JP2013518266A

JP2013518266A - ９９ｍＴｃ反応生成物を製造するための方法および装置

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Publication number: JP2013518266A
Application number: JP2012550420A
Authority: JP
Inventors: ティモシー・ヒューズ; アウント・バウリフテル; オリヴァー・ハイト
Original assignee: シーメンスアクティエンゲゼルシャフト
Priority date: 2010-02-01
Filing date: 2011-01-26
Publication date: 2013-05-20
Also published as: RU2567862C2; US9754694B2; DE102010006434B4; BR112012019214B1; BR112012019214A2; CN102741939A; RU2012137215A; US20120307954A1; WO2011092174A1; DE102010006434A1; CA2788615A1; EP2532007A1; JP2015045656A; CA2788615C

Abstract

本発明は、以下のステップを含む、^９９ｍＴｃを含有する反応生成物を製造するための方法に関する：照射する^１００Ｍｏ金属ターゲットを用意するステップ、^１００Ｍｏ（ｐ，２ｎ）^９９ｍＴｃ核反応の誘発に適したエネルギーを有する陽子線を^１００Ｍｏ金属ターゲットに照射するステップ、^１００Ｍｏ金属ターゲットを３００℃超の温度に加熱するステップ、^１００Ｍｏ金属ターゲット上で行われ、^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムを形成する、酸素ガスを利用する昇華抽出プロセスにおいて、発生した^９９ｍＴｃを回収するステップ。本発明はさらに、^１００Ｍｏ金属ターゲット、陽子線で^１００Ｍｏ金属ターゲットを照射したときに^１００Ｍｏ（ｐ，２ｎ）^９９ｍＴｃ核反応を誘発するように、^１００Ｍｏ金属ターゲットに誘導することができる陽子線を供給するための加速器、照射した^１００Ｍｏ金属ターゲット上に酸素ガスを経由させ、^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムを形成するためのガス供給ライン、および昇華した^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムを排出するためのガス排出ラインを含む、^９９ｍＴｃを含有する反応生成物を製造するための装置に関する。

Description

本発明は、^９９ｍＴｃ反応生成物を製造するための方法および装置に関する。^９９ｍＴｃは、医用画像処理（medical imaging）、特に、例えばＳＰＥＣＴ画像処理に使用される。

市販の^９９ｍＴｃ−ジェネレータは、壊変する^９９Ｍｏを含有する供給源から、例えば溶媒抽出またはクロマトグラフィを利用して、準安定同位体^９９ｍＴｃを抽出する機器である。

そして^９９Ｍｏは、高濃縮ウラン^２３５Ｕをターゲットとして使用する方法から通常得られる。^９９Ｍｏは、このターゲットに中性子を照射することによる核分裂生成物として作り出される。しかし、国際協定の結果として、高濃縮ウランを用いて原子炉を運用することはこの先一層難しくなると見込まれ、それが、ＳＰＥＣＴ画像処理用の放射性核種供給のボトルネックにつながる恐れがあると思われる。

特許文献１は、原子炉の環境でＭｏ金属ターゲットに照射することによって^９９ｍＴｃを製造するための方法を開示している。

特許文献２および特許文献３は、昇華プロセスを利用して^９９ｍＴｃを得る方法を記載している。

米国特許第５，８０２，４３８号明細書ハンガリー特許第５３６６８号公報ハンガリー特許第３７３５９号公報

本発明の目的は、^９９ｍＴｃを含有する反応生成物を得ることができる方法および装置を特定することである。

本発明の目的は、独立請求項の特徴によって実現される。本発明の有利な展開は、従属請求項の特徴に見出される。

^９９ｍＴｃを含有する反応生成物を製造するための本発明による方法は、以下のステップ：
− 照射する^１００Ｍｏ金属ターゲットを用意するステップ、
− ^１００Ｍｏ（ｐ，２ｎ）^９９ｍＴｃ核反応の誘発に適したエネルギーを有する陽子ビームを^１００Ｍｏ金属ターゲットに照射し、その照射により^１００Ｍｏ（ｐ，２ｎ）^９９ｍＴｃ核反応を誘発するステップ、
− ^１００Ｍｏ金属ターゲットを、３００℃超の、より特定すれば４００℃超の温度に加熱するステップ、
− 加熱した^１００Ｍｏ金属ターゲット上を経由させ、昇華抽出プロセスで^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムを形成する酸素ガスを利用する前記プロセスにおいて、^１００Ｍｏ金属ターゲット中に作製された^９９ｍＴｃを得るステップ
を含む。

この^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムは、酸素ガスのガス流により排出することができ、よって、例えば、^１００Ｍｏ金属ターゲットから運び出すことができる。

本発明は、例えば２０ＭｅＶから２５ＭｅＶの間の範囲の適切なエネルギーを有する陽子ビームを^１００Ｍｏ金属ターゲットに照射すれば、^１００Ｍｏ金属ターゲット中に^９９ｍＴｃを直接得ることができるという発見に基づく。よって、陽子ビームとモリブデン原子との相互作用の結果として起こる核反応^１００Ｍｏ（ｐ，２ｎ）^９９ｍＴｃに従う核反応から、直接^９９ｍＴｃが得られる。

このように製造される^９９ｍＴｃは、昇華プロセスを利用して抽出される。そのために、^９９ｍＴｃを有する^１００Ｍｏ金属ターゲットは、３００℃超の温度に加熱される。ここで酸素ガスに^１００Ｍｏ金属ターゲットを経由させると、この過程で^９９ｍＴｃは酸素と反応し、例えば式２Ｔｃ＋３．５Ｏ_２−＞Ｔｃ_２Ｏ_７に従って、^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムを形成する。ターゲットのモリブデンは同様に酸素と反応し、その過程で例えばＭｏＯ_３を形成することにより、酸化モリブデンを形成する。しかし、酸化モリブデンは酸化テクネチウムより実質的に揮発性が低いので、^１００Ｍｏ金属ターゲット上を通す酸素ガスにより酸化テクネチウムを運び出し、排出することができる。

ここでは、陽子照射と、^１００Ｍｏ金属ターゲットが任意選択によって加熱される酸素ガスによる^９９ｍＴｃの抽出は、同時に行われても連続的に交互に行われてもよい。

陽子を前述のエネルギーに加速するのに、現地で設置し使用することもできる、平均的な大きさの単一の加速器だけが通常必要とされる。上述の方法を使用すると、^９９ｍＴｃを、所望する使用場所の近隣または周辺で、例えば病院の周辺で、現地で作製することができる。核原子炉の中などの大型設備の使用およびそれに関連する流通問題を伴う、従来の非現地製造方法とは対照的に、現地製造は多くの問題を解決する。核医学科は、自分のワークフローを互いに独立に計画することができ、複雑な物流および基盤施設に依存しない。

陽子ビームは、好ましくは２０ＭｅＶから２５ＭｅＶの間のエネルギーに加速される。最大エネルギーを、３５ＭｅＶ以下、より特定すれば３０ＭｅＶ以下、最も特定すれば２５ＭｅＶ以下に制限することにより、粒子ビームのエネルギーが高過ぎて、例えば^９９ｍＴｃ以外のＴｃ同位体などの、複雑な方法で次に再び除去すべき所望されない反応生成物につながる核反応の引き金となることを防止する。

^１００Ｍｏ金属ターゲットは、発生する粒子ビームが少なくとも５ＭｅＶ、より特定すれば少なくとも１０ＭｅＶのエネルギーを有するように設計することができる。これにより、起こる核反応が制御可能であり続け、かつ所望されない反応生成物が最小限である領域内に陽子ビームのエネルギー範囲を保つことができる。

一実施形態では、以下のステップが付加的に実行される：
− 運び出された、得られた^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムを、アルカリ性溶液、より詳細には水酸化ナトリウム溶液、または塩溶液、より詳細にはナトリウム塩溶液に供給して、^９９ｍＴｃ−過テクネチウム酸塩を形成するステップ。

^９９ｍＴｃ−過テクネチウム酸塩は、容易に流通させ、加工することができ、例えばＳＰＥＣＴトレーサーなどの放射性医薬品の製造の出発点となり得るので、これは^９９ｍＴｃを含有する有利な反応生成物である。

水酸化ナトリウム溶液の場合、反応式は、Ｔｃ_２Ｏ_７＋２ＮａＯＨ−＞２ＮａＴｃＯ_４＋Ｈ_２Ｏである。

酸素ガスに由来し、該液体を通った過剰なＯ_２を、例えば閉ループ内で、浄化してガス供給に戻すことができる。

好ましい実施形態では、^１００Ｍｏ金属ターゲットは、薄膜の形状で、より詳細には、ビーム方向に積層配置された複数の薄膜からなる薄膜積層体として、利用可能である。これにより、特に効果的な方式で^９９ｍＴｃを得ることができ、その上、昇華に必要とされる温度に^１００Ｍｏ金属ターゲットを加熱するのが容易化する。代替の形状が可能であり、例えば、^１００Ｍｏ金属ターゲットは、粉末状、細管状、格子構造状、球状、または金属発泡体状で利用可能となり得る。

この目的のために、^１００Ｍｏ金属ターゲットを、断熱性の取付台、例えばＧ２０で強化したエポキシ樹脂で保持することができる。

陽子ビームはそれだけで熱エネルギーを^１００Ｍｏ金属ターゲットに伝達するので、所望の温度への加熱は、陽子ビーム照射によって既に実現可能である。陽子ビームのエネルギーおよび／もしくは強度、ならびに／または、例えば弁により制御することができるガス流の強度を互いに適合させることにより、あるいは、こうした可変要素のうちの１つまたは複数を制御することにより、任意選択によって、^１００Ｍｏ金属ターゲットの温度を設定することができる。陽子ビームによる熱供給、ならびに取付台および対流冷却による熱放散を、このようにして互いに適合させることができる。これにより、^１００Ｍｏ金属ターゲットにおける平衡温度を設定することができる。

特に、^１００Ｍｏ金属ターゲットは陽子ビーム照射のみで加熱することができる。付加的な加熱装置は必須ではない。

代替のおよび／または付加的な実施形態では、^１００Ｍｏ金属ターゲットの中を導通する電流を利用して、^１００Ｍｏ金属ターゲットを加熱することができる、すなわち、回路を利用して、例えばこの場合は発生するオーム加熱によって^１００Ｍｏ金属ターゲットを加熱することができる。実現すべき温度は、電気回路を制御することにより単純に設定することができる。

代替のおよび／または付加的な実施形態では、具体的には^１００Ｍｏ金属ターゲットを加熱するために加熱されるチャンバ内、例えばセラミックチャンバ内に、^１００Ｍｏ金属ターゲットを配置することができる。これは、昇華に必要とされる温度に到達させるまたは設定するためにも使用することができる。

^９９ｍＴｃを含有する反応生成物を製造するための本発明による装置は、
− ^１００Ｍｏ金属ターゲット、
− ^１００Ｍｏ金属ターゲットに誘導することができる陽子ビームを供給するための加速器であって、該陽子ビーム（１３）を^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）に照射するときに、該陽子ビームが、^１００Ｍｏ（ｐ，２ｎ）^９９ｍＴｃ核反応の誘発に適したエネルギーを有する、加速器、
− 照射した^１００Ｍｏ金属ターゲット上に酸素ガスを経由させ、^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムを形成するためのガス供給ライン、
− 昇華した^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムを排出するためのガス排出ライン
を含む。

一実施形態では、該装置は、
− ^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムをその中に経由させ、^９９ｍＴｃ−過テクネチウム酸塩を形成することができるアルカリ性溶液、より詳細には水酸化ナトリウム溶液、または塩溶液を有する液体チャンバ
をさらに含むことができる。

該装置は、４００℃超の温度に^１００Ｍｏ金属ターゲットを加熱するための加熱装置をさらに含む。

個々の特徴、それらの利点および効果の既出および後出の記述は、装置の範疇と方法の範疇の両方に関するが、各事例において明確には詳細に述べていない。そのようにして開示する個々の特徴は、示されるものの以外の組み合わせにおいても本発明にとって不可欠となり得る。

従属請求項の特徴に則って有利に展開される本発明の実施形態を、以下の図面に基づき、しかしそれらに限定されることなく、より詳細に説明する。詳細には以下の通りである。

^９９ｍＴｃ−過テクネチウム酸塩を製造するための本発明による装置の実施形態を示す図である。 ^９９ｍＴｃ−過テクネチウム酸塩を製造するための本発明による装置のさらなる実施形態を示す図である。 ^９９ｍＴｃ−過テクネチウム酸塩を製造するための本発明による装置のさらなる実施形態を示す図である。 ^１００Ｍｏ金属薄膜の平面図を示す図である。異なる実施形態における^１００Ｍｏ金属ターゲットの概略表記を示す図である。異なる実施形態における^１００Ｍｏ金属ターゲットの概略表記を示す図である。異なる実施形態における^１００Ｍｏ金属ターゲットの概略表記を示す図である。異なる実施形態における^１００Ｍｏ金属ターゲットの概略表記を示す図である。異なる実施形態における^１００Ｍｏ金属ターゲットの概略表記を示す図である。方法の実施形態の、方法ステップの概要を有する概略図を示す図である。

図１は、^９９ｍＴｃ−過テクネチウム酸塩を製造するための、本発明による装置の実施形態を示す。

加速器１１、例えばサイクロトロンは、陽子を約２０ＭｅＶから２５ＭｅＶのエネルギーに加速する。陽子は、そのとき陽子ビーム１３の形状であり、陽子ビームを照射する^１００Ｍｏ金属ターゲット１５に誘導される。^１００Ｍｏ金属ターゲット１５は、発生する粒子ビームが、ほぼ少なくとも１０ＭｅＶのエネルギーを有するように設計される。

ここに図示するのは、ビーム方向に一方が他方の後方に配置され、かつビーム伝搬方向に対して垂直に配置された、複数の金属薄膜１７の形状である^１００Ｍｏ金属ターゲット１５である。図４に図示するように、薄膜１７の面積は、陽子ビーム１３の断面形状よりも大きい。

金属薄膜１７は断熱性の取付台１９で保持され、それは、例えば、Ｇ２０によって強化されたエポキシ樹脂から大部分を製作することができる。

陽子ビーム１３は、^１００Ｍｏ（ｐ，２ｎ）^９９ｍＴｃ核反応に則って^１００Ｍｏ金属ターゲット１５と相互に作用し、そのときに^１００Ｍｏ金属ターゲットから^９９ｍＴｃが直接生じる。

ここでは、陽子ビーム１３をその強度に関して制御して、金属薄膜１７が４００℃超の温度にさらに加熱される量の熱エネルギーが、照射中に金属薄膜１７に伝達されるようにする。

酸素ガスは、酸素源からガス流を制御する弁２１を介して、^９９ｍＴｃ上を通る。

金属薄膜１７中に作製された^９９ｍＴｃは、かかる温度で酸素と反応し、例えば式２Ｔｃ＋３．５Ｏ_２−＞Ｔｃ_２Ｏ_７に従って、^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムを作製する。この方法では、^１００Ｍｏは同様に酸素と反応して、酸化モリブデン、例えば^１００ＭｏＯ_３を形成する。ＭｏＯ_３は酸化テクネチウムより相当に揮発性が低いので、^１００Ｍｏ金属ターゲット１５上を通る酸素ガスによって酸化テクネチウムを運び出し、排出することができる。

ガス流、陽子ビーム１３により伝えられるエネルギー、および^１００Ｍｏ金属ターゲット１５の取付台１９を介する熱損失を互いに適合させて、昇華抽出プロセスに必要とされる温度に到達させ、維持するようにする。

酸化テクネチウムを含有するガスは、続いて塩溶液またはアルカリ性溶液を含有する液体カラム２３の中を通り、そこで気泡となって、酸化テクネチウムと該溶液との反応によって^９９ｍＴｃ−過テクネチウム酸塩（例えば、水酸化ナトリウム溶液またはナトリウム塩溶液の場合は、過テクネチウム酸ナトリウム）が形成されるようにする。水酸化ナトリウム溶液の場合、反応式は、例えばＴｃ_２Ｏ_７＋２ＮａＯＨ−＞２ＮａＴｃＯ_４＋Ｈ_２Ｏであってもよい。

その後、ここで作製された^９９ｍＴｃ−過テクネチウム酸塩は、例えばＳＰＥＣＴトレーサーなどの放射性医薬品を製造するための出発点として使用することができる。

液体カラム２３中に上昇したＯ_２は、例えば閉ループ２５内を通してガス供給口に戻すことができる。

図２は、図１に示す実施形態に実質的に相当する実施形態を示す。

この実施形態は装置２７を有し、それにより電流が金属薄膜１７の中を導通することができる。すなわち、金属薄膜１７は回路の一部である。金属薄膜１７を通して流れる電流は、抵抗加熱により金属薄膜１７を加熱する。よって、金属薄膜１７を加熱する温度は単純に制御することができ、そうして金属薄膜１７を昇華抽出プロセスに必要とされる温度に到達させる。

図３はさらなる実施形態を示し、図１に示した実施形態と比較すると、該実施形態には加熱装置２９が照射チャンバ内に配置され、後者は例えばセラミックで作製することができ、該加熱装置により昇華抽出プロセスに必要とされる温度が生ずる。

金属薄膜１７を加熱するための図１から図３までに示した実施形態は、互いに組み合わせることもできる。

図１から図３において、^１００Ｍｏ金属ターゲットは金属薄膜として具体化される。他の実施形態が可能であり、模式図的に図５から図９に示される。

図５では、^１００Ｍｏ金属ターゲットは多数の細管として具体化される。

図６では、^１００Ｍｏ金属ターゲットは粉末状で利用可能である。

図７では、^１００Ｍｏ金属ターゲットは多数の球として示される。

図８では、^１００Ｍｏ金属ターゲットはブロック状の金属発泡体で示される。

図９では、^１００Ｍｏ金属ターゲットは格子状で示される。

こうした実施形態すべてに共通しているのは、^１００Ｍｏ金属ターゲット１５が、供給された酸素ガスと反応することができる大きな表面積を有することである。これが、^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムの効率的な抽出につながる。

図１０は、本方法の一実施形態において実施する方法ステップを概説する概略図を示す。

最初に、^１００Ｍｏ金属ターゲットを用意する（ステップ４１）。

続いて、１０ＭｅＶから約２５ＭｅＶのエネルギーに加速した陽子ビームを該ターゲットに照射する（ステップ４３）。

昇華抽出プロセスを利用してターゲット中に作製された^９９ｍＴｃを抽出するために、ターゲットの照射後に４００℃超の温度にターゲットを加熱する（ステップ４５）。

そのために、酸素ガスをターゲット上に通し（ステップ４７）、形成された^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムを昇華させ、排出する（ステップ４９）。

水酸化ナトリウム溶液またはナトリウム塩溶液を利用して、^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムから^９９ｍＴｃ−過テクネチウム酸塩を得ることができる（ステップ５１）。

１１加速器
１３陽子ビーム
１５ ^１００Ｍｏ金属ターゲット
１７金属薄膜
１９取付台
２１弁
２３液体カラム
２５ループ
２７回路
２９加熱装置
４１ステップ４１
４３ステップ４３
４５ステップ４５
４７ステップ４７
４９ステップ４９
５１ステップ５１

Claims

以下のステップ：
− 照射する^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）を用意するステップ、
− ^１００Ｍｏ（ｐ，２ｎ）^９９ｍＴｃ核反応の誘発に適したエネルギーを有する陽子ビーム（１３）を^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）に照射するステップ、
− ^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）を、３００℃超の温度に加熱するステップ、
− ^１００Ｍｏ金属ターゲット上を経由させ、昇華抽出プロセスで^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムを形成する酸素ガスを利用する前記プロセスにおいて、^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）中に作製された^９９ｍＴｃを得るステップ
を含む、^９９ｍＴｃを含有する反応生成物を製造するための方法。
以下のステップ：
− 得られた^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムを、アルカリ性溶液、より詳細には水酸化ナトリウム溶液、または塩溶液に供給して、^９９ｍＴｃ−過テクネチウム酸塩を形成するステップを付加的に含む、請求項１に記載の方法。
^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）が、薄膜状、粉末状、細管状、格子構造状、球状、または金属発泡体状で利用可能である、請求項１から２のいずれか一項に記載の方法。
^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）が、断熱性の取付台（１９）により保持される、請求項１から３のいずれか一項に記載の方法。
^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）の加熱が、陽子ビーム（１３）の照射により実現される、請求項１から４のいずれか一項に記載の方法。
^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）の中を導通する電流を利用して、前記加熱がもたらされる、請求項１から５のいずれか一項に記載の方法。
^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）を中に配置したチャンバ、より詳細にはセラミックチャンバを加熱することによって、前記加熱がもたらされる、請求項１から６のいずれか一項に記載の方法。
− ^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）、
− ^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）に誘導することができる陽子ビーム（１３）を供給するための加速器（１１）であって、該陽子ビーム（１３）を^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）に照射するときに、該陽子ビームが、^１００Ｍｏ（ｐ，２ｎ）^９９ｍＴｃ核反応の誘発に適したエネルギーを有する、加速器（１１）、
− 照射した^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）上に酸素ガスを経由させ、^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムを形成するためのガス供給ライン、
− 昇華した^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムを排出するためのガス排出ライン
を含む、^９９ｍＴｃを含有する反応生成物を製造するため装置。
− ^９９ｍＴｃ−酸化テクネチウムをその中に経由させ、^９９ｍＴｃ−過テクネチウム酸塩を形成することができるアルカリ性溶液、より詳細には水酸化ナトリウム溶液、または塩溶液を有する液体チャンバ（２３）
をさらに含む、請求項８に記載の装置。
^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）が、薄膜状、粉末状、細管状、格子構造状、球状、または金属発泡体状で利用可能である、請求項８または９に記載の装置。
^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）が、断熱性の取付台（１９）により保持される、請求項８から１０のいずれか一項に記載の装置。
^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）の中を通電するための回路（２７）がある、請求項８から１１のいずれか一項に記載の装置。
^１００Ｍｏ金属ターゲット（１５）が、加熱可能なチャンバ、より詳細にはセラミックチャンバ内に配置される、請求項８から１２のいずれか一項に記載の装置。