JP6358751B2

JP6358751B2 - 放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成方法及び生成装置

Info

Publication number: JP6358751B2
Application number: JP2014554301A
Authority: JP
Inventors: 謙忠永嶺
Original assignee: Inter University Research Institute Corp High Energy Accelerator Research Organization
Current assignee: Inter University Research Institute Corp High Energy Accelerator Research Organization
Priority date: 2012-12-28
Filing date: 2013-12-11
Publication date: 2018-07-18
Anticipated expiration: 2033-12-11
Also published as: WO2014103712A1; US20150380119A1; JPWO2014103712A1

Description

本発明は、放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成方法に関する。

放射性テクネチウム９９ｍ（^99mTc：テクネチウム９９核異性体）は、半減期６．０時間であり、ベータ線を出さず、１４０ｋｅＶという測定し易いガンマ線を発生する特性を有する。放射性テクネチウム９９ｍは、この特性を生かして、核医学という医療の一分野を支える重要な放射線元素であり、骨・腎臓・肺・甲状腺・肝臓など身体各部に対するシンチグラムに用いられている。医用に用いられている全放射性元素のうち、８０％が^99mTcであり、現在、^99mTcの国内使用量は、1k 6day-Ci/週（6day-Ciは、分離・精製施設を出荷してから6日後の放射能量を示す）に達する。

これまで、放射性テクネチウム９９ｍは、専用原子炉に高濃縮ウラン１３５（¹³⁵U）を挿入し核分裂反応を起こさせ、その結果生ずる半減期６７時間のモリブデン９９（⁹⁹Mo）を作り、⁹⁹Moがベータ崩壊することで、得られてきた（原子炉法）。他に、高強度低エネルギー陽子加速器を用いて、高濃縮モリブデン１００の（ｐ，２ｎ）反応によって得られるが、現時点では、医療に使用されている放射性テクネチウム９９ｍのほぼすべてが、原子炉法によっている。また、我が国で使用されるすべての放射性テクネチウム９９ｍは、外国の原子炉施設からの輸入に依存している。

特開２０１１−１５３８２７号公報特開２０１０−１２７８２５号公報特開２００１−８５２００号公報特開平１０−１０６８００号公報特開２０１１−１０５５６７号公報特開２０１１−２３７０号公報特開２００８−３１０４８号公報特許２８５７３４９号公報

J.M. Cuttler, 31st Ann. Conf. Canadian Nucl. Soc. (2010). B. Scholten et al., Appl. Radia. Isotopes, 51 (1999) 69. K. Nagamine, "Introductory Muon Science", Cambridge Univ. Press (2003) 1-208. H. Miyadera et al., Nucl. Instr. 569 (2006) 713. T. Suzuki et al., Phys. Rev. C35 (1987) 2212. The Table of Isotopes (8th edition) eds. R.B. Firestone et al. John Wiley (1996). D.F. Measday, Phys. Report 354 (2001) 243. M. Lifshitz et al., Phys. Rev. C22 (1980) 2135.

近年になって、これまで放射性テクネチウム９９ｍの親核モリブデン９９を供給してきていた外国の原子炉が老朽化し、運転終了廃止の時期が迫っており、高効率の代替の放射性テクネチウム９９ｍの生産方法が模索されている。

本発明は、放射性テクネチウム９９ｍ含有物質の生成方法を提供することを目的とする。

開示のテクネチウム９９ｍ含有物質生成方法は、上記課題を解決するために、以下の手段を採用する。

第１の形態は、負ミュオンを発生する工程と、前記負ミュオンをルテニウム試料に照射する工程とを有するテクネチウム９９ｍ含有物質生成方法である。

第２の形態は、さらに、ルテニウム試料は、金属ルテニウム及びルテニウム化合物のうち少なくとも１つを含む放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成方法である。

第３の形態は、さらに、前記ルテニウム試料は、複数の厚さ４ｍｍ以下のルテニウム薄板を重ねたものである、放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成方法である。

本発明によれば、放射性テクネチウム９９ｍ含有物質の生成方法を提供することができる。

図１は、本実施形態のテクネチウム９９ｍ含有物質生成装置の構成例を示す図である。図２は、ミュオン生成ビーム光学系部の断面の例を示す図である。図３は、５００ＭｅＶの陽子と炭素との反応による正パイオン発生の微分断面積、パイオンの運動量依存性（実験値）を示す図である。図４は、パイオン崩壊によるミュオン発生の様子を示す図である。図５は、飛行中パイオンから発生するミュオンの最高運動量と最低運動量のパイオン運動量依存性を示す図である。図６は、色々な運動量のパイオンが崩壊する際に、最低から最高までの運動量のミュオンに対する角度の拡がりを示す、崩壊角を示す図である。図７は、期待される負ミュオン発生量の計算例を示す図である。図８は、負ミュオンによるルテニウム核吸収反応（１）を示す図である。図９は、負ミュオンによるルテニウム核吸収反応（２）を示す図である。図１０は、原子番号がルテニウムに近い¹⁰⁷Agとミュオンとの核吸収反応の割合の実験値又は理論値を示す図である。図１１は、様々な物質中のミュオンの飛程のミュオン運動量依存性を示す図である。図１２は、様々な物質中の光の吸収係数の光エネルギー依存性を示す図である。図１３は、原子炉・低エネルギー陽子加速器・中間エネルギー陽子加速器による放射性テクネチウム９９ｍの生成量と特徴とを示す図である。図１４は、シミュレーション計算によるミュオン生成ビーム光学系部１１６の±５％運動量幅の確認を示す図である。図１５は、シミュレーション計算によるミュオン生成ビーム光学系部１１６の立体角の確認を示す図である。図１６は、照射試料分析系の例を示す図である。

以下、図面を参照して実施形態について説明する。実施形態の構成は例示であり、開示の実施形態の構成に限定されない。

〔実施形態〕
（ミュオン）
ミュオンは、素粒子の一種である。ミュオンには、正負の電荷を持つ２種類の粒子がある。正の電荷を有する正ミュオン及び負の電荷を有する負ミュオンの真空中の寿命は、２．２μｓである。ミュオンの質量は、陽子の１／９倍、電子の２０７倍である。ミュオンは、宇宙線としても地表に飛来するが、１５０ＭｅＶ以上のエネルギーの陽子等を発生することのできる粒子加速器を用いて大量に作られる。

物質中に止められたミュオンは、主として、周囲の原子と電磁相互作用をするため、正ミュオンを軽い陽子、負ミュオンを重い電子と考えて、ミュオンの物質中での挙動を理解することができる。

１ＭｅＶ程度以上のエネルギーを有する負ミュオン（重い電子）を物質中に注入し、静止させると、次の現象が起こる。

（１）負ミュオンは、周辺電子をくぐり抜け原子核に近づき、原子核周辺に小さい原子（ミュオン原子）の高励起状態をつくる。

（２）負ミュオンは、ミュオン原子内遷移を経て、１ナノ秒以下の時間で、基底状態に達する。原子番号Ｚのミュオン原子の基底状態の半径は、２７０／Ｚ×１０^-13ｃｍであり、¹⁰⁰Ru（Ｚ＝４４）では、６．１４×１０^-13ｃｍである。

（３）質量数Ａの原子核の半径は、１．２×Ａ^1/3×１０^-13ｃｍであり、¹⁰⁰Ru（Ｚ＝４４）の原子核の半径は、５．５７×１０^-13ｃｍである。ミュオン原子の基底状態の半径と原子核の半径とが同程度となるため、核子と負ミュオンとの間に近接距離で働く弱い相互作用が有効となり、素過程（μ^-＋ｐ→ｎ＋νμ）の核吸収反応が起こり、負ミュオンの自由崩壊（μ^-→ｅ^-＋νμ＋ν_e）と競争する。¹⁰⁰Ru（Ｚ＝４４）では、弱い相互作用の性質、及び、原子核とミュオンとの原子軌道の波動関数から、９５％が核吸収となり、５％が自由崩壊となる。

（４）ミュオン核吸収反応に続いて、励起核状態から中性子、陽子等の粒子放出が多岐にわたって起こり、これに応じて、様々な原子核同位体が生じる。負ミュオンによって負の電荷が付加されるため、ユニークな原子核変換・元素変換反応が実現する。

ここで、負ミュオンとルテニウムとの核反応によって生じる放射性物質の内、殆どが、寿命が短く短時間で減衰するものか、寿命が長いものである。
以下、負ミュオンをミュオンともいう。

（テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置）
図１は、本実施形態のテクネチウム９９ｍ含有物質生成装置の構成例を示す図である。テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置１００は、ミュオン発生装置１１０及びルテニウム試料保持部１２０を含む。ミュオン発生装置１１０は、陽子加速器１１２、パイオン／ミュオン生成標的保持部１１４、ミュオン生成ビーム光学系部１１６を含む。

陽子加速器１１２は、陽子を加速し、所定の位置を焦点とする陽子ビームを生成する。
パイオン／ミュオン生成標的保持部１１４は、陽子加速器１１２で加速された陽子ビームの焦点の位置にパイオン／ミュオン生成標的を保持する。パイオン／ミュオン生成標的として、例えば、直径５ｃｍ長さ１５ｃｍの円筒形の黒鉛材が使用される。パイオン／ミュオン生成標的は、陽子ビームのパイプとつながる真空中に置かれる。

ミュオン生成ビーム光学系部１１６は、パイオン／ミュオン生成標的に陽子ビームが照射されることで発生したパイオンを、閉じ込め輸送し、出射する。パイオンの一部は閉じ込め輸送の際にミュオンに変化するので、ミュオン生成ビーム光学系部１１６は、ミュオンビームを出射することができる。パイオン／ミュオン生成標的の周囲に、２基のミュオン生成ビーム光学系部１１６が陽子ビームに対し左右対称に設置されてもよい。

ルテニウム試料保持部１２０は、ミュオン生成ビーム光学系部１１６で集光されたミュオンビームの焦点の位置にルテニウム試料を保持する。

ルテニウム試料は、例えば、（１）金属ルテニウム、（２）ルテニウム酸化物、（３）硝酸ルテニウム、（４）硫酸ルテニウム、（５）その他のルテニウム化合物、または、これらの混合物である。ルテニウム試料は、これらに限定されるものではない。ルテニウム試料は、例えば、金属ルテニウム及びルテニウム化合物のうち少なくとも１つを含むものであってもよい。ルテニウム試料は、少なくとも、ルテニウムを含む試料である。

ルテニウム試料は、例えば、複数のルテニウム薄板を重ねたものである。ルテニウム薄板の厚さは、０．４ｃｍ以下である。

ルテニウム試料に含まれるルテニウムは、天然ルテニウムであっても、特定の１つの質量数のルテニウムであっても、特定の複数の質量数のルテニウムを含むものであってもよい。ルテニウム試料に含まれるルテニウムは、例えば、質量数１００のルテニウムを他の質量数のルテニウムと比べて多く含むものでもよい。質量数１００のルテニウムを多く含むルテニウム試料を用いることで、テクネチウム９９ｍを多く含むテクネチウム９９ｍ含有物質を生成することができる。

（陽子加速器）
陽子加速器１１２の例として、エネルギー５００ＭｅＶ、電流３００μＡ、磁場８Ｔの中型超電導陽子サイクロトロンが挙げられる。当該中型超伝導陽子サイクロトロンを陽子加速器１１２として使用した場合、毎秒２．２×１０¹¹個のミュオンが得られる。

テクネチウム９９ｍを適切なサイズのＲｕ試料内に生成するためには、ｃｍ厚の領域にミュオンを止めることが必要である。そのために、１５０ＭｅＶ／ｃの運動量を有するパイオンをミュオン生成ビーム光学系部１１６に取り込み、ミュオンに変換する。図３に示すように、１５０ＭｅＶ／ｃのパイオンを効率よく生成するには、５００ＭｅＶ程度の陽子が適切である。

また、原理確認用の陽子加速器１１２として、例えば、エネルギー２５０ＭｅＶ、電流０．８μＡのがん治療用陽子加速器が使用されうる。

エネルギーがパイオンの質量１４０ＭｅＶに比べて十分高い陽子加速器が、陽子加速器１１２として、使用されうる。

（ミュオン生成ビーム光学系部）
図２は、ミュオン生成ビーム光学系部の断面の例を示す図である。ミュオン生成ビーム光学系部１１６は、常伝導磁気コイル１５２、複数の超電導磁気コイル１５４、放射線シールド１５６、磁気シールド１５８を含む。

ミュオン生成ビーム光学系部１１６の全長（ビーム進行軸方向の長さ）は、例えば、６ｍである。パイオンの静止時の寿命は２６ｎsであるが、パイオンの運動による相対論的効果で寿命が伸びる。パイオンの崩壊長Ｌ（ｃｍ）と運動量Ｐ〈ＭｅＶ／ｃ〉との関係は、Ｌ＝５．５９３Ｐである。パイオンの崩壊長は、パイオンの強度が１／ｅになる長さである。従って、１５０ＭｅＶ／ｃのパイオンの崩壊長は、８．４ｍである。また、１５０ＭｅＶ／ｃのパイオンは、６ｍの飛行で５１％がミュオンになり、１０ｍの飛行で７１％がミュオンになる。

ミュオン生成ビーム光学系部１１６では、ビーム進行軸（図２の横方向）と直角方向にビームが拡がろうとする運動を、ビーム進行軸方向にかけた磁場によって、軸の周りの回転運動に変えることによって、パイオン／ミュオンの大立体角捕獲と閉じ込め輸送を実現する。１５０ＭｅＶ／ｃのパイオンを２２度の角度で２０ｃｍの半径で捕獲し、閉じ込めるためには、ビーム進行軸方向に最大１テスラの磁場があればよい。複数の円形コイルによりビーム進行軸方向の磁場を発生させ複数回収束させることで、１つのコイルを使用する場合に比べてコイルの大きさを小さくすることができる。ビーム進行軸方向は、パイオン／ミュオン標的からルテニウム試料への方向である。

常伝導磁気コイル１５２は、パイオン／ミュオン生成標的保持部１１４に保持されるパイオン／ミュオン生成標的に最も接近している。常伝導磁気コイル１５２は、円形コイルである。常伝導磁気コイル１５２により、円形コイルによるビーム進行軸方向の磁場が発生する。常伝導磁気コイル１５２は、ミュオン生成ビーム光学系部１１６の入口に設置される。常伝導磁気コイル１５２は、例えば、半径２０ｃｍで、パイオン／ミュオン標的からの角度が２２度になるように設置される。常伝導磁気コイル１５２に代えて、超電導コイルが使用されてもよい。

超電導磁気コイル１５４は、ミュオン生成ビーム光学系部１１６に取り込まれたパイオン／ミュオンを収束する。直径１ｍの超電導磁気コイル１５４は、ビーム進行軸方向に、最大１テスラの磁場を発生する。図２の例では、ミュオン生成ビーム光学系部１１６は１１基の超電導磁気コイル１５４を含む。超電導磁気コイル１５４により、円形コイルによるビーム進行軸方向の磁場が発生する。超電導磁気コイル１５４に代えて、常伝導コイルが使用されてもよい。

放射線シールド１５６は、ミュオン軌道の内側及び外側に設置される。即ち、ミュオンは、内側の放射線シールド１５６と外側の放射線シールド１５６との間を通過する。ミュオン軌道の内側の放射線シールドは、例えば、ミュオン軌道の外側から伸びるステンレス線によって吊るされる。

磁気シールド１５８は、超電導磁気コイル１５４からの磁場を系外に漏洩させないために設置される。

図１４は、シミュレーション計算によるミュオン生成ビーム光学系部１１６の±５％運動量幅の確認を示す図である。図１４では、色々な運動量のパイオン／ミュオンに対して、シミュレーション計算で得られる取り込み立体角を縦軸に示す。

図１５は、シミュレーション計算によるミュオン生成ビーム光学系部１１６の立体角の確認を示す図である。図１５では、最小（最大）立体角で取り込まれたパイオン／ミュオンが取る軌道が、下側（上側）の曲線で示されている。

陽子加速器１１２で生成された陽子ビームがパイオン／ミュオン生成標的に照射されると、パイオンが発生する。ミュオン生成ビーム光学系部１１６は、パイオン／ミュオン生成標的で生成されたパイオンを常伝導磁気コイル１５２側から取り込む（図２の左側）。取り込まれたパイオンは、常伝導磁気コイル１５２及び超電導磁気コイル１５４により閉じ込め輸送され、閉じ込め輸送される際にパイオンのうちの一部がミュオンに変化し、出射する（図２の右側）。ミュオンビームの焦点の位置には、ルテニウム試料が設置される。ルテニウム試料は、ルテニウム試料保持部１２０によって保持される。ルテニウム試料に、ミュオンビームが照射されることで、ルテニウムとミュオンとによる核反応が生じる。

図３は、５００ＭｅＶの陽子と炭素との反応による正パイオン発生の微分断面積、パイオンの運動量依存性（実験値）を示す図である。測定の立体角は０．５ステラジアンである。図３のグラフの横軸は運動量であり、縦軸は微分断面積である。

図４は、パイオン崩壊によるミュオン発生の様子を示す図である。図４は、静止パイオンからの等方的ミュオン発生のベクトル表示と、飛行中の異方的ミュオン発生のベクトル表示とを示す。

図５は、飛行中パイオンから発生するミュオンの最高運動量と最低運動量のパイオン運動量依存性を示す図である。図５のグラフの横軸はパイオンの運動量であり、縦軸はミュオンの運動量である。図６は、色々な運動量のパイオンが崩壊する際に、最低から最高までの運動量のミュオンに対する角度の拡がりを示す、崩壊角を示す図である。図６のグラフの横軸はミュオンの運動量であり、縦軸は崩壊角である。

図７は、期待される負ミュオン発生量の計算例を示す図である。
電流３００μＡの陽子強度は、素電荷１．６０×１０^-19クーロンを使用して、毎秒１．９×１０¹⁵（＝Ｊ）となる。エネルギー５００ＭｅＶの陽子が標的の炭素に衝突し、運動量１５０ＭｅＶ／ｃの正パイオンが発生する立体角０．５ステラジアンに対する微分断面積の運動量依存性は、図３に示すようになる。負パイオンと正パイオンとの断面積の比は、１／７である。運動量±５％で１５０ＭｅＶ／ｃ（６５ＭｅＶ）の負パイオンが生まれる断面積は、立体角１ステラジアン、運動量幅±５％で取り込んだとすると、０．４８×１^-27ｃｍ²（＝σ）である。１２ｃｍ厚の炭素の原子数は、２．４×１０²³ｃｍ^-2（＝ｎｔ）である。これらの３つの値の積（Ｊ・σ・ｎｔ）から、ミュオン生成ビーム光学系部に取り込まれるパイオンの強度は、毎秒２．２×１０¹¹となる。

このパイオンが６．０ｍ飛行するうちに、５１％のパイオンがミュオンに変わるので、ミュオン生成ビーム光学系部の出口での負ミュオンの強度は、毎秒１．１×１０¹¹となる。パイオン・ミュオン変換の結果、図６に示すように、ミュオンが有する運動量（エネルギー）は、７０ＭｅＶ／ｃ（２１ＭｅＶ）−１５５ＭｅＶ／ｃ（８２ＭｅＶ）となる。このとき、図６に示すように、崩壊角が２０度以内に収まるため、パイオンはすべてミュオン生成ビーム光学系部に取り込まれる。パイオンからミュオンに変化する割合は、パイオンの静止時の寿命２６ｎｓの相対論的補正から、求まる。例えば、ミュオン生成ビーム光学系部を陽子ビームの方向に対して、直角に２基配置することにより、負ミュオンの強度は、毎秒２．２×１０¹¹個となる。このとき、ミュオン生成ビーム光学系部は、鏡映対称に置かれる。

（負ミュオンによるルテニウム核吸収反応）
図８及び図９は、負ミュオンによるルテニウム核吸収反応を示す図である。図８及び図９では、負ミュオンによる、ルテニウム９６、ルテニウム９８、ルテニウム９９、ルテニウム１００、ルテニウム１０２、ルテニウム１０４との、核吸収反応が示される。ルテニウム９６、ルテニウム９８、ルテニウム９９、ルテニウム１００、ルテニウム１０２、ルテニウム１０４は、天然に存在するルテニウムである。

ルテニウム試料に入射され、ルテニウム試料中に静止したすべての負ミュオンは、物質中の原子核の周りにミュオン原子を作る。ルテニウムの場合、９５％以上の負ミュオンが、ミュオンと原子核との間の弱い相互作用によって、原子核に吸収され、図８及び図９に示す核反応を起こす。

図８及び図９において、ルテニウムと負ミュオンとの核反応で発生する主な放射性元素のうち、主な半減期が６時間程度の放射性元素は、^99mTcのみである。他の放射性元素は、半減期が６時間と比べて非常に短い放射性元素、半減期が６時間と比べて非常に長い放射性元素、若しくは、生成割合が小さい放射性元素である。

負ミュオン核吸収反応には、中性子を発生する反応に加えて、陽子やアルファ粒子を発生する反応があることが知られている。

図１０は、原子番号がルテニウムに近い¹⁰⁷Agによるミュオン核吸収反応の割合の実験値又は理論値を示す図である。図１０の実験値又は理論値において、例えば、¹⁰⁷Agによるミュオン核吸収反応で、５１％が１個の中性子を放出し、２５％が２個の中性子を放出し、０．２３％が１個の陽子を放出する。図１０において、中性子放出の割合は実験値であり、陽子放出の割合は理論値である。ここでは、¹⁰⁷Agによるミュオン核吸収反応のうち、割合の大きい、中性子放出１個（５１％）、２個（２５％）、３個（１２％）を有効とする。ルテニウムとミュオンとの核吸収反応は、¹⁰⁷Agとミュオンとの核吸収反応と同様であるとみなすと、ルテニウムによるミュオン核吸収反応は、中性子放出１個（５１％）、２個（２５％）、３個（１２％）となる。例えば、ルテニウム１００の負ミュオン核吸収反応では、５１％が放射性テクネチウム９９ｍを生ずる。

天然ルテニウムを含むルテニウム試料に対して、毎秒２．２×１０¹¹個のミュオンが照射されると、次の式のように、毎秒３．３×１０¹⁰個の放射性テクネチウム９９ｍが生成される。ここで、天然ルテニウムにおける、¹⁰²Ru、¹⁰¹Ru、¹⁰⁰Ruの存在比は、それぞれ、0.32、0.17、0.13である。

このとき、放射性テクネチウム９９ｍの永続平衡値（生成・崩壊が同時に進行する際の原子数）は、1．０×１０¹⁵（＝３．３×１０¹⁰／３．１９×１０^-5）である。

天然ルテニウムを含むルテニウム試料に対して、毎秒２．２×１０¹¹個のミュオン照射を１２時間行うことで、２．５×１０¹⁰Ｂｑ／１２ｈの累積放射線強度を有する放射性テクネチウム９９ｍが得られる。さらに、これを１２回繰り返すことで、６日間で、合計３．０×１０¹¹Ｂｑの放射線強度を有する放射性テクネチウム９９ｍが得られる。

ルテニウムとしてルテニウム１００のみを含むルテニウム試料（以下、ルテニウム１００試料という）に対して、毎秒２．２×１０¹¹個のミュオンが照射されると、次の式のように、毎秒１．１×１０¹¹個の放射性テクネチウム９９ｍが生成される。

このとき、放射性テクネチウム９９ｍの永続平衡値は、３．４×１０¹⁵（＝１．１×１０¹¹／３．１９×１０^-5）である。

また、ルテニウム１００試料に対して、毎秒２．２×１０¹¹個のミュオン照射を１２時間行うことで、８．５×１０¹⁰Ｂｑ／１２ｈの累積放射線強度を有する放射性テクネチウム９９ｍが得られる。さらに、これを１２回繰り返すことで、６日間で、合計１．０×１０¹²Ｂｑの放射線強度を有する放射性テクネチウム９９ｍが得られる。

ルテニウム試料に含まれるルテニウムが、負ミュオン核吸収反応により、放射性テクネチウム９９ｍに原子核変換されることにより、放射性テクネチウム９９ｍ含有物質が得られる。

将来、さらなる生産量の増大を図るには、（１）陽子加速器の強度の増大（300μＡ（0.15MW）→3mA（1.5MW）、１０倍）、（２）ミュオン生成ビーム光学系部の改良による運動量アクセプタンスの増大（１．５倍）、（３）ミュオン生成ビーム光学系部の長さの延長（６ｍ→１０ｍ、１．４倍）等を行うことが考えられる。これらの増強により、ルテニウム１００試料を用いると、１．８×１０¹²Ｂｑ／１２ｈの放射線強度を有する放射性テクネチウム９９ｍが得られる。

ルテニウム試料に照射されるミュオンのエネルギーが高いと、ミュオンはルテニウムを通り抜けてしまう。一方、ルテニウム試料に照射されるミュオンのエネルギーが低いと、ミュオンはルテニウムの原子核近傍に到達しない。したがって、ルテニウム試料に照射されるミュオンのエネルギーが高すぎても低すぎても、放射性テクネチウム９９ｍの生成効率が下がる。

図１１は、様々な物質中のミュオンの飛程のミュオン運動量依存性を示す図である。ここでは、図１１の横軸は、運動量（エネルギー）であり、縦軸は、飛程に対応する厚さに密度を掛けた量である。

図１２は、様々な物質中の光の吸収係数の光エネルギー依存性を示す図である。図１２の横軸は、エネルギーであり、縦軸は、吸収長である。

図１１及び図１２のグラフにおいて、ルテニウム（Ｒｕ）は、鉄（Ｆｅ）と錫（Ｓｎ）との中間の値をとるとする。

チャネルのパイオン運動量アクセプタンスを１５０ＭｅＶ／ｃ±５％と設定すると、運動量（エネルギー）７０ＭｅＶ／ｃ（２１ＭｅＶ）から１５５ＭｅＶ／ｃ（８２ＭｅＶ）のミュオンが、輸送され、ルテニウム試料に照射される。すべてのミュオン（運動量（エネルギー）７０ＭｅＶ／ｃ（２１ＭｅＶ）から１５５ＭｅＶ／ｃ（８２ＭｅＶ）のミュオン）をルテニウム試料中に止めるには、図１１のミュオンの飛程から０．４ｃｍから２．８ｃｍであるので、ルテニウム試料の厚さは２．８ｃｍ以上であることが好ましい。ここで、ルテニウム試料の厚さは、ビーム進行軸における厚さである。

一方、テクネチウム９９ｍの生成は、１４０ｋｅＶのガンマ線を検出することで確認される。１４０ｋｅＶのガンマ線は、テクネチウム９９ｍが崩壊するときに放出する放射線である。図１２のグラフから、１４０ｋｅＶで、ＦｅとＳｎとの中点をルテニウムの値とすると、４ｇ／ｃｍ²である。よって、テクネチウム９９ｍが崩壊する際に発生する１４０ｋｅＶのガンマ線を検出するには、ルテニウムの密度１２．４５ｇ／ｃｍ³を使用して、ルテニウム試料の厚さが０．４ｃｍ以下であることが求められる。従って、例えば、２ｍｍ（＝０．２ｃｍ）厚のルテニウム試料を１４枚の多重薄板状にして標的とする。

１つの薄板状のルテニウム試料（ルテニウム薄板）の厚さは、１４０ｋｅＶのガンマ線を測定できる厚さ（０．４０ｃｍ）以下であることが好ましい。また、照射されるすべてのミュオンをルテニウム試料中に止めるためには、ルテニウム試料の厚さは２．８ｃｍ以上であることが好ましい。よって、照射されるミュオンのエネルギーに基づいて、複数の０．４ｃｍ以下のルテニウム薄板を重ねて、２．８ｃｍ以上の多重薄板状にしたルテニウム試料とすることが好ましい。またミュオンビームは直径５ｃｍ程度に収束されるため、ルテニウム試料は直径５ｃｍ厚さ２．８ｃｍ程度の大きさになる。

（照射試料分析系）
図１６は、照射試料分析系の例を示す図である。

ミュオン照射によるテクネチウム９９ｍの生成状態をモニタするために、テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置１００に連結して、照射試料分析系が用意される。照射試料分析系は、放射線シールド、遠隔操作系、Ge検出器を含む。放射シールドは、Ｇｅ検出器を覆い、外部からの放射線をシールドする。遠隔操作系終端部は、ミュオンが照射されたルテニウム試料から１つのルテニウム薄板を取り出し、放射シールド内のＧｅ検出器に輸送する。Ｇｅ検出器は、ミュオンを照射されたルテニウム試料から発生する１４０ｋｅＶのガンマ線を計測する。

（テクネチウム９９ｍの収率）
一般に放射能がミュオン照射等によって連続的に作られる場合、生成される放射性核の半減期の数倍の時間がたてば、毎秒作られる数と崩壊してゆく数とが等しくなる。

ここでルテニウム核のミュオン核吸収によるテクネチウム99m生成について考えると、R₀はミュオン核吸収によるTc99mの生成頻度（長時間後のTc99mの崩壊頻度）、λはTc99m核の崩壊定数（＝3.19×10^-5 /s = ln2/半減期）、N₁は長時間後のTc99mの原子核数である。

ここで、N₀ はTcの１ｇ当たりの原子核数（＝6.02ｘ10²³/98.9=6.09ｘ10²¹）である。
R₀を1.1×10¹¹/sとして、Tc99mの含有量は 0.55 μｇとなる。

ここで直径５ｃｍ厚さ２．８ｃｍのルテニウム試料からこのTc99mを創るとすれば、Tc99mの収量（Tc99mの含有量と試料の質量との比）は次のようになる。

（医用の放射性テクネチウム９９ｍ）
ルテニウム試料として、例えば、三酸化ルテニウムが使用され得る。三酸化ルテニウムにミュオンを照射すると、三酸化ルテニウムと三酸化テクネチウムとの混合物が生成される。この三酸化テクネチウムの中には、放射性テクネチウム９９ｍを含む三酸化テクネチウムが存在する。当該混合物内の三酸化ルテニウムはすべて安定であることから、当該混合物に含まれる放射性物質は、放射性テクネチウム９９ｍを含む三酸化テクネチウム及びテクネチウム９９を含む三酸化テクネチウムである。放射性テクネチウム９９ｍを医用として用いるには、生成物に、他の放射性物質が含まれることは好ましくない。本実施形態の方法によれば、他の放射性物質をほとんど含むことなく、放射性テクネチウム９９ｍを含む過テクネチウム酸イオンを得ることができる。
ルテニウム試料として、例えば、三酸化ルテニウム（ＲｕＯ₃）を用いる。照射後の試料から高純度のテクネチウム９９ｍを含有する水溶液を得るには、例えば、以下のような操作が行われる。すなわち、照射後のサンプルを減圧処理容器に入れ、減圧下、３１０℃〜３２０℃の範囲に加熱し、昇華物を得る。減圧は、通常、１０パスカル〜１００パスカルの範囲であればよい。該得られる昇華物は、通常、ルテニウム酸化物の含有量が０．０１％以下の酸化テクネチウム（Ｔｃ₂Ｏ₇）である。この操作は、テクネチウム９９ｍを含有する酸化テクネチウム（Ｔｃ₂Ｏ₇）の気体が生じる温度が約３１０℃（常圧下）であるのに対して、三酸化ルテニウムの気体が生じる温度が約４００℃（常圧下）であることを利用している。次に前記昇華物に高濃度の水酸化ナトリウム水溶液を加え、昇華物を完全に溶解させた後、塩酸水溶液を加え、_PＨを４〜８の範囲に調整する。該得られる水溶液は、過テクネチウム酸イオン（ＴｃＯ₄ ^-）を含有する水溶液である。水酸化ナトリウムのモル濃度は、4Ｍ〜8Ｍ程度であればよい。次に、この過テクネチウム酸イオン（ＴｃＯ₄ ^-）を含有する水溶液を上層に吸着材と下層にイオン交換樹脂が充填されたカラムを通し、カラムを通過してくる水溶液を採取する。該吸着材は、過テクネチウム酸イオン（ＴｃＯ₄ ^-）を含有する水溶液に含まれる［⁹⁹ＴｃＯ₄ ^-］イオンを吸着除去するものであり、通常、活性アルミナや活性炭が用いられる。この操作では、［⁹⁹ＴｃＯ₄ ^-］イオンと同量の［^99mＴｃＯ₄ ^-］イオンも吸着除去されるので、前記過テクネチウム酸イオン（ＴｃＯ₄ ^-）を含有する水溶液に含まれる［⁹⁹ＴｃＯ₄ ^-］イオンの含有量を予めガンマ線スペクトロメータ等により測定しておき、除去する［⁹⁹ＴｃＯ₄ ^-］イオンの量に見合うだけの吸着材の充填量が適宜決められる。前記イオン交換樹脂は、吸着材による吸着除去が難しい金属イオン種を除去するものであり、通常、ポリスチレン系イオン交換樹脂が用いられる。以上の操作により、過テクネチウム酸水溶液に含有される^99mＴｃの放射能が総放射能の９９．９８５％以上である過テクネチウム酸水溶液が得られる。

（その他）
放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置１００におけるミュオン発生装置は、上記の例に限定されるものではなく、ミュオンを発生する他の装置によるものであってもよい。

（実施形態の作用、効果）
放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置１００は、ミュオンを発生させ、ターゲットとしてのルテニウム試料に照射する。ルテニウム試料にミュオンが照射されると、ルテニウム試料中のルテニウムとミュオンとの核反応により、ルテニウム試料は、放射性テクネチウム９９ｍを含む物質（放射性テクネチウム９９ｍ含有物質）となる。

ミュオン１個あたりの天然ルテニウムからの放射性テクネチウム９９ｍ生成率は１５％と、中性子や陽子を用いた原子核反応に比べて高い。また、ミュオンを作る効率を向上することで、全体の生成効率を上げることができる。ミュオン１個あたりの質量数１００のルテニウムからの放射性テクネチウム９９ｍ生成率は、５１％である。よって、質量数１００のルテニウムを多く含むルテニウム試料が使用されることで、全体の生成効率が上がる。即ち、質量数１００のルテニウムを多く含むルテニウム試料が使用されることで、より多くの放射性テクネチウム９９ｍを得ることができる。

陽子加速器として、エネルギー５００ＭｅＶ、電流３００μＡ、磁場８Ｔの中型超電導陽子サイクロトロンが使用された場合、天然ルテニウムを含むルテニウム試料から、毎秒３．３×１０¹⁰個の放射性テクネチウム９９ｍが生成される。ルテニウムとしてルテニウム１００のみを含むルテニウム試料から、毎秒１．１×１０¹¹個の放射性テクネチウム９９ｍが生成される。

本実施形態の方法によれば、放射性テクネチウム９９ｍ以外の放射性元素をほとんど含まない放射性テクネチウム９９ｍ含有物質を得ることができる。

図１３は、原子炉・低エネルギー陽子加速器・中間エネルギー陽子加速器による放射性テクネチウム９９ｍの生成量と特徴とを示す図である。本実施形態の方法によれば、エネルギー５００ＭｅＶ、電流３００μＡ、磁場８Ｔの陽子加速器を用いることにより、原子炉法と同程度の高効率で放射性テクネチウム９９ｍを生産することができる。

本実施形態の放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置によるミュオン発生効率は、１０^-4μ^-／protonであり、さらなる改善が期待できる。したがって、ミュオン発生効率に依存する放射性テクネチウム９９ｍの生成効率の改善も期待できる。

ルテニウムとミュオンとの核反応で生じる放射性物質は、実質的に、放射性テクネチウム９９ｍのみである。従って、ルテニウム試料として選択される物質の化学的状態及び物理的状態の自由度が高い。即ち、ルテニウム試料として、例えば、金属ルテニウム或いはルテニウム酸化物、硝酸ルテニウム、硫酸ルテニウム等のルテニウム化合物を用いて、ルテニウムとミュオンとの核反応を生じさせることにより、医用に用いることのできる放射性テクネチウム９９ｍを得ることができる。

ルテニウム試料として、複数の厚さ０．４ｃｍ以下のルテニウム薄板が使用されることで、放射性テクネチウム９９ｍ含有ルテニウム試料に含まれるテクネチウム９９ｍがから発生する１４０ｋｅＶのガンマ線をルテニウム試料の外から検出することができる。

本実施形態の方法によれば、病院等に設置される低エネルギー陽子加速器によっても、骨・腎臓・肺・甲状腺・肝臓など身体各部に対するシンチグラムに用いられる放射性テクネチウム９９ｍが、生成され得る。

本実施形態の方法で生成される放射性テクネチウム９９ｍ含有物質は、医療応用を阻害する放射線は発生しない。従って、放射性テクネチウム９９ｍの生成作業が極めて容易になる。

また、本実施形態の方法によれば、原子炉や濃縮ウラン２３５を使用しないため、ウラン核分裂特有の長寿命放射性廃棄物が生成されない。また、高強度低エネルギー陽子加速器を用いる場合でも、試料中や試料周辺の残留放射能の問題が発生しない。

１００放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置
１１０ミュオン発生装置
１１２陽子加速器
１１４パイオン／ミュオン生成標的保持部
１１６ミュオン生成ビーム光学系部
１２０ルテニウム試料保持部
１５２常伝導磁気コイル
１５４超電導磁気コイル
１５６放射線シールド
１５８磁気シールド

Claims

負ミュオンを発生する工程と、
前記負ミュオンをルテニウム試料に照射する工程と、
を有する放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成方法。
前記ルテニウム試料は、金属ルテニウム及びルテニウム化合物のうち少なくとも１つを含む
請求項１に記載の放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成方法。
前記ルテニウム試料は、複数の厚さ４ｍｍ以下のルテニウム薄板を重ねたものである、請求項１または２に記載の放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成方法。
負ミュオンを発生するミュオン発生装置と、
前記ミュオン発生装置で発生した前記負ミュオンを照射されるルテニウム試料の保持装置と、
を備える放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置。
前記ルテニウム試料は、金属ルテニウム及びルテニウム化合物のうち少なくとも１つを含む
請求項４に記載の放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置。
前記ルテニウム試料は、複数の厚さ４ｍｍ以下のルテニウム薄板を重ねたものである、請求項４または５に記載の放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置。
前記ミュオン発生装置は、
複数の超伝導コイルを有し、全長６ｍ以上であるミュオン生成ビーム光学系部を備える請求項４乃至６のいずれか１つに記載の放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置。