CN100364016C - (U,Gd)O2可燃毒物芯块制备的混料工艺 - Google Patents
(U,Gd)O2可燃毒物芯块制备的混料工艺 Download PDFInfo
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Abstract
本发明提供了一种(U,Gd)O2可燃毒物芯块制备的混料工艺及混料设备。该混料工艺的原料包括采用AUC流程制备的UO2粉末和Gd2O3粉末,混合过程是将预混后的粉末放入球磨桶中,用磨球进行球磨,得到均匀的UO2-Gd2O3粉末混合体。所述混料工艺中球磨桶物料装载量容积比为1∶3.0~1∶8.0,球磨时间为4~8h,磨桶转速为30~80r/min。混料设备为一个球磨桶,该球磨桶的内壁衬有一层硅橡胶板,球磨桶的磨球直径为10~25cm。采用本发明制得的(U,Gd)O2可燃毒物芯块固溶程度高,没有Gd2O3游离相存在,理化性能满足核反应堆对(U,Gd)O2可燃毒物芯块的技术要求。
Description
技术领域
本发明属于核材料(燃料)制备工艺,具体涉及(U,Gd)O2可燃毒物芯块制备的混料工艺。
背景技术
国际核燃料制造商广泛采用(U,Gd)O2可燃毒物燃料来补偿反应堆初始反应性,展平堆芯功率分布,实现提高反应堆卸料燃耗、延长换料周期,从而降低核电运行成本,提高运行的安全性和可靠性。国外从六十年代初开始研究(U,Gd)O2可燃毒物燃料,九十年代在压水堆中逐渐使用。混料工艺是(U,Gd)O2可燃毒物芯块制备过程中的关键工艺之一。钆的均匀性是(U,Gd)O2可燃毒物燃料制造过程中重要的质量控制指标,而混料工艺是决定芯块中钆均匀性的最为重要的环节。在文献Korea Atomic Energy ReseachInst.,Daeduk(Korea,Republic of) Dec 199632p,标题为“The effect ofmanufacturing procedures and sintering condition on the physical properties ofUO2-Gd2O3 pellet”文章中指出:在(U,Gd)O2可燃毒物芯块制造过程中引入Gd2O3可燃毒物的方法主要有四种:(1)普通机械混合;(2)化学共沉淀法;(3)溶胶-凝胶法;(4)碾磨法。在上述四种方法中,化学共沉淀法和溶胶—凝胶法属化学方法,在工艺控制适当的情况下,钆均匀性可得到保证,但其缺点是:采用这种工艺路线,将造成对纯UO2制备化工转换工艺设备的毒物污染,为此必须另建一套UO2制备化工转换工艺线,这势必大大增加设备和厂房投资,因此在国际上,这两种方法仅限于实验室研究,在工业生产上没有得到应用,目前国际上普遍采用机械混合的方法。而对于(U,Gd)O2可燃毒物芯块制造来说,普通的机械混合手段难以满足其要求,其原因在于:由于钆的存在,在(U,Gd)O2芯块的烧结过程中,为了获得均匀的(U,Gd)O2固溶体结构,需要尽可能地减少甚至消除游离Gd2O3相和UO2相的存在,因此如何使Gd2O3粉末更好地分散于UO2粉末中就显得十分重要。由于Gd2O3粉末容易吸潮产生团聚,采用普通的混合手段由于物料运动的速度较低,难以有效分散团聚而不能获得理想的混合效果,这就给后续的烧结过程带来极大的困难,甚至会造成芯块微观结构中大量游离Gd2O3相和UO2相的存在而得到产品性能不合格。
发明内容
本发明目的在于提供一种(U,Gd)O2可燃毒物芯块制备的混料工艺,该工艺能实现UO2-Gd2O3粉末均匀混合,使UO2-Gd2O3粉末混合体所制造的(U,Gd)O2可燃毒物芯块固溶程度高,没有Gd2O3游离相存在。
本发明是这样实现的:混料工艺的原料包括采用AUC流程制备的UO2粉末和Gd2O3粉末,通过配料计算,将原料进行混合,该混合过程是将预混后的粉末放入球磨桶中,用磨球进行球磨,得到均匀的UO2-Gd2O3粉末混合体。
上述混料工艺中,球磨桶物料装载量容积比为1∶3.0~1∶8.0,球磨时间为4~8h,磨桶转速为30~80r/min。
本发明还涉及一种混料设备,它为一个球磨桶,该球磨桶的内壁衬有一层硅橡胶板,球磨桶的磨球直径为10~25cm。
为避免杂质污染,本发明所采用的球磨桶以及磨球的材质均为1Cr18Ni9Ti不锈钢。同时针对Gd2O3和UO2两种原料粉末粒度细(UO2粉末平均粒度为20μm~30μm,Gd2O3粉末平均粒度为≤5μm)、易吸潮团聚的特点,采用在球磨桶内壁衬一层硅橡胶板的方法,有效地避免了在混料过程中因粉末粘附到桶内壁上而造成局部混料不均匀的问题,同时也避免了磨球与桶内壁碰撞和摩擦而在物料中引入不锈钢类杂质等问题。
在球磨过程中,大颗粒疏松结构的UO2粉末(平均粒度为20μm~30μm之间)在钢球的碰撞下破碎细化(平均粒度为0.1μm~1.0μm之间),Gd2O3粉末与UO2粉末的团聚体均被有效的破坏,从而可获得更细微程度上的粉末混合体,由于物料与钢球之间的碰撞、摩擦等作用使得物料表面聚积了更多的表面能,这也使粉末的烧结活性得以提高,有利于烧结过程中Gd2O3相和UO2相之间的扩散,从而获得均匀的(U,Gd)O2固溶体结构。
由于球磨混料过程中球磨桶的转速较低(30~80r/min),避免了其它精密混料器通常采用的高速搅拌而造成物料的氧化,在球磨过程中不需惰性气体保护。
本发明提供了一种可靠的(U,Gd)O2可燃毒物芯块制造需要的混料工艺,该工艺很好地解决了Gd2O3团聚的有效分散,实现了UO2-Gd2O3粉末的均匀混合,粉末的烧结活性提高,有利于烧结过程中Gd2O3相和UO2相之间的扩散,采用该粉末混合体制备的(U,Gd)O2可燃毒物芯块固溶程度高,没有Gd2O3游离相存在,芯块平均晶粒尺寸达到10μm,理化性能满足核反应堆对(U,Gd)O2可燃毒物芯块的技术要求。
具体实施方式
实施例1
(1)取质量分数为1%的Gd2O3粉末、质量分数为97.75%的UO2粉末,然后加入1%的草酸铵粉末和0.25%的硬脂酸锌粉末预混;
(2)将预混后的UO2-Gd2O3粉末放入内壁衬有一层硅橡胶的球磨桶中进行球磨,球磨直径为10cm,物料装载量容积比为1∶3.0,球磨时间3h,磨桶转速为30r/min,制成制备(U,Gd)O2可燃毒物芯块所需的UO2-Gd2O3粉末。
实施例2
(1)取质量分数为4%的Gd2O3粉末、质量分数为75.15%的UO2粉末和质量分数为20%的(U,Gd)3O8粉末,然后添加0.6%的草酸铵粉末和0.25%的硬脂酸锌粉末预混;
(2)将预混后的UO2-Gd2O3粉末放入内壁衬有一层硅橡胶的球磨桶中进行球磨,球磨直径为20cm,物料装载量容积比为1∶5.0,球磨时间6h,磨桶转速为50r/min,制成制备(U,Gd)O2可燃毒物芯块所需的UO2-Gd2O3粉末。
实施例3
(1)取质量分数为10%的Gd2O3粉末、质量分数为88.75%的UO2粉末,然后添加1%的草酸铵粉末和0.25%的硬脂酸锌粉末预混;
(2)将预混后的UO2-Gd2O3粉末放入内壁衬有一层硅橡胶的球磨桶中进行球磨,球磨直径为25cm,物料装载量容积比为1∶8.0,球磨时间8h,磨桶转速为80r/min,制成制备(U,Gd)O2可燃毒物芯块所需的UO2-Gd2O3粉末。
采用上述工艺制备的UO2-Gd2O3粉末混合体所制造的(U,Gd)O2可燃毒物芯块固溶程度高,没有Gd2O3游离相存在,芯块的其它理化性能也完全满足核反应堆对(U,Gd)O2可燃毒物芯块的有关技术要求。
Claims (1)
1.一种(U,Gd)O2可燃毒物芯块制备的混料工艺,该工艺的原料包括采用AUC流程制备的UO2粉末和Gd2O3粉末,通过配比计算,将原料进行混合,混合过程是将预混后的粉末放入球磨桶中,用磨球进行球磨,其特征在于:球磨桶物料装载量容积比为1∶3.0~1∶8.0,球磨时间为4~8h,磨桶转速为30~80r/min,最后得到均匀的UO2-Gd2O3粉末混合体。
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