KR101460690B1 - 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 ９９Ｍｏ를 추출하는 방법 - Google Patents

저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 ９９Ｍｏ를 추출하는 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법에 관한 것으로, 상세하게는 저농축 우라늄 금속 입자를 포함하는 고밀도 저농축 우라늄 표적(target)을 가열하는 단계(단계 1); 상기 단계 1에서 가열된 고밀도 우라늄 표적을 알칼리 용액에 용해시키는 단계(단계 2); 및 상기 단계 2에서 우라늄 표적이 용해된 용액으로부터 99Mo를 추출하는 단계(단계 3)를 포함하는 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법을 제공한다. 본 발명에 따른 방사성 99Mo를 추출하는 방법은 고밀도 저농축 우라늄 표적을 열처리하여 금속 우라늄을 우라늄 알루미나이드로 변화시킴으로써 우라늄 표적이 알칼리 용액에 용해될 수 있도록 하며, 이를 통해 기존의 알칼리 용액을 이용한 추출공정으로 우라늄 표적을 적용할 수 있다. 아울러, 저농축 우라늄 표적을 사용하더라도 99Mo의 수율이 저하되지 않는 효과가 있으며, 방사성 폐기물의 발생 또한 줄일 수 있다.

Description

저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 ９９Ｍｏ를 추출하는 방법{Extracting method of radioactive ９９Ｍｏ from low enriched uranium target}
본 발명은 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법에 관한 것이다.
99 mTc는 의료 진단용 방사성 동위원소 수요의 약 80 %를 차지하는 원소로서 핵의학적 질병진단에 중요하게 활용되고 있는 의료용 방사성 동위원소이다. 99 mTc는 자연상태에는 존재하지 않는 인공원소이며, 99Mo의 방사선붕괴에 의하여 생성되는 딸핵종이다. 의료용 방사성 동위원소인 99 mTc의 유일한 모핵종인 99Mo를 제조하는 방법은 크게 두 가지가 있다.
첫 번째 방법은 우라늄을 핵분열시켜 생성되는 생성물 중 99Mo를 추출하는 방법이고, 두 번째 방법은 98Mo에 중성자를 조사하여 99Mo를 얻는 방법이다. 그러나 두 번째 방법의 경우 원료물질인 98Mo를 얻기 어렵고, 이에 따라 가격이 비싼 문제점이 있으며, 방사선 강도가 약하여 주로 첫 번째 방법이 사용된다. 현재 핵분열에 의해 99Mo를 생산하는 표적에는 농축도가 90% 이상인 고농축 우라늄이 대부분 사용되고 있다.
대부분의 대규모 99Mo 생산자들이 제조하는 우라늄 표적은 고농축 우라늄과 알루미늄의 합금물질을 이용하여 제조되고 있다. 상기 합금은 알루미늄 금속에 우라늄 금속을 첨가하여 용융 합금한 물질로, 냉각 중에 Al 기지에 중성자 조사 안정성이 우수한 UAl3와 UAl4 상이 석출되어 분산되어 있는 형태의 미세조직이며, 우라늄 함량은 약 1.5 g-U/cc로 정도이다.
또한, 우라늄 표적 생산을 위한 중성자 조사는 일반적으로 표적의 장입과 반출이 용이하고 낮은 온도에서 운전하는 풀 형(pool type)의 연구용 원자로에서 수행되고 있으며, 중성자가 조사된 표적은 방사성을 다량 방출하므로 물속에서 냉각을 약 6시간 정도 시킨 후 수중 채널(channel)이나 특수 컨테이너(container)로 99Mo추출 시설의 핫셀(hot cell) 내부로 이송된다. 이송된 우라늄 표적은 분해 후, 용해조에 장입되어 NaOH와 같은 알칼리 용액에 용해된다. 이를 통해 표적물질인 UAlx의 금속간 화합물 중, Al은 용해되어 용액으로 함유되고 U은 산화물 또는 수산화물을 형성하여 슬러리(slurry)로 존재하게 되며, 이를 여과하면 U이 고체의 슬러지(sludge)로 발생된다. 이후, 이온교환 등의 방법을 통해 분리된 여액으로부터 99Mo를 분리 추출 및 정제공정을 수행한다.
핵확산성이 높은 고농축 우라늄을 대체할 수 있는 저농축 우라늄 표적을 개발하기 위해, 미국 Argonne 국립연구소에서는 두께가 약 120 ~ 150 ㎛의 얇은 우라늄 금속박판을 알루미늄 두 개의 원통 사이에 넣어 압착한 형태의 표적을 개발한 바 있으며, 우라늄 금속 박판 표적의 중심부 온도가 비교적 낮게 형성되므로 약 5일 정도의 짧은 조사기간에서 발생하는 팽윤이 크지 않아 표적으로 이용가능하다고 평가하였다.
일반적으로 금속 표적은 원자로 내에서 중성자를 조사시키면 조사 결함 및 핵분열 생성물로로 인하여 변형이 일어나는데 특히 이방성 미세조직은 변형이 더욱 크게 발생된다. 이러한 핵분열 생성물 중 고체 원소는 원자 개수가 늘어남에 따라 부피 팽창이 일어나지만, 기체 원소는 기포 생성으로 인하여 부피팽창이 더욱 크게 일어나 변형을 발생시킬 수 있다. 이와 같은 부피 팽창은 온도가 높을수록 원자 확산운동이 커짐에 따라 기포 형성이 급격히 증가하기 때문에 핵분열로 발생하는 많은 열을 효과적으로 방출하기 위하여 상기와 같이 얇은 박판으로 표적이 제조된 것이며, 열전도도가 우수한 알루미늄을 피복재료 또는 분산 기지물질로 선정하여 표적 내부의 열방출이 원활히 수행되도록 한 것이다.
상기 우라늄 금속 박판 표적은 핫 셀(hot cell)에 이송된 후, 우라늄 박판을 싸고 있는 알루미늄 튜브(tube)를 제거하여 우라늄 금속박판을 꺼내고, 이를 용해조에 넣어 질산(HNO3)으로 용해한다. 이때, 중성자 조사된 우라늄 금속 박판 표적을 용해조로부터 꺼낼 때 고 방사선 핵분열 생성 가스들이 발생되어 핫셀 내부를 오염시킬 수 있으며, 핫셀 외부로 누출되지 않도록 세심한 관리가 필요한 단점이 있다. 그러나, 우라늄 금속은 NaOH와 같은 염기성 용액으로 용해시키기 어렵기 때문에, 질산을 사용할 수밖에 없으며, 질산에 용해된 우라늄 용액에서 99Mo를 이온흡착을 통해 분리한 후의 용액은 우라늄이 용해되어 있어 액체 핵폐기물로 분류되어 취급해야 한다. 이때, 우라늄이 용해되어 있는 액체 핵폐기물은 핵분열 폭주 임계량이 작기 때문에 많은 공간을 차지할 뿐만 아니라 산성 흄(acid fume)에 의한 인근 장치 및 시설부식을 시키는 문제도 발생시킨다.
이에, 미국의 Argonne 국립연구소에서는 우라늄 박판 표적을 알칼리용액으로 용해하고 우라늄을 고체 슬러지(sludge)로 방출하여 알칼리 용액으로부터 99Mo를 추출 정제하는 기존의 공정을 그대로 적용하기 위한 연구를 수행하고 있다. 그러나, 전술한 바와 같이 우라늄 금속은 NaoH와 같은 알칼리 용액에 잘 용해되지 않기 때문에, 우라늄 박판을 양극으로 하여 NaHCO3용액에서 전기분해하여 용해시키는 방법이 개발된 바 있다. 하지만, 이 또한 우라늄 박판이 대부분 용해되면 조각으로 떨어져 나가기 때문에 전기가 단전되어 더 이상 용해시키기 어려운 문제가 있다.
또한, 대규모 우라늄 표적 생산자들도 Al 기지에 UAlx 입자를 분산시킨 표적의 우라늄 밀도를 높이고자 하는 연구를 수행하고 있으며, 예를 들어 기존 우라늄 합금 표적에 분산된 UAlx보다 U 함량이 더 높은 순수한 UAl2분말을 제조한 후, 이를 Al분말과 혼합, 압분 및 압연하여 우라늄 밀도를 향상시키는 방법이 개시된 바 있다. 이를 통해 우라늄의 밀도를 1.5 g-U/cc에서 2.7 g-U/cc까지 증가시키는 효과를 나타내었으나, 우라늄의 농축도를 90%에서 20%로 낮추는데 필요한 U 밀도인 약 7.0 g-U/cc에는 미치지 못하고 있는 실정이다.
이에, 본 발명자들은 저농축 우라늄을 이용하여 고밀도 우라늄 표적을 제조하기 위한 연구를 수행하던 중, 금속 우라늄 분말과 알루미늄 분말을 혼합하고 압분 및 압연하여 고밀도 표적을 제조한 후, 열처리를 통해 알칼리 용액에 용해되지 않는 금속우라늄을 알칼리용액에 용해될 수 있는 우라늄알루미나이드로 변화시킴으로써 종래의 알칼리용액 공정을 통해 99Mo를 분리·추출할 수 있는 방법을 개발하고 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법을 제공하는 데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은
저농축 우라늄 금속 입자를 포함하는 고밀도 저농축 우라늄 표적(target)을 가열하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 가열된 고밀도 우라늄 표적을 알칼리 용액에 용해시키는 단계(단계 2); 및
상기 단계 2에서 우라늄 표적이 용해된 용액으로부터 99Mo를 추출하는 단계(단계 3)를 포함하는 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법을 제공한다.
본 발명에 따른 방사성 99Mo를 추출하는 방법은 고밀도 저농축 우라늄 표적을 열처리하여 금속 우라늄을 우라늄 알루미나이드로 변화시킴으로써 우라늄 표적이 알칼리 용액에 용해될 수 있도록 하며, 이를 통해 기존의 알칼리 용액을 이용한 추출공정을 적용할 수 있다. 아울러, 저농축 우라늄 표적을 사용하더라도 99Mo의 수율이 저하되지 않는 효과가 있으며, 방사성 폐기물의 발생 또한 줄일 수 있다.
도 1은 판형 우라늄 표적을 개략적으로 나타낸 도면이고;
도 2는 환형 우라늄 표적을 개략적으로 나타낸 도면이고;
도 3 및 도 4는 본 발명에 따른 실시예 1에서 제조된 저농축 우라늄 금속 입자를 포함하는 고밀도 저농축 우라늄 표적(target)을 가열하는 단계과, 비교예 1 및 2에서 제조된 저농축 우라늄 표적을 주사전자현미경(SEM/EDS) 분석한 결과이다.
본 발명은
저농축 우라늄 금속 입자를 포함하는 고밀도 저농축 우라늄 표적(target)을 가열하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 가열된 고밀도 우라늄 표적을 알칼리 용액에 용해시키는 단계(단계 2); 및
상기 단계 2에서 우라늄 표적이 용해된 용액으로부터 99Mo를 추출하는 단계(단계 3)를 포함하는 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법을 제공한다.
이때, 상기 "저농축 우라늄"이라 함은 우라늄 동위원소 중 핵분열이 잘 일어나는 235U가 20 % 이하의 함량으로 포함되는 것을 의미한다. 우라늄은 238U와 235U의 동위원소 형태로 존재하며, 자연계에는 핵분열이 잘 일어나지 않는 238U가 약 99.3 %, 핵분열이 잘 일어나는 235U가 약 0.7 %의 양으로 존재한다. 상기 저농축 우라늄은 235U가 90 % 이상인 고농축 우라늄과 비교하여 235U의 함량이 낮아 핵확산 방지에 적합하다.
또한, 상기 "표적"은 우라늄이 함유된 소재에 중성자가 조사되어 핵분열이 수행된 상태로써, 99Mo를 포함하는 핵분열생성물이 존재하는 우라늄 표적을 의미한다.
이하, 본 발명에 따른 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법을 각 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법에 있어서, 단계 1은 저농축 우라늄 금속 입자를 포함하는 고밀도 저농축 우라늄 표적(target)을 가열하는 단계이다.
전술한 바와 같이, 고농축 우라늄을 이용한 우라늄 표적의 제조 및 이용이 억제됨에 따라 저농축 우라늄을 이용한 우라늄 표적을 제조하는 기술이 개발되고 있으나, 현재 알려진 저농축 우라늄 표적은 우라늄 알루미나이드를 알루미늄 기지에 분산시켜 제조된 것으로, 우라늄 밀도가 약 2.6 내지 2.7 g-U/cc로 낮아 고농축 우라늄 표적에 비해 생산수율이 낮고 폐기물 발생이 많은 문제가 있다. 또한, 밀도가 높은 우라늄합금 또는 우라늄 금속을 알루미늄 기지에 분산시켜 우라늄 표적을 제조하는 경우에는 우라늄 합금 또는 우라늄 금속이 알칼리용액에 쉽게 용해되지 않는 문제가 있어 기존의 알칼리 용액을 이용한 99Mo 추출공정을 사용할 수 없다.
이에, 본 발명에 따른 상기 단계 1에서는 저농축 우라늄을 고밀도로 포함하는 우라늄 표적이 알칼리 용액에 용해될 수 있도록, 저농축 우라늄 금속 입자를 포함하는 고밀도 우라늄 표적(target)을 가열하며, 이를 통해 상기 우라늄 금속 입자를 우라늄 알루미나이드로 반응시킨다.
즉, 상기 단계 1에서는 고밀도 표적에 분산되어 있는 금속 우라늄 입자들이가열에 의해 알루미늄과 화학적 반응을 일으키게 되고, 그 결과 알칼리 용액에 용해되는 우라늄 알루미나이드로 변화되게 된다.
이를 통해, 저농축 우라늄을 이용하더라도 고농축 우라늄과 비교하여 동등한 수준의 235U 함량을 갖는 우라늄 표적을 종래의 알칼리 용액 공정에 적용할 수 있다.
이때, 상기 단계 1의 우라늄 표적으로는 도 1 및 도 2에 나타낸 바와 같은 판형(plate type) 또는 환형(annular) 우라늄 표적을 이용할 수 있다.
상기 판형 우라늄 표적은 알루미늄 기지에 우라늄 금속 분말이 분산된 판형의 표적으로, 단계 1의 열처리를 통해 알루미늄 기지와 우라늄 금속 분말을 반응시킬 수 있으며, 이를 통해 우라늄 금속을 우라늄 알루미나이드로 반응시킬 수 있다.
또한, 상기 환형 우라늄 표적은 내측과 외측 알루미늄 튜브 사이에 우라늄 금속 포일(foil)이 구비된 환형 표적으로, 단계 1의 열처리를 통해 우라늄 금속 포일과 내·외측 알루미늄 튜브가 반응하여 우라늄 알루미나이드로 반응시킬 수 있다.
다만, 본 발명에 따른 99Mo 추출방법에 있어서, 우라늄 표적의 형태가 상기 판형 또는 환형 표적으로 제한되는 것은 아니며, 중성자 조사를 통해 99Mo를 생성시킬 수 있는 모든 우라늄 표적을 이용할 수 있다.
상기 단계 1의 우라늄 표적은 우라늄의 밀도는 3 g-U/cc 이상, 더욱 바람직하게는 8 g-U/cc 이상을 나타낼 수 있다.
이는 저농축 우라늄 알루미나이드를 이용하여 제조된 현재 상용화된 우라늄 표적의 밀도가 약 2.7 g-U/cc인 것과 비교하여 더욱 높은 우라늄 밀도를 나타내는 것으로, 더욱 높은 우라늄 밀도를 나타냄에 따라 235U의 함량 또한 증가하여 99Mo의 제조 수율을 향상시킬 수 있다.
상기 우라늄 표적의 우라늄 밀도와 235U의 함량은 정비례관계이므로, 우라늄 밀도가 높을수록 99Mo의 제조 수율은 향상될 수 있다. 그러나, 우라늄 표적으로 고밀도의 우라늄을 포함시키기 위해서는 표적 제조공정상의 어려움이 있는바, 본 발명에 따른 추출방법에서는 우라늄 표적의 우라늄 밀도를 3 g-U/cc 이상으로 한정하였으며, 고농축 우라늄 표적과 동등한 수준의 235U 함량을 나타낼 수 있도록 단계 1의 우라늄 표적이 8 g-U/cc 이상인 우라늄 밀도를 갖는 것이 더욱 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니고 제조공정을 감안하여 3 g-U/cc 이상의 적절한 우라늄 밀도를 갖는 우라늄 표적을 이용할 수 있다.
한편, 상기 단계 1의 우라늄 표적이 상기와 같은 고밀도를 나타낼 수 있는 것은 우라늄 표적이 우라늄 알루미나이드가 아닌 우라늄 금속을 포함하기 때문이다.
하기 표 1에서 나타낸 우라늄 화합물/합금들의 밀도를 비교해보았을 때, 우라늄 알루미나이드(UAlx, 2≤x≤5)의 경우 우라늄의 밀도가 평균 약 4.5 g-U/cc인 것을 알 수 있으며, 우라늄 금속(U)의 경우 밀도가 19.0 g-U/cc로써, 우라늄 알루미나이드와 비교하여 월등하게 높은 밀도를 갖는 것을 알 수 있다.
즉, 현재 저농축 우라늄 표적에 사용되고 있는 우라늄 알루미나이드로는 고밀도 표적을 제조하는 것이 어려운 반면, 우라늄 금속을 이용하는 경우 고밀도의 우라늄 표적을 제조하는 것이 가능하다.
화합물/합금 밀도
(g/cm3)		 우라늄 밀도
(g/cm3)
UO2 10.9 9.7
U3O8 8.3 7.0
UC 13.6 13.0
UN 14.3 13.5
UAl2 8.1 6.6
UAl3 6.8 5.1
UAl4 6.1 4.2
UAlx 6.4 4.5
U3Si 15.3 14.7
U3Si2 12.2 11.3
U-10 Mo 17.0 15.3
U-7 Mo 17.5 16.3
U 19.0 19.0
그러나, 전술한 바와 같이 우라늄 금속을 포함하는 우라늄 표적은 우라늄 금속이 NaOH와 같은 알칼리 용액에 용해되지 않기 때문에, 현재 99Mo 제조에 일반적으로 사용되는 알칼리 용액 공정에 적합하지 않은 문제가 있다.
반면, 우라늄 알루미나이드는 우라늄 금속과는 달리 알칼리 용액에 용해되는 특성이 있어 알칼리 용액 공정을 통한 99Mo 추출에 적합하다.
이에, 상기 단계 1에서는 가열을 통해 우라늄 표적에 포함된 우라늄 금속을 우라늄 알루미나이드로 반응시키며, 상기 단계 1의 가열은 500 내지 1200 ℃, 바람직하게는 700 내지 800 ℃의 온도로 수행될 수 있다.
이때, 상기 단계 1의 가열이 500 ℃ 미만의 온도로 수행되는 경우에는 우라늄 알루미나이드로의 반응이 매우 느리게 진행됨에 따라 반감기가 짧은(66 시간) 99Mo를 이용할 수 있는 시간이 더욱 짧아지는 문제가 있으며, 1200 ℃를 초과하는 온도로 수행되는 경우에는 이를 수행하기 위한 장치를 제작하기 어려운 문제가 있다.
또한, 상기 단계 1의 가열은 10분 내지 12시간 동안 수행되는 것이 바람직하다. 상기 단계 1의 가열이 10분 미만으로 수행되는 경우에는 미량의 우라늄만이 우라늄 알루미나이드로 반응될 수 있으며, 12 시간을 초과하여 가열이 수행되는 경우에는 반감기가 짧은 99Mo를 이용할 수 있는 시간이 더욱 짧아지는 문제가 있다.
나아가, 상기 단계 1의 가열은 진공분위기 또는 불활성 분위기에서 수행되는 것이 바람직하다. 이는 우라늄 표적 내에 핵분열기체가 존재하기 때문으로, 이러한 핵분열기체를 포집할 수 있도록 진공 또는 불활성 분위기인 차폐시설 내에서 가열이 수행되는 것이 바람직하나, 상기 단계 1의 가열 조건이 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 단계 1의 가열을 통해 저농축 우라늄 금속 입자는 우라늄 알루미나이드로 반응하게 되며, 가열조건에 따라 우라늄 표적 내에 포함된 우라늄 금속 중 80% 이상, 바람직하게는 90% 이상이 우라늄 알루미나이드로 반응하게 된다. 즉, 우라늄 표적 내의 우라늄 금속 대부분이 알칼리 용액에 용해가능한 우라늄 알루미나이드로 반응하게 되는 것으로, 우라늄 금속에서 우라늄 알루미나이드로 반응되는 비율이 80% 이상을 나타냄에 따라 우라늄 표적을 알칼리 용액에 용해시켜 99Mo를 추출해낼 수 있다.
이때, 알카리 용액에 대한 용해성을 감안하였을 때 우라늄 알루미나이드로의 반응이 완전히 수행되는 것이 바람직하나, 가열조건에 따라 우라늄을 완전히 반응시키는 데 많은 시간이 소모될 수 있기 때문에 본 발명에서는 우라늄 금속에서 우라늄 알루미나이드로 반응되는 비율을 80% 이상으로 설정하였으며, 가열조건에 따라 그 비율은 상기 범위 내에서 변동될 수 있다.
만약, 우라늄 금속이 상기 범위 미만의 비율로 우라늄 알루미나이드로 반응하는 경우에는 우라늄 표적을 알칼리 용액에 용해시키는 것이 용이하지 않은 문제가 있다.
본 발명에 따른 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법에 있어서, 단계 2는 상기 단계 1에서 가열된 고밀도 우라늄 표적을 알칼리 용액에 용해시키는 단계이다.
상기 단계 1에서 가열이 수행됨에 따라 우라늄 표적 내의 우라늄 금속은 우라늄 알루미나이드로 전환된다. 즉, 상기 단계 1의 가열로 인하여 알칼리 용액에 용해되지 않는 우라늄 금속이 알칼리 용액에 용해되는 우라늄 알루미나이드로 전환된 상태로써, 상기 단계 2에서는 이러한 고밀도 우라늄 표적을 알칼리 용액에 용해시키며, 이를 통해 우라늄 알루미나이드 및 핵분열생성물을 포함하는 알칼리 용액이 제조된다.
99Mo의 추출공정은 크게 알칼리 용액을 이용한 공정과 산성 용액을 이용한 공정이 있다. 이때, 상기 산성 용액을 이용한 추출공정은 생성되는 폐기물의 양이 많아 이를 보관하기 어려운 문제가 있다. 이에, 일반적으로 알칼리 용액을 이용하여 표적을 용해시킨 후 99Mo를 추출하고 있으며, 알칼리 용액을 이용하는 경우 고형의 폐기물이 발생하여 폐기물의 양이 적고 이를 즉각 저장할 수 있어 취급이 용이한 장점이 있다.
이에, 상기 단계 2에서는 단계 1에서 가열된 고밀도 우라늄 표적을 알칼리 용액에 용해시키며, 이를 통해 99Mo 등의 핵분열 생성물이 포함된 용액이 생성시킬 수 있다.
이때, 상기 단계 2의 알칼리 용액은 수산화 나트륨(NaOH) 용액인 것이 바람직하나, 우라늄 알루미나이드를 용해시킬 수 있는 알칼리 용액이라면 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법에 있어서, 단계 3은 상기 단계 2에서 우라늄 표적이 용해된 용액으로부터 99Mo를 추출하는 단계이다. 상기 단계 2에서 우라늄 표적이 용해된 알칼리 용액에는 99Mo 등의 핵분열 생성물이 용해되어 있다. 상기 단계 3에서는 알칼리 용액에 용해된 99Mo를 추출하며, 상기 추출은 예를 들어 흡착법, 크로마토그래피, 침전 분리 또는 이온교환법 등의 여러가지 방법을 통하여 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 99Mo를 추출하는 방법은 우라늄 금속을 이용하여 제조된 저농축 고밀도인 우라늄 표적을 가열하여 알칼리 용액에 용해될 수 있는 우라늄 알루미나이드를 생성시키며, 이에 따라 종래의 알칼리 용액을 이용한 추출공정으로 99Mo를 추출해낼 수 있다.
핵확산 우려로 인하여, 저농축 우라늄을 이용한 우라늄 표적의 제조가 활발히 연구되고 있으나, 현재 상용화된 저농축 우라늄 표적의 우라늄 밀도는 약 2.7 g-U/cc로 99Mo의 제조수율이 낮은 문제가 있었다. 또한, 우라늄 금속을 이용하여 표적을 제조하는 경우, 고밀도 표적을 제조할 수 있으나 종래의 알칼리 용액 공정에 적용시킬 수 없는 문제가 있었다. 나아가, 우라늄 금속을 이용하여 제조된 표적을 산성 용액에 용해시켜 99Mo를 추출하는 경우, 대량의 폐기물이 발생하여 이를 처리하기 어려운 문제가 있었다.
반면, 본 발명에서는 우라늄 금속을 이용하여 제조된 고밀도 저농축 표적을 가열하여 우라늄 알루미나이드로 반응시킴에 따라 종래의 알칼리 용액 공정을 그대로 사용할 수 있으며, 우라늄의 밀도가 향상됨에 따라 99Mo의 제조수율이 향상되는 효과가 있다. 즉, 본 발명의 추출방법을 통해 우수한 수율로 99Mo를 제조할 수 있으며, 저농축 우라늄을 사용함에 따라 핵확산 문제를 방지할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명은
상기 추출방법을 통해 추출된 방사성 99Mo를 제공한다.
상기 추출방법을 통해 알칼리 용액으로부터 추출된 99Mo는 의료용 방사성 99Mo로써, 의료 진단용 방사성 동위원소 수요의 약 80 %를 차지하는 99 mTc의 제조에 이용될 수 있다. 상기 99 mTc는 자연상태에는 존재하지 않는 인공원소로, 99Mo의 방사선붕괴에 의하여 생성되는 딸핵종이다. 즉, 본 발명에 따른 99Mo가 의료용 방사성 99Mo로 이용됨으로써 상기 99 mTc를 제조할 수 있다.
이하, 본 발명을 실시예를 통해 보다 구체적으로 설명한다. 그러나, 하기 실시예는 본 발명을 설명하기 위한 것일 뿐, 하기 실시예에 의하여 본 발명의 권리범위가 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1> 저농축 고밀도 우라늄 표적으로부터 99Mo의 추출 1
단계 1 : 저농축 우라늄 금속괴를 원료로하여 대한민국 등록특허 제10-279880호에 기재된 핵연료 분말의 제조장치를 이용한 원심분무법을 통해 저농축 우라늄 금속 분말을 제조하였다. 제조된 저농축 우라늄 금속 분말을 알루미늄 분말과 혼합하되, 최종 분산 표적 심재가 3 g-U/cc에 상당하도록 알루미늄 분말 84 부피부에 대하여 우라늄 16 부피부의 비율로 혼합하였다. 혼합된 혼합분말은 압분기를 이용하여 직경 10 mm, 높이 2 mm인 원기둥 형태의 압분체로 제조하였다.
이후, 제조된 압분체를 한쌍의 판상 알루미늄 프레임 내부에 샌드위치 형태로 장입한 후, 이를 450 ℃에서 압연을 3회 실시하여 프레임 조립체 두께가 4 mm에서 최종 1.5 mm가 되었다. 상기 압연을 수행한 후, 압연된 압분체로 중성자를 조사하여 핵분열을 유도하여 저농축 우라늄 표적을 제조하였다.
제조된 우라늄 표적은 700 ℃ 온도인 진공분위기에서 1시간 동안 가열하여 우라늄 알루미나이드로 반응시켰다.
단계 2 : 상기 단계 1에서 가열된 우라늄 표적을 수산화나트륨 용액에 용해시켰다.
단계 3 : 상기 단계 2에서 우라늄 표적이 용해된 수산화나트륨 용액을 알루미나 칼럼을 통과시켜 알루미나에 흡착되는 99Mo를 수산화나트륨 용액으로부터 분리하고, 알루미나에 흡착된 99Mo는 수산화암모늄을 사용하여 추출해내었다.
<실시예 2> 저농축 고밀도 우라늄 표적으로부터 99Mo의 추출 2
상기 실시예 1의 단계 1에서 최종 분산 표적 심재가 6 g-U/cc를 나타내도록 한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 99Mo를 추출해내었다.
<실시예 3> 저농축 고밀도 우라늄 표적으로부터 99Mo의 추출 3
상기 실시예 1의 단계 1에서 최종 분산 표적 심재가 9 g-U/cc를 나타내도록 한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 99Mo를 추출해내었다.
<실시예 4> 저농축 고밀도 우라늄 표적으로부터 99Mo의 추출 4
상기 실시예 1의 단계 1에서 700 ℃의 온도로 2시간 동안 가열을 수행한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 99Mo를 추출해내었다.
<실시예 5> 저농축 고밀도 우라늄 표적으로부터 99Mo의 추출 5
상기 실시예 1의 단계 1에서 700 ℃의 온도로 4시간 동안 가열을 수행한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 99Mo를 추출해내었다.
<실시예 6> 저농축 고밀도 우라늄 표적으로부터 99Mo의 추출 6
상기 실시예 2의 단계 1에서 700 ℃의 온도로 2시간 동안 가열을 수행한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 99Mo를 추출해내었다.
<실시예 7> 저농축 고밀도 우라늄 표적으로부터 99Mo의 추출 7
상기 실시예 2의 단계 1에서 700 ℃의 온도로 4시간 동안 가열을 수행한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 99Mo를 추출해내었다.
<실시예 8> 저농축 고밀도 우라늄 표적으로부터 99Mo의 추출 8
상기 실시예 3의 단계 1에서 700 ℃의 온도로 2시간 동안 가열을 수행한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 99Mo를 추출해내었다.
<실시예 9> 저농축 고밀도 우라늄 표적으로부터 99Mo의 추출 9
상기 실시예 3의 단계 1에서 700 ℃의 온도로 4시간 동안 가열을 수행한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 99Mo를 추출해내었다.
<비교예 1>
상기 실시예 1의 단계 1에서 가열을 수행하지 않은 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하였다.
<비교예 2>
상기 실시예 2의 단계 1에서 가열을 수행하지 않은 것을 제외하고는 상기 실시예 2와 동일하게 수행하였다.
<비교예 3>
상기 실시예 3의 단계 1에서 가열을 수행하지 않은 것을 제외하고는 상기 실시예 3과 동일하게 수행하였다.
<실험예 1> 주사전자현미경(SEM/EDS) 분석
본 발명에 따른 실시예 1 내지 3의 단계 1에서 가열이 수행된 저농축 우라늄 표적의 미세조직을 주사전자현미경(SEM/EDS)을 통해 분석하였고, 그 결과를 도 3 및 도 4에 나타내었다.
도 1에 나타낸 바와 같이, 실시예 1 내지 3에서 제조된 저농축 우라늄 표적은 가열이 수행됨에 따라 우라늄 금속이 우라늄 알루미나이드(사진상에서 흰색으로 표시됨)로 반응하였음을 알 수 있다. 이때, 상대적으로 고밀도인 실시예 3의 표적은 우라늄 금속을 더욱 많이 포함함에 따라 많은 양의 우라늄 알루미나이드가 형성된 것을 알 수 있다.
또한, 도 2에 나타낸 바와 같이, 실시예 1의 저농축 우라늄 표적 중 우라늄 알루미나이드 부분을 에너지 분산형 X선 분광 분석을 수행한 결과, 상기 우라늄 알루미나이드는 우라늄 15 원자%, 알루미늄 84 원자%인 UAl4 .4 조성인 것을 알 수 있으며, 이를 통해 본 발명에 따른 추출방법에서 저농축 고밀도 우라늄 표적을 가열함에 따라 우라늄 금속이 우라늄 알루미나이드 형태로 반응된 것을 알 수 있다.
상기 결과들로부터 본 발명의 추출방법은 우라늄 금속을 포함하는 저농축 고밀도 표적을 가열함으로써, 우라늄 금속을 알칼리 용액에 용해되는 우라늄 알루미나이드로 반응시킬 수 있음을 확인하였고, 궁극적으로 알칼리 용액 공정을 통해 99Mo를 추출해낼수 있음을 알 수 있다.

Claims (12)

  1. 저농축 우라늄 금속을 포함하며, 중성자가 조사되어 핵분열이 수행된 상태인 고밀도 저농축 우라늄 표적(target)을 700 내지 800 ℃의 온도로 가열하는 단계(단계 1);
    상기 단계 1에서 가열된 고밀도 우라늄 표적을 알칼리 용액에 용해시키는 단계(단계 2); 및
    상기 단계 2에서 우라늄 표적이 용해된 알칼리 용액으로부터 99Mo를 추출하는 단계(단계 3)를 포함하는 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 단계 1의 저농축 우라늄 표적은 판형(plate type) 또는 환형(annular) 우라늄 금속 표적인 것을 특징으로 하는 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 단계 1의 저농축 우라늄 표적은 우라늄의 밀도가 3 g-U/cc 이상인 것을 특징으로 하는 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 단계 1의 저농축 우라늄 표적은 우라늄의 밀도가 8 g-U/cc 이상인 것을 특징으로 하는 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법.
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 제1항에 있어서, 상기 단계 1의 가열은 진공분위기 또는 불활성 분위기에서 수행되는 것을 특징으로 하는 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법.
  8. 제1항에 있어서, 상기 단계 1에서 가열이 수행된 저농축 우라늄 표적은 80% 이상의 분율로 우라늄 알루미나이드 형태로 존재하는 것을 특징으로 하는 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법.
  9. 제1항에 있어서, 상기 단계 2의 알칼리 용액은 수산화 나트륨 용액인 것을 특징으로 하는 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법.
  10. 제1항에 있어서, 상기 단계 3의 99Mo 추출은 흡착, 크로마토그래피, 이온교환, 및 침전분리로 이루어지는 군으로부터 선택되는 방법으로 수행되는 것을 특징으로 하는 저농축 우라늄 표적으로부터 방사성 99Mo를 추출하는 방법.
  11. 삭제
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