CN102280152A - 制备二氧化铀陶瓷燃料微球的方法 - Google Patents

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赵兴宇
马景陶
郝少昌
唐亚平
梁彤祥
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    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Abstract

本发明公开了一种制备二氧化铀陶瓷燃料微球的方法，包括步骤：S1、将焙烧还原后的微球均匀地放置在烧结炉中的钼质料盘中；S2、对烧结炉在室温下抽真空，测试烧结炉的压升率，随后再充入氩气至正压，再对烧结炉抽真空，随后充入氢气至正压，并对排出的尾气进行爆鸣测试，以彻底去除炉内的空气；S3、对烧结炉进行升温，尾气自动点火，在相应的温度点进行保温，从而得到二氧化铀陶瓷燃料微球。本发明的方法对焙烧还原后的微球，在一定温度下氢气气氛中进行烧结，从而获得结构均匀致密的二氧化铀微球。

Description

制备二氧化铀陶瓷燃料微球的方法
技术领域
本发明涉及核材料技术领域，尤其涉及一种具制备二氧化铀陶瓷燃料微球的方法。
背景技术
高温气冷堆燃料元件是将二氧化铀包覆颗粒均匀分布在石墨基体中构成，二氧化铀陶瓷微球的设计要求为直径500微米，密度大于10.40g/cm3。
二氧化铀陶瓷微球的成型工艺通常分为湿法和干法。湿法工艺主要以溶胶凝胶工艺为主，分为内胶凝和外胶凝两种。对于内胶凝方法，首先在5℃的低温下制备尿素和六次甲基四胺(HMTA)溶液，随后与欠酸溶解获得的硝酸铀酰溶液(UO2(NO3)2)充分混合均匀制得溶胶，然后分散成滴并在热石蜡油中固化，再依次经过洗涤、干燥、焙烧、还原和烧结等工序得到致密的二氧化铀陶瓷微球。在我国高温气冷堆示范工程(HTR-PM)燃料元件生产期间，采用基于10MW高温气冷堆(HTR-10)期间的全胶凝工艺而改进的外胶凝工艺制备二氧化铀陶瓷微球：将尿素加入到UO2(NO3)2溶液中进行络合，然后加入PVA、4-HF等配置成胶液。该胶液通过振动分散形成液滴，液滴先经过氨气发生表面胶凝，然后进入氨水中进一步胶凝(Fu X M，Liang TX，Tang Y P，Xu Z C，Tang C H.Preparation of UO2 kernel for HTR-10fuel element，Journal of Nuclear Science and Technology，2004，41(9)：943-948)，胶凝后的小球经过陈化、洗涤、干燥、焙烧、还原和烧结等工序，得到致密的二氧化铀陶瓷微球。
胶凝后的干燥微球中含有部分游离水和结晶水，还包含PVA、4-HF等有机物及胶凝过程产生的硝酸铵等杂质，必须在焙烧过程中去除。
发明内容
(一)要解决的技术问题
本发明的目的是提供一种将溶胶凝胶法制得的干燥后的重铀酸铵微球，经焙烧还原后，通过精确地控制反应气氛和温控程序，对微球进行烧结，最终得到高成品率并且密度、微观组织结构、直径等符合设计要求的二氧化铀微球的方法。
(二)技术方案
为达到上述目的，本发明提出了一种制备二氧化铀陶瓷燃料微球的方法，包括步骤：
S1、将焙烧还原后的微球均匀地放置在烧结炉中的钼质料盘中；
S2、对烧结炉在室温下抽真空，测试烧结炉的压升率，随后再充入氩气至正压，再对烧结炉抽真空，随后充入氢气至正压，并对排出的尾气进行爆鸣测试，以彻底去除炉内的空气；
S3、对烧结炉进行升温，尾气自动点火，在相应的温度点进行保温，从而得到二氧化铀陶瓷燃料微球。
其中，所述步骤S1中所用的微球采用溶胶凝胶法制备。
其中，所述步骤S3中，在100～150℃、700～800℃、1000～1100℃及1500～1700℃温度下进行保温。
其中，所述步骤S3中，烧结过程在1500～1700℃下保温3～4小时。
(三)有益效果
本发明的上述技术方案具有如下优点：本发明的方法将焙烧还原后获得的准二氧化铀微球装入烧结炉，加热升温，并在不同温度下进行一定时间的保温，最后在1600℃下纯氢气气氛下高温烧结3小时，获得密度、微观组织结构、直径等符合设计要求的二氧化铀微球。
附图说明
图1为本发明的方法所使用的高温烧结炉的一个示意图；
图2为本发明的方法所使用的高温烧结炉的另一个示意图。
其中，1：U形水槽；2：冷却水管；3：炉壁；4：焊缝。
具体实施方式
下面结合附图和实施例，对本发明的具体实施方式作进一步详细描述。以下实施例用于说明本发明，但不用来限制本发明的范围。
本发明是将溶胶凝胶法制得的干燥后的重铀酸铵微球，经焙烧还原后，通过精确地控制反应气氛和温控程序，对微球进行烧结，最终得到高成品率并且密度、微观组织结构、直径等符合设计要求的二氧化铀微球。其方法是：
1.微球的排布：
将焙烧还原后的微球均匀地放置在钼质料盘中，料盘上的通气孔可保证整个烧结过程中料盘内的气氛分布均匀；
2.烧结炉的压升率：
对烧结炉在室温下抽真空，测试烧结炉的压升率，随后再充入氩气至正压，再对烧结炉抽真空，随后充入氢气至正压，并对排出的尾气进行爆鸣测试，以彻底去除炉内的空气；
3.微球的烧结：
对烧结炉进行程序升温，尾气自动点火，整个烧结过程耗时约12小时，在100～150℃、700～800℃及1000～1100℃等温度点进行不同时间的保温，最高烧结温度为1500～1700℃，在此温度下保温3～4小时，即可获得密度约为10.75g/cm3、具有良好微观组织结构、直径为500微米等符合设计要求的烧结二氧化铀微球。
上述对微球进行烧结涉及的装置主要包括烧结炉。高温烧结炉由炉体、预抽真空系统、供气系统、水冷系统及骨架等组成。
1)炉体从上到下由上炉盖、炉筒及下炉底构成。炉体从外到内由炉筒、隔热屏、加热器及料架构成。上炉盖壳体、炉筒壳体及下炉底壳体均单层不锈钢加冷却盘管结构。
隔热屏为10层金属薄板组成，由内到外分别为7层钼板，3层不锈钢板。加热区四周为筒状隔热层，悬挂在炉筒内；上、下板状隔热层分别装在上炉盖和下炉底上。
加热器为三片钼片围成筒状的加热器。加热器为三相，电极穿过隔热筒吊在炉盖上。隔热层及加热器即形成热区，热区包容有效工作空间，内部最高温度1700℃。在工作温度1600℃时，区内温度均匀性在容差15℃之内。
在热区的中心部位是有效工作空间Φ200×500mm。其中8层Mo料盘摞在一起，座在下炉底上的钼制Φ200托盘上。料盘为外形200×150×50，内腔180×130×30，Mo料盘8层，小球层叠排布。小球装料高度为30，堆积密度折算为UO2为5g/cm3，每个坩埚可盛放UO2小球1.2Kg，8层就可以烧结约10KgUO2。本料盘利用清华核研院现有外形240×150×50Mo推板改制，材料及加工费不在报价范围内。
炉体最下方的下炉底是可升降的部件，通过下炉底的升降，可以装卸物料。下炉底壳体的中心处是废气排放口。烧结炉的废气可以直排室外，也可以在H2浓度较高时点火燃烧。
下炉底的升降机构为一组电机-伞齿轮-丝杆-螺母机构。螺母带动提升臂升降。左右两个提升臂抬着下炉底升降。下炉底落地后与提升臂脱离，可以将下炉底从炉筒下方提出，便于装卸工料。
炉筒、下炉底升降机构均装于骨架。
2)预抽真空系统
预抽真空系统的真空泵为一台2X-30旋片泵，真空度可达到技术要求所提2000Pa，然后即可直接通入工艺气体加热升温。
3)供气系统
本系统利用气体质量流量计为炉内提供比例适合的Ar、H2混合气。混合气中的H2比例可以调节，直至纯H2。
4)冷却系统
本炉的冷却采用在保护气氛中自然降温方式。
5)水冷系统
水冷系统为炉盖、炉筒及炉底提供冷却水，以保证炉体的正常冷却要求。同时也为泵、热交换器等关键部件提供必要的冷却水。系统中设置有水流、水温的监测传感器。
为了避免冷却水进入炉内工作区，炉体及炉底炉盖采用单层不锈钢加冷却盘管方式，炉体及炉底炉盖外侧焊接有冷却水管2，冷却水管2采用盘管的方式布置；炉盖法兰内有U形槽1，U形槽1内通水对炉盖法兰进行冷却，如图1所示，冷却水所有管道及其焊缝安排在炉体以外。为了提高冷却效率、冷却水管2与炉壁3的接触采用双面焊接结构，冷却水管2通过上下焊缝4焊接在炉壁3上，如图2所示。
以上所述仅是本发明的实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明技术原理的前提下，还可以做出若干改进和变型，这些改进和变型也应视为本发明的保护范围。

Claims (4)

1.一种制备二氧化铀陶瓷燃料微球的方法，其特征在于，包括步骤：
S1、将焙烧还原后的微球均匀地放置在烧结炉中的钼质料盘中；
S2、对烧结炉在室温下抽真空，测试烧结炉的压升率，随后再充入氩气至正压，再对烧结炉抽真空，随后充入氢气至正压，并对排出的尾气进行爆鸣测试，以彻底去除炉内的空气；
S3、对烧结炉进行升温，尾气自动点火，在相应的温度点进行保温，从而得到二氧化铀陶瓷燃料微球。
2.根据权利要求1所述的制备二氧化铀陶瓷燃料微球的方法，其特征在于，所述步骤S1中所用的微球采用溶胶凝胶法制备。
3.根据权利要求2所述的制备二氧化铀陶瓷燃料微球的方法，其特征在于，所述步骤S3中，在100～150℃、700～800℃、1000～1100℃及1500～1700℃温度下进行保温。
4.根据权利要求1所述的制备二氧化铀陶瓷燃料微球的方法，其特征在于：所述步骤S3中，烧结过程在1500～1700℃下保温3～4小时。
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