KR20060103905A - 핵 연료 펠릿의 제조방법 - Google Patents

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소시에떼 프랑꼬-벨제 드 파브리까띠옹 드 꼼부스띠블-에프베에프쎄
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Abstract

핵 연료 펠릿은 육불화우라늄(UF6)의 전환 공정에서 수득한 분말로부터 제조한 이산화우라늄(UO2)을 함유하는 재료를 소결시켜 제조한다. 육불화우라늄(UF6)의 전환 공정으로부터 직접 수득한 분말을 이동식 압축 동체 및 혼합 동체를 함유하는 용기에 투입하고, 분말이 용기의 체적 내에서 3개의 비-동일 평면상 축으로 이동하면서 이동식 동체들 사이 및 이동식 동체와 용기의 벽 사이에서 압축되어 전환 공정으로 수득한 분말에 비해 높은 밀도를 갖는 미립자 재료가 형성될 때까지 용기를 교반하고, 용기에서의 교반으로 직접 수득한 미립자 재료를 사용하여, 소결될 조 연료 펠릿을 형성한다. 바람직하게는, 처리 중의 용기는 진동 운동을 한다. 처리 전 또는 처리 도중에 용기 내부의 교반으로 매우 다양한 첨가제를 용기에 투입할 수 있다.
이산화우라늄, 육불화우라늄, 핵 연료 펠릿, 이동식 동체, 혼합 동체, 전환 공정, 소결, 미립자 재료.

Description

핵 연료 펠릿의 제조방법{Method for the production of nuclear fuel pellets}
본 발명은 핵 반응기의 연료를 제조하는 데 사용되는, 이산화우라늄(UO2)을 주성분으로 하는 핵 연료 펠릿의 제조방법에 관한 것이다.
핵 반응기, 특히 압축 수 냉각형 핵 반응기의 연료는 일반적으로 직경 10㎜ 미만, 길이 10㎜ 내지 20㎜의 연료 펠릿이 충전되어 있는, 단부가 봉쇄된 긴 관을 포함한다.
연료 펠릿은 육불화우라늄(UF6)의 전환 공정으로부터 생성된 분말로부터 수득한 이산화우라늄(UO2)을 주성분으로 하는 재료를 일반적으로 1,700℃에서 소결시켜서 얻는다.
육불화우라늄(UF6)으로부터의 전환에 의해 산화우라늄, 특히 이산화우라늄(UO2)을 수득하기 위한 다수의 방법이 공지되어 있다. 구체적으로는, 육불화우라늄을 증기에 의해 열가수분해하는, 기체상 육불화우라늄의 "건식 전환 공정"이 공지되어 있다. 이 공정을 통해 UO2+x로 표시될 수 있는 평균 조성을 갖는 옥사이드를 얻을 수 있다. 이들 옥사이드는 주로 디옥사이드(UO2)와 U3O8 또는 U3O7와 같은 기타의 옥사이드를 UF6의 전환 방식에 따라 다양한 비율로 포함하는데, 건식 공정으로 얻어지는 분말은 매우 작은 크기(0.1㎛ 내지 0.4㎛)의 미세결정(더 크거나 더 작게 응집된다)을 포함하는 저밀도(일반적으로 1g/㎤ 미만의 밀도)의 분말이다. 이러한 분말은 (통상의 유동 시험으로 측정한 바) 보통의 유동성을 갖는다.
연료 펠릿의 제조에 있어서는, 소결을 수행하기 전에 과립상 재료의 냉 압축을 통해 조 연료 펠릿을 제조할 필요가 있다. 압축시켜 조 연료 펠릿을 제조하려면 산업적 제조의 경우에는 과립상 재료를 좁고 깊은 원통형 다이에 신속하게 투입해야 하기 때문에, 소결될 조 연료 펠릿의 제조를 위한 과립상 재료는 양호한 유동성을 가져야 하고, 소결 전의 취급을 견디기에 충분한 강성을 갖는 조 연료 펠릿을 수득할 수 있도록 하는 특성들을 가져야 한다.
조 연료 펠릿의 기계적 특성을 향상시키기 위한 다수의 방법이 알려져 있다(예컨대, 프랑스 특허 제2,599,883호 및 유럽 특허 제0249,549호에 설명된 바와 같이 명확한 특질을 갖는 U3O8 분말을 첨가한다). 이들 방법은 일반적으로 U3O8 또는 U3O7과 같은 옥사이드를 조절된 양으로 UO2에 첨가하는 것을 기본으로 한다. 일반적으로 조 연료 펠릿을 제조하기 위해서는, 조 연료 펠릿의 형성에 도움을 주고 소결된 연료 펠릿의 다공성과 밀도의 조절을 가능케 하는 윤활제 및 기공 형성 물질과 같은 첨가제도 과립상 재료에 혼입시켜야 한다.
육불화우라늄의 전환 공정, 특히 건식 공정으로 수득한 산화우라늄 분말은 가공하지 않고서는 조 연료 펠릿의 제조에 사용할 수 없다. 양호한 유동성을 갖고 분말의 밀도보다 실질적으로 더 큰 밀도를 가지며 양호한 품질의 조 연료 펠릿을 수득하기에 바람직한 특성들을 갖는 과립상 재료를 얻기 위해서는 일반적으로 여러 작업들이 필요하다. 특히, 유동성과 압축성을 향상시키기에 충분한 크기와 형상을 갖는 입자를 수득하기 위해서는 분말의 입도를 증가시키고 균일하게 만들어야 한다.
통상적으로, 건식 전환에 의해 직접 수득한 분말을 먼저 전환 설비 안에서 체분리하고/거나 체분리 중에 남은 경질 입자(예: 불화된 입자)를 분쇄하여 분말을 균질화하고, 전환 장치에 인접해 있거나 인접해 있지 않을 수 있는 펠릿 제조 장치에서 사용하기 위해 축적 및 저장한다.
그런 다음 펠릿을 첨가제, 구체적으로는 기공 형성제와 함께 펠릿 제조 장치의 혼합기에 충전시킨 후, 분말과 첨가제를 혼합 및 균질화하고, 분말 혼합물을 프레스에서 미리 압착시켜서 예비-압착된 재료를 수득한다. 이어서, 예비-압착된 재료를 분쇄기 또는 과립화기에서 과립화한 후, 교반 용기 내에서 구상체로 만들어 구 형태에 가까운 규칙적 형상을 갖는 입자를 수득한다. 그런 다음, 윤활제를 첨가하고 교반으로 입자와 함께 혼합한 후 압축함으로써 소결될 조 연료 펠릿을 수득한다.
이와 같이, UF6의 전환 공정으로부터 직접 수득한 분말을 조 연료 펠릿 형태로 압축될 수 있는 미립자 재료로 만드는 과정은 양호한 품질의 조 연료 펠릿 및 소결된 펠릿을 얻을 수 있도록 만족스러운 조건하에서 여러 작업들을 수행해야 한다. 이러한 모든 작업은 혼합기, 프레스(또는 롤러 압축기) 및 과립화 분쇄기와 같은 각종의 장치들을 필요로 하는데, 이들은 여러 가지 원인으로 파손을 일으킨다. 주된 위험 요소는 조 연료 펠릿의 제조에 사용되는 미립자 재료에 대해 만족스러운 균일한 입도를 보장하기 위해 필요한 과립화기 배출구에서의 체가 파손되는 것이다. 체가 파손되면, 체가 붕괴되어 생긴 금속 잔류물을 제거하고 펠릿 제조 공정에 적합한 입도를 보장하기 위해서, 수득된 생성물을 재처리해야만 한다.
현탁액의 분무를 통한 공정을 사용하는 습식 공정에 의한 산화우라늄 분말의 제조방법도 공지되어 있다. "습식 공정"에 의해 수득된 분말은 건식 공정으로 수득된 분말보다 더 우수한 밀도와 유동성을 갖고, 현재의 공지된 건식 공정으로는 직접 얻을 수 없는 입도 특성을 갖는다. 그러나, 이러한 분말도 소결될 조 연료 펠릿으로 형성하기에 앞서 컨디셔닝(conditioning) 처리를 해야 한다. 나아가, 습식 공정은 안전성과 환경 문제와 관련한 이유로 건식 공정으로 대체되어야 한다는 요구가 높아지고 있으며, 습식 공정으로 수득한 생성물을 통상 사용하는 설비에 건식 공정으로 수득한 UO2 분말을 공급할 필요성이 증가하고 있다.
특히, 이산화우라늄(UO2)과 플루토늄 디옥사이드(PuO2)의 혼합물을 포함하는 혼합 MOX 연료를 제조하는 경우에는, 건식 공정으로 수득한 UO2 분말을 제조 장치에 공급해야 하는 필요성이 높아지고 있다.
현재 사용되고 있는 산화우라늄과 산화플루토늄의 혼합 펠릿의 제조방법에서는, 산화우라늄와 산화플루토늄의 양호한 혼합물을 수득하기 위하여 250㎛ 미만으로 조절되는 입도와 2g/㎤ 정도의 높은 밀도를 갖고 양호한 기계적 강도를 갖는 조 연료 펠릿을 제공하는 특성들을 갖는, 바람직하게는 규칙적인 형상의 과립을 포함하는 양호한 유동성의 UO2 분말을 사용해야 한다.
건식 공정의 분말에 만족스러운 밀도, 유동성 및 입도 특성을 부여하기 위해서는, 산업적 실행이 가능한 건식 공정으로 수득한 산화우라늄 분말을 분무 건조하는 공정을 제한된 농도의 235U 동위체를 함유한 산화우라늄 분말에 사용할 수 있다고 제안한다.
또한, 건식 공정의 분말의 유동성, 밀도 및 입도 특성을 향상시키기 위하여, 과립을 예비 압착 후의 과립화에 의해 제조할 수 있다고 제안한다. 그러나, 이렇게 하여 수득된 과립은 너무 커서(120㎛ 정도) 산화플루토늄 분말과의 친밀한 혼합이 불가능하다. 따라서, 추가의 과립화 또는 과립의 체분리에 의한 분쇄 작업을 수행해야 한다. 통상의 분쇄 기술은 생성물의 유동성에 악영향을 주고 밀도를 감소시킨다. 그 외에도, 작업이 복잡하고, 사용되는 체의 철사가 파손되는 경우 약간의 위험이 따르며 파편이 과립에 섞여 들어가서 과립을 사용하는 펠릿-형성 시설에 손상을 입히게 될 수 있다. 더욱 일반적으로, MOX 연료의 제조에 있어서 산화플루토늄(PuO2)의 첨가 외에도, 건조 공정으로 수득한 UO2 분말에 다수의 첨가제를 혼입시킬 필요가 있을 수 있다. 이러한 첨가제는 예컨대 ThO2 또는 Gd2O3, Er2O3 등의 희토류 산화물과 같은 핵분열성 연료 재료 또는 흡수 및 감속 재료일 수 있다. 이러한 첨가제들을 건조 공정으로 수득한 UO2 분말과 혼합하기 위해서는 UO2 분말의 컨디셔닝 처리 전에, 예컨대 더 크거나 작게 균질화하는 작업, 또는 분무 건조(이어서 예비 압착 및 과립화 작업을 수행할 수 있다) 작업을 수행할 필요가 있으며 이러한 작업들은 각각 1단계 이상의 분쇄 및/또는 체분리를 수반한다. 따라서 이러한 작업은 복잡하고 UO2 분말의 컨디셔닝 및 첨가제와의 혼합을 위해 여러 단계들이 필요하다.
앞에서 언급한 바와 같이, 산화우라늄(UO2)을 주성분으로 하는 연료를 제조하는 경우, UO2와 U3O8(또는 U3O7)의 혼합물은 일반적으로 80/20 또는 바람직하게는 90/10의 비율로 제조된다. 사용되는 U3O8 옥사이드는 증기에 의해 UF6를 열가수분해할 때의 조건을 조절함으로써 건조 공정으로부터 직접 얻을 수 있다. 또한, U3O8 또는 U3O7은 UO2 분말의 저온 산화에 의해서도 얻을 수 있다. U3O8 또는 U3O7 옥사이드는 예비 압착 단계 이전에 펠릿 제조 장치 내의 출발 분말 또는 혼합물에 첨가될 수 있다.
연료 펠릿의 미세구조를 개선하는 데에 사용되는 크롬 옥사이드, 알루미나, 실리카, 바나듐 및 니오븀 옥사이드 또는 다른 화합물과 같은 기타의 첨가제는 공정의 상이한 단계들에서 건조 공정으로 수득한 이산화우라늄와 함께 투입 및 혼합될 수 있으며, 이들 모든 경우에 조 연료 펠릿의 제조를 위한 바람직한 특성을 갖는 미립자 재료를 제조해야 한다. 이러한 투입 및 혼합 작업은 미립자 재료의 재조를 더 복잡하게 만들 수 있다.
추가로, 일반적으로 예비 압착 단계 이전과 미립자 재료를 조 연료 펠릿 형태로 압축하는 단계 이전 등의 몇몇 단계에서는 윤활제를 사용해야 한다.
구체적으로, 조 연료 펠릿을 제조하기 전에 수행해야 하는 작업들이 많고 복잡하며, 특히 습식 공정 대신 수행되는 건식 공정으로 수득한 유동성이 적거나 전혀 없는 미세한 산화우라늄(UO2)을 사용하는 경우에는 더욱 그러하다.
따라서, 본 발명의 목적은 육불화우라늄(UF6)의 전환 공정으로부터 생성된 분말로부터 수득되는 이산화우라늄(UO2)을 포함한 재료를 소결시켜서 핵 연료 펠릿을 제조함에 있어서, 소결될 조 연료 펠릿의 제조에 적합한 특성을 갖는 이산화우라늄(UO2)을 포함한 과립상 재료를 수득하는 데에 필요한 작업들을 단순화시킬 수 있는 제조방법을 제공하는 것이다.
이 목적을 위하여, 육불화우라늄(UF6)의 전환 공정에서 직접 수득한 분말을 이동식 압축 동체 및 혼합 동체를 함유한 용기에 투입하고, 분말이 용기의 체적 내에서 3개의 비-동일 평면상 축으로 이동하면서 이동식 동체들 사이 및 이동식 동체와 용기의 벽 사이에서 압축됨으로써 비압착 상태의 밀도가 1.7g/㎤ 이상인 미립자 재료가 형성될 때까지 용기를 교반시키고, 용기의 교반으로 수득된 미립자 재료를 사용하여 압착을 통해, 소결될 조 연료 펠릿을 형성한다.
본 발명에 따른 방법은 단리 또는 배합에 있어서 다음과 같은 특징을 포함할 수 있다.
- 용기는 3차원적 진동으로 운동한다.
- 용기에 넣는 분말은 건식 전환 공정으로 수득되고 1g/㎤ 미만의 밀도를 가지며, 교반으로 수득된 미립자 재료의 비압착 상태의 밀도는 약 2g/㎤이다.
- 육불화우라늄(UF6)의 전환 공정으로부터 직접 수득한 분말은 1g/㎤ 미만의 밀도를 갖고, 15㎜ 오리피스를 통한 표준 통과 시험으로 정의된 유동성이 0이며, 용기에서의 교반으로 수득한 미립자 재료는 용기에서 수 분 동안 교반된 후에 10g/s을 초과하는 유동성을 갖는다.
- 이동식 동체를 함유한 용기와 육불화우라늄(UF6)의 전환 공정으로부터 직접 수득한 분말은 1 내지 600분 동안 교반된다.
- 용기 내의 이동식 압축 동체 및 혼합 동체는 임의의 단순한 기하학적 형태와 낮은 표면 조도를 갖는 자유로운 동체이다.
- 이동식 동체는 원통 형태를 갖는다.
- 이동식 동체는 실질적인 구형 비드(bead)의 형태를 갖는다.
- 이동식 동체는 소결된 알루미나(Al2O3), 소결된 산화우라늄, 소결된 순수 또는 피복 산화지르코늄, 탄화텅스텐, 강, 우라늄 금속 및 우라늄/티탄 합금 중의 어느 하나의 재료로 만들어진다.
- 용기를 교반하기 전에, 육불화우라늄(UF6)의 전환 공정으로부터 직접 수득한 이산화우라늄(UO2) 분말과 함께, 1종 이상의 코어-형성제를 포함하는 1종 이상의 첨가제를 0.01% 이상의 비율로 용기에 첨가한다.
- 육불화우라늄(UF6)의 전환 공정으로부터 직접 수득한 이산화우라늄(UO2) 분말과 함께 1종 이상의 첨가제를 용기에 넣는다.
- 용기의 교반 처리를 수행하기 전에 첨가제를 용기에 투입한다.
- 용기의 교반 처리를 수행하는 도중에 첨가제를 용기에 투입한다.
- 첨가제는 산화우라늄(U3O8), 산화우라늄(U3O7), 산화플루토늄(PuO2), 산화토륨(ThO2), 산화가돌리늄(Gd2O3), 기공 형성 물질, 윤활제 및 소결 도우핑(doping)제와 같은 물질 중 1종 이상을 포함한다.
- 혼합 산화우라늄-산화플루토늄(MOX) 연료 펠릿의 제조를 위해서, 용기를 글로브 박스와 같은 제한 구획 안에 넣고, 산화우라늄 및 산화플루토늄 분말과 첨가제를 용기에 투입한 후 용기를 제한 구획의 외부로부터 조절된 방식으로 교반시킨다.
- 용기에서의 교반으로 수득한 미립자 재료를 압축시켜 조 연료 펠릿으로 형성하기 전에, 미립자 재료에 윤활 물질을 첨가하고, 미립자 재료와 윤활 물질을 혼합하여 미립자 재료의 입자들 위에 윤활 물질을 분포시킨다.
- MOX 연료의 제조를 위한 조 연료 펠릿을 형성하기 전에, 전환 분말의 교반으로 수득한 산화우라늄(UO2)을 주성분으로 하는 미립자 재료를 이동식 동체의 존재하에 산화플루토늄 분말(PuO2)과 함께 혼합한다.
본 발명을 더욱 잘 이해하도록, 본 발명에 따른 방법의 몇 가지 양태와 이를 실행하는 데에 사용되는 특정한 수단을 설명하겠다.
본 발명에 따른 방법의 기본적인 특징 중 하나는, UF6의 전환 공정으로부터 직접 수득한 출발 재료로부터 조 연료 펠릿의 제조에 통상 사용되는 프레스에서의 압축시켜 조 연료 펠릿의 제조에 사용될 수 있는 미립자 재료를 수득하기까지의 공정을 단 하나의 압축 및 혼합 조작만으로 수행할 수 있다는 점이다.
출발 재료는 육불화우라늄(UF6)의 전환 공정, 더욱 특정하게는 건식 전환 공정으로부터 직접 수득한 UO2를 주성분으로 하는 산화우라늄 분말이다. 전환 장치의 배출구로부터 수득한 이러한 분말은 일반적으로 UO2+x로 정의될 수 있는 조성을 갖고, UO2를 주성분으로 하며 이보다 소량(조절 가능하다)으로 U3O8 및 U3O7와 같은 다른 옥사이드를 포함한다. 전환 장치의 배출구로부터 수득한 분말은 0.1㎛ 내지 0.4㎛의 크기(더 크거나 작은 응집체 형태로 부분적으로 함께 응집된다)를 갖고 일반적으로 0.5 내지 20마이크로미터의 중간 크기의 취약성을 갖는 미세결정을 포함한다. 이 분말의 밀도는 항상 2g/㎤ 미만 또는 1.5g/㎤, 가장 통상적으로는 1g/㎤ 미만이며 약 0.7 내지 0.9g/㎤가다. 이러한 분말은 단부가 좁아지는 용기의 15㎜ 오리피스를 통한 표준 통과 시험으로 정의된 유동성이 0g/sec로, 이 분말은 표준 시험에서 오리피스를 통해 유동할 수 없다.
본 명세서에 표시된 모든 밀도는 달리 특정화되지 않는 한 표준 시험을 사용하여 측정한 벌크 밀도이다.
이와 같이 낮은 밀도, 작은 입도 및 0의 유동성을 갖는 출발 분말은 가공되지 않고서는 조 연료 펠릿의 제조방법에 사용될 수 없다.
예로서, 습식 공정으로 수득한 UO2 옥사이드 분말로 이루어진 출발 재료도 중간 가공 없이는 조 연료 펠릿의 제조에 적합하지 못하다.
상기 정의된 바와 같은 출발 분자로부터 1.7g/㎤ 이상의 비압착 상태의 밀도와 양호한 유동성을 갖는 미립자 재료를 수득하기까지 하나의 단계만을 포함하는 본 발명에 따른 방법은 아래에 설명하는 바와 같은 용기를 사용하여 출발 분말과 임의의 첨가제를 용기 안에 투입한다. 사용되는 용기는 용기 벽의 마모와 용기에 담긴 물질이 오염될 위험을 줄이거나 없애기 위해 일반적으로 내부에 폴리우레탄과 같은 합성 유기 재료의 층을 입힌 강 벽을 갖는다. 용기 벽은 일반적으로 축 둘레의 회전에 의해 얻어지는 형상, 예컨대 원통형 또는 환상체 형태를 갖는다. 용기는 바람직하게는 용기 내에서 자유롭고/거나 용기에 이동가능한 방식으로 연결될 수도 있는 이동식 압축 동체 및 혼합 동체를 함유한다.
용기는 지지체 위에 이동가능하게 설치되어 있고, 용기 안에 있는 재료, 예컨대 분말과 이동식 압축 동체 및 혼합 동체가 용기의 체적 전체에서 3차원 운동, 즉 운동 벡터가 공간 내에서 동일 평면 위에 있지 않은 3개의 축을 따른 성분들을 갖는 운동으로 움직이도록 용기를 교반시킬 수 있는 운동 수단을 포함한다. 용기 내에서의 재료의 운동은 용기의 교반을 통해서만 일어나거나, 용기의 교반과 용기 안에 위치한 이동 부재가 동시에 작용하여 일어날 수 있다.
용기 안에 위치한 이동 부재는 일반적으로 경질 금속 또는 합금 또는 세라믹 재료로 만들어진다. 바람직하게 이들 이동식 동체는 산화우라늄 분말 또는 순수한 펠릿의 특성에 악영향을 줄 수 있는 재료에 의해 분말이 오염되는 것을 막기 위해 서 바람직한 경도를 달성하도록 소결된 산화우라늄 또는 알루미나를 포함한다.
용기 안에 위치한 이동식 압축 동체 및 혼합 동체는 원통형, 구형 또는 입방형과 같은 매우 다양한 형태를 가질 수 있으며, 이들 이동식 동체는 예컨대 볼, 고리, 비즈, 큐브, 평평하거나 반구상인 말단을 갖는 실린더, 또는 원반, 또는 다른 임의의 형상을 갖는 동체를 포함할 수 있다.
용기의 용량은 공정이 수행되는 조건에 영향을 미치지 않으면서 매우 광범위하게 변화될 수 있다. 용기의 용량은 수 킬로그램 내지 수백 킬로그램, 심지어는 수 톤일 수 있고, 용기의 용량은 그가 함유할 수 있는 성분들(분말 및 이동식 동체)의 최대 질량에 상응한다.
산화우라늄의 조 연료 펠릿의 제조를 위한 미립자 재료로의 최적의 전환율을 수득하기 위해서는 용기의 용량에 따라 다수의 파라미터들을 조절해야 한다. 이러한 파라미터는 구체적으로는 사용가능한 용기의 부피에 대한 이동식 동체의 총 부피의 비율로서 정의되는 이동식 동체의 함량, 사용가능한 용기의 부피에 대한 용기 안에 투입된 분말의 총 부피의 비율로 정의되는 분말 충전율, 및 용기가 정지해 있을 때 이동식 동체들 사이의 공간의 부피에 대한 용기 안에 투입된 분말의 총 부피의 비율로 정의되는 분말/이동식 동체 충전 계수이다.
일반적으로 용기는 모든 이동식 동체가 덮이고 이동식 동체들 사이의 공간이 채워지도록 충전된다. 다른 충전 조건도 가능하다.
바람직하게, 이동식 동체를 함유하는 용기는 진동을 일으킬 수 있도록, 고정된 지지체 위에 설치되고, 일반적으로 불평형 모터를 포함하는 진동 추진 수단을 포함한다.
건식 전환에 의해 수득된 UO2 분말로부터 미립자 재료를 제조하기에 만족스러운 것으로 밝혀진 특정한 양태에서는 상품명 DM1[제조원: 스웨코(SWECO)]의 분쇄기를 사용한다.
분쇄기 용기는 수직 축의 나선형 지지 스프링을 통해, 고정된 지지체 위에 회전 수직 축을 갖도록 설치된 환상체 형상의 벽을 갖는다. 진동 모터는 그의 축이 용기의 수직 축을 따르도록 용기 벽에 단단히 고정된다. 모터는 불균형을 이루는 중량과 관련이 있어서, 모터가 회전될 때 모터는 용기를 3차원의 진동식 운동으로 구동시키고, 용기의 축은 회전과 진동 운동을 동시에 받게 된다. 용기는 예컨대 구형 또는 원통형 또는 더 복잡한 형상을 가질 수 있는 자유로운 이동식 동체를 에워싸고 있으며, 용기를 교반시키는 모터를 작동시키기 전에, 처리가 필요한 분말을 동체 위에 붓는다. 자유로운 이동식 동체와 분말은 용기의 운동과 진동의 영향 하에 용기의 내부 체적의 실질적인 부분을 충전시키고 있는 3차원의 상각 궤도를 따라 움직인다. 자유로운 이동식 동체와 분말이 용기의 운동과 진동의 영향하에 움직이는 동안에, 분말은 이동식 동체들 사이, 및 이동식 동체와 용기의 벽 사이에 압착된다.
예상외로, UF6 건식 전환 공정으로부터 수득한 산화우라늄 분말을 스웨코 DM1 분쇄기에 투입하는 경우, 시간이 경과함에 따라 분말의 입도가 계속해서 증가하는 것이 관찰된다. 스웨코 장치는 미립자 재료 또는 분말의 입도를 0.5㎛ 이하 의 초미세 크기로 감소시키는 진동식 분쇄기라고 장치의 제작자는 설명한다. 이 공지의 장치로 0.8g/㎤에 가까운 밀도를 갖고 0.1㎛ 내지 0.4㎛의 미세결정(더 크거나 작게 덩어리 형태로 결합한다)을 포함하는 건식 전환 분말을 처리하면, 이동식 동체 사이의 압착에 의해 시간이 경과함에 따라 10㎛ 내지 150㎛로 크기가 균일해지는 입자가 수득된다. 분말의 밀도는 이동식 동체를 에워싸고 있는 용기 내에서 1 내지 2시간 후 2g/㎤ 정도에 도달할 때까지 처리 시간과 함께 연속적으로 증가한다. 건식 전환에 의한 분말의 유동성은 앞에서 언급한 바와 같이 0이며, 이동식 동체를 함유한 용기 내에서 수 분간 진동 처리한 후 입자의 유동성은 10g/sec를 초과하게 되고, 60g/sec 이상의 훨씬 더 높은 값(상기 언급된 장치로 측정한 값)에 매우 빠르게 도달한다.
이동식 동체를 함유하는 용기 내에서 1 또는 2시간 후, 일부의 경우는 150분 동안 처리한 후 수득한 미립자 재료는, 여러 가지 중에서도 수득된 입자의 형상과 그들의 입도에 기인하는 밀도, 유동성 및 압축성으로 인해 압축에 의한 조 연료 펠릿의 제조에 사용될 수 있다.
또한, 이와 동시에 이동식 동체를 함유하는 진동 용기 내에서의 처리는 건식 전환 공정으로 수득한 산화우라늄 분말과 PuO2, ThO2, Gd2O3 및 Er2O3와 같은 첨가제 또는 소결 중에 분해될 수 있는 유기 또는 광물 재료와 같은 기공 형성제 또는 아연 또는 알루미늄 스테아레이트 또는 에틸렌 비스테아르아미드와 같은 윤활제 또는 소결된 펠릿의 결정 구조를 개선시키기 위한 도우핑제와의 친밀한 혼합을 가져온다. 앞에서 언급한 바와 같은 펠릿의 구조와 조성을 개선시킬 수 있는 임의의 다 른 첨가제를 혼합물과 함께 용기 안에 혼입시킬 수 있다.
AZB의 명칭으로 알려진 생성물 또는 암모늄 옥살레이트 또는 이의 유도체와 같은 통상의 기공 형성제를 대치하기 위해 고안된 기공 형성 효과를 갖는 윤활제도 혼합물에 첨가될 수 있다.
첨가제는 처리를 시작하기 전 용기를 충전할 때 또는 처리 도중의 특정한 시간에 전부 또는 부분적으로 옥사이드 분말(일반적으로는 UO2 및 U3O8 포함)과 함께 혼입시킬 수 있다.
후속의 압착 단계 중에 윤활 특성을 수득하기 위하여, 출발 분말 안에 이미 형성되었거나 되지 않은 알갱이와 함께 윤활제(들)를 첨가 및 혼합한다.
본 발명에 따른 방법은 산화우라늄(UO2)을 주성분으로 하고 다른 재료들, 예컨대 가돌리늄 또는 에르븀 옥사이드와 같은 중성자-흡수 재료, 또는 산화플루토늄와 같은 핵분열성 연료 재료, 또는 산화토륨와 같은 핵분열성 생성물을 함유하는 연료를 생성할 수 있다. 이러한 재료들은 UF6 전환에 의해 수득한 분말에서 수득된 산화우라늄로부터 형성된 입자와 함께, 이들 재료가 만족스럽게 혼입되는 바람직한 시간에 용기에 첨가된다.
산화플루토늄와 같은 독성 및/또는 방사성 재료의 경우에는 당업자들에게 알려져 있는 예방 조치에 주의를 기울여야 함이 당연하다. 그러나, 이동식 압축 동체를 에워싸는 단일 용기 내에서 단일 조작으로 조 연료 펠릿을 제조하기 위한 미립자 재료를 수득하는 본 발명에 따른 방법을 사용하면, 용기를 글로브 박스와 같 은 보호용 구획 안에 위치시킴으로써 용기의 충전, 첨가 및 진동 조작을 글로브 박스의 외부로부터 조절할 수 있어서 조작자는 이러한 조작을 위험 없이 수행할 수 있다.
바람직한 양태의 경우, 이동식 압축 동체 및 혼합 동체는 용기의 내부 안에서 완전히 자유롭고, 용기 안에 위치한 충전물의 일부를 구성한다. 이 경우에는 먼저 압축 동체, 예컨대 비즈 또는 실린더를 예정된 양으로 용기에 투입한다. 그런 다음, UF6의 전환 공정으로부터 직접 수득한 분말과, 적합한 경우 각종 첨가제들을 첨가한다. 이어서, 용기를 운동, 바람직하게는 진동식 운동을 하도록 작동시킨다. 이동식 동체는 용기 안에 영구적으로 남아 있고, 처리된 재료는 용기의 기저부에 위치하는 배관망을 통해 방출된다.
바람직한 양태에 따르면, 용기 내의 이동식 동체는 매우 경질의 알루미나(Al2O3)로 만들어진다. 본 발명에 따른 방법을 수행할 때, 분말의 압축을 가져오는 이동식 동체에 전달되는 운동 에너지는 중간 정도이기 때문에, 이동식 동체들 사이 및 이동식 동체와 용기의 벽 사이의 충돌에 사용되는 에너지가 낮다. 따라서, 이동식 압축 동체 및 혼합 동체는 파손이 매우 제한되며, 이 때문에 이동식 압축 동체로부터 유래된 재료에 의해 분말이 오염되는 일이 거의 없다. 또한, 소량의 알루미나를 연료 펠릿에 첨가하는 것은 문제를 일으키지 않으며, 알루미늄은 유리한 효과까지도 제공할 수 있다. 또한, 알루미늄에 의한 오염은 수 ppm을 넘지 않는 것으로 조사된다.
알루미나 대신, 소결된 산화우라늄(UO2) 이동식 동체를 사용하는 경우, 산화우라늄 분말에 존재하지 않았던 성분에 의한 오염의 위험이 완전히 사라진다. 또한, 소결된 산화우라늄 동체의 높은 밀도(이론적 밀도 10.96g/㎤)로 인해 운동 에너지가 높아짐으로써 처리 시간이 줄어든다. 그러나, 소결된 산화우라늄의 형태로 우라늄을 분말에 첨가하면, 이동식 동체에서 약간 퇴화되기 때문에 혼합물의 소결성이 실질적으로 감소하고, 다른 실질적인 이점은 제공하지 못한다.
본 발명을 더 잘 이해하도록 여러 가지의 양태들을 설명하겠다.
아래에 본 발명의 세 가지 양태를 실시예 1, 2 및 3에서 대조예와 함께 설명한다.
조 연료 펠릿의 제조에 사용될 수 있는 미립자 재료를 수득하기 위하여, 건식 전환 공정으로부터 직접 수득한 분말을 이동식 동체를 함유한 용기 내에서 처리하는 단계를 포함하는 본 발명에 따른 방법은 상표명 DM1(제조원: 스웨코)로 시판되는 진동형 분쇄기를 사용하여 수행한다.
네 가지 실시예의 경우, 환상체 형태의 수직 축 분쇄 용기는 약 1/2"(12.7㎜)의 직경 및 길이를 갖는 소결된 알루미나 실린더로 구성된 이동식 동체 20㎏을 함유한다. 처리시, 용기 내에서 완전히 자유로운 이동식 압축 동체 위에 분말을 붓는다. 그런 다음, 용기에 부착된 불균형 모터를 작동시킴으로써 용기에 진동 운동을 가한다.
실시예 1
육불화우라늄(UF6)의 건식 전환 공정으로부터 수득한 산화우라늄(UO2)으로부터 수 개의 미립자 재료 충전물을 연속해서 제조했다. 제1 세트의 충전물 8개를 제조하기 위하여, 산화우라늄(UO2) 89중량%, UROX 6% 및 U3O8 5%를 함유하는 분말 형태의 재료 10㎏에 에틸렌 비스테아르아미드 0.2% 및 암모늄 옥살레이트 0.55%를 첨가하고, 알루미나 이동식 동체를 함유한 분쇄기의 용기 안에 투입했다.
제2 세트의 충전물 8개를 제조하기 위하여, 제1 세트의 충전물 8개와 동일한 조성을 갖는 재료에 에틸렌 비스테아르아미드 0.2% 및 암모늄 옥살레이트 0.47%를 첨가하고 연속해서 용기 안에 투입했다.
UROX의 명칭으로 알려진 생성물은 산화우라늄을 얻기 위한 UF6의 전환 중에 우라늄 옥시플루오라이드(UO2F2)로부터 얻어지거나, 고온의 전기로에서 UO2 옥사이드로부터 수득된 산화우라늄(U3O8)이다.
UROX와의 혼합물로 첨가된 U3O8 옥사이드는 펠릿의 생성 과정 중에 혹은 생성 후에 연료 펠릿 내에서 복구된다.
제1 세트의 충전물 및 제2 세트의 충전물 각각을 용기 안에서 충전물과 이동식 동체가 공간 안의 모든 방향으로 운동하도록 교반시켰다.
약 120분의 처리 시간 후, 비압착 상태의 평균 밀도(DNT)가 약 2.2g/㎤이고, 압착 상태에서의 평균 밀도(DT)가 약 2.9g/㎤이며, 평균 유동성이 약 57g/s인, 산 화우라늄을 주성분으로 한 과립상 재료가 용기 안에 존재했다.
각각의 세트의 8개의 충전물 내의 입자를 균일한 특성을 갖도록(구체적으로는 밀도 및 유동성이 상기 언급된 범위의 중간이 되도록) 혼합기에서 균질화시켰다.
두 세트의 충전물 각각을 균질화하기 위해서, 핵 연료 펠릿 제조 설비에서 통상 사용되는 회전식 용기 혼합기에 8개의 충전물의 입자를 투입하고 용기를 회전시켰다.
바람직하게, 혼합기 용기는 이중 원추형의 형태를 갖는다. 일반적으로 이중 원추형 혼합기라 불리우는 이러한 용기는 핵 연료의 제조를 위한 설비에서 통상적으로 사용되고 있다.
80㎏ 이상의 용량을 갖는 이중 원추형 혼합기에 각각의 세트의 8개의 충전물을 투입한 후, 이중 원추형 혼합기를 약 5분간 회전시켜서 상술한 평균 특성을 갖는 균일한 미립자 재료를 수득했다.
본 발명의 산업적 응용에 있어서, 충분한 용량(예: 80㎏)의 이동식 동체를 갖는 교반 용기를 사용할 수 있는 경우에는, 이중 원추형 혼합기에서의 추가의 균질화 처리 없이 출발 분말 혼합물을 단일 조작으로 교반함으로써 균질한 미립자 재료의 덩어리를 수득할 수 있음이 매우 명백하다.
그러나, 충전물을 균질화한 후 또는 대용량 용기에서 분말을 교반한 후 미립자 재료를 윤활제와 함께 혼합하기 위해서는 이중 원추형 혼합기를 사용한다.
충전물을 균질화하는 데에 이중 원추형 혼합기를 사용하는 경우에는 이중 원 추형 혼합기 내의 균질화된 충전물에 윤활제를 첨가하고, 미립자 재료의 전체 덩어리를 단일 조작으로 수득하는 경우에는 미립자 재료를 이중 원추형 혼합기에 옮겨서 윤활제를 첨가한다.
예컨대 에틸렌 비스테아르아미드 0.25중량%를 미립자 재료에 첨가한다. 윤활제는 이중 원추형 용기를 약 1분 30초 동안 회전시킴으로써 미립자 재료와 함께 혼합한다.
윤활제로서 선택된 에틸렌 비스테아르아미드는 최적의 윤활도를 보장하기 위해 필요한 입도를 갖는 시판 제품 CIREC[제조원: 헥스트(HOECHST)] 형태의 것을 사용함이 바람직하다.
그러나, 이동식 동체의 존재하의 교반은 상호 작용을 일으키기 때문에, 존재하는 물질들의 "경질" 혼합물이 윤활제에 의해 첨가된 성분의 윤활 효과를 감소 또는 파괴시키는 경향이 있다.
따라서, 만족스러운 윤활 조건을 달성하기 위해서는 이중 원추형 혼합기와 같은 혼합 장치에서 입자와 윤활제의 "연질" 혼합물을 생성할 필요가 있다.
부적절한 윤활은 증가된 압축력으로 나타나고 압축 중에 입자의 마모로 인한 분쇄가 일어난다.
약 2.4g/㎤의 DNT와 약 2.9g/㎤의 DT를 갖는 균질화 및 윤활화된 미립자 재료가 수득됐다. 미립자 혼합물의 유동성은 약 80g/s이었다.
출발 재료 중의 기공 형성 재료(암모늄 옥살레이트)의 비율만이 다른 혼합물들로부터 수득한 미립자 재료의 충전물 2개는 동일한 특성을 가졌고, 순차적으로 펠릿화 프레스에 투입하여 미립자 재료를 압축시킴으로써 조 연료 펠릿을 수득했다.
조 연료 펠릿은 만족스러운 강도를 가졌다.
제1 충전물(기공 형성제 0.55% 함유)로부터 수득한 조 연료 펠릿은 6.3g/㎤의 밀도를 갖고, 제2 충전물(기공 형성제 0.47% 함유)로부터 수득한 조 연료 펠릿은 5.8g/㎤의 밀도를 가졌다.
기공 형성제를 첨가하면 필요한 소결 밀도(95%)를 달성할 수 있게 되었다.
윤활제는 두 경우 모두 미립자 재료를 통해 정확하게 분산됐다. 압축 동안에 어떠한 분쇄도 관찰되지 않았다.
이동식 동체의 존재하에 분말 혼합물을 교반하는 단계는, 육불화우라늄(UF6)의 건식 전환 공정으로 수득한 산화우라늄(UO2)을 주성분으로 한 출발 분말의 밀도보다 실질적으로 훨씬 더 큰 밀도(비압착 상태 및 압착 상태의 밀도)를 갖는 미립자 재료를 수득할 수 있게 했다.
윤활제와의 혼합 단계는 미립자 재료의 밀도(적어도 비압착 상태에서)를 아주 약간 증가시키고 유동성을 실질적으로 높일 수 있게 했다.
실시예 2
UF6의 건식 전환 공정으로부터 직접 수득한, 15㎜ 오리피스를 통한 유동이 불가능한 밀도 0.9g/㎤의 이산화우라늄(UO2) 분말 5㎏을 이동식 알루미나 동체를 함 유한 용기에 투입했다. UO2 분말 충전물에 기공 형성제 또는 윤활제는 첨가하지 않고, 충전물을 함유한 용기를 진동시킴으로써 처리를 시작했다.
처리 도중 각각 10, 15, 30, 60 및 120분 후에 미립자 재료를 채취하고 120분 후에 처리를 종료했다.
미립자 재료의 밀도 및 유동성을 체분리에 의해 상기한 바와 같이 측정했고, 그 결과를 하기 표 2에 기재한다.
시험 충전 방법: 20㎏의 알루미나 분쇄 매질(11×13㎜)
2 처리시간 분 0 10 15 30 60 120
밀도 DNT g/㎤ 0.9 1.3 1.3 1.5 1.8 2.1
DT g/㎤ 1.6 1.9 1.9 2.1 2.4 2.6
유동성 15㎜원추형 g/s 0 0 42 58 66 79
2시간의 처리 동안 비압착 상태의 밀도는 0.9g/㎤에서 2.1g/㎤로 증가했다. 유동성은 15분의 처리 후에 급격하게 증가해서 처리 종결시에는 79g/s에 도달했다.
상술한 바와 같이, 본 처리로부터 수득한 미립자 재료를 조 연료 펠릿 제조에 사용되는 다이에서 압축시켰다. 이 작업을 수행하기 위하여, 조 연료 펠릿 형태로 입자를 압축시키도록 돕는 윤활제를 입자와 함께 혼합시켰다. (필요에 따라서는 소결된 펠릿의 밀도를 목적하는 값으로 조절하기 위하여 압축 이전에 미립자 재료에 기공 형성 재료를 첨가했다).
실시예 3
시험 충전 방법: 20㎏의 알루미나 분쇄 매질(11×13㎜)
2 처리시간 분 0 60
밀도 DNT g/㎤ 1.1 2.1
DT g/㎤ 1.8 2.6
유동성 15㎜원추형 g/s 0 65
건식 공정으로 수득한, 15㎜ 오리피스를 통한 유동이 불가능한 밀도 0.8g/㎤의 이산화우라늄(UO2) 분말 4㎏, 산화가돌리늄(Gd2O3) 25%를 함유한 산화우라늄 혼합물 2㎏, 및 유기 물질을 포함한 기공 형성 재료 36g을 원통형의 압축 동체를 함유한 용기 안에 충전시켰다. 1시간 후에 처리를 마쳤고, 처리 시작 시간에 1.1g/㎤의 밀도를 가졌던 우라늄 및 산화가돌리늄 혼합물을 포함한 분말은 1시간의 처리 후 2.1g/㎤의 밀도를 가졌다. 이 분말은 65g/s의 양호한 유동성을 가졌다.
아연 스테아레이트를 포함한 윤활제 18g을 분말에 첨가했다. 이어서, 윤활제와 함께 혼합된 미립자 재료를 직접 압착하여 조 연료 펠릿으로 형성한 후, 통상의 방법을 사용하여 소결시켰다.
대조예
건식 전환 공정으로부터 직접 수득한, 비압착 상태의 밀도가 0.85g/㎤인 산화우라늄(UO2) 분말을 종래 기술의 방법에 따른 전환 시설에서 분말 처리에 사용되는 칼날 분쇄기에 투입했다.
칼날 분쇄기에서 처리한 후에도 분말의 밀도는 변하지 않고 0.8g/㎤의 값으로 약간 감소하기까지 했다. 시작시에 0이었던 분말의 유동성은 칼날 분쇄기에서의 처리를 종결한 후에도 0으로 유지됐다.
따라서, 본 발명에 따른 실시예는, 이동식 동체, 바람직하게는 자유로운 이동식 동체를 함유한 교반 용기를 사용하는 본 발명의 방법이 건식 전환 공정으로 수득한 분말의 밀도를 실질적으로 2g/㎤와 비슷하거나 약간 초과하는 값으로 증가시킬 수 있음을 나타냈다. 이 외에도, 본 발명의 처리는 통상의 방법을 사용하여 조 연료 펠릿으로 쉽게 형성될 수 있는 매우 양호한 유동성을 갖는 미립자 재료를 제공할 수 있다.
소결된 조 연료 펠릿은 종래 기술에 따른 방법에 의해 제조된 연료 펠릿의 것과 같은 특성을 갖는다.
추가로, 위에서 실시한 실험들은 첨가제를 처리 시작 전이나 처리 도중 또는 처리 종결시에 용기 내의 건식 공정으로 수득한 산화우라늄 분말에 첨가할 수 있음을 보여준다. 유기 기공 형성 재료를 사용하는 경우에는 일반적으로 0.1중량% 이상의 기공 형성 재료를 산화우라늄을 함유한 처리 용기에 첨가해야 하고, 모든 경우에서 0.01% 이상 첨가해야 한다. 각각의 첨가제 또는 다른 재료는 그들 자체의 기공 형성 효과를 갖기 때문에, 수득해야 하는 최종 밀도, 첨가제를 함유하지 않는 기질의 소결 밀도, 목적하는 소결 밀도를 얻기 위해 첨가되어야 하는 첨가제 및 기공 형성 재료의 양을 산출한다. 육불화우라늄의 전환 공정으로 수득한 산화우라늄 분말로부터 출발해서 조 연료 펠릿으로 형성될 수 있는 미립자 재료를 수득하기까지 하나의 단계만을 포함("연질" 혼합물을 고려하여 윤활 단계를 수행하는 경우에는 2단계 이하를 포함)하는 본 발명의 방법은 7단계를 수행하는 종래의 방법에 비해서, 핵 연료의 제조에 사용되는 공정 및 장치가 상당히 간단해진다.
윤활제와 미립자 재료는 이중 원추형 형태의 혼합기 외의 장치로도 혼합될 수 있는데, 이중 원추형 형태의 장치는 "연질" 혼합물을 제공함으로써 윤활 효과를 파괴시키지 않을 것이다.
본 발명은 매우 다양한 조성을 갖는 연료 펠릿의 제조에 적용된다.
산화우라늄(주로 UO2)과 산화플루토늄(PuO2)을 함유한 MOX 연료용 펠릿을 제조하는 경우, 산화플루토늄을 이동식 동체의 존재하에 교반 처리를 행하기 전의 혼합물에 첨가하거나, 교반 처리에 의해 수득한 미립자 재료를 함유한 분쇄기 용기에 첨가할 수 있다. 분말 형태의 산화플루토늄은 미립자 재료 분말과 혼합이 가능하다.
조 연료 펠릿을 형성하기 전에 미립자 재료에 첨가될 수 있는, 다수의 물질들로부터 선택된 1종 이상의 윤활제를 사용할 수 있다. 구체적으로 이들 윤활제는 예를 들면 에틸렌 비스테아르아미드 또는 ADS(알루미늄 디스테아레이트)일 수 있다.

Claims (17)

  1. 육불화우라늄(UF6)의 전환 공정으로부터 생성된 분말로부터 수득한 이산화우라늄(UO2)을 함유하는 재료의 소결을 통한, 핵 연료 펠릿의 제조방법에 있어서, 육불화우라늄(UF6)의 전환 공정으로부터 직접 수득한 분말을 이동식 압축 동체 및 혼합 동체를 함유하는 용기에 투입하고, 분말이 용기의 체적 내에서 3개의 비-동일 평면상 축으로 이동하면서 이동식 동체들 사이 및 이동식 동체와 용기의 벽 사이에서 압축되어, 비압착 상태에서의 밀도가 1.7g/㎤ 이상인 미립자 재료가 형성되는 방식으로 용기를 교반하고, 용기에서의 교반으로 수득한 미립자 재료를 사용하여 소결될 조 연료 펠릿을 형성함을 특징으로 하는, 핵 연료 펠릿의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서, 용기가 3차원 진동식으로 운동함을 특징으로 하는 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 용기에 투입되는 분말이 건식 전환 공정으로 수득되고 1g/㎤ 미만의 밀도를 가지며, 용기에서의 교반으로 수득된 미립자 재료의 비압착 상태에서의 밀도가 약 2g/㎤임을 특징으로 하는 방법.
  4. 제1항 내지 제3항 중의 어느 한 항에 있어서, 육불화우라늄(UF6)의 전환 공정으로부터 직접 수득한 분말이 1g/㎤ 미만의 밀도를 갖고, 15㎜ 오리피스를 통한 표준 통과 시험으로 정의되는 유동성이 0이며, 용기에서의 교반으로 수득한 미립자 재료가 용기에서 수 분 동안 교반된 후에 10g/s을 초과하는 유동성을 가짐을 특징으로 하는 방법.
  5. 제1항 내지 제4항 중의 어느 한 항에 있어서, 이동식 동체를 함유하는 용기와 육불화우라늄(UF6)의 전환 공정으로부터 수득한 분말을 1 내지 600분 동안 교반함을 특징으로 하는 방법.
  6. 제1항 내지 제5항 중의 어느 한 항에 있어서, 용기 내에서의 이동식 압축 동체 및 혼합 동체가 임의의 단순한 기하학적 형태와 낮은 표면 조도를 갖는 자유로운 동체임을 특징으로 하는 방법.
  7. 제6항에 있어서, 이동식 동체가 원통 형태를 가짐을 특징으로 하는 방법.
  8. 제6항에 있어서, 이동식 동체가 실질적인 구형 비드(bead) 형태를 가짐을 특징으로 하는 방법.
  9. 제1항 내지 제8항 중의 어느 한 항에 있어서, 이동식 동체가 소결된 알루미나 Al2O3, 소결된 산화우라늄, 순수하거나 도우핑(doping)된 소결 산화지르코늄, 탄 화텅스텐, 강, 우라늄 금속 및 우라늄/티탄 합금 중의 어느 하나의 재료로 제조됨을 특징으로 하는 방법.
  10. 제1항 내지 제9항 중의 어느 한 항에 있어서, 용기를 교반하기 전에, 1종 이상의 기공 형성제를 포함하는 1종 이상의 첨가제가 0.01% 이상의 비율로, 육불화우라늄(UF6)의 전환 공정으로부터 직접 수득한 이산화우라늄(UO2) 분말과 함께, 용기에 첨가됨을 특징으로 하는 방법.
  11. 제1항 내지 제10항 중의 어느 한 항에 있어서, 1종 이상의 첨가제가 육불화우라늄(UF6)의 전환 공정으로부터 직접 수득한 이산화우라늄(UO2) 분말과 함께 용기에 첨가됨을 특징으로 하는 방법.
  12. 제11항에 있어서, 첨가제가 용기의 교반을 통한 처리를 수행하기 전에 용기에 투입됨을 특징으로 하는 방법.
  13. 제12항에 있어서, 첨가제가 용기의 교반을 통한 처리를 수행하는 도중에 용기에 투입됨을 특징으로 하는 방법.
  14. 제11항 내지 제13항 중의 어느 한 항에 있어서, 첨가제가 산화우라늄(U3O8), 산화우라늄(U3O7), 산화플루토늄(PuO2), 산화토륨(ThO2), 산화가돌리늄(Gd2O3), 기공 형성 물질, 윤활제 및 소결 도핑제 중의 1종 이상의 물질을 포함함을 특징으로 하는 방법.
  15. 제1항 내지 제14항 중의 어느 한 항에 있어서, 혼합 산화우라늄-산화플루토늄(MOX) 연료 펠릿을 제조하기 위해서, 용기가 글로브 박스와 같은 제한 구획 안에 위치하고, 산화우라늄 및 산화플루토늄 분말과 첨가제가 용기에 투입되고, 용기가 제한 구획의 외부로부터 조절되는 방식으로 교반됨을 특징으로 하는 방법.
  16. 제1항 내지 제15항 중의 어느 한 항에 있어서, 용기에서의 교반으로 수득한 미립자 재료를 압축시켜 조 펠릿을 형성하기 전에, 윤활 물질이 미립자 재료에 첨가되고, 윤활 물질이 미립자 재료의 입자 위에 분포되도록 미립자 재료와 윤활 물질의 연질 혼합물이 제조됨을 특징으로 하는 방법.
  17. 제1항 내지 제16항 중의 어느 한 항에 있어서, 이동식 동체의 존재하에서의 전환 분말의 교반으로 수득한 산화우라늄(UO2)을 주성분으로서 포함하는 미립자 재료가, MOX 연료의 제조를 위한 조 펠릿의 형성 전에, 산화플루토늄(PuO2) 분말과 함께 혼합됨을 특징으로 하는 방법.
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