KR102229519B1

KR102229519B1 - 염기성 용액에 용해 가능한 우라늄 표적의 제조방법 및 이를 이용한 방사성 Mo-99의 추출방법

Info

Publication number: KR102229519B1
Application number: KR1020190059872A
Authority: KR
Inventors: 김기남; 박성찬; 정용진; 이규홍; 김성환; 조태원; 박종만
Original assignee: 한국원자력연구원
Priority date: 2019-05-22
Filing date: 2019-05-22
Publication date: 2021-03-18
Also published as: FR3096504B1; FR3096504A1; US11713498B2; KR20200134432A; US20200368820A1

Abstract

본 발명은 (a) 기지 및 상기 기지 내 형성된 우라늄 표적 압분체를 포함하는 접합체를 준비하는 단계; 및 (b) 상기 접합체를 대상으로, 530℃ 내지 600℃의 온도로 열처리 및 롤 패스로 이루어진 열간롤 패스(pass)를 1회 이상 포함하여 열간압연하는 단계를 포함하는 우라늄 표적의 제조방법 및 이를 이용한 방사성 Mo-99의 추출방법에 관한 것이다.

Description

염기성 용액에 용해 가능한 우라늄 표적의 제조방법 및 이를 이용한 방사성 Mo-99의 추출방법{METHOD FOR MANUFACTURING URANIUM TARGET TO BE SOLUBLE IN BASIC SOLUTION AND METHOD FOR EXTRACTING RADIOACTIVE Mo-99 USING THE SAME}

본 발명은 염기성 용액에 용해 가능한 우라늄 표적(특히, 고밀도 저농축 우라늄 표적)의 제조방법 및 이를 이용한 방사성 Mo-99의 추출방법에 관한 것이다.

Tc-99m는 의료 진단용 방사성 동위원소 수요의 약 80%를 차지하는 원소로서 핵의학적 질병진단에 중요하게 활용되고 있는 의료용 방사성 동위원소이다. Tc-99m는 자연상태에는 존재하지 않는 인공원소이며, Mo-99의 방사선붕괴에 의하여 생성되는 딸핵종이다. 현재 전세계적으로 Tc-99m의 유일한 모핵종인 Mo-99를 제조하는 방법은 판형 분산 표적 내의 우라늄 분말을 핵분열시켜 생성되는 생성물 중 Mo-99를 추출하는 방법이 널리 사용된다. 그러나, Mo-99는 반감기가 66시간으로 매우 짧아 생산성을 높이기 위하여 최근까지 농축도가 90% 이상인 고농축 우라늄 표적을 사용하여 왔다.

최근 핵비확산정책으로 의료용 방사성 동위원소 Mo-99를 위한 조사 표적 물질 우라늄의 농축도를 약 90% 고농축에서 20% 이하로 낮추는 정책을 미국과 국제원자력기구(IAEA)가 주축이 되어 1996년부터 전 세계적으로 추진하고 있다. 이에 주요 Mo-99 생산자들은 Mo-99 생산시설을 고농축우라늄 사용시설에서 저농축 우라늄 사용시설로 전환하는 작업을 진행하고 있고, 현재 남아공 SAFARI 원자로, 호주 OPAL 원자로에서는 20% 이하의 저농축 우라늄을 사용한 분산표적을 사용하여 Mo-99을 생산하고 있다. 그러나, 조사 표적 물질의 우라늄 농축도를 약 90% 고농축에서 20% 이하로 낮추게 되어 실제 표적 내에 함유되는 U-235 장입량이 고농축우라늄을 사용했을 경우에 비해 1/3로 줄어들어 Mo-99의 생산량이 떨어지는 문제점이 있다. 이에 U-235의 농축도를 90%에서 20%인 저농축으로 낮추는 대신에 그만큼 표적 내 우라늄 총 함량을 증가시키는 방향으로 연구가 진행되고 있다.

한국원자력연구원에서는 우라늄 원심분무 분말을 사용하여 우라늄 밀도 6 gU/cc의 고밀도 분산표적을 제조하였으나, 개발한 표적은 NaOH와 같은 동위원소를 생산할 때 사용하는 염기성 용액에 용해되지 않는 금속 U 상으로 이루어져 있다. 금속 U 상은 질산을 사용하여 용해할 수밖에 없으며, 질산에 용해된 우라늄 용액에서 Mo-99을 이온흡착을 통해 분리한 후의 용액은 우라늄이 용해되어 있어 액체 방사성폐기물로 분류되어 취급해야 한다. 이때, 우라늄이 용해되어 있는 액체 방사성폐기물은 핵분열 폭주 임계량이 작기 때문에 많은 공간을 차지할 뿐만 아니라 산성 흄(acid fume)에 의한 인근 장치 및 시설부식을 시키는 문제도 발생시킨다.

한국등록특허공보 제10-1640237호 (2016. 07. 11.)

본 발명은 염기성 용액에 용해 가능한 고밀도 저농축 우라늄 표적을 제조하여 방사성 Mo-99을 추출하기 위한 것으로, (a) 기지 및 상기 기지 내 형성된 우라늄 표적 압분체를 포함하는 접합체를 준비하는 단계; 및 (b) 상기 접합체를 대상으로, 530℃ 내지 600℃의 온도로 열처리 및 롤 패스로 이루어진 열간롤 패스(pass)를 1회 이상 포함하여 열간압연하는 단계를 포함하는 우라늄 표적의 제조방법 등을 제공하고자 한다.

그러나, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 과제에 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.

본 발명은 (a) 기지 및 상기 기지 내 형성된 우라늄 표적 압분체를 포함하는 접합체를 준비하는 단계; 및 (b) 상기 접합체를 대상으로, 530℃ 내지 600℃의 온도로 열처리 및 롤 패스로 이루어진 열간롤 패스(pass)를 1회 이상 포함하여 열간압연하는 단계를 포함하는 우라늄 표적의 제조방법을 제공한다.

본 발명의 일 구현예로, 상기 우라늄 표적을 제조한 다음, 염기성 용액에 용해시키는 단계; 및 상기 우라늄 표적이 용해된 염기성 용액으로부터 방사성 Mo-99를 추출하는 단계를 포함하는 방사성 Mo-99의 추출방법을 제공한다.

본 발명에 따른 우라늄 표적의 제조방법은 (a) 기지 및 상기 기지 내 형성된 우라늄 표적 압분체를 포함하는 접합체를 준비하는 단계; 및 (b) 상기 접합체를 대상으로, 530℃ 내지 600℃의 온도로 열처리 및 롤 패스로 이루어진 열간롤 패스(pass)를 1회 이상 포함하여 열간압연하는 단계를 포함하는바, 상기 가공열처리를 통해, 상기 접합체에서 U 상 또는 UAl₂ 상을 UAl₃ 상 또는 UAl₄ 상으로 상변화시킬 수 있다.

따라서, 상기 방법에 따라 제조된 우라늄 표적은 고밀도 저농축 우라늄 표적으로서, 형상 변형 및 파손 없이, 염기성 용액에 용해시킬 수 있으므로, 방사성 Mo-99를 효과적으로 추출할 수 있는 이점을 가진다.

도 1은 분무된 U-xAl(x=0, 5, 10, 15, 20 및 25 중량%) 분말의 SEM 사진을 나타낸 것이다.
도 2는 분무된 U-xAl(x=0, 5, 10, 15, 20 및 25 중량%) 분말에 대한 XRD 결과를 나타낸 것이다.
도 3은 U-15Al 및 U-10Al를 이용하되, 열간압연 이후에 상변태 열처리(상변태 열처리 조건: 공기 하에 550℃에서 20시간)된 종래의 표적을 보여준다.
도 4는 U-15Al를 이용하되, 표 3에 기재된 변형된 열처리 조건 1-4(①-④)에 따라 제조된 표적과 U-15Al를 이용하되, 종래의 방법(상변태 열처리 조건: 생략)(Standard Pass)(⑤)에 따라 제조된 표적의 사진을 비교한 것이다.
도 5는 U-15Al를 이용하되, 표 3에 기재된 변형된 열처리 조건 1-4(1Pass_5h, 3Pass_5h, 1-3-5Pass_2-2-1h, Each Pass_1h)에 따라 제조된 표적과 종래의 방법(상변태 열처리 조건: 생략, 공기 하에 550℃에서 20시간)(Standard Pass, 15Al_550℃_5h)에 따라 제조된 표적에 대한 XRD 데이터를 비교한 것이다.
도 6은 U-15Al를 이용하되, 추가 변형된 열처리 조건(1Pass_7h, 1Pass_10h, 1Pass_20h)에 따라 제조된 표적과, U-15Al 및 U-20Al를 이용하되, 종래의 방법(상변태 열처리 조건: 생략)(Standard Pass)에 따라 제조된 표적에 대한 XRD 데이터를 비교한 것이다.

먼저, 본 명세서 내 "우라늄 표적"이라 함은 우라늄이 함유된 소재에 중성자가 조사되어 핵분열이 수행된 상태로서, 방사성 Mo-99를 포함하는 핵분열생성물이 존재하는 우라늄 표적을 의미하는 것으로, 판형 또는 환형일 수 있다.

종래의 저농축 우라늄 표적은 우라늄 알루미나이드를 알루미늄 기지에 분산시켜 제조된 것으로, 우라늄 밀도가 약 2.6 내지 2.7 gU/cm³으로 낮아 고농축 우라늄 표적에 비해 생산 수율이 낮고 폐기물 발생이 많은 문제가 있었다.

또한, 밀도가 높은 우라늄 합금 또는 우라늄 금속을 알루미늄 기지에 분산시켜 우라늄 표적을 제조하는 경우에는 우라늄 합금 또는 우라늄 금속이 염기성 용액에 쉽게 용해되지 않는 문제가 있어 염기성 용액을 이용한 방사성 Mo-99 추출 공정을 사용할 수 없었다.

따라서, 본 발명에 따른 "우라늄 표적은 고밀도 저농축 우라늄 표적으로서, 염기성 용액에 용해가능할 수 있다.

구체적으로, 상기 우라늄 표적은 저농축 우라늄 표적으로서, 우라늄 동위원소 중 핵분열이 잘 일어나는 U-235의 함량이 20 중량% 이하일 수 있다. 우라늄은 U-238와 U-235의 동위원소 형태로 존재하며, 자연계에는 핵분열이 잘 일어나지 않는 U-238가 약 99.3%, 핵분열이 잘 일어나는 U-235가 약 0.7%의 양으로 존재한다. 이때, 저농축 우라늄은 U-235가 90% 이상인 고농축 우라늄과 비교하여 U-235의 함량이 낮아 핵확산 방지에 적합하다.

또한, 상기 우라늄 표적은 밀도가 높은 것을 특징으로 하는바, 상기 우라늄 표적의 밀도는 3.0 gU/cm³ 내지 10.0 gU/cm³일 수 있고, 3.0 gU/cm³ 내지 8.0 gU/cm³인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다. 이와 같이 우라늄의 밀도가 향상됨에 따라 방사성 Mo-99를 추출 수율을 향상시킬 수 있는 이점을 가진다.

종래의 방법에 따르면, 우라늄 표적 접합체를 대상으로 열간압연; 블리스터 시험; 냉간압연 및 판재의 교정; 및 상변태 열처리를 수행하여 우라늄 표적을 제조하였다. 이와 같이, 상변태 열처리가 열간압연 후에 별도로 수행되는 경우에는, 상변태시 발생하는 우라늄-알루미늄 합금 분말의 부피 팽창으로 인해 최종 제조되는 우라늄 표적 형상의 변형 및 파손이 불가피한 문제점이 발생한다.

이에, 본 발명자들은 종래의 방법 대신, 우라늄 표적 접합체를 대상으로 가공열처리, 블리스터 시험 및 냉간압연 및 판재의 교정을 수행하여 우라늄 표적을 제조함으로써(즉, 열간압연 과정에서 열간롤 패스(pass) 동안 열처리를 수행하고, 별도의 상변태 열처리를 생략함으로써), 형상 변형 및 파손 없이, 염기성 용액에 용해가능한 우라늄 표적을 제조할 수 있음을 확인하고, 본 발명을 완성하였다.

이하, 본 발명을 상세히 설명한다.

우라늄 표적의 제조방법

먼저, 본 발명에 따른 우라늄 표적의 제조방법은 기지 및 상기 기지 내 형성된 우라늄 표적 압분체를 포함하는 접합체를 준비하는 단계[(a) 단계]를 포함한다.

구체적으로, 상기 접합체는 기지 및 상기 기지 내 형성된 우라늄 표적 압분체를 포함한다.

상기 기지는 우라늄 알루미나이드를 분산시키기 위한 것으로, 알루미늄을 포함할 수 있다.

또한, 상기 고밀도 저농축 우라늄 표적 압분체는 우라늄-알루미늄 합금 분말과 알루미늄 분말이 혼합 및 압분된 것이고, 상기 우라늄 알루미늄 합금 분말에 대하여, 상기 알루미늄의 함량은 20 중량% 이하일 수 있다. 다시 말해, 상기 고밀도 저농축 우라늄 표적 압분체는 우라늄-알루미늄 합금 분말과 알루미늄 분말을 혼합 및 압분하여 제조할 수 있다. 구체적으로, 상기 우라늄-알루미늄 합금 분말과 알루미늄 분말의 총 혼합 분말에 대하여, 상기 우라늄-알루미늄 합금 분말의 함량은 60 부피% 이하로, 바람직하게는, 10 부피% 내지 50 부피%로 혼합될 수 있다. 이때, 혼합은 10 rpm 내지 100 rpm에서 1시간 내지 10시간 동안 수행될 수 있고, 압분은 50 ton 내지 200 ton의 압력 하에, 가압시간 60 초 내지 180 초 및 감압시간 30 초 내지 120초 동안 수행될 수 있다.

한편, 상기 기지 및 상기 고밀도 저농축 우라늄 표적 압분체는 용접을 통해 접합체로 접합될 수 있는데, 이때, 용접은 전류 100 A 내지 200 A 및 전압 5 V 내지 20 V 에서 수행될 수 있다.

다음으로, 본 발명에 따른 우라늄 표적의 제조방법은 상기 접합체를 대상으로, 530℃ 내지 600℃의 온도로 열처리 및 롤 패스로 이루어진 열간롤 패스(pass)를 1회 이상 포함하여 열간압연하는 단계[(b) 단계]를 포함한다.

구체적으로, 상기 열간압연하는 과정에서 열간롤 패스(pass) 동안 열처리를 수행할 수 있다.

상기 열간롤 패스(pass)를 통한 열간압연은 종래의 방법을 채용한 것으로, 이때, 상기 롤의 표면온도는 80℃ 내지 100℃일 수 있다.

상기 열처리는 열간롤 패스(pass) 동안 수행되는 것으로, 530℃ 내지 600℃의 온도에서 수행되는데, 540℃ 내지 600℃의 온도에서 수행되는 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다. 이때, 열처리 온도가 너무 낮은 경우에는, 상기 접합체에서 U 상 또는 UAl₂ 상을 UAl₃ 상 또는 UAl₄ 상으로 상변화시키지 못하는 문제점이 있고, 열처리 온도가 너무 높은 경우에는, Al(녹는점: 658℃)이 용융되는 문제점이 있어, 상기 우라늄 표적의 손상이 불가피한 문제점이 있다.

삭제

또한, 상기 열처리는 총 5 시간 내지 20 시간 동안 수행될 수 있고, 총 7 시간 내지 20 시간 동안 수행되는 것이, U 상 또는 UAl₂ 상을 UAl₃ 상 또는 UAl₄ 상으로 충분히 상변화시키기에 바람직하나, 이에 한정되지 않는다.

한편, 상기 열처리는 1회 동안 수행될 수도 있고, 다회에 걸쳐 수행될 수도 있는데, 다회에 걸쳐 천천히 수행하는 경우에는, 열처리로 인해 발생할 수 있는 변형 등을 방지할 수 있는 이점이 있다.

다시 말해, 상기 열간압연하는 과정에서 열간롤 패스(pass) 동안 열처리를 수행함으로써, 상기 접합체에서 U 상 또는 UAl₂ 상을 UAl₃ 상 또는 UAl₄ 상으로 상변화시킬 수 있다.

한편, 종래의 방법과 같이, 530℃ 내지 600℃의 온도로 열처리 없이 열간압연을 수행하는 경우에는, 최종 제조되는 우라늄 표적에 U 상 또는 UAl₂ 상이 존재하여, 염기성 용액에 용해가 이루어지지 않는 문제점이 있다. 이러한 문제점을 해결하고자, 열간압연 후에 상변태 열처리를 수행한다면, 상변태 시 발생하는 우라늄-알루미늄 합금 분말의 부피 팽창으로 인해 최종 제조되는 우라늄 표적 형상의 변형 및 파손이 불가피한 문제점이 발생한다.

상기 열간압연 이후, 블리스터 시험 및 냉간압연을 추가로 수행할 수 있다. 반면, 상기 열간압연 이후, 별도의 상변태 열처리를 생략할 수 있다.

방사성 Mo -99의 추출방법

본 발명은 상기 방법에 따라 우라늄 표적을 제조한 다음, 염기성 용액에 용해시키는 단계; 및 상기 우라늄 표적이 용해된 염기성 용액으로부터 방사성 Mo-99를 추출하는 단계를 포함하는 방사성 Mo-99의 추출방법을 제공한다.

먼저, 본 발명에 따른 방사성 Mo-99의 추출방법은 상기 우라늄 표적을 염기성 용액에 용해시킴으로써, 우라늄 알루미나이드 및 핵분열생성물을 포함하는 염기성 용액을 제조할 수 있다.

상기 우라늄 표적은 U 상 또는 UAl₂ 상이 존재하지 않으므로, 염기성 용액에 쉽게 용해 가능한 이점을 가진다. 이와 같이, 염기성 용액을 이용하는 경우, 산성 용액을 이용하는 경우와 달리, 고형의 폐기물이 발생하여 폐기물의 양이 적고 이를 즉각 저장할 수 있어 취급이 용이한 장점을 가진다.

상기 염기성 용액으로 공지의 염기성 용액을 사용할 수 있고, 수산화나트륨(NaOH) 용액을 사용하는 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다.

다음으로, 본 발명에 따른 방사성 Mo-99의 추출방법은 상기 우라늄 표적이 용해된 염기성 용액으로부터 방사성 Mo-99를 추출하는데, 우라늄의 밀도가 향상됨에 따라 방사성 Mo-99를 추출 수율 역시 향상시킬 수 있으면서도, 저농축 우라늄을 사용함에 따라 핵확산 문제를 방지할 수 있는 효과가 있다.

상기 추출은 흡착법, 크로마토그래피, 침전 분리 또는 이온교환법 등의 공지의 다양한 방법을 통해 수행될 수 있다.

상기한 바와 같이, 본 발명에 따른 우라늄 표적의 제조방법은 (a) 기지 및 상기 기지 내 형성된 우라늄 표적 압분체를 포함하는 접합체를 준비하는 단계; 및 (b) 상기 접합체를 대상으로, 530℃ 내지 600℃의 온도로 열처리 및 롤 패스로 이루어진 열간롤 패스(pass)를 1회 이상 포함하여 열간압연하는 단계를 포함하는바, 상기 열처리를 통해, 상기 접합체에서 U 상 또는 UAl₂ 상을 UAl₃ 상 또는 UAl₄상으로 상변화시킬 수 있다.

이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예는 본 발명을 보다 쉽게 이해하기 위하여 제공되는 것일 뿐, 하기 실시예에 의해 본 발명의 내용이 한정되는 것은 아니다.

[ 실시예 ]

실험 방법

(1) 분무화된 U-Al 분말의 준비

한국원자력연구원에서 원심 분무 기술을 사용하여 U-xAl(x=0, 5, 10, 15, 20 및 25 중량%) 합금 분말을 제조하였다. 먼저, U 및 Al 잉곳을 준비하고 열 충격을 피하기 위해 Ar 분위기에서 함께 아크-용융시켰다. 다음으로, U-Al 모합금을 ZrO₂ 도가니에 삽입하였고, 금속간 화합물의 융점 보다 300℃ 높은 온도로 가열하여 용융 금속의 유동성을 증가시켰다. 마지막으로, 용융 금속을 회전 그라파이트 디스크 상에 공급하였다. 회전 디스크는 수많은 작은 액적을 제조하였다. 액적은 챔버를 향해 분산되어 매우 빠르게 냉각되었다. 분말의 미세 구조 및 구성 상은 SEM/EDS 및 XRD를 사용하여 확인하였다.

U-xAl	U-Al 중량(g)	U-Al 부피(cm³)	Al 부피(cm³)	Al 중량(g)	U-Al 부피%
U-0Al	18.55	0.97	4.14	12.43	16.93
U-5Al	19.58	1.47	3.65	11.10	25.53
U-10Al	20.68	2.15	2.97	9.26	37.34
U-15Al	21.78	2.48	2.64	7.75	43.06
U-20Al	23.24	2.97	2.15	5.81	51.59
U-25Al	24.28	3.42	1.70	3.96	59.53

(2) 고밀도 분산 표적의 제조

분무된 U-xAl(x = 0, 5, 10, 15 및 20 중량%) 분말을 사용하여 3.2 gU/cm³의 우라늄 밀도를 가진 고밀도 분산 표적을 제조하였다. 표적에서 U-Al 분말 부피 퍼센트를 제한하고자, 상기 표 1을 토대로 U-25Al을 제외하였다. 이후, Al 분말과의 혼합, 압분, TIG 용접, 열간압연, 블리스터 시험 및 냉간압연을 포함한 전형적인 플레이트 연료 제조 절차를 사용하여 표적을 제조하였다. 이때, 접합체를 열간압연 과정에서, 열간롤 패스(pass) 동안 550 ℃의 온도로 열처리하여 U 상 및 UAl₂ 상을 UAl₃ 및 UAl₄ 상으로 상변화시켰다. 구성 상은 XRD를 사용하여 확인하였다.

- 혼합 조건: TURBULA shaker-mixer에서 3시간 혼합(34 rpm)

- 압분 조건: 압분 압력 90 ton(9.6/cm²), 가압시간 90 초, 감압시간 60 초, 압분체(크기: 약 38.7 mm X 33.5 mm X 4.4 mm, 무게: 약 29.5 g, 이론밀도: 5.522 g/cm³, 측정밀도: 약 5.3 g/cm³, 상대밀도 약 96%) 달성

- TIG 용접 조건: 전류 140~150 A, 전압 10 V

- 열간압연 조건: 접합체의 초기 두께 8.9 mm, 500℃에서 50분 예열, 하기 표 2에 기재된 롤 패스 총 6회 수행(롤 표면온도: 88-90℃, 롤 속도: 10mpm)

열간롤 패스(pass)	압하율(%)	목표두께(mm)	재가열시간(m)
Pass 1	25	6.68	10
Pass 2	25	5.01	10
Pass 3	25	3.75	10
Pass 4	25	2.81	5
Pass 5	25	2.11	5
Pass 6	16	1.77	5

- 블리스터 시험: 500℃에서 1시간 가열하여, 표면 및 접합상태 양호 확인

- 냉간압연 조건: 최종 목표두께(1.52~1.62 mm) 달성

결과 및 토의

(1) 분무된 U-Al 분말의 제조

분무된 U-Al 분말을 성공적으로 제조하였다. 도 1은 이들 분말의 미세구조를 보여준다. Al의 첨가는 덴드라이트 구조를 가진 침전물을 형성하였다. Al 조성물이 증가함에 따라 덴드라이트 구조는 보다 명확해졌다. 도 1에 나타난 바와 같이, Al의 조성물이 20 중량%를 초과하면 결정립계를 따라 현저한 균열이 발생하였다. 이러한 범위에서, α-U 상이 완전히 소비되었고 오직 UAl₂ 및 UAl₃ 상이 존재하기 때문에, 이는 우라늄 및 알루미늄 상 간의 부피 수축의 차이로 인한 균열을 유도했을 수 있다.

이전 연구에서는 U-Al 분말이 복잡한 금속간 상으로 구성되어 있는 것으로 밝혀졌다. 도 2는 분무된 U-Al 분말의 XRD 결과를 보여준다. 분무된 분말에서, α-U 상, UAl₂ 상 및 UAl₃ 상의 3 상을 관찰하였다. Al의 첨가는 15 중량% 미만의 Al 함량을 가진 α-U 매트릭스에서 UAl₂ 침전물을 형성하였다. Al의 20 내지 25 중량 %의 범위에서, α-U 대신에 UAl₃ 상이 관찰되었다.

(2) 열간롤 표적의 제조

도 3은 U-15Al 및 U-10Al 분말을 이용하되, 열간압연 이후에 상변태 열처리(상변태 열처리 조건: 공기 하에 550℃에서 20시간)된 종래의 표적을 보여준다. 상변화는 많은 양의 변형을 통해 표적에서 상당한 부피 팽창을 야기하였다. 이러한 종류의 변형을 방지하기 위해, 열처리 공정을 열간롤 공정 내에 삽입하였다. 표 3은 변형된 열처리 조건을 보여준다. 따라서, 도 4에 나타난 바와 같이, 어떠한 변형 없이 표적이 성공적으로 제조되었다.

조건	열간롤 패스(pass)
조건	Pass 1	Pass 2	Pass 3	Pass 4	Pass 5	Pass 6
1	5h
2			5h
3	2h		2h		1h
4	1h	1h	1h	1h	1h

도 5는 변형된 조건 하에 열처리된 표적에 대한 XRD 결과를 보여준다. 그들은 제조 공정이 완료된 후, 제조된 표적 및 열처리된 표적의 데이터를 비교하여, 표 3에 기재된 조건 3(1-3-5Pass_2-2-1h) 및 4(Each Pass_1h)에서 바람직한 상변화를 초래한 것으로 확인된다.

한편, 도 5에 나타난 바와 같이, 550℃에서 5시간 동안 열처리는 모든 UAl₂ 상을 변형시키기에 충분하지 않았다. 적절한 열처리 시간을 찾기 위해 열처리 시간을 조정하였다. 도 6은 7 시간, 10 시간 및 20 시간 후 열처리된 표적의 XRD 데이터를 보여준다. UAl₂에 대한 어떠한 피크도 표적 데이터에서 발견되지 않았다. 따라서, 최소 열처리 시간은 550℃에서 약 7 시간인 것으로 확인된다.

결론

한국원자력연구원에서 분무된 우라늄-알루미늄 분말을 사용하여 3.2 gU /cm³의 우라늄 밀도를 가진 고밀도 LEU 표적을 제조하였다. 분무된 분말의 특성은 Al 함량에 의존한다: Al 함량이 15 중량% 미만인 α-U 상 및 UAl₂ 상, 및 Al 함량이 20 내지 25 중량%인 UAl₂ 상 및 UAl₃ 상. 표적의 열처리는 UAl₂ 상을 제거하기 위해 표적의 열처리를 수행하였다. 열처리 공정은 표적의 변형을 피하기 위해, 열간압연하는 과정 중에 수행되었다. 550℃에서 7 시간 동안 열처리하는 것이 UAl₂ 상의 전체 상변화에 필요하다는 것을 발견하였다.

전술한 본 발명의 설명은 예시를 위한 것이며, 본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.

Claims

(a) 기지 및 상기 기지 내 형성된 우라늄 표적 압분체를 포함하는 접합체를 준비하는 단계; 및
(b) 상기 접합체를 대상으로, 530℃ 내지 600℃의 온도로 열처리 및 롤 패스로 이루어진 열간롤 패스(pass)를 1회 이상 포함하여 열간압연함으로써, U상 또는 UAl₂상을 UAl₃상 또는 UAl₄상으로 상변화시키는 단계를 포함하되,
상기 (b) 단계에서 롤 패스는 표면 온도가 80℃ 내지 100℃인 롤을 통한 것을 특징으로 하는
우라늄 표적의 제조방법.
제1항에 있어서,
상기 우라늄 표적은 염기성 용액에 용해가능한 것인, 우라늄 표적의 제조방법.
제1항에 있어서,
상기 우라늄 표적은 U-235의 함량이 20 중량% 이하인, 우라늄 표적의 제조방법.
제1항에 있어서,
상기 우라늄 표적의 밀도는 3.0 gU/cm³ 내지 10.0 gU/cm³인, 우라늄 표적의 제조방법.
제1항에 있어서,
상기 (a) 단계에서 우라늄 표적 압분체는 우라늄-알루미늄 합금 분말과 알루미늄 분말이 혼합 및 압분된 것이고, 상기 우라늄-알루미늄 합금 분말에 대하여, 상기 알루미늄의 함량은 20 중량% 이하인, 우라늄 표적의 제조방법.
제5항에 있어서,
상기 우라늄-알루미늄 합금 분말과 알루미늄 분말의 총 혼합 분말에 대하여, 상기 우라늄-알루미늄 합금 분말의 함량은 10 부피% 내지 50 부피%로 혼합된 것인, 우라늄 표적의 제조방법.
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제1항에 있어서,
상기 (b) 단계에서 열처리는 총 5시간 내지 20 시간 동안 수행되는, 우라늄 표적의 제조방법.
제1항에 따라 우라늄 표적을 제조한 다음, 염기성 용액에 용해시키는 단계; 및
상기 우라늄 표적이 용해된 염기성 용액으로부터 방사성 Mo-99를 추출하는 단계를 포함하는
방사성 Mo-99의 추출방법.
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