CN103345951B - (U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种快堆嬗变燃料(U,Np)O2芯块和靶件的制备工艺。该工艺包括UO2粉末的还原、球磨、UO2粉末的单独造粒处理、已造粒UO2粉末与未造粒NpO2粉末两步法均匀混合、芯块压制及高温烧结、芯块装管、管口α去污、靶件焊接、靶件去污、无损检验等步骤。粉末混合时，第一步先将全部NpO2与部分UO2均匀混合，比例是1:(1～4)；第二步将剩余UO2粉末与第一步混合粉末进行均匀混合。芯块在压力300～350MPa压制成型后，先在1700～1750℃、＜10Pa真空烧结2～4h，待降温至1000℃时再通入5%H2-Ar2混合气氛保温2小时，可制得相对密度为95±1%、O/U比1.96～1<b>.</b>99、晶粒尺寸10～20μm、Np分布均匀的(U0.95Np0.05)O2嬗变燃料芯块。将芯块装入316Ti不锈钢包壳管内，采用TIG焊接方法制成快堆嬗变燃料靶件。

Description

(U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺
技术领域
本发明属于核燃料循环领域，是核电站所产生的高放废物的一种安全的处理方式，特别涉及一种(U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺。
背景技术
核电站的远期风险来自于核废物的生物危害性。基于核资源有效利用、核安全及核废物处置成本考虑，国际上大多数国家均确定了乏燃料分离-嬗变（P&T）的闭式核燃料循环路线。将乏燃料中的高放次锕系元素（Np、Am、Cm等）分离出来制成靶件，利用快堆所产生的快中子进行嬗变，可以大大降低核废物的放射性。
目前中国实验快堆已经并网，乏燃料后处理中试厂也已经实现铀、钚及次锕系元素的分离。在此前提下，采用粉末冶金法将后处理分离出的次锕系元素制成燃料靶件，放入快堆进行嬗变已经具备了现实条件。
发明内容
本发明的目的是提供一种(U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，既确保Np分布均匀，又能有效减小操作高毒性NpO2粉末时的个人剂量。
本发明的技术方案如下：一种(U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，包括如下步骤：
（1）将O/U原子比大于2.10的超化学计量UO2+x原料粉末放入电阻炉中，x=0～1，通入纯度99.99%H2气、加热至600℃保温4小时进行还原处理，使O/U比小于2.10；
（2）对还原处理后的接近化学计量UO2粉末进行球磨细化，将UO2粉末中位粒度控制在小于1μm；
（3）对球磨细化后的UO2粉末进行机械预压、破碎过筛和滚圆造粒处理，使粉末的松装密度大于20%TD；
（4）在密封屏蔽手套箱内采用三维运动混料器对已造粒UO2粉末和未造粒NpO2粉末进行两步法均匀混合，UO2与NpO2的总质量比为95:5;第一步先将全部NpO2与部分UO2按照质量比1:(1～4)的比例混合5～20小时，第二步将剩余UO2粉末与第一步混合粉末进行混合5～10小时；
（5）在手套箱内采用液压机对混合粉末进行冷压成型，成型压力300～350MPa，保压时间30～60秒，得到相对密度（即实际密度相对于理论密度的百分比）为50～55%的UO2-5%NpO2生坯；
（6）在手套箱内采用高温电阻炉对生坯进行无压烧结，先在1700～1750℃、＜10Pa真空烧结2～4小时，待降温至1000℃时再通入5%H2-Ar2混合气氛保温2小时，得到相对密度为94～96%的(U0.95Np0.05)O2陶瓷芯块；
（7）在热室内将(U0.95Np0.05)O2陶瓷芯块装入包壳管，经组装、焊接、充氦密封制成(U,Np)O2靶件。
如上所述的(U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，步骤（1）中，将接近化学计量UO2粉末的O/U比控制在2.04～2.08范围内。
如上所述的(U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，步骤（2）中，采用行星式球磨机对UO2粉末进行球磨细化，以丙酮或无水乙醇作为球磨介质，球磨工艺的参数条件包括：转速300～350rpm、直径7mmZrO2球、球料质量比4:1、球磨时间30～40小时，将UO2粉末中位粒度控制在0.6～0.9μm范围内。
如上所述的(U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，步骤（3）中，进行机械预压之前，向UO2粉末中加入相对于UO2粉末的0.1%质量的硬脂酸锌粉末。
如上所述的(U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，步骤（4）中，在UO2粉末与NpO2粉末进行两步法均匀混合的过程中，加入相对于UO2粉末的0.2%质量的硬脂酸锌粉末。
如上所述的(U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，步骤（7）中，(U,Np)O2靶件的制备方法包括：包壳管下端塞焊接、(U,Np)O2芯块装管、管口α去污、包壳管上端塞焊接、靶件去污、靶件密封性检查。
本发明的有益效果如下：本发明采用粉末冶金法制备(U,Np)O2芯块和嬗变靶件，采用两步混合法将已造粒UO2粉末和未造粒NpO2粉末两种质量配比悬殊的粉末进行均匀混合，既确保Np分布均匀，又能有效减小操作高毒性NpO2粉末时的个人剂量；真空烧结的芯块表面干净光亮，收缩均匀一致；再在烧结降温过程中通入还原气体，可以调整O/M比。由于237Np的放射性和化学毒性，在芯块烧结后难以进行外圆研磨加工，本发明通过控制压制及真空烧结工艺来实现控制芯块收缩率，研制出密度、O/M比和外观尺寸等均符合设计要求的嬗变燃料芯块。
附图说明
图1为本发明的工艺流程图。
图中，I为在手套箱中的操作步骤，II为在热室中的操作步骤。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明进行详细的描述。
本实施例所选用的实验装置有：电子天平、行星式球磨机、三维运动混合器、液压成型机、高温烧结炉、TIG焊机及密封屏蔽手套箱等。
实施例1
（1）将O/U原子比大于2.10的超化学计量UO2+x原料粉末放入电阻炉中，x=0～1，通入纯度99.99%H2气、加热至600℃保温4小时进行还原处理，使O/U比为2.04～2.08；
（2）对还原处理后的接近化学计量UO2粉末进行球磨细化，采用行星式球磨机对UO2粉末进行球磨细化，以丙酮或无水乙醇作为球磨介质，球磨工艺的参数条件包括：转速300～350rpm、直径7mmZrO2球、球料质量比4:1、球磨时间30～40小时，将UO2粉末中位粒度控制在0.6～0.9μm范围内,本实施例中将UO2粉末中位粒度控制在0.81μm；
（3）对球磨细化后的UO2粉末进行机械预压、破碎过筛和滚圆造粒处理，使粉末的松装密度为26%TD；预压前在UO2粉末中加入0.1%硬脂酸锌粉末；
（4）在密封屏蔽手套箱内采用三维运动混料器对已造粒UO2粉末和未造粒NpO2粉末进行两步法均匀混合，并加入0.2%硬脂酸锌，UO2与NpO2的总质量比为95:5；即第一步先将全部NpO2与部分UO2混合20h，比例是1:1，即50wt%UO2+50wt%NpO2；第二步将剩余UO2粉末与第一步混合粉末进行混合10h；
（5）在手套箱内采用液压机对混合粉末进行冷压成型，成型压力350MPa，保压时间30秒，得到相对密度（即实际密度相对于理论密度的百分比）为54%的UO2-5%NpO2生坯；
（6）在手套箱内采用高温电阻炉对生坯进行无压烧结，先在1700℃、＜10Pa真空烧结3h，待降温至1000℃时再通入5%H2-Ar2混合气氛保温2小时，得到相对密度为94%的(U0.95Np0.05)O2陶瓷芯块；
（7）(U,Np)O2靶件制备方法按如下步骤进行：包壳管下端塞焊接、(U,Np)O2芯块装管、管口α去污、包壳管上端塞焊接、靶件去污、靶件密封性检查。
实施例2
本实施例同实施例1，其不同之处在于，在密封屏蔽手套箱内采用三维运动混料器对已造粒UO2粉末和未造粒NpO2粉末进行两步法均匀混合，并加入0.2%硬脂酸锌；即第一步先将全部NpO2与部分UO2混合15h，比例是1:3，即75wt%UO2+25wt%NpO2；第二步将剩余UO2粉末与第一步混合粉末混合5h。
在手套箱内采用液压机对混合粉末进行冷压成型，成型压力300MPa，保压时间40秒，得到相对密度为50%的UO2-5%NpO2生坯。
在手套箱内采用高温电阻炉对生坯进行无压烧结，先在1750℃、＜10Pa真空烧结2h，待降温至1000℃时再通入5%H2-Ar2混合气氛保温2小时，得到相对密度为96.0%的(U0.95Np0.05)O2陶瓷芯块。
实施例3
本实施例同实施例1，其不同之处在于，在密封屏蔽手套箱内采用三维运动混料器对已造粒UO2粉末和未造粒NpO2粉末进行两步法均匀混合，并加入0.2%硬脂酸锌；即第一步先将全部NpO2与部分UO2混合5h，比例是1:4，即80wt%UO2+20wt%NpO2；第二步将剩余UO2粉末与第一步混合粉末混合8h。
在手套箱内采用液压机对混合粉末进行冷压成型，成型压力320MPa，保压时间60秒，得到相对密度为55%的UO2-5%NpO2生坯。
在手套箱内采用高温电阻炉对生坯进行无压烧结，先在1700℃、＜10Pa真空烧结4h，待降温至1000℃时再通入5%H2-Ar2混合气氛保温2小时，得到相对密度为94.8%的(U0.95Np0.05)O2陶瓷芯块。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。

Claims (5)

1.一种(U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，包括如下步骤：
(1)将O/U原子比大于2.10的超化学计量UO2+x原料粉末放入电阻炉中，x＝0～1，通入纯度99.99％H2气、加热至600℃保温4小时进行还原处理，使O/U比控制在2.04～2.08范围内；
(2)对还原处理后的接近化学计量UO2粉末进行球磨细化，将UO2粉末中位粒度控制在小于1μm；
(3)对球磨细化后的UO2粉末进行机械预压、破碎过筛和滚圆造粒处理，使粉末的松装密度大于20％TD；
(4)在密封屏蔽手套箱内采用三维运动混料器对已造粒UO2粉末和未造粒NpO2粉末进行两步法均匀混合，UO2与NpO2的总质量比为95:5；第一步先将全部NpO2与部分UO2按照质量比1:(1～4)的比例混合5～20小时，第二步将剩余UO2粉末与第一步混合粉末进行混合5～10小时；
(5)在手套箱内采用液压机对混合粉末进行冷压成型，成型压力300～350MPa，保压时间30～60秒，得到相对密度为50～55％的UO2-5％NpO2生坯；
(6)在手套箱内采用高温电阻炉对生坯进行无压烧结，先在1700～1750℃、＜10Pa真空烧结2～4小时，待降温至1000℃时再通入5％H2-Ar2混合气氛保温2小时，得到相对密度为94～96％的(U0.95Np0.05)O2陶瓷芯块；
(7)在热室内将(U0.95Np0.05)O2陶瓷芯块装入包壳管，经组装、焊接、充氦密封制成(U,Np)O2靶件。
2.如权利要求1所述的(U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，其特征在于：步骤(2)中，采用行星式球磨机对UO2粉末进行球磨细化，以丙酮或无水乙醇作为球磨介质，球磨工艺的参数条件包括：转速300～350rpm、直径7mmZrO2球、球料质量比4:1、球磨时间30～40小时，将UO2粉末中位粒度控制在0.6～0.9μm范围内。
3.如权利要求1所述的(U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，其特征在于：步骤(3)中，进行机械预压之前，向UO2粉末中加入相对于UO2粉末的0.1％质量的硬脂酸锌粉末。
4.如权利要求1所述的(U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，其特征在于：步骤(4)中，在UO2粉末与NpO2粉末进行两步法均匀混合的过程中，加入相对于UO2粉末的0.2％质量的硬脂酸锌粉末。
5.如权利要求1-4中任意一项所述的(U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，其特征在于：步骤(7)中，(U,Np)O2靶件的制备方法包括：包壳管下端塞焊接、(U,Np)O2芯块装管、管口α去污、包壳管上端塞焊接、靶件去污、靶件密封性检查。
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Families Citing this family (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN103691956B (zh) * 2014-01-03 2016-06-22 中国原子能科学研究院 环形薄壁Al-NpO2弥散芯块的制备工艺
CN105139907B (zh) * 2015-07-02 2017-07-14 中国原子能科学研究院 Uo2‑碳纳米管复合燃料芯块的制备工艺
CN106935280A (zh) * 2015-12-30 2017-07-07 中核北方核燃料元件有限公司 一种高热导燃料芯块及其制备方法
CN107845433B (zh) * 2016-09-20 2019-09-17 中核四〇四有限公司 一种mox粉末成形剂与润滑剂添加方法
CN107845432B (zh) * 2016-09-20 2019-09-17 中核四〇四有限公司 一种mox球磨粉末混料方法
CN106847353B (zh) * 2017-01-05 2018-07-06 中国原子能科学研究院 氧化镎靶件芯块制备工艺
CN106782736B (zh) * 2017-01-12 2018-03-13 中国原子能科学研究院 Mox燃料芯块废品的干法回收工艺
CN107398553B (zh) * 2017-06-20 2019-08-06 中国原子能科学研究院 一种Al-NpO2弥散芯块的制备方法
CN110277177B (zh) * 2019-06-06 2020-11-24 中国原子能科学研究院 一种靶件内燃料芯块与包壳间隙闭合方法
CN111063459B (zh) * 2019-12-17 2023-10-20 中核四0四有限公司 一种mox混合颗粒处理方法

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5186035A (en) * 1992-02-18 1993-02-16 General Electric Company Tube loading sleeve for pilger mill
US5835550A (en) * 1997-08-28 1998-11-10 Siemens Power Corporation Method of manufacturing zirconium tin iron alloys for nuclear fuel rods and structural parts for high burnup
CN1424726A (zh) * 2003-01-20 2003-06-18 清华大学 一种氧化锆纳米球堆积嬗变靶的制备方法
CN1781588A (zh) * 2004-12-02 2006-06-07 中国核动力研究设计院 （U，Gd）O2可燃毒物芯块制备的混料工艺及混料设备
CN101894594A (zh) * 2009-09-11 2010-11-24 中国原子能科学研究院 一种亚化学计量UO2-x环形芯块的制备工艺

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5186035A (en) * 1992-02-18 1993-02-16 General Electric Company Tube loading sleeve for pilger mill
US5835550A (en) * 1997-08-28 1998-11-10 Siemens Power Corporation Method of manufacturing zirconium tin iron alloys for nuclear fuel rods and structural parts for high burnup
CN1424726A (zh) * 2003-01-20 2003-06-18 清华大学 一种氧化锆纳米球堆积嬗变靶的制备方法
CN1781588A (zh) * 2004-12-02 2006-06-07 中国核动力研究设计院 （U，Gd）O2可燃毒物芯块制备的混料工艺及混料设备
CN101894594A (zh) * 2009-09-11 2010-11-24 中国原子能科学研究院 一种亚化学计量UO2-x环形芯块的制备工艺

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