RU2701552C1 - Способ получения технеция-99m - Google Patents

Abstract

Изобретение относится к технологии получения радионуклида технеций-99m, в частности для ядерной медицины. Способ включает изготовление мишени из мелкодисперсных труднорастворимых частиц на основе долгоживущего радионуклида технеций-99 или его соединений, окруженных буферным материалом в виде твердого вещества, растворимого в воде или других растворителях, облучение мишени в потоке быстрых нейтронов, накопление в материале мишени радионуклида технеций-99m, образующегося в результате реакции неупругого рассеяния на ядрах технеций-99, отделение путем растворения в воде или других растворителях буферного материала, содержащего накопленный технеций-99m, выделение целевого радионуклида из полученного раствора, возврат нерастворенного мелкодисперсного мишенного материала для изготовления новой мишени и последующего облучения. Техническим результатом является упрощение технологии получения технеция-99m, в частности для возможности крупномасштабного получения технеция-99m, расширение перечня потенциальных поставщиков целевого радионуклида за счет возможности использования способа на различных источниках быстрых нейтронов, включая исследовательские и коммерческие атомные реакторы, а также ускорители заряженных частиц. 6 з.п. ф-лы, 1 ил., 2 табл.

Description

Изобретение относится к технологии получения радионуклидов для ядерной медицины. В настоящее время технеций-99m (^99mTc) является одним из наиболее востребуемых радионуклидов для диагностики заболеваний и визуализации различных патологий.

Радионуклид ^99mTc является изомером ⁹⁹Tc, то есть находится в возбужденном (метастабильном) состоянием по отношению к долгоживущему изотопу ⁹⁹Tc. Период полураспада ⁹⁹Tc равен 2,14^.10⁵ лет. Снятие возбуждения ^99mTc осуществляется путем испускания гамма-кванта с энергией 0,14 МэВ.

Технеций-99m является дочерним продуктом распада молибдена-99 (⁹⁹Mo). Соотношение периодов полураспада ^99mTc (6,02 час) и ⁹⁹Mo (66 час) предопределяет возможность получения ^99mTc непосредственно в медицинской клинике с использованием специальных радиохимических генераторов ⁹⁹Mo/^99mTc. В этом случае, задача получения ^99mTc сводится к накоплению необходимого количества ⁹⁹Mo. В естественной природе ^99mTc и ⁹⁹Mo практически не встречаются и, поэтому, могут быть получены только искусственным путем.

Известно много способов получения ^99mTc, которые в основном основаны на получении ^99mTc из ⁹⁹Mo. Подавляющее большинство известных способов получения ⁹⁹Mo, основано на выделении этого радионуклида из осколков деления, образующихся при облучении в атомном реакторе мишени из высокообогащенного урана (ВОУ). Основными недостатками этого способа являются: необходимость использования дорогостоящего и ограниченного к распространению (из-за угрозы ядерного терроризма) ВОУ, трудности его повторного (многократного) использования, и значительные объемы образующихся при выделении ⁹⁹Mo радиоактивных отходов (РАО).

Годовая мировая потребность в ^99mTc достигает сотен тысяч кюри (~10¹⁶ Бк/год) и по прогнозам должна ежегодно возрастать на 3-8%. В этой связи, МАГАТЭ считает необходимым принятие всех возможных мер по увеличению производства ^99mTc и ⁹⁹Mo, включая развитие небольших по мощности технологий для обеспечения поставок на местные и региональные рынки не только генераторов ⁹⁹Mo/^99mTc, но и непосредственно ^99mTc.

МАГАТЭ рекомендует применять альтернативные (без использования ВОУ) способы получения ^99mTc и ⁹⁹Mo, основанные на использовании атомных реакторов и/или ускорителей (Non-HEU production technologies for molybdenum-99 and technetium-99m, IAEA Nuclear energy series No NF-T-5.4, 2013). Известные реакторные технологии получения ⁹⁹Mo основаны на использовании:

- процесса деления (образование осколков) в гетерогенных и гомогенных (в виде растворов) мишенях из естественного или низкообогащенного урана;

- реакции радиационного захвата ⁹⁸Mo(n,γ)⁹⁹Mo в мишенях из естественного (или обогащенного по ⁹⁸Mo) молибдена.

Технологии получения ⁹⁹Mo на ускорителях основаны на использовании:

- процесса деления ²³⁵U под действием нейтронов (n), полученных на ускорителях протонов (p) или дейтронов (d) по реакциям (p,n) и (d,n) в тяжелых мишенях-конверторах;

- фотоядерной реакции ¹⁰⁰Mo(γ, n)⁹⁹Mo. Для осуществления этой реакции используют высоко-энергетичные гамма-кванты, которые образуются при торможении потока электронов в тяжелой мишени на линейном ускорителе электронов.

Основной и общий недостаток для всех технологий получения ⁹⁹Mo из осколков деления связан с образованием большого количества радиоактивных отходов: газообразных, образующихся в процессе растворения облученной мишени из урана, жидких (высокоактивные растворы) и твердых (сорбенты, ионообменные смолы, нерастворенные остатки оболочек и др.), образующихся при выделении ⁹⁹Mo из растворенного урана.

Общим недостатком всех «активационных» технологий получения ⁹⁹Mo является низкая удельная активность получаемого ⁹⁹Mo в материале мишени, что существенно затрудняет изготовление и эксплуатацию генератора ⁹⁹Mo/^99mTc.

Наиболее близким по технической сущности к заявляемому техническому решению, является прямой способ получения ^99mTc, основанный на использовании реакции ¹⁰⁰Mo(p,2n)^99mTc. Этот способ был детально всесторонне проанализирован и изложен в отчете BNMS - Британского общества ядерной медицины (Future Supply of Medical Radioisotopes for UK Report, 2014, -120p), который и выбран за прототип.

Способ предполагает изготовление тонкой мишени на основе металлического молибдена, обогащенного (до 99,7%) по изотопу ¹⁰⁰Mo, облучение в течение 3-6 часов мишени на циклотроне протонами с энергией 18-22 МэВ, накопление в материале мишени заданного количества ^99mTc по реакции ¹⁰⁰Mo(p,2n)^99mTc, растворение облученной мишени, радиохимическое выделение ^99mTc из раствора, использование оставшегося материала мишени для изготовления новой мишени и последующее её повторное облучение на циклотроне.

Этот способ позволяет теоретически получать до 32 Ки (1,2 ГБк) ^99mTc при облучении в течение 6 часов на циклотроне TR19 с энергией протонов 18 МэВ и токе 0,5 мА. Содержание примесной активности в готовом препарате составляет для ⁹⁹Мо ~0,015% и менее 0,05% для всех других радионуклидов. В процессе радиохимического выделения и очистки ^99mTc образуются радиоактивные отходы (растворы и ионообменные смолы), содержащие ⁹⁹Мо и ⁹⁵Nb.

Для обеспечения ритмичной и бесперебойной поставки ^99mTc в медицинские учреждения необходимо предусмотреть круглосуточную работу циклотрона в течение многих лет. Следовательно, получение ^99mTc из ¹⁰⁰Mo на циклотроне нельзя рассматривать в качестве единственно возможного (безальтернативного) способа и задача поиска дополнительных источников получения ^99mTc является актуальной. Таким образом, недостатком прототипа является необходимость использования дорогостоящего ускорителя (циклотрона) и высокообогащенного ¹⁰⁰Mo. Крупномасштабное производство ^99mTc требует использования более простых, дешевых и надежных решений (технологий).

Предлагаемое техническое решение направлено на упрощение технологии получения ^99mTc, обеспечение возможности крупномасштабного получения технеция-99m и расширение перечня потенциальных поставщиков целевого радионуклида за счет возможности использования способа на различных источниках быстрых нейтронов, включая исследовательские и коммерческие атомные реакторы, а также, ускорители и нейтронные генераторы, при одновременном обеспечении условий наработки целевого радионуклида такого же объема и качества, как в способе по прототипу.

Решение указанной задачи достигается путем использования для наработки ^99mTc нового материала мишени и новой ядерной реакции, которые ранее не использовались, и дополнительных технологических процессов, которые ранее не применялись.

В основе предлагаемого способа лежит использование новой мишени, которую изготавливают из материала на основе долгоживущего радиоактивного изотопа технеция-99 (⁹⁹Tc) и использования пороговой ядерной реакции неупругого рассеяния быстрых нейтронов ⁹⁹Tc(n,n’)^99mTc. Экспериментальные данные по измеренным значениям сечения этой реакции приведены на фиг. (Библиотека ядерных данных ENDF/B VII.1. Experimental Nuclear Reaction Data (EXFOR), www.nndc.bnl.gov/exfor/exfor.htm). Эта реакция является пороговой и протекает только при энергии налетающего нейтрона больше пороговой Е_пор.~0,5 МэВ.

В результате взаимодействия быстрого нейтрона с ядром ⁹⁹Tc происходит сначала временное поглощение нейтрона ядром-мишенью с образованием составного ядра (¹⁰⁰Tc). После короткого времени нейтрон переиспускается с уменьшенной энергией, а ядро-мишень остается в возбужденном состоянии. При этом часть энергии налетающего (первичного) нейтрона расходуется на перевод ядра ⁹⁹Tc в возбужденное (метастабильное) состояние (^99mTc), а оставшаяся энергия распределяется в виде кинетической энергии между рассеянным (вторичным) нейтроном и возбужденным ядром отдачи ^99mTc. Строго говоря, при неупругом рассеянии процесс образования ядер отдачи будет происходить дважды. Первый раз ядро отдачи образуется, когда первичный нейтрон поглотился ядром ⁹⁹Tc, и образовалось составное ядро (¹⁰⁰Tc), а второй раз – при испускании вторичного нейтрона из составного ядра.

Кинетическая энергия ядра отдачи (^99mTc) – Е_яо зависит от энергии рассеянного нейтрона Е_n и может быть записана в виде:

Е_яо = m ^. Е_n /M, (1)

где: m и M - масса нейтрона и ядра отдачи, соответственно (m=1 и M=99).

При Е_n = 2,0 МэВ, энергия ядра отдачи Е_яо = 20 кэВ, пробег ядра отдачи в материале мишени из металлического технеция составит R_Tc ~ 10 нм, а, например, в алюминии пробег может достигать R_Al ~ 16 нм. Если характерный размер мишени значительно больше длины пробега ядра отдачи, то ядро ^99mTc может выйти из материала мишени только если оно образовалось в тонком поверхностном слое с толщиной меньше R_Tc, а внутренние слои мишени будут недоступны для выхода.

Для отделения образующегося ^99mTc от исходного ⁹⁹Tc материал мишени необходимо изготовить из смеси двух материалов: «рабочего», где протекает реакция неупругого рассеяния нейтронов, и «буферного», где происходит накопление целевого радионуклида. Если рабочий материал мишени изготовить из труднорастворимых соединений ⁹⁹Tc и окружить его легко растворимым инертным, не содержащим ⁹⁹Tc, буферным материалом, то часть выходящих из рабочего материала мишени ядер ^99mTc будет переходить и накапливаться в буферном материале. Разделить рабочий и буферный материал можно, например, путем растворения буферного материала в воде или в растворителе и последующей фильтрации и/или центрифугирования. Тогда накопленный ^99mTc будет содержаться в растворе буферного материала, а «рабочий» материал мишени останется в исходном твердом состоянии (в осадке), который можно использовать для повторного (многократного) заполнения новым буферным материалом и последующего облучения.

Рабочий материал мишени должен быть изготовлен из мелкодисперсных частиц металлического технеция или его труднорастворимых соединений с характерным размером частиц сопоставимым или меньше пробега ядра отдачи в материале частицы. Для того чтобы вероятность выхода ядер отдачи из рабочего материала мишени была близка к единице характерный размер частиц рабочего материала не должна превышать 10-50 нанометров. Такие частицы принято называть наночастицами. Известно, что большинство материалов на основе металлсодержащих наночастиц термодинамически нестабильны. Для стабилизации металлсодержащих наночастиц используют различные композиционные материалы на основе полимеров (полиэтилен, полипропилен, политетрафторэтилен, и другие), которые имеют сравнительно высокую термическую стойкость, уникальные реологические свойства, химически инертны и технологичны (А.С. Фионов «Композиционные материалы на основе металлсодержащих наночастиц и матрицы полиэтилена высокого давления для применения в задачах электромагнитной совместимости», Автореф. дис. на соиск. учен. степ. к. т. н.: специальность 05.16.06, Ин-т металлургии и материаловедения им. А. А. Байкова РАН. - Москва: 2011. - 24 с.).

Известны также способы стабилизации наночастиц различных металлов на поверхности микроносителей, позволяющие обеспечить контакт наночастиц с внешней средой. Существует, например, технология создания нанокомпозитов, в которых кобальтсодержащие наночастицы локализованы на поверхности гранул ультрадисперсного политетрафторэтилена (УПТФЭ), со следующими параметрами (Г.Ю. Юрков, В.М. Бузник, С.В. Кондрашов и др. Магнитные композиционные материалы на основе ультрадисперсного политетрафторэтилена и кобальтсодержащих наночастиц. «Все материалы. Энциклопедический справочник», № 1, 2013. www.viam.ru/public):

- средний размер микрогранул УПТФЭ равен 100 нм;

- все микрогранулы покрыты кобальтсодержащими наночастицами со средним размером 3 нм;

- концентрация кобальта в композите составляет 5,53% (по массе).

Подобный композиционный материал, созданный на основе металлического технеция (⁹⁹Tc), может быть использован в качестве рабочего материала мишени.

Для изготовления рабочего материала мишени могут быть также использованы различные химические соединения технеция, например, на основе мелкодисперсных труднорастворимых в воде микрочастиц диоксида технеция-99 (⁹⁹TcО₂), с характерным размером частиц до нескольких десятков микрон.

На заводе РТ-1 ФГУП «ПО «Маяк» разработана технология радиохимического выделения ⁹⁹Tc из облученного ядерного топлива АЭС и накоплен значительный запас этого радионуклида. Выполненные исследования по определению дисперсного состава имеющегося на предприятии диоксида технеция, показали, что:

- анализируемый образец диоксида обладает низкой кристалличностью, со средним размером частиц 1,65 мкм:

- кристаллы диоксида технеция имеют свойство объединяться в конгломераты размерами от 3 до 50 мкм.

Таким образом, частицы полученного на предприятии диоксида технеция имеют «неправильную» форму с развитой внешней поверхностью. Такая форма и размеры частиц диоксида технеция позволяют, с одной стороны, облегчить процесс отделения частиц рабочего материала мишени от раствора буферного материала, а, с другой стороны, получить приемлемый выход ядер отдачи ^99mTc из частиц диоксида технеция (точное значение выхода может быть определено только экспериментально).

Для фиксации вышедших из рабочего материала мишени ядер ^99mTc, необходимо окружить частицы связующим материалом (буфером), в котором должны накапливаться покинувшие мишень ядра (атомы) ^99mTc. Буферный материал должен быть изготовлен из легкорастворимых химических соединений, состоящих из «легких» элементов с небольшим порядковым номером (зарядом ядра), при активации которых в нейтронном поле не образуется радионуклидов с высокой удельной активностью на момент выделения и использования целевого радионуклида. Использование буферного материала, состоящего из «легких» элементов, позволяет увеличить длину пробега ядер отдачи в буферном материале и, тем самым, повысить степень их фиксации. В качестве такого буферного материала мишени целесообразно использовать химические соединения, содержащие следующие элементы: водород, углерод, азот, кислород и фтор, поскольку при активации этих элементов образуются, или очень короткоживущие (с периодом полураспада менее нескольких минут), или очень долгоживущие (с периодом полураспада более нескольких тысяч лет) радионуклиды. Примерами таких легко растворимых в воде соединений могут быть, например, соли аммония (гидрокарбонат – (NH₄)₂CO₃, нитрат – NH₄NO₃ и др.).

Рабочий материал мишени не должен растворяться в воде или в растворителе, который используется для растворения буферного материала.

Сечение реакции ⁹⁹Tc(n,n’)^99mTc имеет максимум (~0,32 б) в области энергий 5-8 МэВ, а в области 2-11 МэВ – превышает 0,2 б (фиг.). Поэтому, при выборе источника нейтронов, необходимо, чтобы в спектре нейтронов превалировала (была максимальной) доля нейтронов с энергией 2-11 МэВ. Использование источников нейтронов с более высокой долей энергией нейтронов (больше 10-11 МэВ) нежелательно, поскольку в этой области энергий резко возрастает вклад реакций типа (n,p) и (n,α), которые могут приводить к накоплению в облучаемой мишени вредных примесей с высокой удельной активностью. Такой спектр быстрых нейтронов (с энергией в области 2-11 МэВ) можно получить на различных ускорителях (циклотрон, линейный ускоритель и др.) заряженных частиц (дейтроны, протоны) при их взаимодействии с материалом конвертора (металлический бериллий, литий и др.) или на нейтронных генераторах. В тех случаях, когда использование ускорителей невозможно или неоправданно дорого, в качестве источника нейтронов можно использовать исследовательские или коммерческие атомные реакторы.

Усредненное по спектру деления ²³⁵U значение сечения реакции ⁹⁹Tc(n,n’)^99mTc составляет 0,15 б (1,5^.10^-25 см²). Расчеты показывают, что использование реакторного спектра быстрых нейтронов (близкого к спектру деления) не приводит к накоплению в облучаемой мишени вредных примесей с высокой удельной активностью (пример 2). При облучении мишени в реакторе необходимо учитывать возможное накопление вредной активности по реакции радиационного захвата при взаимодействии тепловых и промежуточных нейтронов с основными и примесными химическими элементами, входящими в состав мишени. При необходимости, для снижения вклада вредной активности, накапливающейся в буферном материале мишени за счет реакции радиационного захвата, облучаемую мишень окружают слоем кадмия толщиной не менее 0,5 мм и/или слоем вещества содержащего бор-10 (¹⁰В). Расчеты показывают, что при выполнении вышеперечисленных условий предлагаемая технология позволяет практически полностью исключить образование всех видов радиоактивных отходов.

Продолжительность облучения мишени в потоке быстрых нейтронов определяется исходя из условия накопления необходимой активности ^99mTc в облучаемой мишени.

Технологическая схема такого процесса предполагает следующие стадии:

- изготовление рабочего мишенного материала, состоящего из мелкодисперсных частиц металлического технеция (⁹⁹Tc) и/или его труднорастворимых соединений;

- окружение частиц твердым буферным материалом, растворимым в воде или других растворителях;

- облучение мишени в потоке быстрых нейтронов и накопление образующегося ^99mTc в буферном материале;

- разделение рабочего и буферного материалов мишени путем растворения буферного материала в воде или в растворителе;

- выделение ^99mTc из полученного раствора путем фильтрации и/или центрифугирования и, при необходимости, дополнительную радиохимическую очистку его от примесей;

- возврат оставшегося (нерастворенного) рабочего материала мишени на основе ⁹⁹Tc для заполнения его новым буферным материалом с целью последующего повторного (многократного) облучения в нейтронном потоке.

Окружение рабочего материала мишени буферным материалом можно проводить, например, путем погружения твердого рабочего материала в раствор буферного материала, с последующим высушиванием.

По сравнению с прототипом, предлагаемый способ позволяет упростить технологию получения ^99mTc, обеспечить крупномасштабное получение ^99mTc, расширить перечень потенциальных поставщиков целевого радионуклида за счет возможности использования способа на различных источниках быстрых нейтронов, включая исследовательские и коммерческие атомные реакторы, а также различные типы ускорителей заряженных частиц.

Возможность реализации заявляемого технического решения подтверждается следующими примерами.

Пример 1 демонстрирует расчет накопления активности целевого радионуклида в мишени при её облучении в атомном реакторе.

При облучении мишени из ⁹⁹Tc в реакторе с интегральной плотностью потока быстрых нейтронов с энергией больше 0,5 МэВ – φ и продолжительности облучения Т, активность образующегося ^99mTc – А(^99mTc) можно записать в виде:

А(^99mTc) = N(⁹⁹Tc) ^. φ ^. σ ^. (1 – ехр(-λ ^. Т)), (2)

где:

σ – усредненное по спектру деления ²³⁵U микроскопическое сечение ядерной реакции ⁹⁹Tc(n,n’)^99mTc, σ=0,15 барн (1,5^.10^-25 см²);

λ – постоянная распада ^99mTc (λ = 0,116, час^-1);

N(⁹⁹Tc) – число ядер ⁹⁹Tc в облучаемой мишени.

При массе ⁹⁹Tc в материале мишени равной 100 г, φ = 3,0∙10¹³, см^-2∙с^-1 и Т = 6 час выражение (2) примет значение: А(^99mTc) = 1,4^.10¹² Бк (36 Ки). Таким образом, при выбранных параметрах облучения с использованием предлагаемого способа накопленная в мишени активность ^99mTc может быть сопоставима или больше, чем в способе по прототипу.

Пример 2 демонстрирует расчет возможного накопления в материале мишени сопутствующей (вредной) активности, образующейся из ⁹⁹Tc в результате других пороговых ядерных реакций при облучении в реакторном спектре быстрых нейтронов. Параметры таких ядерных реакций (Справочник/ Под. ред. И.С. Григорьева, Е.З. Мейлихова. – М. Энергоиздат, 1991. – 1232 с.) и результаты расчетов, выполненных по уравнению (2) приведены в таблице 1.

Результаты расчетов, приведенные в таблице 1 показывают, что доля активности вредных примесей (по отношению к активности целевого радионуклида – ^99mTc) не превысит для ⁹⁶Nb – 1,1^.10^-4 (0,011%). В способе по прототипу такое содержание примесной активности считается допустимым, что позволяет исключить дополнительную радиохимическую очистку целевого радионуклида и образование радиоактивных отходов.

При облучении мишени в атомном реакторе, помимо пороговых реакций на быстрых нейтронах будут протекать реакции радиационного захвата на тепловых и эпитепловых (резонансных) нейтронах, как в материале мишени ⁹⁹Tc(n,γ)¹⁰⁰Tc, так и на ядрах буферного материала.

При распаде ¹⁰⁰Tc (период полураспада 15 с) образуется стабильный изотоп рутения-100 (¹⁰⁰Ru), концентрация которого будет чрезвычайно мала и не будет накладывать ограничений на конечное использование целевого радионуклида.

При выборе буферного материала необходимо использовать материалы не содержащие в своем составе основных и примесных химических элементов при активации которых образуются радионуклиды с высокой удельной активностью на момент выделения и использования целевого радионуклида.

Таким образом, качество получаемого целевого радионуклида (^99mTc), по критерию содержания посторонней активности, не уступает способу по прототипу.

Пример 3 демонстрирует расчет вероятности выхода ядра отдачи ^99mTc из частицы материала мишени – Y в зависимости от энергии ядра отдачи – Е_яо (от длины пробега ядра отдачи – L в материале мишени) и от характерного размера и формы частиц мишенного материала.

Если энергия первичного (налетающего) нейтрона Е⁰ _n будет больше ~1,0 МэВ, то энергия рассеянного (вторичного) нейтрона – Е_n будет близка к энергии первичного нейтрона (Е⁰ _n≈ Е_n), поскольку энергия необходимая для перевода ⁹⁹Tc в возбужденное (метастабильное) состояние – Е_возб. = 0,14 МэВ существенно меньше энергии налетающего нейтрона. При таких энергиях нейтрона энергию ядра отдачи в материале мишени можно рассчитывать по уравнению (1).

Максимальные значения сечения реакции неупругого рассеяния (0,2 - 0,3) б наблюдаются в диапазоне энергий первичного нейтрона от 2 до 11 МэВ. При таких энергиях нейтронов длина пробега ядра отдачи в материале мишени, изготовленной из металлического технеция, может составить L_Tc ~ (10-50) нм. Если мишень изготовлена не из металлического технеция, а из соединения технеция в состав которого входят менее тяжелые атомы (например, из ⁹⁹ТсО₂), то пробег ядра отдачи в веществе такой мишени – L будет больше, чем L_Tc (L > L_Tc).

Для «толстой» мишени, когда ее характерный размер – D значительно больше пробега ядра отдачи (D > L), образовавшиеся ядра ^99mTc могут выйти из материала мишени только из тонкого поверхностного слоя с толщиной меньше L, а внутренние слои мишени будут недоступны для выхода. Для любой частицы скорость образования ^99mTc всегда прямо пропорциональна объему частицы (числу ядер ⁹⁹Tc в частице) – V, а скорость выхода ядер отдачи из частицы будет пропорциональна площади поверхности – S этой частицы. Таким образом, вероятность выхода ядра отдачи из частицы большого размера (D > L) будет прямо пропорциональна её поверхности и обратно пропорциональна её объему (Y ~ S/V). Известно, что для всех возможных пространственных объемных геометрических фигур, минимальное значение параметра S/V наблюдается для объектов в виде шара (сферической формы). Следовательно, для частиц с заданным (постоянным) объемом, наименьшее значение Y будет для частиц в виде шара (сферической формы), а максимальный выход будет для частиц с максимальной площадью поверхности, например, в виде тонких «иголок» (нитей) или тонких «чешуек» (пластин). В общем случае, для реальной мишени, содержащей частицы «неправильных» форм и разнообразных размеров, точный расчет выхода Y – невозможен и может быть определен только экспериментально. В аналитическом виде эта задача может быть точно и легко решена только для мишени, состоящей из сферических частиц.

Оценку относительного выхода ядер отдачи Y из частиц мишени сферической формы диаметром D в зависимости от длины пробега ядра отдачи L в материале мишени, выполним по уравнению (Козарь А.А., Перетрухин В.Ф. Использование эффекта отдачи осколков деления для удаления ¹⁰⁶Ru из искусственного рутения, получаемого трансмутацией ⁹⁹Tc. – Вопросы радиационной безопасности, 2011, № 4. – С. 70–72):

Y = 1, при D<L (3)

Y = 1,5 ^. L/D – 0,5 ^. (L/D)³, при D>L

Результаты расчетов для частиц сферической формы разного диаметра D при L=10 нм и L=20 нм выполнены по уравнению (3) и приведены в таблице 2.

Полученные значения являются нижней оценкой реального выхода для частиц любой другой геометрической формы и одинакового объема (массы). Данные таблицы 2 показывают, что при использовании в мишени сферических частиц с диаметром 1 микрон выход ядер отдачи в буферный материал будет составлять около 2%. В ряде случаев даже такое значение выхода получаемой активности ^99mTc может быть приемлемым. Вместе с тем, очевидно, что если в мишени будут использованы частицы «нитеобразной» и/или «чешуйчатой» формы с поперечным размером менее 10 нм и неограниченными размерами по длине или площади поверхности, то вероятность выхода ядер отдачи будет близка к 100% (Y ≈ 1).

Claims (7)

1. Способ получения технеция-99m (^99mTc), включающий изготовление мишени, облучение мишени, накопление в материале мишени ^99mTc, растворение облученной мишени, радиохимическое выделение из раствора накопленного ^99mTc и использование оставшегося раствора для изготовления новой мишени и последующего облучения, отличающийся тем, что мишень изготавливают в виде смеси, состоящей из твердого рабочего материала на основе долгоживущего радиоактивного изотопа технеция-99 (⁹⁹Tc) и из твердого инертного буферного материала не содержащего ⁹⁹Tc, облучение мишени проводят в потоке быстрых нейтронов с энергией от 0,5 до 11 МэВ, образование целевого радионуклида проводят в рабочем материале мишени по реакции неупругого рассеяния нейтронов ⁹⁹Tc(n,n’)^99mTc, а накопление – в буферном материале мишени, механическое перемещение ядер целевого радионуклида из рабочего материала в буферный материал происходит за счет кинетической энергии ядра отдачи ^99mTc, растворение облученной мишени проводят только для буферного материала, а отделение растворенного ^99mTc от нерастворенного рабочего материала мишени проводят путем фильтрации и/или центрифугирования.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что рабочий материал мишени не должен растворяться в воде или в растворителе, который используется для растворения буферного материала.

3. Способ по пп.1 и 2, отличающийся тем, что рабочий материал мишени изготавливают на основе композиционного материала, в котором наночастицы металлического ⁹⁹Tc и/или его соединений локализованы на поверхности гранул инертной матрицы микронных размеров, например гранул ультрадисперсного политетрафторэтилена.

4. Способ по пп.1 и 2, отличающийся тем, что рабочий материал мишени изготавливают на основе микрочастиц труднорастворимых соединений ⁹⁹Tc, например, в виде микрочастиц диоксида технеция-99 (⁹⁹TcО₂), с развитой площадью внешней поверхности или частиц нитеобразной и/или чешуйчатой формы с характерным поперечным размером, сопоставимым с длиной пробега ядра отдачи ^99mTc в рабочем материале мишени.

5. Способ по пп.1 и 2, отличающийся тем, что в качестве буферного материала используют растворимые химические соединения, состоящие из легких элементов с небольшим порядковым номером, например, в виде легкорастворимых в воде солей аммония, при активации которых в нейтронном поле не образуется радионуклидов с высокой удельной активностью на момент использования целевого радионуклида.

6. Способ по п.1, отличающийся тем, что поток быстрых нейтронов получают на ускорителе заряженных частиц с дискретным спектром быстрых нейтронов, которые образуются при взаимодействии ускоренных частиц с материалом конвертора.

7. Способ по п.1, отличающийся тем, что поток быстрых нейтронов получают в активной зоне исследовательского или коммерческого атомного реактора с непрерывным реакторным спектром быстрых нейтронов.

Images