KR20170076808A - 재생된 감손 우라늄을 함유하는 핵연료, 핵연료 다발 및 그것을 포함하는 원자로 - Google Patents

재생된 감손 우라늄을 함유하는 핵연료, 핵연료 다발 및 그것을 포함하는 원자로 Download PDF

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Abstract

본 발명은 원자로용 핵연료에 관한 것으로, 재생 우라늄인 제1 연료 성분과, 상기 제1 연료 성분과 블렌딩된 감손 우라늄인 제2 연료 성분을 가지는 핵연료로서, 상기 블렌딩된 제1 및 제2 연료 성분은 235U 1.2중량% 미만의 핵분열성 물질 함량을 가지는 핵연료를 포함한다. 본 발명은 또한 재생 우라늄인 제1 연료 성분과, 상기 제1 연료 성분과 블렌딩된 천연 우라늄인 제2 연료 성분을 가지는 핵연료로서, 상기 블렌딩된 제1 및 제2 연료 성분은 235U 1.2중량% 미만의 핵분열성 물질 함량을 가지는 핵연료에 관한 것이다.

Description

재생된 감손 우라늄을 함유하는 핵연료, 핵연료 다발 및 그것을 포함하는 원자로 {NUCLEAR FUEL CONTAINING RECYCLED AND DEPLETED URANIUM, AND NUCLEAR FUEL BUNDLE AND NUCLEAR REACTOR COMPRISING SAME}
본 발명은 재생된 감손 우라늄(depleted uranium)을 함유하는 핵연료, 핵연료 다발 및 그것을 포함하는 원자로에 관한 것이다.
원자로는 우라늄-235(235U)와 같은 핵연료 내의 핵분열성(fissile) 원자의 핵에 의해 자유 중성자가 흡수되는 핵 연쇄반응(즉, 핵 분열)으로부터 에너지를 생성한다. 해당 기술 분야에 널리 알려져 있는 바와 같이, 자유 중성자가 흡수되면, 핵분열성 원자는 쪼개져서 더 가벼운 원자로 되고, 다른 핵분열성 원자에 의해 흡수되는 더 많은 자유 중성자를 방출함으로써, 핵 연쇄반응이 이루어진다. 핵 연쇄반응으로부터 방출되는 열 에너지는 당업자에게도 잘 알려져 있는 여러 가지 다른 공정을 통해 전기 에너지로 변환된다.
핵분열성 물질 함량의 함량 수준이 낮은(예를 들면, 천연 우라늄의 수준 만큼 낮은) 핵연료를 연소시키도록 되어 있는 원자로의 출현은 가연성 핵연료의 많은 새로운 소스를 발생시켰다. 이러한 소스는 다른 반응기로부터의 폐우라늄 또는 재생 우라늄을 포함한다. 이것은 비용 절감의 관점에서뿐만 아니라, 폐우라늄을 연료 사이클로 재순환시켜 이용할 수 있다는 점에서도 매력적이다. 사용된 핵연료의 재생은, 고가의 제한된 핵 폐기물 격납 시설에 폐기하는 것과는 현저히 대조적이다.
이러한 이유와 기타 이유에서, 핵연료 및, 핵연료를 재생하고 그 연료를 원자로에서 연소시키는 실무를 지원하는 핵연료 처리 기술이 필요하다.
본 발명의 목적은, 재생된 감손 우라늄을 함유하는 핵연료, 핵연료 다발 및 그것을 포함하는 원자로를 제공하는 것이다.
본 발명의 몇몇 구현예에 있어서, 재생 우라늄인 제1 연료 성분; 및 상기 제1 연료 성분과 블렌딩된 감손(depleted) 우라늄인 제2 연료 성분을 포함하고, 상기 블렌딩된 제1 연료 성분과 제2 연료 성분이 235U 1.2중량% 미만의 핵분열성 물질 함량을 가지는, 원자로용 연료가 제공된다.
본 발명의 몇몇 구현예는, 재생 우라늄인 제1 연료 성분; 및 상기 제1 연료 성분과 블렌딩된 천연 우라늄인 제2 연료 성분을 포함하고, 상기 블렌딩된 제1 연료 성분과 제2 연료 성분이 235U 1.2중량% 미만의 핵분열성 물질 함량을 가지는, 원자로용 연료를 제공한다.
본 발명의 다른 측면은 상세한 설명 및 첨부된 도면을 참조함으로써 명백해질 것이다.
본 발명에 의하면, 재생된 감손 우라늄을 함유하는 핵연료, 핵연료 다발 및 그것을 포함하는 원자로가 제공된다.
본 발명의 구현예를 설명하기 전에 알아야 할 것은, 본 발명은 본 발명의 적용에 있어서 이하의 설명에 제시되고 첨부 도면에 예시되는 구현예의 상세한 내용 및 컴포넌트의 구성에 한정되지 않는다는 것이다. 본 발명은 다른 구현예를 포함하여 실행될 수 있고, 또는 다양한 방식으로 수행될 수 있다.
본 발명의 다양한 구현예에 따른 몇 가지 핵연료가 본 명세서에 개시된다. 이들 연료는 다양한 원자로에 사용될 수 있고, 본 명세서에서는 가압 중수형 원자로를 참조하여 설명된다. 그러한 원자로는, 예를 들면, 연료가 수용되어 있는 가압형 수평관 또는 수직관을 가질 수 있다. 그러한 원자로의 예는 캐나다형 중수로(Canadian Deuterium Uranium(CANDU) nuclear reactor)이다. 다른 타입의 원자로는, 구멍을 가진 비가압형 수평관 또는 수직관을 가질 수 있다.
가압 중수형 원자로는 본 발명의 다양한 핵연료가 연소될 수 있는 한 가지 형태의 원자로일 뿐이다. 따라서, 본 명세서에서 그러한 원자로는 단지 예로서 기재되는 것이며, 본 발명의 다양한 연료는 다른 타입의 원자로에서도 연소될 수 있는 것으로 이해되어야 한다.
마찬가지로, 본 명세서에 기재된 본 발명의 다양한 연료는 연소시키는 원자로 내에서 임의의 형태로 위치할 수 있다. 단지 예로서, 연료는 튜브 내에 장입될 수 있고, 또는 다른 기다란 형태로 수용될 수도 있다(그 각각은 통상적으로 "핀(pin)" 또는 "엘리먼트(element)"라 지칭된다). 튜브 내에 수용된 연료의 경우에, 튜브는 지르코늄, 지르코늄 합금, 또는 경우에 따라서는 낮은 중성자 흡수율을 특징으로 하는 다른 적합한 물질 또는 물질들의 조합으로 만들어지거나, 또는 그러한 물질을 포함할 수 있다.
복수 개의 엘리먼트는 통합적으로 원자로 내에서 연료 다발을 형성할 수 있다. 각 다발의 엘리먼트들은 다발 내에서 서로 평행하게 연장될 수 있다. 원자로가 복수 개의 연료 다발을 포함하는 경우에, 그 다발들은 압력관 내부에 엔드-투-엔드(end-to-end) 방식으로 설치될 수 있다. 다른 타입의 원자로에 있어서, 연료 다발은 필요에 따라 다른 방식으로 배열될 수 있다.
원자로가 가동중일 때, 중수 냉각제는 연료 다발 위로 흘러 연료 엘리먼트를 냉각시키고, 핵분열 공정으로부터 열을 제거한다. 본 발명의 핵연료는, 열 수송 및 감속제(moderator) 시스템에서 액체/기체의 여러 가지 상이한 조합을 가진 압력관 원자로에도 적용될 수 있다. 어느 경우에나, 핵연료로부터 열을 흡수하는 냉각제는 하류의 동력(예; 전기 에너지) 발생용 설비에 열을 전달할 수 있다.
1996년 4월 25일에 출원된 캐나다 특허출원 제2,174,983호에는 본 명세서에 기재된 임의의 핵연료를 포함할 수 있는 원자로용 연료 다발의 예가 기재되어 있다. 캐나다 특허출원 제2,174,983호의 내용은 원용에 의해 본 명세서에 포함된다.
본 발명의 다양한 핵연료는 하나 이상의 다른 물질과 함께(예; 블렌딩되어) 사용될 수 있다. 단독으로 사용되거나, 다른 물질과 조합되어 사용되거나 관계없이, 핵연료는 펠릿 형태, 분말 형태, 또는 다른 적합한 형태나 형태들의 조합으로 되어 있을 수 있다. 몇몇 구현예에 있어서, 본 발명의 연료는, 소정의 형태로 가압된 연료봉, 다른 물질의 매트릭스 내에 수용된 연료봉 등과 같은 봉의 형태를 가진다. 또한, 본 발명에 따른 연료로 만들어진 연료 엘리먼트는 튜브와 봉 및/또는 다른 타입의 엘리먼트들의 조합을 포함할 수 있다.
이하에서 더 구체적으로 설명하는 바와 같이, 본 발명의 다양한 구현예에 따른 연료는 감손 우라늄(DU), 천연 우라늄(NU), 및 재처리 즉 재생 우라늄(RU)과 같은 핵연료의 다양한 조합을 포함할 수 있다. 본 명세서와 첨부된 특허청구범위에 사용되는 용어로서, 핵연료에 포함된 물질의 구성 성분의 "퍼센트"라는 표현은 달리 명시되지 않는 한 중량%를 의미한다. 또한, 본 명세서에 정의되는 바에 따르면, DU는 235U 약 0.2중량% 내지 약 0.5중량%(약 0.2중량% 및 약 0.5중량% 포함)의 핵분열성 물질 함량을 가지고, NU는 235U 약 0.71중량%의 핵분열성 물질 함량을 가지고, RU는 235U 약 0.72중량% 내지 약 1.2중량%(약 0.72중량% 및 약 1.2중량% 포함)의 핵분열성 물질 함량을 가진다.
재생 우라늄
재처리 즉 재생 우라늄(RU)은 경수형 원자로(LWR)를 사용하여 핵 동력 제조 공정으로부터 생성된 폐연료로 제조된다. 폐연료의 부분은 우라늄으로 보충된다. 따라서, 폐연료의 화학적 재처리는 분리된 우라늄을 남기게 되는데, 이것은 공업적으로 재처리 우라늄 또는 재생 우라늄으로 지칭된다. 천연 우라늄(NU)은 세 가지 동위원소, 234U, 235U, 및 238U만을 함유한다. 그러나, LWR에서 조사(irradiation)되고 냉각된 후, 얻어지는 RU는 천연 우라늄과는 상이한 동위원소 조성을 가진다. 특히, RU는 천연 우라늄에는 존재하지 않는, 다음과 같은 추가적 타입의 우라늄 동위원소를 포함한다: 236U, 232U, 233U, 및 237U(일반적으로 불순물로 간주됨). 따라서, 이러한 네 가지 추가적 동위원소의 존재는 RU에 대한 특징으로 간주될 수 있다.
RU의 동위원소 조성은, 조사되기 전 연료(즉, 새 연료) 중의 초기 235U 함량, 연료의 원천, 연료가 연소된 원자로의 타입, 원자로 내 연료의 조사(irradiation) 이력(예; 번업(burnup) 포함), 및 조사 후 연료의 냉각 및 저장 기간과 같은 많은 요인에 의존한다는 것을 이해해야 한다. 예를 들면, 조사된 대부분의 연료는 방사능 안전을 보장하기 위해 특수하게 엔지니어링된 수조(pond)에서 적어도 5년 동안 냉각된다. 그러나, 냉각 기간은 10년, 15년, 또는 그보다 더 길게 연장될 수 있다.
RU는 연료 클래딩, 연료 도핑, 및 RU에 대해 사용되는 분리와 정제 방법에 의해 초래되는 화학적 불순물(예; 가돌리늄)을 종종 포함한다. 이러한 화학적 불순물은 매우 소량의 초우라늄 동위원소(transuranic isotope), 예를 들면, 플루토늄-238(238Pu), 239Pu, 240Pu, 241Pu, 242Pu, 넵투늄-237(237Np), 아메리슘-241(241Am), 퀴륨-242(242Cm), 및 핵분열 생성물, 예를 들면 지르코늄-95/니오븀-95(95Zr/95Nb), 루테늄-103(103RU), 106RU, 세슘-134(134Cs), 137Cs, 및 테크네튬-99(99Tc)를 포함할 수 있다. 다음과 같은 다른 불순물이 RU 중에 종종 존재한다: 알루미늄(Al), 붕소(B), 카드뮴(Cd), 칼슘(Ca), 탄소(C), 염소(Cl), 크롬(Cr), 구리(Cu), 디스프로슘(Dy), 플루오르(F), 철(Fe), 마그네슘(Mg), 망간(Mn), 몰리브덴(Mo), 니켈(Ni), 질소(N), 인(P), 칼륨(K), 규소(Si), 나트륨(Na), 황(S), 및 토륨(Th).
감손 우라늄
앞에서 언급한 바와 같이, 감손 우라늄(DU)은 235U 약 0.2중량% 내지 약 0.5중량%(약 0.2중량% 및 약 0.5중량% 포함)의 핵분열성 물질 함량을 가진다. DU는 주로 동위원소인 우라늄-238(238U) 및 우라늄-235(235U)로 구성된다. 이에 비해, 천연 우라늄(NU)은 약 99.28중량%의 238U, 약 0.71중량%의 235U, 및 약 0.0054중량%의 234U로 구성된다. DU는 우라늄 농축 공정의 부산물이며, 일반적으로는 천연 우라늄에 비해 1/3 미만의 235U 및 234U를 함유한다. DU도 다음과 같은 다양한 불순물을 포함한다: 알루미늄(Al), 붕소(B), 카드뮴(Cd), 칼슘(Ca), 탄소(C), 염소(Cl), 크롬(Cr), 구리(Cu), 디스프로슘(Dy), 플루오르(F), 가돌리늄(Gd), 철(Fe), 마그네슘(Mg), 망간(Mn), 몰리브덴(Mo), 니켈(Ni), 질소(N), 인(P), 칼륨(K), 규소(Si), 나트륨(Na), 황(S), 및 토륨(Th).
블렌딩된 연료
많은 응용분야에 있어서, 다수의 핵연료의 우라늄 함량은 지나치게 높거나 낮아서, 수 많은 원자로가 그러한 연료를 연소시킬 수 없는 것으로 알려져 있다. 이와 유사하게, 전형적으로 RU에서 발견되는 RU(234U, 235U, 236U, 및 238U) 및 전술한 불순물(232U, 233U, 237U)의 구성 성분으로 인해 많은 원자로에서 RU가 사용될 수 없다. 그러나, 본 발명자들은 RU를 DU와 블렌딩함으로써, 얻어지는 핵연료 중의 235U의 핵분열성 물질 함량이, 가압 중수형 원자로(예를 들면, CANDU 원자로와 같은 수평 연료관을 가진 가압 중수형 원자로) 등의, 수 많은 원자로에서 새 연료로서 연소될 수 있는, 허용가능한 범위에 들어가도록 할 수 있다는 것을 발견했다. 얻어지는 핵연료 중 235U의 핵분열성 물질 함량을, 새 연료로서 연소되기에 허용가능한 범위로 감소시키기 위해, RU와 NU를 블렌딩하는 경우에도 유사한 결과를 얻을 수 있다.
DU 또는 NU 중 어느 것과 블렌딩되든 간에, RU는 산 용액 또는 건조 혼합을 이용하는 방법과 같은 해당 기술 분야에 알려져 있는 임의의 방법(단, 이들 방법에 한정되는 것은 아님)을 이용하여 블렌딩될 수 있다.
몇몇 구현예에 있어서, 본 발명의 원자로 연료는 제1 연료 성분 RU와 제2 연료 성분 DU를 포함하고, 이들 성분이 함께 블렌딩되어 1.2중량% 미만의 235U의 조합된 핵분열성 물질 함량을 가진다. 그러한 연료에 있어서, RU는 235U 약 0.72중량% 내지 약 1.2중량%의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있다. 다른 구현예에 있어서, 그러한 연료 중 RU는 235U 약 0.8중량% 내지 약 1.1중량%의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있다. 다른 구현예에 있어서, 그러한 연료 중 RU는 235U 약 0.9중량% 내지 약 1.0중량%의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있다. 또 다른 구현예에 있어서, 그러한 연료 중 RU는 235U 약 0.9중량%의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있다. 이러한 구현예 각각에 있어서, 그러한 연료 중 DU는 235U 약 0.2중량% 내지 약 0.5중량%의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있다.
따라서, 상대적으로 낮은 235U 핵분열성 물질 함량 DU와 상대적으로 높은 235U 핵분열성 물질 함량 RU를 블렌딩함으로써, 얻어지는 블렌딩된 RU/DU 핵연료는 몇몇 구현예에 있어서 235U 1.0중량% 미만의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있다. 다른 구현예에 있어서, 얻어지는 블렌딩된 RU/DU 핵연료는 235U 0.8중량% 미만의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있다. 다른 구현예에 있어서, 얻어지는 RU/DU 핵연료는 235U 0.72중량% 미만의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있다. 또 다른 구현예에 있어서, 얻어지는 RU/DU 핵연료는 235U 약 0.71중량%의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있으며, 그 결과 RU와 DU의 블렌딩에 의해 생성되는 천연 우라늄과 동등한 연료가 얻어진다.
몇몇 구현예에 있어서, 본 발명의 원자로 연료는 제1 연료 성분 RU와 제2 연료 성분 NU를 포함하고, 이들 성분이 함께 블렌딩되어 235U 1.2중량% 미만의 조합된 핵분열성 물질 함량을 가진다. 그러한 연료에 있어서, RU는 235U 약 0.72중량% 내지 약 1.2중량%의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있다. 다른 구현예에 있어서, 그러한 연료 중 RU는 235U 약 0.8중량% 내지 약 1.1중량%의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있다. 다른 구현예에 있어서, 그러한 연료 중 RU는 235U 약 0.9중량% 내지 약 1.0중량%의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있다. 또 다른 구현예에 있어서, 그러한 연료 중 RU는 235U 약 0.9중량%의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있다.
따라서, 235U 핵분열성 물질 함량이 상대적으로 낮은 NU와 상대적으로 높은 RU를 블렌딩함으로써, 얻어지는 블렌딩된 RU/NU 핵연료는 몇몇 구현예에 있어서 235U 1.0중량% 미만의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있다. 다른 구현예에 있어서, 얻어지는 블렌딩된 RU/NU 핵연료는 235U 0.8중량% 미만의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있다. 다른 구현예에 있어서, 얻어지는 RU/NU 핵연료는 235U 0.72중량% 미만의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있다. 또 다른 구현예에 있어서, 얻어지는 RU/NU 핵연료는 235U 약 0.71중량%의 핵분열성 물질 함량을 가질 수 있으며, 그 결과 RU와 NU의 블렌딩에 의해 생성되는 천연 우라늄과 동등한 연료가 얻어진다.
몇몇 구현예에 있어서, RU는 DU뿐 아니라 NU와 블렌딩되어 블렌딩된 RU/DU 핵연료 및 블렌딩된 RU/NU 핵연료에 관해 전술한 것과 동일한 함량 또는 함량 범위의 235U 핵분열성 물질 함량을 가지는 연료가 제조된다. 그러한 경우에, RU의 235U 핵분열성 물질 함량과 함량 범위, 및 DU의 235U 핵분열성 물질 함량과 함량 범위가 전술한 것들과 동일할 수 있다.
본 발명의 다양한 구현예에 따른 핵연료는 가연성 독물(BP)을 포함할 수 있다. 예를 들면, 본 명세서에 기재된 임의의 핵연료는 RU와 가연성 독물(BP)을 가진 DU의 블렌드, 또는 RU와 가연성 독물(BP)을 가진 NU의 블렌드를 포함할 수 있다. 가연성 독물은 본 명세서에 기재된 다양한 RU/DU 블렌드, RU/NU 블렌드, 및 RU/DU/NU 블렌드와 블렌딩될 수 있다.
중수 냉각형 원자로에 있어서, 중성자 증배(neutron multiplication) 속도는 냉각제 보이드화(voiding)가 일어날 때 증가된다. 냉각제 보이드화는, 예를 들면, 냉각제가 비등하기 시작할 때 일어난다. 냉각제 보이드 반응성(coolant void reactivity)은 중성자를 증배시키는 원자로의 능력의 척도이다. 이 현상은 포지티브 냉각제 보이드 반응성에 기인하며, 여러 가지 시나리오에 대해 모든 원자로에서 일어날 수 있다. 본 발명은 냉각제 보이드 반응성의 현저한 감소 효과를 제공할 수 있으며, 또한 네거티브 연료 온도 계수 및/또는 네거티브 파워 계수를 제공할 수 있다.
이상과 같이 설명되고 도면에 도시된 구현예는 단지 예시를 목적으로 제시된 것이며, 본 발명의 개념과 원리를 한정하려는 것이 아니다. 따라서, 당업자는 엘리먼트와 그의 구성과 배열에 있어서 본 발명의 사상과 범위로부터 벗어나지 않고서 다양한 변화가 가능하다는 것을 이해할 것이다. 예를 들면, 본 명세서에 기재 및/또는 예시된 다양한 구현예에 있어서, 얻고자 하는 핵분열성 물질 함량을 가지는 핵연료를 제조하기 위해, RU 및 DU 블렌드는 상이한 여러 가지 타입의 핵연료 또는 다른 물질과 추가로 블렌딩된다. 예를 들면, RU와 DU는 산화토륨(ThO2), 약간 농축된 우라늄(SEU), 및 저농축 우라늄(LEU)과 블렌딩될 수 있다(단독으로 또는 RU/DU 블렌드로서). 본 명세서에 정의된 바와 같이, SEU는 235U 약 0.9중량% 내지 약 3중량%(약 0.9중량% 및 약 3중량% 포함)의 핵분열성 물질 함량을 가지며, LEU는 235U 약 3중량% 내지 약 20중량%(약 3중량% 및 약 20중량% 포함)의 핵분열성 물질 함량을 가진다.

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