DE3042424A1

DE3042424A1 - Plattenfoermiges hochleistungs-kernbrennstoff-element mit niedrig-angereichertem uran und verfahren zu seiner herstellung

Info

Publication number: DE3042424A1
Application number: DE19803042424
Authority: DE
Inventors: Gerhard Dr. 7515 Linkenheim Ondracek
Original assignee: Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Karlsruhe GmbH
Priority date: 1980-11-11
Filing date: 1980-11-11
Publication date: 1982-06-16
Also published as: US4705577A; FR2494023A1; GB2089101B; GB2089101A; DE3042424C2

Description

KERNFORSCHÜNGSZENTRUM Karlsruhe, den 4.11.198o KARLSRUHE GMBH PLA 8o54 Gl/str

Plattenförmiges Hochleistungs-Kernbrennstoff-Element mit niedrig-angereichertem Uran und Verfahren zu seiner Herstellung

Beschreibung:

Die Erfindung betrifft ein plattenförmiges Hochl·eistungs-Kernbrennstoff-Eiement mit niedrig-angereichertem Uran (5 bis 2o Gewichtsprozent Uran-235 im Uran-Anteil) als spaltbarem Material.

Ist die Verfügbarkeit über hoch-angereichertes Uran, das für die Herste^ung von Kernbrennstoff -Elementen verwendet wird, nicht mehr gewährieistet, so müssen Atomkernreaktoren, beispieisweise Forschungsreaktoren (einschiießlich der Materialprüfreaktoren), die ihre besondere Bedeutung als Trainingsanlagen für Kraftwerksreaktoren-Personal· besitzen, auf Kernbrennstoffe mit niedrig-angereichertem Uran umgerüstet werden. Um eine soiche Umrüstung sinnvoll und wirtschaftlich ohne allzu großen Aufwand durchführen zu können, sind Überlegungen und Untersuchungen im Gange, wie man von Kernbrennelementen mit ca. 9o%-iger Anreicherung, d.h. 9o% U-235 im Uran-Anteil, mit etwa o,4 bis 1,3 g U/cm zu Brennelementen mit niedrigangereichertem Uran, d.h. mit^r 2o % U-235 im Uran-Anteil·, kommen kann, ohne eine allzu große Leistungsminderung während des Reaktorbetriebs in Kauf nehmen zu müssen. Eine Beibehaltung der Reaktorleistung erscheint nur dann möglich, wenn die Änreicherungsreduzierung von 9o auf 2o% U-235 durch eine entsprechende Erhöhung der Urandichte im Brennstoff erreicht werden kann. Es wurde errechnet, daß für Reaktoren mit niedriger Leistung (beispiel·sweise zwischen 1 Watt und Io KW^ ) eine ürandichte im Brennstoff bis zu 2,4 g U/cm , für Reaktoren mit mittlerer

Leistung eine solche bis zu 3,3 gU/cm und für Reaktoren mit hoher Leistung eine solche bis zu .5,75 bzw.7,o3 g U/cm erreicht werden müßte. Für die Umrüstung mit niedrig, angereichertem Uran wurden Plattenelemente vorgeschlagen.

Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein plattenförmiges Hochleistungs-Kernbrennstoff-Element mit niedrig-angereichertem Uran als spaltbarem Material bereitzustellen und somit die für Kernreaktoren erforderliche Verfügbarkeit über spaltbares Material wiederherzustellen, sowie ein Kernbrennstoff-Element bereitzustellen, das durch seine Eigenschaften die Nachteile der Anreicherungsreduzierung von hochangereichertem Brennstoff (9o % U-235 im Uran-Anteil) auf niedrig-angereicherte-n Brennstoff (2o % U-235 im Uran-Anteil) vollständig kompensiert. Weiterhin ist es Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung eines solchen plattenförmigen Hochleistungs-Kernbrennstoff-Elementes mit niedrig-angereichertem Uran zu schaffen.

Die Aufgabe wird erfindungsgemäß gelöst durch ein plattenförmiges Hochleistungs-Kernbrennstoff-Element mit niedrig-angereichertem Uran (5 bis 2o Gewichtsprozent Uran-235 im Uran-Anteil) als spaltbarem Material, im wesentlichen bestehend aus einer mit einer

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Aluminiumhülle versehenen UAl.-Platte mit herstellungsbedingten Verunreinigungen).

Uran-Aluminium-Legierungen für Brennelemente in Blattenform und ein Verfahren zu ihrer Herstellung sind

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* oder Al-Legierungs-

aus der DE-PS 11 18 471 bekannt. Der Gegenstand dieses Patentes zielt allgemein daraufab, die Bildung von UAl. in Uran-Aluminium-Legierungen zu unterdrücken. Hierzu werden bis zu 2o Atomprozent eines Elementes aus der Gruppe Si, Ti, Ge, Zr, Sn, Pb, In, Tl, Fe, Nb und Ga, bezogen auf das Fertigprodukt, als zusätzliche Komponente eingesetzt. Die Anwesenheit von mehr als o,5 Atomprozent irgendeines der genannten ternären Zusatzelemente führt zu einer UAl,-Konzentration von mehr als 2o Gewichtsprozent und einerUA1₄-Konzentration von weniger als 42 Gewichtsprozent. Wird der Anteil der Zusatzelemente erhöht, so verringert sich der UAl--Gehalt. Bei Anwesenheit von mehr als 1,2 Atomprozent an einem bevorzugten Zusatzelement erhält man eine Legierung, deren' UAl,-Konzentration mehr als 6o Gewichtsprozent und deren UAl.-Gehalt weniger als 8 Gewichtsprozent beträgt. Die Anwesenheit von 5 Atomprozent und mehr des bevorzugten Siliciums führt zur vollständigen Unterdrückung des UAl₄ und zu einer UAl-,-Konzentration von 65 Gewichtsprozent. Die möglichst vollständige Unterdrückung einer Bildung von UAl₄ in einem Uranaluminid-Kernbrennstoff war bisher deshalb wünschenswert, weil die Eigenschaften des UAl₄ für die weitere Verarbeitung des Kernbrennstoffs große Probleme aufwerfen. Beispielsweise ist UAl. hart und spröde, zeigt ein orthorhombisches Gitter und läßt sich nicht zu Platten walzen. Wird wie es üblich ist und. auch aus der DE-PS 11 18 471 hervorgeht, der Uranaluminid-Brennstoff durch Aufschmelzen der Bestandteile an Uran und ."'..Aluminium

und durch Gießen eines Blockes hergestellt ohne Zusatzelemente, so wird beim nachfolgenden Warmwalzen so viel UAl. gebildet, daß im Brennstoff Brüche auftreten. Eine gleichmäßige und homogene Verteilung des Urans im Brennstoff ist aber eine der Voraussetzungen für ein funktionsfähiges Kernbrennstoff-Element.

Es ist also nicht möglich, zunächst schmelz- oder pulvertechnologisch UAI4 herzustellen und dieses dann über die Bilderrahmentechnik zu Kernbrennstoffplatten zu verarbeiten.

Es hat sich nun aber gezeigt, daß bei Einhaltung gewisser Bedingungen ein Verfahren bereitgestellt werden kann, mit welchem die erfindungsgemäßen plattenförmigen Hochleistungs-Kernbrennstoff-Elemente mit niedrig-angereichertem Uran, im wesentlichen bestehend aus einer mit einer Aluminiumhülle versehenen UAl^-Platte, hergestellt werden können. Ein solches Verfahren gemäß der Erfindung zur Herstellung einer UAl.-Platte ist gekennzeichnet durch

a) inniges Mischen von Pulver aus niedrig-ange-

reichertem Uran (5 bis 2o Gew.-% U-235) mit einer Partikelgröße im Bereich von o, 1 μη\ bis 9o μίτι mit Aluminium-Pulver einer Partikelgröße im Bereich von o,l /im bis loo μτα in einem Gewichtsverhältnis-Bereich Uran zu Aluminium zwischen 1,1 U zu 1 Al und 2,2 U zu 1 Al,

b) Vorpressen des Gemisches aus Schritt a) bei einem Druck im Bereich von 3oo MPa bis 5oo MPa und bei Raumtemperatur zu einem plattenförmigen Grünling,

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c) Einsetzen des Grünlings in einen Al-Bilderrahmen und Verschweißen mit diesem im Vakuum,

d) Walzen des Bilderrahmens in 3 Walzstichen, wobei während des 1. u. 2. Stiches jeweils eine Dicker»

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* oder Al-Legierungs-

abnähme von ca. 1 mm und während des 3. Walzstiches eine Dickenreduzierung um ca. 15 % erreicht wird, bei einer Temperatur von 8oo K + 25 K,

ei^ Fixieren der Platte, mit Rahmen nach dem 3. Walzstich zwischen zwei Mo-Blechen an der Unter- und Oberseite der Platte , Einbringen der so fixierten gerahmten Platte in eine Spannvorrichtung und abschließendes WärmebehändeIn bei 8ooi2 5 K mindestens während einer Dauer von 75 Stunden zur UAl^- Bildung in der Platte.

Es ist möglich, sowohl ein Pulvergemisch aus Uran und Aluminiumpulver, als auch deren erstes und zweites Reaktionsprodukt, nämlich UAl₂ bzw. UAl₃, zu walzen. Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird also die Kernbrennstoffplatte im wesentlichen gefertigt, bevor so viel UAl₄ gebildet worden ist, daß die Walzbarkeit unmöglich wird, aber dennoch eine Al-umhüllte Platte nach der abschließenden Glühbehandlung mit letztlich hohem Gewichtsprozentanteil an UAl4 bzw. mit praktisch reinem UAl₄ als sogenanntem Meat (das ist der Kernbrennstoff innerhalb des Rahmens und innerhalb der Platte) zu erhalten. Auf diese Weise wird durch den Ersatz der Al-Matrix in den bisher bekannten UAl -Al-Dispersionen durch

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UAl₄ praktisch die Möglichkeit einer vollständigen Kaijpensation der Anreicherungsreduzierung von 9o auf 2ö Ati-Prozent U-235 erreicht. Da UAl₄ eine hohe Defektstellenrate

im Kristallgitter aufweist und daher ein gewisser Gitterraum für gasförmige Spaltprodukte vorhanden ist, wird erwartet, daß ein UAl^-Brennstoffelement wenig Neigung zum Schwellen durch die Bildung von Spaltprodukten während der Standzeit des Brennelementes im Kernreaktor zeigt.

Die angegebene Mindestdauer von 75 Stunden für die abschließende Glühbehandlung gewährleistet einen Umsatz des Uran- und Aluminiumpulvergemisches zu über 5o Gewichtsprozent zu UAl,. Dieser Umsatz erhöht sich mit zunehmender Zeitdauer dieser Glühbehandlung. Da jedoch die UAl.-Bildung während des Einsatzes des Brennelementes im Reaktor fortschreitet, ist das Ausdehnen der Glühbehandlung bis zur vollständigen Umsetzung zu UAl. für das erfindungsgemäße Verfahren nicht mehr unbedingt erforderlich bzw. wesentlich.

Die wesentlichsten Vorteile einer UAl.-Brennstoffplatte sind darin zu sehen, daß das Betriebsverhalten unter Bestrahlung verhältnismäßig gut ist, daß das UAl* mit den Aluminiumhüllen nicht weiter reagieren kann, und daß bei der Wiederaufarbeitung des verbrauchten Brennelementes keine Probleme durch zusätzliche Elemente außer Uran und Aluminium geschaffen werden. Volumenerweiterungen der Brennstoffplatten bzw. Plattendeformationen während der Brennelementstandzeit im Reaktor werden durch das UAl.-Brennstoffelement weitgehend reduziert.

Im folgenden wird die Erfindung durch ein Ausführungsbeispiel näher erläutert. Die Erfindung ist jedoch nicht auf dieses Beispiel beschränkt.

Beispiel:

7,6 Uranpulver mit einer mittleren Teilchengröße von. 3o um und 5,6_gAluminiumpulver einer mittleren Teilchengröße von 5o um wurden in einem Taumelmischer mit Plastikeinsätzen bei 70 Umdrehungen/min, über eine Stunde lang gemischt. Wegen der Pyrophorität des ü-Pulvers wurde in einer Gasreinigungsbox gearbeitet. Das Pulvergemisch wurde danach bei 3oo MPa und Raumtemperatur zu einer 2,5 mm dicken Platte gepreßt. Anschließend wurde der Preßling in einen Al-Bilderrahmen mit Al-Boden- und Deckfolien eingesetzt und in einer Schweißbox im Vakuum mit dem Rahmen verschweißt. Das Walzen wurde in 3 Stichen ausgeführt, wobei beim 1. und 2. Walzstich jeweils 1 mm Dickenabnahme erzielt wurden und beim 3. Walzstich nochmals eine Dickenreduzierung von 15%. Danach betrug die Dicke der Platte 1,3 mm. Die Walztemperatur lag bei SOG + 25 K, die Aufheizzeit des Bilderrahmens vor dem 1. Walzstich betrug ca. 10 min. Nach dem 3. Walzstich wurde die Platte mit Rahmen auf ein Molybdän-Blech gelegt, mit einem weiteren Molybdän-Blech bedeckt und fixiert. In einer Spannvorrichtung aus Stahl wurde die fixierte Platte bei 800 + 25 K loo Stunden lang einer Glühbehandlung unterzogen. Röntgenaufnahmen und Glühbilder der Platte zeigten einen- gleichmäßigen und homogenen Aufbau ohne Riß- oder Blasenbildung.

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Claims

KERNFORSCHUNGSZENTRUM Karlsruhe, den 4.11.198o KARLSRUHE GMBH PLA 8o54 Gl/str

Patentansprüche;

fly Plattenförmiges Hochleistungs-Kernbrennstoff-Element mit niedrig-angereichertem Uran (5 bis Gewichtsprozent Uran-235 im Uran-Anteil) als spaltbarem Material, im wesentlichen bestehend

■k

aus einer mit einer Aluminiumhülle versehenen UAl.-Platte mit herstellungsbedingten Verunreinigungen .
2. Verfahren zur Herstellung einer UA1₄-Platte gemäß Anspruch 1, gekennzeichnet durch

a) inniges Mischen von Pulver aus niedrig-angereichertem Uran (5 bis 2o Gew.-% U-235) mit einer Partikelgröße im Bereich von o,l pm bis 9o jam mit Aluminium-Pulver einer Partikelgröße im Bereich von o,l /am bis loo /am in einem Gewichtsverhältnis-Bereich Uran zu Aluminium zwischen!, 1 U zu 1 Al und 2,2 U zu 1 Al,

b) Vorpressen des Gemisches aus Schritt a) bei einem Druck im Bereich von 3oo MPa bis 5oo MPa und bei Raumtemperatur zu einem plattenförmigen Grünling,

c) Einsetzen des Grünlings in einen Al-Bilderrahmen und Verschweißen mit diesem im Vakuum,

d) Walzen des Bilderrahmens in 3 Walzstichen, wobei während des 1. u. 2. Stiches jeweils eine Dicken-

oder Al-Legierungs-

ORIGINAL INSPECTED

abnähme"von ca. 1 ram und während des 3. Walzstiches eine Dickenreduzierung um ca. 15 %
erreicht wird, bei einer Temperatur von
8oo K * 25 K,

$· Fixieren der Platte, mit Rahmen nach dem 3. Walzstich zwischen zwei Mo-Blechen an der Unter- und Oberseite der Platte , Einbringen der so fixierten gerahmten Platte in eine Spannvorrichtung und abschließendes Wärmebehandeln bei 8ooJ!2 5 K mindestens während einer Dauer von 75 Stunden zur
Bildung in der Platte.