is more preferably a hindered amine light stabilizer.
  • the hindered amine light stabilizer include a hindered amine light stabilizer in which a carbon atom, a hydrogen atom, or an oxygen atom of an alkoxy group is bonded to a nitrogen atom having a piperidine structure.
  • the hindered amine light stabilizer is a hindered amine light stabilizer in which a carbon atom, a hydrogen atom or an oxygen atom of an alkoxy group is bonded to a nitrogen atom having a piperidine structure. It is preferable to have. From the viewpoint of further exerting the effect of the present invention, the hindered amine light stabilizer is a hindered amine light stabilizer in which a carbon atom or an oxygen atom of an alkoxy group is bonded to a nitrogen atom having a piperidine structure. More preferred.
  • the hindered amine light stabilizer is preferably a hindered amine light stabilizer in which a carbon atom is bonded to a nitrogen atom having a piperidine structure, and a hindered amine light stabilizer in which an oxygen atom of an alkoxy group is bonded to a nitrogen atom having a piperidine structure. Is also preferable.
  • the carbon atom bonded to the nitrogen atom of the piperidin structure is the carbon of the alkyl group or the alkylene group bonded to the nitrogen atom of the piperidin structure. It is preferably an atom.
  • Examples of the hindered amine light stabilizer in which a carbon atom is bonded to a nitrogen atom having a piperidine structure include “Tinuvin765" and “Tinuvin622SF” manufactured by BASF, and "ADEKA STUB LA-52" manufactured by ADEKA.
  • Examples of the hindered amine light stabilizer in which an alkoxy group is bonded to a nitrogen atom having a piperidine structure include “Tinuvin XT-850FF” and “Tinuvin XT-855FF” manufactured by BASF, and "ADEKA STAB LA-81” manufactured by ADEKA. ..
  • Examples of the hindered amine light stabilizer in which a hydrogen atom is bonded to a nitrogen atom having a piperidine structure include “Tinuvin 770DF” manufactured by BASF and "Hostavin N24” manufactured by Clariant.
  • the molecular weight of the light stabilizer is preferably 2000 or less, more preferably 1000 or less, still more preferably 700 or less.
  • the interlayer film is formed in the direction connecting the one end and the other end so that the content of the light stabilizer is large on the other end side in the direction connecting the one end and the other end. It is preferable to have a distribution in the content of the light stabilizer on a weight basis.
  • the interlayer film covers a region in which the content of the light stabilizer on the weight basis is smaller than the content of the light stabilizer on the weight basis on the other end side in the direction connecting the one end and the other end. It is preferable to have.
  • the content of the light stabilizer on the other end side in the direction connecting the one end and the other end based on the weight is the above amount on the one end side in the direction connecting the one end and the other end.
  • the content of the light stabilizer on the other end side in the direction connecting the one end and the other end based on the weight is the light stability in the center in the direction connecting the one end and the other end. It is preferable to have a distribution in the weight-based content of the light stabilizer in the direction connecting the one end and the other end so that the content is higher than the weight-based content of the agent.
  • the interlayer film is, for example, in a region of 0.05 L from the other end to the inside based on the weight of the light stabilizer. It is preferable to have a distribution in the content of the light stabilizer based on the weight in the direction connecting the one end and the other end so that the content of the light stabilizer is large.
  • the interlayer film has a weight-based content of the light stabilizer in a region of 0.05 L from the other end to the inside, and the light stabilizer in a region of 0.05 L from one end to the inside.
  • the content of the light stabilizer in the region of 0.05 L from the other end to the inside based on the weight is the region of 0.05 L in the center in the direction connecting the one end and the other end. It is preferable to have a distribution in the weight-based content of the light stabilizer in the direction connecting one end and the other end so that the content of the light stabilizer is higher than the weight-based content of the light stabilizer.
  • the content of the light stabilizer in 100% by weight of the interlayer film is preferably 0.01% by weight or more, more preferably 0.05% by weight or more, preferably 0.5% by weight or less, and more preferably. It is 0.3% by weight or less.
  • the content of the light stabilizer is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the effect of the present invention can be further exerted.
  • the content of the light stabilizer is preferably 0.01% by weight or more, more preferably 0 in 100% by weight of the layer containing the light stabilizer (first layer, second layer or third layer). It is 0.05% by weight or more, preferably 0.5% by weight or less, and more preferably 0.3% by weight or less. When the content of the light stabilizer is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the effect of the present invention can be further exerted.
  • the interlayer film contains an antioxidant.
  • the first layer preferably contains an antioxidant.
  • the second layer preferably contains an antioxidant.
  • the third layer preferably contains an antioxidant.
  • the first layer contains a light stabilizer and an antioxidant.
  • antioxidants examples include phenol-based antioxidants, sulfur-based antioxidants, phosphorus-based antioxidants and the like.
  • the above-mentioned phenolic antioxidant is an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the sulfur-based antioxidant is an antioxidant containing a sulfur atom.
  • the phosphorus-based antioxidant is an antioxidant containing a phosphorus atom.
  • the above-mentioned antioxidant is preferably a phenol-based antioxidant or a phosphorus-based antioxidant, and more preferably a phenol-based antioxidant. ..
  • phenolic antioxidant examples include 2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT), butyl hydroxyanisole (BHA), 2,6-di-t-butyl-4-ethylphenol, and stearyl-.
  • Examples of the phosphorus-based antioxidant include tridecylphosphite, tris (tridecyl) phosphite, triphenylphosphite, trinonylphenylphosphite, bis (tridecyl) pentaerythritol diphosphite, and bis (decyl) pentaerythritol diphos.
  • antioxidants are preferably used.
  • the molecular weight of the antioxidant is preferably 220 or more, more preferably 250 or more, and preferably 1000 or less.
  • antioxidants Commercially available products of the above-mentioned antioxidant include, for example, "IRGANOX 245" manufactured by BASF, "IRGAFOS 168" manufactured by BASF, “IRGAFOS 38" manufactured by BASF, “Smilizer BHT” manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., and “Smilizer BHT” manufactured by Sakai Chemical Industry Co., Ltd. Examples thereof include “H-BHT” and "IRGANOX 1010" manufactured by BASF.
  • the interlayer film is said to have a large content of the antioxidant on the weight basis on the other end side in the direction connecting the one end and the other end in the direction connecting the one end and the other end. It is preferable to have a distribution in the content of the antioxidant on a weight basis.
  • the interlayer film covers a region in which the content of the antioxidant in the weight standard is smaller than the content of the antioxidant in the weight standard on the other end side in the direction connecting the one end and the other end. It is preferable to have.
  • the content of the antioxidant on the other end side in the direction connecting the one end and the other end based on the weight is the above amount on the one end side in the direction connecting the one end and the other end.
  • the content of the antioxidant on the other end side in the direction connecting the one end and the other end based on the weight is the antioxidant in the center in the direction connecting the one end and the other end. It is preferable to have a distribution in the weight-based content of the antioxidant in the direction connecting the one end and the other end so that the content is higher than the weight-based content of the agent.
  • the interlayer film is, for example, in a region of 0.05 L from the other end toward the inside based on the weight of the antioxidant. It is preferable to have a distribution in the content of the antioxidant based on the weight in the direction connecting the one end and the other end so that the content of the antioxidant is large.
  • the content of the antioxidant in the region of 0.05 L from the other end to the inside on a weight basis is in the region of 0.05 L from the other end to the inside, and the content of the antioxidant is in the region of 0.05 L.
  • the content of the antioxidant in the weight standard in the direction connecting the one end and the other end is the region of 0.05 L in the center in the direction connecting the one end and the other end. It is preferable to have a distribution in the content of the antioxidant in the weight standard in the direction connecting the one end and the other end so that the content of the antioxidant in the above is larger than the content of the antioxidant in the weight standard.
  • the content of the antioxidant in 100% by weight of the interlayer film is preferably 0.1% by weight or more, more preferably 0.2% by weight or more, preferably 2% by weight or less, and more preferably 1. It is 8% by weight or less.
  • the content of the antioxidant is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the effect of the present invention can be exhibited more effectively, and high visible light transmittance is maintained for a long period of time. Can be done.
  • the content of the antioxidant is preferably 0.1% by weight or more, more preferably 0 in 100% by weight of the layer containing the antioxidant (first layer, second layer or third layer). It is .2% by weight or more, preferably 2% by weight or less, and more preferably 1.8% by weight or less.
  • the content of the antioxidant is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the effect of the present invention can be exhibited more effectively, and high visible light transmittance is maintained for a long period of time. Can be done.
  • the interlayer film preferably contains a resin (hereinafter, may be referred to as resin (0)).
  • the interlayer film preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter, may be referred to as a thermoplastic resin (0)).
  • the interlayer film preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter, may be referred to as a polyvinyl acetal resin (0)) as the thermoplastic resin (0).
  • the first layer preferably contains a resin (hereinafter, may be referred to as a resin (1)).
  • the first layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter, may be referred to as a thermoplastic resin (1)).
  • the first layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter, may be referred to as a polyvinyl acetal resin (1)) as the thermoplastic resin (1).
  • the second layer preferably contains a resin (hereinafter, may be referred to as a resin (2)).
  • the second layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter, may be referred to as a thermoplastic resin (2)).
  • the second layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter, may be referred to as a polyvinyl acetal resin (2)) as the thermoplastic resin (2).
  • the third layer preferably contains a resin (hereinafter, may be referred to as resin (3)).
  • the third layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter, may be referred to as a thermoplastic resin (3)).
  • the third layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter, may be referred to as a polyvinyl acetal resin (3)) as the thermoplastic resin (3).
  • the resin (1), the resin (2), and the resin (3) may be the same or different. It is preferable that the resin (1) is different from the resin (2) and the resin (3) because the sound insulation is further improved.
  • the thermoplastic resin (1), the thermoplastic resin (2), and the thermoplastic resin (3) may be the same or different. It is preferable that the thermoplastic resin (1) is different from the thermoplastic resin (2) and the thermoplastic resin (3) because the sound insulation is further improved.
  • the polyvinyl acetal resin (1), the polyvinyl acetal resin (2), and the polyvinyl acetal resin (3) may be the same or different. It is preferable that the polyvinyl acetal resin (1) is different from the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) because the sound insulation property is further improved. Only one type of the above-mentioned thermoplastic resin (0), the above-mentioned thermoplastic resin (1), the above-mentioned thermoplastic resin (2), and the above-mentioned thermoplastic resin (3) may be used, or two or more types may be used in combination. You may.
  • the polyvinyl acetal resin (0), the polyvinyl acetal resin (1), the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) may be used alone or in combination of two or more. You may.
  • thermoplastic resin examples include polyvinyl acetal resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic acid copolymer resin, polyurethane resin, ionomer resin, polyvinyl alcohol resin and the like. Thermoplastic resins other than these may be used.
  • the polyvinyl acetal resin can be produced, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol (PVA) with an aldehyde.
  • PVA polyvinyl alcohol
  • the polyvinyl acetal resin is preferably an acetal product of polyvinyl alcohol.
  • the polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally in the range of 70 mol% to 99.9 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol (PVA) is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, still more preferably 1500 or more, still more preferably 1600 or more, particularly preferably 2600 or more, and most preferably 2700 or more. It is preferably 5000 or less, more preferably 4000 or less, and even more preferably 3500 or less.
  • the average degree of polymerization is at least the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is further increased.
  • the average degree of polymerization is not more than the above upper limit, molding of the interlayer film becomes easy.
  • the average degree of polymerization of the above polyvinyl alcohol is determined by a method based on JIS K6726 "polyvinyl alcohol test method".
  • the carbon number of the acetal group contained in the polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the aldehyde used in producing the polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the acetal group in the polyvinyl acetal resin preferably has 3 to 5 carbon atoms, and more preferably 3 or 4 carbon atoms. When the acetal group in the polyvinyl acetal resin has 3 or more carbon atoms, the glass transition temperature of the interlayer film becomes sufficiently low.
  • the acetal group in the polyvinyl acetal resin may have 4 or 5 carbon atoms.
  • the above aldehyde is not particularly limited. Generally, an aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is preferably used. Examples of the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms include propionaldehyde, n-butylaldehyde, isobutylaldehyde, n-barrel aldehyde, 2-ethylbutylaldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, and n-nonylaldehyde. , N-decylaldehyde, formaldehyde, acetaldehyde, benzaldehyde and the like.
  • the aldehyde is preferably propionaldehyde, n-butylaldehyde, isobutylaldehyde, n-hexylaldehyde or n-barrel aldehyde, more preferably propionaldehyde, n-butylaldehyde or isobutylaldehyde, and n-butyl.
  • Aldehydes are even more preferred. Only one kind of the above aldehyde may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (0) is preferably 15 mol% or more, more preferably 18 mol% or more, preferably 40 mol% or less, and more preferably 35 mol% or less. be.
  • the content of the hydroxyl group is at least the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film becomes even higher. Further, when the content of the hydroxyl group is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 17 mol% or more, more preferably 20 mol% or more, still more preferably 22 mol% or more.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 30 mol% or less, more preferably 28 mol% or less, still more preferably 27 mol% or less, still more preferably 25 mol% or less. It is particularly preferably less than 25 mol%, most preferably 24 mol% or less.
  • the content of the hydroxyl group of the polyvinyl acetal resin (1) is 20 mol% or more, the reaction efficiency is high and the productivity is excellent, and when it is 28 mol% or less, the sound insulation of the laminated glass is further improved. .. Further, when the content of the hydroxyl group is not more than the above upper limit or less than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the content of each hydroxyl group of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 25 mol% or more, more preferably 28 mol% or more, still more preferably 30 mol% or more, still more preferably. It exceeds 31 mol%, more preferably 31.5 mol% or more, particularly preferably 32 mol% or more, and most preferably 33 mol% or more.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 38 mol% or less, more preferably 37 mol% or less, still more preferably 36.5 mol% or less, and particularly preferably. Is 36 mol% or less.
  • the content of the hydroxyl group is at least the above lower limit or exceeds the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film becomes even higher. Further, when the content of the hydroxyl group is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2). From the viewpoint of further enhancing the sound insulation property, it is preferable that the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3). From the viewpoint of further enhancing the sound insulation property, the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 1 mol% or more.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 1 mol% or more. , More preferably 5 mol% or more, still more preferably 9 mol% or more, particularly preferably 10 mol% or more, and most preferably 12 mol% or more.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 20 mol% or less.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 20 mol% or less.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the hydroxyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain and showing the mole fraction as a percentage.
  • the amount of ethylene group to which the hydroxyl group is bonded can be measured, for example, in accordance with JIS K6728 "Polyvinyl butyral test method".
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (0) is preferably 0.1 mol% or more, more preferably 0.3 mol% or more, still more preferably 0.5 mol% or more, and is preferable. Is 30 mol% or less, more preferably 25 mol% or less, still more preferably 20 mol% or less.
  • the degree of acetylation is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetylation is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass becomes high.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.1 mol% or more, still more preferably 7 mol% or more, still more preferably 9. It is mol% or more, preferably 30 mol% or less, more preferably 25 mol% or less, still more preferably 24 mol% or less, and particularly preferably 20 mol% or less.
  • the degree of acetylation is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetylation is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass becomes high.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (1) is 0.1 mol% or more and 25 mol% or less, the penetration resistance is excellent.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, and preferably 10 mol% or less. More preferably, it is 2 mol% or less.
  • the degree of acetylation is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetylation is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass becomes high.
  • the degree of acetylation is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which acetyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain and showing the mole fraction as a percentage.
  • the amount of ethylene group to which the acetyl group is bonded can be measured according to, for example, JIS K6728 "polyvinyl butyral test method".
  • the degree of acetalization (in the case of polyvinyl butyral resin, the degree of butyralization) of the polyvinyl acetal resin (0) is preferably 60 mol% or more, more preferably 63 mol% or more, preferably 85 mol% or less, and more. It is preferably 75 mol% or less, more preferably 70 mol% or less.
  • the degree of acetalization is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetalization is not more than the above upper limit, the reaction time required for producing the polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization (in the case of polyvinyl butyral resin, the degree of butyralization) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 47 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, preferably 85 mol% or less, and more. It is preferably 80 mol% or less, more preferably 75 mol% or less.
  • the degree of acetalization is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetalization is not more than the above upper limit, the reaction time required for producing the polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization (in the case of polyvinyl butyral resin, the degree of butyralization) of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 55 mol% or more, more preferably 60 mol% or more. It is preferably 75 mol% or less, more preferably 71 mol% or less.
  • the degree of acetalization is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetalization is not more than the above upper limit, the reaction time required for producing the polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the above acetalization degree is obtained as follows. First, the value obtained by subtracting the amount of ethylene groups to which the hydroxyl group is bonded and the amount of ethylene groups to which the acetyl group is bonded is obtained from the total amount of ethylene groups in the main chain. The obtained value is divided by the total ethylene group content of the main chain to obtain the mole fraction. The value obtained by expressing this mole fraction as a percentage is the degree of acetalization.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount), acetalization degree (butyralization degree) and acetylation degree are preferably calculated from the results measured by a method based on JIS K6728 "polyvinyl butyral test method". However, the measurement by ASTM D1396-92 may be used.
  • the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount), the acetalization degree (butyralization degree), and the acetylation degree are based on JIS K6728 "polyvinyl butyral test method”. Can be calculated from the results measured by.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the interlayer film is preferably 10% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, still more preferably 50% by weight or more, still more preferably. It is 70% by weight or more, particularly preferably 80% by weight or more, and most preferably 90% by weight or more.
  • the content of the polyvinyl acetal resin may be 100% by weight or less in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the interlayer film.
  • the main component (50% by weight or more) of the thermoplastic resin of the interlayer film is preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the first layer is preferably 10% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, still more preferably 50% by weight or more, and further. It is preferably 70% by weight or more, particularly preferably 80% by weight or more, and most preferably 90% by weight or more.
  • the content of the polyvinyl acetal resin may be 100% by weight or less in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the first layer.
  • the main component (50% by weight or more) of the thermoplastic resin in the first layer is preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the second layer is preferably 10% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, still more preferably 50% by weight or more, and further. It is preferably 70% by weight or more, particularly preferably 80% by weight or more, and most preferably 90% by weight or more.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the second layer may be 100% by weight or less.
  • the main component (50% by weight or more) of the thermoplastic resin in the second layer is preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the third layer is preferably 10% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, still more preferably 50% by weight or more, and further. It is preferably 70% by weight or more, particularly preferably 80% by weight or more, and most preferably 90% by weight or more.
  • the content of the polyvinyl acetal resin may be 100% by weight or less in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the third layer.
  • the main component (50% by weight or more) of the thermoplastic resin in the third layer is preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the interlayer film preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (0)).
  • the first layer preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (1)).
  • the second layer preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (2)).
  • the third layer preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (3)).
  • the thermoplastic resin contained in the interlayer film is a polyvinyl acetal resin
  • the layer containing the polyvinyl acetal resin preferably contains a plasticizer.
  • the above plasticizer is not particularly limited. Conventionally known plasticizers can be used as the plasticizers. Only one kind of the above-mentioned plasticizer may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • plasticizer examples include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, organic phosphoric acid plasticizers and organic subphosphoric acid plasticizers.
  • the plasticizer is preferably an organic ester plasticizer.
  • the plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
  • Examples of the monobasic organic acid ester include glycol esters obtained by reacting glycol with a monobasic organic acid.
  • Examples of the glycol include triethylene glycol, tetraethylene glycol, tripropylene glycol and the like.
  • Examples of the monobasic organic acid include butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptyl acid, n-octyl acid, 2-ethylhexic acid, n-nonyl acid, decyl acid and benzoic acid.
  • polybasic organic acid ester examples include an ester compound of a polybasic organic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms.
  • polybasic organic acid examples include adipic acid, sebacic acid, azelaic acid and the like.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylpropanol, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, and triethylene glycol dicaprylate.
  • Triethylene glycol di-n-octanoate triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,3-Propylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol di-2-ethylhexanoate, dipropylene glycol Di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylpentanoate, tetraethylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol dicaprylate, diethylene glycol dibenzoate, dipropylene glycol dibenzoate, dihexyl adipate,
  • Examples include a mixture with and.
  • the organic ester plasticizer other organic ester plasticizers may be used.
  • an adipate ester other than the above-mentioned adipate ester may be used.
  • organophosphate plasticizer examples include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate and the like.
  • the plasticizer is preferably a diester plasticizer represented by the following formula (1).
  • R1 and R2 each represent an organic group having 2 to 10 carbon atoms
  • R3 represents an ethylene group, an isopropylene group or an n-propylene group
  • p represents an integer of 3 to 10.
  • Each of R1 and R2 in the above formula (1) is preferably an organic group having 5 to 10 carbon atoms, and more preferably an organic group having 6 to 10 carbon atoms.
  • the plasticizer preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH) or triethylene glycol di-2-ethylpropanoate. ..
  • the plasticizer preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH), more preferably triethylene glycol di-2-ethylhexanoate. It is more preferred to include ate (3GO).
  • the content of the plasticizer (0) in 100 parts by weight of the thermoplastic resin (0) in the interlayer film is defined as the content (0).
  • the content (0) is preferably 5 parts by weight or more, more preferably 25 parts by weight or more, further preferably 30 parts by weight or more, preferably 100 parts by weight or less, more preferably 60 parts by weight or less, still more preferably. Is 50 parts by weight or less.
  • the content (0) is at least the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is further increased.
  • the transparency of the interlayer film becomes even higher.
  • the content of the plasticizer (1) with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin (1) is defined as the content (1).
  • the content (1) is preferably 50 parts by weight or more, more preferably 55 parts by weight or more, and further preferably 60 parts by weight or more.
  • the content (1) is preferably 100 parts by weight or less, more preferably 90 parts by weight or less, still more preferably 85 parts by weight or less, and particularly preferably 80 parts by weight or less.
  • the content (1) is at least the above lower limit, the flexibility of the interlayer film becomes high and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the content (1) is not more than the upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further increased.
  • the content of the plasticizer (2) with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin (2) is defined as the content (2).
  • the content of the plasticizer (3) with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin (3) is defined as the content (3).
  • the content (2) and the content (3) are preferably 5 parts by weight or more, more preferably 10 parts by weight or more, still more preferably 15 parts by weight or more, still more preferably 20 parts by weight or more, and particularly preferably. Is 24 parts by weight or more, most preferably 25 parts by weight or more.
  • the content (2) and the content (3) are preferably 45 parts by weight or less, more preferably 40 parts by weight or less, still more preferably 35 parts by weight or less, and particularly preferably 32 parts by weight or less, most preferably.
  • the content (1) is preferably higher than the content (2), and the content (1) is preferably higher than the content (3).
  • the absolute value of the difference between the above-mentioned content (2) and the above-mentioned content (1), and the difference between the above-mentioned content (3) and the above-mentioned content (1) is preferably 10 parts by weight or more, more preferably 15 parts by weight or more, still more preferably 20 parts by weight or more.
  • the absolute value of the difference between the content (2) and the content (1) and the absolute value of the difference between the content (3) and the content (1) are preferably 80 parts by weight or less, respectively. It is more preferably 75 parts by weight or less, still more preferably 70 parts by weight or less.
  • the interlayer film preferably contains a heat-shielding substance.
  • the first layer preferably contains a heat-shielding substance.
  • the second layer preferably contains a heat-shielding substance.
  • the third layer preferably contains a heat-shielding substance.
  • As the heat-shielding substance only one kind may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the heat-shielding substance preferably contains at least one component X among the phthalocyanine compound, the naphthalocyanine compound and the anthracyanine compound, or contains heat-shielding particles.
  • the heat-shielding substance may contain both the component X and the heat-shielding particles.
  • the interlayer film preferably contains at least one component X of the phthalocyanine compound, the naphthalocyanine compound and the anthracyanine compound.
  • the first layer preferably contains the component X.
  • the second layer preferably contains the component X.
  • the third layer preferably contains the component X.
  • the component X is a heat-shielding substance. As the component X, only one kind may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the above component X is not particularly limited.
  • As the component X conventionally known phthalocyanine compounds, naphthalocyanine compounds and anthracyanine compounds can be used.
  • the component X examples include phthalocyanine, phthalocyanine derivatives, naphthalocyanine, naphthalocyanine derivatives, anthracyanine and anthracyanine derivatives, and the like. It is preferable that the phthalocyanine compound and the phthalocyanine derivative each have a phthalocyanine skeleton. It is preferable that the naphthalocyanine compound and the derivative of the naphthalocyanine each have a naphthalocyanine skeleton. It is preferable that the anthracyanine compound and the derivative of the anthracyanine each have an anthracyanine skeleton.
  • the component X is preferably at least one selected from the group consisting of phthalocyanine, phthalocyanine derivative, naphthalocyanine and naphthalocyanine derivative. , Phthalocyanine and at least one of the derivatives of phthalocyanine are more preferable.
  • the component X preferably contains a vanadium atom or a copper atom.
  • the component X preferably contains a vanadium atom, and preferably contains a copper atom.
  • the component X is more preferably at least one of a vanadium atom or a phthalocyanine containing a copper atom and a derivative of a phthalocyanine containing a vanadium atom or a copper atom. From the viewpoint of further improving the heat-shielding property of the interlayer film and the laminated glass, it is preferable that the component X has a structural unit in which an oxygen atom is bonded to a vanadium atom.
  • the content of the component X is preferably 0.001% by weight in 100% by weight of the interlayer film or 100% by weight of the layer (first layer, second layer or third layer) containing the component X. As mentioned above, it is more preferably 0.005% by weight or more, further preferably 0.01% by weight or more, and particularly preferably 0.02% by weight or more.
  • the content of the component X is preferably 0.2% by weight in 100% by weight of the interlayer film or 100% by weight of the layer (first layer, second layer or third layer) containing the component X. Below, it is more preferably 0.1% by weight or less, further preferably 0.05% by weight or less, and particularly preferably 0.04% by weight or less.
  • the content of the component X is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property is sufficiently high and the visible light transmittance is sufficiently high.
  • the visible light transmittance can be 70% or more.
  • the interlayer film preferably contains heat-shielding particles.
  • the first layer preferably contains the heat-shielding particles.
  • the second layer preferably contains the heat shield particles.
  • the third layer preferably contains the heat-shielding particles.
  • the heat-shielding particles are heat-shielding substances. Infrared rays (heat rays) can be effectively blocked by using heat-shielding particles. Only one kind of the heat shield particles may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the heat-shielding particles are more preferably metal oxide particles.
  • the heat-shielding particles are preferably particles formed of metal oxides (metal oxide particles).
  • Infrared rays with a wavelength longer than visible light (780 nm or more) have a smaller amount of energy than ultraviolet rays.
  • infrared rays have a large thermal effect, and when infrared rays are absorbed by a substance, they are emitted as heat. For this reason, infrared rays are generally called heat rays.
  • heat shield particles By using the heat shield particles, infrared rays (heat rays) can be effectively blocked.
  • the heat-shielding particles mean particles that can absorb infrared rays.
  • heat shield particles examples include aluminum-doped tin oxide particles, indium-doped tin oxide particles, antimony-doped tin oxide particles (ATO particles), gallium-doped zinc oxide particles (GZO particles), indium-doped zinc oxide particles (IZO particles), and aluminum.
  • Examples include lantern (LaB 6 ) particles.
  • heat-shielding particles heat-shielding particles other than these may be used.
  • the heat-shielding particles are preferably metal oxide particles because of their high heat-shielding function, and more preferably ATO particles, GZO particles, IZO particles, ITO particles, or tungsten oxide particles.
  • the heat-shielding particles are preferably ITO particles or tungsten oxide particles because they have a high heat-shielding function and are easily available.
  • the tungsten oxide particles are preferably metal-doped tungsten oxide particles.
  • the above-mentioned "tungsten oxide particles” include metal-doped tungsten oxide particles.
  • Examples of the metal-doped tungsten oxide particles include sodium-doped tungsten oxide particles, cesium-doped tungsten oxide particles, thallium-doped tungsten oxide particles, rubidium-doped tungsten oxide particles, and the like.
  • Cesium-doped tungsten oxide particles are particularly preferable from the viewpoint of further increasing the heat-shielding property of the interlayer film and the laminated glass.
  • the cesium-doped tungsten oxide particles are preferably tungsten oxide particles represented by the formula: Cs 0.33 WO 3.
  • the average particle size of the heat-shielding particles is preferably 0.01 ⁇ m or more, more preferably 0.02 ⁇ m or more, preferably 0.1 ⁇ m or less, and more preferably 0.05 ⁇ m or less.
  • the average particle size is at least the above lower limit, the heat ray shielding property becomes sufficiently high.
  • the average particle size is not more than the above upper limit, the dispersibility of the heat shield particles becomes high.
  • the above “average particle size” indicates the volume average particle size.
  • the average particle size can be measured using a particle size distribution measuring device (“UPA-EX150” manufactured by Nikkiso Co., Ltd.) or the like.
  • the content of the heat-shielding particles in 100% by weight of the interlayer film or in 100% by weight of the layer containing the heat-shielding particles (first layer, second layer or third layer).
  • the amount is preferably 0.01% by weight or more, more preferably 0.1% by weight or more, still more preferably 1% by weight or more, and particularly preferably 1.5% by weight or more.
  • the amount) is preferably 6% by weight or less, more preferably 5.5% by weight or less, still more preferably 4% by weight or less, particularly preferably 3.5% by weight or less, and most preferably 3% by weight or less.
  • the content of the heat-shielding particles is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat-shielding property is sufficiently high and the visible light transmittance is sufficiently high.
  • the interlayer film preferably contains at least one metal salt (hereinafter, may be referred to as metal salt M) among the alkali metal salt and the alkaline earth metal salt.
  • the first layer preferably contains the metal salt M.
  • the second layer preferably contains the metal salt M.
  • the third layer preferably contains the metal salt M.
  • the alkaline earth metal means six kinds of metals, Be, Mg, Ca, Sr, Ba, and Ra.
  • the metal salt M preferably contains at least one metal selected from the group consisting of Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr and Ba.
  • the metal salt contained in the interlayer film preferably contains at least one of K and Mg.
  • the metal salt M an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms and an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms can be used.
  • the metal salt M may contain a magnesium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms or a potassium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms.
  • magnesium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms and the potassium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms include magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate, magnesium 2-ethylbutyrate, and 2-ethylbutanoic acid. Examples thereof include potassium, magnesium 2-ethylhexanoate and potassium 2-ethylhexanoate.
  • the total content of Mg and K in the interlayer film containing the metal salt M or the layer containing the metal salt M (first layer, second layer or third layer) is preferably 5 ppm or more. It is preferably 10 ppm or more, more preferably 20 ppm or more, preferably 300 ppm or less, more preferably 250 ppm or less, still more preferably 200 ppm or less.
  • the adhesiveness between the interlayer film and the laminated glass member such as a glass plate or the adhesiveness between each layer in the interlayer film can be controlled more satisfactorily. ..
  • the interlayer film preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the first layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the second layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the third layer preferably contains an ultraviolet shielding agent. Due to the use of the ultraviolet shielding agent, the visible light transmittance is less likely to decrease even if the interlayer film and the laminated glass are used for a long period of time. Only one kind of the above-mentioned ultraviolet shielding agent may be used, or two or more kinds thereof may be used in combination.
  • the above UV shielding agent contains a UV absorber.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet shielding agent examples include an ultraviolet shielding agent containing a metal atom, an ultraviolet shielding agent containing a metal oxide, an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure (benzotriazole compound), and an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure (benzophenone compound). ), An ultraviolet shielding agent having a triazine structure (triazine compound), an ultraviolet shielding agent having a malonic acid ester structure (malonic acid ester compound), an ultraviolet shielding agent having a oxalic acid anilide structure (a oxalic acid anilide compound), and a benzoate structure. Examples thereof include an ultraviolet shielding agent (benzoate compound).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing the metal atom include platinum particles, particles in which the surface of platinum particles is coated with silica, palladium particles, particles in which the surface of palladium particles is coated with silica, and the like. It is preferable that the ultraviolet shielding agent is not heat-shielding particles.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure, an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, an ultraviolet shielding agent having a triazine structure, or an ultraviolet shielding agent having a benzoate structure.
  • the ultraviolet shielding agent is more preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure or an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, and further preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide include zinc oxide, titanium oxide, cerium oxide and the like. Further, the surface of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide may be coated. Examples of the coating material on the surface of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide include insulating metal oxides, hydrolyzable organosilicon compounds, silicone compounds and the like.
  • the insulating metal oxide examples include silica, alumina and zirconia.
  • the insulating metal oxide has a bandgap energy of, for example, 5.0 eV or more.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure include 2- (2'-hydroxy-5'-methylphenyl) benzotriazole ("TinuvinP” manufactured by BASF), 2- (2'-hydroxy-3', 5'-di-t-butylphenyl) benzotriazole (BASF "Tinuvin320"), 2- (2'-hydroxy-3'-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole (BASF) "Tinuvin 326" manufactured by BASF), 2- (2'-hydroxy-3', 5'-di-amylphenyl) benzotriazole ("Tinuvin 328" manufactured by BASF) and the like.
  • the ultraviolet shielding agent is excellent in the ability to shield ultraviolet rays
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a halogen atom, and may be an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a chlorine atom. More preferred.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure include octabenzone (“Chimassorb81” manufactured by BASF) and the like.
  • UV shielding agent having the above triazine structure
  • examples of the ultraviolet shielding agent having the above triazine structure include "LA-F70” manufactured by ADEKA and 2- (4,6-diphenyl-1,3,5-triazine-2-yl) -5-[(hexyl).
  • Oxy] -phenol (“Tinuvin1577FF” manufactured by BASF) and the like can be mentioned.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having a malonic acid ester structure include 2- (p-methoxybenzylidene) dimethyl malonate, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismaronate, and 2- (p-methoxybenzylidene).
  • 2- (p-methoxybenzylidene) dimethyl malonate tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismaronate
  • 2- (p-methoxybenzylidene) 2- (p-methoxybenzylidene) dimethyl malonate
  • tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismaronate and 2- (p-methoxybenzylidene).
  • 2- (p-methoxybenzylidene) dimethyl malonate tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismar
  • Examples of commercially available products of the ultraviolet shielding agent having the malonic acid ester structure include Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, and Hostavin PR-31 (all manufactured by Clariant).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having the oxalic acid anilides structure include N- (2-ethylphenyl) -N'-(2-ethoxy-5-t-butylphenyl) oxalic acid diamide and N- (2-ethylphenyl)-.
  • a oxalic acid having an aryl group substituted on a nitrogen atom such as N'-(2-ethoxy-phenyl) oxalic acid diamide and 2-ethyl-2'-ethoxy-oxalanilide ("SanduvorVSU" manufactured by Clariant). Examples include diamides.
  • ultraviolet shielding agent having the benzoate structure examples include 2,4-di-tert-butylphenyl-3,5-di-tert-butyl-4-hydroxybenzoate (“Tinuvin 120” manufactured by BASF) and the like. ..
  • the content of the ultraviolet shielding agent and the content of the benzotriazole compound in 100% by weight of the interlayer film or in 100% by weight of the layer containing the ultraviolet shielding agent (first layer, second layer or third layer). Is preferably 0.1% by weight or more, more preferably 0.2% by weight or more, still more preferably 0.3% by weight or more, and particularly preferably 0.5% by weight or more. In this case, even if the interlayer film and the laminated glass are used for a long period of time, the visible light transmittance is less likely to decrease.
  • the content of the ultraviolet shielding agent is 0.2% by weight or more in 100% by weight of the layer containing the ultraviolet shielding agent, the visible light transmittance even if the interlayer film and the laminated glass are used for a long period of time. Is less likely to decrease.
  • the interlayer film, the first layer, the second layer, and the third layer may each contain other components, if necessary.
  • Other components include additives such as coupling agents, dispersants, surfactants, flame retardants, antistatic agents, adhesive strength modifiers other than metal salts, moisture resistant agents, fluorescent whitening agents, and infrared absorbers. It may be included. Only one of these additives may be used, or two or more of these additives may be used in combination.
  • the interlayer may be rolled into a roll of the interlayer.
  • the roll body may include a winding core and an interlayer film wound around the outer circumference of the winding core.
  • the method for producing the interlayer film is not particularly limited.
  • the same polyvinyl acetal resin is contained in the second layer and the third layer. Since the production efficiency of the interlayer film is excellent, it is more preferable that the second layer and the third layer contain the same polyvinyl acetal resin and the same plasticizer. It is more preferable that the second layer and the third layer are formed of the same resin composition because the intermediate film production efficiency is excellent.
  • the interlayer film has an uneven shape on at least one of the surfaces on both sides. It is more preferable that the interlayer film has an uneven shape on both surfaces.
  • the method for forming the uneven shape is not particularly limited, and examples thereof include a lip embossing method (melt fracture method), an embossing roll method, a calendar roll method, and a deformed extrusion method.
  • the laminated glass according to the present invention includes a first laminated glass member, a second laminated glass member, and the above-mentioned laminated glass interlayer film.
  • the interlayer film for laminated glass is arranged between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • FIG. 11 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • the laminated glass 21 shown in FIG. 11 includes a first laminated glass member 22, a second laminated glass member 23, and an interlayer film 11.
  • the interlayer film 11 is arranged between the first laminated glass member 22 and the second laminated glass member 23, and is sandwiched therein.
  • the laminated glass is, for example, a head-up display.
  • the laminated glass has a display area of the head-up display.
  • the display area is an area where information can be displayed satisfactorily.
  • the laminated glass is preferably a head-up display (HUD).
  • HUD head-up display
  • a head-up display system can be obtained by using the above-mentioned head-up display.
  • the head-up display system includes the laminated glass and a light source device for irradiating the laminated glass with light for displaying an image.
  • the light source device can be attached to a dashboard, for example, in a vehicle.
  • An image can be displayed by irradiating the display area of the laminated glass with light from the light source device.
  • the first laminated glass member is preferably a first glass plate.
  • the second laminated glass member is preferably a second glass plate.
  • first and second laminated glass members include a glass plate and a PET (polyethylene terephthalate) film.
  • the laminated glass includes not only laminated glass in which an interlayer film is sandwiched between two glass plates, but also laminated glass in which an interlayer film is sandwiched between a glass plate and a PET film or the like.
  • the laminated glass is a laminated body provided with a glass plate, and it is preferable that at least one glass plate is used.
  • the first laminated glass member and the second laminated glass member are glass plates or PET films, respectively, and the laminated glass is the first laminated glass member and the second laminated glass member. It is preferable to provide a glass plate as at least one of them. It is particularly preferable that both the first and second laminated glass members are glass plates.
  • the glass plate examples include inorganic glass and organic glass.
  • the inorganic glass examples include float plate glass, heat ray absorbing plate glass, heat ray reflecting plate glass, polished plate glass, template glass, lined plate glass, green glass and the like.
  • the organic glass is a synthetic resin glass that replaces the inorganic glass.
  • examples of the organic glass include a polycarbonate plate and a poly (meth) acrylic resin plate.
  • examples of the poly (meth) acrylic resin plate include a polymethyl (meth) acrylate plate.
  • each of the first laminated glass member and the second laminated glass member is preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, and more preferably 3 mm or less.
  • the thickness of the glass plate is preferably 0.5 mm or more, more preferably 0.7 mm or more, preferably 5 mm or less, and more preferably 3 mm or less. ..
  • the thickness of the PET film is preferably 0.03 mm or more, preferably 0.5 mm or less.
  • the manufacturing method of the above laminated glass is not particularly limited. First, an interlayer film is sandwiched between the first laminated glass member and the second laminated glass member to obtain a laminated body. Next, for example, by passing the obtained laminated body through a pressing roll or putting it in a rubber bag and sucking it under reduced pressure, the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the interlayer film are subjected to each other. Degas the air remaining in between. Then, it is pre-bonded at about 70 ° C. to 110 ° C. to obtain a pre-bonded laminate. Next, the pre-crimped laminate is placed in an autoclave or pressed, and crimped at a pressure of about 120 ° C. to 150 ° C. and 1 MPa to 1.5 MPa. In this way, laminated glass can be obtained.
  • the interlayer film and laminated glass can be used for automobiles, railroad vehicles, aircraft, ships, buildings, etc.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for other purposes.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably an interlayer film and a laminated glass for a vehicle or a building, and more preferably an interlayer film and a laminated glass for a vehicle.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for windshields, side glasses, rear glasses, roof glasses, backlight glasses and the like of automobiles.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably used for automobiles.
  • the interlayer film is suitably used for obtaining laminated glass for automobiles.
  • n-butyraldehyde having 4 carbon atoms is used for acetalization.
  • degree of acetalization degree of butyralization
  • degree of acetylation degree of acetylation
  • content of hydroxyl groups were measured by a method based on JIS K6728 "polyvinyl butyral test method”.
  • ASTM D1396-92 the same numerical value as the method based on JIS K6728 "polyvinyl butyral test method” was shown.
  • Hindered amine light stabilizer manufactured by BASF, NC (alkyl group) type "Tinuvin 765", molecular weight 509)
  • Phenolic antioxidant (BASF's "IRGANOX 1010", molecular weight 1178) Phenolic antioxidant (2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT), molecular weight 220)
  • Example 1 Preparation of resin composition for forming the first layer: The following components were mixed and sufficiently kneaded with a mixing roll to obtain a resin composition for forming the first layer.
  • Polyvinyl acetal resin (average degree of polymerization 3000, hydroxyl group content 22 mol%, acetylation degree 13 mol%, acetalization degree 65 mol%) 100 parts by weight Triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) 60 weight Acetyl stabilizer in an amount of 0.025% by weight in the first layer obtained Antioxidant in an amount of 0.1% by weight in the first layer obtained 0 in the first layer obtained .2% by weight of UV shielding agent
  • Preparation of Resin Composition for Forming Second Layer and Third Layer The following components were blended and sufficiently kneaded with a mixing roll to obtain a resin composition for forming a second layer and a third layer.
  • Polypolyacetal resin (average degree of polymerization 1700, hydroxyl group content 30.5 mol%, acetylation degree 1 mol%, acetalization degree 68.5 mol%) 100 parts by weight Triethylene glycol di-2-ethylhexanoate ( 3GO) 40 parts by weight Mg mixture having a magnesium content of 60 ppm in the obtained interlayer film (50:50 (weight ratio) mixture of 2-ethylbutyrate magnesium and magnesium acetate)
  • interlayer film The resin composition for forming the first layer and the resin composition for forming the second and third layers are coextruded using a coextruder to form a three-layer structure (first layer).
  • An interlayer film (intermediate film having the shape shown in Table 1) having 2 layers / 1st layer / 3rd layer) was obtained.
  • Example 2 An interlayer film (intermediate film having the shape shown in Table 1) was obtained in the same manner as in Example 1 except that the type and content of the antioxidant were changed as shown in Table 1.
  • Comparative Example 2 An interlayer film (intermediate film having the shape shown in Table 1) was obtained in the same manner as in Example 1 except that no light stabilizer was used.
  • Example 3 An interlayer film was obtained in the same manner as in Example 1 except that the composition of the interlayer film was set as shown in Table 2. In Example 3, the same kind of ultraviolet shielding agent as in Example 1 was blended in the same blending amount as in Example 1.
  • Example 4 An interlayer film (intermediate film having the shape shown in Table 2) was obtained in the same manner as in Example 3 except that the type and content of the antioxidant were changed as shown in Table 2.
  • Example 3 An interlayer film (intermediate film having the shape shown in Table 2) was obtained in the same manner as in Example 4 except that no light stabilizer was used.
  • Example 4 An interlayer film (intermediate film having the shape shown in Table 2) was obtained in the same manner as in Example 3 except that no light stabilizer was used.
  • Example 5 An interlayer film was obtained in the same manner as in Example 1 except that the composition of the interlayer film was set as shown in Table 3. In Example 5, the same kind of ultraviolet shielding agent as in Example 1 was blended in the same blending amount as in Example 1.
  • Example 6 An interlayer film (intermediate film having the shape shown in Table 3) was obtained in the same manner as in Example 5 except that the type and content of the antioxidant were changed as shown in Table 3.
  • Example 5 An interlayer film (intermediate film having the shape shown in Table 3) was obtained in the same manner as in Example 6 except that no light stabilizer was used.
  • Example 6 An interlayer film (intermediate film having the shape shown in Table 3) was obtained in the same manner as in Example 5 except that no light stabilizer was used.
  • the partial wedge angle in each region was measured in the order of 1 to 3 below.
  • Point P is selected at intervals of 2 mm with the end on one end side of the interlayer as the start point and the end on the other end side as the end point.
  • 2 At each of the points P, the thickness of the interlayer film is measured.
  • 3 A linear straight line is obtained by the least squares method with the distance (unit: mm) from the end of the interlayer film on one end side as the x-axis and the thickness of the interlayer film (unit: ⁇ m) as the y-axis.
  • the table shows the range of the obtained partial wedge angles (upper limit and lower limit).
  • FIG. 13 is a diagram for explaining a method of preparing a test sample for an effervescence test in an effervescence test.
  • the distance between the interlayer film 11X and the clear glass 22X, 23X does not change, that is, the clear glass 22X, 23X is fixed so as not to be deformed.
  • one end side of the laminated glass 21X was cut out to obtain a test sample A for a foaming test having a length of 15 m and a width of 5 cm.
  • the other end side of the laminated glass 21X was similarly cut out to obtain a test sample B for a foaming test having a length of 15 cm and a width of 5 cm.
  • test samples A and B for the foaming test were exposed to ultraviolet rays having an irradiation intensity of 60 W / m 2 from one of the surfaces of the clear glass while maintaining the state in which the clear glass was not deformed, and the temperature in the tank was 50 ° C. Irradiated for 2000 hours (JIS-UV test). Observe the ends of the foaming test test samples A and B after irradiation with light, and on one end side of the interlayer film (foaming test test sample A) and the other end side of the interlayer film (foaming test test sample B). The distance at which the void was formed (void distance) was measured.
  • the reduction rate of the void distance represented by the following formula (X) in the interlayer film having the same shape, it was evaluated to what extent the distance where the void was generated was suppressed.
  • the reduction rate of the void distance is an index showing how much the distance in which the voids are formed is suppressed in the intermediate film having the same shape as compared with the comparison reference intermediate film.
  • the test sample having the longer void distance was used to calculate the reduction rate of the void distance below.
  • Percentage of decrease in void distance (%) D 1 / D 2 ⁇ 100 ⁇ ⁇ ⁇ (X)
  • D 1 Void distance (mm) when the interlayer film to be compared is used.
  • D 2 Air gap distance (mm) when a comparative reference interlayer film is used.
  • Example 1 and 2 and Comparative Examples 1 and 2 having the same shape the interlayer film obtained in Examples 1 and 2 and Comparative Example 2 was used as a comparative intermediate film, and the interlayer film obtained in Comparative Example 1 was used.
  • a comparative standard interlayer film was used.
  • the interlayer film obtained in Examples 3 and 4 and Comparative Example 4 was used as a comparative intermediate film, and the interlayer film obtained in Comparative Example 3 was used.
  • a comparative standard interlayer film was used.
  • Examples 5 and 6 and Comparative Examples 5 and 6 having the same shape the interlayer film obtained in Examples 5 and 6 and Comparative Example 6 was used as a comparative intermediate film, and the interlayer film obtained in Comparative Example 5 was used.
  • a comparative standard interlayer film was used.
  • composition and results of the interlayer film are shown in Tables 1 to 3 below.

Abstract

一端から他端にかけて厚みの増加量が一定ではない中間膜を用いているにもかかわらず、合わせガラスの端部での中間膜における空隙の発生を抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供する。 本発明に係る合わせガラス用中間膜は、光安定剤と、酸化防止剤とを含み、一端と、前記一端とは反対側に前記一端よりも厚い厚みを有する他端とを有し、前記一端から前記他端にかけて厚みの増加量が一定ではない。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
 本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
 合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。合わせガラスは、一対のガラス板の間に中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
 中間膜として、厚み方向の断面形状が矩形の中間膜、及び厚み方向の断面形状が楔状の中間膜等が知られている。また、楔状の中間膜として、下記の特許文献1の図1,3,5等に示すように、一端から他端にかけての厚みの増加量が一定である中間膜、及び下記の特許文献1の図2,4,6,7等に示すように、一端から他端にかけての厚みの増加量が一定ではない中間膜が知られている。
WO2017/104632A1
 合わせガラスは、通常、中間膜と合わせガラス部材とを圧着して製造される。
 厚み方向の断面形状が矩形の中間膜又は一端から他端にかけての厚みの増加量が一定である中間膜を用いる場合には、該中間膜と合わせガラス部材とを圧着する際に、合わせガラス部材の変形は生じない。
 一方、一端から他端にかけての厚みの増加量が一定ではない中間膜を用いる場合には、該中間膜と合わせガラス部材とを圧着する際に、合わせガラス部材が、中間膜の外形に沿って曲がり、変形する。そのため、得られた合わせガラスでは、端部において、合わせガラス部材が元の形状に戻ろうとする力が生じており、それに伴って、合わせガラス部材と接着している中間膜の端部においても、厚み方向の外側に向かって引っ張られる力が生じている。
 したがって、一端から他端にかけての厚みの増加量が一定ではない中間膜を用いて得られた合わせガラスでは、合わせガラスの端部において中間膜が劣化しやすい。また、この合わせガラスに光及び熱等が付与された場合には、合わせガラスの端部において中間膜がより劣化しやすい。合わせガラスの端部において中間膜が劣化すると、中間膜に空隙が生じることがある。この空隙は、合わせガラスの端部において中間膜が欠落した凹部である。
 本発明の目的は、一端から他端にかけて厚みの増加量が一定ではない中間膜を用いているにもかかわらず、合わせガラスの端部での中間膜における空隙の発生を抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
 本発明の広い局面によれば、光安定剤と、酸化防止剤とを含み、一端と、前記一端とは反対側に前記一端よりも厚い厚みを有する他端とを有し、前記一端から前記他端にかけて厚みの増加量が一定ではない、合わせガラス用中間膜(以下、中間膜と記載することがある)が提供される。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記光安定剤が、ヒンダードアミン光安定剤であり、前記ヒンダードアミン光安定剤が、ピペリジン構造の窒素原子に炭素原子又はアルコキシ基の酸素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記酸化防止剤が、フェノール系酸化防止剤である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記酸化防止剤の分子量が、220以上である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記光安定剤を含む層100重量%中、前記光安定剤の含有量が、0.01重量%以上0.5重量%以下である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記酸化防止剤を含む層100重量%中、前記酸化防止剤の含有量が、0.1重量%以上2重量%以下である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記一端と前記他端とを結ぶ方向の前記他端側にて前記光安定剤の重量基準での含有量が多いように、前記一端と前記他端とを結ぶ方向において前記光安定剤の重量基準での含有量に分布を有し、前記一端と前記他端とを結ぶ方向の前記他端側にて前記酸化防止剤の重量基準での含有量が多いように、前記一端と前記他端とを結ぶ方向において前記酸化防止剤の重量基準での含有量に分布を有する。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、下記の構成(1)~構成(3)の内の少なくとも1つの構成を有する。
 構成(1):前記中間膜は、前記一端側から前記他端側にかけて厚みが増加している領域を有し、かつ厚みが増加している領域の中に、前記一端側から前記他端側にかけて厚みの増加量が異なる部分を有する。
 構成(2):前記中間膜は、厚み方向の断面形状が楔状である領域の中に、前記一端側から前記他端側にかけて楔角が異なる部分を有する。
 構成(3):前記中間膜は、厚み方向の断面形状が矩形である部分と、厚み方向の断面形状が楔状である部分とを有する。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第1の層と、前記第1の層の第1の表面側に配置された第2の層とを備える。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含み、前記第2の層が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と含む。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第1の層中の前記可塑剤の含有量が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第2の層中の前記可塑剤の含有量よりも多い。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層が、前記光安定剤と、前記酸化防止剤とを含む。
 本発明の広い局面によれば、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
 本発明に係る中間膜は、光安定剤と、酸化防止剤とを含み、一端と、上記一端とは反対側に上記一端よりも厚い厚みを有する他端とを有し、上記一端から上記他端にかけて厚みの増加量が一定ではない。本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、一端から他端にかけて厚みの増加量が一定ではない中間膜を用いているにもかかわらず、合わせガラスの端部での中間膜における空隙の発生を抑えることができる。
図1は、本発明の第1の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図2は、本発明の第2の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図3は、本発明の第3の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図4は、本発明の第4の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図5は、本発明の第5の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図6は、本発明の第6の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図7は、本発明の第7の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図8は、本発明の第8の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図9は、本発明の第9の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図10は、本発明の第10の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図11は、図1に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。 図12は、本発明に係る合わせガラス用中間膜に含まれない合わせガラス用中間膜の例を模式的に示す図である。 図13は、発泡試験での発泡試験用試験サンプルの作製方法を説明するための図である。
 以下、本発明を詳細に説明する。
 (合わせガラス用中間膜)
 本発明に係る合わせガラス用中間膜(本明細書において、「中間膜」と略記することがある)は、合わせガラスに用いられる。
 本発明に係る中間膜は、1層の構造又は2層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、1層の構造を有していてもよく、2層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、2層の構造を有していてもよく、2層以上の構造を有していてもよく、3層の構造を有していてもよく、3層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第1の層のみを備えていてもよい。本発明に係る中間膜は、第1の層と、上記第1の層の第1の表面側に配置された第2の層とを備えていてもよい。本発明に係る中間膜は、第1の層と、上記第1の層の第1の表面側に配置された第2の層と、上記第1の層の第2の表面側に配置された第3の層とを備えていてもよい。本発明に係る中間膜は、単層の中間膜であってもよく、多層の中間膜であってもよい。本発明に係る中間膜の構造は、部分的に異なっていてもよい。例えば、本発明に係る中間膜は、1層の構造を有する部分と、多層の構造を有する部分とを有していてもよい。
 本発明に係る中間膜は、光安定剤と、酸化防止剤とを含む。
 本発明に係る中間膜は、一端と、上記一端とは反対側に上記一端よりも厚い厚みを有する他端とを有する。上記一端と上記他端とは、中間膜において対向し合う両側の端部である。本発明に係る中間膜では、上記他端の厚みが、上記一端の厚みよりも大きい。
 本発明に係る中間膜では、上記一端から上記他端にかけて厚みの増加量が一定ではない。本発明に係る中間膜は、上記一端から上記他端にかけて厚みの増加量が一定である中間膜とは異なる。本発明に係る中間膜は、光安定剤と、酸化防止剤とを含み、一端と、上記一端とは反対側に上記一端よりも厚い厚みを有する他端とを有する中間膜(但し、上記一端から上記他端にかけて厚みの増加量が一定である中間膜を除く)である。
 本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、一端から他端にかけて厚みの増加量が一定ではない中間膜を用いているにもかかわらず、合わせガラスの端部での中間膜における空隙の発生を抑えることができる。本発明に係る中間膜では、光安定剤と酸化防止剤とを含むので、中間膜の劣化、特に中間膜の端部での劣化を効果的に抑えることができ、その結果、空隙の発生を抑えることができる。
 本発明に係る中間膜では、上記一端から上記他端にかけての厚みの増加量が変化している部分が存在する。一端から他端にかけて厚みの増加量が一定ではない中間膜としては、例えば、下記の構成(1)~構成(3)の内の少なくとも1つの構成を有する中間膜が挙げられる。上記中間膜は、下記の構成(1)~構成(3)の内の少なくとも1つの構成を有することが好ましい。
 構成(1):上記中間膜は、上記一端側から上記他端側にかけて厚みが増加している領域を有し、かつ厚みが増加している領域の中に、上記一端側から上記他端側にかけて厚みの増加量が異なる部分を有する。
 構成(2):上記中間膜は、厚み方向の断面形状が楔状である領域の中に、上記一端側から上記他端側にかけて楔角が異なる部分を有する。
 構成(3):上記中間膜は、厚み方向の断面形状が矩形である部分と、厚み方向の断面形状が楔状である部分とを有する。
 一端から他端にかけて厚みの増加量が一定ではない中間膜としては、例えば、下記の構成(i)~構成(vii)の内の少なくとも1つの構成を有する中間膜が挙げられる。上記構成(1)としては、下記の構成(i)、下記の構成(ii)及び下記の構成(iii)が挙げられる。上記構成(2)としては、下記の構成(iv)、下記の構成(v)及び下記の構成(vi)が挙げられる。上記中間膜は、下記の構成(i)~構成(vii)の内の少なくとも1つの構成を有することが好ましい。
 構成(i):上記中間膜は、上記一端側から上記他端側にかけて厚みが増加している領域を有し、かつ厚みが増加している領域の中に、上記一端側から上記他端側にかけて厚みの増加量が大きくなる部分を有する。
 構成(ii):上記中間膜は、上記一端側から上記他端側にかけて厚みが増加している領域を有し、かつ厚みが増加している領域の中に、上記一端側から上記他端側にかけて厚みの増加量が小さくなる部分を有する。
 構成(iii):上記中間膜は、上記一端側から上記他端側にかけて厚みが増加している領域を有し、かつ厚みが増加している領域の中に、上記一端側から上記他端側にかけて厚みの増加量が一定である第1の部分と、上記一端側から上記他端側にかけて厚みの増加量が一定である第2の部分とを有する。上記第1の部分における厚みの増加量と、上記第2の部分における厚みの増加量とが異なる。
 構成(iv):上記中間膜は、厚み方向の断面形状が楔状である領域の中に、上記一端側から上記他端側にかけて楔角が大きくなる部分を有する。
 構成(v):上記中間膜は、厚み方向の断面形状が楔状である領域の中に、上記一端側から上記他端側にかけて楔角が小さくなる部分を有する。
 構成(vi):上記中間膜は、厚み方向の断面形状が楔状である第1の領域と、厚み方向の断面形状が楔状である第2の領域とを有し、かつ第1の領域における楔角と、第2の領域における楔角とが異なる。
 構成(vii):上記中間膜は、厚み方向の断面形状が矩形である部分と、厚み方向の断面形状が楔状である部分とを有する。
 上記中間膜は、上記構成(i)~上記構成(vii)の内の1つの構成のみを有していてもよく、2つの構成を有していてもよく、2つ以上の構成を有していてもよく、3つの構成を有していてもよく、3つ以上の構成を有していてもよい。上記中間膜は、上記構成(i)を少なくとも有していてもよく、上記構成(ii)を少なくとも有していてもよく、上記構成(iii)を少なくとも有していてもよい。上記中間膜は、上記構成(iv)を少なくとも有していてもよく、上記構成(v)を少なくとも有していてもよく、上記構成(vi)を少なくとも有していてもよい。上記中間膜は、上記構成(vii)を少なくとも有していてもよい。上記中間膜は、上記構成(i)と上記構成(ii)とを少なくとも有していてもよく、上記構成(iv)と上記構成(v)とを少なくとも有していてもよい。上記中間膜は、上記構成(i)と上記構成(iv)とを少なくとも有していてもよく、上記構成(ii)と上記構成(v)とを少なくとも有していてもよく、上記構成(iii)と上記構成(vi)とを少なくとも有していてもよい。上記中間膜は、上記構成(i)と上記構成(vii)とを少なくとも有していてもよく、上記構成(ii)と上記構成(vii)とを少なくとも有していてもよく、上記構成(iii)と上記構成(vii)とを少なくとも有していてもよい。上記中間膜は、上記構成(iv)と上記構成(vii)とを少なくとも有していてもよく、上記構成(v)と上記構成(vii)とを少なくとも有していてもよく、上記構成(vi)と上記構成(vii)とを少なくとも有していてもよい。
 また、上記中間膜は、上記構成(i)~上記構成(vii)以外の構成を備える中間膜であってもよい。
 以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
 図1は、本発明の第1の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。図1では、中間膜11の厚み方向の断面が示されている。なお、図1及び後述する図における中間膜の大きさ及び寸法は、図示の便宜上、実際の大きさ及び形状から適宜変更している。
 中間膜11は、第1の層1(中間層)と、第2の層2(表面層)と、第3の層3(表面層)とを備える。第1の層1の第1の表面側に、第2の層2が配置されており、積層されている。第1の層1の第1の表面とは反対の第2の表面側に、第3の層3が配置されており、積層されている。第1の層1は、第2の層2と第3の層3との間に配置されており、挟み込まれている。中間膜11は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜11は、合わせガラス用中間膜である。中間膜11は、多層中間膜である。中間膜11は、3層の構造を有する。
 中間膜11は、一端11aと、一端11aの反対側に他端11bとを有する。一端11aと他端11bとは対向し合う両側の端部である。第2の層2及び第3の層3の厚み方向の断面形状は楔状である。第1の層1の厚み方向の断面形状は矩形である。第2の層2及び第3の層3の厚みは、他端11b側のほうが一端11a側よりも大きい。従って、中間膜11の他端11bの厚みは一端11aの厚みよりも大きい。従って、中間膜11は、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。
 中間膜11は、一端11a側から他端11b側にかけて厚みが増加している領域を有する。中間膜11は、厚みが増加している領域の中に、一端11a側から他端11b側にかけて厚みの増加量が大きくなる部分を有する。また、中間膜11は、厚み方向の断面形状が楔状である領域を有する。中間膜11は、厚み方向の断面形状が楔状である領域の中に、一端11a側から他端11b側にかけて楔角が大きくなる部分を有する。
 なお、中間膜は、図1に示す形状で、1層の構造を有する単層の中間膜であってもよく、2層の構造を有する中間膜であってもよく、4層以上の構造を有する中間膜であってもよい。また、中間膜は、図1に示す形状で、第1の層の厚み方向の断面形状が楔状であってもよい。
 図2は、本発明の第2の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。図2では、中間膜11Aの厚み方向の断面が示されている。
 中間膜11Aは、第1の層1A(中間層)と、第2の層2A(表面層)と、第3の層3A(表面層)とを備える。第1の層1Aの第1の表面側に、第2の層2Aが配置されており、積層されている。第1の層1Aの第1の表面とは反対の第2の表面側に、第3の層3Aが配置されており、積層されている。第1の層1Aは、第2の層2Aと第3の層3Aとの間に配置されており、挟み込まれている。中間膜11Aは、多層中間膜である。中間膜11Aは、3層の構造を有する。
 中間膜11Aは、一端11aと、一端11aの反対側に他端11bとを有する。一端11aと他端11bとは対向し合う両側の端部である。第2の層2Aの厚み方向の断面形状は楔状である。第1の層1A及び第3の層3Aの厚み方向の断面形状は矩形である。第2の層2Aの厚みは、他端11b側のほうが一端11a側よりも大きい。従って、中間膜11Aの他端11bの厚みは一端11aの厚みよりも大きい。従って、中間膜11Aは、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。
 中間膜11Aは、一端11a側から他端11b側にかけて厚みが増加している領域を有する。中間膜11Aは、厚みが増加している領域の中に、一端11a側から他端11b側にかけて厚みの増加量が大きくなる部分を有する。また、中間膜11Aは、厚み方向の断面形状が楔状である領域を有する。中間膜11Aは、厚み方向の断面形状が楔状である領域の中に、一端11a側から他端11b側にかけて楔角が大きくなる部分を有する。
 なお、中間膜は、図2に示す形状で、1層の構造を有する単層の中間膜であってもよく、2層の構造を有する中間膜であってもよく、4層以上の構造を有する中間膜であってもよい。
 図3は、本発明の第3の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。図3では、中間膜11Bの厚み方向の断面が示されている。
 中間膜11Bは、第1の層1Bを備える。中間膜11Bは、第1の層1Bのみの1層の構造を有し、単層の中間膜である。
 中間膜11Bは、一端11aと、一端11aの反対側に他端11bとを有する。一端11aと他端11bとは対向し合う両側の端部である。中間膜11Bの他端11bの厚みは一端11aの厚みよりも大きい。従って、中間膜11Bは、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。
 中間膜11Bは、一端11a側から他端11b側にかけて厚みが増加している領域を有する。中間膜11Bは、厚みが増加している領域の中に、一端11a側から他端11b側にかけて厚みの増加量が大きくなる部分を有する。また、中間膜11Bは、厚み方向の断面形状が楔状である領域を有する。中間膜11Bは、厚み方向の断面形状が楔状である領域の中に、一端11a側から他端11b側にかけて楔角が大きくなる部分を有する。
 中間膜11B及び第1の層1Bは、厚み方向の断面形状が矩形である部分11Ba,1Baと、厚み方向の断面形状が楔状である部分11Bb,1Bbとを有する。
 なお、中間膜は、図3に示す形状で、2層の構造を有する中間膜であってもよく、3層の構造を有する中間膜であってもよく、4層以上の構造を有する中間膜であってもよい。
 図4は、本発明の第4の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。図4では、中間膜11Cの厚み方向の断面が示されている。
 中間膜11Cは、第1の層1C(中間層)と、第2の層2C(表面層)と、第3の層3C(表面層)とを備える。中間膜11と中間膜11Cとでは、厚みが増加している領域における厚みの増加量が異なる。
 中間膜11Cは、一端11a側から他端11b側にかけて厚みが増加している領域を有する。中間膜11Cは、厚みが増加している領域の中に、一端11a側から他端11b側にかけて厚みの増加量が小さくなる部分を有する。また、中間膜11Cは、厚み方向の断面形状が楔状である領域を有する。中間膜11Cは、厚み方向の断面形状が楔状である領域の中に、一端11a側から他端11b側にかけて楔角が小さくなる部分を有する。
 なお、中間膜は、図4に示す形状で、1層の構造を有する単層の中間膜であってもよく、2層の構造を有する中間膜であってもよく、4層以上の構造を有する中間膜であってもよい。また、中間膜は、図4に示す形状で、第1の層の厚み方向の断面形状が楔状であってもよい。
 図5は、本発明の第5の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。図5では、中間膜11Dの厚み方向の断面が示されている。
 中間膜11Dは、第1の層1D(中間層)と、第2の層2D(表面層)と、第3の層3D(表面層)とを備える。中間膜11Aと中間膜11Dとでは、厚みが増加している領域における厚みの増加量が異なる。
 中間膜11Dは、一端11a側から他端11b側にかけて厚みが増加している領域を有する。中間膜11Dは、厚みが増加している領域の中に、一端11a側から他端11b側にかけて厚みの増加量が小さくなる部分を有する。また、中間膜11Dは、厚み方向の断面形状が楔状である領域を有する。中間膜11Dは、厚み方向の断面形状が楔状である領域の中に、一端11a側から他端11b側にかけて楔角が小さくなる部分を有する。
 なお、中間膜は、図5に示す形状で、1層の構造を有する単層の中間膜であってもよく、2層の構造を有する中間膜であってもよく、4層以上の構造を有する中間膜であってもよい。
 図6は、本発明の第6の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。図6では、中間膜11Eの厚み方向の断面が示されている。
 中間膜11Eは、第1の層1Eを備える。中間膜11Bと中間膜11Eとでは、厚みが増加している領域における厚みの増加量が異なる。
 中間膜11Eは、一端11a側から他端11b側にかけて厚みが増加している領域を有する。中間膜11Eは、厚みが増加している領域の中に、一端11a側から他端11b側にかけて厚みの増加量が小さくなる部分を有する。また、中間膜11Eは、厚み方向の断面形状が楔状である領域を有する。中間膜11Eは、厚み方向の断面形状が楔状である領域の中に、一端11a側から他端11b側にかけて楔角が小さくなる部分を有する。
 中間膜11E及び第1の層1Eは、厚み方向の断面形状が矩形である部分11Ea,1Eaと、厚み方向の断面形状が楔状である部分11Eb,1Ebとを有する。
 なお、中間膜は、図6に示す形状で、2層の構造を有する中間膜であってもよく、3層の構造を有する中間膜であってもよく、4層以上の構造を有する中間膜であってもよい。
 図7は、本発明の第7の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。図7では、中間膜11Fの厚み方向の断面が示されている。
 中間膜11Fは、第1の層1Fを備える。中間膜11Bと中間膜11Fとでは、厚みが増加している領域における厚みの増加量が異なる。
 中間膜11Fは、一端11a側から他端11b側にかけて厚みが増加している領域を有する。中間膜11Fは、厚みが増加している領域の中で、一端11a側から他端11b側にかけて厚みの増加量は均一である。
 中間膜11F及び第1の層1Fは、厚み方向の断面形状が矩形である部分11Fa,1Faと、厚み方向の断面形状が楔状である部分11Fb,1Fbとを有する。厚み方向の断面形状が矩形である部分11Fa,1Faと、厚み方向の断面形状が楔状である部分11Fb,1Fbとでは、厚みの増加量は異なるため、中間膜11Fは、一端11aから他端11bにかけて厚みの増加量は一定ではない。
 なお、中間膜は、図7に示す形状で、2層の構造を有する中間膜であってもよく、3層の構造を有する中間膜であってもよく、4層以上の構造を有する中間膜であってもよい。
 図8は、本発明の第8の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。図8では、中間膜11Gの厚み方向の断面が示されている。
 中間膜11Gは、第1の層1G(中間層)と、第2の層2G(表面層)と、第3の層3G(表面層)とを備える。中間膜11と中間膜11Gとでは、厚みが増加している領域における厚みの増加量が異なる。
 中間膜11Gは、一端11a側から他端11b側にかけて厚みが増加している領域を有する。中間膜11Gは、厚みが増加している領域の中に、一端11a側から他端11b側にかけて厚みの増加量が大きくなる部分と、厚みの増加量が小さくなる部分とを有する。また、中間膜11Gは、厚み方向の断面形状が楔状である領域を有する。中間膜11Gは、厚み方向の断面形状が楔状である領域の中に、一端11a側から他端11b側にかけて楔角が大きくなる部分と、楔角が小さくなる部分とを有する。
 なお、中間膜は、図8に示す形状で、1層の構造を有する単層の中間膜であってもよく、2層の構造を有する中間膜であってもよく、4層以上の構造を有する中間膜であってもよい。また、中間膜は、図8に示す形状で、第1の層の厚み方向の断面形状が楔状であってもよい。
 図9は、本発明の第9の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。図9では、中間膜11Hの厚み方向の断面が示されている。
 中間膜11Hは、第1の層1H(中間層)と、第2の層2H(表面層)と、第3の層3H(表面層)とを備える。
 中間膜11Hは、一端11aと、一端11aの反対側に他端11bとを有する。一端11aと他端11bとは対向し合う両側の端部である。第2の層2H及び第3の層3Hの厚み方向の断面形状は楔状である。第1の層1Hの厚み方向の断面形状は矩形である。第2の層2H及び第3の層3Hの厚みは、他端11b側のほうが一端11a側よりも大きい。従って、中間膜11Hの他端11bの厚みは一端11aの厚みよりも大きい。従って、中間膜11Hは、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。
 中間膜11Hは、一端11a側から他端11b側にかけて厚みが増加している領域を有する。中間膜11Hは、厚みが増加している領域の中に、厚みの増加量が一定である第1の部分11Haと、厚みの増加量が一定である第2の部分11Hbとを有する。第1の部分11Haにおける厚みの増加量と、第2の部分11Hbにおける厚みの増加量とは異なる。第1の部分11Haにおける厚みの増加量は、第2の部分11Hbにおける厚みの増加量よりも小さい。第1の部分11Haにおける厚みの増加量と、第2の部分11Hbにおける厚みの増加量とは異なるため、中間膜11Hは、一端11aから他端11bにかけて厚みの増加量は一定ではない。また、中間膜11Hは、厚み方向の断面形状が楔状である第1の領域と、厚み方向の断面形状が楔状である第2の領域とを有する。第1の領域における楔角と、第2の領域における楔角とは異なる。第1の領域における楔角は、第2の領域における楔角よりも小さい。
 なお、中間膜は、図9に示す形状で、1層の構造を有する単層の中間膜であってもよく、2層の構造を有する中間膜であってもよく、4層以上の構造を有する中間膜であってもよい。
 図10は、本発明の第10の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。図10では、中間膜11Iの厚み方向の断面が示されている。
 中間膜11Iは、第1の層1I(中間層)と、第2の層2I(表面層)と、第3の層3I(表面層)とを備える。
 中間膜11Iは、一端11aと、一端11aの反対側に他端11bとを有する。一端11aと他端11bとは対向し合う両側の端部である。第2の層2I及び第3の層3Iの厚み方向の断面形状は楔状である。第1の層1Iの厚み方向の断面形状は矩形である。第2の層2I及び第3の層3Iの厚みは、他端11b側のほうが一端11a側よりも大きい。従って、中間膜11Iの他端11bの厚みは一端11aの厚みよりも大きい。従って、中間膜11Iは、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。
 中間膜11Iは、一端11a側から他端11b側にかけて厚みが増加している領域を有する。中間膜11Hは、厚みが増加している領域の中に、一端11a側から他端11b側にかけて厚みの増加量が小さくなる部分を有する。また、中間膜11Iは、厚み方向の断面形状が楔状である領域を有する。中間膜11Iは、厚み方向の断面形状が楔状である領域の中に、一端11a側から他端11b側にかけて楔角が小さくなる部分を有する。
 中間膜11Iは、厚み方向の断面形状が矩形である部分11Iaと、厚み方向の断面形状が楔状である部分11Ibとを有する。第2の層2I及び第3の層3Iは、厚み方向の断面形状が矩形である部分と、厚み方向の断面形状が楔状である部分とを有する。厚み方向の断面形状が矩形である部分11Iaと、厚み方向の断面形状が楔状である部分11Ibとでは、厚みの増加量は異なるため、中間膜11Iは、一端11aから他端11bにかけて厚みの増加量は一定ではない。
 なお、中間膜は、図10に示す形状で、1層の構造を有する単層の中間膜であってもよく、2層の構造を有する中間膜であってもよく、4層以上の構造を有する中間膜であってもよい。
 なお、参考として、本発明に係る中間膜に含まれない中間膜を図12に示した。
 図12に示す楔状の中間膜101では、一端101aから他端101bにかけて厚みの増加量は一定である。
 上記中間膜の一端と他端との間の距離をLとする。中間膜は、上記一端から上記他端に向かって0Lの位置から0.4Lの位置の領域に最小厚みを有し、上記他端から上記一端に向かって0Lの位置から0.4Lの位置の領域に最大厚みを有することが好ましい。中間膜は、上記一端から上記他端に向かって0Lの位置から0.3Lの位置の領域に最小厚みを有し、上記他端から上記一端に向かって0Lの位置から0.3Lの位置の領域に最大厚みを有することがより好ましい。中間膜は、上記一端から上記他端に向かって0Lの位置から0.2Lの位置の領域に最小厚みを有し、上記他端から上記一端に向かって0Lの位置から0.2Lの位置の領域に最大厚みを有することがより一層好ましい。中間膜は、上記一端から上記他端に向かって0Lの位置から0.1Lの位置の領域に最小厚みを有し、上記他端から上記一端に向かって0Lの位置から0.1Lの位置の領域に最大厚みを有することが更に好ましい。中間膜は、一端に最小厚みを有し、他端に最大厚みを有することが特に好ましい。
 上記中間膜の一端と他端との距離Lは、好ましくは3m以下、より好ましくは2m以下、特に好ましくは1.5m以下であり、好ましくは0.5m以上、より好ましくは0.8m以上、特に好ましくは1m以上である。
 上記中間膜の最大厚みは、好ましくは0.1mm以上、より好ましくは0.25mm以上、更に好ましくは0.5mm以上、特に好ましくは0.8mm以上であり、好ましくは3mm以下、より好ましくは2mm以下、更に好ましくは1.5mm以下である。
 実用面の観点、並びに接着力及び耐貫通性を充分に高める観点からは、表面層の最大厚みは、好ましくは0.001mm以上、より好ましくは0.2mm以上、更に好ましくは0.3mm以上であり、好ましくは1mm以下、より好ましくは0.8mm以下である。
 実用面の観点、並びに耐貫通性を充分に高める観点からは、2つの表面層の間に配置される層(中間層)の最大厚みは、好ましくは0.001mm以上、より好ましくは0.1mm以上、更に好ましくは0.2mm以上であり、好ましくは0.8mm以下、より好ましくは0.6mm以下、更に好ましくは0.3mm以下である。
 上記中間膜は、例えば、ヘッドアップディスプレイ(HUD)である合わせガラスに用いられる。上記中間膜は、ヘッドアップディスプレイ用中間膜であることが好ましい。上記中間膜がヘッドアップディスプレイである合わせガラスに用いられる場合には、該中間膜は、ヘッドアップディスプレイの表示領域に対応する表示対応領域を有する。上記表示対応領域は、情報を良好に表示させることができる領域である。
 二重像を抑制するために、合わせガラスの取り付け角度に応じて、中間膜の楔角θを適宜設定することができる。楔角θは、中間膜全体での楔角である。
 上記中間膜の楔角θは、中間膜における最大厚み部分と最小厚み部分との中間膜の一方側の表面部分(第1の表面部分)を結んだ直線と、中間膜における最大厚み部分と最小厚み部分との中間膜の他方側の表面部分(第2の表面部分)を結んだ直線との交点における内角である。
 なお、最大厚み部分が複数ある場合、最小厚み部分が複数ある場合、最大厚み部分が一定の領域にある場合、又は最小厚み部分が一定の領域にある場合には、楔角θを求めるための最大厚み部分及び最小厚み部分は、求められる楔角θが最も大きくなるように選択される。
 二重像をより一層効果的に抑える観点からは、中間膜の楔角θは、好ましくは0.05mrad(0.00288度)以上、より好ましくは0.1mrad(0.00575度)以上、更に好ましくは0.2mrad(0.0115度)以上である。また、上記楔角θが上記下限以上であると、トラックやバス等のフロントガラスの取り付け角度が大きい車に適した合わせガラスを得ることができる。
 二重像をより一層効果的に抑える観点からは、中間膜の楔角θは、好ましくは2mrad(0.1146度)以下、より好ましくは0.7mrad(0.0401度)以下である。また、上記楔角θが上記上限以下であると、スポーツカー等のフロントガラスの取り付け角度が小さい車に適した合わせガラスを得ることができる。
 上記中間膜の楔角(θ)、上記中間膜の厚みの測定に用いる測定器としては、接触式厚み計測器「TOF-4R」(山文電気社製)等が挙げられる。
 上記厚みの測定は、上述の測定器を用い、膜搬送速度2.15mm/分~2.25mm/分で、一端から他端に向けて最短距離となるように行う。
 上記中間膜を合わせガラスとした後の上記中間膜の楔角(θ)、上記中間膜の厚みの測定に用いる測定器としては、非接触多層膜厚測定器「OPTIGAUGE」(ルメトリクス社製)等が挙げられる。この測定器を用いると、合わせガラスのままで中間膜の厚みを測定することができる。
 二重像をより一層効果的に抑える観点からは、上記中間膜では、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて6cmの位置から、上記一端から他端に向けて63.8cmの位置までの領域に、上記表示対応領域を有することが好ましい。
 二重像をより一層効果的に抑える観点からは、上記中間膜では、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて8cmの位置から、上記一端から上記他端に向けて61.8cmの位置までの領域に、上記表示対応領域を有することがより好ましい。
 二重像をより一層効果的に抑える観点からは、上記中間膜では、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて9cmの位置から、上記一端から上記他端に向けて60.8cmの位置までの領域に、上記表示対応領域を有することがさらに好ましい。
 二重像をより一層効果的に抑える観点からは、上記中間膜では、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて9.5cmの位置から、上記一端から上記他端に向けて60.3cmの位置までの領域に、上記表示対応領域を有することが特に好ましい。
 二重像をより一層効果的に抑える観点からは、上記中間膜では、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて10cmの位置から、上記一端から上記他端に向けて59.8cmの位置までの領域に、上記表示対応領域を有することが最も好ましい。
 上記表示対応領域は、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて上記の位置(例えば63.8cm)までの領域内の一部に存在していてもよく、全体に存在していてもよい。上記表示対応領域は、上記一端と上記他端とを結ぶ方向において、30cm程度の大きさで存在していてもよい。
 二重像を効果的に抑える観点からは、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて6cmの位置から、上記一端から上記他端に向けて63.8cmの位置までの領域において、中間膜は、厚み方向の断面形状が楔状である部分を有することが好ましい。
 二重像を効果的に抑える観点からは、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて8cmの位置から、上記一端から上記他端に向けて61.8cmの位置までの領域において、中間膜は、厚み方向の断面形状が楔状である部分を有することよりが好ましい。
 二重像を効果的に抑える観点からは、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて9cmの位置から、上記一端から上記他端に向けて60.8cmの位置までの領域において、中間膜は、厚み方向の断面形状が楔状である部分を有することがさらに好ましい。
 二重像を効果的に抑える観点からは、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて9.5cmの位置から、上記一端から上記他端に向けて60.3cmの位置までの領域において、中間膜は、厚み方向の断面形状が楔状である部分を有することが特に好ましい。
 二重像を効果的に抑える観点からは、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて10cmの位置から、上記一端から上記他端に向けて59.8cmの位置までの領域において、中間膜は、厚み方向の断面形状が楔状である部分を有することが最も好ましい。
 厚み方向の断面形状が楔状である部分は、上記一端から上記他端に向けて上記の位置(例えば63.8cm)までの領域内の一部に存在していてもよく、全体に存在していてもよい。上記厚み方向の断面形状が楔状である部分は、一端と他端とを結ぶ方向において、30cm程度の大きさで存在していてもよい。
 上記中間膜は、シェード領域を有していてもよい。上記シェード領域は、上記表示対応領域と離れていてもよい。上記シェード領域は、例えば、太陽光線又は屋外照明等により、運転中のドライバーが眩しさを感じるのを防ぐことなどを目的として設けられる。上記シェード領域は、遮熱性を付与するために設けられることもある。上記シェード領域は、中間膜の縁部に位置することが好ましい。上記シェード領域は帯状であることが好ましい。
 シェード領域においては、色及び可視光線透過率を変えるために、着色剤又は充填剤を用いてもよい。着色剤又は充填剤は、中間膜の厚み方向の一部の領域にのみ含まれていてもよく、中間膜の厚み方向の全体の領域に含まれていてもよい。
 表示をより一層良好にし、視野をより一層広げる観点からは、上記表示対応領域の可視光線透過率は、好ましくは70%以上、より好ましくは80%以上、更に好ましくは88%以上、特に好ましくは90%以上である。上記表示対応領域の可視光線透過率は、上記シェード領域の可視光線透過率よりも高いことが好ましい。上記表示対応領域の可視光線透過率は、上記シェード領域の可視光線透過率よりも低くてもよい。上記表示対応領域の可視光線透過率は、上記シェード領域の可視光線透過率よりも、好ましくは50%以上高く、より好ましくは60%以上高い。
 なお、例えば、中間膜の表示対応領域及びシェード領域において、可視光線透過率が変化している場合には、表示対応領域の中心位置及びシェード領域の中心位置にて、可視光線透過率が測定される。
 分光光度計(日立ハイテク社製「U-4100」)を用いて、JIS R3211:1998に準拠して、得られた合わせガラスの波長380nm~780nmにおける上記可視光線透過率を測定することができる。なお、ガラス板として、厚み2mmのクリアガラスを用いることが好ましい。
 上記表示対応領域は、長さ方向と幅方向とを有することが好ましい。中間膜の汎用性に優れるので、上記表示対応領域の幅方向が、上記一端と上記他端とを結ぶ方向であることが好ましい。上記表示対応領域は、帯状であることが好ましい。
 上記中間膜は、MD方向とTD方向とを有することが好ましい。中間膜は、例えば、溶融押出成形により得られる。MD方向は、中間膜の製造時の中間膜の流れ方向である。TD方向は、中間膜の製造時の中間膜の流れ方向と直交する方向であり、かつ中間膜の厚み方向と直交する方向である。上記一端と上記他端とが、TD方向の両側に位置していることが好ましい。
 以下、本発明に係る中間膜に用いることができる材料を詳細に説明する。
 (光安定剤)
 上記中間膜は、光安定剤を含む。上記第1の層は、光安定剤を含むことが好ましい。上記第2の層は、光安定剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、光安定剤を含むことが好ましい。上記光安定剤を用いることにより、樹脂の劣化を効果的に抑えることができ、本発明の効果が効果的に発揮される。また、上記光安定剤を用いることにより、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記光安定剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 本発明の効果をより一層効果的に発揮させる観点からは、上記光安定剤は、ピペリジン構造の窒素原子に炭素原子、水素原子又はアルコキシ基の酸素原子が結合している光安定剤であることが好ましく、ピペリジン構造の窒素原子に炭素原子又はアルコキシ基の酸素原子が結合している光安定剤であることがより好ましい。上記光安定剤は、ピペリジン構造の窒素原子に炭素原子が結合している光安定剤であることが好ましく、ピペリジン構造の窒素原子にアルコキシ基の酸素原子が結合している光安定剤であることも好ましい。
 本発明の効果をより一層効果的に発揮させる観点からは、上記光安定剤は、ヒンダードアミン光安定剤であることがより好ましい。上記ヒンダードアミン光安定剤としては、ピペリジン構造の窒素原子に炭素原子、水素原子又はアルコキシ基の酸素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤等が挙げられる。
 本発明の効果をより一層効果的に発揮させる観点からは、上記ヒンダードアミン光安定剤は、ピペリジン構造の窒素原子に炭素原子、水素原子又はアルコキシ基の酸素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることが好ましい。本発明の効果を更に一層効果的に発揮させる観点からは、上記ヒンダードアミン光安定剤は、ピペリジン構造の窒素原子に炭素原子又はアルコキシ基の酸素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることがより好ましい。上記ヒンダードアミン光安定剤は、ピペリジン構造の窒素原子に炭素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることが好ましく、ピペリジン構造の窒素原子にアルコキシ基の酸素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることも好ましい。
 上記ピペリジン構造の窒素原子に炭素原子が結合している光安定剤において、ピペリジン構造の窒素原子に結合している炭素原子は、ピペリジン構造の窒素原子に結合しているアルキル基又はアルキレン基の炭素原子であることが好ましい。
 上記ピペリジン構造の窒素原子に炭素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、BASF社製「Tinuvin765」及び「Tinuvin622SF」、及びADEKA社製「アデカスタブ LA-52」等が挙げられる。
 上記ピペリジン構造の窒素原子にアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、BASF社製「TinuvinXT-850FF」及び「TinuvinXT-855FF」、及びADEKA社製「アデカスタブ LA-81」等が挙げられる。
 上記ピペリジン構造の窒素原子に水素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、BASF社製「Tinuvin770DF」、及びクラリアント社製「Hostavin N24」等が挙げられる。
 本発明の効果をより一層効果的に発揮させる観点からは、上記光安定剤の分子量は、好ましくは2000以下、より好ましくは1000以下、更に好ましくは700以下である。
 上記中間膜は、上記一端と上記他端とを結ぶ方向の上記他端側にて上記光安定剤の重量基準での含有量が多いように、上記一端と上記他端とを結ぶ方向において上記光安定剤の重量基準での含有量に分布を有することが好ましい。上記中間膜は、上記一端と上記他端とを結ぶ方向の上記他端側における上記光安定剤の重量基準での含有量よりも、上記光安定剤の重量基準での含有量が少ない領域を有することが好ましい。上記中間膜は、上記一端と上記他端とを結ぶ方向の上記他端側の上記光安定剤の重量基準での含有量が、上記一端と上記他端とを結ぶ方向の上記一端側の上記光安定剤の重量基準での含有量よりも多いように、上記一端と上記他端とを結ぶ方向において上記光安定剤の重量基準での含有量に分布を有することが好ましい。上記中間膜は、上記一端と上記他端とを結ぶ方向の上記他端側の上記光安定剤の重量基準での含有量が、上記一端と上記他端とを結ぶ方向の中央の上記光安定剤の重量基準での含有量よりも多いように、上記一端と上記他端とを結ぶ方向において上記光安定剤の重量基準での含有量に分布を有することが好ましい。上記中間膜の一端と他端との間の距離をLとしたときに、上記中間膜は、例えば、上記他端から内側に向かって0.05Lの領域にて上記光安定剤の重量基準での含有量が多いように、上記一端と上記他端とを結ぶ方向において上記光安定剤の重量基準での含有量に分布を有することが好ましい。上記中間膜は、上記他端から内側に向かって0.05Lの領域の上記光安定剤の重量基準での含有量が、上記一端から内側に向かって0.05Lの領域にて上記光安定剤の重量基準での含有量よりも多いように、上記一端と上記他端とを結ぶ方向において上記光安定剤の重量基準での含有量に分布を有することが好ましい。上記中間膜は、上記他端から内側に向かって0.05Lの領域の上記光安定剤の重量基準での含有量が、上記一端と上記他端とを結ぶ方向の中央の0.05Lの領域にて上記光安定剤の重量基準での含有量よりも多いように、上記一端と上記他端とを結ぶ方向において上記光安定剤の重量基準での含有量に分布を有することが好ましい。一端から他端にかけて厚みの増加量が一定ではない中間膜を用いて得られる合わせガラスでは、他端側において特に応力が生じやすく、従って、他端側において中間膜に空隙が生じやすい。光安定剤が上記のような分布を有して存在することにより、他端側において、空隙の発生をより一層効果的に抑えることができる。
 上記中間膜100重量%中、上記光安定剤の含有量は、好ましくは0.01重量%以上、より好ましくは0.05重量%以上であり、好ましくは0.5重量%以下、より好ましくは0.3重量%以下である。上記光安定剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、本発明の効果をより一層効果的に発揮させることができる。
 上記光安定剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記光安定剤の含有量は、好ましくは0.01重量%以上、より好ましくは0.05重量%以上であり、好ましくは0.5重量%以下、より好ましくは0.3重量%以下である。上記光安定剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、本発明の効果をより一層効果的に発揮させることができる。
 (酸化防止剤)
 上記中間膜は、酸化防止剤を含む。上記第1の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第2の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤を用いることにより、樹脂の劣化を効果的に抑えることができ、本発明の効果が効果的に発揮される。また、上記酸化防止剤を用いることにより、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記酸化防止剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 本発明の効果をより一層効果的に発揮する観点からは、上記第1の層が、光安定剤と酸化防止剤とを含むことが好ましい。
 上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
 本発明の効果をより一層効果的に発揮させる観点からは、上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましく、フェノール系酸化防止剤であることがより好ましい。
 上記フェノール系酸化防止剤としては、2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール(BHT)、ブチルヒドロキシアニソール(BHA)、2,6-ジ-t-ブチル-4-エチルフェノール、ステアリル-β-(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート、2,2’-メチレンビス-(4-メチル-6-ブチルフェノール)、2,2’-メチレンビス-(4-エチル-6-t-ブチルフェノール)、4,4’-ブチリデン-ビス-(3-メチル-6-t-ブチルフェノール)、1,1,3-トリス-(2-メチル-ヒドロキシ-5-t-ブチルフェニル)ブタン、テトラキス[メチレン-3-(3’,5’-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタン、1,3,3-トリス-(2-メチル-4-ヒドロキシ-5-t-ブチルフェノール)ブタン、1,3,5-トリメチル-2,4,6-トリス(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシベンジル)ベンゼン、ビス(3,3’-t-ブチルフェノール)ブチリックアシッドグリコールエステル及びビス(3-t-ブチル-4-ヒドロキシ-5-メチルベンゼンプロパン酸)エチレンビス(オキシエチレン)等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の1種又は2種以上が好適に用いられる。
 上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス(トリデシル)ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス(トリデシル)ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス(デシル)ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス(2,4-ジ-t-ブチルフェニル)ホスファイト、ビス(2,4-ジ-t-ブチル-6-メチルフェニル)エチルエステル亜リン酸、及び2,2’-メチレンビス(4,6-ジ-t-ブチル-1-フェニルオキシ)(2-エチルヘキシルオキシ)ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の1種又は2種以上が好適に用いられる。
 本発明の効果をより一層効果的に発揮させる観点からは、上記酸化防止剤の分子量は、好ましくは220以上、より好ましくは250以上であり、好ましくは1000以下である。
 上記酸化防止剤の市販品としては、例えばBASF社製「IRGANOX 245」、BASF社製「IRGAFOS 168」、BASF社製「IRGAFOS 38」、住友化学工業社製「スミライザーBHT」、堺化学工業社製「H-BHT」、並びにBASF社製「IRGANOX 1010」等が挙げられる。
 上記中間膜は、上記一端と上記他端とを結ぶ方向の上記他端側にて上記酸化防止剤の重量基準での含有量が多いように、上記一端と上記他端とを結ぶ方向において上記酸化防止剤の重量基準での含有量に分布を有することが好ましい。上記中間膜は、上記一端と上記他端とを結ぶ方向の上記他端側における上記酸化防止剤の重量基準での含有量よりも、上記酸化防止剤の重量基準での含有量が少ない領域を有することが好ましい。上記中間膜は、上記一端と上記他端とを結ぶ方向の上記他端側の上記酸化防止剤の重量基準での含有量が、上記一端と上記他端とを結ぶ方向の上記一端側の上記酸化防止剤の重量基準での含有量よりも多いように、上記一端と上記他端とを結ぶ方向において上記酸化防止剤の重量基準での含有量に分布を有することが好ましい。上記中間膜は、上記一端と上記他端とを結ぶ方向の上記他端側の上記酸化防止剤の重量基準での含有量が、上記一端と上記他端とを結ぶ方向の中央の上記酸化防止剤の重量基準での含有量よりも多いように、上記一端と上記他端とを結ぶ方向において上記酸化防止剤の重量基準での含有量に分布を有することが好ましい。上記中間膜の一端と他端との間の距離をLとしたときに、上記中間膜は、例えば、上記他端から内側に向かって0.05Lの領域にて上記酸化防止剤の重量基準での含有量が多いように、上記一端と上記他端とを結ぶ方向において上記酸化防止剤の重量基準での含有量に分布を有することが好ましい。上記中間膜は、上記他端から内側に向かって0.05Lの領域の上記酸化防止剤の重量基準での含有量が、上記一端から内側に向かって0.05Lの領域にて上記酸化防止剤の重量基準での含有量よりも多いように、上記一端と上記他端とを結ぶ方向において上記酸化防止剤の重量基準での含有量に分布を有することが好ましい。上記中間膜は、上記他端から内側に向かって0.05Lの領域の上記酸化防止剤の重量基準での含有量が、上記一端と上記他端とを結ぶ方向の中央の0.05Lの領域にて上記酸化防止剤の重量基準での含有量よりも多いように、上記一端と上記他端とを結ぶ方向において上記酸化防止剤の重量基準での含有量に分布を有することが好ましい。一端から他端にかけて厚みの増加量が一定ではない中間膜を用いて得られる合わせガラスでは、他端側において特に応力が生じやすく、従って、他端側において中間膜に空隙が生じやすい。酸化防止剤が上記のような分布を有して存在することにより、他端側において、空隙の発生をより一層効果的に抑えることができる。
 上記中間膜100重量%中、上記酸化防止剤の含有量は、好ましくは0.1重量%以上、より好ましくは0.2重量%以上であり、好ましくは2重量%以下、より好ましくは1.8重量%以下である。上記酸化防止剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、本発明の効果をより一層効果的に発揮させることができ、また、高い可視光線透過率を長期間に亘り維持することができる。
 上記酸化防止剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記酸化防止剤の含有量は、好ましくは0.1重量%以上、より好ましくは0.2重量%以上であり、好ましくは2重量%以下、より好ましくは1.8重量%以下である。上記酸化防止剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、本発明の効果をより一層効果的に発揮させることができ、また、高い可視光線透過率を長期間に亘り維持することができる。
 (熱可塑性樹脂)
 中間膜は、樹脂(以下、樹脂(0)と記載することがある)を含むことが好ましい。中間膜は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(0)と記載することがある)を含むことが好ましい。中間膜は、熱可塑性樹脂(0)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(0)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、樹脂(以下、樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、熱可塑性樹脂(1)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、樹脂(以下、樹脂(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、熱可塑性樹脂(2)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、樹脂(以下、樹脂(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、熱可塑性樹脂(3)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記樹脂(1)と上記樹脂(2)と上記樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記樹脂(1)は、上記樹脂(2)及び上記樹脂(3)と異なっていることが好ましい。上記熱可塑性樹脂(1)と上記熱可塑性樹脂(2)と上記熱可塑性樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記熱可塑性樹脂(1)は、上記熱可塑性樹脂(2)及び上記熱可塑性樹脂(3)と異なっていることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)と上記ポリビニルアセタール樹脂(2)と上記ポリビニルアセタール樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)は、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)と異なっていることが好ましい。上記熱可塑性樹脂(0)、上記熱可塑性樹脂(1)、上記熱可塑性樹脂(2)及び上記熱可塑性樹脂(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂(0)、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン-アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
 上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール(PVA)をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に70モル%~99.9モル%の範囲内である。
 上記ポリビニルアルコール(PVA)の平均重合度は、好ましくは200以上、より好ましくは500以上、より一層好ましくは1500以上、更に好ましくは1600以上、特に好ましくは2600以上、最も好ましくは2700以上であり、好ましくは5000以下、より好ましくは4000以下、更に好ましくは3500以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
 上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、JIS K6726「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は3~5であることが好ましく、3又は4であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が3以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は4又は5であってもよい。
 上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が1~10のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が1~10のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n-バレルアルデヒド、2-エチルブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド、n-オクチルアルデヒド、n-ノニルアルデヒド、n-デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。上記アルデヒドは、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド又はn-バレルアルデヒドであることが好ましく、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドであることがより好ましく、n-ブチルアルデヒドであることが更に好ましい。上記アルデヒドは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(0)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは15モル%以上、より好ましくは18モル%以上であり、好ましくは40モル%以下、より好ましくは35モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは17モル%以上、より好ましくは20モル%以上、更に好ましくは22モル%以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは30モル%以下、より好ましくは28モル%以下、より一層好ましくは27モル%以下、更に好ましくは25モル%以下、特に好ましくは25モル%未満、最も好ましくは24モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率が20モル%以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また28モル%以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下又は上記上限未満であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の各含有率は、好ましくは25モル%以上、より好ましくは28モル%以上、より一層好ましくは30モル%以上、更に好ましくは31モル%を超え、更に一層好ましくは31.5モル%以上、特に好ましくは32モル%以上、最も好ましくは33モル%以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の各含有率は、好ましくは38モル%以下、より好ましくは37モル%以下、更に好ましくは36.5モル%以下、特に好ましくは36モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上である又は上記下限を超えると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは1モル%以上、より好ましくは5モル%以上、更に好ましくは9モル%以上、特に好ましくは10モル%以上、最も好ましくは12モル%以上である。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは1モル%以上、より好ましくは5モル%以上、更に好ましくは9モル%以上、特に好ましくは10モル%以上、最も好ましくは12モル%以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは20モル%以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは20モル%以下である。
 上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(0)のアセチル化度(アセチル基量)は、好ましくは0.1モル%以上、より好ましくは0.3モル%以上、更に好ましくは0.5モル%以上であり、好ましくは30モル%以下、より好ましくは25モル%以下、更に好ましくは20モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度(アセチル基量)は、好ましくは0.01モル%以上、より好ましくは0.1モル%以上、より一層好ましくは7モル%以上、更に好ましくは9モル%以上であり、好ましくは30モル%以下、より好ましくは25モル%以下、更に好ましくは24モル%以下、特に好ましくは20モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度が0.1モル%以上、25モル%以下であると、耐貫通性に優れる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の各アセチル化度は、好ましくは0.01モル%以上、より好ましくは0.5モル%以上であり、好ましくは10モル%以下、より好ましくは2モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
 上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(0)のアセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは60モル%以上、より好ましくは63モル%以上であり、好ましくは85モル%以下、より好ましくは75モル%以下、更に好ましくは70モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは47モル%以上、より好ましくは60モル%以上であり、好ましくは85モル%以下、より好ましくは80モル%以下、更に好ましくは75モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の各アセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは55モル%以上、より好ましくは60モル%以上であり、好ましくは75モル%以下、より好ましくは71モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
 上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
 なお、上記水酸基の含有率(水酸基量)、アセタール化度(ブチラール化度)及びアセチル化度は、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ASTM D1396-92による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率(水酸基量)、上記アセタール化度(ブチラール化度)及び上記アセチル化度は、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
 上記中間膜中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは10重量%以上、より好ましくは30重量%以上、より一層好ましくは50重量%以上、更に好ましくは70重量%以上、特に好ましくは80重量%以上、最も好ましくは90重量%以上である。上記中間膜中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、100重量%以下であってもよい。上記中間膜の熱可塑性樹脂の主成分(50重量%以上)は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。
 上記第1の層中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは10重量%以上、より好ましくは30重量%以上、より一層好ましくは50重量%以上、更に好ましくは70重量%以上、特に好ましくは80重量%以上、最も好ましくは90重量%以上である。上記第1の層中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、100重量%以下であってもよい。上記第1の層の熱可塑性樹脂の主成分(50重量%以上)は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。
 上記第2の層中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは10重量%以上、より好ましくは30重量%以上、より一層好ましくは50重量%以上、更に好ましくは70重量%以上、特に好ましくは80重量%以上、最も好ましくは90重量%以上である。上記第2の層中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、100重量%以下であってもよい。上記第2の層の熱可塑性樹脂の主成分(50重量%以上)は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。
 上記第3の層中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは10重量%以上、より好ましくは30重量%以上、より一層好ましくは50重量%以上、更に好ましくは70重量%以上、特に好ましくは80重量%以上、最も好ましくは90重量%以上である。上記第3の層中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、100重量%以下であってもよい。上記第3の層の熱可塑性樹脂の主成分(50重量%以上)は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。
 (可塑剤)
 中間膜の接着力をより一層高める観点からは、上記中間膜は、可塑剤(以下、可塑剤(0)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、可塑剤(以下、可塑剤(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、可塑剤(以下、可塑剤(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、可塑剤(以下、可塑剤(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。中間膜に含まれている熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である場合に、中間膜(各層)は、可塑剤を含むことが特に好ましい。ポリビニルアセタール樹脂を含む層は、可塑剤を含むことが好ましい。
 上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は有機エステル可塑剤であることが好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
 上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、2-エチル酪酸、ヘプチル酸、n-オクチル酸、2-エチルヘキシル酸、n-ノニル酸、デシル酸及び安息香酸等が挙げられる。
 上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数4~8の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
 上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ-2-エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ-n-オクタノエート、トリエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,3-プロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,4-ブチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、ジエチレングリコールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。上記有機エステル可塑剤として、これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。また、上記アジピン酸エステルとして、上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
 上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
 上記可塑剤は、下記式(1)で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
 上記式(1)中、R1及びR2はそれぞれ、炭素数2~10の有機基を表し、R3は、エチレン基、イソプロピレン基又はn-プロピレン基を表し、pは3~10の整数を表す。上記式(1)中のR1及びR2はそれぞれ、炭素数5~10の有機基であることが好ましく、炭素数6~10の有機基であることがより好ましい。
 上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート(3GH)又はトリエチレングリコールジ-2-エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)又はトリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート(3GH)を含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)を含むことが更に好ましい。
 上記中間膜における上記熱可塑性樹脂(0)100重量部に対する上記可塑剤(0)の含有量を、含有量(0)とする。上記含有量(0)は、好ましくは5重量部以上、より好ましくは25重量部以上、更に好ましくは30重量部以上であり、好ましくは100重量部以下、より好ましくは60重量部以下、更に好ましくは50重量部以下である。上記含有量(0)が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記含有量(0)が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。
 上記第1の層において、上記熱可塑性樹脂(1)100重量部に対する上記可塑剤(1)の含有量を、含有量(1)とする。上記含有量(1)は、好ましくは50重量部以上、より好ましくは55重量部以上、更に好ましくは60重量部以上である。上記含有量(1)は、好ましくは100重量部以下、より好ましくは90重量部以下、更に好ましくは85重量部以下、特に好ましくは80重量部以下である。上記含有量(1)が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(1)が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
 上記第2の層において、上記熱可塑性樹脂(2)100重量部に対する上記可塑剤(2)の含有量を、含有量(2)とする。上記第3の層において、上記熱可塑性樹脂(3)100重量部に対する上記可塑剤(3)の含有量を、含有量(3)とする。上記含有量(2)及び上記含有量(3)はそれぞれ、好ましくは5重量部以上、より好ましくは10重量部以上、より一層好ましくは15重量部以上、更に好ましくは20重量部以上、特に好ましくは24重量部以上、最も好ましくは25重量部以上である。上記含有量(2)及び上記含有量(3)はそれぞれ、好ましくは45重量部以下、より好ましくは40重量部以下、更に好ましくは35重量部以下、特に好ましくは32重量部以下、最も好ましくは30重量部以下である。上記含有量(2)及び上記含有量(3)が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(2)及び上記含有量(3)が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
 合わせガラスの遮音性を高めるために、上記含有量(1)は上記含有量(2)よりも多いことが好ましく、上記含有量(1)は上記含有量(3)よりも多いことが好ましい。
 合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量(2)と上記含有量(1)との差の絶対値、並びに上記含有量(3)と上記含有量(1)との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは10重量部以上、より好ましくは15重量部以上、更に好ましくは20重量部以上である。上記含有量(2)と上記含有量(1)との差の絶対値、並びに上記含有量(3)と上記含有量(1)との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは80重量部以下、より好ましくは75重量部以下、更に好ましくは70重量部以下である。
 (遮熱性物質)
 上記中間膜は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第1の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第2の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第3の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記遮熱性物質は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも1種の成分Xを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記遮熱性物質は、上記成分Xと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
 成分X:
 上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも1種の成分Xを含むことが好ましい。上記第1の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記第2の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記第3の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記成分Xは遮熱性物質である。上記成分Xは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記成分Xは特に限定されない。成分Xとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
 上記成分Xとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。
 中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Xは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも1種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも1種であることがより好ましい。
 遮熱性を効果的に高め、かつ長期間に亘り可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Xは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Xは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Xは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン、及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも1種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Xは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
 上記中間膜100重量%中又は上記成分Xを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記成分Xの含有量は、好ましくは0.001重量%以上、より好ましくは0.005重量%以上、更に好ましくは0.01重量%以上、特に好ましくは0.02重量%以上である。上記中間膜100重量%中又は上記成分Xを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記成分Xの含有量は、好ましくは0.2重量%以下、より好ましくは0.1重量%以下、更に好ましくは0.05重量%以下、特に好ましくは0.04重量%以下である。上記成分Xの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を70%以上にすることが可能である。
 遮熱粒子:
 上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第1の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第2の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第3の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線(熱線)を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子(金属酸化物粒子)であることが好ましい。
 可視光よりも長い波長(780nm以上)の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線(熱線)を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
 上記遮熱粒子としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子(ATO粒子)、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子(GZO粒子)、インジウムドープ酸化亜鉛粒子(IZO粒子)、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子(AZO粒子)、ニオブドープ酸化チタン粒子、酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子(ITO粒子)、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子、及び六ホウ化ランタン(LaB)粒子等が挙げられる。上記遮熱粒子として、これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。上記遮熱粒子は、熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子であることが好ましく、ATO粒子、GZO粒子、IZO粒子、ITO粒子又は酸化タングステン粒子であることがより好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、上記遮熱粒子は、ITO粒子又は酸化タングステン粒子であることが好ましい。
 中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
 中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式:Cs0.33WOで表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
 上記遮熱粒子の平均粒子径は、好ましくは0.01μm以上、より好ましくは0.02μm以上であり、好ましくは0.1μm以下、より好ましくは0.05μm以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
 上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。上記平均粒子径は、粒度分布測定装置(日機装社製「UPA-EX150」)等を用いて測定できる。
 上記中間膜100重量%中又は上記遮熱粒子を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記遮熱粒子の含有量(特に酸化タングステン粒子の含有量)は、好ましくは0.01重量%以上、より好ましくは0.1重量%以上、更に好ましくは1重量%以上、特に好ましくは1.5重量%以上である。上記中間膜100重量%中又は上記遮熱粒子を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記遮熱粒子の含有量(特に酸化タングステン粒子の含有量)は、好ましくは6重量%以下、より好ましくは5.5重量%以下、更に好ましくは4重量%以下、特に好ましくは3.5重量%以下、最も好ましくは3重量%以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
 (金属塩)
 上記中間膜は、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも1種の金属塩(以下、金属塩Mと記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、上記金属塩Mを含むことが好ましい。上記第2の層は、上記金属塩Mを含むことが好ましい。上記第3の層は、上記金属塩Mを含むことが好ましい。なお、アルカリ土類金属とは、Be、Mg、Ca、Sr、Ba、及びRaの6種の金属を意味する。上記金属塩Mの使用により、中間膜とガラス板等の合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Mは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記金属塩Mは、Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr及びBaからなる群から選択された少なくとも1種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、K及びMgの内の少なくとも1種の金属を含むことが好ましい。
 また、上記金属塩Mとして、炭素数2~16の有機酸のアルカリ金属塩、及び炭素数2~16の有機酸のアルカリ土類金属塩を用いることができる。上記金属塩Mは、炭素数2~16のカルボン酸マグネシウム塩、又は、炭素数2~16のカルボン酸カリウム塩を含んでいてもよい。
 上記炭素数2~16のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数2~16のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、2-エチル酪酸マグネシウム、2-エチルブタン酸カリウム、2-エチルヘキサン酸マグネシウム及び2-エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
 上記金属塩Mを含む中間膜、又は上記金属塩Mを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)におけるMg及びKの含有量の合計は、好ましくは5ppm以上、より好ましくは10ppm以上、更に好ましくは20ppm以上であり、好ましくは300ppm以下、より好ましくは250ppm以下、更に好ましくは200ppm以下である。Mg及びKの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜とガラス板等の合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
 (紫外線遮蔽剤)
 上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第1の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第2の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
 上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾトリアゾール化合物)、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾフェノン化合物)、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤(トリアジン化合物)、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤(マロン酸エステル化合物)、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤(シュウ酸アニリド化合物)及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾエート化合物)等が挙げられる。
 上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。上記紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
 上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
 上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
 上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば5.0eV以上のバンドギャップエネルギーを有する。
 上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、2-(2’-ヒドロキシ-5’-メチルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「TinuvinP」)、2-(2’-ヒドロキシ-3’,5’-ジ-t-ブチルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin320」)、2-(2’-ヒドロキシ-3’-t-ブチル-5-メチルフェニル)-5-クロロベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin326」)、及び2-(2’-ヒドロキシ-3’,5’-ジ-アミルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin328」)等が挙げられる。紫外線を遮蔽する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
 上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン(BASF社製「Chimassorb81」)等が挙げられる。
 上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ADEKA社製「LA-F70」及び2-(4,6-ジフェニル-1,3,5-トリアジン-2-イル)-5-[(ヘキシル)オキシ]-フェノール(BASF社製「Tinuvin1577FF」)等が挙げられる。
 上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、2-(p-メトキシベンジリデン)マロン酸ジメチル、テトラエチル-2,2-(1,4-フェニレンジメチリデン)ビスマロネート、2-(p-メトキシベンジリデン)-ビス(1,2,2,6,6-ペンタメチル4-ピペリジニル)マロネート等が挙げられる。
 上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Hostavin B-CAP、Hostavin PR-25、Hostavin PR-31(いずれもクラリアント社製)が挙げられる。
 上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、N-(2-エチルフェニル)-N’-(2-エトキシ-5-t-ブチルフェニル)シュウ酸ジアミド、N-(2-エチルフェニル)-N’-(2-エトキシ-フェニル)シュウ酸ジアミド、2-エチル-2’-エトキシ-オキサルアニリド(クラリアント社製「SanduvorVSU」)などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
 上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、2,4-ジ-tert-ブチルフェニル-3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロキシベンゾエート(BASF社製「Tinuvin120」)等が挙げられる。
 上記中間膜100重量%中又は上記紫外線遮蔽剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量及びベンゾトリアゾール化合物の含有量は、好ましくは0.1重量%以上、より好ましくは0.2重量%以上、更に好ましくは0.3重量%以上、特に好ましくは0.5重量%以上である。この場合には、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記中間膜100重量%中又は上記紫外線遮蔽剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量及びベンゾトリアゾール化合物の含有量は、好ましくは2.5重量%以下、より好ましくは2重量%以下、更に好ましくは1重量%以下、特に好ましくは0.8重量%以下である。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が0.2重量%以上であることにより、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。
 (他の成分)
 上記中間膜、上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層はそれぞれ、必要に応じて、他の成分を含んでいてもよい。上記他の成分としては、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、金属塩以外の接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 (合わせガラス用中間膜の他の詳細)
 中間膜は、巻かれて、中間膜のロール体とされてもよい。ロール体は、巻き芯と、該巻き芯の外周に巻かれた中間膜とを備えていてもよい。
 上記中間膜の製造方法は特に限定されない。
 中間膜の製造効率が優れることから、上記第2の層と上記第3の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第2の層と上記第3の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第2の層と上記第3の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
 上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法(メルトフラクチャー法)、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。
 (合わせガラス)
 本発明に係る合わせガラスは、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、上記合わせガラス用中間膜が配置されている。
 図11は、図1に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
 図11に示す合わせガラス21は、第1の合わせガラス部材22と、第2の合わせガラス部材23と、中間膜11とを備える。中間膜11は、第1の合わせガラス部材22と第2の合わせガラス部材23との間に配置されており、挟み込まれている。
 上記合わせガラスは、例えば、ヘッドアップディスプレイである。上記合わせガラスがヘッドアップディスプレイである場合には、該合わせガラスは、ヘッドアップディスプレイの表示領域を有する。上記表示領域は、情報を良好に表示させることができる領域である。
 上記合わせガラスは、ヘッドアップディスプレイ(HUD)であることが好ましい。
 上記ヘッドアップディスプレイを用いて、ヘッドアップディスプレイシステムを得ることができる。ヘッドアップディスプレイシステムは、上記合わせガラスと、画像表示用の光を合わせガラスに照射するための光源装置とを備える。上記光源装置は、例えば、車両において、ダッシュボードに取り付けることができる。上記光源装置から、上記合わせガラスの上記表示領域に光を照射することで、画像表示を行うことができる。
 上記第1の合わせガラス部材は、第1のガラス板であることが好ましい。上記第2の合わせガラス部材は、第2のガラス板であることが好ましい。
 上記第1,第2の合わせガラス部材としては、ガラス板及びPET(ポリエチレンテレフタレート)フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、2枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とPETフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも1枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第1の合わせガラス部材及び上記第2の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はPETフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第1の合わせガラス部材及び上記第2の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。上記第1,第2の合わせガラス部材の双方がガラス板であることが特に好ましい。
 上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ(メタ)アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ(メタ)アクリル樹脂板としては、ポリメチル(メタ)アクリレート板等が挙げられる。
 上記第1の合わせガラス部材及び上記第2の合わせガラス部材の各厚みは、好ましくは1mm以上であり、好ましくは5mm以下、より好ましくは3mm以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは0.5mm以上、より好ましくは0.7mm以上であり、好ましくは5mm以下、より好ましくは3mm以下である。上記合わせガラス部材がPETフィルムである場合に、該PETフィルムの厚みは、好ましくは0.03mm以上であり、好ましくは0.5mm以下である。
 上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。先ず、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、積層体を得る。次に、例えば、得られた積層体を押圧ロールに通したり又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりすることにより、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約70℃~110℃で予備接着して予備圧着された積層体を得る。次に、予備圧着された積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約120℃~150℃及び1MPa~1.5MPaの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
 上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築物用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス、ルーフガラス又はバックライト用ガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために好適に用いられる。
 以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
 用いたポリビニルアセタール樹脂では、アセタール化に、炭素数4のn-ブチルアルデヒドが用いられている。ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度(ブチラール化度)、アセチル化度及び水酸基の含有率はJIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ASTM D1396-92により測定した場合も、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
 以下の光安定剤、酸化防止剤及び紫外線遮蔽剤を用意した。
 (光安定剤)
 ヒンダードアミン光安定剤(BASF社製、N-C(アルキル基)型「Tinuvin 765」、分子量509)
 (酸化防止剤)
 フェノール系酸化防止剤(BASF社製「IRGANOX 1010」、分子量1178)
 フェノール系酸化防止剤(2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール(BHT)、分子量220)
 (紫外線遮蔽剤)
 2-(2’-ヒドロキシ-3’-t-ブチル-5-メチルフェニル)-5-クロロベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin326」)
 (実施例1)
 第1の層を形成するための樹脂組成物の作製:
 以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第1の層を形成するための樹脂組成物を得た。
 ポリビニルアセタール樹脂(平均重合度3000、水酸基の含有率22モル%、アセチル化度13モル%、アセタール化度65モル%)100重量部
 トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)60重量部
 得られる第1の層中で0.025重量%となる量の光安定剤
 得られる第1の層中で0.1重量%となる量の酸化防止剤
 得られる第1の層中で0.2重量%となる量の紫外線遮蔽剤
 第2の層及び第3の層を形成するための樹脂組成物の作製:
 下記の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第2の層及び第3の層を形成するための樹脂組成物を得た。
 ポリビニルアセタール樹脂(平均重合度1700、水酸基の含有率30.5モル%、アセチル化度1モル%、アセタール化度68.5モル%)100重量部
 トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)40重量部
 得られる中間膜中でマグネシウムの含有量が60ppmとなる量のMg混合物(2-エチル酪酸マグネシウムと酢酸マグネシウムとの50:50(重量比)混合物)
 中間膜の作製:
 第1の層を形成するための樹脂組成物と、第2,第3の層を形成するための樹脂組成物とを、共押出機を用いて共押出することにより、3層の構造(第2の層/第1の層/第3の層)を有する中間膜(表1に示す形状を有する中間膜)を得た。
 (実施例2)
 酸化防止剤の種類及び含有量を表1に示すように変更したこと以外は、実施例1と同様にして、中間膜(表1に示す形状を有する中間膜)を得た。
 (比較例1)
 光安定剤を用いなかったこと以外は、実施例2と同様にして、中間膜(表1に示す形状を有する中間膜)を得た。
 (比較例2)
 光安定剤を用いなかったこと以外は、実施例1と同様にして、中間膜(表1に示す形状を有する中間膜)を得た。
 (実施例3)
 中間膜の構成を表2に示すように設定したこと以外は、実施例1と同様にして、中間膜を得た。なお、実施例3では、実施例1と同じ種類の紫外線遮蔽剤を、実施例1と同様の配合量で配合した。
 (実施例4)
 酸化防止剤の種類及び含有量を表2に示すように変更したこと以外は、実施例3と同様にして、中間膜(表2に示す形状を有する中間膜)を得た。
 (比較例3)
 光安定剤を用いなかったこと以外は、実施例4と同様にして、中間膜(表2に示す形状を有する中間膜)を得た。
 (比較例4)
 光安定剤を用いなかったこと以外は、実施例3と同様にして、中間膜(表2に示す形状を有する中間膜)を得た。
 (実施例5)
 中間膜の構成を表3に示すように設定したこと以外は、実施例1と同様にして、中間膜を得た。なお、実施例5では、実施例1と同じ種類の紫外線遮蔽剤を、実施例1と同様の配合量で配合した。
 (実施例6)
 酸化防止剤の種類及び含有量を表3に示すように変更したこと以外は、実施例5と同様にして、中間膜(表3に示す形状を有する中間膜)を得た。
 (比較例5)
 光安定剤を用いなかったこと以外は、実施例6と同様にして、中間膜(表3に示す形状を有する中間膜)を得た。
 (比較例6)
 光安定剤を用いなかったこと以外は、実施例5と同様にして、中間膜(表3に示す形状を有する中間膜)を得た。
 (参考例A)
 中間膜の構成を表3に示すように設定したこと以外は、実施例1と同様にして、一端から他端にかけて厚みの増加量が一定である中間膜を得た。なお、参考例Aでは、実施例1と同じ種類の紫外線遮蔽剤を、実施例1と同様の配合量で配合した。
 (評価)
 (1)中間膜の部分楔角及び中間膜全体での楔角θ
 得られた中間膜において、一端側の端部から他端に向けて4cmの位置を始点、他端側の端部から一端に向けて4cmの位置を終点として2mm間隔毎に地点を選択し、各地点を中心とする一端と他端とを結ぶ方向の80mm毎の各領域において、部分楔角を求めた。
 各領域における部分楔角は、具体的には、以下の1~3の順で測定した。
 1:中間膜の一端側の端部を始点、他端側の端部を終点として2mm間隔毎に地点Pを選択する。
 2:上記地点Pのそれぞれにおいて、上記中間膜の厚みを測定する。
 3:上記中間膜の上記一端側の端部からの距離(単位mm)をx軸とし、かつ上記中間膜の厚み(単位μm)をy軸として、最小二乗法により一次直線を得る。得られる一次直線とy=0の直線とのなす内角を、部分楔角とする。
 表には、得られた部分楔角の範囲(上限値及び下限値)を記載した。
 また、得られた中間膜において、中間膜全体での楔角θを求めた。
 (2)空隙が生じている距離(発泡試験)
 縦100cm、横150cm及び厚み2.5mmのクリアガラス2枚の間に、得られた中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて90℃で30分間保持し、真空プレスし、合わせガラスを得た。
 図13は、発泡試験での発泡試験用試験サンプルの作製方法を説明するための図である。図13に示すように、得られた合わせガラス21Xにおいて、中間膜11Xとクリアガラス22X,23Xとの間隔が変化しない状態で、すなわち、クリアガラス22X,23Xの変形が生じないように固定した状態で、合わせガラス21Xの一端側を切り出して、縦15m及び横5cmの発泡試験用試験サンプルAを得た。また、合わせガラス21Xの他端側を同様に切り出して、縦15cm及び横5cmの発泡試験用試験サンプルBを得た。
 得られた発泡試験用試験サンプルA,Bをそれぞれ、クリアガラスの変形が生じない状態を維持したまま、クリアガラスの表面の一方から、照射強度60W/mの紫外線を、槽内温度50℃で2000時間照射した(JIS-UV試験)。光の照射後の発泡試験用試験サンプルA,Bの端部を観察し、中間膜の一端側(発泡試験用試験サンプルA)及び中間膜の他端側(発泡試験用試験サンプルB)において、空隙が生じている距離(空隙距離)を測定した。
 同一の形状を有する中間膜において、下記式(X)で表される空隙距離の減少割合を算出することにより、空隙が生じている距離がどの程度抑えられているかを評価した。空隙距離の減少割合は、同一の形状を有する中間膜において、比較対象中間膜が、比較基準中間膜と比べて、空隙が生じている距離がどの程度抑えられているかを示す指標である。なお、発泡試験用試験サンプルA,Bのうち、空隙距離が長い方の試験サンプルを用いて、下記の空隙距離の減少割合を算出した。
 空隙距離の減少割合(%)=D/D×100   ・・・(X)
 D:比較対象中間膜を用いた場合の空隙距離(mm)
 D:比較基準中間膜を用いた場合の空隙距離(mm)
 同一の形状を有する実施例1,2及び比較例1,2では、実施例1,2及び比較例2で得られた中間膜を比較対象中間膜とし、比較例1で得られた中間膜を比較基準中間膜とした。同一の形状を有する実施例3,4及び比較例3,4では、実施例3,4及び比較例4で得られた中間膜を比較対象中間膜とし、比較例3で得られた中間膜を比較基準中間膜とした。同一の形状を有する実施例5,6及び比較例5,6では、実施例5,6及び比較例6で得られた中間膜を比較対象中間膜とし、比較例5で得られた中間膜を比較基準中間膜とした。
 [空隙が生じている距離(発泡試験)の判定基準]
 ○:一端側及び他端側の双方の端部において、空隙距離の減少割合が50%未満
 △:一端側及び他端側の双方の端部において、空隙距離の減少割合が50%以上75%未満
 ×:一端側及び他端側の双方の端部において、空隙距離の減少割合が75%以上
 中間膜の構成及び結果を下記の表1~3に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
 1,1A,1B,1C,1D,1E,1F,1G,1H,1I…第1の層
 2,2A,2C,2D,2G,2H,2I…第2の層
 3,3A,3C,3D,3G,3H,3I…第3の層
 1Ba,1Ea,1Fa…厚み方向の断面形状が矩形である部分
 1Bb,1Eb,1Fb…厚み方向の断面形状が楔状である部分
 11,11A,11B,11C,11D,11E,11F,11G,11H,11I…中間膜
 11a…一端
 11b…他端
 11Ba,11Ea,11Fa,11Ia…厚み方向の断面形状が矩形である部分
 11Bb,11Eb,11Fb,11Ib…厚み方向の断面形状が楔状である部分
 11Ha…厚みの増加量が一定である第1の部分
 11Hb…厚みの増加量が一定である第2の部分
 21…合わせガラス
 22…第1の合わせガラス部材
 23…第2の合わせガラス部材

Claims (14)

  1.  光安定剤と、酸化防止剤とを含み、
     一端と、前記一端とは反対側に前記一端よりも厚い厚みを有する他端とを有し、
     前記一端から前記他端にかけて厚みの増加量が一定ではない、合わせガラス用中間膜。
  2.  前記光安定剤が、ヒンダードアミン光安定剤であり、
     前記ヒンダードアミン光安定剤が、ピペリジン構造の窒素原子に炭素原子又はアルコキシ基の酸素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤である、請求項1に記載の合わせガラス用中間膜。
  3.  前記酸化防止剤が、フェノール系酸化防止剤である、請求項1又は2に記載の合わせガラス用中間膜。
  4.  前記酸化防止剤の分子量が、220以上である、請求項1~3のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  5.  前記光安定剤を含む層100重量%中、前記光安定剤の含有量が、0.01重量%以上0.5重量%以下である、請求項1~4のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  6.  前記酸化防止剤を含む層100重量%中、前記酸化防止剤の含有量が、0.1重量%以上2重量%以下である、請求項1~5のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  7.  前記一端と前記他端とを結ぶ方向の前記他端側にて前記光安定剤の重量基準での含有量が多いように、前記一端と前記他端とを結ぶ方向において前記光安定剤の重量基準での含有量に分布を有し、
     前記一端と前記他端とを結ぶ方向の前記他端側にて前記酸化防止剤の重量基準での含有量が多いように、前記一端と前記他端とを結ぶ方向において前記酸化防止剤の重量基準での含有量に分布を有する、請求項1~6のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  8.  下記の構成(1)~構成(3)の内の少なくとも1つの構成を有する、請求項1~7のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
     構成(1):中間膜は、前記一端側から前記他端側にかけて厚みが増加している領域を有し、かつ厚みが増加している領域の中に、前記一端側から前記他端側にかけて厚みの増加量が異なる部分を有する。
     構成(2):中間膜は、厚み方向の断面形状が楔状である領域の中に、前記一端側から前記他端側にかけて楔角が異なる部分を有する。
     構成(3):中間膜は、厚み方向の断面形状が矩形である部分と、厚み方向の断面形状が楔状である部分とを有する。
  9.  第1の層と、前記第1の層の第1の表面側に配置された第2の層とを備える、請求項1~8のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  10.  前記第1の層が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含み、
     前記第2の層が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と含む、請求項9に記載の合わせガラス用中間膜。
  11.  前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い、請求項10に記載の合わせガラス用中間膜。
  12.  前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第1の層中の前記可塑剤の含有量が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第2の層中の前記可塑剤の含有量よりも多い、請求項10又は11に記載の合わせガラス用中間膜。
  13.  前記第1の層が、前記光安定剤と、前記酸化防止剤とを含む、請求項9~12のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  14.  第1の合わせガラス部材と、
     第2の合わせガラス部材と、
     請求項1~13のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
     前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
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