TW201708486A - 密封用樹脂組成物 - Google Patents
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Abstract
本發明課題為提供一種接著性、接著濕熱耐性及加工性優異的密封用樹脂組成物，以及由其所得到的密封用樹脂組成物薄片。
課題解決手段為一種密封用樹脂組成物，其特徵為含有：(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂、(B)環氧樹脂，以及(C)增黏樹脂。
Description
本發明關於一種密封用樹脂組成物及密封用薄片等，尤其關於一種可適合使用於有機EL元件的密封等的密封用樹脂組成物及密封用薄片等。
有機EL(Electroluminescence)元件是將有機物質使用於發光材料而成的發光元件，能夠以低電壓得到高亮度的發光，是近年來正受到矚目的材料。然而，有機EL元件對於水分的耐性極弱，有機材料本身會因為水分而變質，會有亮度降低、變得不發光、電極與有機EL層的界面受到水分的影響而剝離、或電極的金屬發生氧化而高電阻化的問題，因此係將有機EL元件加以密封。
在將熱硬化樹脂組成物使用作為具有有機EL元件的基板整個面的密封材料的情況，由於硬化前的材料黏度低，因此可列舉層合作業容易、或熱硬化後硬化物的耐透濕性高的優點。但是另一方面，依照熱硬化時的加熱溫度的不同，會發生有機EL元件劣化的問題。
避免有機EL元件熱劣化的方法，可列舉使用
感壓黏著劑作為密封材料的方法。例如專利文獻1揭示了一種藉由含有聚異丁烯樹脂、具備可與環氧基進行反應的官能基的聚異戊二烯樹脂及/或聚異丁烯樹脂、增黏樹脂，以及環氧樹脂之樹脂組成物來進行密封的技術。另外，專利文獻2揭示了一種藉由含有苯乙烯-異丁烯改質樹脂及增黏樹脂之樹脂組成物來進行密封的技術。
〔專利文獻1〕國際公開2011/062167號小冊子
〔專利文獻2〕國際公開2013/108731號小冊子
在支撐體上形成感壓黏著劑層而製成密封用薄片的情況，與使用熱硬化樹脂組成物的情況相比，耐透濕性是較重要的課題。尤其在有機EL元件等的密封用途係要求更高的耐透濕性。另外，密封後的吸濕造成感壓黏著劑與基板的接著強度降低也會成為課題，而且也希望改善接著濕熱耐性。所以，本發明所欲解決的課題在於提供接著濕熱耐性及耐透濕性優異的密封用樹脂組成物。
本發明人為了解決上述課題而鑽研檢討，結
果發現一種密封用樹脂組成物，其特徵為：含有(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂、(B)環氧樹脂及(C)增黏樹脂，該組成物藉由密封前的加熱可形成良好的交聯構造，為接著濕熱耐性、耐透濕性優異的感壓接著性的組成物，而完成了本發明。
亦即本發明包括以下的態樣。
〔1〕一種密封用樹脂組成物，其特徵為：含有(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂、(B)環氧樹脂，以及(C)增黏樹脂。
〔2〕如上述〔1〕所記載之密封用樹脂組成物，其中(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂，為在聚烯烴系樹脂的主鏈上鍵結含有(甲基)丙烯酸烷酯單元及酸酐單元的接枝聚合物而得之接枝改質體，且該接枝聚合物的數量平均分子量為100以上。
〔3〕如上述〔1〕或〔2〕所記載之密封用樹脂組成物，其中(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂中的(甲基)丙烯酸烷酯之烷基的碳原子數為1~18。
〔4〕如上述〔1〕~〔3〕中任一項之密封用樹脂組成物，其中(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂中的酸酐基的濃度為0.05~10mmol/g。
〔5〕如上述〔1〕~〔4〕中任一項之密封用樹脂組成物，其中(B)環氧樹脂為環氧改質聚烯烴系樹脂。
〔6〕如上述〔5〕所記載之密封用樹脂組成物，其中
環氧改質聚烯烴系樹脂中的環氧基濃度為0.05~10mmol/g。
〔7〕如上述〔1〕~〔6〕中任一項之密封用樹脂組成物，其中將樹脂組成物中的非揮發成分定為100質量%時，(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂及(B)環氧樹脂的合計的含量為5~80質量%。
〔8〕如上述〔1〕~〔7〕中任一項之密封用樹脂組成物，其中將樹脂組成物中的非揮發成分定為100質量%時，(C)增黏樹脂的含量，為5~80質量%。
〔9〕如上述〔1〕~〔8〕中任一項之密封用樹脂組成物，其中形成有(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂的酸酐基與(B)環氧樹脂的環氧基反應所產生的酯鍵。
〔10〕如上述〔1〕~〔9〕中任一項之密封用樹脂組成物，其係有機EL元件之密封用。
〔11〕一種密封用薄片，其係在支撐體上形成有接著層之密封用薄片，並且該接著層係藉由如上述〔1〕~〔9〕中任一者所記載之密封用樹脂組成物而形成。
〔12〕如上述〔11〕所記載之密封用薄片，其係有機EL元件之密封用。
〔13〕一種有機EL裝置，其係有機EL元件藉由密封層而被密封的有機EL裝置，其中該密封層係藉由如上述〔1〕~〔10〕中任一者所記載之密封用樹脂組成物而形成。
〔14〕一種有機EL裝置，其係有機EL元件藉由密封層而被密封的有機EL裝置，其中該密封層係藉由如上述〔11〕或〔12〕所記載之密封用薄片的接著層而形成。
〔15〕一種密封用薄片之製造方法，其特徵為：將含有如上述〔1〕~〔9〕中任一者所記載之密封用樹脂組成物的樹脂清漆塗佈於支撐體上並且加熱乾燥，形成藉由(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂的酸酐基與(B)環氧樹脂的環氧基反應進行酯鍵結而得的接著層。
依據本發明，可提供接著濕熱耐性及耐透濕性優異的密封用樹脂組成物，由該組成物所得到的密封用薄片，以及藉由該密封用樹脂組成物來密封的有機EL裝置。
以下對本發明詳細說明。
本發明的密封用樹脂組成物(以下亦簡稱為「樹脂組成物」)主要特徵為含有(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂、(B)環氧樹脂，以及(C)增黏樹脂。
<(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹
脂>
本發明之樹脂組成物係使用經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂(以下會有稱為「改質聚烯烴系樹脂」或「(A)成分」的情形)。
(聚烯烴系樹脂)
本發明所使用的改質聚烯烴系樹脂的主骨架(改質成分除外的骨架)的聚烯烴系樹脂只要具有來自烯烴單體的骨架，則不受特別限定。可列舉例如聚乙烯系樹脂，聚丙烯系樹脂、聚丁烯系樹脂、聚異丁烯系樹脂等。尤其以聚乙烯系樹脂、聚丙烯系樹脂、聚丁烯系樹脂為佳，聚乙烯系樹脂、聚丙烯系樹脂為特佳。此外，此處所謂的聚乙烯系樹脂意指乙烯的均聚物或主要單體單元(超過50質量%的單體單元)由乙烯所構成之至少含有乙烯與乙烯以外的單體單元(例如乙烯以外的烯烴、非共軛二烯、(甲基)丙烯酸烷酯等的單體單元)的共聚物，聚丙烯系樹脂意指丙烯的均聚物或主要單體單元(超過50質量%的單體單元)由丙烯所構成之至少含有丙烯與丙烯以外的單體單元(例如丙烯以外的烯烴、非共軛二烯、(甲基)丙烯酸烷酯等的單體單元)的共聚物，聚丁烯系樹脂意指丁烯的均聚物或主要單體單元(超過50質量%的單體單元)由丁烯所構成之至少含有丁烯與丁烯以外的單體單元(例如丁烯以外的烯烴、非共軛二烯、(甲基)丙烯酸烷酯等的單體單元)的共聚物，聚異丁烯系樹脂意指異丁烯的均
聚物或主要單體單元(超過50質量%的單體單元)由異丁烯所構成之至少含有異丁烯與異丁烯以外的單體單元(例如異丁烯以外的烯烴、非共軛二烯、(甲基)丙烯酸烷酯等的單體單元)的共聚物。
例如從加工性的觀點、將樹脂組成物製成密封薄片的接著層時接著層的包埋性的觀點看來，聚乙烯系樹脂優於聚丙烯系樹脂。此處「加工性」尤其是指使改質聚烯烴系樹脂形成薄膜(層)時的加工性，包括為了能夠形成薄膜(層)所需要的樹脂清漆的流動性的持續性(經時安定性)等。另一方面，從耐熱性的觀點看來，聚丙烯系樹脂優於聚乙烯系樹脂。
從使聚烯烴系樹脂具有較合適的特性等的理由看來，聚烯烴系樹脂宜使用隨機共聚物、嵌段共聚物等的共聚物。共聚物可列舉(i)2種以上的烯烴的共聚物、(ii)烯烴與非共軛二烯的共聚物、或(iii)烯烴與苯乙烯等的烯烴以外的單體(非共軛二烯除外)的共聚物。此處，在(ii)的共聚物及(iii)的共聚物之中，烯烴可使用1種或2種以上。
聚烯烴系樹脂中的共聚物的具體例子，可列舉例如乙烯-非共軛二烯共聚物、乙烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物、乙烯-丁烯共聚物、乙烯-丁烯-非共軛二烯共聚物、乙烯-丁烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物、乙烯-丙烯共聚物、乙烯-丙烯-非共軛二烯共聚物、乙烯-丙烯-丁烯共聚物、乙烯-丙烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物、丙烯-非共
軛二烯共聚物、丙烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物、丙烯-丁烯共聚物、丙烯-丁烯-非共軛二烯共聚物、丙烯-丁烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物、異丁烯-非共軛二烯共聚物、異丁烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物、異丁烯-丁烯共聚物、異丁烯-丁烯-非共軛二烯共聚物、異丁烯-丁烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物、苯乙烯-異丁烯共聚物、苯乙烯-異丁烯-苯乙烯共聚物等。
尤其較佳為乙烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物、乙烯-丁烯共聚物、乙烯-丁烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物、乙烯-丙烯共聚物、乙烯-丙烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物、乙烯-丙烯-丁烯共聚物、丙烯-丁烯共聚物、丙烯-丁烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物、異丁烯-丁烯共聚物、異丁烯-丁烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物等。
此外，上述例示的共聚物是以並記單體成分的方式來記載，共聚物的形態並不特定。亦即，所有的共聚物可為隨機共聚物或嵌段共聚物。另外，二元共聚物的嵌段共聚物的情況，嵌段共聚物可為二嵌段共聚物或三嵌段共聚物。亦即，例如乙烯-丁烯共聚物的嵌段共聚物，包括由聚乙烯嵌段(聚乙烯骨架)-聚丁烯嵌段(聚丁烯骨架)所構成的二嵌段共聚物(包括由聚乙烯嵌段與聚丁烯嵌段交互重覆所構成的多嵌段共聚物)、由聚乙烯嵌段(聚乙烯骨架)-聚丁烯嵌段(聚丁烯骨架)-聚乙烯嵌段(聚乙烯骨架)所構成的三嵌段共聚物、由聚丁烯嵌段(聚丁烯骨架)-聚乙烯嵌段(聚乙烯骨架)-聚丁烯嵌段
(聚丁烯骨架)所構成的三嵌段共聚物。乙烯-丁烯共聚物以外的二元共聚物也同樣。
從例如提升耐熱性等的觀點看來，聚乙烯系樹脂可使用乙烯-丙烯共聚物、乙烯-丁烯共聚物、乙烯-丙烯-丁烯共聚物等。另外，例如從提升加工性、包埋性等的觀點看來，丙烯系樹脂可使用丙烯-乙烯共聚物、丙烯-丁烯共聚物、乙烯-丙烯-丁烯共聚物，進一步從提升耐熱性的觀點看來，可使用丙烯-丁烯共聚物。
本發明所使用的丁烯並無特別限定，可列舉1-丁烯、順-2-丁烯、反-2-丁烯、異丁烯(別名：2-甲基丙烯)等，該等可使用1種或組合2種以上，較佳為1-丁烯。此外，在使用2種以上的丁烯的情況，例如乙烯-丁烯共聚物，可為乙烯與2種以上的丁烯共聚合而成的共聚物，或丁烯單元由互相不同丁烯所形成的2種以上乙烯-丁烯共聚物的混合物。另外，乙烯-丁烯共聚物的形態並不受特別限定，可為隨機共聚物或嵌段共聚物，尤其從提升加工性的觀點看來，較佳為隨機共聚物。
作為可作為聚烯烴系樹脂的單體單元而含有的其他烯烴(亦即乙烯、丙烯、丁烯及異丁烯以外的烯烴)，可列舉1-戊烯、3-甲基-1-己烯、3-甲基-1-戊烯、4-甲基-1-戊烯、3-乙基-1-戊烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯、1-癸烯、1-十一烯等的碳數為2~11的α-烯烴(丙烯及1-丁烯除外)。尤其較佳為1-己烯。該α-烯烴可使用1種或組合兩種以上。
另外，其他烯烴可列舉甲基己二烯(2-甲基-1,5-己二烯、3-甲基-2,4-己二烯等)、1,9-癸二烯、1,13-十四碳二烯等的碳數為10~14的非共軛二烯烴化合物。尤其以甲基己二烯為佳，2-甲基-1,5-己二烯為特佳。該非共軛二烯烴化合物可使用1種或組合兩種以上。
本發明之改質聚烯烴系樹脂中的主骨架的聚烯烴系樹脂，可使用烯烴與(甲基)丙烯酸烷酯的共聚物。此處所謂的「(甲基)丙烯酸烷酯」意指丙烯酸烷酯及甲基丙烯酸烷酯。丙烯酸烷酯及甲基丙烯酸烷酯可使用任一者或可使用兩者。另外，(甲基)丙烯酸烷酯中的烷基可為非取代烷基亦可為取代烷基(例如芳烷基)，較佳為非取代烷基，另外，該烷基的碳原子數較佳為1~20，更佳為1~10。(甲基)丙烯酸烷酯的具體例子，可列舉例如丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸乙基己酯、丙烯酸異丁酯、丙烯酸苄酯、丙烯酸苯氧基乙酯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸乙基己酯、甲基丙烯酸異丁酯、甲基丙烯酸苄酯、甲基丙烯酸苯氧基乙酯等。尤其較佳為甲基丙烯酸甲酯。(甲基)丙烯酸烷酯可使用1種或2種以上。
例如在本發明之改質聚烯烴系樹脂之中，乙烯-丁烯共聚物、異丁烯-丁烯共聚物、丙烯-丁烯共聚物等的至少含有丁烯作為單體單元的共聚物，從樹脂組成物的接著性、耐透濕性等的性能的平衡的觀點看來，例如若為乙烯-丁烯共聚物，則乙烯單元的含量，係以在共聚物全
體中含20質量%以上為佳，30質量%以上為較佳，40質量%以上為更佳，50質量%以上為最佳。另外，因為相同的理由，以95質量%以下為佳，90質量%以下為較佳。此外，異丁烯-丁烯共聚物中的異丁烯單元的含量、丙烯-丁烯共聚物中的丙烯單元的含量等也同樣。
另外，在本發明之改質聚烯烴系樹脂之中，乙烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物、異丁烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物、丙烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物等的至少含有(甲基)丙烯酸烷酯作為單體單元的烯烴與(甲基)丙烯酸烷酯的共聚物，從樹脂組成物的接著性、耐透濕性等的性能的平衡的觀點看來，例如若為乙烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物，則乙烯單元的含量，係以在共聚物全體中含30質量%以上為佳，40質量%以上為較佳，50質量%以上為更佳。另外，因為相同的理由，以95質量%以下為佳，90質量%以下為較佳。此外，異丁烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物中的異丁烯單元含量、丙烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物中的丙烯含量等也同樣。
另外，在本發明之改質聚烯烴系樹脂之中，使用對乙烯-丁烯共聚物、丙烯-丁烯共聚物、異丁烯-丁烯共聚物等進一步使乙烯、丙烯、異丁烯及丁烯以外的其他烯烴進一步共聚合而成的共聚物的情況，為了有效利用該共聚物中的乙烯單元、丙烯單元、異丁烯單元、丁烯單元等的特徵，其他烯烴單元的比例，相對於乙烯單元與丁烯單元與其他烯烴單元的總量、丙烯單元與丁烯單元與其他
烯烴單元的總量，或異丁烯單元與丁烯單元與其他烯烴單元的總量，係以20質量%以下為佳，10質量%以下為較佳，5質量%以下為特佳，3質量%以下為最佳。
另外，在本發明之改質聚烯烴系樹脂之中，使用對乙烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物、異丁烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物、丙烯-(甲基)丙烯酸烷酯共聚物等進一步使乙烯、丙烯及異丁烯以外的其他烯烴進一步共聚合而成的共聚物的情況，為了有效利用該共聚物中的乙烯單元、丙烯單元、異丁烯單元等的特徵，其他烯烴單元的比例，相對於乙烯單元與(甲基)丙烯酸烷基酯單元與其他烯烴單元的總量、丙烯單元與(甲基)丙烯酸烷酯單元與其他烯烴單元的總量，或異丁烯單元與(甲基)丙烯酸烷酯丁烯單元與其他烯烴單元的總量，係以20質量%以下為佳，10質量%以下為較佳，5質量%以下為特佳，3質量%以下為最佳。
(改質聚烯烴系樹脂)
本發明中的改質聚烯烴系樹脂，從賦予接著濕熱耐性、耐濕性等的優異的物性的觀點看來，聚烯烴系樹脂為經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質者。亦即，本發明中之改質聚烯烴系樹脂是在聚烯烴系樹脂的主鏈鍵結了含有來自(甲基)丙烯酸烷酯的單元及來自酸酐的單元的接枝鏈而成的接枝改質體。此處所謂的(甲基)丙烯酸烷酯意指丙烯酸烷酯或甲基丙烯酸烷酯，分別可單獨使用，或將丙
烯酸烷酯及甲基丙烯酸烷酯混合使用。
(甲基)丙烯酸烷酯中的烷基的碳原子數較佳為1~18，更佳為1~14、又更佳為1~12，特佳為1~10、最佳為1~8。(甲基)丙烯酸烷酯的具體例子，可列舉丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸正丙酯、丙烯酸異丙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸異丁酯、丙烯酸2-丁酯、丙烯酸第三丁酯、丙烯酸環己酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸正辛酯、丙烯酸正十二烷酯、丙烯酸正十八烷酯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸正丙酯、甲基丙烯酸異丙酯、甲基丙烯酸正丁酯、甲基丙烯酸異丁酯、甲基丙烯酸2-丁酯、甲基丙烯酸第三丁酯、甲基丙烯酸環己酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸正辛酯、甲基丙烯酸正十二烷酯、甲基丙烯酸正十八烷酯、丙烯酸苄酯、丙烯酸苯氧基乙酯等。尤其較佳為丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸正丁酯等，更佳為丙烯酸2-乙基己酯。(甲基)丙烯酸烷酯可使用1種或2種以上。
酸酐可列舉例如琥珀酸酐、馬來酸酐、戊二酸酐等。尤其較佳為琥珀酸酐。酸酐可使用1種或2種以上。
經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂，可藉由例如將聚烯烴系樹脂，在自由基反應條件下，以具有酸酐基的不飽和化合物及(甲基)丙烯酸烷酯進行接枝改質而得到(參考例如日本特開2002-173514號公報、日本特開2006-219627號公報等)。
藉由(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐所形成的接枝鏈(接枝聚合物)的數量平均分子量較佳為100以上，更佳為200以上，又更佳為300以上。在並未藉由(甲基)丙烯酸烷酯來改質的情況(亦即接枝鏈不含(甲基)丙烯酸烷酯單元的情況)，會有不易形成適當長度的接枝鏈的傾向。接枝鏈(接枝聚合物)的數量平均分子量的平均值過小的情況，會有不易形成與環氧樹脂尤其環氧改質聚烯烴樹脂的交聯構造的傾向。只要能夠發揮出本發明之樹脂組成物的密封性能、接著耐濕熱性、耐透濕性等的機能，則接枝鏈(接枝聚合物)的數量平均分子量的平均值的上限不受特別限定，一般而言為5000以下，較佳為3000以下。另外，接枝鏈(接枝聚合物)係以含有(甲基)丙烯酸烷酯單元20重量%以上80重量%以下為佳，含有30重量%以上70重量%以下為較佳，含有40重量%以上60重量%以下為更佳。
接枝鏈(接枝聚合物)的數量平均分子量，可藉由利用接枝改質體的黏度、接枝改質體的化學構造解析、凝膠滲透層析(GPC)法(聚苯乙烯換算)等進行分子量測定而求得。在聚烯烴系樹脂的存在下，使(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐發生自由基聚合來製造接枝改質體的情況，接枝鏈長，可藉由以GPC法等測定視為與無助於對聚烯烴樹脂接枝的自由聚合物的鏈長相同，且並未鍵結於聚烯烴系樹脂的主鏈，而僅由所添加的(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐形成的聚合物成分的分子量簡便地求得。利用
GPC法測得的數量平均分子量，具體而言，測定裝置使用島津製作所公司製LC-9A/RID-6A，管柱使用昭和電工公司製ShodexK-800P/K-804L/K-804L，移動相使用甲苯等，以管柱溫度40℃進行測定，可使用標準聚苯乙烯的檢量線來算出。
(A)成分可使用1種或混合2種以上。亦即，可將主骨架的聚烯烴系樹脂及/或不同接枝聚合物的接枝改質體2種以上混合使用。
(A)成分為2種以上的接枝改質體的混合物的情況，以下記載的(A)成分的酸酐基的濃度及數量平均分子量為2種以上的接枝改質體的混合物全體的值，另外，前述接枝鏈(接枝聚合物)的數量平均分子量亦為混合物所具有的全部接枝聚合物的數量平均分子量。
(A)成分中的酸酐基的濃度，係以0.05~10mmol/g為佳，0.1~5mmol/g為較佳。酸酐基的濃度依據JIS K2501的記載，可由定義為將存在於樹脂1g中的酸中和所需的氫氧化鉀的毫克數的酸價之值而求得。
(A)成分的數量平均分子量並無特別限定，從使樹脂組成物的清漆具有良好的塗佈性以及與樹脂組成物中的其他成分良好的相溶性的觀點看來，係以500000以下為佳，300000以下為較佳，150000以下為更佳。另一方面，從防止樹脂組成物的清漆在塗佈時的塌凹(cissing)，使所形成的樹脂組成物層表現出耐透濕性，提升機械強度的觀點看來，係以10000以上為佳，30000
以上為較佳，50000以上為更佳。此外，本發明中的數量平均分子量，是藉由凝膠滲透層析(GPC)法(聚苯乙烯換算)來作測定。利用GPC法測得的數量平均分子量，具體而言，測定裝置使用島津製作所公司製LC-9A/RID-6A，管柱使用昭和電工公司製Shodex K-800P/K-804L/K-804L，移動相使用甲苯等，以管柱溫度40℃進行測定，使用標準聚苯乙烯的檢量線來計算。
從改善加工性的觀點看來，(A)成分的結晶性宜低，尤其較佳為非結晶性。此處，非結晶性意指該(A)成分不具有明確的熔點，例如以DSC(示差掃描熱量測定)測定該(A)成分的熔點時，觀察不到明確的峰。
本發明之樹脂組成物中的(A)成分的含量並無特別限制，從使樹脂組成物的清漆具有良好的塗佈性與相溶性，在所形成的樹脂組成物層可確保良好的濕熱耐性與使用性(沾黏抑制)的觀點看來，將樹脂組成物中的非揮發成分定為100質量%時，係以45質量%以下為佳，40質量%以下為較佳，35質量%以下為更佳。另一方面，從提升耐透濕性亦提升透明性的觀點看來，將樹脂組成物中的非揮發成分定為100質量%時，以5質量%以上為佳，10質量%以上為較佳，15質量%以上為更佳。
<(B)環氧樹脂>
本發明之樹脂組成物含有環氧樹脂(以下亦簡稱為
「(B)成分」)。環氧樹脂會藉由與(A)成分所具有的酸酐基的反應形成交聯構造。環氧樹脂並未受到特別限定，只要平均每一分子具有2個以上的環氧基即可。可列舉例如雙酚A型環氧樹脂、聯苯基型環氧樹脂、聯苯基芳烷基型環氧樹脂、萘酚型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、含有磷的環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、芳香族縮水甘油基胺型環氧樹脂(例如四縮水甘油基二胺基二苯基甲烷、三縮水甘油基-對胺基酚、二縮水甘油基甲苯胺、二縮水甘油基苯胺等)、脂環式環氧樹脂、脂肪族鏈狀環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、雙酚A酚醛清漆型環氧樹脂、含有聚烷二醇骨架的環氧樹脂、具有丁二烯構造的環氧樹脂、雙酚的二縮水甘油醚化物、萘二醇的二縮水甘油醚化物、酚類的縮水甘油醚化物、及醇類的二縮水甘油醚化物，以及這些環氧樹脂的烷基取代物、鹵化物及氫化物等。上述環氧樹脂之中，以雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯基芳烷基型環氧樹脂、酚芳烷基型環氧樹脂、芳香族縮水甘油基胺型環氧樹脂、具有二環戊二烯構造的環氧樹脂、含有聚丙二醇骨架的環氧樹脂等為佳，雙酚A型環氧樹脂、含有聚丙二醇骨架的環氧樹脂為特佳。
上述環氧樹脂的市售品，可列舉三菱化學公司製的「828EL」(液狀雙酚A型環氧樹脂)、DIC公司製的「HP4032」、「HP4032D」(任一者皆為萘型2官能
環氧樹脂)、DIC公司製的「HP4700」(萘型4官能環氧樹脂)、DIC公司製FHP7200系列」(二環戊二烯型環氧樹脂)、東都化成公司製的「ESN-475V」「ESN-185V」(任一者皆為萘酚型環氧樹脂)、DAICEL化學工業公司製的「PB-3600」(具有丁二烯構造的環氧樹脂)、日本化藥公司製的「NC3000H」、「NC3000L」、「NC3100」、「NC3000」、「NC3000FH-75M」(任一者皆為聯苯基型環氧樹脂)、三菱化學公司製的「YX40001(聯苯基型環氧樹脂)、Japan Epoxy Resin公司製的「YX8800」(含蒽骨架型環氧樹脂)、DIC公司製的「EPICLON EXA4850-1000」(含有聚丙二醇骨架的環氧樹脂)等。
上述環氧樹脂可為液狀或固體狀，或可使用液狀與固體狀物兩者。此處，「液狀」及「固體狀」，是指在室溫(25℃)下環氧樹脂的狀態。另外，(B)成分的環氧當量係以在100~1500g/eq的範圍為佳，150~1000g/eq的範圍為較佳，200~800g/eq的範圍為更佳。此外，「環氧當量」是指含有1克當量環氧基的樹脂的克數(g/eq)，可依據JIS K7236所規定的方法作測定。
該(B)成分的環氧樹脂，尤其較佳為環氧改質聚烯烴系樹脂，亦即具有環氧基的聚烯烴樹脂。環氧改質聚烯烴系樹脂，可列舉例如聚烯烴系樹脂的主鏈鍵結了含有含環氧基的不飽和化合物單元的接枝聚合物而得之接枝改質體。該接枝改質體，可藉由將聚烯烴系樹脂在自由
基反應條件下以含環氧基的不飽和化合物接枝改質而得到。含環氧基的不飽和化合物，可列舉縮水甘油基(甲基)丙烯酸酯、β-甲基縮水甘油基(甲基)丙烯酸酯、丙烯酸4-羥丁酯縮水甘油醚、丙烯酸2-羥乙酯縮水甘油醚、烯丙基縮水甘油醚等。較佳為甲基丙烯酸縮水甘油酯。該等可使用1種或2種以上。另外，接枝改質體中的聚烯烴系樹脂的具體例子，可列舉與(A)成分中的聚烯烴系樹脂的具體例所例示的樹脂相同的樹脂。
另外，環氧改質聚烯烴系樹脂，亦可使1種或2種以上選自上述含環氧基的不飽和化合物與1種或2種以上的烯烴進行自由基共聚合，而製成含有含環氧基的不飽和化合物單元與烯烴單元的共聚物。該烯烴的具體例子，可列舉與前述(A)成分的改質聚烯烴系樹脂中的主骨架的聚烯烴系樹脂的構成單體單元所例示的烯烴相同的烯烴。
環氧改質聚烯烴系樹脂中的環氧基的濃度係以0.05~10mmol/g為佳，0.1~5mmol/g為較佳。環氧基濃度可由依據JIS K7236-1995所得到的環氧當量求得。
環氧改質聚烯烴系樹脂的數量平均分子量並無特別限定，從使樹脂組成物的清漆具有良好的塗佈性以及與樹脂組成物中的其他成分良好的相溶性的觀點看來，以500000以下為佳，300000以下為較佳，150000以下為更佳。另一方面，從防止樹脂組成物的清漆在塗佈時的收縮龜裂，使所形成的樹脂組成物層表現出耐透濕性，提升
機械強度的觀點看來，以10000以上為佳，30000以上為較佳，50000以上為更佳。此外，此處所謂的數量平均分子量是藉由凝膠滲透層析(GPC)法(聚苯乙烯換算)作測定。利用GPC法測得的數量平均分子量，具體而言，測定裝置使用島津製作所公司製LC-9A/RID-6A，管柱使用昭和電工公司製Shodex K-800P/K-804L/K-804L，移動相使用甲苯等，以管柱溫度40℃進行測定，可使用標準聚苯乙烯的檢量線來算出。
從改善加工性的觀點看來，環氧改質聚烯烴系樹脂的結晶性較佳為低，特佳為非結晶性。此處，非結晶性意指該環氧改質聚烯烴系樹脂不具有明確的熔點，例如在藉由DSC(示差掃描熱量測定)測定該環氧改質聚烯烴系樹脂的熔點的情況，觀察不到明確的峰。
(B)成分可使用1種或組合2種以上。樹脂組成物中的(B)成分的含量並無特別限制，從可確保良好的耐透濕性的觀點看來，將樹脂組成物中的非揮發成分定為100質量%時，係以45質量%以下為佳，40質量%以下為較佳，35質量%以下為更佳。另一方面，從可確保良好的使用性(抑制沾黏)的觀點看來，將樹脂組成物中的非揮發成分定為100質量%時，係以5質量以上%為佳，10質量%以上為較佳，15質量%以上為更佳。
本發明之樹脂組成物中的(A)成分與(B)成分的比例，係在能夠發揮本發明之效果的範圍中任意選擇，從形成良好的交聯構造，減少未反應的活性官能基的
含量，安定地發揮性能的觀點看來，(A)成分的酸酐當量(Ea)與(B)成分的環氧當量(Eb)之比(Ea/Eb)較佳為0.7~1.45，更佳為0.8~1.25，又更佳為0.9~1.15，再更佳為0.95~1.06之比。此外，「酸酐當量」是指含有1克當量酸酐基的樹脂的克數(g/eq)。
在本發明之樹脂組成物之中，(A)成分與(B)成分的合計含量並無特別限制，從接著性、加工性等的觀點看來，將樹脂組成物中的非揮發成分定為100質量%時，係以80質量%以下為佳，75質量%以下為較佳，70質量%以下為更佳。另一方面，從濕熱耐性的觀點看來，將樹脂組成物中的非揮發成分定為100質量%時，係以5質量%以上為佳，10質量%以上為較佳，15質量%以上為更佳。
<(C)增黏樹脂>
在本發明中所使用的(C)增黏樹脂(以下亦簡稱為「(C)成分」)亦被稱為增粘劑，是摻合至可塑性高分子而賦予黏著性樹脂。(C)成分並未受到特別限定，適合使用萜烯樹脂、改質萜烯樹脂(氫化萜烯樹脂、萜烯酚共聚合樹脂、芳香族改質萜烯樹脂等)、香豆酮樹脂、茚樹脂、石油樹脂(脂肪族系石油樹脂、氫化脂環式石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族芳香族共聚合系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、二環戊二烯系石油樹脂及其氫化物等)。
尤其從樹脂組成物的接著性、耐透濕性、相溶性等的觀點看來，以萜烯樹脂、芳香族改質萜烯樹脂、萜烯酚共聚合樹脂、氫化脂環式石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族芳香族共聚合系石油樹脂、脂環族系石油樹脂為較佳，脂環族系石油樹脂為更佳，脂環族飽和烴樹脂又更佳，含有環己烷環的飽和烴樹脂、二環戊二烯改質烴樹脂為特佳。
可作為(C)成分使用的市售品中，萜烯樹脂可列舉YS樹脂PX、YS樹脂PXN(任一者皆為Yasuhara Chemical公司製)等，芳香族改質萜烯樹脂，可列舉YS樹脂TO、TR系列(任一者皆為Yasuhara Chemical公司製)等，氫化萜烯樹脂，可列舉Clearon P、Clearon M、Clearon K系列(任一者皆為Yasuhara Chemical公司製)等，萜烯酚共聚合樹脂可列舉YS Polyster 2000、Polyster U、Polyster T、Polyster S、Mighty Ace G(任一者皆為Yasuhara Chemical公司製)等，氫化脂環式石油樹脂可列舉Escorez 5300系列、5600系列(任一者皆為Exxon Mobil公司製)等，芳香族系石油樹脂，可列舉ENDEX155(Eastman公司製)等，脂肪族芳香族共聚合系石油樹脂，可列舉QuintoneD100(日本Zeon公司製)等，脂環族系石油樹脂，可列舉Quintone1325、Quintone1345(任一者皆為日本Zeon公司製)等，氫化脂環式石油樹脂，可列舉Arkon P100、Arkon P125、Arkon P140(任一者皆為荒川化學公司製)等，含有環己
烷環的飽和烴樹脂，可列舉TFS13-030(荒川化學公司製)等。
從在樹脂組成物薄片的層合步驟中薄片軟化且具有所希望的耐熱性的觀點看來，(C)成分的軟化點係以50~200℃為佳，90~180℃為較佳，100~150℃為更佳。此外，軟化點的測定可藉由依據JIS K2207的環球法作測定。
(C)成分可使用1種或組合兩種以上。樹脂組成物中的(C)成分的含量並無特別限制，從維持樹脂組成物的良好的耐透濕性的觀點看來，將樹脂組成物中的非揮發成分定為100質量%時，以80質量%以下為佳，60質量%以下為較佳，50質量%以下為更佳。另一方面，從具有足夠的接著性的觀點看來，將樹脂組成物中的非揮發成分定為100質量%時，以5質量%以上為佳，10質量%以上為較佳，15質量%以上為更佳。
作為本發明參考例的密封用樹脂組成物的態樣，可列舉以下的樹脂組成物。亦即，可列舉含有具有酸酐基及/或環氧基的聚烯烴系樹脂、及增黏樹脂之密封用樹脂組成物，較佳為含有具有酸酐基的聚烯烴系樹脂及具有環氧基的聚烯烴系樹脂、以及增黏樹脂之密封用樹脂組成物。具有酸酐基的聚烯烴系樹脂只要是藉由酸酐改質而具有酸酐基的樹脂，則並無特別限定，可為上述(A)成分之經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂，或可藉由其他改質含有其他官能基。亦即，「具有酸酐基
的聚烯烴系樹脂」並非必須以(甲基)丙烯酸烷酯改質，除了這點之外，其他特徵承襲上述(A)成分之經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂。例如聚烯烴系樹脂可為共聚物，共聚物的具體例子，可列舉例如乙烯-非共軛二烯共聚物、乙烯-丁烯共聚物、乙烯-丁烯-非共軛二烯共聚物、乙烯-丙烯共聚物、乙烯-丙烯-非共軛二烯共聚物、乙烯-丙烯-丁烯共聚物、丙烯-丁烯共聚物、丙烯-丁烯-非共軛二烯共聚物、異丁烯-丁烯共聚物、異丁烯-丁烯-非共軛二烯共聚物、苯乙烯-異丁烯共聚物、苯乙烯-異丁烯-苯乙烯共聚物等。另外，增黏樹脂與上述(C)成分的增黏樹脂同義。具有酸酐基及/或環氧基的聚烯烴系樹脂的酸酐基及/或環氧基的官能基濃度，較佳為0.05~10mmol/g。具有酸酐基及/或環氧基的丙烯-丁烯共聚物的含量，較佳為在樹脂組成物中的非揮發成分的合計100質量%中含35~80質量%。此處的密封用樹脂組成物適合使用於有機EL元件的密封用。此處的密封材用樹脂組成物，能夠以密封用薄片的形態使用於例如有機EL密封。
<硬化促進劑>
本發明之樹脂組成物(含有上述(A)~(C)成分的樹脂組成物)及上述參考例的樹脂組成物中，從形成良好的交聯構造的觀點看來，亦可進一步含有硬化促進劑。硬化促進劑並無特別限定，可列舉胺系硬化促進劑、胍系硬化促進劑、咪唑系硬化促進劑、鏻系硬化促進劑等。硬
化促進劑可使用1種或組合2種以上。
胺系硬化促進劑並無特別限制，可列舉四甲基銨溴化物、四丁基銨溴化物等的4級銨鹽；DBU(1,8-二氮雜雙環[5.4.0]十一烯-7)、DBN(1,5-二氮雜雙環[4-3,0]壬烯-5)、DBU-酚鹽、DBU-辛酸鹽、DBU-對甲苯磺酸鹽、DBU-蟻酸鹽、DBU-苯酚酚醛清漆樹脂鹽等的二氮雜雙環化合物；苄基二甲胺、2-(二甲基胺基甲基)酚、2,4,6-參(二甲基胺基甲基)酚等的3級胺及該等的鹽、芳香族二甲基尿素、脂肪族二甲基尿素、芳香族二甲基尿素等的二甲基尿素化合物等。該等可使用1種或組合2種以上。
胍系硬化促進劑並無特別限制，可列舉二氰二醯胺、1-甲基胍、1-乙基胍、1-環己基胍、1-苯基胍、1-(鄰甲苯基)胍、二甲基胍、二苯基胍、三甲基胍、四甲基胍、五甲基胍、1,5,7-三氮雜雙環[4.4.0]癸-5-烯、7-甲基-1,5,7-三氮雜雙環[4,4,0]癸-5-烯、1-甲基雙胍、1-乙基雙胍、1-正丁基雙胍、1-正十八烷基雙胍、1,1-二甲基雙胍、1,1-二乙基雙胍、1-環己基雙胍、1-烯丙基雙胍、1-苯基雙胍、1-(鄰甲苯基)雙胍等。該等可使用1種或組合2種以上。
咪唑系硬化促進劑並無特別限制，可列舉1H-咪唑、2-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基-4,5-雙(羥甲基)咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-
苯基咪唑、2-十二烷基咪唑、2-十七烷基咪唑、1,2-二甲基咪唑等。該等可使用1種或組合2種以上。
鏻系硬化促進劑並無特別限制，可列舉三苯膦、鏻硼酸鹽化合物、四苯基鏻四苯基硼酸鹽、正丁基鏻四苯基硼酸鹽、四丁基鏻癸酸鹽、(4-甲基苯基)三苯基鏻硫氰酸鹽、四苯基鏻硫氰酸鹽、丁基三苯基鏻硫氰酸鹽等。該等可使用1種或組合2種以上。
硬化促進劑可使用1種或組合兩種以上。樹脂組成物中的硬化促進劑的含量並無特別限制，從防止耐透濕性的降低的觀點看來，將樹脂組成物中的非揮發成分定為100質量%時，係以5質量%以下為佳，1質量%以下為較佳。另一方面，從抑制沾黏的觀點看來，將樹脂組成物中的非揮發成分定為100質量%時，0.01質量%以上為佳，0.05質量%以上為較佳。
<吸濕性金屬化合物>
本發明之樹脂組成物，為了更提升耐透濕性，可進一步含有吸濕性金屬氧化物。此處，「吸濕性金屬氧化物」意指具有吸收水分的能力，與吸收的水分發生化學反應而成為氫氧化物的金屬氧化物。具體而言，選自氧化鈣、氧化鎂、氧化鍶、氧化鋁、氧化鋇等的1種或2種以上的混合物或固溶物。2種以上的混合物或固溶物的例子具體而言，可列舉燒成白雲石(含有氧化鈣及氧化鎂的混合物)、燒成水滑石(氧化鈣與氧化鋁的固溶物)等。尤其
從吸濕性高、成本、原料的安定性的觀點看來，較佳為氧化鈣、氧化鎂、燒成水滑石，較佳為燒成水滑石。燒成水滑石是將天然水滑石(Mg6Al2(OH)16CO3‧4H2O)及合成水滑石(水滑石類化合物)燒成，並使化學構造中的OH量減少至消失而成之物。另外，從提升樹脂組成物的硬化體的透明性的觀點看來，BET比表面積65m2/g以上的燒成水滑石為特佳。BET比表面積65m2/g以上的燒成水滑石，其BET比表面積係以80m2/g以上為佳，100m2/g以上為較佳。另外，BET比表面積係以200m2/g以下為佳，150m2/g以下為較佳。
吸濕性金屬氧化物，可使用各種技術領域中作為吸濕材的周知市售品。具體而言，可列舉氧化鈣(三共製粉公司製的「Moistop #10」等)、氧化鎂(協和化學工業公司製的「Kyowamag MF-150」、「Kyowamag MF-30」、Tateho化學工業公司製的「Puremag FNMG」等)、輕燒氧化鎂(Tateho化學工業公司製的「TATEHOMAG#500」、「TATEHOMAG#1000」、TATEHOMAG#5000」等)、燒成白雲石(吉澤石灰公司製的「KT」等)、燒成水滑石(協和化學工業公司製的「DHT-4A」、DHT-4A-2、DHT-4C等)等。
吸濕性金屬氧化物可使用以表面處理劑實施表面處理的產品。表面處理所使用的表面處理劑，可使用例如高碳脂肪酸、烷基矽烷類、矽烷偶合劑等，尤其適合為高碳脂肪酸烷基矽烷類。表面處理劑可使用1種或2種
以上。
高碳脂肪酸，可列舉例如硬脂酸、褐煤酸、肉豆蔻酸、棕櫚酸等的碳數18以上的高碳脂肪酸，尤其較佳為硬脂酸。該等可使用1種或組合2種以上。烷基矽烷類，可列舉甲基三甲氧基矽烷、乙基三甲氧基矽烷、己基三甲氧基矽烷、辛基三甲氧基矽烷、癸基三甲氧基矽烷、十八烷基三甲氧基矽烷、二甲基二甲氧基矽烷、辛基三乙氧基矽烷、正十八烷基二甲基(3-(三甲氧基甲矽烷基)丙基)氯化銨等。該等可使用1種或組合2種以上。矽烷偶合劑，可列舉例如3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三乙氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基(二甲氧基)甲基矽烷及2-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷等的環氧系矽烷偶合劑；3-巰基丙基三甲氧基矽烷、3-巰基丙基三乙氧基矽烷、3-巰基丙基甲基二甲氧基矽烷及11-巰基十一烷基三甲氧基矽烷等的巰基系矽烷偶合劑；3-胺丙基三甲氧基矽烷、3-胺丙基三乙氧基矽烷、3-胺丙基二甲氧基甲基矽烷、N-苯基-3-胺丙基三甲氧基矽烷、N-甲基胺丙基三甲氧基矽烷、N-(2-胺乙基)-3-胺丙基三甲氧基矽烷及N-(2-胺乙基)-3-胺丙基二甲氧基甲基矽烷等的胺基系矽烷偶合劑；3-脲基丙基三乙氧基矽烷等的脲基系矽烷偶合劑、乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷及乙烯基甲基二乙氧基矽烷等的乙烯基系矽烷偶合劑；對苯乙烯基三甲氧基矽烷等的苯乙烯基系矽烷偶合劑；3-丙烯醯氧丙基三甲氧基矽烷及3-甲基丙烯醯
氧丙基三甲氧基矽烷等的丙烯酸酯系矽烷偶合劑；3-異氰酸酯丙基三甲氧基矽烷等的異氰酸酯系矽烷偶合劑、雙(三乙氧基甲矽烷基丙基)二硫醚、雙(三乙氧基甲矽烷基丙基)四硫醚等的硫醚系矽烷偶合劑；苯基三甲氧基矽烷、甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、咪唑矽烷、三嗪矽烷等。該等可使用1種或組合2種以上。
吸濕性金屬氧化物的表面處理，可藉由例如將未處理的吸濕性金屬氧化物在混合機中並在常溫下攪拌分散，同時以噴霧的方式添加表面處理劑，攪拌5~60分鐘來進行。混合機可使用周知的混合機，可列舉例如V型摻合機、螺帶式摻合機、雙錐摻合機等的摻合機、亨舍爾混合機及混凝土攪拌機等的攪拌機、球磨機、切碎機等。另外，在以球磨機等將吸濕材粉碎時，還可採用將前述高碳脂肪酸、烷基矽烷類或矽烷偶合劑混合而進行表面處理的方法。表面處理劑的處理量會隨著吸濕性金屬氧化物的種類或表面處理劑的種類等而有所不同，相對於吸濕性金屬氧化物，較佳為1~10質量%。
吸濕性金屬氧化物可使用1種或組合兩種以上。在本發明之樹脂組成物含有吸濕性金屬化合物的情況，其含量並未受到特別限定，從防止硬化物的強度降低而變脆的觀點看來，相對於樹脂組成物中的非揮發成分100質量%，以50質量%以下為佳，40質量%以下為較佳，20質量%以下為更佳。另外，從充分得到摻合吸濕性金屬氧化物的效果的觀點看來，相對於樹脂組成物中的非
揮發成分100質量%，以1質量%以上為佳，5質量%以上為較佳，10質量%以上為更佳。
<可塑劑>
本發明之樹脂組成物藉由進一步含有可塑劑，可提升樹脂組成物的柔軟性或成形性。可塑劑並無特別限定，適合使用在室溫下為液狀的材料。可塑劑的具體例子，可列舉石蠟系加工油、環烷烴系加工油、流動石蠟、聚乙烯蠟、聚丙烯蠟、凡士林等的礦物油、蓖麻油、棉子油、菜子油、大豆油、棕櫚油、椰油、橄欖油等的植物油、液狀聚丁烯、氫化液狀聚丁烯、液狀聚丁二烯、氫化液狀聚丁二烯等的液狀聚α烯烴類等。本發明所使用的可塑劑較佳為液狀聚α烯烴類，尤其較佳為液狀聚丁二烯。另外，從接著性的觀點看來，液狀聚α烯烴的分子量宜低，重量平均分子量宜在500~5000的範圍，甚至1000~3000的範圍。這些可塑劑可單獨使用1種或組合兩種以上使用。此外，此處「液狀」是指在室溫(25℃)下可塑劑的狀態。在本發明之樹脂組成物含有可塑劑的情況，將樹脂組成物中的非揮發成分定為100質量%時，從不對有機EL元件造成不良影響的觀點看來，是在50質量%以下的範圍內使用。
<其他添加劑>
本發明之樹脂組成物中，在不阻礙本發明效果的程度
下亦可任意含有上述成分以外的各種添加劑。這種添加劑，可列舉例如二氧化矽、硫酸鋇、滑石、黏土、雲母粉、氫氧化鋁、氫氧化鎂、碳酸鈣、碳酸鎂、氮化硼、硼酸鋁、鈦酸鋇、鈦酸鍶、鈦酸鈣、鈦酸鎂、鈦酸鉍、氧化鈦、鋯酸鋇、鋯酸鈣等的無機填充材；橡膠粒子、聚矽氧粉末、耐綸粉末、氟樹脂粉末等的有機填充劑；ORBEN、膨土(BENTON)等的增黏劑；聚矽氧系、氟系、高分子系的消泡劑或整平劑；三唑化合物、噻唑化合物、三嗪化合物、卟啉化合物等的密著性賦予劑等。
本發明之樹脂組成物的調製方法並未受到特別限定，可列舉將配方成分依照必要添加溶劑等，使用混練輥或旋轉攪拌機等進行混合的方法等。
本發明之樹脂組成物可使用於半導體、太陽能電池、高亮度LED、LCD、EL元件等的電子零件的密封。尤其適合使用於有機EL元件的密封，具體而言，可適用於有機EL元件的發光部的上部及/或周圍(側部)，從外部來保護有機EL元件的發光部。
在將本發明之樹脂組成物適用於有機EL元件的情況，由樹脂組成物所形成的密封層的透明性，可藉由分光光度計作測定。從提升有機EL元件的發光效率的觀點看來，透明性愈高愈好。具體而言，在厚度30μm的密封層的情況，450nm的平行光線透光率係以80%以上為佳，82%以上為較佳，84%以上為更佳，86%以上再更佳，88%以上又更佳，90%以上為特佳。
本發明之樹脂組成物較佳為形成有(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂的酸酐基與(B)環氧樹脂的環氧基反應所產生的酯鍵。以這種方式形成交聯構造，可形成接著濕熱耐性、耐透濕性等優異的密封層。為了形成酯鍵，可藉由例如使樹脂組成物含有有機溶劑，調製出清漆狀樹脂組成物，並將該清漆加熱乾燥而形成。有機溶劑的乾燥可藉由吹送熱風等來進行。
有機溶劑，可列舉例如丙酮、甲基乙基酮(以下亦簡稱為「MEK」)、環己酮等的酮類；乙酸乙酯、乙酸丁酯、溶纖劑乙酸酯、丙二醇單甲醚乙酸酯、卡必醇乙酸酯等的乙酸酯類；溶纖劑、丁基卡必醇等的卡必醇類；甲苯、二甲苯等的芳香族烴類；二甲基甲醯胺、二甲基乙醯胺、N-甲基吡咯啶酮等；溶劑油等的芳香族系混合溶劑。芳香族系混合溶劑，可列舉「Swasol」(丸善石油公司製，商品名)、「Ipzole」(出光興產公司製，商品名)。有機溶劑可使用1種或組合2種以上。
乾燥條件並無特別限制，宜在50~100℃下乾燥1~60分鐘。藉由設定在50℃以上，容易降低樹脂組成物層中殘存的溶劑量。
<密封用薄片>
本發明的密封用薄片為在支撐體上形成有接著層而成的密封用薄片，接著層是藉由本發明之樹脂組成物所形成。接著層可藉由例如調製出在有機溶劑中溶有本發明之
樹脂組成物的清漆，並將清漆塗佈在支撐體上，並使其乾燥而形成。有機溶劑的乾燥可藉由熱風吹送等來進行，在此乾燥時，宜由樹脂組成物中的(A)成分的酸酐基與(B)成分的環氧基反應形成酯鍵。藉由形成這種酯鍵產生的交聯構造，樹脂組成物會成為接著濕熱耐性、耐透濕性等優異的感壓接著性的樹脂組成物。有機溶劑的具體例子，可列舉與前述有機溶劑同樣的溶劑，乾燥條件亦可採用與前述乾燥條件相同的條件。
密封用薄片中的接著層厚度係以3μm~200μm為佳，5μm~100μm為較佳，5μm~50μm為更佳。
此外，如後述般，最終目標的密封構造為在接著層(樹脂組成物層)層合密封基材的構造的情況，水分會浸入的部分只有接著層的側部，因此藉由降低接著層的厚度，側部與外部空氣接觸的面積會變小。所以，為了隔絕水分，希望降低接著層的在厚度。但是，若接著層的厚度過小，則會有貼合密封基材時對元件造成傷害的顧慮，另外還會有貼合密封基材時的作業性降低的傾向。另外，將接著層的厚度設定在上述適合範圍，對於保持將接著層轉印在密封對象(例如形成有機EL元件等的元件的基板)之後的接著層厚度的均勻性而言也很有效。
密封用薄片所使用的支撐體較佳為具有防濕性的支撐體。具有防濕性的支撐體，可列舉具有防濕性的塑膠薄膜、或銅箔、鋁箔等的金屬箔等。具有防濕性的塑膠薄膜，可列舉將氧化矽(二氧化矽)、氮化矽、SiCN、無定
形矽等的無機物蒸鍍在表面而成的塑膠薄膜等。此處，在表面蒸鍍無機物而成的塑膠薄膜，適合為例如聚烯烴(例如聚乙烯、聚丙烯、聚氯乙烯等)、聚酯(例如聚對苯二甲酸乙二酯(以下會有簡稱為「PET」的情形)、聚萘二甲酸乙二酯等)、聚碳酸酯、聚醯亞胺等的塑膠薄膜，以PET薄膜為特佳。市售的具有防濕性的塑膠薄膜的例子，可列舉Techbarrier HX、AX、LX、L系列(三菱樹脂公司製)、或比該Techbarrier HX、AX、LX、L系列更能夠提高防濕效果的X-BARRIER(三菱樹脂公司製)等。另外，具有防濕性的支撐體亦可使用具有2層以上的多層構造的支撐體，例如透過黏著劑將上述塑膠薄膜與上述金屬箔貼合而成的物體。此物價格低，從操作性的觀點看來也是有利的。此外，樹脂組成物薄片的支撐體亦可使用不具有防濕性的支撐體(例如在上述的表面並未蒸鍍無機物的塑膠薄膜單質)。
支撐體的厚度不受特別限定，從密封用薄片的使用性等的觀點看來，係以10~150μm為佳，20~100μm為較佳。
另外，為了防止接著層(樹脂組成物層)表面塵埃等的附著或刮傷，本發明的密封用薄片在實際使用於形成密封構造之前宜以保護膜來保護接著層表面，保護膜可採用在上述支撐體所例示的塑膠薄膜。保護膜除了預先實施霧面處理、電暈處理之外，還可實施脫模處理。脫模劑具體而言，可列舉氟系脫模劑、聚矽氧系脫模劑、醇
酸樹脂系脫模劑等。脫模劑亦可將不同種類混合使用。保護膜的厚度亦並不受特別限制，以1~40μm為佳，10~30μm為較佳。
本發明的密封用薄片是以層合於密封對象的方式來使用。此處所謂的「層合」，除了以具備支撐體的密封用薄片來被覆密封對象的狀態之外，還包括由密封用薄片轉印接著層(樹脂組成物層)來被覆密封對象的狀態。在支撐體採用不具有防濕性的支撐體(例如在上述表面並未蒸鍍無機物的塑膠薄膜的單質)的密封用薄片的情況，宜在密封對象層合密封用薄片之後，將支撐體剝離(亦即轉印接著層(樹脂組成物層))，然後在接著層上另外層合密封基材。尤其在密封對象為形成有機EL元件的基板(以下亦稱為「有機EL元件形成基板」)的情況，較佳為層合該密封基材的態樣。此外，本發明中所謂的「密封基材」，是將使用於密封用薄片且具有防濕性的支撐體，不於其上形成有接著層(樹脂組成物層)，而以單質的方式來使用。另外，不適合作為密封用薄片的支撐體使用的玻璃板、金屬板、鋼板等的不具有可撓性但是防濕性高的板也包括在「密封基材」。
<有機EL裝置>
本發明之有機EL裝置是有機EL元件藉由密封層而被密封的有機EL裝置，密封層是藉由本發明之樹脂組成物形成。例如藉由在具有有機EL元件的基板層合本發明
的密封用薄片，可得到本發明之有機EL裝置。在密封用薄片被保護膜保護的情況，將其剝離之後，以接著層(樹脂組成物層)直接接觸具有有機EL元件的基板的方式，將密封用薄片層合於具有該有機EL元件的基板上。層合的方法可為批次式，或利用輥來進行的連續式。
在密封用薄片的支撐體為具有防濕性的支撐體的情況，將密封用薄片層合於具有有機EL元件的基板上之後，不將支撐體剝離，直接結束有機EL元件的密封步驟。在密封步驟後必須進行熱硬化的情況，則進行熱硬化。如此一來，可得到有機EL元件被藉由本發明之樹脂組成物所形成的密封層密封而成的有機EL裝置。
一般而言，有機EL元件的密封用材料必須在密封作業之前使其乾燥，將吸收的水分除去，其作業繁雜，然而使用具有防濕性的支撐體的本發明的密封用薄片由於耐透濕性高，因此在保存時或裝置製造作業時的吸水率低。另外，在密封作業時對有機EL元件造成的傷害也顯著減輕。
在使用利用了不具有防濕性的支撐體的密封用薄片的情況，在具有有機EL元件的基板層合密封用薄片之後，將支撐體剝離，將密封基材壓接在露出的接著層(樹脂組成物層)，而結束有機EL元件的密封步驟。從防濕效果提高的觀點看來，密封基材可將兩枚或更多枚貼合來使用。另外，從使有機EL裝置本身薄且輕的觀點看來，密封基材的厚度係以5mm以下為佳，1mm以下為較
佳，100μm以下為更佳。另外，從防止水分透過的觀點看來，係以5μm以上為佳，10μm以上為較佳，20μm以上為更佳。密封基材的壓接時的壓力適合在0.3~10kgf/cm2左右，在加熱下進行壓接的情況，適合為25℃~130℃。
在具有有機EL元件的基板為在透明基板上形成有機EL元件的物品的情況，只要使透明基板側成為顯示器的顯示面或照明器具的發光面，則密封用薄片的支撐體不一定要使用透明材料，也可使用金屬板、金屬箔、不透明的塑膠薄膜或板等。相反地，在具有有機EL元件的基板為有機EL元件形成於由不透明或透明性低的材料所構成的基板上的物品的情況，必須使密封基材側成為顯示器的顯示面或照明器具的發光面，因此密封基材可使用透明塑膠薄膜、玻璃板、透明塑膠板等。
以下在實施例中對本發明作更具體說明，然而本發明並不受這些實施例所限定。此外，在以下的記載之中，只要沒有特別註明，「份」意指「質量份」、「%」意指「質量%」。
首先針對使用於實施例及比較例的使用材料作說明。
(A)改質聚烯烴系樹脂
‧T-YP429(星光PMC公司製)：丙烯酸2-乙基己
酯及馬來酸酐改質乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物(乙烯單元/甲基丙烯酸甲酯單元=68質量%/32質量%、馬來酸酐基濃度0.46mmol/g、改質共聚物的數量平均分子量2300、接枝鏈的數量平均分子量386、接枝鏈中的丙烯酸2-乙基己酯單元的含量50質量%)
‧T-YP430(星光PMC公司製)：丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物(乙烯單元/甲基丙烯酸甲酯單元=68質量%/32質量%、馬來酸酐基濃度1.18mmol/g、改質共聚物的數量平均分子量4500、接枝鏈的數量平均分子量386、接枝鏈中的丙烯酸2-乙基己酯單元的含量50質量%)
‧T-YP953(星光PMC公司製)：丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質丙烯-丁烯共聚物80質量%與丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質丙烯-乙烯共聚物20質量%的混合物(馬來酸酐基濃度0.44mmol/g、改質共聚物的數量平均分子量33200、接枝鏈的數量平均分子量856、接枝鏈中的丙烯酸2-乙基己酯單元的含量50質量%)
‧T-YP955(星光PMC公司製)：丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質丙烯-丁烯共聚物質量67%與丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質丙烯-乙烯共聚物33質量%的混合物(馬來酸酐基濃度0.94mmol/g、改質共聚物的數量平均分子量22700、接枝鏈的數量平均分子量620、接枝鏈中的丙烯酸2-乙基己酯單元的含量50質量%)
‧T-YP956(星光PMC公司製)：丙烯酸2-乙基己
酯及馬來酸酐改質乙烯-丙烯-丁烯隨機共聚物(馬來酸酐基濃度1.80mmol/g、改質共聚物的數量平均分子量3000、接枝鏈的數量平均分子量423、接枝鏈中的丙烯酸2-乙基己酯單元的含量50質量%)
‧T-YP279(星光PMC公司製)：丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質丙烯-丁烯隨機共聚物(丙烯單元/丁烯單元；64質量%/36質量%、馬來酸酐基濃度0.464mmol/g、數量平均分子量3S000接枝鏈的數量平均分子量644、接枝鏈中的丙烯酸2-乙基己酯單元的含量50質量%)
‧T-YP312(星光PMC公司製)：丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質丙烯-丁烯共聚物(丙烯單元/丁烯單元=71質量%/29質量%、馬來酸酐基濃度0.464mmol/g、改質共聚物的數量平均分子量60900、接枝鏈的數量平均分子量611、接枝鏈中的丙烯酸2-乙基己酯單元的含量50質量%)
(B)環氧樹脂
‧828EL(三菱化學公司製)：雙酚A型環氧樹脂、環氧當量190g/eq
‧EPICLON EXA4850-1000(DIC公司製)：含有聚丙二醇骨架的環氧樹脂、環氧當量350g/eq
‧T-YP431(星光PMC公司製)：甲基丙烯酸縮水甘油酯改質乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物(環氧基濃度
0.64mmol/g、數量平均分子量2400)
‧T-YP432(星光PMC公司製)：甲基丙烯酸縮水甘油酯改質乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物(環氧基濃度1.63mml/g、數量平均分子量3100)
‧BONDFAST BF-7M(住友化學公司製)：乙烯-甲基丙烯酸縮水甘油酯共聚物(環氧基濃度0.41mmol/g)
‧T-YP252(星光PMC公司製)：甲基丙烯酸縮水甘油酯改質丙烯-丁烯隨機共聚物80%與甲基丙烯酸縮水甘油酯改質丙烯-乙烯隨機共聚物20%的混合物(環氧基濃度0.64mmol/g、數量平均分子量34000)
‧T-YP313(星光PMC公司製)：甲基丙烯酸縮水甘油酯改質丙烯-丁烯隨機共聚物(丙烯單元/丁烯單元=71質量%/29質量%、環氧基濃度0.638mmol/g、數量平均分子量155000)
‧T-YP276(星光PMC公司製)：甲基丙烯酸縮水甘油酯改質丙烯-丁烯隨機共聚物(丙烯單元/丁烯單元=64質量%/29質量%、環氧基濃度0.638mmol/g、數量平均分子量57000)
(C)增黏樹脂
‧TFS13-030(荒川化學公司製)：含有環己烷環的飽和烴樹脂、軟化點125℃
(D)硬化促進劑
‧陰離子聚合型硬化促進劑：2,4,6-參(二甲基胺基甲基)酚(以下簡記為「TAP」)
(F)吸濕性金屬氧化物
‧燒成水滑石(協和化學工業製的「DHT-4C」)
(其他材料)
‧ACRYFT CM5022(住友化學股份有限公司製)：乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物
‧L-MODU S400(出光興產公司製)：聚丙烯樹脂、平均分子量45000
‧SIBSTAR-102T(Kaneka公司製)：苯乙烯-異丁烯-苯乙烯嵌段共聚物、平均分子量100000
‧Swasol #1000(丸善石油公司製)：芳香族系混合溶劑
‧甲苯
針對各種測定方法、評估方法作說明。
<接著濕熱耐性的評估>
使用批次式真空層壓機(Nichigo-Morton公司製，Morton-724)，將採用PET薄膜作為支撐體的密封用薄片(長50mm、寬20mm)層合於鋁箔(長100mm、寬20mm、厚50μm，住輕鋁箔公司製，產品型號SA50)。
層合是依照溫度80℃、時間300秒鐘、壓力0.3MPa的條件來進行。接下來，將PET薄膜剝離，進一步依照與上述相同的條件，將玻璃板(長76mm、寬26mm、厚1.2mm、顯微鏡載玻片)層合在露出的樹脂組成物層上。相對於鋁箔長度方向，往90度的方向，將拉伸速度定為50mm/分鐘，對於所得到的層合體測定剝離時的接著強度(初期接著強度)。另外，將與上述同樣方式製作出的測試片在85℃、85%RH的條件下保持24小時之後，依照上述方法測定接著強度(高溫高濕環境測試後的接著強度)。
<加工性的評估>
將樹脂組成物清漆藉由模具塗佈機均勻塗佈在經聚矽氧系脫模劑處理的PET薄膜(厚度30μm)的脫模處理面上時，將清漆的流動性的持續性(經時安定性)良好且可安定地塗佈的情況評為○，因為增黏等而無法安定塗佈的情況評為×。
<耐透濕性的評估>
依據JIS Z0208的方法，在溫度40℃、濕度90%RH、24小時的條件下，對於將實施例及比較例所製作出的樹脂組成物薄片的樹脂組成物層(厚度：45μm)由支撐體(PET薄膜)剝離的黏著層測定水蒸氣透過量，求得每1m2的水蒸氣透過量。水蒸氣透過量為100g/m2‧
24hr以上的情況，耐透濕性判定為不良「×」，未達100g/m2‧24hr的情況判定為良好「○」。
依照以下所記載的方法，得到密封用薄片。此外，只要沒有特別註明，各份的值為以非揮發成分換算後之值。
<實施例1>
將丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物(T-YP429、20%甲苯溶液)37份與含有環己烷環的飽和烴樹脂純化物(TFS13-030、60%甲苯溶液)35份混合，並以高速旋轉攪拌機混合，而得到均勻混合溶液。將此混合溶液與甲基丙烯酸縮水甘油酯改質乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物(T-YP431、20%甲苯溶液)27份及陰離子聚合型硬化促進劑(TAP)0.5份以高速旋轉攪拌機均勻混合，而得到清漆。將所得到的清漆藉由模具塗佈機均勻塗佈在經聚矽氧系脫模劑處理的PET薄膜(厚度30μm)的脫模處理面上，並在130℃下加熱60分鐘使其硬化，而得到樹脂組成物層厚20μm的密封用薄片。
<實施例2>
將丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物(T-YP430、20%甲苯溶液)37份與含有環己烷環的飽和烴樹脂純化物(TFS13-030、60%甲苯溶
液)35份混合，並以高速旋轉攪拌機混合，而得到均勻混合溶液。將此混合溶液與甲基丙烯酸縮水甘油酯改質乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物(T-YP432、20%甲苯溶液)27份及陰離子聚合型硬化促進劑(TAP)0.5份以高速旋轉攪拌機均勻混合，而得到清漆。將所得到的清漆藉由模具塗佈機均勻塗佈在經聚矽氧系脫模劑處理的PET薄膜(厚度30μm)的脫模處理面上，並在130℃下加熱60分鐘使其硬化，而得到樹脂組成物層厚20μm的密封用薄片。
<實施例3>
將丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物(T-YP429、20%Swasol溶液)30份與含有環己烷環的飽和烴樹脂純化物(TFS13-030、60%甲苯溶液)35份混合，並以高速旋轉攪拌機混合，而得到均勻混合溶液。將此混合溶液與乙烯-甲基丙烯酸縮水甘油酯共聚物(BONDFAST BF-7M、20%Swasol溶液)34份及陰離子聚合型硬化促進劑(TAP)0.5份以高速旋轉攪拌機均勻混合，而得到清漆。將將所得到的清漆藉由模具塗佈機均勻塗佈在經聚矽氧系脫模劑處理的PET薄膜(厚度30μm)的脫模處理面上，並在130℃下加熱60分鐘使其硬化，而得到樹脂組成物層厚20μm的密封用薄片。
<實施例4>
將丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質乙烯-丙烯共聚物與丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質丙烯-丁烯共聚物的混合物(T-YP953、30%甲基環己烷+乙酸丁酯溶液)37份與含有環己烷環的飽和烴樹脂純化物(TFS13-030、60%甲苯浴夜)36份混合，並以高速旋轉攪拌機混合，而得到均勻混合溶液。將此混合溶液與甲基丙烯酸縮水甘油酯改質乙烯-丙烯共聚物與甲基丙烯酸縮水甘油酯改質丙烯-丁烯共聚物的混合物(T-YP252、30%甲基環己烷+乙酸丁酯溶液)26份及陰離子聚合型硬化促進劑(TAP)0.5份以高速旋轉攪拌機均勻混合，而得到清漆。將所得到的清漆藉由模具塗佈機均勻塗佈在經聚矽氧系脫模劑處理的PET薄膜(厚度30μm)的脫模處理面上，並在130℃下加熱60分鐘使其硬化，而得到樹脂組成物層厚20μm的密封用薄片。
<實施例5>
將丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質乙烯-丙烯共聚物與丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質丙烯-丁烯共聚物的混合物(T-YP955、30%甲基環己烷+乙酸丁酯溶液)25份與含有環己烷環的飽和烴樹脂純化物(TFS13-030、60%甲苯溶液)36份混合，並以高速旋轉攪拌機混合，而得到均勻混合溶液。將此混合溶液與甲基丙烯酸縮水甘油酯改質乙烯-丙烯共聚物與甲基丙烯酸縮水甘油酯改質丙烯-丁烯共聚物的混合物(T-YP252、30%甲基環己烷+乙酸丁酯溶液)38份及陰離子聚合型硬化促進劑(TAP)0.5份以高速旋轉攪
拌機均勻混合，而得到清漆。將所得到的清漆藉由模具塗佈機均勻塗佈在經聚矽氧系脫模劑處理的PET薄膜(厚度30μm)的脫模處理面上，並在130℃下加熱60分鐘使其硬化，而得到樹脂組成物層厚20μm的密封用薄片。
<實施例6>
將丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質乙烯-丙烯-丁烯隨機共聚物(T-YP956、50%甲基環己烷+乙酸丁酯溶液)16份與含有環己烷環的飽和烴樹脂純化物(TFS13-030、60%甲苯溶液)36份混合，並以高速旋轉攪拌機混合，而得到均勻混合溶液。將此混合溶液與甲基丙烯酸縮水甘油酯改質乙烯-丙烯共聚物與甲基丙烯酸縮水甘油酯改質丙烯-丁烯共聚物的混合物(T-YP252、30%甲基環己烷+乙酸丁酯溶液)47份及陰離子聚合型硬化促進劑(TAP)0.5份以高速旋轉攪拌機均勻混合，而得到清漆。將所得到的清漆藉由模具塗佈機均勻塗佈在經聚矽氧系脫模劑處理的PET薄膜(厚度30μm)的脫模處理面上，並在130℃下加熱60分鐘使其硬化，而得到樹脂組成物層厚20μm的密封用薄片。
<實施例7>
將丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質丙烯-丁烯共聚物(T-YP279、40%Swasol溶液)28份與含有環己烷環的飽和烴樹脂純化物(TFS13-030、60%甲苯溶液)50份混
合，並以高速旋轉攪拌機混合，而得到均勻混合溶液。將此混合溶液與甲基丙烯酸縮水甘油酯改質丙烯-丁烯共聚物(T-YP276、40%Swasol溶液)21份及陰離子聚合型硬化促進劑(TAP)0.5份以高速旋轉攪拌機均勻混合，而得到清漆。將所得到的清漆藉由模具塗佈機均勻塗佈在經聚矽氧系脫模劑處理的PET薄膜(厚度30μm)的脫模處理面上，並在130℃下加熱60分鐘使其硬化，而得到樹脂組成物層厚20μm的密封用薄片。
<實施例8>
將丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質丙烯-丁烯共聚物(T-YP279、40%Swasol溶液)35份與含有環己烷環的飽和烴樹脂純化物(TFS13-030、60%甲苯溶液)50份混合，並以高速旋轉攪拌機混合，而得到均勻混合溶液。將此混合溶液與雙酚A型環氧樹脂(828EL)2份及陰離子聚合型硬化促進劑(TAP)0.5份以高速旋轉攪拌機均勻混合，而得到清漆。將所得到的清漆藉由模具塗佈機均勻塗佈在經聚矽氧系脫模劑處理的PET薄膜(厚度30μm)的脫模處理面上，並在130℃下加熱60分鐘使其硬化，而得到樹脂組成物層厚20μm的密封用薄片。
<實施例9>
將丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質丙烯-丁烯共聚物(T-YP279、40%Swasol溶液)35份與含有環己烷環的飽和
烴樹脂純化物(TFS13-030、60%甲苯溶液)50份混合，並以高速旋轉攪拌機混合，而得到均勻混合溶液。將此混合溶液與含有聚丙二醇骨架的環氧樹脂(EPICLON EXA4850-1000)2份及陰離子聚合型硬化促進劑(TAP)0.5份以高速旋轉攪拌機均勻混合，而得到清漆。將所得到的清漆藉由模具塗佈機均勻塗佈在經聚矽氧系脫模劑處理的PET薄膜(厚度30μm)的脫模處理面上，並在130℃下加熱60分鐘使其硬化，而得到樹脂組成物層厚20μm的密封用薄片。
<實施例10>
將丙烯酸2-乙基己酯及馬來酸酐改質丙烯-丁烯共聚物(T-YP279、40%Swasol溶液)20份與燒成水滑石14份混合，以三輥機混練之後，與含有環己烷環的飽和烴樹脂純化物(TFS13-030、60%甲苯溶液)50份以高速旋轉攪拌機混合，而得到均勻混合溶液。將此混合溶液與甲基丙烯酸縮水甘油酯改質丙烯-丁烯共聚物(T-YP276、40%Swasol溶液)14份及陰離子聚合型硬化促進劑(TAP)0.5份以高速旋轉攪拌機均勻混合，而得到清漆。將所得到的清漆藉由模具塗佈機均勻塗佈在經聚矽氧系脫模劑處理的PET薄膜(厚度30μm)的脫模處理面上，並在130℃下加熱60分鐘使其硬化，而得到樹脂組成物層厚20μm的密封用薄片。
<實施例11>
將丙烯酸-2-乙基己酯及馬來酸酐改質丙烯-丁烯共聚物(T-YP312、40%Swasol溶液)28份與含有環己烷環的飽和烴樹脂純化物(TFS13-030、60%甲苯溶液)50份混合，並以高速旋轉攪拌機混合，而得到均勻混合溶液。將此混合溶液與甲基丙烯酸縮水甘油酯改質丙烯-丁烯共聚物(T-YP313、40%Swasol溶液)21份及陰離子聚合型硬化促進劑(TAP)0.5份以高速旋轉攪拌機均勻混合，而得到清漆。將所得到的清漆藉由模具塗佈機均勻塗佈在經聚矽氧系脫模劑處理的PET薄膜(厚度30μm)的脫模處理面上，並在130℃下加熱60分鐘使其硬化，而得到樹脂組成物層厚20μm的密封用薄片。
<比較例1>
將聚丙烯樹脂(L-MODU S400、45%Swasol溶液)50份與含有環己烷環的飽和烴樹脂純化物(TFS13-030、60%甲苯溶液)50份混合，並以高速旋轉攪拌機混合，而得到均勻混合溶液。將此混合溶液與陰離子聚合型硬化促進劑(TAP)0.5份以高速旋轉攪拌機均勻混合，而得到清漆。將所得到的清漆藉由模具塗佈機均勻塗佈在經聚矽氧系脫模劑處理的PET薄膜(厚度30μm)的脫模處理面上，並在130℃下加熱60分鐘使其硬化，而得到樹脂組成物層厚20μm的密封用薄片。
<比較例2>
將苯乙烯-異丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SIBSTAR-102T、45%Swasol溶液)50份與含有環己烷環的飽和烴樹脂純化物(TFS13-030、60%甲苯溶液)50份混合，並以高速旋轉攪拌機混合，而得到均勻混合溶液。將此混合溶液與陰離子聚合型硬化促進劑(TAP)0.5份以高速旋轉攪拌機均勻混合，而得到清漆。將所得到的清漆藉由模具塗佈機均勻塗佈在經聚矽氧系脫模劑處理的PET薄膜(厚度30μm)的脫模處理面上，並在130℃下加熱60分鐘使其硬化，而得到樹脂組成物層厚20μm的樹脂組成物薄片。
<比較例3>
將聚乙烯樹脂(ACRYFT CM5022、20%甲苯溶液)64份與含有環己烷環的飽和烴樹脂純化物(TFS13-030、60%甲苯溶液)35份混合，並以高速旋轉攪拌機混合，而得到均勻混合溶液。將此混合溶液與陰離子聚合型硬化促進劑(TAP)0.5份以高速旋轉攪拌機均勻混合，而得到清漆。將所得到的清漆藉由模具塗佈機均勻塗佈在經聚矽氧系脫模劑處理的PET薄膜(厚度30μm)的脫模處理面上，並在130℃下加熱60分鐘使其硬化，而得到樹脂組成物層厚20μm的密封用薄片。
將實施例及比較例的評估結果揭示於表1。
由實施例的結果可知，本發明的密封用樹脂組成物的接著濕熱耐性及耐透濕性良好。另外，加工性亦良好，而且可安定地塗佈。
本發明之樹脂組成物兼具良好的接著性與接著濕熱耐性，適合使用於半導體、太陽能電池、高亮度LED、LCD、EL元件等的電子零件的密封，尤其適合使用於有機EL元件的密封。
Claims (15)
- 一種密封用樹脂組成物，其特徵為含有：(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂、(B)環氧樹脂，以及(C)增黏樹脂。
- 如申請專利範圍第1項之密封用樹脂組成物，其中(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂，為在聚烯烴系樹脂的主鏈上鍵結含有(甲基)丙烯酸烷酯單元及酸酐單元的接枝聚合物而得之接枝改質體，且該接枝聚合物的數量平均分子量為100以上。
- 如申請專利範圍第1或2項之密封用樹脂組成物，其中(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂中的(甲基)丙烯酸烷酯之烷基的碳原子數為1~18。
- 如申請專利範圍第1~3項中任一項之密封用樹脂組成物，其中(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂中的酸酐基的濃度為0.05~10mmol/g。
- 如申請專利範圍第1~4項中任一項之密封用樹脂組成物，其中(B)環氧樹脂為環氧改質聚烯烴系樹脂。
- 如申請專利範圍第5項之密封用樹脂組成物，其中環氧改質聚烯烴系樹脂中的環氧基濃度為0.05~10mmol/g。
- 如申請專利範圍第1~6項中任一項之密封用樹脂組成物，其中，將樹脂組成物中的非揮發成分定為100質量%時，(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯 烴系樹脂及(B)環氧樹脂的合計含量為5~80質量%。
- 如申請專利範圍第1~7項中任一項之密封用樹脂組成物，其中，將樹脂組成物中的非揮發成分定為100質量%時，(C)增黏樹脂的含量為5~80質量%。
- 如申請專利範圍第1~8項中任一項之密封用樹脂組成物，其中形成有(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂的酸酐基與(B)環氧樹脂的環氧基反應所產生的酯鍵。
- 如申請專利範圍第1~9項中任一項之密封用樹脂組成物，其係有機EL元件之密封用。
- 一種密封用薄片，其係在支撐體上形成有接著層之密封用薄片，其中該接著層係藉由如申請專利範圍第1~9項中任一項之密封用樹脂組成物而形成。
- 如申請專利範圍第11項之密封用薄片，其係有機EL元件之密封用。
- 一種有機EL裝置，其係有機EL元件藉由密封層而被密封之有機EL裝置，其中該密封層係藉由如申請專利範圍第1~10項中任一項之密封用樹脂組成物而形成。
- 一種有機EL裝置，其係有機EL元件藉由密封層而被密封之有機EL裝置，其中該密封層係藉由如申請專利範圍第11或12項之密封用薄片的接著層而形成。
- 一種密封用薄片之製造方法，其特徵為：將含有如申請專利範圍第1~9項中任一項之密封用樹脂組成物 的樹脂清漆塗佈於支撐體上並且加熱乾燥，形成藉由(A)經(甲基)丙烯酸烷酯及酸酐改質的聚烯烴系樹脂的酸酐基與(B)環氧樹脂的環氧基反應進行酯鍵結而得的接著層。
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