WO1999062803A1

WO1999062803A1 - Procede pour fabriquer un substrat continu et appareil a cet effet

Info

Publication number: WO1999062803A1
Application number: PCT/JP1998/002472
Authority: WO
Inventors: Kimiteru Tagawa; Shigemoto Kijima; Yoshitake Kobayashi; Eiji Ohtsubo
Original assignee: Mitsui Chemicals, Inc.
Priority date: 1996-11-28
Filing date: 1998-06-04
Publication date: 1999-12-09
Also published as: EP1002752A1; KR100386103B1; KR20010022650A; EP1002752A4

Description

明細書連統基材の製造方法及びその装置発明の詳細な説明

発明の属する技術分野

本発明は、シート状基材を繋ぐ連続基材の製造方法および該方法に用いる基材を繋ぐ連続基材の製造装置に関する。詳しくは、金属箔の加工、金属とプラスチックの複合フィル厶基材の加工、ポリイミド等の耐熱性樹脂フイルムの加工などの分野に利用され、塗工乾燥装置、熱処理装置などの 2 0 0 °C以上、 5 5 0 °C未満の高温加工を必要とするシー卜状基材を繋ぐ連続基材の製造方法および該方法に用いる基材を繋ぐ連続基材の製造装置に関する。従来の技術

従来、金属箔同士の繋ぎ方法としては、超音波融着による方法が用いられてきた。また、ポリイミド等の耐熱性プラスチック同士の繋ぎ方法としては、耐熱性粘着テープを利用する方法ゃステーブル（Stap l e) で接続する方法が用いられてきた。

超音波融着は、異なる金属箔同士を繋ぐ場合には利用可能であるが、ポリイミド等の耐熱性プラスチック同士を繋ぐことができない。また、耐熱性粘着テープを用いて繋ぐ方法は、 2 0 0 °C未満の温度範囲では利用可能であるが、 2 0 0 °C以上の温度で利用する場合、粘着力が低下する。そのため、基材に 0. 1 〜5 0 k g f Z mの張力をかけた場合、繋ぎ部が外れる問題があった。また、ステーブルで繋ぐ方法は、厚みが 1 8 ju m以下の薄い金属箔、プラスチックフイルム等の場合には、接続強度が不足する。そのため、基材に 0. 〜 5 0 k g f / mの張力をかけた場合、基材が破断することがあリ満足し得る方法ではない。発明が解決しょうとする課題

本発明の目的は、上記従来の問題点に鑑み、金属箔同士、耐熱性ブラスチック同士は勿論の事、金属箔と耐熱性プラスチックをも良好に繋ぐことができ、 2 0 0 °C以上、 5 5 0 °C未満の温度条件で基材に 0. 1〜 5 0 k g f Zmの張力をかけて加工した場合でも、基材同士がはずれることがない、シート状基材を繋ぐ連続基材の製造方法、および該方法に用いる連続基材繋ぎ装置を提供することにある。課題を解決するための手段

本発明者達は、上記課題を解決するため、鋭意検討した結果、熱プレス機、基材固定装置、及び、アキュームレータ一を備えた繋ぎ装置を用いて、シート状基材の最終部分と他のシート状基材の先頭部分の間に樹脂接着層を挟み込み、該箇所を熱圧着する方法を見出した。また、熱圧着をする際は、基材固定装置を作動させて熱圧着箇所を熱プレス機内に静止せしめ、且つ、アキュームレータ一を作動させて下流側におけるシ一卜状基材の搬送速度を所定速度に制御することにより、繋ぎが完了したシート状基材を連統的に加工することが可能であることを見出し、本発明に到った。

すなわち、本発明は、先行するシート状基材と後続の他のシート状基材とをそれらの長さ方向に搬送しながら端部同士で繋ぐ連続基材の製造方法であって、

( 1 ) 先行するシート状基材 4の最終部分と、後続の他のシート状基材 6の先頭部分の間に樹脂接着層 5を配設して仮接統する工程、

( 2 ) 前記仮接統部が熱プレス機〗に到達するまで先行するシート状基材 4及び後統の他のシート状基材 6を搬送した時点で、基材固定装置 2 を作動せしめて先行するシート状基材 4の一部を固定して仮接統部を熱プレス機 1内に静止せしめると共に、アキュームレーター3を作動せしめて先行するシート状基材 4の下流側の搬送速度を常時一定に制御する工程、

(3) 熱プレス機 1 を作動せしめて前記仮接続部を熱圧着して先行するシート状基材 4と後統の他のシート状基材 6とを繋ぐ工程、

(4) 基材固定装置 2による固定を解除して、繋がれたシート状基材をアキュームレータ一 3を介して下流側へ搬送する工程、

の各工程を含むシート状基材を繋ぐ連続基材の製造方法である。

本発明の上記シート状基材を繋ぐ連続基材の製造方法の好ましい態様として、前記熱圧着を、温度 200°C以上、 550°C未満、圧力 0. 0 01〜50 k g f /cm² において実施する前記シート状基材を繋ぐ連続基材の製造方法、先行するシート状基材 4の最終部分、及び後続の他のシート状基材 6の先頭部分の長さが、それぞれ 1 0~ 1 00 Ommである前記シー卜状基材を繋ぐ連続基材の製造方法、先行するシート状基材 4、及び、後続の他のシート状基材 6が、厚み 5〜500 mの金属箔または耐熱性樹脂フィル厶である前記シート状基材を繋ぐ連統基材の製造方法、樹脂接着層の厚みが 0. 1〜50 jmである前記シート状基材を繋ぐ連続基材の製造方法、が挙げられる。上記それぞれのシート状基材を繋ぐ連続基材の製造方法は、繋がれたシート状基材が、温度が 2 00°C以上、 550°C未満、張力が 0. 1〜50 k g f ノ c mの範囲で連続加工される場合、特に好ましく適用される。

また、本発明の他の発明は、前記それぞれのシート状基材を繋ぐ連続基材の製造の実施に使用するシート状基材の繋ぎ装置であって、搬送手段により先行するシート状基材の最終部分に後続する他のシート状基材の先頭部分を樹脂接着層を介して重ねて仮接統した仮接統部分を熱圧着で繋ぐための熱プレス機と、前記熱プレス機に前記仮接統部分を静止させるため前記先行するシート状基材の一部を固定する基材固定装置と、前記基材固定装置よリ下流側の前記先行する基材の移動速度を常時一定に保っためのアキュームレータ一と、からなることを特徴とするシート状基材を繋ぐ連続基材の製造装置である。

本発明によれば、次工程におけるシート状基材の加工が、温度 2 0 0 °C以上、 5 5 0 °C未満、張力 0. 〗〜5 0 k g f / c mという厳しい条件下においてなされた場合であっても、シート状基材の切断、はがれ、蛇行、テンションの変動などがない、良好な加工を行なうことができる。また、本発明を適用してシート状基材同士を繋ぐことにより、安定的に、且つ効率の良い基材同士の繋ぎが可能となり、しかも、常時一定の搬送速度で次工程にシート状基材を搬送することができる。発明の実施の形態

以下、本発明について詳細に説明する。

本発明に係わるシート状基材を繋ぐ連統基材の製造方法の概要は、先ず、搬送手段により先行するシー卜状基材の最終部分に、後続の他のシー卜状基材の先頭部分が樹脂接着層を挟み込んだ状態で重ねられ、粘着テープなどを用いて仮接続される。仮接続されたシート状基材同士は、搬送手段により下流側に搬送されていき、仮接続部分が熱プレス機に達すると、基材固定装置により先行するシー卜状基材の一部がシート状基材固定装置により固定されて、仮接続部分が熱プレス機内で静止する。このとき、先行するシート状基材の流れ速度を一定とする為に、アキユームレーターが作動し続ける。その後、熱プレス機が作動して、樹脂接着層を間に持つシート状基材同士の仮接統部分が熱圧着される。シー卜状基材同士の接続が完了した後は、基材固定装置による固定が解除され、接統部分で接続されたシート状基材はアキュームレータ一に向かって移動する。以下、本発明の実施の形態について図面を参照して説明する。

図 1乃至図 4は、本発明のシー卜状基材を繋ぐ連統基材の製造方法の実施に使用する装置の一形態の構成および動作を説明するためのものである。特に、図 1は、シート状基材同士の間に樹脂接着層を挟み込んだ状態を示す。図 2は、シート状基材同士の接統部を熱プレス機上で静止させる状態を示す。図 3は、熱プレス機を作動して、シート状基材同士を熱圧着させる状態を示す。図 4は、シート状基材同士の繋ぎが完了した状態を示している。

本形態の装置は、図〗乃至図 4に示すように、不図示の搬送手段によリ先行する加工中のシート状基材 4の最終部分に、加工予定の後統の他のシート状基材 6の先頭部分を樹脂接着層 5により繋ぐために熱プレス機 1 を備えている。

この熱プレス機〗の型式には特に制限はないが、ヒーター等を組み込んだ熱板の型式が好ましい。熱圧着時の加熱温度は、樹脂接着層の種類により選択されるが、通常 200°C以上、 550°C未満、好ましくは 2 00〜450°Cの温度が好ましい。熱プレス時の圧力は、特に制限はないが、十分な接着力が得られ、且つ、シート状基材を破損しない範囲として、 0. 001〜50 k g f Zcm² が好ましく、さらに好ましくは 0. 001〜 1 k g f Zc m²である。

熱および圧力を均一に伝える方法として、熱板上に耐熱性のラバーを付けることも好ましい。また、熱板に凹凸を設け部分的にプレス圧力を高めることも好ましい。熱プレスに必要な時間は、特に制限はないが、実用的な処理に適している時間としては 0. 1秒〜 30分間、好ましくは 0. 5秒〜 1 0分、さらに好ましくは 1秒〜 5分である。両シート状基材を熱圧着する箇所の長さには、特に制限はないが、次工程におけシート状基材の加工時にかかる張力等を考慮すると、通常、 1 0〜 00 Omm程度好ましくは 50〜 500mmである。さらに、本装置は、熱プレス機 1 による接続の際に、加工中の先行するシート状基材 4の最終部分の移動を止めるための基材固定装置 2と、基材固定装置 2より下流側（基材固定装置 2の、熱プレス機〗側とは反対側）の加工中の先行するシート状基材 4の移動速度を常時一定に保つためのアキュームレータ一 3とを備えている。

基材固定装置 2は、対をなす 2本のロールから構成され、ロール同士をピンチすることでシート状基材の固定を可能にするものが好ましい。また、アキュームレータ一 3は、複数のロールから構成され、例えば、対向するロールをシート状基材の搬送方向と直角をなす方向に移動せしめることで、ロールに巻きついているシート状基材の長さを調整し、基材固定装置 2で固定されていても加工中のシート状基材 4の移動速度を常時一定に保つことができる型式のものが好ましい。

また、シート状基材 4および 6としては、銅箔、ステンレス箔、アルミニゥム箔、 N i 一 F e合金箔、銅を主体とした合金箔などの金属箔、ポリイミド、ポリアミド、ァラミド、液晶ポリマーなどの耐熱性プラスチックフィル厶、もしくは金属箔と耐熱性プラスチックとの複合フィル厶が挙げられる。シート状基材の厚みは、好ましくは 5 ~ 5 0 0 u m、さらに好ましくは 5〜1 0 0 j m、最も好ましくは 5〜5 0 /j m程度である。

接着層として用いる樹脂接着層 5は、熱可塑性の特徴を有している樹脂層であれば良い。非熱可塑性ポリイミドフィルム、上記金属箔等の表裏両面に樹脂接着層を形成したものでも良い。いずれの場合においても、接着層となる樹脂接着層の厚みは、 0. 1〜 1 0 0 /j m程度のものが挙げられる。

樹脂接着層としては好ましくはガラス転移温度が 1 5 0〜3 5 0 °Cである熱可塑性樹脂が用いられ、例えば熱可塑性ポリイミド、芳香族ポリアミドイミド、芳香族ポリエーテルィミド、シリコーン変性ポリイミド等が例示され、特に好ましくは熱可塑性ポリイミドである。

接着層として用いる熱可塑性ポリイミドフィル厶を形成する熱可塑性ポリイミドとしては、ジアミンとテトラカルボン酸二無水物により合成される公知の熱可塑性ポリイミドが利用できる。より具体的にはジアミンとして、 1， 3—ビス（3—アミノフエノキシ）ベンゼン、 4， 4 ' —ビス（3—アミノフエノキシ）ビフエニル、及び 3， 3 ' —ジァミノベンゾフ Iノンから選ばれる少なくとも一種のジァミンが好ましい。テトラカルボン酸二無水物として、 3， 3 ' ， 4， 4 ' ージフエニルエーテルテトラカルボン酸二無水物、 3， 3 ' ， 4， 4 ' —ベンゾフエノンテトラカルボン酸二無水物、ピロメリット酸二無水物および、 3， 3 ' ， 4， 4 ' —ビフ Iニルテトラカルボン酸二無水物から選ばれる少なくとも一種のテトラカルボン酸二無水物が好ましい。

本発明に用いる熱可塑性ポリイミドフィルムは、好ましくは上記のジァミン群から選ばれる少なくとも一種のジァミン成分と、上記のテ卜ラカルボン酸二無水物群から選ばれる少なくとも一種のテ卜ラカルボン酸二無水物成分から得られる重縮合ポリマーのフィル厶である。ジァミン成分とテトラカルボン醆ニ無水物の反応モル比は、通常、ジァミン成分 1 モルに対し、テトラカルボン酸二無水物成分 0. 7 5〜 . 2 5モルの範囲である。好ましくは 0. 8〜1 . 2モルの範囲である。

上記したジァミンの一部を他のジアミンで代替えすることができる。代替できるアミン化合物として、例えば、 m—フエ二レンジァミン、 0 一フエ二レンジァミン、 p—フエ二レンジァミン、 m—ァミノべンジルァミン、 p—ァミノベンジルァミン、ビス（ 3—ァミノフエニル）スルフイド、（ 3—ァミノフエニル）（4ーァミノフエニル）スルフイド、ビス（4—ァミノフエニル）スルフィド、ビス（3—ァミノフエニル）スルホキシド、（3—ァミノフエニル）（4—ァミノフエニル）スルホキシド、ビス（ 3—ァミノフエニル）スルホン、（3—ァミノフエ二 W ル）（4—ァミノフエニル）スルホン、ビス（4ァミノフエニル）スルホン、 3， 4' —ジァミノべンゾフエノン、 4, 4' ージァミノべンゾフエノン、 3， 3' —ジアミノジフエニルメタン、 3， 4' —ジァミノジフエ二ルメタン、 4， 4' —ジアミノジフエニルメタン、 4， 4' - ジアミノジフエ二ルエーテル、 3, 3' —ジアミノジフエニルエーテル、 3， 4，一ジアミノジフエニルエーテル、ビス [4一（3—ァミノフエノキシ）フエニル] メタン、ビス [4— (4—ァミノフエニキシ）フエニル] メタン、 1， 1 一ビス [4— (3—アミノフエノキシ）フエ二ル] ェタン、 1， 1 一ビス [4— (4—アミノフエノキシ）フエニル] ェタン、 1， 2—ビス [4— (3—アミノフエノキシ）フエニル] エタン、 1， 2—ビス [4一（4—アミノフエノキシ）フエニル] ェタン、 2, 2—ビス [4— (3—アミノフエノキシ）フエニル] プロパン、 2，

2—ビス [4一（4—アミノフエノキシ）フエニル] プロパン、 2， 2 —ビス [4一（3—アミノフエノキシ）フエニル] ブタン、 2， 2—ビス [3— （3—アミノフエノキシ）フエ二ル] — 1， 1， 1 , 3， 3，

3—へキサフル才ロプロパン、 2， 2—ビス [4一（4一アミノフエノキシ）フエニル] 一 1， 1， 1， 3， 3， 3—へキサフルォロプロパン、 1， 3—ビス（3—アミノフエノキシ）ベンゼン、 1， 4一ビス（3— アミノフエノキシ）ベンゼン、 1， 4' —ビス（4ーァミノフエノキシ）ベンゼン、 4， 4' 一ビス（4—アミノフエノキシ）ビフエニル、ビス [4一（3—アミノフエノキシ）フエニル] ケトン、ビス [4一

(4一アミノフエノキシ）フエニル] ケトン、ビス [4— (3—ァミノフエノキシ）フ Iニル] スルフィド、ビス [4— (4ーァミノフエノキシ）フエニル] スルフィド、ビス [4— (3—アミノフエノキシ）フエニル] スルホキシド、ビス [4— (アミノフエノキシ）フエニル] スルホキシド、ビス [4— (3—ァミノフエノキシ）フエニル] スルホン、ビス [4一（4一アミノフエノキシ）フエニル] スルホン、ビス [4一 W

(3—アミノフエノキシ）フエニル] エーテル、ビス [4— (4一アミノフエノキシ）フエニル] エーテル、 1， 4一ビス [4一（3—ァミノフエノキシ）ベンゾィル〕ベンゼン、 1， 3—ビス [4— (3—ァミノフエノキシ）ベンゾィル] ベンゼン、 4， 4' —ビス [3— （4一アミノフエノキシ）ベンゾィル] ジフエ二ルエーテル、 4， 4' —ビス [3 一（3—アミノフエノキシ）ベンゾィル] ジフエニルエーテル、 4， 4 ' 一ビス [4— (4—ァミノ一ひ， α—ジメチルベンジル）フエノキシ] ベンゾフエノン、 4， 4' —ビス [4一（4ーァミノ一ひ，ひージメチルベンジル）フエノキシ] ジフエニルスルホン、ビス [4一 {4—

(4一アミノフエノキシ）フエノキシ } フエニル] スルホン、 1， 4— ビス [4一（4—アミノフエノキシ）一 a, ひージメチルベンジル] ベンゼン、 1， 3—ビス [4— (4一アミノフエノキシ）一ひ， α—ジメチルベンジル] ベンゼン等が挙げられる。

これらは単独で、または 2種以上を組み合わせて使用しても良い。他のァミン化合物による代替え量は、通常、前記した特定のジァミンの 0 〜50モル％の範囲である。

上記した上記テトラカルボン酸二無水物と他のテトラカルボン酸二無水物を併用してもよい。併用してもよいものとして、例えば、エチレンテトラカルボン酸二無水物、ブタンテトラカルボン酸二無水物、シクロペンタンカルボン酸二無水物、ピロメリット酸二無水物、 2， 2' ， 3， 3，一べンゾフエノンテトラカルボン酸二無水物、 2， 2' ， 3， 3' —ビフエニルテトラカルボン酸二無水物、 2， 2—ビス（3， 4ージカルポキシフエニル）プロパン二無水物、ビス（3， 4ージカルボキシフェニル）エーテル二無水物、ビス（2， 3—ジカルボキシフエニル）ェ一テルニ無水物、ビス（3， 4ージカルボキシフエニルスルホン）二無水物、ビス（2， 3—ジカルボキシフエニル）スルホン二無水物、 1，

1 —ビス（2， 3—ジカルボキシフエニル）メタン二無水物、ビス（3， 4ージカルボキシフエニル）メタン二無水物、 4， 4 ' — ( P—フエ二レンジォキシ）ジフタル酸二無水物、 4， 4 ' 一（m—フエ二レンジ才キシ）ジフタル醆ニ無水物、 2， 3， 6， 7—ナフタレンテトラカルボン酸ニ無水物、し 4， 5， 8—ナフタレンテトラカルボン酸二無水物, 1， 2 , 5， 6，一ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、 1， 2， 3， 4—ベンゼンテトラカルボン酸二無水物、 3， 4， 9， 1 0—ペリレンテ卜ラカルボン酸二無水物、 2， 3， 6， 7—アントラセンテトラカルボン酸二無水物、 1， 2， 7， 8—フエナントレンテトラカルボン酸二無水物等が挙げられる。

これらは、単独または 2種以上を組み合わせて使用できる。併用するテトラカルボン酸の代替え量は、通常、前記した特定のテトラカルボン酸二無水物の 0〜 5 0モル％の範囲である。

本発明では、熱可塑性ポリイミドフイルムの原料である熱可塑性ポリイミドのポリマー末端を封止する目的として、ジカルボン酸無水物を添加しても良い。使用されるジカルボン酸無水物としては、無水フタル酸、 2 , 3—ベンゾフ： cノンジカルボン酸無水物、 3， 4—ベンゾフエノンジカルボン酸無水物、 2， 3—ジカルボキシフエニルフエニルエーテル無水物、 2， 3—ビフエニルジカルボン酸無水物、 3， 4一ビフ： I：二ルジカルボン酸無水物、 2， 3—ジカルボキシフエニルフエニルスルホン無水物、 3， 4ージカルボキシフエニルフエニルスルホン無水物、 2， 3—ジカルボキシフエニルフエニルスルフイド無水物、 1， 2 _ナフタレンジカロボン酸無水物、 2， 3—ナフタレンジカルボン酸無水物、 1， 8—ナフタレンジカルボン酸無水物、 2—アントラセンジカルボン酸無水物、 2， 3—アントラセンジカルボン酸無水物、 1， 9一アン卜ラセンジカルボン酸無水物が挙げられる。

これらのジカルボン酸無水物はァミンまたはジ力ルボン酸無水物と反応性を有しない基で置換されてもよい。ジカルボン酸無水物の添加量は、通常、主原料である前記特定のジアミンとテトラカルボン酸二無水物の合計量 1 0 0モルに対して、 0 . 0 0 1 〜0 . 5モルの範囲である。好ましくは、 0. 0 0 5〜0. 2 5モルの範囲である。

同様に、熱可塑性ポリイミドのポリマー末端を封止する目的でモノアミンを添加してもよい。使用されるモノアミンとしては、例えば、ァニリン、 0— 卜ルイジン、 m— トルイジン、 p— トルイジン、 2， 3—キシリジン、 2， 4ーキシリジン、 2， 5—キシリジン、 2， 6—キシリジン、 3， 4ーキシリジン、 3， 5—キシリジン、 0—クロロア二リン, m—クロロア二リン、 p—クロロア二リン、 0—二トロア二リン、 0 — ブロモア二リン、 m—ブロモア二リン、 0—二トロア二リン、 m—二卜ロア二リン、 p—二トロア二リン、 0—ァミノフエノール、 m—ァミノフエノール、 p—アミノフェノール、 0—ァニリジン、 m—ァニリジン, p—ァニリジン、 0—フエネチジン、 m—フエネチジン、 p—フエネチジン、 0—ァミノベンツアルデヒド、 m—ァミノベンツアルデヒド、 p ーァミノベンツアルデヒド、 0—ァミノべンゾニトリル、 m—ァミノべンゾニトリル、 p—ァミノべンゾニトリル、 2—アミノビフエニル、 3 一アミノビフエニル、 4一アミノビフエニル、 2—ァミノフエノールフェニルエーテル、 3—アミノフヱノールフヱニルエーテル、 4ーァミノフエノールフエニルエーテル、 2—ァミノべンゾフエノン、 3—ァミノベンゾフエノン、 4—ァミノべンゾフエノン、 2—ァミノフエノールフェニルスルフィド、 3—ァミノフエノールフエニルスルフィド、 4ーァミノフエノールフエニルスルフィド、 2—ァミノフエノールフエニルスルホン、 3—ァミノフエノールフエニルスルホン、 4ーァミノフエノールフエニルスルホン、ひ一ナフチルァミン、 3—ナフチルァミン、 1 一アミノー 2—ナフトール、 2—アミノー 1 —ナフトール、 4—アミノー 1 —ナフトール、 5—アミノー 1 一ナフトール、 5—アミノー 1 一ナフトール、 5—アミノー 2—ナフトール、 7—アミノー 2—ナフトール、 8—アミノー 2—ナフトール、 1 ーァミノアントラセン、 2—アミノアントラセン、 9ーァミノアントラセン等が挙げられる。

これらモノアミンは単独でまたは 2種以上組み合わせて使用しても良い。モノアミンの添加量は、通常、主原料である前記特定のジァミンとテトラカルボン酸二無水物の合計 1 0 0モルに対して、 0. 0 0 1 〜0. 5モルの範囲である。好ましくは 0. 0 0 5〜0. 2 5モルの範囲である。

本発明の方法では前記熱可塑性ポリイミドの他に、芳香族ポリエーテルイミド、芳香族ポリアミドィミド、シリコーン変性ポリィミド等も樹脂接着層として使用できる。

芳香族ポリエーテルィミドとしては、エーテル結合とィミド結合の二者を必須の結合単位として構成される重合体であり、下記一般式（ 1 )

で表される繰り返しが主要単位となっている。

ここで Zは三官能基のうち二官能基が隣接炭素に結合している三官能芳香族基、 A rは二価の芳香族残基である。そして、具体例としては次の構造の（2 ) 〜（8 ) ものを列記することができる。

ει

9

rifZ0/86df/X3d €0829/66 OAV (7)

)

これらの芳香族ポリエーテルイミドは、米国 G Ε社からウルテム一 1 000、ウルテム一 4000、ウルテム一 6000等の名称で市販されている。

芳香族ポリアミドィミドは主鎖のくリ返し単位中にィミドとアミド結合をもつものであり、下記一般式（9)

(式中 A rは少なくとも一つのベンゼン環を含む 3価の芳香族基、は 2価の有機基を示す）で表される繰返し単位を有する芳香族ポリァドイミドである。

本発明において使用される特に好ましい芳香属ポリアミドイミドは- 般式式（ 1 0) または（ 1 1 )

および式、

(11)

で表される繰返し単位を有する芳香族ポリアミドイミドである。

これらの芳香族ポリアミドィミドは、例えば米国ァモコ社より卜一口ン（TO R L ON) の商品名で市販されている。

また、本発明の方法で用いられるシリコーン変性ポリイミドは、シリコーンジアミンを必須成分として含むジァミンとテトラカルボン酸二無水物との重縮合ポリマーである。代表的なシリコーンジァミンとしては一般式（ 1 2)

で表されるひ， ω—ビスアミノポリジメチルシロキサンが挙げられる。式（ 1 0 ) における ηの値は 0 ~ 1 0が好ましい。 ηが 4〜 1 0、またはこれに η = 0のモノマーを混合して用いることが特に好ましい。全ァミンに占めるシリコーンジアミンの量は 5 0〜 5モル％であることが好ましい。シリコーンジァミンが 5モル％以上では吸水性が低く好ましく、 5 0モル％以下ではガラス転移温度が高くて耐熱性が良好で好ましい。シリコーン変性ポリィミドの製造に用いるシリコーンジアミン以外のジァミンとしては、熱可塑性ポリイミドの原料として用いるジァミンと同様のものが挙げられる。またテトラカルボン酸二無水物についても前記と同様のものが挙げられる。

次に、図 1乃至図 4に基づき、本形態のシート状基材繋ぎ装置の動作を説明する。先ず、図 1 に示すように、加工中の先行するシート状基材 4は、熱プレス機 1 を通して、不図示の搬送手段によって搬送される。先行するシート状基材 4の最終部分と加工予定の後統の他のシート状基材 6の先頭部分とは、熱プレス機 1 を通過する前に、樹脂接着層 5を挟み込んだ状態で重ねられ、粘着テープ 7によって仮接続される。粘着テープ 7としては、市販されている両面粘着テープが挙げられる。尚、この段階では、熱プレス機 1 、基材固定装置 2、およびアキュームレータ一 3は共に作動していない。

次いで、図 2に示すように、シート状基材 4の最終部分とシート状基材 6の先頭部分とが仮接続された状態で搬送されていき、仮接続部分が熱プレス機 1 に達すると、熱プレス機 1 とアキュームレータ一 3の間に設置された基材固定装置 2により、加工中のシート状基材 4の一部が固定されて、仮接統部分が熱プレス機 1 内で静止する。このとき、加工中のシート状基材 4の流れ速度を一定とする為にアキュームレータ一 3は作動している。

さらに、図 3に示すように、熱プレス機 1 が作動して、樹脂接着層 5 を挟持したシート状基材 4の最終部分とシート状基材 6の先頭部分が熱圧着される。

シー卜状基材 4とシート状基材 6の熱圧着による接続が完了した後、基材固定装置 2による固定が解除され、図 4に示すようにシート状基材 4とシート状基材 6の接統部分がアキュームレータ一 3に向かって移動する。

以上のようにして本形態の方法および装置は、シート状基材 4とシート状基材 6を安定的、効率的に連続して繋ぐことができる。そして、繋がったシート状基材 4とシート状基材 6は、次工程における塗工乾燥装置、熱処理装置等で加工される際に、 2 0 0 °C以上、 5 5 0 °C未満の高温に曝され、且つ、 0 . 1〜5 0 k g f ノ c mの張力がかかる。このような厳しい条件下での加工に際しても、シート状基材の切断、蛇行、テンションの変動などの不具合が全く無く良好に加工することができる。実施例

以下、本発明の実施の形態について実施例を挙げて詳しく説明する。実施例 1

実施例〗では、温度が 3 0 0 °Cである乾燥炉に連続的にシート状基材が搬送される搬送機を使用した。搬送中のシー卜状基材は銅箔であり、シート状基材の厚みは〗 8 /J mであった。次に加工する予定のシー卜状基材はポリイミドフイルムであり、シート状基材の厚みは 1 3 mであつ 7こ。

搬送中の銅箔が搬送終了してポリイミドフィル厶の搬送に移行する際に、両面粘着テープにより、銅箔の最終部とポリィミドフィル厶の先頭部を重ね合わせ（重ね合わせ長さ 3 O O m m ) 、重ね合わせ部 ίこ樹脂接着層として熱可塑性ポリイミドフイルムを挟み込む操作を行なった。この熱可塑性ポリイミドフィル厶は、ポリイミドフィル厶〔カネ力（株）製、商品名：ァピカル、厚み； 25 m〕の表裏両面に熱可塑性ポリイミド層（各厚み； 8 w m) を形成したフィル厶を使用した。

前記熱可塑性ポリイミドは、 3， 3' ， 4， 4' 一べンゾフエノンテトラカルビン酸二無水物と 1， 3' —ビス（3—アミノフエノキシ）ベンゼンをジメチルァセトァセド中で室温で混合し、ポリアミック酸ヮニスを出発原料として使用した。熱可塑性ポリイミド層の形成方法として, 前記ポリイミドフィル厶に前記ポリアミック醆を塗工、乾燥、ィミド化反応を行ない形成した。このときの温度条件は 300°Cであった。

基材固定装置により重ね合わせ部を熱プレス機部に停止させた。両側から熱板で圧力 0. 1 k g f /cm² 、温度 300°Cにおいて、 30秒間プレスを行なった。繋ぎ部を観察した結果、良好に接合されていた。熱板には凹凸を付け、プレスの圧力が凸部に集中するように工夫した。凸部の面積から計算した圧力は、 1. 0 k g f /c m² であった。

次いで、銅箔に引き続きポリイミドフイルムを 300°Cの乾燥炉に搬送しシー卜状基材を加工した。加工中のシート状基材にかかる張力は 5 k g f /mであり、大きな引っ張リカが生じていた。加工中シート状基材の切断、蛇行、テンションの変動などの不具合は全く無く、良好に加ェされた。

実施例 2

実施例 2では、加工温度を 250°Cとし、実施例 1 と同様の装置を使用した。加工中のシート状基材と繋ぐシート状基材として、実施例 1 と同様の銅箔とポリイミドフィル厶を使用した。熱可塑性ポリイミドフィル厶として、三井化学（株）製、商品名：レグルスを使用した。繋ぎ条件は、圧力 0. 1 k g f /cm² 、温度 340°C、時間 1分間で行なつた。繋ぎ部は、良好に接合され、銅箔に引き続きポリイミドフル厶を炉内に搬送した。加工中のシート状基材にかかる温度は 250°Cであり，張力は 1 0 k g f /mであった。シート状基材のはがれ、蛇行、テンションの変動などの不具合は全く無く良好に加工することができた。発明の効果

本発明を適用し、接着層として樹脂接着層を用いてシート状基材同士を熱圧着により端部で繋ぐことにより、次工程におけるシー卜状基材の加工が、温度 2 0 0 °C以上、 5 5 0で未満、張カ0. 〗〜5 0 k g f Z c mという厳しい条件下でなされても、シート状基材の切断、はがれ、蛇行、テンションの変動などがない、良好な加工を行なうことができる。また、本発明を適用してシート状基材同士を繋ぐことにより、安定的に、且つ効率の良い基材同士の繋ぎが可能となり、しかも、常時一定の搬送速度で次工程にシート状基材を搬送することができる。図面の簡単な説明

図 1

本発明のシー卜状基材を繋ぐ連続基材の製造方法の実現に使用する装置の一形態において、シート状基材同士の間に樹脂接着層（熱可塑性ポリイミドフィル厶）を挟み込んだ状態を示す図である。

図 2

本発明のシート状基材を繋ぐ連統基材の製造方法の実現に使用する装置の一形態において、シート状基材同士の接続部を熱プレス機上で静止させる状態を示す図である。

図 3

本発明のシート状基材を繋ぐ連続基材の製造方法の実現に使用する装置の一形態において、熱プレス機を作動しシート状基材同士を熱圧着させる状態を示す図である。

図 4

本発明のシー卜状基材を繋ぐ連続基材の製造方法の実現に使用する装置の一形態において、シー卜状基材同士の繋ぎが完了した状態を示す図である。

符号の説明

1 熱プレス機

2 基材固定装置

3 アキュームレータ一

4 加工中のシート状基材

5 樹脂接着層

6 加工予定のシート状基材

7 粘着テープ

Claims

請求の範囲

1. 先行するシート状基材と後続の他のシート状基材とをそれらの長さ方向に搬送しながら端部同士で繋ぐ連続基材の製造方法であって、

(1 ) 先行するシート状基材 4の最終部分と、後続の他のシート状基材 6の先頭部分の間に樹脂接着層 5を配設して仮接続する工程、

(2) 前記仮接続部が熱プレス機 1に到達するまで先行するシート状基材 4及び後続の他のシート状基材 6を搬送した時点で、基材固定装置 2 を作動せしめて先行するシート状基材 4の一部を固定して仮接続部を熱プレス機 1内に静止せしめると共に、アキュームレータ一 3を作動せしめて先行するシート状基材 4の下流側の搬送速度を常時一定に制御する工程、

(3) 熱プレス機〗を作動せしめて前記仮接続部を熱圧着して先行するシート状基材 4と後続の他のシート状基材 6とを繋ぐ工程、

の各工程を含むシート状基材を繋ぐ連統基材の製造方法。

2. 前記熱圧着を、温度 200°C以上、 550°C未満、圧力 0. 00 l〜50 k g f /cm² において実施することを特徴とする請求項 1記載のシート状基材を繋ぐ連続基材の製造方法。

3. 先行するシート状基材 4の最終部分、及び後続の他のシート状基材 6の先頭部分の長さが、それぞれ 1 0〜 000mmであることを特徴とする請求項 1記載のシート状基材を繋ぐ連続基材の製造方法。

4. 先行するシート状基材 4、及び、後続の他のシート状基材 6が、厚み 5〜500wmの金属箔または耐熱性樹脂フィルムであることを特徵とする請求項 1記載のシート状基材を繋ぐ連続基材の製造方法。

5. 樹脂接着層が熱可塑性ポリイミド、芳香族ポリエーテルイミド、芳香族ポリアミドイミド、シリコーン変性ポリイミドからなる群から選ばれた熱可塑性樹脂のフィル厶である請求項 1記載のシート状基材を繋ぐ連統基材の製造方法。

6. 樹脂接着層は熱可塑性ポリイミドフイルムである請求項 5記載のシート状基材を繋ぐ連統基材の製造方法。

7. 樹脂接着層の厚みが 0. 1〜5 0 であることを特徴とする請求項 1記載のシート状基材を繋ぐ連統基材の製造方法。

8. 繋がれたシート状基材が、温度が 2 0 0 °C以上、 5 5 0 °C未満、張力が 0. 1〜5 0 k f Z c mの範囲で連統加工されることを特徴とする請求項 1記載のシート状基材を繋ぐ連続基材の製造方法。

9. 請求項〗〜8のいずれか 1項記載のシー卜状基材を繋ぐ連続基材の製造方法の実施に使用する連続基材の製造装置であって、

搬送手段により先行するシート状基材の最終部分に後続する他のシート状基材の先頭部分を接着層を介して重ねて仮接統した仮接続部分を熱圧着で繋ぐための熱プレス機と、

前記熱プレス機に前記仮接続部分を静止させるため前記先行するシー卜状基材の一部を固定する基材固定装置と、

前記基材固定装置よリ下流側の前記先行する基材の移動速度さ常時一定に保っためのアキュームレータ一と、

からなることを特徴とするシート状基材を繋ぐ連統基材の製造装置。