RU2476941C2

RU2476941C2 - МИШЕНЬ ДЛЯ НАРАБОТКИ ИЗОТОПА 99Мо

Info

Publication number: RU2476941C2
Application number: RU2010144805/07A
Authority: RU
Inventors: Евгений Игоревич Понькин; Михаил Владимирович Проничев; Валерий Николаевич Усов; Александр Иванович Бардов; Дмитрий Петрович Бугаев; Александр Петрович Петров
Original assignee: Общество с ограниченной ответственностью "Урал-Диал"
Priority date: 2010-11-01
Filing date: 2010-11-01
Publication date: 2013-02-27
Also published as: RU2010144805A

Abstract

Изобретение относится к ядерной технике, в частности к образованию радиоактивных изотопов для изготовления радиофармпрепаратов посредством облучения мишеней в ядерном реакторе. Мишень для наработки изотопа ⁹⁹Мо содержит делящийся материал и имеет форму незамкнутого цилиндра. Мишень выполнена из листа толщиной не более 1 мм. В качестве делящегося материала мишени использован металлический уран, обогащенный по изотопу ²³⁵U не ниже 20%. В материал мишени введен никель, при этом образована композиция, в которой масса урана составляет 1,0-30,0% от массы никеля. Изобретение позволит упростить процессы изготовления мишени, ее извлечения и выделения наработанного ⁹⁹Мо. 2 з.п. ф-лы, 3 ил.

Description

Заявляемое изобретение относится к ядерной технике, в частности, к образованию радиоактивных изотопов для изготовления радиофармпрепаратов посредством облучения мишеней в ядерном реакторе.

Мишень, наиболее часто применяющаяся при производстве ⁹⁹Мо и входящая, как правило, в состав облучательного блока, представляет собой материал, содержащий ²³⁵U, и является составной частью технологического цикла, включающего изготовление мишени, облучение мишени в ядерном реакторе, химическую переработку мишени с выделением целевого изотопа ⁹⁹Мо.

Особенности мишени определяют степень сложности выделения ⁹⁹Мо из облученной мишени. Поэтому при создании мишени необходимо соблюсти пять основных принципов:

- геометрия мишени должна обеспечивать возможность ее установки требуемым образом в облучательном блоке;

- мишень должна содержать такое количество ²³⁵U, которое необходимо, чтобы получить желаемое количество ⁹⁹Мо в единичном блоке;

- мишень должна обладать хорошей теплопроводностью, чтобы предотвратить перегрев в процессе облучения;

- мишень должна представлять собой барьер, не допускающий выход радиоактивных изотопов;

- материал мишени должен соответствовать химическим процессам, использующимся в горячей лаборатории при выделении и очистке ⁹⁹Мо.

Известна мишень, помещенная в облучательный блок, описанная в G.F/Vandergrift, R.A.Leonard et. At. Modification of base-side ⁹⁹Mo production for LEU metal-foil targets; RERTR-99, October 2-8, 1999, Budapest, Hungary. Блок содержит оболочку, концевые детали из А1 и размещенный под оболочкой сердечник (собственно мишень) дисперсионного типа, выполненного из смеси UAl_X в Аl-матрице.

Известны также мишени для наработки ⁹⁹Мо (Зыков М.П., Кодина Г.E. // Радиохимия, 1999, т.41, №3, с.194. - 2004), представляющие собой частицы оксидов урана различной степени обогащения, диспергированные и в дальнейшем запрессованные в матрице из порошка алюминия.

Недостатком указанных мишеней, обусловленным ее свойствами, является необходимость значительного разбавления алюминием частиц, содержащих уран (как в составе интерметаллидов урана с алюминием, так и в составе диоксида урана), во избежание расплавления алюминиевой матрицы. Это приводит к необходимости растворения значительных количеств балластного алюминия и росту тем самым объемов радиоактивных отходов, нуждающихся в захоронении. Кроме того, длительное растворение приводит к потерям ⁹⁹Мо вследствие самораспада.

Наиболее близким по технической сущности к заявляемому изобретению и выбранным в качестве его прототипа является мишень, описанная в изобретении под названием «Способ получения мишени ⁹⁹Мо из низкообогащенного урана», на которое выдан патент США №5615233, G21G 1/2 и которое опубликовано 25 марта 1997 года.

Согласно этому патенту блок для получения изотопа ⁹⁹Мо как продукта деления урана в ядерном реакторе содержит концевые детали, внутреннюю и наружную цилиндрические оболочки (подложки) из конструкционного материала и размещенную между оболочками мишень (сердечник) в виде фольги (листа толщиной 100-300 мкм) делящегося материала. Мишень имеет форму незамкнутого цилиндра. Кромки мишени стыкуются по продольному ребру, приваренному к наружной поверхности внутренней оболочки облучательного блока. Плотность контакта оболочек с мишенью обеспечена механическим обжатием сборки. Плотный механический контакт мишени с оболочками обеспечивает хорошую теплопередачу между элементами блока в процессе облучения и возможность механического отделения мишени от оболочек после облучения мишени. После разделения переработке с целью выделения ⁹⁹Мо подвергается только мишень. Таким образом, уменьшается масса перерабатываемого материала и, соответственно, масса и объем технологических реагентов, размеры технологического оборудования и т.д.

Недостатки мишени-прототипа заключаются в следующем.

Изготовление фольги из урана является сложным и дорогостоящим процессом, требующим специального нестандартного оборудования.

Высокая концентрация ядер урана в зоне контакта «мишень-оболочки» обуславливает «склеивание» оболочек с мишенью вследствие их диффузионного взаимодействия. Свойственные металлическому урану радиационный рост, повышение хрупкости и разупрочнение обуславливают фрагментацию сердечника. Все это создает дополнительные затруднения в проведении операций механического разделения мишени и оболочек. Сборка блока с приваркой кромок мишени к оболочке и дальнейшее обжатие сборки являются сложными дорогостоящими операциями.

Задачей заявляемого изобретения является создание мишени для наработки изотопа ⁹⁹Мо, использование которого позволит упростить процессы ее изготовления, извлечения и выделения наработанного ⁹⁹Мо.

Сущность изобретения заключается в том, что в мишени для наработки ⁹⁹Мо, содержащей делящийся материал и имеющей форму незамкнутого цилиндра, выполненного из листа толщиной не более 1 мм, согласно изобретению в качестве делящегося материала в мишени использован металлический уран, обогащенный по изотопу ²³⁵U не ниже 20%, в материал мишени введен никель, при этом образована композиция, в которой масса урана составляет 1,0-30,0% от массы никеля.

Материал мишени может быть выполнен из охлажденного расплава никеля и урана.

Материал мишени может быть выполнен в виде проката перемешанных порошков никеля и диоксида урана.

Технический результат, который позволит при использовании заявляемого изобретения решить поставленную задачу, заключается в том, что материал сердечника обладает пластичностью, достаточной для изготовления из него тонкого листа на стандартном оборудовании. Относительно большая площадь мишени способствует интенсификации теплообмена, снижая тем самым температуру блока.

Материал мишени по заявляемому изобретению обладает химической инертностью в интервале температур облучения и относительно высокой температурой плавления, что, с одной стороны, исключает взаимодействие материала мишени с материалом оболочек внутри блока, а с другой стороны, позволяет снизить количество балластного материала в блоке. Выполнение мишени в форме незамкнутого цилиндра сокращает уровень термических напряжений в ней при облучении, снижая вероятность ее деформирования и заклинивания в блоке. Это облегчает процесс разборки блока после облучения и исключает необходимость растворения значительных количеств балластного материала, снижая тем самым объемы радиоактивных отходов, нуждающихся в захоронении. Кроме того, не требуются дополнительные затраты времени на растворение этих материалов, приводящие к потерям ⁹⁹Мо вследствие самораспада.

Наличие в заявляемом изобретении признаков, отличающих его от прототипа (в качестве делящегося материала в мишени использован металлический уран, обогащенный по изотопу ²³⁵U не ниже 20%, в материал мишени введен никель, при этом образована композиция, в которой масса урана составляет 1,0-30,0% от массы никеля), позволяет считать его соответствующим условию патентоспособности "новизна".

В результате поиска не выявлены технические решения аналогичного назначения, имеющие признаки, совпадающие с отличительными признаками заявляемого изобретения. В источниках информации не выявлена известность влияния признаков, отличающих заявляемое решение от прототипа, на достигаемый технический результат. Следовательно, можно сделать вывод о соответствии заявляемого изобретения условию патентоспособности «изобретательский уровень».

На фиг.1 изображен продольный разрез облучательного блока, на фиг.2 изображен поперечный разрез облучательного блока, на фиг.3 изображено в увеличенном масштабе сечение по радиальной плоскости вкладышей между внутренней и наружной оболочками.

Облучательный блок для наработки изотопа ⁹⁹Мо содержит цилиндрическую оболочку 1, выполненную деформацией алюминиевой трубы. Продольное сечение стенки оболочки 1 имеет П-образную форму. К открытой торцевой поверхности А оболочки 1 приварен концевой элемент 2. Внутри образованной герметичной полости 3 помещены вкладыши 4 и 5, выполненные в виде колец из графита, имеющих в сечении Г-образную форму. Вкладыши 4 и 5 состыкованы друг с другом торцами цилиндрических частей с внутренними торцами полок и образуют между собой полость 6, в которую помещена мишень 7. Вкладыши 4 и 5 предназначены для обеспечения теплопередачи между мишенью 7 и оболочкой 1. Для обеспечения плотности сборки в полость оболочки 1 со стороны концевого элемента 2 помещено подкладное кольцо 8.

Мишень 7 выполнена из металлического урана, обогащенного по изотопу ²³⁵U не ниже 20%. В качестве второго компонента материала мишени 7 использован никель. Концентрация урана в материале сердечника составляет 1,0-30,0% от массы никеля.

Мишень 7 изготавливают следующим образом. Компоненты материала мишени 7 расплавляют в вакууме с получением эвтектики, состоящей из зерен никеля и интерметаллического соединения UNi₅. Из расплава отливают подкат, который затем прокатывают при комнатной температуре до толщины не более 1 мм.

Мишень 7 может быть изготовлена в виде проката перемешанных порошков никеля и диоксида урана.

Блок собирают следующим образом. Между вкладышами 4 и 5 помещают мишень 7. В полость 3 оболочки 1 помещают образованный пакет до упора в днище 9. На полку вкладыша 4 помещают подкладное кольцо 8. В случае необходимости подкладное кольцо 8 дорабатывают до высоты, при которой обеспечивается плотность сборки. Затем к торцу А оболочки 1 приваривают конечный элемент 2.

ПРИМЕР ИСПОЛЬЗОВАНИЯ

Был отлит подкат, содержащий никель марки Н-1 в количестве 95% по массе и уран в количестве 5% по массе. Уран обогащен по изотопу ²³⁵U до 96%. Подкат прокатан в валках при комнатной температуре до толщины 1,0 мм. Полученная лента разрезана на карточки размером 1,0×50×135 мм. Одну из карточек поместили в виде незамкнутого цилиндра (мишень 7) в графитовые вкладыши 4, 5 и установили в полость 6 оболочки 1. Доработкой подкладного кольца 8 под размер концевого элемента 2 обеспечили плотность сборки и загерметизировали блок приваркой концевого элемента 2 к оболочке 1.

Блок облучали в реакторе с плотностью потока тепловых нейтронов 1,0×10¹³ н/см² и штатном расходе теплоносителя. В процессе облучения температура мишени не превышала 650°С, а температура на поверхности оболочки 1 была не выше штатной для данного реактора.

В процессе облучения в течение семи суток не произошло взаимодействия материала сердечника 7 с материалом вкладышей 4,5, не наблюдалось деформации мишени 7 и сколь-либо значительной газовой коррозии ее материала. При этом в четырех мишенях, размещенных в четырех блоках, наработано 1000 Ки изотопа ⁹⁹Мо. В процессе получения этого целевого продукта материал 7 мишени растворялся с приемлемой скоростью, причем объем образовавшихся растворов был в четыре раза меньше объема, образуемого при переработке мишеней из сплавов урана с алюминием или дисперсии оксидов урана в алюминии, потребных для получения тех же 1000 К и изотопа ⁹⁹Мо.

Превышение содержания урана в композиции свыше 30% от массы никеля приведет к недопустимо высокому энерговыделению при облучении. Вследствие этого возможно закипание теплоносителя на внешней поверхности облучательного блока, что является нарушением нормальных условий эксплуатации реакторов на тепловых нейтронах. Уменьшение содержания урана до количества менее 1% от массы никеля вызовет необходимость использования значительного числа облучательных блоков для наработки требуемого количества целевого продукта, что снизит экономическую эффективность получения ⁹⁹Мо.

Таким образом, изложенные сведения свидетельствуют о выполнении при использовании заявляемого изобретения следующей совокупности условий:

- мишень, в которой воплощается заявляемое изобретение при его осуществлении, предназначено для наработки изотопа ⁹⁹Мо;

- осуществление заявляемой мишени в том виде, в каком она охарактеризована в независимом пункте формулы изобретения, возможно с помощью известных средств.

Следовательно, заявляемое изобретение соответствует условию "промышленная применимость".

Claims

1. Мишень для наработки изотопа ⁹⁹Мо, содержащая делящийся материал и имеющая форму незамкнутого цилиндра, выполненного из листа толщиной не более 1 мм, отличающийся тем, что в качестве делящегося материала мишени использован металлический уран, обогащенный по изотопу ²³⁵U не ниже 20%, в материал мишени введен никель, при этом образована композиция, в которой масса урана составляет 1,0-30,0% от массы никеля.

2. Мишень для наработки изотопа ⁹⁹Мо по п.1, отличающаяся тем, что материал мишени выполнен из охлажденного расплава никеля и урана.

3. Мишень для наработки изотопа ⁹⁹Мо по п.1, отличающаяся тем, что материал мишени выполнен в виде проката перемешанных порошков никеля и диоксида урана.