RU2241269C2 - Первичная мишень для образования продуктов деления - Google Patents

Первичная мишень для образования продуктов деления Download PDF

Info

Publication number
RU2241269C2
RU2241269C2 RU2001103640/06A RU2001103640A RU2241269C2 RU 2241269 C2 RU2241269 C2 RU 2241269C2 RU 2001103640/06 A RU2001103640/06 A RU 2001103640/06A RU 2001103640 A RU2001103640 A RU 2001103640A RU 2241269 C2 RU2241269 C2 RU 2241269C2
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
uranium
target
type
uranium nitride
nitride
Prior art date
Application number
RU2001103640/06A
Other languages
English (en)
Other versions
RU2001103640A (ru
Inventor
Жан-Пьер ДЮРАН (FR)
Жан-Пьер ДЮРАН
Ив ЛЯВАСТР (FR)
Ив ЛЯВАСТР
Патрик ЛОДАМИ (FR)
Патрик ЛОДАМИ
Original Assignee
С.Е.Р.К.А. (Компани Пур Л'Этюд Э Ля Реализасьон Де Комбюстибль Атомик)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by С.Е.Р.К.А. (Компани Пур Л'Этюд Э Ля Реализасьон Де Комбюстибль Атомик) filed Critical С.Е.Р.К.А. (Компани Пур Л'Этюд Э Ля Реализасьон Де Комбюстибль Атомик)
Publication of RU2001103640A publication Critical patent/RU2001103640A/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2241269C2 publication Critical patent/RU2241269C2/ru

Links

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/04—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
    • G21G1/06—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by neutron irradiation
    • G21G1/08—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by neutron irradiation accompanied by nuclear fission
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
    • C01B21/0615—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with transition metals other than titanium, zirconium or hafnium
    • C01B21/063—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with transition metals other than titanium, zirconium or hafnium with one or more actinides, e.g. UN, PuN
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C23—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23C—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C14/00—Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material
    • C23C14/06—Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material characterised by the coating material
    • C23C14/0641—Nitrides
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C23—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23C—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C16/00—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes
    • C23C16/22—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the deposition of inorganic material, other than metallic material
    • C23C16/30—Deposition of compounds, mixtures or solid solutions, e.g. borides, carbides, nitrides
    • C23C16/34—Nitrides
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2004/00—Particle morphology
    • C01P2004/60—Particles characterised by their size
    • C01P2004/61—Micrometer sized, i.e. from 1-100 micrometer

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Physical Vapour Deposition (AREA)
  • Particle Accelerators (AREA)
  • Luminescent Compositions (AREA)

Abstract

Изобретение относится к области атомной техники. Сущность изобретения: первичная мишень типа I имеет плоскую или изогнутую форму и содержит ядро, изготовленное способом порошковой металлургии из смеси порошка нитрида урана и металлического порошка. Первичная мишень типа II имеет плоскую, изогнутую или цилиндрическую подложку, покрытую нитридом урана. Способ изготовления мишени типа I для получения продукта деления - молибдена-99 осуществляют посредством нейтронного облучения нитрида урана в ядерном реакторе. При этом урановое ядро формируют посредством сжатия при максимальном давлении 70 кг/мм2 смеси порошков нитрида урана и металла, выбранного из группы, состоящей из алюминия, магния, меди и циркония. При изготовлении первичной мишени типа II осуществляют покрытие плоской, изогнутой или цилиндрической подложки нитридом урана путем использования операций испарения в вакууме, химического осаждения из газовой фазы, физического осаждения из газовой фазы и путем напыления. Используют первичную мишень для получения продукта деления - молибдена-99 и получения технеция-99 для медицинских целей, и/или промышленных исследований, и/или диагностики. Преимущества изобретения заключаются в упрощении получения делящегося материала и усовершенствовании способа. 5 с. и 6 з.п. ф-лы.

Description

Область техники
Настоящее изобретение относится к первичной мишени для выработки продуктов деления в ядерном реакторе.
Более конкретно, предметом изобретения является первичная мишень для образования продуктов деления - молибдена-99 с высокой концентрацией, с высокой удельной активностью и высокой чистотой.
Изобретение также относится к способам приготовления мишени.
Наконец, изобретение относится к использованию молибдена-99, получающегося в результате облучения первичной мишени в ядерном реакторе, чтобы вырабатывать технеций-99 для медицинских целей, и/или промышленных исследований, и/или диагностики.
Описание предшествующего уровня техники
Радиоактивный изотоп молибдена-99 долго использовался в качестве источника технеция-99, который использовался в чистом виде для медицинских целей, и/или промышленных исследований, и/или диагностики. Технеций-99 особенно зарекомендовал себя при использовании в качестве радиоизотопного индикатора при введении в исследуемую среду, вследствие короткого периода полураспада, что делает возможным уменьшить воздействие облучения на эту среду.
В области медицины было показано, что технеций-99 является особенно полезным средством при исследованиях или в клинической диагностике, например, для исследования органов, таких, как печень, легкие, кровь и т.д., и для обнаружения рака.
В промышленности было показано, что технеций-99 является превосходным инструментом, например, для измерения скоростей потока текучих сред, или альтернативно для наблюдения за процессами в химии и для их оптимизации.
Поскольку технеций-99 имеет короткий период полураспада (приблизительно 6 часов), то он обычно получается на месте использования, когда это требуется, посредством выделения из того элемента, из которого он образуется, то есть из радиоактивного молибдена-99.
Однако, чтобы быть пригодным для использования, молибден-99 должен иметь очень высокую степень чистоты и высокую удельную активность.
Для этих применений химически чистый радиоактивный молибден-99 обычно адсорбируется на глиноземной колонне. Эта колонна, которая образует генератор технеция-99, представляет интерес для пользователя радиоактивного изотопа для его выделения по требованию посредством элюирования подходящей среды - элюента. С этого момента раствор технеция-99 является рабочим.
В медицинской диагностике раствор с технецием-99 вводится внутривенно или через рот. В зависимости от специфики приготовления раствора технеция-99 упомянутый элемент предпочтительно сам прикрепляется к органу-мишени, который затем может быть подвергнут клинической диагностике обычным способом для исследования радиоактивности.
В промышленных применениях раствор технеция-99 вводится в испытуемое устройство, затем скорости потока и потоки текучих сред измеряются с помощью обычного счетчика для контроля радиоактивности.
На практике было осуществлено и описано несколько способов для выработки радиоактивного молибдена-99, впоследствии источника технеция-99. Каждый из этих способов использует первичную мишень, произведенную посредством соответствующего делящегося материала, эта мишень подвергается нейтронному облучению в ядерном реакторе для того, чтобы образовывать продукт деления - молибден-99.
Первичные мишени изготавливают известным способом и имеют плоские поверхности, изогнутые поверхности или даже трубчатые поверхности.
Согласно первому способу было предложено, чтобы природный молибден использовался в мишени, которая впоследствии облучается в реакторе, затем после того как молибден-99 был химически выделен, он используется как медицинский генератор технеция-99 (см., например, патент США 3382152).
Согласно первому способу изотоп молибдена-99, полученный посредством облучения, в основном имеет высокую радиоактивную чистоту. Химическая обработка мишени для его выделения является простой, посредством элюирования получают чистый раствор технеция-99. Однако выход по весу от облучения молибдена-99 относительно исходного молибдена является очень низким.
Согласно другому способу для значительно более высокого выхода по весу было предложено, чтобы в первичной мишени использовался уран или сплав и чтобы мишень облучалась в ядерном реакторе для выработки продукта деления - молибдена-99.
Когда материалом, используемым в производстве мишени, является уран, последний может быть представлен в чистом виде или в виде сплава, полученного посредством порошковой металлургии или нанесенного электролитическими способами на подложку.
Согласно первому типу, в дальнейшем называемому типом I, урановая первичная мишень для выработки радиоактивного молибдена-99 посредством облучения была произведена посредством объединения содержащей уран активной зоны, полученной посредством порошковой металлургии из урана и алюминиевого сплава типа UAlx, и алюминиевых пластинок.
Использование сплава урана, например, сплава алюминия урана (UAlx), придает мишени более высокую стабильность при облучении, чем использование только одного металла урана.
Процесс производства первичной мишени состоит в приготовлении посредством плавки, например, сплава UA1x (где х равно 3 или 4) на основе урана и алюминия, затем тонком измельчении этого сплава, объединении его с алюминиевым порошком в соответствующем количестве и затем в сильном сжатии в прессе пылевидной смеси до получения содержащей уран активной зоны реактора.
Затем полученная содержащая уран активная зона окружается алюминиевыми пластинками. Изготовленная таким образом сборка, состоящая из активной зоны и пластинок, образует мишень, которая подвергается облучению для получения радиоактивного молибдена-99. Однако такая мишень, которая ламинируется посредством объединения сплава урана-алюминия и алюминия, имеет следующие недостатки технологического процесса.
Вот почему, благодаря объединенной форме урана и алюминия в активной зоне, количество (выраженное в г) всего урана (в дальнейшем Ut), приходящегося на единицу объема (в см3) в мишени, слишком мало (приблизительно 1,1 г Ut/см3), если сплавом ламинирования является чистый алюминий, что приводит к малому последующему выходу молибдена-99, но больше, чем получается в результате облучения природного молибдена.
Согласно другому типу, в дальнейшем называемому типом II, урановая первичная мишень была изготовлена посредством нанесения делящегося материала по подложку. Первичная мишень (см., например, патент США №3940318) изготавливается из герметичного цилиндрического контейнера, выполненного из металла или сплава, внутренняя поверхность которого покрывается тонким адгезионным слоем делящегося материала (соединения урана), из которого, после облучения мишени, этот слой может быть удален посредством химической обработки без существенного ухудшения носителя. Однако этот тип первичной мишени имеет недостатки технологического производства, так как количество урана в мишени ограничено относительно маленькой толщиной слоя уранового соединения, нанесенного с использованием существующих технологий, и делящегося материала (сплав урана).
Краткое изложение существа изобретения
Задачей изобретения является устранение указанных недостатков путем производства улучшенной первичной мишени для выработки продуктов деления - молибдена-99 с высокой концентрацией, высокой удельной активностью и высокой чистотой после выделения облученной среды, для использования по требованию для выработки технеция-99, без изменения химических способов выделения молибдена-99 с элементами идентичной структуры.
Другой задачей изобретения является разработка способа производства первичных мишеней, предназначенных для нейтронного облучения, которые представлены либо в форме гранул, либо в форме плоских или по меньшей мере частично цилиндрических пластинок, или в других формах.
Другой задачей изобретения является разработка способа производства первичных мишеней из уранового делящегося материала, позволяющего упростить цикл получения делящегося материала в фазе производства мишени на ранних стадиях и в фазе отделения после облучения молибдена-99 от урана, который должен перерабатываться на более поздних стадиях.
Изобретение относится к новой первичной мишени для выработки продукта деления 99Мо из уранового делящегося материала посредством нейтронного облучения в ядерном реакторе, которая характеризуется тем, что делящийся материал в преобладающей степени по массе состоит из нитрида урана.
Подробное описание изобретения
Настоящее изобретение в основном касается улучшения первичной мишени, делящийся материал которой в преобладающей степени по массе состоит из нитрида урана, который при облучении в ядерном реакторе потоком нейтронов образует продукт деления - молибден-99 с высокой концентрацией, высокой удельной активностью, и имеет высокую чистоту после выделения после облучения. Полученный таким образом молибден-99 может использоваться по требованию для производства 99Тс.
Нитрид урана (UN), используемый в производстве мишени согласно изобретению, может быть получен посредством любого известного процесса, например, прямого нитрирования металла урана, термического восстановления оксида урана посредством углерода в газовой среде, содержащей азот и водород в подходящих количествах, согласно следующим реакциям:
 1/3U3O8+1/3C⇒ UO2+l/3CO2,
UO2+2C+1/2N2⇒ UN+2CO.
Или, альтернативно, он может быть получен путем превращения фторида урана (UF6) в нитрид урана (UN) под действием смеси азота и водорода или аммиака согласно следующим реакциям:
UF6+1/2N2+3H2⇒ UN+6HF,
или UF6+NH3+3/2Н2⇒ UN+6НF,
или UF6+2NH3⇒ UN+6HF+l/2N2.
Для получения нитрида урана (UN) может использоваться фторид урана (UF6) непосредственно из установок обогащения, упрощая цикл приготовления делящегося материала на ранних стадиях фазы производства мишени. Любая образовавшаяся фтористоводородная кислота (HF) улавливается известными средствами на выпускном отверстии камеры, в которой она образуется.
Первичная мишень согласно изобретению может быть получена:
- согласно первому типу (тип I) из ядер, изготовленных методом порошковой металлургии из порошка нитрида урана (UN) и металлического порошка, оба порошка имеют подходящий размер частиц, подходящую форму, такую как плоские или изогнутые пластинки и т.п. Для этого типа мишени под термином "делящийся материал", описанный в настоящем описании, подразумевается смесь порошка нитрида урана (UN) и металлического порошка;
- согласно другому типу (тип II) из подложек типа плоских или изогнутых пластинок, покрытых адгезионным слоем нитрида урана (UN), произведенного одним из известных способов, позволяющих наносить непрерывный и равномерный слой нитрида урана (UN) соответствующей толщины, например вакуумным осаждением, химическим осаждением из газовой фазы (CVD), физическим осаждением из газовой фазы (PVD), покрытием пульверизацией, распылением суспензии и т.д. В рамках этого типа под термином "делящийся материал", раскрытый в настоящем описании, подразумевается слой нанесенного нитрида урана (UN).
Согласно первому способу производства мишени I типа из ядра, изготовленного способом порошковой металлургии из смеси порошка нитрида урана (UN) и металлического порошка, размер частиц порошка нитрида урана (UN) может быть выражен сечением распределения размеров частиц порошка.
Максимальный диаметр используемых частиц нитрида урана (UN) составляет предпочтительно 500 мкм и предпочтительно 200 мкм или же 150 мкм.
Что касается металла в порошковом состоянии, который объединяется с нитридом урана (UN), чтобы образовать ядро способом порошковой металлургии, то он может быть выбран из группы, состоящей из металла типа алюминия, магния, меди или циркония, взятых отдельно или в виде смеси. Размер частицы металлического порошка может быть идентичен или очень близок к размеру, принятому для нитрида урана (UN) в порошковом виде.
Максимальное содержание нитрида урана (UN), выраженное в объемных процентах относительно основного объема ядра, составляет приблизительно 70%.
Способ изготовления мишени I типа, ядро которой изготовлено способом порошковой металлургии, во-первых, содержит изготовление содержащего уран ядра, затем его механическое объединение с металлическими пластинками, сформированными из того же металла или сплавов, из которых по меньшей мере один металл выбирается из группы, состоящей из алюминия, магния, меди и циркония.
Порошок нитрида урана (UN) с требуемыми размерами частиц смешивается с металлическим порошком, выбранным из вышеупомянутых групп, в соответствии с максимальным значением объемного процента. Затем порошковая смесь прессуется при давлении, равном 70 кг/мм2 и предпочтительно от 30 до 60 кг/мм2.
Использование нитрида урана (UN) при изготовлении мишени посредством порошковой металлургии имеет главное достоинство из-за получаемых результатов.
Например, при формировании ядра посредством смешивания порошка нитрида урана (UN) с алюминиевым порошком/ было отмечено, что количество урана (в граммах), приходящееся на единицу объема (в см3) ядра, увеличивается самое большее в 4 раза, а обычно в 3 раза по отношению к ядру того же размера, изготовленного при тех же условиях путем смешивания порошка сплава UA1x (x=3 или 4) с алюминиевым порошком.
Например, ядро мишени из смеси нитрида урана (UN) и алюминия (А1) приводит к полному содержанию урана (Ut), приблизительно 3,3 г Ut/см3.
Для сравнения ядро мишени, изготовленное при тех же условиях из пылевидной смеси сплава UA1x (где х=3,5) и алюминия, приводит к полному содержанию урана, приблизительно равному 1,1 г Ut/см3.
Таким образом, для мишени с такой же геометрией в соответствии с настоящим изобретением можно было бы произвести в три раза больше молибдена-99.
Ядро из нитрида урана (UN) и алюминия помещают внутри металлического каркаса, выполненного из алюминия, магния, циркония, меди или сплава, например такого, как сплав алюминия 1050А (в котором алюминия - 99,5% согласно стандарту NFA02-104), А1Мgз, AlMg2, AlFeNi и т.д.
Затем две стороны сборки каркаса ядра покрывают слоем, выполненным из такого же материала или материала, подобного тому, что используется для каркаса. Полученная сборка образует сэндвич, контактные поверхности которого совместимы.
Изготовленный таким образом сэндвич подвергают термообработке при температуре, которая всегда ниже температуры диффузии нитрида урана (UN) в структурный элемент. Температура составляет около 580° С и предпочтительно находится в пределах 200-500° С, если каркас выполнен из алюминиевого сплава.
Затем сэндвич прокатывают, чтобы ядро с ураном имело окончательные желательные размеры. Наконец, пластинку, полученную при прокатке, подгоняют до размеров, необходимых для ее использования, в плоской, изогнутой или цилиндрической форме.
Пластинки, полученные посредством вышеупомянутой прокатки сэндвичей, собирают в структуру носителя, чтобы сформировать устройство, которое будет подвергаться облучению.
Согласно другому способу изготовления мишени типа II первичная мишень согласно изобретению может быть выполнена из плоской, изогнутой или полой цилиндрической структуры, изготовленной из металла, такого как нержавеющая сталь, никель, цирконий, алюминий, медь и т.д. или, альтернативно, из металлического сплава, имеющего структуру, одна из сторон которой, в частности, внутренняя сторона в случае полого цилиндра выполняется гладкой и покрывается непрерывным и равномерным адгезионным слоем нитрида урана (UN), использующим делящийся материал.
Для полой цилиндрической мишени каждый торец мишени герметизируется металлической пластинкой, идентичной или совместимой с точки зрения металлургии с материалом, используемым для цилиндрического корпуса. Сформированная таким образом мишень, имеющая покрытие из нитрида урана (UN), должна противостоять температуре и давлению при ее экспонировании потоком нейтронов.
Однако упомянутая мишень снабжается различными средствами типа каналов доступа, которые могут быть герметизированы, позволяя осуществить нанесение внутреннего покрытия из нитрида урана (UN) и последующее растворение молибдена-99 и других продуктов деления после нейтронного облучения мишени.
Нитрид урана (UN), который является делящимся материалом, наносят на одну из сторон, в частности, на внутреннюю сторону полой цилиндрической структуры, в виде непрерывного слоя, адгезионно прикрепленного к поверхности и имеющего однородную толщину, посредством любого из известных способов, позволяющих наносить слой, в частности:
- посредством химического осаждения из газовой фазы (CVD);
- посредством физического осаждения из газовой фазы (PVD).
Когда покрытие нитрида урана (UN) наносят посредством химического осаждения из газовой фазы (CVD), процесс получения покрытия состоит в формировании парообразной фазы, образованной из элементов, образующих покрытие, то есть химического соединения урана, водорода, азота или аммиака, в контакте с покрываемой поверхностью подложки в соответствующей камере. Образованная таким образом парообразная фаза приводит к возникновению твердого покрытия на упомянутой поверхности.
Наносимое покрытие формируют посредством реакции, происходящей либо на поверхности подложки, либо в парообразной фазе. Это покрытие является даже более равномерным, поскольку экспериментальные условия, в частности, температура и давление, способствуют возникновению реакции на подложке.
В таком процессе покрываемую подложку помещают в подходящую камеру, нагревают и подвергают действию давления, соответствующего обработке. Окружающая среда вокруг покрываемой подложки формируется вышеупомянутой парообразной фазой, содержащей восстанавливающий газ, который непрерывно обновляется потоком парообразной фазы.
Перед нанесением поверхность подложки обрабатывают химически активным газом (смесь азота и водородно-восстанавливающего газа), чтобы депассивировать и очистить ее и обеспечить возможность хорошей адгезии и хорошей поверхностной однородности наносимого покрытия.
Парообразная фаза образуется из элементов, формирующих покрытие, например, фторида урана (UF6), который находится в твердом состоянии при температуре окружающей среды азота и водорода, и приготавливается известным способом. Один из способов формирования парообразной фазы состоит в помещении UF6 в камеру с постоянной температурой, достаточно высокой для того, чтобы вызвать его испарение посредством давления пара. Смесь газов азота/водорода, протекающую через эту камеру, дополняют регулируемым количеством пара UF6. Подготовленную таким образом парообразную фазу подают в камеру обработки подложки.
Парообразную фазу, содержащую UF6, N2. или NH3 и H2 в количествах, незначительно больших, чем стехиометрические количества, приводят в контакт с подложкой, так что нитрид урана (UN) образуется в камере на подложке согласно одной из реакций:
UF3+l/2N2+3H2⇒ UN+6HF, или
UF6+NН3+3/2H2⇒ UN+6HF, или
UF6+2NH3⇒ UN+6HF+l/2N2.
Давление внутри камеры обработки устанавливают в диапазоне от 100 до 3000 Па и предпочтительно в диапазоне от 100 до 2000 Па.
Температура, при которой происходят реакции нанесения на поверхность подложки, находится в диапазоне от 300 до 850°С, при которой кинетика роста наносимого слоя нитрида урана (UN) составляет по меньшей мере около 15 мг/см2/час. Чтобы снизить температуру, при которой проходят реакции, процесс может быть усилен плазмой. Последствие такого усиления состоит в том, что температура подложки может быть значительно снижена. Температурный диапазон, в котором кинетика роста покрытия составляет по меньшей мере около 15 мг/см2/час, находится в пределах от 100 до 600° С.
Когда нитрид урана (UN) наносят способом физического осаждения из газовой фазы (PVD), процесс получения покрытия состоит в напылении материала, наносимого на подложку, и в переносе его на подложку физическим способом.
Согласно способу физического осаждения из газовой фазы (PVD) нитрид урана (UN) может наноситься на подложку посредством ионного гальванического покрытия или напыления.
В случае, когда материал наносят посредством ионного гальванического покрытия, нитрид урана (UN) образуется в соответствующей камере и наносится на подложку (находящуюся в камере) посредством реакции между парообразным ураном и азотом. Эта реакция вызывается частицами, генерируемыми во время электрического разряда в газовой смеси, образованной азотом (газ, поддерживающий разряд) и парами урана.
Для этого в камере обработки при заданном давлении уран помещают в нагретый контейнер, чтобы выделить его в присутствии азота. Контейнер, содержащий уран, образует анод системы с двумя электродами, причем катодом является подложка, на которую наносится нитрид урана (UN).
Между анодом и катодом прикладывают высокое напряжение, при этом используют подходящую плотность тока разряда. Камеру заземляют.
Температура выделяемого материала равна по меньшей мере температуре плавления. Предпочтительно она находится в диапазоне от 1150 до 1300° С. Напряжение, прикладываемое между электродами, выбирают в диапазоне от 3 до 10 киловольт. Плотность тока разряда выбирают в диапазоне от 50 до 150 А/м2. Давление в камере, содержащей газ, который поддерживает разряд, например, аргон, азот или смесь этих двух газов, находится в диапазоне от 1 до 10 Па.
Перед нанесением нитрида урана (UN) на подложку поверхность подложки очищают посредством ионной бомбардировки, вызываемой электрическим разрядом между катодом и камерой в присутствии газа, поддерживающего разряд (аргон, криптон или ксенон).
После шага очистки осуществляют нанесение нитрида урана (UN) на подложку. Для этого в камеру подают азот. При одновременном присутствии в камере урана и азота под действием электрического разряда частицы, генерируемые в газовой среде, возбуждают реакцию между газом, поддерживающим разряд (азот), и ураном, что приводит к созданию слоя нитрида урана (UN) на подложке.
В случае, когда нанесение материала на подложку осуществляют путем напыления, нитрид урана (UN) также образуется и наносится на подложку посредством реакции между напыляемым ураном и химически активным газом азотом.
Для напыления металлического урана, образования нитрида урана (UN) и его нанесения на подложку процесс проводят в вакууме в холоде в люминесцентной плазме в химически активном газе азоте в присутствии инертного газа типа аргона, криптона или ксенона при пониженном давлении.
Согласно этому процессу материал, который должен наноситься на подложку, помещают в откачанную камеру с двумя электродами противоположной полярности. Наносимый материал используют как катод, в то время как подложка, принимающая наносимый слой, служит анодом.
При заданных условиях давления химически активного газа азота между двумя электродами создается электрическое поле, вызывая ионизацию присутствующего газа и люминесценцию, поскольку он становится проводником. Одновременно с люминесценцией между электродами начинает протекать ток, при этом электроны движутся к аноду и катионы - к катоду. Действие положительных ионов (катионов) на катод, то есть на материал, который должен наноситься на подложку, вызывает испускание вещества (атомов, в случае металла урана) под действием ионного удара. Испускаемые атомы имеют очень высокую энергию и способны осаждаться на подложку, образуя покрытие (нитрида урана (UN)), которое имеет прочную адгезию к поверхности подложки.
Чтобы увеличить скорость нанесения, может использоваться магнетронное напыление, которое заключается в добавлении сильного магнитного поля, перпендикулярного электрическому полю, создаваемому катодом.
Напряжение, прикладываемое между электродами, выбирается в диапазоне от 1 до 10 киловольт. Плотность тока выбирается в диапазоне от 5 до 10 А/м2. Давление в камере, содержащей химически активный газ азот, находится в диапазоне от 10-4 до 10-2 Па. Скорость потока химически активного газа азота находится в диапазоне от 1 до 10 л/час.
Перед нанесением нитрида урана (UN) на подложку ее поверхность подвергают очистке посредством тлеющего разряда и/или ионной бомбардировки с использованием перед катодом маски, которая удаляется после очистки.
Согласно любому из указанных способов нанесения нитрида урана (UN) на подложку
- толщина слоя нитрида урана (UN) может варьироваться от 10 до 500 мкм и предпочтительно между 10 и 150 мкм при химическом осаждении из газовой фазы (CVD) и от 1 до 100 мкм при физическом осаждении из газовой фазы (PVD), особенно, когда нанесение усиливают посредством магнетрона,
- количество по весу нитрида урана (UN), наносимое на единицу площади, может составлять самое большее 700 мг/см2 и предпочтительно может варьироваться в пределах от 16 до 215 мг/см2.
В дальнейшем изобретение иллюстрируется следующими примерами.
Пример 1
Для формирования радиоактивного изотопа молибдена-99 посредством облучения первичную мишень типа I получали способом порошковой металлургии, посредством формирования активных зон с использованием смеси порошка нитрида урана (UN) и алюминиевого порошка и посредством вставки активных зон в алюминиевую структуру, чтобы образовать сэндвич.
Для этого использовали порошок нитрида урана (UN), полученный посредством термического восстановления оксида урана U3O8 или UO2 углеродом согласно любой из следующих реакций:
 l/3U3O8+l/3C⇒ UO2+l/3CО2 или
UO2+2С+1/2N2⇒ UN+2СО.
Нитрид урана (UN) был получен в виде губки, плотность которой составляла приблизительно 50% от теоретической плотности нитрида урана (UN).
С помощью последующего измельчения, сжатия и спекания получали гранулы нитрида урана (UN), которые имели плотность, очень близкую к теоретической плотности.
Затем гранулы измельчали в инертной атмосфере (азот, или аргон, или смесь). Порошок нитрида урана (UN) просеивали, чтобы получить распределение размеров частиц порошка нитрида урана (UN), не превышающее 150 мкм.
Затем просеянный порошок нитрида урана (UN), имеющий определенные размеры частицы, взвешивали и смешивали с алюминиевым порошком, имеющим такие же размеры частиц, что и нитрид урана (UN), в соотношении:
- содержание нитрида урана (UN) 63 вес.% (или 25% по объему);
- содержание алюминия 37 вес.% (или 75% по объему).
Смесь этих двух порошков подвергали холодному сжатию в прессе (40 кг/мм2) и получали прямоугольное ядро.
Полученные таким образом ядра вставляли в предварительно химически очищенную алюминиевую структуру (каркас и крышка). Полученная сборка представляла собой "сэндвич". Сэндвич подвергали горячей прокатке при температуре ниже 550° С за проход максимум 50%, чтобы достичь толщины мишени, приблизительно равной 1 миллиметру, с полной плотностью урана в активной зоне, равной 3,3 г Ut/см3. При таком же объемном содержании урановых соединений типа UA1x плотность получалась бы 1,1 г Ut/см3.
Пластинка, изготовленная таким образом, формовалась для получения изогнутой поверхности или трубки. Пластинка образует мишень.
Мишень помещали в корпус в соответствующее устройство и затем в ядерный реактор, чтобы получить молибден-99 посредством деления урана.
В конце облучения мишень химически обрабатывали, чтобы выделить из нее молибден-99.
На первом шаге мишень обрабатывали щелочным раствором (NaOH или КОН) для растворения алюминия и помещали в раствор некоторое количество продуктов деления, включающих молибден.
Затем гидроокись урана отделяли от основного молибденового раствора посредством фильтрации. Гидроокись урана восстанавливали для ее повторной переработки, чтобы получить оксид, который снова использовали в изготовлении мишени.
Основной раствор, содержащий молибден, очищали известными способами посредством адсорбции в колонне, затем селективно элюировали до получения чистого молибдена в химической форме, подходящей для использования в генераторе технеция-99.
На последних стадиях этот способ упрощает фазу отделения после облучения молибдена-99 от окиси урана, которая может быть переработана посредством термического восстановления углеродом при изготовлении новой мишени в соответствии с изобретением.
Пример 2
Первичная мишень типа II изготавливалась посредством химического нанесения нитрида урана (UN) из газовой реакционной фазы (CVD способ) внутри металлической трубки, образующей подложку, посредством использования любой из следующих химических реакций:
UF6+1/2N2+3H2⇒ UN+6HF; (1)
UF6+NH3+3/2H2⇒ UN+6HF. (2)
Для этого использовали металлическую трубку, внутренняя поверхность которой должна быть покрыта нитридом урана (UN), из аустенитной нержавеющей стали (типа AISI 316 L), вследствие ее совместимости с нанесенным нитридом урана (UN), способности свариваться без чрезвычайных предосторожностей и технологичности.
Металлическая трубка имела внутренний диаметр 30 мм, толщину стенок 4 мм и длину 700 мм.
Эта трубка действовала одновременно и в качестве подложки для нанесенного нитрида урана (UN) и в качестве реакционной камеры.
Трубка вверху по течению соединялась с устройством подачи реакционного газа и внизу по течению с устройством выгрузки продуктов реакции и избыточных химически активных газов, которое содержало устройство откачки.
Для осуществления химической реакции [согласно (1) или (2)] ее было необходимо активизировать посредством тепла, нагревающего подложку.
Высокая скорость нанесения получалась в процессе предварительных испытаний
- при 550° С при использовании реакционной смеси (1),
- при 350° С при использовании реакционной смеси (2).
Устройство подачи газа содержало:
- источник фторида урана (UF6), сохраняемый в термостатированной ванне, чтобы иметь достаточно высокое и управляемое давление пара газообразного UF6, переносимого несущим газом (аргон и/или азот) с регулируемой скоростью потока,
- источники химически активного газа (Н2, N2 или NН3) с регулируемой скоростью потока каждого газа,
- смеситель для различных химически активных газов (UF6, N2 или NН3), используемых для нанесения нитрида урана (UN).
Средство откачки и средство для выгрузки продуктов реакции и избыточных химически активных газов содержало:
- игольчатый клапан вверху по течению смесителя газов,
- систему для измерения давления в реакционной трубке,
- клапан для управления давлением внизу по течению реакционной трубки,
- насос, гарантирующий внутреннее давление от 10 до 1000 Па,
- устройства для фильтрации и очистки выходящих газов.
Реакционную трубку нагревали и поддерживали при температуре приблизительно 690° С, температуру подложки контролировали посредством оптической пирометрии. Внешняя часть трубки была защищена от любого окисления потоком защитного газа (аргона и/или азота).
Для нанесения нитрида урана (UN) установку очищали, откачивали и пропускали через нее газовую смесь, содержащую аргон и водород (10%) при давлении 100 Па.
Термостатирование ванны было установлено при температуре 18° С, чтобы гарантировать парциальное давление 1000 Па.
Реакционную трубку доводили до выбранной температуры реакции 690° С.
Скорости потока фторида урана (UF6), азота и водорода устанавливали (3%, 5% и 92% соответственно) независимо от скорости потока несущего аргона (которая в 7,6 раза выше, чем для UF6).
Скорость нанесения при вышеупомянутых условиях достигала приблизительно 15 мкм в час при хорошей плотности покрытия и достаточно равномерной толщине.
В конце нанесения подачу фторида урана (U3F6) прекращали, установку очищали аргоном, нагревание прекращали и осуществляли охлаждение в вакууме в присутствии газообразного потока смеси азота и водорода.
По сравнению с окисным покрытием типа U3O8, с такой же толщиной, как раньше, урана наносилось в 1,9 раза больше внутри каркаса мишени согласно изобретению, чем согласно уровню техники, и в 1,4 раза больше урана, чем с нанесением UO2.
Трубка, внутренняя поверхность которой покрыта нитридом урана (UN), образует первичную мишень согласно изобретению для образования продукта деления – молибдена-99.
Затем трубку-мишень герметизировали в атмосфере гелия.
Мишень помещали в корпус в соответствующее устройство. Таким образом сформированную сборку помещали в ядерный реактор, чтобы получить молибден-99 посредством деления урана.
В конце облучения мишень химически обрабатывали, чтобы выделить из нее молибден-99 с помощью кислоты известным способом.
Затем посредством последовательного прохождения через колонны и посредством кислотной (Н2SO4) или щелочной (NaOH) сред - элюентов, содержащих молибден-99, окончательно получали изотонический раствор молибдена-99. Молибден-99 адсорбировали путем пропускания упомянутого раствора через глиноземную колонну, причем адсорбция молибдена-99 является очень высокой, а именно 99,99%. Технеций-99, накопленный в колонне, элюировали по требованию с помощью изотонического солевого раствора.

Claims (11)

1. Первичная мишень для получения продукта деления - молибдена-99 с высокой концентрацией, с высокой удельной активностью и высокой чистотой посредством нейтронного облучения уранового делящегося материала в ядерном реакторе, отличающаяся тем, что делящийся материал в большей степени по массе состоит из нитрида урана, при этом первичная мишень является мишенью так называемого типа I, имеет плоскую или изогнутую форму и содержит ядро, изготовленное способом порошковой металлургии из смеси порошка нитрида урана и металлического порошка.
2. Первичная мишень по п.1, отличающаяся тем, что в мишени типа I металлический порошок выбран из группы, состоящей из алюминия, магния, меди и циркония, взятых отдельно или в виде смеси.
3. Первичная мишень по любому из пп.1 и 2, отличающаяся тем, что максимальное содержание нитрида урана, выраженное в объемных процентах относительно объема ядра мишени типа I, составляет около 70 об.%.
4. Первичная мишень по любому из пп.1-3, отличающаяся тем, что ядро мишени сформировано из нитрида урана и помещено внутри металлического каркаса, сборка каркас-ядро с обеих сторон закрыта защитными слоями, образуя сэндвич, а защитные слои выполнены из материала, выбранного из группы, состоящей из алюминия, магния, циркония, меди или сплава алюминия-магния или сплава алюминия-железа-никеля.
5. Первичная мишень для получения продукта деления - молибдена-99 с высокой концентрацией, с высокой удельной активностью и высокой чистотой посредством нейтронного облучения уранового делящегося материала в ядерном реакторе, отличающаяся тем, что делящийся материал в большей степени по массе состоит из нитрида урана, при этом первичная мишень является мишенью так называемого типа II и имеет плоскую, изогнутую или цилиндрическую подложку, покрытую нитридом урана.
6. Первичная мишень по п.5, отличающаяся тем, что мишень типа II имеет полую цилиндрическую металлическую структуру, одна из сторон которой покрыта слоем нитрида урана.
7. Первичная мишень по п.5, отличающаяся тем, что мишень типа II имеет полую цилиндрическую металлическую структуру, каждый торец которой закрыт пластинками, имеющими каналы доступа, которые могут быть герметизированы.
8. Способ изготовления мишени типа I для получения продукта деления - молибдена-99 с высокой концентрацией, с высокой удельной активностью и высокой чистотой посредством нейтронного облучения уранового делящегося материала в ядерном реакторе, отличающийся тем, что используют делящийся материал, в большей степени по массе состоящий из нитрида урана, при этом способ содержит следующие шаги: изготовление уранового ядра и механическое окружение металлическими пластинками для формирования сборки, при этом урановое ядро формируют посредством сжатия при максимальном давлении 70 кг/мм2 смеси порошков нитрида урана и металла, выбранного из группы, состоящей из алюминия, магния, меди и циркония.
9. Способ по п.8, отличающийся тем, что давление сжатия находится в диапазоне от около 30 кг/мм2 до около 60 кг/мм2.
10. Способ изготовления мишени типа II для получения продукта деления - молибдена-99 с высокой концентрацией, с высокой удельной активностью и высокой чистотой посредством нейтронного облучения уранового делящегося материала в ядерном реакторе, отличающийся тем, что осуществляют покрытие плоской, изогнутой или цилиндрической подложки нитридом урана путем операций, выбранных из группы, состоящей из испарения в вакууме, химического осаждения из газовой фазы, физического осаждения из газовой фазы и путем напыления.
11. Использование первичной мишени для получения продукта деления - молибдена-99 с высокой концентрацией, с высокой удельной активностью и высокой чистотой посредством нейтронного облучения уранового делящегося материала в ядерном реакторе и получения технеция-99 для медицинских целей и/или промышленных исследований и/или диагностики, при этом первичная мишень представляет собой мишень типа I, имеющую плоскую или изогнутую форму и содержащую ядро, изготовленное способом порошковой металлургии из смеси порошка нитрида урана и металлического порошка, по пп.1-4, или мишень типа II, имеющую плоскую, изогнутую или цилиндрическую подложку, покрытую нитридом урана, по пп.5-7.
RU2001103640/06A 1998-07-09 1999-07-09 Первичная мишень для образования продуктов деления RU2241269C2 (ru)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR9809001 1998-07-09
FR9809001A FR2781079B1 (fr) 1998-07-09 1998-07-09 Cible primaire pour la formation de produits de fission

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2001103640A RU2001103640A (ru) 2003-01-20
RU2241269C2 true RU2241269C2 (ru) 2004-11-27

Family

ID=9528610

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2001103640/06A RU2241269C2 (ru) 1998-07-09 1999-07-09 Первичная мишень для образования продуктов деления

Country Status (7)

Country Link
EP (1) EP1095378B1 (ru)
AR (1) AR019754A1 (ru)
CA (1) CA2337271C (ru)
FR (1) FR2781079B1 (ru)
ID (1) ID29462A (ru)
RU (1) RU2241269C2 (ru)
WO (1) WO2000003399A1 (ru)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2476941C2 (ru) * 2010-11-01 2013-02-27 Закрытое акционерное общество научно-производственное объединение "Уральская химико-технологическая компания Урал-ХТК" МИШЕНЬ ДЛЯ НАРАБОТКИ ИЗОТОПА 99Мо

Families Citing this family (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US10141079B2 (en) * 2014-12-29 2018-11-27 Terrapower, Llc Targetry coupled separations
US10665356B2 (en) 2015-09-30 2020-05-26 Terrapower, Llc Molten fuel nuclear reactor with neutron reflecting coolant
US10867710B2 (en) 2015-09-30 2020-12-15 Terrapower, Llc Molten fuel nuclear reactor with neutron reflecting coolant
CN108352200B (zh) 2015-09-30 2021-11-09 泰拉能源公司 用于动态能谱迁移的中子反射体组件
US11286172B2 (en) 2017-02-24 2022-03-29 BWXT Isotope Technology Group, Inc. Metal-molybdate and method for making the same
EP4029034A1 (en) * 2019-09-10 2022-07-20 Westinghouse Electric Company Llc Electrochemical uranium nitride production
CA3162414A1 (en) 2019-12-23 2021-07-01 Kent E. Wardle Molten fuel reactors and orifice ring plates for molten fuel reactors
US11728052B2 (en) 2020-08-17 2023-08-15 Terra Power, Llc Fast spectrum molten chloride test reactors

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3940318A (en) * 1970-12-23 1976-02-24 Union Carbide Corporation Preparation of a primary target for the production of fission products in a nuclear reactor
DE2725206C3 (de) * 1976-06-11 1980-06-04 Japan Atomic Energy Research Institute, Tokio Verfahren zum Herstellen von Uranmononitrid
CA1068832A (en) * 1976-06-23 1979-12-25 Her Majesty In Right Of Canada As Represented By Atomic Energy Of Canada Limited Target for production of molybdenum-99
US5128112A (en) * 1991-04-02 1992-07-07 The United States Of America As Represented By The United States Of Department Of Energy Synthesis of actinide nitrides, phosphides, sulfides and oxides

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2476941C2 (ru) * 2010-11-01 2013-02-27 Закрытое акционерное общество научно-производственное объединение "Уральская химико-технологическая компания Урал-ХТК" МИШЕНЬ ДЛЯ НАРАБОТКИ ИЗОТОПА 99Мо

Also Published As

Publication number Publication date
ID29462A (id) 2001-08-30
AR019754A1 (es) 2002-03-13
FR2781079B1 (fr) 2000-09-15
EP1095378B1 (fr) 2005-10-19
WO2000003399A1 (fr) 2000-01-20
EP1095378A1 (fr) 2001-05-02
CA2337271A1 (fr) 2000-01-20
CA2337271C (fr) 2011-12-20
FR2781079A1 (fr) 2000-01-14

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5468355A (en) Method for producing radioisotopes
RU2241269C2 (ru) Первичная мишень для образования продуктов деления
US20100028234A1 (en) Methods for making and processing metal targets for producing Cu-67 radioisotope for medical applications
US20140126680A1 (en) Nickel alloys for hydrogen storage and the generation of energy therefrom
WO2007040024A1 (ja) 放射性同位元素製造装置、及びターゲットのリサイクル方法
Sadeghi et al. A novel method for the cyclotron production no-carrier-added 93m Mo for nuclear medicine
Qaim Target development for medical radioisotope production at a cyclotron
CN106978597A (zh) 一种磁控溅射镀膜系统及利用其制备高纯度靶膜的方法
Bjørnstad et al. Recent development of high-temperature metal targets for ISOLDE
EP4162777B1 (en) Method for blisters reduction in lithium targets
EP3682454B1 (en) Method for obtaining a solid target for radiopharmaceuticals production
Sugai A new technique for preparation of targets of powdered materials
Behrisch et al. Sputtering in fusion devices
Cheng et al. Preparation of 68Ge/68Ga generator with a binary Ga/Ag electrodepositions as solid target
Helus et al. Contribution to cyclotron targetry: II. Testing of the target construction materials for 18 F production via 20 Ne (d, α) 18 F. Recovery of 18 F from various metal surfaces
Glover et al. The preparation of stable and actinide nuclide targets for nuclear measurements
Glover et al. Techniques used at Harwell in the preparation of stable and active nuclide targets
US20230407434A1 (en) Methods and Systems for the Reduction of Rare Earth Metal Oxides
JP2999381B2 (ja) 放射性同位元素生成用ターゲット板、その製造方法及び製造装置
Alekseev et al. Development of diffusion-thermal methods for preparing 67 Cu and 124 I for radionuclide therapy and positron emission tomography
Skliarova Development of novel cyclotron target for 99mTc production.
WO1995021447A1 (en) Method and apparatus for long-term, continuous energy production
Kherani et al. Electron emission at the surface of metal tritide films
Reher et al. The preparation and characterization of radioactive sources of refractory metals for low energy x-ray and electron spectrometry
JPH04505507A (ja) 重水素アイソトープの触媒核融合