WO2006027830A1 - 有機電界発光装置およびその製造方法 - Google Patents

有機電界発光装置およびその製造方法 Download PDF

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WO2006027830A1
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Takeshi Arai
Shigeo Fujimori
Takeshi Ikeda
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Toray Industries, Inc.
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Definitions

  • the present invention relates to an organic electroluminescent device in which a pixel pattern including a light emitting layer made of an organic compound formed by a mask vapor deposition method is formed, and a method for manufacturing the same.
  • An organic electroluminescent device emits light by recombining holes injected from an anode and electrons injected from a cathode in an organic light emitting layer sandwiched between the two electrodes.
  • the typical structure is formed by laminating a first electrode 2 formed on a substrate 1, a thin film layer including a light emitting layer 5 having at least an organic compound force, and a second electrode 6. The light emitted by is taken out from the transparent electrode side.
  • Such an organic electroluminescence device can be thin, high-intensity light emission under low-voltage driving, and multicolor light emission by selecting an organic compound in the light-emitting layer, and is applied to light-emitting devices and displays.
  • the fineness of the pattern of the light emitting layer of the organic electroluminescent device utilized as a display is considerably high.
  • the light emitting layer is formed on the first electrode patterned in a stripe shape.
  • the line width of the first electrode is usually 100 m or less, and the pitch is about 100 / zm.
  • the second electrode is also formed in stripes at a pitch of several hundreds / zm so as to intersect the first electrode, and the length direction of the elongated electrode is low electrical resistance, and The electrodes adjacent in the width direction must be completely insulated.
  • the light emitting layer is patterned with the same or higher definition.
  • a deposition mask used for patterning the light emitting layer inevitably requires a high definition.
  • the mask member manufacturing method include an etching method, mechanical polishing, sand blasting method, sintering method, laser processing method, use of photosensitive resin, etc. The method is often used.
  • the mask member for the light emitting layer is usually a thin film with a thickness of 100 m or less, and is generally fixed and held on a window frame-like frame and used in the vapor deposition process.
  • the mask member portion of the vapor deposition mask used for forming the light emitting layer has an opening region 9 defined on the base material by the mask region 7 and the outer edge of the arranged openings 10 for pattern formation. (Fig. 3).
  • an in-plane stress difference occurs between the mask area and the opening area, and local stagnation occurs at the boundary (dotted line in Fig. 3 (a)). there were.
  • the adhesion between the substrate and the vapor deposition mask is impaired at the boundary between the mask area where the stagnation occurs and the opening area, resulting in blurring of the light emitting layer pattern.
  • the light emitting layer pattern when using a vapor deposition mask with a reinforcing line introduced is, for example, a vertical stripe pattern and a horizontal alternate color pattern, and the vertical pitch is the smallest and emits light. It is the same as the pixel or an integer multiple of the light emitting pixel, and the horizontal pitch is an integer multiple of the light emitting pixel.
  • Patent Document 1 JP 2000-160323 A
  • Patent Document 2 Japanese Patent Laid-Open No. 2000-12238
  • Patent Document 3 Japanese Patent Laid-Open No. 2003-152114
  • Patent Document 4 Japanese Unexamined Patent Publication No. 2003-68454
  • An object of the present invention is to provide a method for manufacturing an organic electroluminescent device in which a light emitting layer is formed so that the influence of the bending of a mask member does not appear in the light emitting pixel portion, and the entire light emitting region is high-definition. That is.
  • the present invention has the following configuration. That is,
  • a vapor deposition mask used for vapor deposition of a light emitting layer of an organic electroluminescence device wherein the mask is an opening for forming a light emitting layer used for a light emitting pixel (hereinafter referred to as an effective opening) and a group of the above effective openings.
  • an effective opening a light emitting layer used for a light emitting pixel
  • a vapor deposition mask comprising a mask member having an opening (hereinafter referred to as a dummy opening) that is not used for forming an optical pixel;
  • a method for producing an organic electroluminescent device comprising a step of forming a light-emitting layer by contacting or adhering to the substrate and depositing a light-emitting organic compound through the mask,
  • Organic electroluminescence device in which two or more color light emitting pixels are arranged on a substrate at a predetermined pitch, in which a thin film layer including a light emitting layer having an organic compound force is sandwiched between the first electrode and the second electrode
  • the light emitting layer has a striped pattern, and the light emitting pixels are arranged in an alternating pattern of each color in one direction, and are arranged in the same color in a direction orthogonal to the pattern, and Outside the region where the pixels are arranged (hereinafter referred to as the light emitting region), one or more patterns are formed that are the same organic compound as the organic compound used to form the light emitting layer, but cannot be used as a light emitting pixel.
  • An organic electroluminescent device characterized by the above is intended.
  • a high-definition light-emitting layer pattern can be formed over the entire region, and an organic electroluminescent device with good display quality can be obtained.
  • FIG. 1 is a plan view showing an example of a pixel set.
  • FIG. 2 is a schematic perspective view in which a part of the structure for explaining an example of the structure of the organic electroluminescence device is cut away.
  • FIG. 3 is a schematic view showing an example of a vapor deposition mask, where (a) is a plan view and (b) is a cross-sectional view.
  • FIG. 4 is a schematic perspective view showing an example of a vapor deposition mask, (a) an example of a vapor deposition mask without introducing a reinforcing wire, (b) an example of a vapor deposition mask with a reinforcing wire introduced, ( c) Another example of a vapor deposition mask with a reinforcing wire introduced.
  • FIG. 5 is a schematic diagram for explaining a mask vapor deposition method.
  • Fig. 6 is a schematic diagram of a bonded vapor deposition mask (single-sided vapor deposition mask) and its vapor deposition pattern. (A) explains the configuration of the vapor deposition mask, and (b) explains the vapor deposition pattern thereby.
  • FIG. 7 is a schematic diagram of a bonded vapor deposition mask (four-sided vapor deposition mask) and its vapor deposition pattern. (A) explains the configuration of the vapor deposition mask, and (b) shows the vapor deposition pattern produced thereby. Explain.
  • FIG. 8 is a plan view showing an example of a vapor deposition mask having a dummy opening.
  • Fig. 9 shows vapor deposition in which dummy openings are arranged around the effective opening area so that there is no straight part of 10 mm or more in the outermost periphery of the opening area (including the effective opening and dummy opening). It is a top view which shows an example of a mask.
  • FIG. 10 is a plan view showing another example of a vapor deposition mask having a dummy opening.
  • FIG. 11 is a schematic view of a vapor deposition mask with a cross added to the frame (with crosspiece and vapor deposition mask attached) and its vapor deposition pattern, (a) explaining the configuration of the vapor deposition mask, (b ) Explains the resulting deposition pattern.
  • Fig. 12 is a schematic diagram of a vapor deposition mask with no crosspiece added to the frame (no adhesion between the crosspiece and the vapor deposition mask) and its vapor deposition pattern, (a) explaining the configuration of the vapor deposition mask, (b) Explains the deposition pattern.
  • the organic electroluminescent device of the present invention may be a simple matrix type or an active matrix type as long as it is an organic electroluminescent device in which light emitting pixels of two or more colors are arranged at a predetermined pitch.
  • the display format is not limited.
  • a display with light-emitting pixels having emission peak wavelengths in the red, green, and blue regions is called a full-color display.
  • the peak wavelength of light in the red region is 560-700 nm
  • the green region is 500-560 nm, blue.
  • the range is 420-500nm.
  • a range called a light emitting pixel is a portion that emits light when energized.
  • the first electrode and the second electrode arranged opposite to each other are partly present when viewed in the thickness direction, and further, if an insulating layer is formed on the first electrode, it is regulated thereby. Range.
  • the first electrode and the second electrode are formed in a stripe shape, and the intersecting portion is used as a light emitting pixel. Therefore, the light emitting pixel is often rectangular.
  • the switching means may be formed in the vicinity of the light emitting pixel, and in this case, the shape of the light emitting pixel is often a rectangular shape with a part cut away from the rectangular shape.
  • the shape of the luminescent pixel is The shape of the insulating layer is not limited to these, but may be any shape, for example, by controlling the shape of the insulating layer.
  • the light emitting layer is formed by a mask vapor deposition method.
  • the mask vapor deposition method is a method in which a vapor deposition mask is brought into contact with an object to be deposited or placed in the vicinity, and a luminescent organic compound is patterned. Vapor deposition is performed by placing the mask on the vapor deposition source side of the substrate. In order to obtain a highly accurate vapor deposition pattern, it is important to attach a vapor deposition mask with high flatness to the substrate.
  • the vapor deposition mask is attached to the substrate by a technique that applies tension to the mask member and a magnet placed on the back of the substrate. For example, a close contact method is used.
  • the vapor deposition mask for the light emitting layer used in the production method of the present invention will be described. Since the required accuracy of the light emitting layer pattern is high, the deposition mask used in the present invention inevitably requires a high definition. Examples of mask member manufacturing methods include etching, mechanical polishing, sand blasting, sintering, laser processing, and the use of photosensitive grease. Often the dredge method is used. The thickness of the mask member is preferably 100 ⁇ m or less.
  • a light emitting pixel is formed around an effective opening region defined by an effective opening for forming a light emitting pixel and an outer edge of the group of the effective openings. It is characterized by having a dummy opening that is not used for the purpose (Fig. 8). Further, in one aspect of the organic electroluminescent device according to the production method of the present invention, a pattern that does not emit light by the same organic compound as the organic compound used in the light emitting layer is formed in the peripheral portion of the light emitting region.
  • the effect of stagnation due to stress differences in the masking member does not reach the effective opening region existing inside the dummy opening. It is possible to adhere closely to the material to be deposited and to form a high-definition light emitting layer pattern.
  • the effective opening area is an area defined by a closed line that is in contact with the outermost effective opening and includes the shortest length.
  • dummy opening is performed so that the outermost peripheral portion of the opening region (including the effective opening and the dummy opening) does not have a straight portion of 10 mm or more.
  • the mouth is preferably arranged around the effective opening area (see FIG. 9). This makes it possible to disperse local itch effectively.
  • the number, shape, and size of the dummy openings are not particularly limited. It is sufficient if the number is one or more, but it is preferable if there is at least one each on the top, bottom, left, and right of the effective opening area. Regarding the shape, it may be rectangular or circular. Further, the size may be larger or smaller than the effective opening.
  • This dummy opening may be processed as a unique shape, but since it is easy to manufacture the mask member, it is preferable to provide a pattern in which the effective openings are arranged in synchronization with the notches of the effective openings.
  • the overall aperture is m + 1 or more in the vertical direction, and n + 1 or more in the Z or horizontal direction.
  • portions other than m X n openings are used as dummy openings.
  • a plurality of mask members may be used, and one of the mask members may be a mask member having the dummy opening.
  • the mask members may be separated or brought into contact with each other.
  • the mask member Since the mask member is easy to handle, it is usually fixed to the frame by applying a tension, but the mask member may be used as it is as an evaporation mask.
  • the shape is not particularly limited, but various modes are conceivable.
  • a mask member (with a desired light-emitting pixel pattern) is formed on almost the entire surface other than the margin portion (hereinafter referred to as a vapor deposition mask utilization region) that is used for fixing to the frame.
  • the upper mask member has an effective opening and a lower mask that are not masked by the lower mask member.
  • a dummy opening masked with a member is formed, and the vapor deposition mask of the present invention can be obtained. At this time, a part or all of the dummy opening is partially or completely covered by the lower mask member.
  • the upper mask member has a uniform opening over the entire surface, This improves the accuracy of attaching to the frame where internal stress differences and distortions are unlikely to occur, and the patterning accuracy by vapor deposition.
  • the light-emitting layer is deposited by providing the upper mask side on the deposition member side, and preferably contacting the upper mask with the deposition member.
  • one edge of the opening of the lower mask member is outside the region surrounded by the dummy opening of the upper mask member and at a distance of 500 m from the outer edge of the effective opening region. It is inside the enclosed area.
  • the pattern due to the dummy opening is not formed or exists in a small portion outside the effective opening region (this pattern is 500 ⁇ m from the outer edge of the light emitting region when an organic electroluminescent device is formed). It is preferably formed in an area within m.), and the post-processability is improved without causing dust generation or poor adhesion of wiring or the like in subsequent processing. Further, shadowing caused by the thickness of the lower mask member can be reduced or eliminated.
  • the region surrounded by the dummy opening is bounded by a closed line that is in contact with the dummy opening adjacent to the effective opening region and has the shortest length without including the dummy opening. Area. (However, if there is no dummy opening at the corner of the effective opening area, the dummy opening that is virtually closest to that corner is at the same distance from the effective opening area. )
  • both mask members may be stacked and then fixed to the frame.
  • a fine pattern facing the substrate is formed. It is possible to prevent unnecessary force from acting on the upper mask member by fixing the formed upper mask member on the upper surface of the frame and fixing the lower mask member defining the deposition area inside the frame.
  • the opening ratio is It is preferable that it is in the range of 50-200%. 80-125% is more preferable.
  • the opening By making the opening as wide as possible in the area where the vapor deposition mask is used, and by making the opening ratio close to 100%, it becomes easier to calculate the expansion and contraction when tension is applied to the mask member, maintaining the shape retention and the frame. Fixing accuracy and even fluttering accuracy are improved.
  • a part of the dummy opening is covered with another mask member (lower mask member).
  • the lower mask member is advantageous because it merely limits the light emitting region and does not require pixel level positional accuracy. That is, even if a part of the dummy opening is covered and the part is not hidden, the pattern by the dummy opening does not constitute a light emitting pixel, so that no problem occurs.
  • a photolithographic method By applying a photolithographic method to a transparent substrate on which a transparent electrode film such as indium tin oxide (ITO) is formed, a plurality of striped first electrodes arranged at regular intervals are patterned. To do.
  • a transparent electrode film such as indium tin oxide (ITO)
  • the organic electroluminescent device of the present invention may have an insulating layer formed so as to cover a part of the first electrode.
  • various inorganic and organic materials are used, and as the inorganic material, there are acid and manganese, acid and manganese, vanadium oxide, acid and titanium, chromium oxide, etc.
  • Organic materials such as semiconductor materials such as silicon and gallium arsenide, glass materials and ceramic materials, and organic materials such as polybulu, polyimide, polystyrene, novolac, and silicone polymers There are materials.
  • Various known forming methods can be applied to form the insulating layer.
  • a thin film layer including a light emitting layer made of an organic compound is sandwiched between a first electrode and a second electrode.
  • the structure of the thin film layer is not particularly limited as long as it includes a light emitting layer.
  • the materials used for a part or all of each layer may be mixed and may be shifted. .
  • the light emitting layer needs to be patterned.
  • three types of light-emitting layers are formed using light-emitting materials corresponding to three light-emitting colors having light emission peak wavelengths in the red (R), green (G), and blue (B) regions. Sequentially formed.
  • the light-emitting layer has a force for forming a stripe pattern.
  • the stripe shape referred to here is one in which each element of the stripe is continuously formed as a straight line, and an intermittent pattern is a single pattern.
  • positioned on a straight line is also included. A fine intermittent pattern with better positional accuracy and adhesion can be obtained with a strong intermittent pattern.
  • it is preferable that the pitch of the pattern of the light emitting layer is arranged at the same or an integer multiple of the pixel pitch.
  • a second electrode is formed.
  • a simple matrix method a plurality of striped second electrodes arranged at predetermined intervals on the thin film layer are arranged so as to intersect with the first electrode.
  • the second electrode is often formed over the entire light emitting region. Since the second electrode is required to have a function as a cathode capable of efficiently injecting electrons, a metal material is often used in consideration of the stability of the electrode.
  • the first electrode can be an opaque electrode
  • the second electrode can be transparent
  • the pixel upper surface force and light can be extracted.
  • the first electrode may be a cathode and the second electrode may be an anode.
  • n groups (n is an integer of 2 or more) on a single substrate and cutting the substrate into n pieces is used, the productivity is improved, so that the mass production can be performed. Preferred in terms of manufacturing cost
  • the organic electroluminescent device of the present invention can pattern a light-emitting layer with high definition, the pitch of a pixel set in which a set of light-emitting pixels of each color is one unit is 500 ⁇ m in both vertical and horizontal directions. m or less, preferably 400 ⁇ m or less.
  • Thickness 1 A glass substrate on which a 130 nm thick ITO (indium stannate) transparent electrode film was formed on a 1 mm non-alkali glass surface by sputtering was cut into a size of 120 ⁇ 100 mm. Photoresist was coated on the ITO substrate and patterned by exposure and development by the usual photolithography method. After removing unnecessary portions of ITO by etching, the photoresist was removed, and the ITO film was patterned into a stripe shape with a length of 90 mm and a width of 80 m. 816 stripe-shaped first electrodes are arranged at a pitch of 100 ⁇ m.
  • ITO indium stannate
  • a positive photoresist manufactured by Tokyo Ohka Kogyo Co., Ltd., OFPR-800 was applied by spin coating to a thickness of 3 m on the substrate on which the first electrode was formed.
  • the coated film was exposed to a pattern through a photomask, developed and patterned with a photoresist, and cured at 180 ° C. after the image was formed.
  • unnecessary portions of the insulating layer are removed, and 200 insulating layer openings of 235 ⁇ m length and 70 ⁇ m width on the stripe-shaped first electrode are arranged in the vertical direction at a pitch of 300 ⁇ m in the horizontal direction. 816 pieces were formed at a pitch of 100 / zm.
  • the cross section of the edge portion of the insulating layer was a forward tapered shape.
  • the substrate on which the insulating layer was formed was dehydrated by placing it in a reduced pressure atmosphere of 80 ° C and lOPa for 20 minutes.
  • the thin film layer including the light emitting layer was formed by a vacuum evaporation method using a resistance wire heating method. Na us, vacuum degree during vapor deposition was less than 2 X 10- 4 Pa, during the deposition is rotated substrate relative to the deposition source. First, a hole transport layer was formed by vapor-depositing copper phthalocyanine at 15 nm and bis (N-ethylcarbazole) at 60 nm over the entire light emitting region.
  • a vapor deposition mask having an opening region in which openings are arranged was used as the light emitting layer vapor deposition mask.
  • the outer shape of the mask member is 120 x 84 mm, the thickness is 25 ⁇ m, and the opening area is 61.77 mm long and 100 ⁇ m wide, with 278 openings arranged at 300 m pitch in the horizontal direction.
  • 205 reinforcing wires with a width of 30 m are installed at a pitch of 300 m.
  • the number of openings separated by reinforcement lines is 206 in the vertical direction, of which 200 are effective openings, and the size of each opening divided by reinforcement lines is 270 m long and 100 m wide.
  • trout The frame member is fixed to a 4 mm wide stainless steel frame with the same outer shape.
  • a vapor deposition mask for the light emitting layer was disposed in front of the substrate to bring them into close contact with each other, and a ferrite plate magnet (YBM-1B, manufactured by Hitachi Metals, Ltd.) was disposed behind the substrate.
  • a ferrite plate magnet (YBM-1B, manufactured by Hitachi Metals, Ltd.) was disposed behind the substrate.
  • the insulating layer openings were arranged so as to overlap with the effective openings of the deposition mask, and the dummy openings were aligned so that there were three on each of the upper, lower, left, and right sides of the light emitting region.
  • the vapor deposition mask is in contact with the thick insulating layer and is not in contact with the previously formed hole transport layer, so that mask damage is prevented.
  • the deposition mask is shifted by 2 pitches to the left, and 4, 4, 1-bis (2, 2, di-dicarbyl) diphenyl (DPVBi) is deposited by 20 nm, and the blue light-emitting layer is patterned.
  • DPVBi 1-bis (2, 2, di-dicarbyl) diphenyl
  • Each of the green, red, and blue light-emitting layers is disposed for every three striped first electrodes, and completely covers the exposed portion of the first electrode.
  • a vapor deposition mask having a structure in which a gap exists between the surface of the mask member in contact with the substrate and the reinforcing wire was used.
  • the outer shape of the mask member is 120 x 84 mm, the thickness is 100 ⁇ m, and 200 striped openings with a length of 100 mm and a width of 250 ⁇ m are arranged at a pitch of 300 ⁇ m.
  • a mesh-like reinforcing wire having a regular hexagonal structure with a width of 40 ⁇ m, a thickness of 35 ⁇ m, and a distance between two opposing sides of 200 ⁇ m is formed.
  • the height of the gap is 100 m, which is equal to the thickness of the mask member.
  • the mask member is fixed to a stainless steel frame of equal V and 4mm width!
  • the second electrode was formed by a vacuum vapor deposition method using a resistance wire heating method.
  • the vacuum degree during vapor deposition was less than 3 X 10- 4 Pa, during the deposition is rotated substrate for the two deposition sources .
  • a vapor deposition mask for the second electrode was placed in front of the substrate to bring them into close contact, and a magnet was placed behind the substrate. At this time, both are arranged so that the insulating layer opening overlaps the effective opening of the vapor deposition mask.
  • aluminum was deposited to a thickness of 200 nm, and the second electrode was patterned.
  • the second electrode is arranged in stripes in an arrangement perpendicular to the first electrode.
  • the substrate was taken out of the vapor deposition machine and held for 20 minutes under a reduced pressure atmosphere using a rotary pump, and then transferred to an argon atmosphere with a dew point of 90 ° C or lower. In this low-humidity atmosphere, the substrate and the glass plate for sealing were sealed together by using a curable epoxy resin.
  • the patterned green light emitting layer, red light emitting layer and blue light emitting layer are formed on the ITO stripe-shaped first electrode having a width of 80 ⁇ m, a pitch of 100 ⁇ m and a number of 816,
  • a simple matrix type color organic electroluminescence device was prepared in which 200 stripe-shaped second electrodes having a width of 250 ⁇ m and a pitch of 300 ⁇ m were arranged so as to be orthogonal to the electrodes. Since each of red, green, and blue, that is, a total of three light emitting pixels, forms one pixel set, this light emitting device has 272 ⁇ 200 pixel sets at a pitch of 300 ⁇ m.
  • Thickness 1 A glass substrate on which a 130 nm thick ITO transparent electrode film was formed by sputtering on a 1 mm alkali-free glass surface was cut into a size of 120 ⁇ 100 mm. Photoresist is coated on the ITO substrate and exposed by normal photolithography method. I was patterning. After removing unnecessary portions of ITO by etching, the photoresist was removed, thereby patterning the ITO film into a stripe shape with a length of 90 mm and a width of 160 m. 408 stripe-shaped first electrodes are arranged at a pitch of 200 ⁇ m.
  • a positive photoresist (OFPR-800, manufactured by Tokyo Ohka Kogyo Co., Ltd.) was applied on the substrate on which the first electrode was formed by spin coating so that the thickness was 3 m.
  • the coated film was exposed to a pattern through a photomask, developed and patterned with a photoresist, and cured at 180 ° C. after the image was formed.
  • unnecessary portions of the insulating layer are removed, and 100 openings of 470 ⁇ m in length and 140 ⁇ m in width on the first electrode in the stripe shape are formed at a pitch of 600 ⁇ m in the vertical direction. 408 were formed at 200 m pitch.
  • the cross section of the edge portion of the insulating layer was a forward tapered shape.
  • the substrate on which the insulating layer was formed was dehydrated by placing it in a reduced pressure atmosphere of 80 ° C. and 10 Pa for 20 minutes.
  • the thin film layer including the light emitting layer was formed by a vacuum evaporation method using a resistance wire heating method. Na us, vacuum degree during vapor deposition was less than 2 X 10- 4 Pa, during the deposition is rotated substrate relative to the deposition source. First, a hole transport layer was formed by vapor-depositing copper phthalocyanine at 15 nm and bis (N-ethylcarbazole) at 60 nm over the entire light emitting region.
  • a vapor deposition mask having an aperture region in which apertures are arranged was used for emitting layer patterning.
  • the outer shape of the mask member is 120 x 84 mm, the thickness is 25 ⁇ m, and it has an opening area in which 142 openings of 63.54 mm length and 200 ⁇ m width are arranged at a pitch of 600 / z m in the horizontal direction.
  • 105 reinforcement lines with a width of 60 m are installed at a pitch of 600 m.
  • the number of openings separated by reinforcement lines is 106 in the vertical direction, of which 100 are effective openings, and the size of each opening divided by reinforcement lines is 540 m long and 200 m wide.
  • the mask member is fixed to a 4 mm wide stainless steel frame with the same outer shape.
  • a vapor deposition mask for the light emitting layer was arranged in front of the substrate to bring them into close contact, and a ferrite plate magnet (YBM-1B, manufactured by Hitachi Metals, Ltd.) was arranged behind the substrate.
  • a ferrite plate magnet (YBM-1B, manufactured by Hitachi Metals, Ltd.) was arranged behind the substrate.
  • the insulating layer openings were arranged so as to overlap with the effective openings of the deposition mask, and the dummy openings were aligned so that there were three on each of the upper, lower, left, and right sides of the light emitting region.
  • the vapor deposition mask is in contact with the thick insulating layer and is not in contact with the previously formed hole transport layer, so that mask damage is prevented.
  • the deposition mask is shifted by 2 pitches to the left, and 4,4,1bis (2,2, di-divinyl) diphenyl (DPVBi) is vapor-deposited by 20 nm to pattern the blue light-emitting layer.
  • DPVBi 4,4,1bis (2,2, di-divinyl) diphenyl
  • Each of the green, red, and blue light-emitting layers is disposed for every three striped first electrodes, and completely covers the exposed portion of the first electrode.
  • a vapor deposition mask having a structure in which a gap exists between the surface of the mask member in contact with the substrate and the reinforcing wire was used.
  • the outer shape of the mask member is 120 x 84 mm, the thickness is 100 ⁇ m, and 100 striped openings with a length of 100 mm and a width of 500 ⁇ m are arranged at a pitch of 600 ⁇ m.
  • a mesh-like reinforcing wire having a regular hexagonal structure with a width of 40 ⁇ m, a thickness of 35 ⁇ m, and a distance between two opposing sides of 200 ⁇ m is formed.
  • the height of the gap is 100 m, which is equal to the thickness of the mask member.
  • the mask member is fixed to a stainless steel frame of equal V and 4mm width!
  • the second electrode was formed by a vacuum vapor deposition method using a resistance wire heating method.
  • the vacuum degree during vapor deposition was less than 3 X 10- 4 Pa, during the deposition is rotated substrate for the two deposition sources.
  • a vapor deposition mask for the second electrode was placed in front of the substrate to bring them into close contact, and a magnet was placed behind the substrate. At this time, both are arranged so that the opening of the insulating layer overlaps the opening of the vapor deposition mask.
  • aluminum was deposited to a thickness of 200 nm, and the second electrode was patterned.
  • the second electrode is arranged in stripes in an arrangement perpendicular to the first electrode.
  • the substrate was taken out of the vapor deposition machine, held in a reduced pressure atmosphere with a rotary pump for 20 minutes, and then transferred to an argon atmosphere with a dew point of 90 ° C or lower. In this low humidity atmosphere, The plate and the glass plate for sealing were sealed together by using a curable epoxy resin.
  • the patterned green light emitting layer, red light emitting layer, and blue light emitting layer are formed on the stripe-shaped first electrodes having a width of 160 ⁇ m, a pitch of 200 ⁇ m, and a number of 408, and the first electrode
  • a simple matrix type color organic electroluminescent device in which 100 stripe-shaped second electrodes having a width of 500 ⁇ m and a pitch of 600 ⁇ m were arranged so as to be orthogonal to each other. Since each of red, green, and blue, that is, a total of three light emitting pixels, forms one pixel set, the light emitting device has 136 ⁇ 100 pixel sets at a pitch of 600 ⁇ m.
  • An ITO transparent electrode film having a thickness of 130 nm was formed by sputtering on an alkali-free glass surface having an outer shape of 500 X 400 mm and a thickness of 0.7 mm.
  • Photoresist was coated on the ITO substrate and patterned by exposure and development by a normal photolithography method. After removing unnecessary portions of ITO by etching, the photoresist was removed, and the ITO film was patterned into a stripe shape with a length of 9 Omm and a width of 80 m. 16 stripes of 4-inch diagonal light-emitting areas with 816 stripe-shaped first electrodes arranged at a pitch of 100 m are formed, and four-sided ITO substrate is formed by dividing the glass into 200 x 214 mm. Produced.
  • a positive photoresist manufactured by Tokyo Ohka Kogyo Co., Ltd., OFPR-800 was applied by spin coating to a thickness of 2 m on the substrate on which the first electrode was formed. Thereafter, it was temporarily cured at 120 ° C., and pattern exposure was performed through a photomask. Further, development was performed and photoresist patterning was performed, and after development, curing was performed at 230 ° C. As a result, unnecessary portions of the insulating layer are removed, and 200 insulating layer openings of 235 m in length and 70 m in width are formed on the stripe-shaped first electrode at a pitch of 300 m in the vertical direction and 100 in the horizontal direction.
  • the cross section of the edge portion of the insulating layer had a forward tapered shape.
  • the substrate on which the insulating layer was formed was dehydrated by placing it in a reduced pressure atmosphere at 80 ° C and lOPa for 20 minutes.
  • the thin film layer including the light emitting layer was formed by a vacuum evaporation method using a resistance wire heating method.
  • Na Contact vacuum degree during vapor deposition was less than 2 X 10- 4 Pa, during the deposition is rotated substrate relative to the deposition source.
  • copper phthalocyanine was deposited at a thickness of 15 nm and bis (N-ethylcarbazole) was deposited at a thickness of 60 nm to form a hole transport layer.
  • a vapor deposition mask having four aperture regions in which apertures are arranged was used as the vapor deposition mask for the light emitting layer.
  • the outer shape of the mask member is 200 x 214 mm, the thickness is 25 ⁇ m, the opening is 61.77 mm long, 100 m wide, and has four opening areas arranged 278 at 300 m in the horizontal direction.
  • the four-chamfered ITO substrate produced was placed at a position corresponding to the ITO pattern.
  • Each opening has 205 reinforcing wires with a pitch of 300 ⁇ m and a width of 30 ⁇ m.
  • the number of openings in one opening area separated by reinforcement lines is 206 in the vertical direction, of which 200 are effective openings, and the size of one opening divided by reinforcement lines is 270 m in length, It is 100 m wide.
  • the mask member is fixed to a frame made of Super Invar steel having an opening of 163 ⁇ 201 mm, and the deposition mask utilization area is 163 ⁇ 201 mm.
  • a vapor deposition mask for the light emitting layer was placed in front of the substrate to bring them into close contact, and a ferrite plate magnet (YBM-1B, manufactured by Hitachi Metals, Ltd.) was placed behind the substrate.
  • YBM-1B ferrite plate magnet
  • the insulating layer openings were arranged so as to overlap with the effective openings of the deposition mask, and the dummy openings were aligned so that each of the three light emitting areas was vertically, horizontally, and horizontally.
  • the vapor deposition mask comes into contact with the thick insulating layer and does not come into contact with the previously formed hole transport layer, so that mask damage is prevented.
  • the deposition mask is shifted by 2 pitches to the left, and 4, 4, 1-bis (2, 2, di-dicarbyl) diphenyl (DPVBi) is deposited by 20 nm, and the blue light-emitting layer is patterned.
  • DPVBi 1-bis (2, 2, di-dicarbyl) diphenyl
  • Each of the green, red, and blue light-emitting layers is disposed for every three striped first electrodes, and completely covers the exposed portion of the first electrode.
  • DPVBi of 35 nm and Alq of 10 nm were deposited on the entire surface of each light emitting region. After this, the thin film
  • the layer was doped by exposure to lithium vapor (thickness equivalent 0.5 nm).
  • a vapor deposition mask having a structure in which a gap exists between the surface of the mask member in contact with the substrate and the reinforcing wire was used.
  • the outer shape of the vapor deposition mask is 200 x 214 mm, the thickness is 100 ⁇ m, and the area where 200 stripe-shaped openings with a length of 100 mm and a width of 250 ⁇ m are arranged at a pitch of 300 ⁇ m corresponds to the ITO substrate. 4 are arranged in a row.
  • a mesh-shaped reinforcing wire having a regular hexagonal structural force with a width of 40 ⁇ m, a thickness of 35 ⁇ m, and a distance between two opposing sides of 200 ⁇ m is formed.
  • the height of the gap is equal to the thickness of the mask member and is 100 ⁇ m.
  • the mask member is fixed to a frame made of super invert steel with an opening of 163 x 201 mm, and the deposition mask utilization area is 163 x 201 mm
  • the second electrode was formed by a vacuum evaporation method using a resistance wire heating method.
  • the vacuum degree during vapor deposition was less than 3 X 10- 4 Pa, during the deposition is rotated substrate for the two deposition sources.
  • a vapor deposition mask for the second electrode was placed in front of the substrate to bring them into close contact, and a magnet was placed behind the substrate. At this time, both are arranged so that the insulating layer opening overlaps the effective opening of the vapor deposition mask.
  • aluminum was deposited to a thickness of 300 nm, and the second electrode was patterned.
  • the second electrode is arranged in stripes in an arrangement perpendicular to the first electrode.
  • the substrate was taken out of the vapor deposition machine and held for 20 minutes under a reduced pressure atmosphere using a rotary pump, and then transferred to an argon atmosphere with a dew point of 90 ° C or lower. In this low-humidity atmosphere, the substrate and the glass plate for sealing were sealed together by using a curable epoxy resin.
  • the patterned green light emitting layer, red light emitting layer and blue light emitting layer are formed on the ITO stripe-shaped first electrode having a width of 80 ⁇ m, a pitch of 100 ⁇ m and a number of 816.
  • Four organic electroluminescent devices were mounted on which 200 stripe-shaped second electrodes having a width of 250 ⁇ m and a pitch of 300 ⁇ m were arranged so as to be orthogonal to the electrodes. This was divided into 4 parts for both the glass substrate and the sealing glass plate to obtain a simple matrix type color organic electroluminescence device having a diagonal of 4 inches.
  • this light emitting device Since each one of red, green, and blue, that is, three light-emitting pixels, forms one pixel set, this light emitting device has 272 X 200 pixel sets at a 300 ⁇ m pitch. [0086] When the organic electroluminescent device was line-sequentially driven, good display characteristics could be obtained. Further, when the light emitting pixels were observed with a microscope, it was confirmed that a good light emitting layer pattern could be formed over the entire light emitting region with no color mixing with adjacent pixels. The patterning accuracy of the light emitting layer was within ⁇ 10 m.
  • a mask member with an outer shape of 200 x 214 mm with openings of 270 ⁇ m in length and 100 m in width arranged in the entire area (90% or more) of the evaporation mask using a pitch of 300 ⁇ m in length and width is the same as in Example 4. Fixed to the top surface.
  • a mask member with an outer shape of 162 x 200 mm, which had openings at four locations slightly larger than the light emitting area was placed directly under the deposition source side of the deposition mask and fixed inside the frame. Both mask members are not bonded to each other. In this way, a vapor deposition mask for the light emitting layer as shown in FIG. 7 was prepared. Otherwise, an organic electroluminescent device was produced in the same manner as in Example 1.
  • a vapor deposition mask for the light-emitting layer use a mask member with an outer dimension of 200 x 214 mm with openings of 270 m in length and 100 m in width arranged on the entire area (90% or more) of the vapor deposition mask at a pitch of 300 m in length and width. Affixed to the added Super Invar steel frame. At this time, the crosspiece was also bonded to the vapor deposition mask. In this way, a vapor deposition mask for the light emitting layer as shown in FIG. 11 was prepared. Otherwise, an organic electroluminescent device was produced in the same manner as in Example 4. By adding cross bars to the frame, the light-emitting layer pattern using this vapor deposition mask is formed on four sides slightly larger than the light-emitting area.
  • An organic electroluminescence device was produced in the same manner as in Example 1 except that the openings of the light emitting layer deposition mask were 200 vertical and 272 horizontal.
  • a simple matrix type color organic electroluminescent device is produced in which the light-emitting area where the first electrode and second electrode overlap each other without the dummy opening on the light-emitting layer deposition mask and the effective opening area of the light-emitting layer deposition mask coincide. did.
  • the present invention can be applied to the production of an organic electroluminescent device that is one of flat panel displays for which high definition is demanded.

Abstract

　本発明は、高精細な有機電界発光装置を提供するとともに、高精細な発光層のパターニングが可能な有機電界発光装置の製造方法を提供し、また、そのパターニングに用いる蒸着マスクを提供することを課題とする。 　上記の課題は、発光層の蒸着に際し、発光画素に用いられる発光層を形成するための開口（有効開口）と該有効開口の群の外縁で区画された領域（有効開口領域）の周囲に発光画素の形成用には使用されない開口（ダミー開口）とを有するマスク部材を具備することを特徴とする蒸着マスクを用いて発光層の蒸着を行うことで達成することができる。

Description

明 細 書
有機電界発光装置およびその製造方法
技術分野
[0001] 本発明は、マスク蒸着法により形成された有機化合物からなる発光層を含む画素 のパターンが形成された有機電界発光装置およびその製造方法に関する。
背景技術
[0002] 有機電界発光装置は、陽極から注入される正孔と陰極から注入される電子とが両 極に挟まれた有機発光層内で再結合することにより発光するものである。その代表的 な構造は図 2に示すように、基板 1上に形成された第一電極 2、少なくとも有機化合物 力もなる発光層 5を含む薄膜層および第二電極 6を積層したものであり、駆動により 生じた発光は、透明な電極側から外部に取り出される。このような有機電界発光装置 では、薄型、低電圧駆動下での高輝度発光や、発光層の有機化合物を選択すること による多色発光が可能であり、発光デバイスやディスプレイなどに応用される。
[0003] 有機電界発光装置の製造には発光層などをパターユングすることが必要であり、そ の作製方法が種々検討されてきた。微細なパターユングが要求される場合、代表的 な手法としてフォトリソグラフィ法が用いられる。有機電界発光装置の第一電極の形 成にはフォトリソグラフィ法が適用できるが、発光層や第二電極の形成においては、 フォトリソグラフィ一法が基本的にウエットプロセスであることに伴う問題があるため、 適用困難なケースが多い。したがって、発光層や第二電極の形成には、真空蒸着、 スパッタリング、化学的気相成長法 (CVD)などのドライプロセスが適用される。このよ うなプロセスで薄膜をパターユング形成する手段として、蒸着マスクを用いるマスク蒸 着法が適用されることが多い。
[0004] ディスプレイとして活用される有機電界発光装置の発光層のパターンの精細度は 相当に高 、。単純マトリクス方式では発光層はストライプ状にパターニングされた第 一電極上に形成されるが、第一電極の線幅は、通常 100 m以下であり、そのピッチ は 100 /z m程度である。また、第二電極も第一電極と交差する形でストライプ状に数 百/ z mピッチで形成され、その細長い電極の長さ方向は低電気抵抗であり、かつ、 幅方向に隣り合う電極同士は完全に絶縁されていることが必要である。アクティブマト リクス方式においても、発光層は同等かそれ以上の精細度にてパターニングされる。
[0005] したがって、発光層のパターニングに用いられる蒸着マスクも必然的に精細度の高 いものが必要となる。マスク部材の製造方法としては、エッチング法や機械的研磨、 サンドブラスト法、焼結法、レーザー加工法、感光性榭脂の利用などが挙げられるが 、微細なパターン加工精度に優れるエッチング法や電铸法を用いることが多 、。
[0006] また、マスク部材が厚いと蒸着角度によるシャドウイングが発生し、パターンのボケ が発生することから、精細度の要求が高くなるほどマスク部材の厚みは薄くする必要 がある。発光層用のマスク部材の厚みは通常 100 m以下の薄膜であり、一般的に は窓枠状のフレームに固定して保持し、蒸着工程に使用する。
[0007] 発光層の形成に用いる蒸着マスクのマスク部材部には、母材上にマスク領域 7とパ ターン形成を行うための配列された開口 10の外縁で区画される開口領域 9が存在す る（図 3)。この時、マスクの作製条件によってはマスク領域と開口領域との間に面内 応力差が生じ、その境界部分（図 3 (a)の点線部)で局所的に橈みが発生するという 問題があった。このような蒸着マスクを使用すると、橈みの発生したマスク領域と開口 領域との境界部分では基板と蒸着マスクの密着性が損なわれ、発光層パターンのボ ケなどが発生し、特に各色の発光画素を一単位とする画素集合のピッチが 500 m 以下の場合に隣接発光画素との混色が発生しやすくなつて高精細な発光が得られ ない。この問題は、マスク領域と開口領域との境界部分で橈むという性質から、この 境界が直線的で長いほど発生しやすぐまた、その影響も大きくなる。すなわち、縦横 の辺の長 、画面サイズの大き 、ものほど顕著となる。
[0008] この問題に対し、マスク部材の反りや橈みを抑制する目的でマスク部材に張力を付 与して固定する技術や、図 4に示すようにパターン加工精度を維持する目的で部分 的に補強線 11を導入したものを用いることが知られている（例えば、特許文献 1参照 )が、局所的な橈みの抑制には至らない。また、第二電極をパターユングするための 蒸着マスクとして、マスク部材を分割し、印加する張力を小さくする手段が開示されて いる（例えば、特許文献 2参照）が、より高精細な発光層のパターニングに対しては十 分とは言えない。なお、前記補強線の導入位置は、発光に影響しないよう絶縁層と重 なる位置とし、このため、補強線を導入した蒸着マスクを用いた場合の発光層パター ンは、例えば縦方向ストライプ状、横方向各色交互パターンであれば、縦方向のピッ チは最も小さくて発光画素と同一、もしくは発光画素の整数倍であり、横方向のピッ チは発光画素の整数倍となる。
[0009] さらに、多面取り用の蒸着マスクとしては n個の開口部を持つフレームにマスク部材 を貼り付けることにより、生産性が上がることも知られている（例えば、特許文献 3参照 )が、マスク部材の局所的な橈みの抑制には効果はない。
[0010] 別の多面取り用の蒸着マスクとしては、ストライプ状の第 1マスク部材と蒸着範囲を 規制する第 2マスク部材を重ねた蒸着マスクが知られて 、る (例えば、特許文献 4参 照）が、マスク部材の局所的な橈みの影響を発光領域に及ぼさないという本発明の 課題の解決には至らない。また、ストライプ状のマスク部材と、第 2のマスク部材の 2つ のマスク部材を被蒸着物に対して位置合わせする必要があることから生産性の点で 不利であり、また、第 2のマスク部材が原因となるシャドウイングが生じるおそれがあり 、不良品の発生する危険が高くなる。
特許文献 1：特開 2000— 160323号公報
特許文献 2 :特開 2000— 12238号公報
特許文献 3：特開 2003—152114号公報
特許文献 4:特開 2003— 68454号公報
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0011] 本発明の目的は、マスク部材の撓みの影響が発光画素部にあらわれないように発 光層を形成し、発光領域全面にわたって高精細である有機電界発光装置の製造方 法を提供することである。
課題を解決するための手段
[0012] 上記課題を解決するために、本発明は以下の構成を有する。すなわち、
A.有機電界発光装置の発光層の蒸着に用いられる蒸着マスクであって、該マスク は発光画素に用いられる発光層を形成するための開口（以下、有効開口という）と前 記有効開口の群の外縁で区画される領域 (以下、有効開口領域という）の周囲に発 光画素の形成用には使用されない開口（以下、ダミー開口という）とを有するマスク部 材を具備することを特徴とする蒸着マスク、
B. 2色以上の発光画素を有する有機電界発光装置を製造する方法であって、少な くとも 1色の画素につ ヽて、前記 A項記載の若しくはそれを改良した蒸着マスクを被 蒸着材に接触させ若しくは近傍に配し、該マスクをとおして発光性有機化合物を蒸 着することで発光層を形成する工程を含む有機電界発光装置の製造方法、
C.第一の電極と第二の電極の間に有機化合物力 なる発光層を含む薄膜層が狭 持された 2色以上の発光画素が基板上に所定のピッチで配列された有機電界発光 装置であって、前記の発光層はストライプ状パターンを有しており、かつ、発光画素 は一方向には各色交互のパターンで、それと直交する方向には同一色で配列されて おり、かつ、前記画素が配列された領域 (以下、発光領域という）外には、前記発光 層の形成に用いられた有機化合物と同じ有機化合物力 なるが、発光画素としては 供せられないパターンが 1個以上形成されていることを特徴とする有機電界発光装 置、を本旨とするものである。
発明の効果
[0013] 本発明によれば、全領域にわたって高精細な発光層のパターンが形成でき、表示 品位の良好な有機電界発光装置を得ることができる。
図面の簡単な説明
[0014] [図 1]図 1は画素集合の 1例を示す平面図である。
[図 2]図 2は、有機電界発光装置の構造の一例を説明する一部構成を切り欠いた概 略斜視図である。
[図 3]図 3は、蒸着マスクの一例を示す概略図であり、（a)は平面図、（b)は断面図で ある。
[図 4]図 4は、蒸着マスクの一例を示す概略斜視図であり、（a)補強線を導入していな い蒸着マスクの一例、（b)補強線を導入した蒸着マスクの一例、（c)補強線を導入し た蒸着マスクの別の一例である。
[図 5]図 5は、マスク蒸着法を説明する模式図である。
[図 6]図 6は、貼り合わせ型蒸着マスク（1面取り蒸着マスク）とその蒸着パターンの模 式図であり、（a)は蒸着マスクの構成を説明し、（b)はそれによる蒸着パターンを説明 する。
[図 7]図 7は、貼り合わせ型蒸着マスク (4面取り蒸着マスク）とその蒸着パターンの模 式図であり、（a)は蒸着マスクの構成を説明し、（b)はそれによる蒸着パターンを説明 する。
[図 8]図 8は、ダミー開口部を有する蒸着マスクの一例を示す平面図である。
[図 9]図 9は、開口領域 (有効開口とダミー開口が含まれる）の最外周部に 10mm以 上の直線部分を有さないようにダミー開口が有効開口領域の周囲に配置された蒸着 マスクの一例を示す平面図である。
[図 10]図 10は、ダミー開口部を有する蒸着マスクの別な一例を示す平面図である。
[図 11]図 11は、フレームに桟を追加した蒸着マスク (桟と蒸着マスクの接着あり）とそ の蒸着パターンの模式図であり、（a)は蒸着マスクの構成を説明し、（b)はそれによる 蒸着パターンを説明する。
圆 12]図 12は、フレームに桟を追加した蒸着マスク (桟と蒸着マスクの接着無し)とそ の蒸着パターンの模式図であり、（a)は蒸着マスクの構成を説明し、（b)はそれによる 蒸着パターンを説明する。
符号の説明
1 基板
2 第一電極
3 絶縁層
4 共通有機層
5 発光層
6 第二電極
7 マスク領域
8 マスクフレーム
9 開口領域
10 開口部
11 補強線 12 蒸着源
13 有効開口領域
14 ダミー開口
15 円形のダミー開口
16 補強線のな!ヽストライプ状パターン形成用蒸着マスク
17 補強線を 1本導入した蒸着マスク
18 補強線を 3本導入した蒸着マスク
19 赤色発光画素
20 緑色発光画素
21 青色発光画素
22 画素集合
23 フレームへ追カ卩した桟
24 蒸着マスク
発明を実施するための最良の形態
[0016] 本発明の有機電界発光装置は、 2色以上の発光画素が所定のピッチで配列した有 機電界発光装置であれば、単純マトリクス型であってもアクティブマトリクス型であって もよぐ表示形式を限定するものではない。特に赤、緑、青色領域にそれぞれ発光ピ ーク波長を有する発光画素が存在するものをフルカラーディスプレイと呼び、通常、 赤色領域の光のピーク波長は 560— 700nm、緑色領域は 500— 560nm、青色領 域は 420— 500nmの範囲である。
[0017] 発光画素と呼ばれる範囲は、通電により発光する部分である。つまり、対向配置さ れた第一電極と第二電極とが厚み方向で見たときに共に存在している部分、さらに、 第一電極上に絶縁層が形成される場合にはそれにより規制された範囲である。単純 マトリクス型ディスプレイでは、第一電極と第二電極はストライプ状に形成されて、交 差する部分が発光画素として用いられることから、発光画素は矩形状であることが多 い。アクティブマトリクス型ディスプレイにおいては、スイッチング手段を発光画素の近 傍に形成することがあり、その場合は発光画素の形状は矩形状ではなぐ一部切り欠 いた矩形状になることが多い。し力しながら、本発明において、発光画素の形状はこ れらに限定されるものではなぐ例えば円形でもよぐ絶縁層の形状を制御するなどし て任意の形状とすることができる。
[0018] 本発明の有機電界発光装置はマスク蒸着法によって発光層が形成される。マスク 蒸着法とは、図 5に示すように蒸着マスクを被蒸着物に接触させ、若しくは近傍に配 して、発光性の有機化合物をパターユングする方法で、所望のパターンの開口を有 する蒸着マスクを基板の蒸着源側に配置して蒸着を行う。高精度の蒸着パターンを 得るためには、平坦性の高い蒸着マスクを基板に密着させることが重要であり、マス ク部材に張力をかける技術や、基板背面に配置した磁石によって蒸着マスクを基板 に密着させる方法などが用いられる。
[0019] 次に本発明の製造方法に用いる発光層用の蒸着マスクについて説明する。発光層 パターンの要求精度の高さから、本発明に用いられる蒸着マスクも、必然的に精細度 の高いものが必要となる。マスク部材の製造方法としては、エッチング法や機械的研 磨、サンドブラスト法、焼結法、レーザー加工法、感光性榭脂の利用などが挙げられ る力 微細なパターン加工精度に優れるエッチング法や電铸法を用いることが多い。 マスク部材の厚みとしては好ましく 100 μ m以下である。
[0020] 本発明の製造方法に用いる蒸着マスクのマスク部材には、発光画素を構成するた めの有効開口と前記有効開口の群の外縁で区画される有効開口領域の周囲に発光 画素の形成用には用いられな ヽダミー開口を有して ヽることが特徴である（図 8)。ま た、本発明の製造方法による有機電界発光装置の一態様は、発光領域の周縁部に は、前記発光層に用いられた有機化合物と同じ有機化合物による発光しないパター ンが形成されている。カゝかるマスク部材を具備した蒸着マスクを用いることで、マスク 部材内の応力差などによる橈みの影響は、ダミー開口の内側に存在する有効開口 領域には及ばないので、有効開口領域は精度良く被蒸着材に密着させることが可能 となり、高精細な発光層のパターンが形成可能である。
[0021] なお、有効開口領域は、別な言葉で表すと、最も外側に存在する有効開口に接し、 かつ、これを含んで最短の長さとなる閉じた線で区画される領域である。
[0022] さらに、本発明の効果を充分に得る好ましい方法として、開口領域 (有効開口とダミ 一開口が含まれる）の最外周部に 10mm以上の直線部分を有さないようにダミー開 口を有効開口領域の周囲に配置することが好ましい（図 9参照)。これにより局所的な 橈みを効果的に分散させることが可能となる。
[0023] ダミー開口の個数、形状および大きさは特に限定するものではない。個数について は 1個以上あればよいが、有効開口領域の上下左右に各 1個以上あれば好ましぐ 各 3個ずつ以上あればさらに好ましい。形状に関しても、矩形であっても円形であつ てもよい。また、大きさに関しても、有効開口より大きくても小さくてもよい。このダミー 開口の形成は、独自の形状として加工しても良いが、マスク部材の作製が容易である ことから、有効開口のノターンと同調の配列で設けることが好ましぐ仮に、有効開口 の所定のピッチが縦方向に m個、横方向に n個配列されたものであるとすると、開口 全体としては縦方向に m+ 1個以上、及び Zまたは横方向に n+ 1個以上配列され たものとする、すなわち、 m X n個の開口以外の部分をダミー開口として利用する、こ とが好ましい。
[0024] 本発明においては、複数のマスク部材を使用しても良ぐその内一つのマスク部材 が前記のダミー開口を有するマスク部材であれば良い。複数のマスク部材を用いる 場合、各マスク部材は離間させても接触させても良い。
[0025] マスク部材は、取り扱いが簡便であることから通常は張力を印加されてフレームに 固定されるが、マスク部材をそのまま蒸着マスクとして用いる場合もある。フレームを 用いる場合、その形状には特に限定はないが、種々の態様が考えられる。
[0026] 以下、具体的な例を図により説明する。図 6に示すように、フレームへの固定に供さ れるマージン部以外の部分 (以下、この部分を蒸着マスク活用領域という）のほぼ全 面に所望の発光画素のパターンで開口させたマスク部材 (上部マスク部材）と、発光 領域よりも大きめの開口を有したマスク部材（下部マスク部材）とを重ね合わせること により、上部のマスク部材には、下部マスク部材でマスクされなかった有効開口及び 下部マスク部材でマスクされたダミー開口が形成され、本発明の蒸着マスクを得るこ とができる。このとき、下部マスク部材によりダミー開口の一部若しくは全部が部分的 に若しくは完全に覆われることになる。この構成においては、必ずしも 2枚のマスク部 材を貼り合わせる必要はなぐ重ねただけでも、また、非接触であっても良い。また、 これらの方法を用いれば、上部マスク部材が全面均一に開口部を持つことから、面 内応力差や歪みなどが生じにくぐフレームへの貼り付け精度、さらには蒸着による パター-ング精度が向上する。なお、発光層の蒸着は、上部マスク側を被蒸着部材 側に設けて、好ましくは上部マスクを被蒸着部材に接して、行う。
[0027] ここで、下部マスク部材はその開口の一個の縁は、このましぐ上部マスク部材のダ ミー開口によって囲まれた領域の外側で、かつ、有効開口領域の外縁から 500 m の距離で囲まれる領域の内側にある。このように構成することで、ダミー開口によるパ ターンは形成されないか有効開口領域の外側の僅かな部分に存在することとなり（該 ノターンは有機電界発光装置としたときに発光領域の外縁から 500 μ m以内の領域 に形成されていることが好ましい。）、後の加工において発塵の原因となったり、配線 などの接着不良の原因となったりすることがなく後加工性が良好となる。また、下部マ スク部材の厚みが原因となって生じるシャドウイングを軽減若しくは解消できる。
[0028] なお、ダミー開口によって囲まれた領域は、別な言葉で表すと、有効開口領域に隣 接するダミー開口に接し、かつ、これを含まないで最短の長さとなる閉じた線で区画 される領域である。（但し、有効開口領域の角部にダミー開口が存在しない場合は、 仮想的にその角に最も近いダミー開口が有効開口領域に対して同距離を保ってそ の角に存在しているものとする。 )
また、これらの方法を用いれば、図 7、図 11のように多面取りに対応する蒸着マスク の作製も容易である。さらに図 12のようにマスク部材をフレームと組み合わせる場合 、マスク部材はフレームの桟の部分に必ずしも固定されなくても良い。
[0029] 図 6、図 7の例では、両方のマスク部材を重ねてからフレームに固定しても良いが、 より高精度のパターユングをおこなうためには、基板に対向する微細なパターンが形 成された上部マスク部材をフレーム上面に固定し、蒸着エリアを規定する下部マスク 部材をフレームの内側に固定するなどして、上部マスク部材に不必要な力が作用し な 、ようにすることが好ま 、。
[0030] なお、フレームによりダミー開口の一部若しくは全部を部分的に若しくは完全に覆う 場合は、先述の下部マスク部材によりダミー開口を覆うときと同様の考え方で設計す ることが好ましい。
[0031] 良好なパターン精度を得るには、マスク部材として、蒸着マスク活用領域の 90%以 上の領域を、好ましくは 95%以上の領域を、有効開口とダミー開口により開口された ものを用いることが好ましい。また、有効開口の平均面積 (有効開口全体の面積 Z有 効開口の個数）とダミー開口の平均面積 (ダミー開口全体の面積 Zダミー開口の個 数）の比率（以下、開口率という）は、 50— 200%の範囲内であることが好ましぐ 80 一 125%であればさらに好ましい。蒸着マスク活用領域にできるだけ広く開口を設け ること、また、開口率を 100%に近づけることにより、マスク部材に張力を加えた際の 伸び縮みを計算しやすくなり、形状の保持性、フレームへの固定精度、さらにはバタ 一二ング精度が向上する。
[0032] 図 6、図 7に例示した蒸着マスクの場合、ダミー開口の一部は別のマスク部材（下部 マスク部材)で覆い隠されることになる。下部マスク部材は、単に発光領域を限定する ものであるから、画素レベルの位置精度を必要としないので有利である。すなわち、 ダミー開口の一部分が覆い隠され、一部分が隠されない場合であっても該ダミー開 口によるパターンは発光画素を構成しないので、問題が生じないのである。
[0033] 以下、有機電界発光装置の製造方法の具体的な例を示すが、本発明はこれに限 定されるものではない。
[0034] 酸化錫インジウム (ITO)などの透明電極膜が形成されて ヽる透明基板にフォトリソ グラフィ法を適用して、一定の間隔をあけて配置された複数のストライプ状第一電極 をパターン形成する。
[0035] 本発明の有機電界発光装置は第一電極の一部を覆うように形成された絶縁層を有 してもよい。絶縁層の材料としては、種々の無機系および有機系材料が用いられ、無 機系材料としては、酸ィ匕ケィ素をはじめとして酸ィ匕マンガン、酸化バナジウム、酸ィ匕 チタン、酸化クロムなどの酸ィ匕物材料、ケィ素、ガリウム砒素などの半導体材料、ガラ ス材料、セラミック材料などを、有機系材料としては、ポリビュル系、ポリイミド系、ポリ スチレン系、ノボラック系、シリコーン系などのポリマー材料などがある。絶縁層の形 成には既知の種々の形成方法を適用することができる。
[0036] 本発明の有機電界発光装置の発光画素は、有機化合物からなる発光層を含む薄 膜層が第一の電極と第二の電極に狭持されている。この薄膜層の構成としては発光 層を含んでおれば特に限定はないが、例えば、 1)正孔輸送層 Z発光層、 2)正孔輸 送層 Z発光層 Z電子輸送層、 3)発光層 Z電子輸送層、そして、 4)上記構成におい て各層の一部若しくは全部に用いる材料を一層に混合した態様の 、ずれであっても よい。
[0037] これらのうち少なくとも発光層はパターニングが必要である。フルカラーディスプレイ の場合には、赤 (R)、緑 (G)、青 (B) 3色の領域に発光ピーク波長を有する 3つの発 光色に対応した発光材料を用いて 3種類の発光層を順次形成する。本発明にお ヽ ては、発光層はストライプ状パターンを形成する力 ここでいうストライプ形状とは、スト ライプの各要素が連続的に直線として形成されたものの他、断続的なパターンが、一 直線上に配列している態様も含む。力かる断続的なパターンとする方が位置精度や 密着性が良く精細なパターンを得ることができる。この場合、発光層のパターンのピッ チは、画素のピッチと同一若しくは整数倍で配列している態様が好ましい。
[0038] 前記の薄膜層の形成後、第二電極を形成する。単純マトリクス方式では、薄膜層上 に第一電極と交差する配置で、一定の間隔をあけて配置された複数のストライプ状 の第二電極がパターユングされる。一方、アクティブマトリクス方式では、発光領域全 体に渡って第二電極が形成されることが多い。第二電極には、電子を効率よく注入 できる陰極としての機能が求められるので、電極の安定性を考慮して金属材料が多く 用いられる。
[0039] 第二電極のパターニング後、封止を行い、駆動回路を接続して有機電界発光装置 が得られる。なお、第一電極を不透明な電極とし、第二電極を透明にして画素上面 力も光を取り出すこともできる。また、第一電極を陰極に、第二電極を陽極にしてもよ い。
[0040] さらに、 1枚の基板上に n基分 (nは 2以上の整数)の加工を行い、該基板を n個に切 断する工程を用いれば、生産性が向上するので量産時の製造コストの面で好ましい
[0041] 本発明の有機電界発光装置は、高精細な発光層のパターニングが可能であるの で、各色の発光画素一つずつの組みを一単位とする画素集合のピッチが縦横共に 5 00 μ m以下、好ましく 400 μ m以下とすること力できる。
実施例 [0042] 以下、実施例および比較例を挙げて本発明を説明する力 本発明はこれらの例に よって限定されるものではない。
[0043] 実施例 1
厚さ 1. 1mmの無アルカリガラス表面にスパッタリング法によって厚さ 130nmの ITO (インジウムスズ酸ィ匕物)透明電極膜が形成されたガラス基板を 120 X 100mmの大 きさに切断した。 ITO基板上にフォトレジストを塗布して、通常のフォトリソグラフィ法に よる露光 ·現像によってパターユングした。 ITOの不要部分をエッチングして除去した 後、フォトレジストを除去することで、 ITO膜を長さ 90mm、幅 80 mのストライプ形状 にパター-ングした。このストライプ状第一電極は 100 μ mピッチで 816本配置され ている。
[0044] 次に、ポジ型フォトレジスト (東京応化工業 (株)製、 OFPR-800)をスピンコート法 により第一電極を形成した基板上に厚さ 3 mになるように塗布した。この塗布膜にフ オトマスクを介してパターン露光し、現像してフォトレジストのパターユングを行い、現 像後に 180°Cでキュアした。これにより、絶縁層の不要部分が取り除かれ、ストライプ 形状の第一電極上に縦 235 μ m、横 70 μ mの絶縁層開口部を、縦方向に 300 μ m ピッチで 200個、横方向に 100 /z mピッチで 816個形成した。絶縁層のエッジ部分の 断面は順テーパー形状であった。絶縁層を形成した基板は、 80°C、 lOPaの減圧雰 囲気下に 20分間置いて脱水処理を行った。
[0045] 発光層を含む薄膜層は、抵抗線加熱方式による真空蒸着法によって形成した。な お、蒸着時の真空度は 2 X 10— 4Pa以下であり、蒸着中は蒸着源に対して基板を回転 させた。まず、銅フタロシア-ンを 15nm、ビス（N—ェチルカルバゾール）を 60nm、 発光領域全面に蒸着して正孔輸送層を形成した。
[0046] 発光層用蒸着マスクとして、開口部の配列した開口領域を持つ蒸着マスクを用いた 。マスク部材の外形は 120 X 84mm、厚さは 25 μ mであり、縦 61. 77mm,横 100 μ mの開口部が横方向に 300 mピッチで 278本配列した開口領域を持つ。各開 口部には幅 30 mの補強線が 300 mピッチで 205本設置されている。つまり補強 線で区切られた開口部の数は縦方向に 206個、そのうち有効開口部が 200個であり 、補強線で区切られた開口部ひとつの大きさは縦 270 m、横 100 mである。マス ク部材は外形が等しい幅 4mmのステンレス鋼製のフレームに固定されている。
[0047] 発光層用蒸着マスクを基板前方に配置して両者を密着させ、基板後方にはフェラ イト系板磁石（日立金属社製、 YBM— 1B)を配置した。この際、絶縁層開口部が蒸 着マスクの有効開口部と重なるように配置し、なおかつダミー開口部が発光領域の上 下左右各 3個ずっとなるように位置合わせした。蒸着マスクは膜厚の厚い絶縁層と接 触して、先に形成した正孔輸送層とは接触しないので、マスク傷が防止される。
[0048] この状態で 0. 3重量％の 1, 3, 5, 7, 8 ペンタメチルー 4, 4ージフロロ 4 ボラ—3a , 4a ジァザ s インダセン（PM546)をドーピングした 8—ヒドロキシキノリン アルミ ユウム錯体 (Alq )を 21nm蒸着し、緑色発光層をパターユングした。
3
[0049] 次に、蒸着マスクを右方向に 1ピッチ分ずらして、 1重量0 /0の 4 (ジシァノメチレン） —2—メチルー 6— (ジュロリジルスチリル）ピラン（DCJT)をドーピングした Alqを 15nm
3 蒸着して、赤色発光層をパター-ングした。
[0050] さらに蒸着マスクを左方向に 2ピッチ分ずらして、 4, 4，一ビス（2, 2，ージフエ-ルビ -ル）ジフエ-ル（DPVBi)を 20nm蒸着して、青色発光層をパターユングした。緑色 、赤色、青色それぞれの発光層は、ストライプ状第一電極の 3本ごとに配置され、第 一電極の露出部分を完全に覆っている。さらに、画素の構成には使用されない発光 層用有機化合物の領域が、上下各 3個左右各 9個ずつ同時に配置された。
[0051] 次に、 DPVBiを 35nm、 Alqを 10nm、発光領域全面に蒸着した。この後、薄膜層
3
をリチウム蒸気に曝してドーピング (膜厚換算量 0. 5nm)した。
[0052] 第二電極パターユング用として、マスク部材の基板と接する面と補強線との間に隙 間が存在する構造の蒸着マスクを用いた。マスク部材の外形は 120 X 84mm、厚さ は 100 μ mであり、長さ 100mm、幅 250 μ mのストライプ状開口部がピッチ 300 μ m で 200本配置されている。マスク部材の上には、幅 40 μ m、厚さ 35 μ m、対向する 二辺の間隔が 200 μ mの正六角形構造からなるメッシュ状の補強線が形成されてい る。隙間の高さはマスク部材の厚さと等しく 100 mである。マスク部材は外形が等し V、幅 4mmのステンレス鋼製のフレームに固定されて!、る。
[0053] 第二電極は抵抗線加熱方式による真空蒸着法によって形成した。なお、蒸着時の 真空度は 3 X 10— 4Pa以下であり、蒸着中は 2つの蒸着源に対して基板を回転させた 。発光層のパターユングと同様に、第二電極用蒸着マスクを基板前方に配置して両 者を密着させ、基板後方には磁石を配置した。この際、絶縁層開口部が蒸着マスク の有効開口部と重なるように両者を配置する。この状態でアルミニウムを 200nmの厚 さに蒸着して、第二電極をパターユングした。第二電極は、第一電極と直交する配置 で、ストライプ状にパターユングされている。
[0054] 本基板を蒸着機から取り出し、ロータリーポンプによる減圧雰囲気下で 20分間保持 した後、露点 90°C以下のアルゴン雰囲気下に移した。この低湿雰囲気下にて、基 板と封止用ガラス板とを硬化性エポキシ榭脂を用いて貼り合わせることで封止した。
[0055] このようにして幅 80 μ m、ピッチ 100 μ m、本数 816本の ITOストライプ状第一電極 上に、パターニングされた緑色発光層、赤色発光層および青色発光層が形成され、 第一電極と直交するように幅 250 μ m、ピッチ 300 μ mのストライプ状第二電極が 20 0本配置された単純マトリクス型カラー有機電界発光装置を作製した。赤、緑、青各 1 つ、つまり合計 3つの発光画素が 1つの画素集合を形成するので、本発光装置は 30 0 μ mピッチで 272 X 200個の画素集合を有する。
[0056] 本有機電界発光装置を線順次駆動したところ、良好な表示特性を得ることができた 。さらに顕微鏡により発光画素を観察したところ隣接画素への混色なども無ぐ発光 領域全面に渡って良好な発光層パターンが形成できていることを確認した。
[0057] 実施例 2
発光層用蒸着マスクの有効開口部を縦 200個、横 272個として、図 10のように有効 開口領域の周囲 3mmに渡り直径 200 mの円状ダミー開口部を 400 mピッチで 配列したこと以外は実施例 1と同様にして有機電界発光装置を作製した。
[0058] 本有機電界発光装置を線順次駆動したところ、良好な表示特性を得ることができた 。さらに顕微鏡により発光画素を観察したところ隣接画素への混色なども無ぐ発光 領域全面に渡って良好な発光層パターンが形成できていることを確認した。
[0059] 実施例 3
厚さ 1. 1mmの無アルカリガラス表面にスパッタリング法によって厚さ 130nmの ITO 透明電極膜が形成されたガラス基板を 120 X 100mmの大きさに切断した。 ITO基 板上にフォトレジストを塗布して、通常のフォトリソグラフィ法による露光 '現像によって パター-ングした。 ITOの不要部分をエッチングして除去した後、フォトレジストを除 去することで、 ITO膜を長さ 90mm、幅 160 mのストライプ形状にパターユングした 。このストライプ状第一電極は 200 μ mピッチで 408本配置されている。
[0060] 次に、ポジ型フォトレジスト (東京応化工業 (株)製、 OFPR— 800)をスピンコート法 により第一電極を形成した基板上に厚さ 3 mになるように塗布した。この塗布膜にフ オトマスクを介してパターン露光し、現像してフォトレジストのパターユングを行い、現 像後に 180°Cでキュアした。これにより、絶縁層の不要部分が取り除かれ、ストライプ 形状の第一電極上に縦 470 μ m、横 140 μ mの絶縁層開口部を、縦方向〖こ 600 μ mピッチで 100個、横方向に 200 mピッチで 408個形成した。絶縁層のエッジ部分 の断面は順テーパー形状であった。絶縁層を形成した基板は、 80°C、 10Paの減圧 雰囲気下に 20分間置いて脱水処理を行った。
[0061] 発光層を含む薄膜層は、抵抗線加熱方式による真空蒸着法によって形成した。な お、蒸着時の真空度は 2 X 10— 4Pa以下であり、蒸着中は蒸着源に対して基板を回転 させた。まず、銅フタロシア-ンを 15nm、ビス（N—ェチルカルバゾール）を 60nm、 発光領域全面に蒸着して正孔輸送層を形成した。
[0062] 発光層パターユング用として、開口部の配列した開口領域を持つ蒸着マスクを用い た。マスク部材の外形は 120 X 84mm、厚さは 25 μ mであり、縦 63. 54mm,横 200 μ mの開口部が横方向に 600 /z mピッチで 142本配列した開口領域を持つ。各開 口部には幅 60 mの補強線が 600 mピッチで 105本設置されている。つまり補強 線で区切られた開口部の数は縦方向に 106個、そのうち有効開口部が 100個であり 、補強線で区切られた開口部ひとつの大きさは縦 540 m、横 200 mである。マス ク部材は外形が等しい幅 4mmのステンレス鋼製のフレームに固定されている。
[0063] 発光層用蒸着マスクを基板前方に配置して両者を密着させ、基板後方にはフェラ イト系板磁石（日立金属社製、 YBM— 1B)を配置した。この際、絶縁層開口部が蒸 着マスクの有効開口部と重なるように配置し、なおかつダミー開口部が発光領域の上 下左右各 3個ずっとなるように位置合わせした。蒸着マスクは膜厚の厚い絶縁層と接 触して、先に形成した正孔輸送層とは接触しないので、マスク傷が防止される。
[0064] この状態で 0. 3重量0 /0の 1, 3, 5, 7, 8 ペンタメチルー 4, 4ージフロロ 4 ボラ—3a , 4a ジァザ s インダセン（PM546)をドーピングした 8—ヒドロキシキノリン アルミ ユウム錯体 (Alq )を 21nm蒸着し、緑色発光層をパターユングした。
3
[0065] 次に、蒸着マスクを右方向に 1ピッチ分ずらして、 1重量0 /0の 4 (ジシァノメチレン） —2—メチルー 6— (ジュロリジルスチリル）ピラン（DCJT)をドーピングした Alqを 15nm
3 蒸着して、赤色発光層をパター-ングした。
[0066] さらに蒸着マスクを左方向に 2ピッチ分ずらして、 4, 4，一ビス（2, 2，ージフエ-ルビ -ル）ジフエ-ル（DPVBi)を 20nm蒸着して、青色発光層をパターユングした。緑色 、赤色、青色それぞれの発光層は、ストライプ状第一電極の 3本ごとに配置され、第 一電極の露出部分を完全に覆っている。さらに、画素の構成には使用されない発光 層用有機化合物の領域が、上下各 3個左右各 9個ずつ同時に配置された。
[0067] 次に、 DPVBiを 35nm、 Alqを 10nm、発光領域全面に蒸着した。この後、薄膜層
3
をリチウム蒸気に曝してドーピング (膜厚換算量 0. 5nm)した。
[0068] 第二電極パターユング用として、マスク部材の基板と接する面と補強線との間に隙 間が存在する構造の蒸着マスクを用いた。マスク部材の外形は 120 X 84mm、厚さ は 100 μ mであり、長さ 100mm、幅 500 μ mのストライプ状開口部がピッチ 600 μ m で 100本配置されている。マスク部材の上には、幅 40 μ m、厚さ 35 μ m、対向する 二辺の間隔が 200 μ mの正六角形構造からなるメッシュ状の補強線が形成されてい る。隙間の高さはマスク部材の厚さと等しく 100 mである。マスク部材は外形が等し V、幅 4mmのステンレス鋼製のフレームに固定されて!、る。
[0069] 第二電極は抵抗線加熱方式による真空蒸着法によって形成した。なお、蒸着時の 真空度は 3 X 10— 4Pa以下であり、蒸着中は 2つの蒸着源に対して基板を回転させた 。発光層のパターユングと同様に、第二電極用蒸着マスクを基板前方に配置して両 者を密着させ、基板後方には磁石を配置した。この際、絶縁層開口部が蒸着マスク の開口部と重なるように両者を配置する。この状態でアルミニウムを 200nmの厚さに 蒸着して、第二電極をパターユングした。第二電極は、第一電極と直交する配置で、 ストライプ状にパターユングされて 、る。
[0070] 本基板を蒸着機から取り出し、ロータリーポンプによる減圧雰囲気下で 20分間保持 した後、露点 90°C以下のアルゴン雰囲気下に移した。この低湿雰囲気下にて、基 板と封止用ガラス板とを硬化性エポキシ榭脂を用いて貼り合わせることで封止した。
[0071] このようにして幅 160 μ m、ピッチ 200 μ m、本数 408本のストライプ状第一電極上 に、パターニングされた緑色発光層、赤色発光層および青色発光層が形成され、第 一電極と直交するように幅 500 μ m、ピッチ 600 μ mのストライプ状第二電極が 100 本配置された単純マトリクス型カラー有機電界発光装置を作製した。赤、緑、青各 1 つ、つまり合計 3つの発光画素が 1つの画素集合を形成するので、本発光装置は 60 0 μ mピッチで 136 X 100個の画素集合を有する。
[0072] 本有機電界発光装置を線順次駆動したところ、良好な表示特性を得ることができた 。さらに顕微鏡により発光画素を観察したところ、発光領域の外周部において、発光 画素のエッジ部分がぼやけている事を確認した。これは、基板と蒸着マスクとの密着 が損なわれたためであつたが、混色には至ってなかった。
[0073] 実施例 4
外形 500 X 400mm、厚さ 0. 7mmの無アルカリガラス表面にスパッタリング法によ つて厚さ 130nmの ITO透明電極膜を形成した。 ITO基板上にフォトレジストを塗布し て、通常のフォトリソグラフィ法による露光'現像によってパターユングした。 ITOの不 要部分をエッチングして除去した後、フォトレジストを除去することで、 ITO膜を長さ 9 Omm、幅 80 mのストライプ形状にパターユングした。このストライプ状第一電極が 1 00 mピッチで 816本配置された対角 4インチの発光領域が 16面形成され、ガラス を 200 X 214mmの大きさに 4分割することにより 4面取りの ITO基板を作製した。
[0074] 次に、ポジ型フォトレジスト (東京応化工業 (株)製、 OFPR-800)をスピンコート法 により第一電極を形成した基板上に厚さ 2 mになるように塗布した。その後、 120°C で仮硬化させ、フォトマスクを介してパターン露光した。さらに、現像してフォトレジスト のパター-ングを行い、現像後に 230°Cでキュアした。これにより、絶縁層の不要部 分が取り除かれ、ストライプ形状の第一電極上に縦 235 m、横 70 mの絶縁層開 口部を、縦方向に 300 mピッチで 200個、横方向に 100 mピッチで 816個形成 した。絶縁層のエッジ部分の断面は順テーパー形状であった。絶縁層を形成した基 板は、 80°C、 lOPaの減圧雰囲気下に 20分間置いて脱水処理を行った。
[0075] 発光層を含む薄膜層は、抵抗線加熱方式による真空蒸着法によって形成した。な お、蒸着時の真空度は 2 X 10— 4Pa以下であり、蒸着中は蒸着源に対して基板を回転 させた。まず、銅フタロシア-ンを 15nm、ビス（N—ェチルカルバゾール）を 60nm、 各発光領域全面に蒸着して正孔輸送層を形成した。
[0076] 発光層用蒸着マスクとして、開口部を配列した開口領域を 4つ持つ蒸着マスクを用 いた。マスク部材の外形は 200 X 214mm、厚さは 25 μ mであり、縦 61. 77mm,横 100 mの開口部が横方向に 300 mピッチで 278本配列した開口領域を 4つ持ち 、先に作製した 4面取り ITO基板の ITOパターンと対応した位置に配置した。各開口 部には幅 30 μ mの補強線 300 μ mピッチで 205本設置されて 、る。つまり補強線で 区切られた 1つの開口領域の開口部の数は縦方向に 206個、そのうち有効開口部が 200個であり、補強線で区切られた開口部 1つの大きさは縦 270 m、横 100 mで ある。マスク部材は 163 X 201mmの開口を有するスーパーインバー鋼製のフレーム に固定されており、蒸着マスク活用領域は 163 X 201mmとなる。
[0077] 発光層用蒸着マスクを基板前方に配置して両者を密着させ、基板後方にはフェラ イト系板磁石（日立金属社製、 YBM— 1B)を配置した。この際、絶縁層開口部が蒸 着マスクの有効開口部と重なるように配置し、なおかつダミー開口部が各発光領域の 上下左右各 3個ずっとなるように位置合わせした。蒸着マスクは膜厚の厚い絶縁層と 接触して、先に形成した正孔輸送層とは接触しないので、マスク傷が防止される。
[0078] この状態で 0. 3重量％の 1, 3, 5, 7, 8 ペンタメチルー 4, 4ージフロロ 4 ボラ—3a , 4a ジァザ s インダセン（PM546)をドーピングした 8—ヒドロキシキノリン アルミ ユウム錯体 (Alq )を 21nm蒸着し、緑色発光層をパターユングした。
3
[0079] 次に、蒸着マスクを右方向に 1ピッチ分ずらして、 1重量0 /0の 4 (ジシァノメチレン） —2—メチルー 6— (ジュロリジルスチリル）ピラン（DCJT)をドーピングした Alqを 15nm
3 蒸着して、赤色発光層をパター-ングした。
[0080] さらに蒸着マスクを左方向に 2ピッチ分ずらして、 4, 4，一ビス（2, 2，ージフエ-ルビ -ル）ジフエ-ル（DPVBi)を 20nm蒸着して、青色発光層をパターユングした。緑色 、赤色、青色それぞれの発光層は、ストライプ状第一電極の 3本ごとに配置され、第 一電極の露出部分を完全に覆っている。さらに、画素の構成には使用されない発光 層用有機化合物の領域が、上下各 3個左右各 9個ずつ同時に配置された。 [0081] 次に、 DPVBiを 35nm、 Alqを 10nm、各発光領域全面に蒸着した。この後、薄膜
3
層をリチウム蒸気に曝してドーピング (膜厚換算量 0. 5nm)した。
[0082] 第二電極パターユング用として、マスク部材の基板と接する面と補強線との間に隙 間が存在する構造の蒸着マスクを用いた。蒸着マスクの外形は 200 X 214mm、厚さ は 100 μ mであり、長さ 100mm、幅 250 μ mのストライプ状開口部がピッチ 300 μ m で 200本配置された領域が ITO基板と対応した位置に 4つ配置されて ヽる。マスク部 材の上には、幅 40 μ m、厚さ 35 μ m、対向する二辺の間隔が 200 μ mの正六角形 構造力 なるメッシュ状の補強線が形成されて 、る。隙間の高さはマスク部材の厚さ と等しく 100 μ mである。マスク部材は 163 X 201mmの開口を有するスーパーイン バー鋼製のフレームに固定されており、蒸着マスク活用領域は 163 X 201mmである
[0083] 第二電極は抵抗線加熱方式による真空蒸着法によって形成した。なお、蒸着時の 真空度は 3 X 10— 4Pa以下であり、蒸着中は 2つの蒸着源に対して基板を回転させた 。発光層のパターユングと同様に、第二電極用蒸着マスクを基板前方に配置して両 者を密着させ、基板後方には磁石を配置した。この際、絶縁層開口部が蒸着マスク の有効開口部と重なるように両者を配置する。この状態でアルミニウムを 300nmの厚 さに蒸着して、第二電極をパターユングした。第二電極は、第一電極と直交する配置 で、ストライプ状にパターユングされている。
[0084] 本基板を蒸着機から取り出し、ロータリーポンプによる減圧雰囲気下で 20分間保持 した後、露点 90°C以下のアルゴン雰囲気下に移した。この低湿雰囲気下にて、基 板と封止用ガラス板とを硬化性エポキシ榭脂を用いて貼り合わせることで封止した。
[0085] このようにして幅 80 μ m、ピッチ 100 μ m、本数 816本の ITOストライプ状第一電極 上に、パターニングされた緑色発光層、赤色発光層および青色発光層が形成され、 第一電極と直交するように幅 250 μ m、ピッチ 300 μ mのストライプ状第二電極が 20 0本配置された有機電界発光装置を 4面搭載した。これをガラス基板、封止用ガラス 板共に 4分割にして対角 4インチの単純マトリクス型カラー有機電界発光装置を得た 。赤、緑、青各 1つ、つまり 3つの発光画素が 1つの画素集合を形成するので、本発 光装置は 300 μ mピッチで 272 X 200個の画素集合を有する。 [0086] 本有機電界発光装置を線順次駆動したところ、良好な表示特性を得ることができた 。さらに顕微鏡により発光画素を観察したところ隣接画素への混色なども無ぐ発光 領域全面に渡って良好な発光層パターンが形成できて 、ることを確認した。発光層 のパター-ング精度は ± 10 m以内であった。
[0087] 実施例 5
縦 270 μ m、横 100 mの開口部が縦横 300 μ mピッチで蒸着マスク活用領域全 面（90%以上）に配列した外形が 200 X 214mmのマスク部材を実施例 4と同じフレ ームの上面に固定した。さらに、発光領域よりやや大きめに 4力所の開口を設けた外 形 162 X 200mmのマスク部材を、上記蒸着マスクの蒸着源側の直下に配置してフ レームの内側で固定した。両マスク部材同士は互いに接着されていない。このように して図 7に示すような発光層用の蒸着マスクを用意した。それ以外は実施例 1と同様 にして有機電界発光装置を作製した。
[0088] 本有機電界発光装置を線順次駆動したところ、良好な表示特性を得ることができた 。さらに顕微鏡により発光画素を観察したところ隣接画素への混色なども無ぐ発光 領域全面に渡って良好な発光層パターンが形成できていることを確認した。また、画 素の構成には使用されない発光層用有機化合物の領域が、上下各 1個左右各 3個 ずつ配置されており、そのうちの一部は中途半端な形状であった。発光層のパター ニング精度は ± 7 m以内であった。蒸着マスク活用領域全面に開口部を配列した ことによりマスクの橈みが少なくなつたので、パターユング精度がさらに向上した。
[0089] 実施例 6
発光層用蒸着マスクとして縦 270 m、横 100 mの開口部が縦横 300 mピッチ で蒸着マスク活用領域全面（90%以上）に配列した外形が 200 X 214mmのマスク 部材を用い、十字の桟を追加したスーパーインバー鋼製のフレームに貼り付けた。こ のとき、桟の部分も蒸着マスクと接着した。このようにして図 11に示すような発光層用 の蒸着マスクを用意した。それ以外は実施例 4と同様にして有機電界発光装置を作 製した。フレームに十字の桟を追加したことで、この蒸着マスクによる発光層パターン は発光領域よりやや大きめに 4面形成される。
[0090] 本有機電界発光装置を線順次駆動したところ、良好な表示特性を得ることができた 。さらに顕微鏡により発光画素を観察したところ隣接画素への混色なども無ぐ発光 領域全面に渡って良好な発光層パターンが形成できていることを確認した。また、画 素の構成には使用されない発光層用有機化合物の領域が、上下各 1個左右各 3個 ずつ配置されており、そのうちの一部は中途半端な形状であった。発光層のパター ユング精度は ± 5 m以内であった。桟を追加したことによりフレームの変形が少なく なったので、パターユング精度はさらに向上した。
[0091] 比較実施例 1
発光層用蒸着マスクの開口部を縦 200個、横 272個としたこと以外は実施例 1と同 様にして有機電界発光装置を作製した。すなわち、発光層用蒸着マスクにダミー開 口部が無ぐ第一電極と第二電極の重なる発光領域と発光層用蒸着マスクの有効開 口領域が一致する単純マトリクス型カラー有機電界発光装置を作製した。
[0092] 本有機電界発光装置を線順次駆動したところ、発光領域の外周部で隣接画素へ の混色が認められた。これは、マスク部材のマスク領域と開口領域の境界部分に発 生した橈みで基板と蒸着マスクとの密着が損なわれたためであった。
産業上の利用可能性
[0093] 高精細化が要望されている平面パネルディスプレイの 1つである有機電界発光装 置の生産に適用できる。

Claims

請求の範囲
[1] 有機電界発光装置の発光層の蒸着に用いられる蒸着マスクであって、該マスクは 発光画素に用いられる発光層を形成するための開口（以下、有効開口）と該有効開 口の群の外縁で区画された領域 (以下、有効開口領域)の周囲に発光画素の形成 用には使用されない開口（以下、ダミー開口）とを有するマスク部材を具備することを 特徴とする蒸着マスク。
[2] ダミー開口の一部若しくは全てが部分的に若しくは完全に別のマスク部材または Z およびマスク部材を保持するフレームで覆 、隠されて 、ることを特徴とする請求項 1 記載の蒸着マスク。
[3] 前記の別のマスク部材若しくはフレームは、その開口 1個の縁は前記ダミー開口を 有するマスク部材のダミー開口によって囲まれた領域の外側、かつ、有効開口領域 の外縁から 500 μ mの距離で囲まれる領域の内側にあることを特徴とする請求項 2記 載の蒸着マスク。
[4] 前記のダミー開口を有するマスク部材は、フレームに固定されると共に、フレームと の固定に使用された部分以外の部分 (蒸着マスク活用領域)の 90%以上の領域を 有効開口とダミー開口により開口しており、有効開口の平均面積とダミー開口の平均 面積の比率（開口率）が 50— 200%であることを特徴とする請求項 1一 3のいずれか に記載の蒸着マスク。
[5] 2色以上の発光画素を有する有機電界発光装置を製造する方法てあって、少なく とも 1色の画素について、請求項 1一 4の何れか記載の蒸着マスクを被蒸着材に接触 させ若しくは近傍に配し、該マスクをとおして発光性有機化合物を蒸着することで発 光層を形成する工程を含む有機電界発光装置の製造方法。
[6] 第一の電極と第二の電極との間に有機化合物力 なる発光層を含む薄膜層が狭 持された 2色以上の発光画素が基板上に所定のピッチで配列された有機電界発光 装置であって、前記の発光層はストライプ状パターンを有しており、かつ、発光画素 は一方向には各色交互のパターンで、それと直交する方向には同一色で配列されて おり、かつ、前記発光画素が配列された領域 (以下、発光領域)の外には、前記発光 層の形成用いられた有機化合物と同じ有機化合物からなるが、発光画素としては供 せられないパターンが 1個以上形成されていることを特徴とする有機電界発光装置。
[7] 前記の発光画素として供せられな！、パターンは、発光領域の外縁から 500 μ m以 内の距離に形成されていることを特徴とする請求項 6記載の有機電界発光装置。
[8] 発光領域内の発光層のパターンのピッチ力 ある方向に対して前記発光画素のピ ツチと同一もしくは整数倍であることを特徴とする請求項 6または 7記載の有機電界発 光装置。
[9] 各色の発光画素 1つずつの組を 1単位とする画素集合のピッチが縦横共に 500 m以下であることを特徴とする請求項 6または 7記載の有機電界発光装置。
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