JP2010223937A - 放射性モリブデンの製造方法及び装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 100Moをターゲット核として含む原料ターゲットに、加速器からの高速中性子を照射し、1個の中性子の照射により2個の中性子を放出する(n,2n)反応を起させ、99Moを生成させることを特徴とする。原料ターゲットのターゲット核として、原子炉内で235Uの核分裂反応で生成された廃棄物100Moを用いることが生成効率をより一層向上させる観点から好ましい。
【選択図】なし
Description
上記のように、100Moから放射性モリブデン99Moを効率良く生成するためには、高速中性子のエネルギーは9.5〜25MeV、より好ましくは12〜17MeVの範囲である。高速中性子のエネルギーが9.5MeVより小さくなると、放射性モリブデン99Moの発生効率が急速に低下し、25MeVより多くなると(n,2n)反応以外の反応が次第に優位になり、やはり(n,2n)反応による放射性モリブデン99Moの発生効率が低下する。
また、原子炉の使用済み燃料廃棄物の100Moを原料ターゲット核として利用すると、99Moの生成効率がより一層向上するのみならず、原子炉の使用済み燃料廃棄物の有効利用ができる。
この反応で生成される中性子エネルギー(En)は次の関係式で与えられる。
ここでEdは重水素エネルギー、Qは反応の発生エネルギーでQ=17.6MeVである。θは生成される中性子が入射重水素となす角度である。この式より、例えば0.35MeVの低エネルギー重水素を用いると14MeVの高速中性子が得られることが分かる。また、現在プロジェクト遂行中の国際核融合材料照射施設(IFMIF)では液体リチウム(Li)に重水素を照射して高強度の高速中性子を生成する。さらに、金属Liや金属ベリリウム(Be)に陽子又は重水素を照射しても高速中性子を発生させることができる。
高速中性子による99Moの生成量は中性子量を除くと原子炉の場合の2%である。
原子炉の熱中性子量φ炉:日本原子力開発機構研究用原子炉施設JRR3の場合にはφ炉=1014個/(cm2・秒)
式(2)
高速中性子の量φ高速:IFMIFの場合にはφ高速=1014個/(cm2・秒)
式(3)
即ち高速中性子量の原子炉の量に対する比は:φ高速/φ炉=1 式(4)
となる。以上、中性子量を考慮すると、高速中性子利用による99Mo生成量と原子炉利用による99Mo生成量との比は次に与えられる。
ここで比較的容易に高濃度100Moが得られることを考えると(例えば100%濃縮とすると)式(5)の比は、式(1)と式(4)より、
0.02,9.6×100=0.21 式(6)
となる。即ち、本発明によれば、高速中性子を用い原子炉での生成量と十分比較できる量の99Moを生成できることがわかる。
一方、原子炉の使用済み燃料100Moを原料ターゲットにする場合は、濃縮度が天然の9.6%に比し高く25.5%である事から、式(5)の比は
0.02÷0.096×0.255=0.05 式(7)
となる。即ち、天然Moを利用する場合に比し2.5倍多くの99Moを製造できる。
モリブデン酸混合のゲル体は、(チタン(IV)t−ブトキシドTi(O−C4H9)410mlとモリブデン酸アンモニウム 1molとをn−ブタノールC4H5OH [100ml]に溶解した後、撹拌子を用いて撹拌しつつ0.1N HNO3 [10ml]を加えてブチルチタネートの加水分解反応によりモリブデン酸を内包するチタン酸ゲルを生じせしめた。
生じたチタン酸ゲルを遠心分離器によって分取した後、アセトンで洗浄し、乾燥させた後に加圧整形し照射試料とした。
Moターゲットでは、この高速中性子の照射により(n,2n)反応が優位に起こり、99Moが生成する(ステップS4)。
<実験目的>
*99Moが14MeVの高速中性子により天然Mo試料を用いて予測どおりの反応断面積で生成される事の確認
*上記反応断面積の絶対値決定に用いる93Nb試料を用い14MeV中性子で生成される92Nbの放射線を測定し、断面積決定に使用できる事の確認
*99Mo生成反応に付随して生成される残留放射性同位元素(放射性廃棄物)の定量的評価
*2H+3H(R)4He+n反応で生成される14MeV中性子が期待される中性子強度で安定に生成されるかどうかの確認(3Hターゲットの性能評価)
*上記反応を誘起させるための2H(重水素ビーム)が安定に供給される事の確認
(小型加速器が安定に稼動する事の検証)
*Moターゲット、Nbターゲットの中性子照射箇所への設置及び取外しが容易に且つ柔軟に行えるかどうかの確認
<実験場所> 日本原子力研究開発機構核融合中性子工学用中性子源施設(FNS)
<実験日時>
中性子照射実験:平成21年1月27日〜1月30日(1日当り6時間照射)
生成Mo放射能測定:平成21年1月27日〜2月5日
<試料> 天然Mo
試料1:直径:約10mm、厚さ:50ミクロン(0.05mm)、重量40.214mg
試料2:直径:約10mm、厚さ:5ミクロン(0.005mm)、重量3.663mg
試料1は6時間照射後測定。
試料2は最終日まで中性子照射後測定。
<試料> 93Nb
試料3:直径10mm、厚さ:0.1mm、重量67.196mg
<Moターゲット設置場所>
2Hビーム軸の延長方向で中性子発生箇所から10cm離れた場所。
<中性子照射条件>
*14MeV中性子生成反応
2H+3H(R)4He+n:2Hビームエネルギー:0.35MeV
*中性子発生量
発生箇所で1.8×1011n/cm2・秒[1月27日]〜1.5×1011n/cm2・秒[1月30日]
<99Mo生成反応>
100Mo+n(R)99Mo+2n
<92Nb生成反応>
93Nb+n(R)92Nb+2n
<99Mo及び残留放射能の測定(FNSで測定)>
*測定条件:中性子照射後ほぼ1時間の冷却時間をおき測定開始
*測定器:Ge半導体検出器
*99Mo試料及び92Nb試料配置:Ge検出器から5cm離れた位置にセット
<結果>
*99Moは当初予測どおりの量生成されている事を確認
*93Nb試料は99Mo断面積決定に使用できる事を確認
*99Mo生成反応に付随して生成される残留放射性同位元素(放射性廃棄物)の定量的評価ができた。(99Moの量に比し微量である事を確認)。
*上記反応を誘起させる2H(重水素ビーム)が安定に供給される事が確認できた。
*Moターゲット、Nbターゲットの中性子照射箇所への設置及び取外しが容易に且つ柔軟に行える事を確認した。
先ず、高速中性子を照射したチタン酸ゲルをビーカーにとり、2mlずつ4回水で洗浄し、その上澄液を乾燥させ、99mTcのガンマ線強度の変化を前記の半導体検出器で調べた。その結果を図8(b)に示す。図8(b)は水の代わりに生理食塩水を用いて同様の測定を行った結果である。
次に、ガラス管に高速中性子を照射した上記と同様のチタン酸ゲルを入れ、水で99mTcを溶離させてミルキングを行い、5滴ずつ(1滴は0.274mg)分取し、乾燥させ、含まれる99mTcのガンマ線強度の変化を調べた。その結果を図9(a)に示す。図9(b)は水の代わりに生理食塩水を用いて同様の測定を行った結果である。
以上から、99mTcが得られていることが確認された。
なお、チタン酸ゲルの場合、放射性モリブデン含有材料によるジェネレータにアルミナカラムを直列に配置することにより、Tiを中性子照射したときに生じるScによる影響を防止することができ、より高純度の無担体99mTcを得ることができる。
テクネチウムヒト血清アルブミン(99mTc−HSA)
(2) 機能検査:甲状腺摂取率
過テクネチウム酸ナトリウム
(3) 脳シンチグラフィ
過テクネチウム酸ナトリウム、メチレンジホスホン酸テクネチウム(99mTc−MDP)
(4) 脳血流シンチグラフィ
エキサメタジムテクネチウム(ヘキサメチルプロピレンアミンオキシム)(99mTc−HM−PAO)、N,N’−エチレンジ−L−シスウテイネート(3)オキソテクネチウムジエチルエステル
(5) 甲状腺シンチグラフィ
過テクネチウム酸ナトリウム
(6) 肺血流シンチグラフィ
テクネチウム大凝集ヒト血清アルブミン(99mTc−MAA)
(7) 心筋シンチグラフィ
ヘキサキス(2−メトキシイソブチルイソニトリル)テクネチウム(99mTc−MIBI)、テトロホスミンテクネチウム、ピロリン酸テクネチウム(99mTc−PYP)
(8) 心プールシンチグラフィ
テクネチウムヒト血清アルブミン(99mTc−HSA)、ヒト血清アルブミンジエチレントリアミン五酢酸テクネチウム(99mTc−HSA−DTPA)
(9) 肝シンチグラフィ
テクネチウムスズコロイド、フィチン酸テクネチウム、ガラクトシルヒト血清アルブミンジエチレントリアミン五酢酸テクネチウム(99mTc−GSA)
(10) 肝・胆道シンチグラフィ
N−(2,6−ジメチルフェニルカルバモイルメチル)イミノ二酢酸テクネチウム(99mTc−HIDA)、ジエチルアセトアニリドイミノ二酢酸テクネチウム、ピリドキシリデンイソロイシンテクネチウム(99mTc−PI)、N−ピリドキシル−5−メチルトリプトファンテクネチウム(99mTc−PMT)
(11) 唾液腺シンチグラフィ
過テクネチウム酸ナトリウム
(12) 腎シンチグラフィ
ジメルカプトコハク酸テクネチウム(99mTc−DMSA)、ジエチレントリアミン五酢酸テクネチウム、(99mTc−DTPA)、メルカプトアセチルグリシルグリシンテクネシウム(99mTc−MAG3)
(13) 脾臓シンチグラフィ
テクネチウムスズコロイド、フィチン酸テクネチウム
(14) リンパ節シンチグラフィ
テクネチウムスズコロイド、フィチン酸テクネチウム
(15) 骨シンチグラフィ
エタンヒドロキシジホスホン酸テクネチウム(99mTc−EHDP)、ヒドロキシメチレンジホスホン酸テクネチウム(99mTc−HMDP)、ピロリン酸テクネチウム(99mTc−PYP)、メチレンホスホン酸テクネチウム(99mTc−MDP)
2 電源ケーブル
3 加速器ターミナル
4 加速管
5 重陽子輸送ライン
6 中性子発生部
7 冷却管
8 冷却系
9 Moターゲット
10 ターゲット支持枠
11 ターゲット支持台あるいは試料容器
12 ターゲット保管庫
21 重水素ビーム
22 真空輸送ライン
23 3重水素含有チタン膜を有する銅板
24 Moターゲット
25 冷却管
26 陽子ビーム
Claims (7)
- 100Moをターゲット核として含む原料ターゲットに、加速器からの高速中性子を照射し、1個の中性子の照射により2個の中性子を放出する(n,2n)反応を起させ、99Moを生成させることを特徴とする放射性モリブデンの製造方法。
- ターゲット核として、原子炉内で235Uの核分裂反応で生成された廃棄物100Moを用いることを特徴とする請求項1に記載の放射性モリブデンの製造方法。
- 原料ターゲットを加速器の高速中性子出射部に密着させた状態又は離間させた状態で中性子を原料ターゲットに照射することを特徴とする請求項1又は2に記載の放射性モリブデンの製造方法。
- 高速中性子を発生させる加速器と、100Moをターゲット核として含む原料ターゲットを支持するターゲット支持手段を備え、加速器からの高速中性子を原料ターゲットに照射し、1個の中性子の照射により2個の中性子を放出する(n,2n)反応を起させ、99Moを生成させることを特徴とする放射性モリブデンの製造装置。
- 原料ターゲットのターゲット核が、原子炉内で235Uの核分裂反応で生成された廃棄物としての
100Moであることを特徴とする請求項4に記載の放射性モリブデンの製造装置。 - 原料ターゲットが、加速器の高速中性子発生部に密着させた状態又は離間させた状態でセットされていることを特徴とする請求項4又は5に記載の放射性モリブデンの製造装置。
- 加速器の高速中性子発生部が冷却手段を備え、かつ該高速中性子発生部が真空室と大気側の隔壁機能を有し、かつ該高速中性子発生部に原料ターゲットが密着させた状態又は離間させた状態でセットされていることを特徴とする請求項4ないし6のいずれか一項に記載の放射性モリブデンの製造装置。
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