KR101640237B1 - 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법 및 이로 제조된 우라늄 알루미나이드 분말 - Google Patents

우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법 및 이로 제조된 우라늄 알루미나이드 분말 Download PDF

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Abstract

본 발명은 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법 및 이로 제조된 우라늄 알루미나이드 분말에 관한 것으로, 보다 상세하게는 우라늄 잉곳 및 알루미늄 잉곳 혼합물의 합금용탕을 모합금으로 제조하고 이를 재용해시켜 원심분무법을 통하여 우라늄 알루미나이드 분말만을 선택적으로 제조하는 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법 및 이로 제조된 우라늄 알루미나이드 분말에 관한 것이다.

Description

우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법 및 이로 제조된 우라늄 알루미나이드 분말{MANUFACTURING METHOD OF URANIUM ALUMINIDE POWDER AND URANIUM ALUMINIDE POWDER USING THEREOF}
본 발명은 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법 및 이로 제조된 우라늄 알루미나이드 분말에 관한 것으로, 보다 상세하게는 우라늄 잉곳 및 알루미늄 잉곳 혼합물의 합금 용탕을 응고시켜 모합금으로 제조하고 이를 재용해시켜 원심분무법을 통해 우라늄 알루미나이드 분말 만을 선택적으로 제조하는 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법 및 이로 제조된 우라늄 알루미나이드 분말에 관한 것이다.
99mTc는 의료 진단용 방사성 동위원소 수요의 약 80%를 차지하는 원소로서 핵의학적 질병진단에 중요하게 활용되고 있는 의료용 방사성 동위원소이다. 99mTc는 자연상태에는 존재하지 않는 인공원소이며, 99Mo의 방사선붕괴에 의하여 생성되는 딸핵종이다.
한편, 의료용 방사성 동위원소인 99mTc의 유일한 모핵종인 99Mo를 제조하는 방법은 크게 두 가지가 있다. 첫 번째 방법은 우라늄을 핵분열시켜 생성되는 생성물 중 99Mo를 추출하는 방법이고, 두 번째 방법은 98Mo에 중성자를 조사하여 99Mo를 얻는 방법이다. 그러나, 두 번째 방법의 경우 원료 물질인 98Mo를 얻기 어렵고, 이에 따라 가격이 비싼 문제점이 있으며, 방사선 강도가 약하여 주로 첫 번째 방법이 사용된다.
이와 같은 방법으로 제조되는 99Mo는 방사선 붕괴에 의하여 99mTc가 생성되고, 생성된 99mTc가 질병 진단에 사용된다.
그러나, 99Mo는 반감기가 66 시간으로 매우 짧아 생산성을 높이기 위하여 최근까지 농축도가 90 % 이상인 고농축 우라늄 타겟을 사용하여 왔다. 여기서 농축도 90% 이상이란 우라늄 동위원소 중 핵분열이 잘 일어나는 235U가 90% 이상 포함되고, 238U가 10% 이하로 포함됨을 의미한다.
최근 핵확산억제정책으로 의료용 방사성 동위원소 99Mo를 위한 조사 타겟 물질 우라늄의 농축도를 약 90% 고농축에서 20% 이하로 낮추는 정책을 미국과 국제원자력기구(IAEA)가 주축이 되어 1996년부터 전 세계적으로 추진하고 있다.
그러나, 조사 타겟 물질 우라늄의 농축도를 약 90% 고농축에서 20% 이하로 낮추는 경우 99Mo의 생산량이 떨어지는 문제점이 있다. 이에 235U의 농축도를 90%에서 20%인 저농축으로 낮추는 대신에 그만큼 우라늄 총 함량을 증가시키는 방향으로 연구가 진행되고 있으며, 가급적 기존에 사용하고 있는 타겟 공정 및 형태를 변경하지 않는 방법을 원칙으로 하여 연구가 진행되고 있다.
예를 들어, 미국 Argonne 국립연구소에서는 두께가 약 120 ~ 150 ㎛의 얇은 우라늄 금속박판을 알루미늄 두 개의 원통 사이에 넣은 형태의 타겟을 개발하였다.
우라늄 금속박판에 대하여 원자로 내에서 중성자를 조사시키면 이방성 미세조직에 의하여 변형이 일어나고, 핵분열 생성가스에 의하여 기포 또는 원자 개수가 늘어나기 때문에 부피 팽창이 일어난다. 이와 같은 부피 팽창은 온도가 높을수록 원자 확산운동이 커짐에 따라 급격히 증가하기 때문에 핵분열로 발생하는 많은 열을 효과적으로 방출하기 위하여 상기와 같은 디자인으로 타겟을 개발한 것이다.
그러나 일반적으로 대규모 99Mo 생산자의 99Mo를 제조하기 위한 공정에 사용되는 타겟은 판형이며, 핵분열 후 알루미늄 원통틀을 제거하고 난 이후의 처리를 해야 하므로 공정이 복잡해지는 점 등의 문제점이 있다.
일본공개특허 제2002-143990호(특허문헌 1)에는 우라늄 합금 용탕을 냉각롤에 의해 직접 응고시켜 등방성의 결정립을 갖는 우라늄 박판의 제조방법에 관하여 개시하고 있으나, 미세한 등방성의 조직을 구성하기 위한 열처리 및 열간 압연 등의 복잡한 제조공정이 필요한 문제가 있었다.
한편, 최근 개발되고 있는 대규모 99Mo 생산자의 타겟인 우라늄 알루미나이드는 고농축 우라늄과 알루미늄의 합금 물질로써, 알루미늄 금속에 약 18 중량%의 우라늄 금속을 첨가하여 용융 합금한 물질이며, 냉각 중에 Al 기지에 UAl3와 UAl4상이 석출되어 분산되어 있는 형태의 미세조직이다.
이와 같은 미세조직을 갖는 경우, 열전도도가 매우 우수하여 중심부 온도가 낮게 유지되기 때문에 온도의 상승에 의한 거동 악화를 방지할 수 있는 장점이 있으나, 우라늄 함량은 약 1.5 g-U/cc로 낮다.
우라늄 알루미나이드 중에서도 UAl2는 UAl3와 UAl4보다 우라늄 함량이 높아 UAl2 분말을 우선 제조하고 알루미늄 분말과 혼합하여 압연 성형한 분산물질은 우라늄 함량이 약 3.0 g-U/cc로 증가시킬 수 있는 장점이 있다.
대한민국공개특허 제10-2007-0081205호에는 우라늄과 알루미늄의 금속분말을 혼합하여 압분체를 제조하고, 제조된 금속 분말의 압분체를 열간 압출하여 압출재를 제조하고, 이를 열처리함으로써 높은 UAl2 조성을 가지는 우라늄 알루미나이드 핵연료의 제조방법에 관하여 개시하고 있다. 그러나, 상기와 같이 제조되는 우라늄 알루미나이드 핵연료는 중성자 조사 및 온도 변화에 따른 팽윤도가 커지고, 압연시 과도한 도그 본(dog-bone)으로 인한 클래딩재의 두께 감소 같은 불량이 발생하는 문제가 있었다.
따라서, 높은 방사선 조사 특성을 나타내고 높은 우라늄 농도가 가지며, 중성자 조사 및 온도 변화에 대한 팽윤을 방지할 수 있는 우라늄 알루미나이드 분말에 대한 연구가 요구되고 있다.
일본공개특허 제2002-143990호 대한민국공개특허 제10-2007-0081205호
본 발명은 상기의 문제점을 해결하기 위하여, 우라늄 잉곳 및 알루미늄 잉곳 혼합물의 합금 용탕을 모합금으로 제조하고 이를 재용해시켜 원심분무법을 통하여 우라늄 알루미나이드 분말만을 선택적으로 제조하는 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
보다 구체적으로, 간단한 공정으로 우라늄 알루미나이드 분말의 생산성을 향상시킬 수 있으며, 높은 방사선 조사 특성 및 높은 우라늄 농도를 나타내며, 우라늄과 알루미늄의 합금 용탕 반응열에 의한 세라믹 도가니 파손을 방지할 수 있는 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 상술한 방법으로 제조되며 우라늄의 밀도가 현저히 증가된 우라늄 알루미나이드 분말을 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 상술한 우라늄 알루미나이드 분말을 포함하는 저농축 우라늄 표적을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명은 a) 알루미늄 잉곳과 우라늄 잉곳의 혼합물을 1차 용융하여 제1합금용탕을 제조하는 단계; b) 상기 제1합금용탕을 응고시켜 모합금을 제조하는 단계; c) 상기 모합금을 2차 용융하여 제2합금용탕을 제조하고, 이를 원심분무하여 분말을 형성하는 단계;를 포함하는 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법에 관한 것이다.
또한, 상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명은 상술한 제조방법으로 제조된 우라늄 알루미나이드 분말에 관한 것이다.
또한, 상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명은 상술한 우라늄 알루미나이드 분말 및 알루미늄 분말을 포함하는 저농축 우라늄 표적에 관한 것이다.
본 발명의 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법 및 이로 제조된 우라늄 알루미나이드 분말에 따르면, 높은 방사선 조사 특성 및 높은 우라늄 농도를 나타냄으로써, 연료 입자의 체적을 감소시킬 수 있는 장점이 있다.
또한, 모합금을 제조하여 우라늄과 알루미늄의 혼합물의 합금 용탕 제조시 발생하는 반응열을 제어함으로써, 모합금의 제조 없이 합금 용탕을 바로 원심 분무법에 적용했을 때 발생할 수 있는 용해 반응열에 의한 세라믹 도가니 파손 등을 방지할 수 있는 장점이 있다.
또한, 제조공정이 간단하여 우라늄 알루미나이드 분말의 생산성을 향상시킬 수 있으며, 작고 균일한 입자 형태로 제조되어 중성자 조사 및 온도 변화에 대한 팽윤을 감소시켜 표적 제조에 유리한 장점이 있다.
또한, 저농축 우라늄 표적 제조시 압분체 제조 후 압연 공정시 과도한 도그 본(dog-bone)으로 인한 클래딩재의 두께 감소와 같은 불량을 현저히 감소시킬 수 있으며, 표적 내에 우라늄의 함량을 증가시킬 수 있는 장점이 있다.
도 1은 종래의 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법, 본 발명의 일 실시예에 따른 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법 및 이를 이용한 저농축 우라늄 표적의 제조방법의 일례를 나타낸 모식도이다.
도 2는 우라늄-알루미늄의 이원계 상태도를 나타낸 그래프이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 1차 용융 및 2차 용융시 시간에 따른 온도 변화를 나타낸 그래프이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 우라늄 알루미나이드 분말의 전자주사현미경(SEM) 사진이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 저농축 우라늄 표적의 심재 영역의 단면을 촬영한 디지털 사진이다.
도 6은 본 발명의 일 비교예에 따른 용융 후, 세라믹 지르코니아 도가니 파손에 의한 용탕 누출을 촬영한 사진이다.
이하, 본 발명의 알루미나이드 분말의 제조방법 및 이로 제조된 우라늄 알루미나이드 분말에 대하여 바람직한 실시형태 및 물성측정 방법을 상세히 설명한다. 본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 더 잘 이해될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명의 예시 목적을 위한 것이고, 첨부된 특허 청구범위에 의하여 한정되는 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
본 명세서에서 특별한 언급이 없는 한, "우라늄 알루미나이드 분말"은 UAl2 함량이 70 부피% 이상의 UAlx 분말을 의미한다.
우라늄 알루미나이드 분말을 이용한 표적은 UAl2, UAl3 및 UAl4의 혼합상인 UAlx 입자가 알루미늄 기지 내에 분산된 합금이다.
UAl4는 화학양론적으로 범위가 넓고 결정학적으로 이방성을 띄는 사방의 결정구조를 갖는 금속간 화합물로써 방사선 조사에 취약한 특성을 갖기 때문에 핵연료로서는 부적합하다. 반면, UAl3는 결정학적으로 등방성을 띄는 단순입방 결정구조를 갖고 있기 때문에 방사선 조사에 안정하고 UAl4에 비해 연성이 뛰어나서 제조가 용이하다.
한편, UAl2는 결정학적으로 등방성을 띄는 면심입방 구조를 갖는 물질로서 UAl3와 마찬가지로 안정한 방사선 조사 특성을 나타내고 높은 우라늄 농도(6.64gU/cm3)를 갖고 있어서 연료 입자의 체적을 줄일 수 있는 장점이 있지만 발화성이 강하여 자연발화의 성질을 갖고 있을 뿐만 아니라 단상으로의 제조가 어렵다.
기존의 저농축 우라늄 표적을 제조하는 방법은 UAlx를 합금 용해 주조하여 잉곳(ingot) 형태로 제조한 후 이를 분쇄하여 UAlx 분말을 제조하고 이를 알루미늄 분말과 혼합하여 압분, 압연하여 제조하였다.
그러나, 이러한 합금 용해 주조법은 U-Al 금속간화합물이 서로 혼재되어 순수 UAl2 단상을 얻기가 어렵고 이로 인해 표적 내의 우라늄 밀도가 최대 2.6g/cc-U 이내로 제한적이며 우라늄 함량을 높이게 되면 표적을 제조하기 위한 압연 시 불량이 다량 발생하였다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 본 발명의 발명자들은 제조공정이 간단하고, 우라늄의 함량이 높으며, 우라늄과 알루미늄 합금용탕의 반응열을 제어할 수 있는 우라늄 알루미나이드(UAl2) 분말을 개발하기 위하여 연구한 결과, 우라늄과 알루미늄 혼합물의 합금용탕을 모합금으로 제조하고 이를 2차 용융시켜 원심분무법으로 분말을 제조함으로써, UAl2 단상으로 형성되며, 간단한 방법으로 우라늄과 알루미늄의 용해열을 효과적으로 제어할 수 있음을 발견하여 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법은
a) 알루미늄 잉곳과 우라늄 잉곳의 혼합물을 1차 용융하여 제1합금용탕을 제조하는 단계;
b) 상기 제1합금용탕을 응고하여 모합금을 제조하는 단계;
c) 상기 모합금을 2차 용융하여 제2합금용탕을 제조하고, 이를 원심분무하여 분말을 형성하는 단계;를 포함할 수 있다.
이하, 본 발명에 따른 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법을 각 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, a)단계는 알루미늄 잉곳과 우라늄 잉곳의 혼합물을 1차 용융하여 제1합금 용탕을 제조할 수 있다.
상기 알루미늄 잉곳과 우라늄 잉곳을 특정 조성비로 혼합한 혼합물을 진공분위기의 유도 가열로에 장입하여 1차 용융시킬 수 있다.
용해방법은 당해 기술분야에 자명한 방법이면 제한되지 않으며, 예를 들면, 아크용해법 또는 유도용해법을 이용할 수 있다.
이때, 알루미늄의 함량은 전체 혼합물에 대하여 10 내지 25중량% 포함할 수 있다. 보다 바람직하게 15 내지 20 중량% 포함할 수 있다.
알루미늄의 함량이 10 중량 % 미만일 경우에는 알루미늄의 녹는점이 낮아 용해시 상당량이 증발되어 UAl2 상보다 U 상태로 존재하는 상분율이 많아지는 문제점이 발생할 우려가 있으며, 알루미늄의 함량이 25 중량 % 초과일 경우에는 UAl3 상이 다량 존재하여 분말 내 우라늄 밀도가 감소하는 문제점이 발생할 수 있다.
따라서, 알루미늄이 상술한 범위로 포함될 때, UAl2 단상의 우라늄 알루미나이드 분말을 형성할 수 있으므로 효과적이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 1차 용융 온도는 하기 식 1을 만족할 수 있으며, 바람직하게 1,400 내지 2,000℃에서 수행될 수 있다.
1,200 ≤ Tm1 ≤ 2,000 [식 1]
(상기 식 1에서 Tm1은 1차 용융온도(℃)이다.)
상기 1차 용융온도가 1,200℃ 미만일 경우에는 우라늄과 알루미늄의 용탕이 제대로 형성되지 않아 균일하게 혼합되지 않는 문제점이 발생할 수 있고, 2,000℃ 초과일 경우에는 필요 이상의 온도 상승으로 불필요한 비용 증가의 문제가 발생할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, a)단계는 10-3 내지 30 torr의 진공분위기에서 수행될 수 있다. 상기 진공분위기가 10-3 torr 미만일 경우에는 필요 이상의 진공 형성으로 비용이 소모되는 문제점이 발생할 수 있고, 상기 진공분위기가 30 torr 초과일 경우에는 알루미늄의 기화로 인하여 용해 챔버 내 압력이 높아져 폭발할 가능성이 높아질 우려가 있다.
상기 a)단계에서 1차 용융시 녹는 점이 낮은 알루미늄이 먼저 용해된 후 우라늄이 용해되어 두 물질이 혼합될 때, 순간적으로 발생되는 높은 혼합열이 발생한다. 상기 혼합열에 의한 열충격으로 세라믹 재질의 도가니는 파손될 우려가 있으므로, 흑연 재질의 도가니를 사용하는 것이 효과적이다. 흑연 도가니는 열충격에 강한 특성을 가지고 있으므로, 용해 및 혼합 중에 열충격이 발생하더라도 파손이 거의 발생하지 않는 장점이 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, b)단계는 상기 제1합금용탕을 응고시켜 모합금을 제조할 수 있다.
상기 제1합금용탕을 아크용해법으로 제조할 경우, c)단계의 2차 용융에 사용되는 도가니 안에 장입하기 알맞은 크기의 모합금을 제조할 수 있으며, 유도용해법으로 제조할 경우, 몰드 또는 도가니에 합금 용탕을 넣어 응고시킨 모합금을 파쇄하여 2차 용융에 사용할 수 있다.
상기 응고는 당해 기술분야에 자명한 응고 방법이면 제한되지 않고 적용될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, c)단계는 상기 모합금을 2차 용융하여 제2합금 용탕을 제조하고, 이를 원심 분무하여 분말을 형성할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 2차 용융은 제한되지 않으나 진공분위기에서 수행될 수 있다. 보다 바람직하게 10-3 내지 30 torr의 진공분위기에서 수행될 수 있다.
상기 진공분위기가 10-3 torr 미만일 경우에는 필요 이상의 진공 형성으로 비용이 소모되는 문제점이 발생할 수 있고, 상기 진공분위기가 30 torr 초과일 경우에는 알루미늄의 기화로 인하여 용해 챔버 내 압력이 높아져 폭발할 가능성이 높아질 우려가 있다.
상기 모합금의 2차 용융은 알루미늄과 우라늄이 균일하게 혼합된 상태이므로 용해 작업 중에 순간적으로 높은 반응열이 발생하지 않는다. 따라서, 원심분무법을 적용하더라도 분말을 제조할 때 세라믹 도가니를 사용하더라도 용해 중에 파손되는 것을 방지할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 2차 용융은 1,500 내지 2,200℃일 수 있다. 상기 2차 용융온도가 1,500℃ 미만일 경우에는 모합금의 용탕이 제대로 형성되지 않으며, 이에 출탕이 되지 않아 원심분무법을 적용하기 어려운 문제가 발생할 수 있다. 또한, 2차 용융온도가 2,200℃ 초과일 경우에는 필요 이상의 온도 상승으로 불필요한 비용 증가의 문제가 발생할 수 있다.
따라서, 본 발명의 일 실시에에 따른 1차 용융온도 및 2차 용융온도는 하기 식 2를 만족하는 것이 효과적이다.
100 ≤ Tm2-Tm1 ≤ 500 [식 2]
(상기 식 2에서 Tm1은 1차 용융온도(℃)이고, Tm2는 2차 용융온도(℃)이다.)
상기 1차 용융온도와 2차 용융온도의 차이가 상기 범위일 때, 에너지 소모를 최소화하고, UAl2 단상의 우라늄 알루미나이드 분말을 제조할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 원심분무 조건은 당해 기술분야에 자명하게 공지된 방법으로 수행될 수 있다. 예를 들면, 디스크 회전 속도는 10,000 내지 50,000 rpm에서 수행될 수 있으며, 바람직하게는 20,000 내지 40,000 rpm에서 수행될 수 있다. 상기 범위일 때, 생성되는 분말이 일정한 평균 크기 및 구형으로 형성되어 타겟 제조에 용이하여 효과적이다.
상기 디스크 회전 속도가 10,000 rpm 미만일 경우에는 분말이 조대해지고, 응고 전에 챔버 벽에 부딪혀 구형의 형태가 찌그러지는 문제점이 발생할 수 있고, 50,000 rpm 초과일 경우에는 분말이 타겟 제조에 사용하기 어려울 정도로 미세해지는 문제가 발생할 수 있다.
또한, 원심분무시 기체분위기는 제한되지 않으나, 비활성기체 분위기로 진행하는 것이 분말의 급냉에 효과적이다. 보다 바람직하게 10-2 내지 300 torr의 비활성기체의 진공 분위기에서 수행될 수 있다. 상기 비활성기체는 헬륨(He), 질소(N), 아르곤(Ar) 등의 자명하게 공지된 비활성기체일 수 있다.
상기 비활성기체의 진공 분위기가 10-2 torr 미만일 경우에는 비활성기체 분위기에 의한 냉각 효과가 미미해 응고 전에 챔버 벽에 부딪혀 입자가 찌그러지는 문제점이 발생할 수 있고, 상기 비활성기체의 진공분위기가 300 torr 초과일 경우에는 온도 상승에 의한 비활성기체의 팽창으로 인해 챔버의 폭발 가능성이 높아질 우려가 있다.
일 예로, 원심분무는 대한민국 등록특허 제10-279880호에 기재된 핵연료분말의 제조장치를 이용하여 수행될 수 있다.
보다 구체적으로, 모합금을 2차 용융시킨 제2합금용탕이 회전하는 원반상으로 노즐을 통하여 토출되면, 원심력에 의하여 미세한 입자가 형성되면서, 챔버 벽면까지 비행하게 되고, 비행과정에서 비활성기체인 냉각 가스에 의하여 냉각되어, 챔버 벽면에 도달할 때는 구형의 미세 분말 형태가 되어 회수용기로 회수될 수 있다.
상술한 방법으로 우라늄 알루미나이드 분말을 제조할 경우, 제조공정이 단순하고 제조 과정에서의 손실율이 낮아 생산성이 향상될 뿐 만 아니라, 불순물 혼입이 억제되어 순도도 매우 높아지는 장점이 있다.
본 발명의 또 다른 일 실시예에 따르면, 상술한 제조방법으로 제조된 우라늄 알루미나이드 분말을 제공한다.
상기 우라늄 알루미나이드 분말의 평균입경은 원심분무의 회전속도, 합금용탕의 공급량, 디스크의 크기, 합금용탕의 온도에 따라 조절할 수 있다.
상기 우라늄 알루미나이드 분말의 평균입경이 50 내지 500㎛일 수 있고, 바람직하게는 평균입경이 50 내지 150㎛인 입자를 거름(sieving)을 통해 선별하여 사용할 수 있다.
상기 우라늄 알루미나이드는 구형의 미립자로 제조됨으로써, 저농축 우라늄 표적 제조시 압연 성형에 용이하며, 결정립의 크기가 중성자 조사 및 온도 변화에 대한 팽윤이 적어 표적의 성능이 향상되는 장점이 있다.
또한, 우라늄 알루미나이드 분말이 상술한 범위의 평균입경을 가질 경우, 표적 제조시 압분체를 제조한 후 압연 공정을 수행할 때, 과도한 도그 본(dog-bone)으로 인한 클래딩재의 두께 감소와 같은 불량률을 크게 감소시킬 수 있고, 표적 내 우라늄의 함량을 높일 수 있다.
본 발명의 또 다른 일 실시예에 따르면, 상술한 우라늄 알루미나이드 분말 및 알루미늄 분말을 포함하는 저농축 우라늄 표적을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 저농축 우라늄 표적은 상술한 우라늄 알루미나이드 분말 및 알루미늄 분말을 혼합하여 압분체를 제조한 다음 이를 압연하여 제조할 수 있으나, 이로 제한되는 것은 아니다.
일반적으로, Mo-99 조사 표적 제조시 사용되는 압분체는 우라늄 분말과 상업적으로 사용되는 알루미늄 분말을 혼합하여 제조할 수 있다. 이때, 덩어리 상태의 알루미늄 분말을 이용하게 되면 혼합이 불균일하게 되어 핵연료의 균질도가 감소하기 때문에 100mesh 이하의 상업용 알루미늄 분말을 이용할 수 있다. 거름된 알루미늄 분말은 고진공로에서 가열하여 불순물과 수분이 제거될 수 있다. 본 발명의 우라늄 알루미나이드 분말과 알루미늄 분말을 혼합하여 균질하게 혼합하고 혼합된 분말을 압분하면 이들의 압분체를 제조할 수 있다.
이때, 본 발명의 우라늄 알루미나이드 분말은 우라늄 알루미나이드 분말과 알루미늄 분말의 총 혼합분말에 대하여 40 내지 50 부피%로 혼합되는 것이 바람직하다. 상기 부피% 범위에 포함되기 위해서는 우라늄 알루미나이드 분말이 우라늄 알루미나이드 분말과 알루미늄 분말의 총 혼합분말에 대하여 70 내지 90 중량%로 혼합될 수 있다.
이는 상술한 범위를 만족할 때, 저농축 우라늄을 사용하는 대신 고밀도의 표적을 제조하기 위함이다.
상기 우라늄 알루미나이드 분말의 함량이 40 부피% 미만이거나, 70 중량% 미만일 경우에는 핵분열에 의하여 생성되는 99Mo의 양이 적어 생산량이 저하되는 문제점이 있고, 상기 우라늄 알루미나이드 분말의 함량이 50 부피%를 초과이거나, 90 중량% 초과일 경우에는 압연 성형하기 어려운 문제점이 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 압분체를 압연하여 저농축 우라늄 표적을 제조할 수 있다.
상기 압연은 공지의 방법으로 수행될 수 있으며, 예를 들어 99Mo의 생산을 위한 우라늄 타겟을 제조하는 기존의 방법에서 사용하는 샌드위치형 프레임에 압분체를 넣고 조립하고 용접하여 압연하는 방법을 그대로 사용할 수 있으므로, 추가적인 공정비용이 소요되지 않는 장점이 있다.
종래의 U-Al 합금 분말 연료는 우라늄 알루미나이드(UAlx) 입자를 알루미늄 기지에 분산시킨 형태로 제조되며 저농축 우라늄을 이용하여 최대로 우라늄 함량을 높일 경우 2.6 내지 3g/cc-U 정도까지 가능한데 그 이상 우라늄 함량을 높이게 되면 불량이 발생하였다.
또한, 저농축 우라늄을 이용한 분산표적을 제조중인 프랑스의 CERCA사는 기존의 파쇄분말을 이용할 경우 2.6g/cc-U 가 UAl2로 만들 수 있는 우라늄 밀도의 한계라고 발표하고 이는 입자 장입량이 높을수록 불합격이 많아지기 때문이며, UAl2는 제조 중에 모두 반응하여 UAlx로 변환된다고 하였다.
그러나, 본 발명의 원심분무법을 이용한 구형의 우라늄 알루미나이드 입자 분말을 사용하여 제조된 저농축 우라늄 표적의 경우, 기존의 제품들보다 우라늄 함량이 훨씬 높고, 조사 성능이 우수하며, 고농축 우라늄 표적과 생산성이 대등한 장점이 있다.
이때, 상기 저농축 우라늄 표적의 우라늄 밀도는 2.6 내지 3.0 g/cc-U일 수 있으며, 의료용 방사성 Mo-99를 위한 조사 표적으로 사용될 수 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 상세히 설명한다. 단, 하기의 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기의 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1]
알루미늄 잉곳 541.4 g과 우라늄 잉곳 2164.7 g을 혼합하되, 총 혼합물에 대하여 알루미늄이 20중량%로 포함되도록 혼합하였다. 이는, 최종 알루미늄의 함량이 18.5 중량%가 되도록 용해 공정시의 알루미늄의 증발 가능성을 고려한 비율이다.
상기 혼합물을 흑연도가니에 장입한 후 10-3 torr 진공분위기의 유도가열로에서 1,650 ?까지 승온한 후, 1차 용융하여 제1 합금 용탕을 제조하였다. 상기 제1 합금 용탕을 실온까지 노냉하여 모합금을 제조하였다. 상기 모합금을 지르코니아 도가니에 장입한 후 10-3 torr 진공분위기의 유도가열로에서 1,860℃까지 승온한 후, 2차 용융하여 제2합금용탕을 제조하였다. 상기 제2합금용탕을 출탕하여 디스크 회전속도는 34,000 rpm, 160 torr의Ar 분위기의 조건에서 원심분무법을 이용하여 평균입경 150 ㎛ 이하의 우라늄 알루미나이드 분말을 제조하였다.
[실시예 2]
상기 실시예 1에서 제조된 150 ㎛ 이하의 크기를 갖는 우라늄 알루미나이드 분말 21.18 g과, 고진공로에서 가열하여 불순물과 수분을 제거한 100 mesh 이하의 상업용 알루미늄 분말(제품명: ATA 101 Al powder, 제조사: Toyal America) 7.86 g을 혼합(73중량%)하였으며, 이때, 상기 혼합물 우라늄 밀도가 3.0 g/cc-U가 되도록 계량되었다.
상기 혼합물을 스펙스 밀(spex mill)을 이용하여 3시간 동안 균질하게 혼합하고 유압 프레스를 이용하여 압분하여 압분체를 제조하였다. 상기 압분체를 픽쳐 프레임(picture frame) 중앙의 홈에 넣은 후, 상하부 알루미늄 커버 플레이트를 씌워 조립한 후 용접을 실시하여 접합을 하고, 압연을 실시하여 판형 우라늄 합금 표적을 제조하였다.
[비교예 1]
알루미늄 잉곳 541.4 g과 우라늄 잉곳 2164.7 g을 혼합하되, 총 혼합물에 대하여 알루미늄이 20중량%로 포함되도록 혼합하였다. 이는, 최종 알루미늄의 함량이 18.5 중량%가 되도록 용해 공정시의 알루미늄의 증발가능성을 고려한 비율이다.
상기 혼합물을 세라믹 지르코니아 도가니에 장입한 후 10-3 torr 진공분위기의 유도가열로에서 1,850℃까지 승온한 후, 1차 용융하여 제1 합금 용탕을 모합금의 제조없이 출탕하여 디스크 회전속도는 34,000 rpm, 160 torr의Ar 분위기의 조건에서 원심분무법을 이용하여 평균입경 150 ㎛ 이하의 우라늄 알루미나이드 분말을 제조하였다.
도 3을 참조하면, 상기 실시예 1의 1차 용융 및 2차 용융 공정 중에서 피가열체의 온도를 측정하여 그래프로 나타내었다. 도 3에 나타난 바와 같이 1차 용융시 우라늄이 용해되는 온도에서 급격한 온도 상승이 유발되었으나, 2차 용융시에는 급격한 온도 상승이 발생하지 않는 것을 확인하였으며, 1차 용융시에는 이러한 열충격을 대비하기 위하여 열충격에 강한 흑연 도가니를 사용하였다.
도 4는 본 발명의 실시예 1에서 제조된 우라늄 알루미나이드 분말의 주사전자현미경(SEM) 사진이며, 도 5는 실시예 2로 제조된 저농축 우라늄 표적에 관한 주사전자현미경(SEM) 사진이다.
도 4에 도시한 바와 같이, 평균입경 50 내지 150 ㎛의 미세 입자가 제조됨을 확인할 수 있다. 또한, 도 5에 도시한 바와 같이, 50 ㎛의 우라늄 알루미나이드 입자가 우라늄 합금 표적 내에 구형의 형태를 유지하며 포함되어 있음을 알 수 있다.
도 6은 비교예 1의 수행 후에 관찰한 흑연 도가니 사진으로, 모합금 제조 없이 원심분무법을 이용하여 분말을 제조할 경우, 반응열에 의해 세라믹 지르코니아 도가니가 파손되어 용해 중에 용탕이 누출됨을 알 수 있다.
이와 같이, 본 발명에 따라 제조된 우라늄 알루미나이드 분말은 미세 크기의 입자를 가지며 이에 따라 중성자 조사 및 온도 변화에 대한 팽윤이 적어 건전한 표적을 제조할 수 있음을 알 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예를 설명하였으나, 본 발명은 다양한 변화와 변경 및 균등물을 사용할 수 있다. 본 발명은 상기 실시예를 적절히 변형하여 동일하게 응용할 수 있음이 명확하다. 따라서 상기 기재 내용은 하기 특허청구범위의 한계에 의해 정해지는 본 발명의 범위를 한정하는 것이 아니다.

Claims (11)

  1. 알루미늄 잉곳과 우라늄 잉곳의 혼합물을 흑연 도가니에서 1차 용융하여 제1합금용탕을 제조하는 1차용융단계;
    상기 제1합금용탕을 응고하여 모합금을 제조하는 모합금제조단계;
    상기 모합금을 2차 용융하여 제2합금용탕을 제조하는 2차용융단계; 및
    상기 제2합금용탕을 원심분무하여 분말을 형성하는 분말형성단계;
    를 포함하는 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법.
  2. 제 1항에 있어서,
    1차 용융온도 및 2차 용융온도는 하기 식 1 및 식 2를 만족하는 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법.
    1200 ≤ Tm1 ≤ 2000 [식 1]
    100 ≤ Tm2-Tm1 ≤ 500 [식 2]
    (상기 식 1 및 식 2에서 Tm1은 1차 용융온도(℃)이고, 상기 식 2에서 Tm2는 2차 용융온도(℃)이다.)
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 1차용융단계에서 알루미늄의 함량은 전체 혼합물에 대하여 10 내지 25중량%인 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 2차용융단계에서 원심분무는 디스크 회전 속도가 10,000 내지 50,000 rpm이며, 10-2 내지 300torr의 비활성기체의 진공 분위기에서 수행하는 우라늄 알루미나이드 분말의 제조방법.
  5. 제 1항 내지 제 4항 중에서 선택되는 어느 한 항의 제조방법으로 제조되는 우라늄 알루미나이드 분말.
  6. 제 5항에 있어서,
    상기 우라늄 알루미나이드 분말은 평균입경이 50 내지 150㎛인 우라늄 알루미나이드 분말.
  7. 제 5항에 따른 우라늄 알루미나이드 분말 및 알루미늄 분말을 포함하는 저농축 우라늄 표적.
  8. 제 7항에 있어서,
    상기 저농축 우라늄 표적은 상기 우라늄 알루미나이드 분말과 알루미늄 분말의 총 혼합분말에 대하여 우라늄 알루미나이드 분말이 40 내지 50 부피%로 혼합되는 것인 저농축 우라늄 표적.
  9. 제 7항에 있어서,
    상기 저농축 우라늄 표적은 상기 우라늄 알루미나이드 분말과 알루미늄 분말의 총 혼합분말에 대하여 우라늄 알루미나이드 분말이 70 내지 90 중량%로 혼합되는 것인 저농축 우라늄 표적.
  10. 제 7항에 있어서,
    상기 저농축 우라늄 표적은 우라늄 밀도가 2.6 내지 3.0g/cc-U인 저농축 우라늄 표적.
  11. 제 7항에 있어서,
    상기 저농축 우라늄 표적은 의료용 방사성 Mo-99를 위한 조사 표적으로 사용되는 저농축 우라늄 표적.
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