WO2014103712A1 - 放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成方法及び生成装置 - Google Patents

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謙忠 永嶺
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大学共同利用機関法人 高エネルギー加速器研究機構
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/04—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
    • G21G1/10—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by bombardment with electrically charged particles
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/001—Recovery of specific isotopes from irradiated targets
    • G21G2001/0042—Technetium

Definitions

  • the present invention relates to a method for producing radioactive technetium 99m-containing material.
  • Radioactive technetium 99m ( 99m Tc: technetium 99 nuclear isomer) has a half-life of 6.0 hours, does not emit beta rays, and has a characteristic of generating easily measured gamma rays of 140 keV.
  • the radioactive technetium 99m is an important radiation element that supports this medical field by taking advantage of this property, and is used in scintigrams for various parts of the body such as bone, kidney, lung, thyroid gland, and liver. Of all radioactive elements used for medical purposes, 80% is 99m Tc.
  • the domestic use of 99m Tc is 1k 6day-Ci / week (6day-Ci ships a separation / purification facility. Shows the amount of radioactivity after 6 days).
  • radioactive technetium 99m insert the HEU 135 (135 U) to a dedicated reactor to cause a fission reaction, making the molybdenum 99 (99 Mo) half-life 67 hours produced a result, 99 Mo beta It has been obtained by collapse (reactor method). In addition, it can be obtained by (p, 2n) reaction of highly enriched molybdenum 100 using a high-intensity low-energy proton accelerator. At present, almost all of radioactive technetium 99m used in medical treatment is obtained by the reactor method. Yes. In addition, all radioactive technetium 99m used in Japan is dependent on imports from foreign nuclear reactor facilities.
  • the object of the present invention is to provide a method for producing radioactive technetium 99m-containing material.
  • the disclosed technetium-99m-containing substance generation method employs the following means in order to solve the above problems.
  • the first embodiment is a method for producing a technetium 99m-containing material having a step of generating a negative muon and a step of irradiating the ruthenium sample with the negative muon.
  • the second embodiment is a method for producing a radioactive technetium 99m-containing material, wherein the ruthenium sample further includes at least one of ruthenium metal and a ruthenium compound.
  • the third embodiment is a method for producing a radioactive technetium-99m-containing material, wherein the ruthenium sample is obtained by stacking a plurality of ruthenium thin plates having a thickness of 4 mm or less.
  • a method for producing a radioactive technetium-99m-containing substance can be provided.
  • FIG. 1 is a diagram illustrating a configuration example of a technetium 99m-containing material generation device according to the present embodiment.
  • FIG. 2 is a diagram illustrating an example of a cross section of the muon generation beam optical system unit.
  • FIG. 3 is a diagram showing a differential cross section of positive pion generation due to a reaction between 500 MeV protons and carbon, and pion momentum dependence (experimental values).
  • FIG. 4 is a diagram showing the state of muon generation due to pion decay.
  • FIG. 5 is a diagram showing the pion momentum dependence of the maximum momentum and the minimum momentum of muons generated from pions during flight.
  • FIG. 1 is a diagram illustrating a configuration example of a technetium 99m-containing material generation device according to the present embodiment.
  • FIG. 2 is a diagram illustrating an example of a cross section of the muon generation beam optical system unit.
  • FIG. 3 is a diagram showing a differential cross section of positive pion generation due to a reaction between 500 MeV pro
  • FIG. 6 is a diagram showing the angle of decay, showing the spread of the angle for the muon of momentum from the lowest to the highest when pions of various momentum decay.
  • FIG. 7 is a diagram illustrating a calculation example of the expected negative muon generation amount.
  • FIG. 8 is a diagram showing a ruthenium nuclear absorption reaction (1) by negative muons.
  • FIG. 9 is a diagram showing a ruthenium nuclear absorption reaction (2) by negative muons.
  • FIG. 10 is a diagram showing experimental values or theoretical values of the ratio of the nuclear absorption reaction between 107 Ag and muon whose atomic number is close to ruthenium.
  • FIG. 11 is a diagram showing the muon momentum dependence of the range of muons in various substances.
  • FIG. 11 is a diagram showing the muon momentum dependence of the range of muons in various substances.
  • FIG. 12 is a diagram showing the light energy dependence of the light absorption coefficient in various substances.
  • FIG. 13 is a diagram showing the production amount and characteristics of radioactive technetium 99m by a nuclear reactor, a low energy proton accelerator, and an intermediate energy proton accelerator.
  • FIG. 14 is a diagram showing confirmation of the ⁇ 5% momentum width of the muon generation beam optical system unit 116 by simulation calculation.
  • FIG. 15 is a diagram showing confirmation of the solid angle of the muon generation beam optical system unit 116 by simulation calculation.
  • FIG. 16 is a diagram illustrating an example of an irradiation sample analysis system.
  • Embodiment (Muon) Muon is a kind of elementary particle. There are two types of particles in the muon with positive and negative charges. The lifetime in vacuum of a positive muon having a positive charge and a negative muon having a negative charge is 2.2 ⁇ s. Muon's mass is 1/9 times that of protons and 207 times that of electrons. Muons fly to the surface as cosmic rays, but are made in large quantities using particle accelerators that can generate protons with energy of 150 MeV or higher.
  • Negative muons pass through surrounding electrons and approach the nucleus, creating a highly excited state of small atoms (muon atoms) around the nucleus.
  • the negative muon reaches the ground state in a time of 1 nanosecond or less through the transition in the muon atom.
  • negative muons are also called muons.
  • FIG. 1 is a diagram illustrating a configuration example of a technetium 99m-containing material generation device according to the present embodiment.
  • the technetium 99m-containing substance generation device 100 includes a muon generator 110 and a ruthenium sample holder 120.
  • the muon generation device 110 includes a proton accelerator 112, a pion / muon generation target holding unit 114, and a muon generation beam optical system unit 116.
  • the proton accelerator 112 accelerates the protons and generates a proton beam having a predetermined position as a focal point.
  • the pion / muon generation target holding unit 114 holds the pion / muon generation target at the focal position of the proton beam accelerated by the proton accelerator 112.
  • a pion / muon production target for example, a cylindrical graphite material having a diameter of 5 cm and a length of 15 cm is used.
  • the pion / muon production target is placed in a vacuum connected to a proton beam pipe.
  • the muon generation beam optical system unit 116 confines and transports the pion generated by irradiating the pion / muon generation target with the proton beam and emits it. Since part of the pion changes to muon during confinement transport, the muon generation beam optical system unit 116 can emit a muon beam.
  • two muon generation beam optical systems 116 may be installed symmetrically with respect to the proton beam.
  • the ruthenium sample holding unit 120 holds the ruthenium sample at the focal position of the muon beam collected by the muon generation beam optical system unit 116.
  • the ruthenium sample is, for example, (1) metal ruthenium, (2) ruthenium oxide, (3) ruthenium nitrate, (4) ruthenium sulfate, (5) other ruthenium compounds, or a mixture thereof.
  • the ruthenium sample is not limited to these.
  • the ruthenium sample may include, for example, at least one of metal ruthenium and a ruthenium compound.
  • the ruthenium sample is a sample containing at least ruthenium.
  • the ruthenium sample is, for example, a stack of a plurality of ruthenium thin plates.
  • the thickness of the ruthenium thin plate is 0.4 cm or less.
  • the ruthenium contained in the ruthenium sample may be natural ruthenium, a specific one mass number of ruthenium, or a specific plurality of mass number of ruthenium.
  • the ruthenium contained in the ruthenium sample may contain, for example, more ruthenium having a mass number of 100 than ruthenium having another mass number.
  • An example of the proton accelerator 112 is a medium-sized superconducting proton cyclotron with an energy of 500 MeV, a current of 300 ⁇ A, and a magnetic field of 8T.
  • the medium superconducting proton cyclotron is used as the proton accelerator 112, 2.2 ⁇ 10 11 muons per second can be obtained.
  • a pion having a momentum of 150 MeV / c is taken into the muon generation beam optical system 116 and converted into a muon. As shown in FIG. 3, a proton of about 500 MeV is appropriate for efficiently generating 150 MeV / c of pion.
  • the proton accelerator 112 for confirming the principle for example, a proton accelerator for cancer treatment having an energy of 250 MeV and a current of 0.8 ⁇ A can be used.
  • a proton accelerator whose energy is sufficiently higher than the mass of Pion 140 MeV can be used as the proton accelerator 112.
  • FIG. 2 is a diagram illustrating an example of a cross section of the muon generation beam optical system unit.
  • the muon generation beam optical system unit 116 includes a normal conducting magnetic coil 152, a plurality of superconducting magnetic coils 154, a radiation shield 156, and a magnetic shield 158.
  • the total length (the length in the beam traveling axis direction) of the muon generation beam optical system 116 is, for example, 6 m.
  • the lifetime of the pion at rest is 26 ns, but the lifetime is extended by a relativistic effect due to the motion of the pion.
  • the decay length of pion is a length at which the strength of pion becomes 1 / e. Therefore, the decay length of 150 MeV / c pion is 8.4 m.
  • the 150 MeV / c pion is 51% muon for 6m flight and 71% muon for 10m flight.
  • the motion of the beam expanding in a direction perpendicular to the beam traveling axis is changed into a rotational motion around the axis by a magnetic field applied in the beam traveling axis direction.
  • a magnetic field is required in the beam traveling axis direction.
  • the normal conducting magnetic coil 152 is closest to the pion / muon generation target held by the pion / muon generation target holding unit 114.
  • the normal conducting magnetic coil 152 is a circular coil.
  • the normal conducting magnetic coil 152 generates a magnetic field in the beam traveling axis direction by the circular coil.
  • the normal conducting magnetic coil 152 is installed at the entrance of the muon generating beam optical system unit 116.
  • the normal magnetic coil 152 has a radius of 20 cm and is installed so that the angle from the pion / muon target is 22 degrees.
  • a superconducting coil may be used.
  • the superconducting magnetic coil 154 converges the pion / muon captured by the muon generation beam optical system unit 116.
  • the superconducting magnetic coil 154 having a diameter of 1 m generates a magnetic field of up to 1 Tesla in the beam traveling axis direction.
  • the muon generation beam optical system unit 116 includes 11 superconducting magnetic coils 154.
  • the superconducting magnetic coil 154 generates a magnetic field in the beam traveling axis direction by a circular coil. Instead of the superconducting magnetic coil 154, a normal conducting coil may be used.
  • the radiation shield 156 is installed inside and outside the muon orbit. That is, the muon passes between the inner radiation shield 156 and the outer radiation shield 156.
  • the radiation shield inside the muon track is suspended by, for example, a stainless steel wire extending from the outside of the muon track.
  • the magnetic shield 158 is installed in order to prevent the magnetic field from the superconducting magnetic coil 154 from leaking out of the system.
  • FIG. 14 is a diagram showing confirmation of the ⁇ 5% momentum width of the muon generation beam optical system unit 116 by simulation calculation.
  • the vertical axis represents the solid angle taken in by the simulation calculation for pions / muons of various momentums.
  • FIG. 15 is a diagram showing confirmation of the solid angle of the muon generation beam optical system unit 116 by simulation calculation.
  • the trajectory taken by the pion / muon captured at the minimum (maximum) solid angle is shown by the lower (upper) curve.
  • the muon generation beam optical system unit 116 takes in the pion generated by the pion / muon generation target from the normal magnetic coil 152 side (left side in FIG. 2).
  • the captured pion is confined and transported by the normal conducting magnetic coil 152 and the superconducting magnetic coil 154, and part of the pion is changed to muon and ejected when confined and transported (right side in FIG. 2).
  • a ruthenium sample is placed at the focal point of the muon beam.
  • the ruthenium sample is held by the ruthenium sample holding unit 120.
  • FIG. 3 is a diagram showing a differential cross section of positive pion generation due to a reaction between 500 MeV protons and carbon, and pion momentum dependence (experimental value).
  • the solid angle of measurement is 0.5 steradians.
  • the horizontal axis of the graph in FIG. 3 is the momentum, and the vertical axis is the differential cross section.
  • FIG. 4 is a diagram showing the state of muon generation due to pion decay.
  • FIG. 4 shows a vector display of isotropic muon generation from a stationary pion and a vector display of anisotropic muon generation during flight.
  • FIG. 5 is a diagram showing the pion momentum dependence of the maximum and minimum muon momentum generated from pion during flight.
  • the horizontal axis of the graph of FIG. 5 is the momentum of pion, and the vertical axis is the momentum of muon.
  • FIG. 6 is a diagram showing the angle of decay, showing the spread of the angle for the muon of momentum from the lowest to the highest when pions of various momentum decay.
  • the horizontal axis of the graph in FIG. 6 is the muon momentum, and the vertical axis is the decay angle.
  • FIG. 7 is a diagram illustrating a calculation example of the expected negative muon generation amount.
  • FIG. 3 shows the momentum dependence of the differential cross section for a solid angle of 0.5 steradians where a proton with an energy of 500 MeV collides with target carbon and a positive pion with a momentum of 150 MeV / c is generated.
  • the ratio of the cross-sectional area between negative and positive pions is 1/7.
  • the intensity of negative muon at the exit of the muon generating beam optical system is 1.1 ⁇ 10 11 per second.
  • the momentum (energy) of the muon is 70 MeV / c (21 MeV) -155 MeV / c (82 MeV).
  • the decay angle is within 20 degrees, all the pions are taken into the muon generating beam optical system.
  • the rate of change from pion to muon is obtained from the relativistic correction of 26 ns lifetime of pion at rest.
  • the intensity of the negative muon is 2.2 ⁇ 10 11 per second.
  • the muon generating beam optical system unit is placed in mirror symmetry.
  • (Ruthenium nuclear absorption reaction by negative muon) 8 and 9 are diagrams showing a ruthenium nuclear absorption reaction by a negative muon. 8 and 9, nuclear absorption reactions with ruthenium 96, ruthenium 98, ruthenium 99, ruthenium 100, ruthenium 102, and ruthenium 104 by negative muons are shown. Ruthenium 96, ruthenium 98, ruthenium 99, ruthenium 100, ruthenium 102, and ruthenium 104 are naturally occurring ruthenium.
  • the only radioactive element having a main half-life of about 6 hours is 99m Tc.
  • the other radioactive element is a radioactive element having a very short half-life compared to 6 hours, a radioactive element having a very long half-life compared to 6 hours, or a radioactive element having a small generation rate.
  • negative muon nuclear absorption reactions include reactions that generate protons and alpha particles in addition to reactions that generate neutrons.
  • FIG. 10 is a diagram showing experimental values or theoretical values of the ratio of muon nuclear absorption reaction by 107 Ag whose atomic number is close to ruthenium.
  • the rate of neutron emission is an experimental value, and the rate of proton emission is a theoretical value.
  • 1 (51%), 2 (25%), and 3 (12%) neutron emission are effective.
  • the muon nuclear absorption reaction by ruthenium is 1 neutron emission (51%), 2 (25%) 3 (12%).
  • 51% yields radioactive technetium 99m.
  • a ruthenium sample containing natural ruthenium is irradiated with 2.2 ⁇ 10 11 muons per second for 12 hours to obtain radioactive technetium 99m having a cumulative radiation intensity of 2.5 ⁇ 10 10 Bq / 12 h. Furthermore, by repeating this 12 times, radioactive technetium 99m having a total radiation intensity of 3.0 ⁇ 10 11 Bq is obtained in 6 days.
  • ruthenium 100 sample When a ruthenium sample containing only ruthenium 100 as ruthenium (hereinafter referred to as a ruthenium 100 sample) is irradiated with 2.2 ⁇ 10 11 muons per second, 1.1 ⁇ 10 10 per second as shown in the following equation: Eleven radioactive technetiums 99m are produced.
  • radioactive technetium 99m having a cumulative radiation intensity of 8.5 ⁇ 10 10 Bq / 12h is obtained by performing muon irradiation of 2.2 ⁇ 10 11 per second for 12 hours on 100 ruthenium samples. Further, by repeating this 12 times, radioactive technetium 99m having a total radiation intensity of 1.0 ⁇ 10 12 Bq is obtained in 6 days.
  • the ruthenium contained in the ruthenium sample is converted to radioactive technetium 99m by a negative muon nuclear absorption reaction, whereby a radioactive technetium 99m-containing substance is obtained.
  • the muon will pass through the ruthenium.
  • the energy of the muon irradiated to the ruthenium sample is high, the muon will pass through the ruthenium.
  • the energy of the muon irradiated to the ruthenium sample is low, the muon does not reach the vicinity of the ruthenium nucleus. Therefore, even if the energy of the muon irradiated to the ruthenium sample is too high or too low, the generation efficiency of radioactive technetium 99m is lowered.
  • FIG. 11 is a diagram showing the muon momentum dependence of the range of muons in various substances.
  • the horizontal axis of FIG. 11 is the momentum (energy), and the vertical axis is the amount obtained by multiplying the thickness corresponding to the range by the density.
  • FIG. 12 is a diagram showing the light energy dependence of the light absorption coefficient in various substances.
  • the horizontal axis of FIG. 12 is energy, and the vertical axis is the absorption length.
  • ruthenium takes an intermediate value between iron (Fe) and tin (Sn).
  • the thickness of the ruthenium sample is preferably 2.8 cm or more.
  • the thickness of the ruthenium sample is the thickness at the beam traveling axis.
  • the generation of technetium 99m is confirmed by detecting a 140 keV gamma ray.
  • the thickness of one thin plate-like ruthenium sample is preferably not more than a thickness (0.40 cm) capable of measuring 140 keV gamma rays. Further, in order to stop all the muons irradiated in the ruthenium sample, the thickness of the ruthenium sample is preferably 2.8 cm or more. Therefore, based on the energy of the muon irradiated, it is preferable to stack a plurality of ruthenium thin plates of 0.4 cm or less into a multiple thin plate shape of 2.8 cm or more. Further, since the muon beam is converged to a diameter of about 5 cm, the ruthenium sample has a diameter of about 5 cm and a thickness of about 2.8 cm.
  • FIG. 16 is a diagram illustrating an example of an irradiation sample analysis system.
  • an irradiation sample analysis system is prepared in connection with the technetium 99m-containing substance generation apparatus 100.
  • the irradiated sample analysis system includes a radiation shield, a remote control system, and a Ge detector.
  • the radiation shield covers the Ge detector and shields external radiation.
  • the remote control system termination unit extracts one ruthenium thin plate from the ruthenium sample irradiated with muons and transports it to the Ge detector in the radiation shield.
  • the Ge detector measures 140 keV gamma rays generated from a ruthenium sample irradiated with muons.
  • R 0 is the frequency of Tc99m generation by muon nuclear absorption (Tc99m decay frequency after a long time)
  • N 1 is the number of nuclei of Tc99m after a long time.
  • R 0 is 1.1 ⁇ 10 11 / s
  • the content of Tc99m is 0.55 ⁇ g.
  • Tc99m the ratio of the content of Tc99m to the mass of the sample.
  • ruthenium trioxide can be used as the ruthenium sample. Irradiating ruthenium trioxide with muon produces a mixture of ruthenium trioxide and technetium trioxide. Among the technetium trioxide, technetium trioxide containing radioactive technetium 99m exists. Since all the ruthenium trioxide in the mixture is stable, the radioactive material contained in the mixture is technetium trioxide containing radioactive technetium 99m and technetium trioxide containing technetium 99. In order to use radioactive technetium 99m for medical purposes, it is not preferable that the product contains other radioactive substances.
  • pertechnetate ions containing radioactive technetium 99m can be obtained with almost no other radioactive material.
  • ruthenium trioxide RuO 3
  • the following operation is performed. That is, the sample after irradiation is put into a vacuum processing container and heated to a temperature range of 310 ° C. to 320 ° C. under reduced pressure to obtain a sublimation product. The decompression may be usually in the range of 10 to 100 pascals.
  • the sublimate obtained is usually technetium oxide (Tc 2 O 7 ) having a ruthenium oxide content of 0.01% or less.
  • the temperature at which technetium oxide (Tc 2 O 7 ) gas containing technetium 99m is generated is about 310 ° C. (under normal pressure), whereas the temperature at which ruthenium trioxide gas is generated is about 400 ° C. It uses under normal pressure).
  • a high concentration of sodium hydroxide aqueous solution was added to the sublimate, after completely dissolving the sublimate, an aqueous solution of hydrochloric acid was added to adjust the P H in the range of 4-8.
  • the resulting aqueous solution is an aqueous solution containing pertechnetate ions (TcO 4 ⁇ ).
  • the molar concentration of sodium hydroxide may be about 4M to 8M.
  • this aqueous solution containing pertechnetate ions (TcO 4 ⁇ ) is passed through a column having an adsorbent in the upper layer and an ion exchange resin in the lower layer, and the aqueous solution passing through the column is collected.
  • the adsorbent adsorbs and removes [ 99 TcO 4 ⁇ ] ions contained in an aqueous solution containing pertechnetate ions (TcO 4 ⁇ ).
  • activated alumina or activated carbon is used.
  • the muon generating device in the radioactive technetium 99m-containing material generating device 100 is not limited to the above example, and may be based on other devices that generate muons.
  • the radioactive technetium 99m-containing substance generating apparatus 100 generates muons and irradiates a ruthenium sample as a target.
  • a ruthenium sample is irradiated with muons, the ruthenium sample becomes a substance containing radioactive technetium 99m (a radioactive technetium 99m-containing substance) due to a nuclear reaction between ruthenium and muon in the ruthenium sample.
  • the production rate of 99m of radioactive technetium from natural ruthenium per muon is 15%, which is higher than the nuclear reaction using neutrons and protons. Moreover, the overall generation efficiency can be increased by improving the efficiency of making muons.
  • the production rate of radioactive technetium 99m from ruthenium having a mass number of 100 per muon is 51%. Accordingly, the use of a ruthenium sample containing a large amount of ruthenium having a mass number of 100 increases the overall production efficiency. That is, by using a ruthenium sample containing a large amount of ruthenium having a mass number of 100, a larger amount of radioactive technetium 99m can be obtained.
  • radioactive technetium 99m per second is generated from a ruthenium sample containing natural ruthenium. From a ruthenium sample containing only ruthenium 100 as ruthenium, 1.1 ⁇ 10 11 radioactive technetium 99m per second is produced.
  • radioactive technetium 99m-containing substance containing almost no radioactive element other than radioactive technetium 99m can be obtained.
  • FIG. 13 is a diagram showing the production amount and characteristics of radioactive technetium 99m by a nuclear reactor, a low energy proton accelerator, and an intermediate energy proton accelerator.
  • radioactive technetium 99m can be produced with high efficiency similar to that of the nuclear reactor method by using a proton accelerator with energy 500 MeV, current 300 ⁇ A, and magnetic field 8T.
  • the muon generation efficiency by the radioactive technetium 99m-containing material generation apparatus of this embodiment is 10 ⁇ 4 ⁇ ⁇ / proton, and further improvement can be expected. Therefore, improvement in the generation efficiency of radioactive technetium 99m depending on the muon generation efficiency can be expected.
  • the radioactive material produced by the nuclear reaction between ruthenium and muon is substantially only radioactive technetium 99m. Therefore, the degree of freedom of the chemical state and physical state of the substance selected as the ruthenium sample is high. That is, as a ruthenium sample, for example, a ruthenium compound such as metal ruthenium or ruthenium oxide, ruthenium nitrate, ruthenium sulfate, and the like is used to generate a nuclear reaction between ruthenium and muon, thereby producing radioactive technetium 99m that can be used for medical purposes. Can be obtained.
  • a ruthenium compound such as metal ruthenium or ruthenium oxide, ruthenium nitrate, ruthenium sulfate, and the like is used to generate a nuclear reaction between ruthenium and muon, thereby producing radioactive technetium 99m that can be used for medical purposes. Can be obtained.
  • 140 keV gamma rays generated from technetium 99m contained in the ruthenium sample containing radioactive technetium 99m can be detected from the outside of the ruthenium sample. it can.
  • radioactive technetium 99m used for scintigrams for various parts of the body such as bones, kidneys, lungs, thyroid glands, and livers can be generated even by a low energy proton accelerator installed in a hospital or the like.
  • the radioactive technetium 99m-containing substance generated by the method of this embodiment does not generate radiation that impedes medical application. Therefore, the production

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Abstract

放射性テクネチウム９９ｍ含有物質の生成方法および生成装置を提供する。負ミュオンを発生する工程と、負ミュオンをルテニウム試料に照射する工程とを有する放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成方法とする。ルテニウム試料は、金属ルテニウム及びルテニウム化合物のうち少なくとも１つを含むことが好ましい。また、ルテニウム試料は、複数の厚さ４ｍｍ以下のルテニウム薄板を重ねたものであることが好ましい。

Description

放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成方法及び生成装置
　本発明は、放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成方法に関する。
　放射性テクネチウム９９ｍ（99mTc：テクネチウム９９核異性体）は、半減期６．０時間であり、ベータ線を出さず、１４０ｋｅＶという測定し易いガンマ線を発生する特性を有する。放射性テクネチウム９９ｍは、この特性を生かして、核医学という医療の一分野を支える重要な放射線元素であり、骨・腎臓・肺・甲状腺・肝臓など身体各部に対するシンチグラムに用いられている。医用に用いられている全放射性元素のうち、８０％が99mTcであり、現在、99mTcの国内使用量は、1k 6day-Ci/週（6day-Ciは、分離・精製施設を出荷してから6日後の放射能量を示す）に達する。
　これまで、放射性テクネチウム９９ｍは、専用原子炉に高濃縮ウラン１３５（135U）を挿入し核分裂反応を起こさせ、その結果生ずる半減期６７時間のモリブデン９９（99Mo）を作り、99Moがベータ崩壊することで、得られてきた（原子炉法）。他に、高強度低エネルギー陽子加速器を用いて、高濃縮モリブデン１００の（ｐ，２ｎ）反応によって得られるが、現時点では、医療に使用されている放射性テクネチウム９９ｍのほぼすべてが、原子炉法によっている。また、我が国で使用されるすべての放射性テクネチウム９９ｍは、外国の原子炉施設からの輸入に依存している。
特開２０１１－１５３８２７号公報 特開２０１０－１２７８２５号公報 特開２００１－８５２００号公報 特開平１０－１０６８００号公報 特開２０１１－１０５５６７号公報 特開２０１１－２３７０号公報 特開２００８－３１０４８号公報 特許２８５７３４９号公報
J.M. Cuttler, 31st Ann. Conf. Canadian Nucl. Soc. (2010). B. Scholten et al., Appl. Radia. Isotopes, 51 (1999) 69. K. Nagamine, "Introductory Muon Science", Cambridge Univ. Press (2003) 1-208. H. Miyadera et al., Nucl. Instr. 569 (2006) 713. T. Suzuki et al., Phys. Rev. C35 (1987) 2212. The Table of Isotopes (8th edition) eds. R.B. Firestone et al. John Wiley (1996). D.F. Measday, Phys. Report 354 (2001) 243. M. Lifshitz et al., Phys. Rev. C22 (1980) 2135.
　近年になって、これまで放射性テクネチウム９９ｍの親核モリブデン９９を供給してきていた外国の原子炉が老朽化し、運転終了廃止の時期が迫っており、高効率の代替の放射性テクネチウム９９ｍの生産方法が模索されている。
　本発明は、放射性テクネチウム９９ｍ含有物質の生成方法を提供することを目的とする。
　開示のテクネチウム９９ｍ含有物質生成方法は、上記課題を解決するために、以下の手段を採用する。
　第１の形態は、負ミュオンを発生する工程と、前記負ミュオンをルテニウム試料に照射する工程とを有するテクネチウム９９ｍ含有物質生成方法である。
　第２の形態は、さらに、ルテニウム試料は、金属ルテニウム及びルテニウム化合物のうち少なくとも１つを含む放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成方法である。
　第３の形態は、さらに、前記ルテニウム試料は、複数の厚さ４ｍｍ以下のルテニウム薄板を重ねたものである、放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成方法である。
　本発明によれば、放射性テクネチウム９９ｍ含有物質の生成方法を提供することができる。
図１は、本実施形態のテクネチウム９９ｍ含有物質生成装置の構成例を示す図である。 図２は、ミュオン生成ビーム光学系部の断面の例を示す図である。 図３は、５００ＭｅＶの陽子と炭素との反応による正パイオン発生の微分断面積、パイオンの運動量依存性（実験値）を示す図である。 図４は、パイオン崩壊によるミュオン発生の様子を示す図である。 図５は、飛行中パイオンから発生するミュオンの最高運動量と最低運動量のパイオン運動量依存性を示す図である。 図６は、色々な運動量のパイオンが崩壊する際に、最低から最高までの運動量のミュオンに対する角度の拡がりを示す、崩壊角を示す図である。 図７は、期待される負ミュオン発生量の計算例を示す図である。 図８は、負ミュオンによるルテニウム核吸収反応（１）を示す図である。 図９は、負ミュオンによるルテニウム核吸収反応（２）を示す図である。 図１０は、原子番号がルテニウムに近い107Agとミュオンとの核吸収反応の割合の実験値又は理論値を示す図である。 図１１は、様々な物質中のミュオンの飛程のミュオン運動量依存性を示す図である。 図１２は、様々な物質中の光の吸収係数の光エネルギー依存性を示す図である。 図１３は、原子炉・低エネルギー陽子加速器・中間エネルギー陽子加速器による放射性テクネチウム９９ｍの生成量と特徴とを示す図である。 図１４は、シミュレーション計算によるミュオン生成ビーム光学系部１１６の±５％運動量幅の確認を示す図である。 図１５は、シミュレーション計算によるミュオン生成ビーム光学系部１１６の立体角の確認を示す図である。 図１６は、照射試料分析系の例を示す図である。
　以下、図面を参照して実施形態について説明する。実施形態の構成は例示であり、開示の実施形態の構成に限定されない。
　〔実施形態〕
　（ミュオン）
　ミュオンは、素粒子の一種である。ミュオンには、正負の電荷を持つ２種類の粒子がある。正の電荷を有する正ミュオン及び負の電荷を有する負ミュオンの真空中の寿命は、２．２μｓである。ミュオンの質量は、陽子の１／９倍、電子の２０７倍である。ミュオンは、宇宙線としても地表に飛来するが、１５０ＭｅＶ以上のエネルギーの陽子等を発生することのできる粒子加速器を用いて大量に作られる。
　物質中に止められたミュオンは、主として、周囲の原子と電磁相互作用をするため、正ミュオンを軽い陽子、負ミュオンを重い電子と考えて、ミュオンの物質中での挙動を理解することができる。
　１ＭｅＶ程度以上のエネルギーを有する負ミュオン（重い電子）を物質中に注入し、静止させると、次の現象が起こる。
　（１）負ミュオンは、周辺電子をくぐり抜け原子核に近づき、原子核周辺に小さい原子（ミュオン原子）の高励起状態をつくる。
　（２）負ミュオンは、ミュオン原子内遷移を経て、１ナノ秒以下の時間で、基底状態に達する。原子番号Ｚのミュオン原子の基底状態の半径は、２７０／Ｚ×１０-13ｃｍであり、100Ru（Ｚ＝４４）では、６．１４×１０-13ｃｍである。
　（３）質量数Ａの原子核の半径は、１．２×Ａ1/3×１０-13ｃｍであり、100Ru（Ｚ＝４４）の原子核の半径は、５．５７×１０-13ｃｍである。ミュオン原子の基底状態の半径と原子核の半径とが同程度となるため、核子と負ミュオンとの間に近接距離で働く弱い相互作用が有効となり、素過程（μ-＋ｐ→ｎ＋νμ）の核吸収反応が起こり、負ミュオンの自由崩壊（μ-→ｅ-＋νμ＋νe）と競争する。100Ru（Ｚ＝４４）では、弱い相互作用の性質、及び、原子核とミュオンとの原子軌道の波動関数から、９５％が核吸収となり、５％が自由崩壊となる。
　（４）ミュオン核吸収反応に続いて、励起核状態から中性子、陽子等の粒子放出が多岐にわたって起こり、これに応じて、様々な原子核同位体が生じる。負ミュオンによって負の電荷が付加されるため、ユニークな原子核変換・元素変換反応が実現する。
　ここで、負ミュオンとルテニウムとの核反応によって生じる放射性物質の内、殆どが、寿命が短く短時間で減衰するものか、寿命が長いものである。
　以下、負ミュオンをミュオンともいう。
　（テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置）
　図１は、本実施形態のテクネチウム９９ｍ含有物質生成装置の構成例を示す図である。テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置１００は、ミュオン発生装置１１０及びルテニウム試料保持部１２０を含む。ミュオン発生装置１１０は、陽子加速器１１２、パイオン／ミュオン生成標的保持部１１４、ミュオン生成ビーム光学系部１１６を含む。
　陽子加速器１１２は、陽子を加速し、所定の位置を焦点とする陽子ビームを生成する。
　パイオン／ミュオン生成標的保持部１１４は、陽子加速器１１２で加速された陽子ビームの焦点の位置にパイオン／ミュオン生成標的を保持する。パイオン／ミュオン生成標的として、例えば、直径５ｃｍ長さ１５ｃｍの円筒形の黒鉛材が使用される。パイオン／ミュオン生成標的は、陽子ビームのパイプとつながる真空中に置かれる。
　ミュオン生成ビーム光学系部１１６は、パイオン／ミュオン生成標的に陽子ビームが照射されることで発生したパイオンを、閉じ込め輸送し、出射する。パイオンの一部は閉じ込め輸送の際にミュオンに変化するので、ミュオン生成ビーム光学系部１１６は、ミュオンビームを出射することができる。パイオン／ミュオン生成標的の周囲に、２基のミュオン生成ビーム光学系部１１６が陽子ビームに対し左右対称に設置されてもよい。
　ルテニウム試料保持部１２０は、ミュオン生成ビーム光学系部１１６で集光されたミュオンビームの焦点の位置にルテニウム試料を保持する。
　ルテニウム試料は、例えば、（１）金属ルテニウム、（２）ルテニウム酸化物、（３）硝酸ルテニウム、（４）硫酸ルテニウム、（５）その他のルテニウム化合物、または、これらの混合物である。ルテニウム試料は、これらに限定されるものではない。ルテニウム試料は、例えば、金属ルテニウム及びルテニウム化合物のうち少なくとも１つを含むものであってもよい。ルテニウム試料は、少なくとも、ルテニウムを含む試料である。
　ルテニウム試料は、例えば、複数のルテニウム薄板を重ねたものである。ルテニウム薄板の厚さは、０．４ｃｍ以下である。
　ルテニウム試料に含まれるルテニウムは、天然ルテニウムであっても、特定の１つの質量数のルテニウムであっても、特定の複数の質量数のルテニウムを含むものであってもよい。ルテニウム試料に含まれるルテニウムは、例えば、質量数１００のルテニウムを他の質量数のルテニウムと比べて多く含むものでもよい。質量数１００のルテニウムを多く含むルテニウム試料を用いることで、テクネチウム９９ｍを多く含むテクネチウム９９ｍ含有物質を生成することができる。
　（陽子加速器）
　陽子加速器１１２の例として、エネルギー５００ＭｅＶ、電流３００μＡ、磁場８Ｔの中型超電導陽子サイクロトロンが挙げられる。当該中型超伝導陽子サイクロトロンを陽子加速器１１２として使用した場合、毎秒２．２×１０11個のミュオンが得られる。
　テクネチウム９９ｍを適切なサイズのＲｕ試料内に生成するためには、ｃｍ厚の領域にミュオンを止めることが必要である。そのために、１５０ＭｅＶ／ｃの運動量を有するパイオンをミュオン生成ビーム光学系部１１６に取り込み、ミュオンに変換する。図３に示すように、１５０ＭｅＶ／ｃのパイオンを効率よく生成するには、５００ＭｅＶ程度の陽子が適切である。
　また、原理確認用の陽子加速器１１２として、例えば、エネルギー２５０ＭｅＶ、電流０．８μＡのがん治療用陽子加速器が使用されうる。
　エネルギーがパイオンの質量１４０ＭｅＶに比べて十分高い陽子加速器が、陽子加速器１１２として、使用されうる。
　（ミュオン生成ビーム光学系部）
　図２は、ミュオン生成ビーム光学系部の断面の例を示す図である。ミュオン生成ビーム光学系部１１６は、常伝導磁気コイル１５２、複数の超電導磁気コイル１５４、放射線シールド１５６、磁気シールド１５８を含む。
　ミュオン生成ビーム光学系部１１６の全長（ビーム進行軸方向の長さ）は、例えば、６ｍである。パイオンの静止時の寿命は２６ｎsであるが、パイオンの運動による相対論的効果で寿命が伸びる。パイオンの崩壊長Ｌ（ｃｍ）と運動量Ｐ〈ＭｅＶ／ｃ〉との関係は、Ｌ＝５．５９３Ｐである。パイオンの崩壊長は、パイオンの強度が１／ｅになる長さである。従って、１５０ＭｅＶ／ｃのパイオンの崩壊長は、８．４ｍである。また、１５０ＭｅＶ／ｃのパイオンは、６ｍの飛行で５１％がミュオンになり、１０ｍの飛行で７１％がミュオンになる。
　ミュオン生成ビーム光学系部１１６では、ビーム進行軸（図２の横方向）と直角方向にビームが拡がろうとする運動を、ビーム進行軸方向にかけた磁場によって、軸の周りの回転運動に変えることによって、パイオン／ミュオンの大立体角捕獲と閉じ込め輸送を実現する。１５０ＭｅＶ／ｃのパイオンを２２度の角度で２０ｃｍの半径で捕獲し、閉じ込めるためには、ビーム進行軸方向に最大１テスラの磁場があればよい。複数の円形コイルによりビーム進行軸方向の磁場を発生させ複数回収束させることで、１つのコイルを使用する場合に比べてコイルの大きさを小さくすることができる。ビーム進行軸方向は、パイオン／ミュオン標的からルテニウム試料への方向である。
　常伝導磁気コイル１５２は、パイオン／ミュオン生成標的保持部１１４に保持されるパイオン／ミュオン生成標的に最も接近している。常伝導磁気コイル１５２は、円形コイルである。常伝導磁気コイル１５２により、円形コイルによるビーム進行軸方向の磁場が発生する。常伝導磁気コイル１５２は、ミュオン生成ビーム光学系部１１６の入口に設置される。常伝導磁気コイル１５２は、例えば、半径２０ｃｍで、パイオン／ミュオン標的からの角度が２２度になるように設置される。常伝導磁気コイル１５２に代えて、超電導コイルが使用されてもよい。
　超電導磁気コイル１５４は、ミュオン生成ビーム光学系部１１６に取り込まれたパイオン／ミュオンを収束する。直径１ｍの超電導磁気コイル１５４は、ビーム進行軸方向に、最大１テスラの磁場を発生する。図２の例では、ミュオン生成ビーム光学系部１１６は１１基の超電導磁気コイル１５４を含む。超電導磁気コイル１５４により、円形コイルによるビーム進行軸方向の磁場が発生する。超電導磁気コイル１５４に代えて、常伝導コイルが使用されてもよい。
　放射線シールド１５６は、ミュオン軌道の内側及び外側に設置される。即ち、ミュオンは、内側の放射線シールド１５６と外側の放射線シールド１５６との間を通過する。ミュオン軌道の内側の放射線シールドは、例えば、ミュオン軌道の外側から伸びるステンレス線によって吊るされる。
　磁気シールド１５８は、超電導磁気コイル１５４からの磁場を系外に漏洩させないために設置される。
　図１４は、シミュレーション計算によるミュオン生成ビーム光学系部１１６の±５％運動量幅の確認を示す図である。図１４では、色々な運動量のパイオン／ミュオンに対して、シミュレーション計算で得られる取り込み立体角を縦軸に示す。
　図１５は、シミュレーション計算によるミュオン生成ビーム光学系部１１６の立体角の確認を示す図である。図１５では、最小（最大）立体角で取り込まれたパイオン／ミュオンが取る軌道が、下側（上側）の曲線で示されている。

　陽子加速器１１２で生成された陽子ビームがパイオン／ミュオン生成標的に照射されると、パイオンが発生する。ミュオン生成ビーム光学系部１１６は、パイオン／ミュオン生成標的で生成されたパイオンを常伝導磁気コイル１５２側から取り込む（図２の左側）。取り込まれたパイオンは、常伝導磁気コイル１５２及び超電導磁気コイル１５４により閉じ込め輸送され、閉じ込め輸送される際にパイオンのうちの一部がミュオンに変化し、出射する（図２の右側）。ミュオンビームの焦点の位置には、ルテニウム試料が設置される。ルテニウム試料は、ルテニウム試料保持部１２０によって保持される。ルテニウム試料に、ミュオンビームが照射されることで、ルテニウムとミュオンとによる核反応が生じる。
　図３は、５００ＭｅＶの陽子と炭素との反応による正パイオン発生の微分断面積、パイオンの運動量依存性（実験値）を示す図である。測定の立体角は０．５ステラジアンである。図３のグラフの横軸は運動量であり、縦軸は微分断面積である。
　図４は、パイオン崩壊によるミュオン発生の様子を示す図である。図４は、静止パイオンからの等方的ミュオン発生のベクトル表示と、飛行中の異方的ミュオン発生のベクトル表示とを示す。
　図５は、飛行中パイオンから発生するミュオンの最高運動量と最低運動量のパイオン運動量依存性を示す図である。図５のグラフの横軸はパイオンの運動量であり、縦軸はミュオンの運動量である。図６は、色々な運動量のパイオンが崩壊する際に、最低から最高までの運動量のミュオンに対する角度の拡がりを示す、崩壊角を示す図である。図６のグラフの横軸はミュオンの運動量であり、縦軸は崩壊角である。
　図７は、期待される負ミュオン発生量の計算例を示す図である。
　電流３００μＡの陽子強度は、素電荷１．６０×１０-19クーロンを使用して、毎秒１．９×１０15（＝Ｊ）となる。エネルギー５００ＭｅＶの陽子が標的の炭素に衝突し、運動量１５０ＭｅＶ／ｃの正パイオンが発生する立体角０．５ステラジアンに対する微分断面積の運動量依存性は、図３に示すようになる。負パイオンと正パイオンとの断面積の比は、１／７である。運動量±５％で１５０ＭｅＶ／ｃ（６５ＭｅＶ）の負パイオンが生まれる断面積は、立体角１ステラジアン、運動量幅±５％で取り込んだとすると、０．４８×１-27ｃｍ2（＝σ）である。１２ｃｍ厚の炭素の原子数は、２．４×１０23ｃｍ-2（＝ｎｔ）である。これらの３つの値の積（Ｊ・σ・ｎｔ）から、ミュオン生成ビーム光学系部に取り込まれるパイオンの強度は、毎秒２．２×１０11となる。
　このパイオンが６．０ｍ飛行するうちに、５１％のパイオンがミュオンに変わるので、ミュオン生成ビーム光学系部の出口での負ミュオンの強度は、毎秒１．１×１０11となる。パイオン・ミュオン変換の結果、図６に示すように、ミュオンが有する運動量（エネルギー）は、７０ＭｅＶ／ｃ（２１ＭｅＶ）－１５５ＭｅＶ／ｃ（８２ＭｅＶ）となる。このとき、図６に示すように、崩壊角が２０度以内に収まるため、パイオンはすべてミュオン生成ビーム光学系部に取り込まれる。パイオンからミュオンに変化する割合は、パイオンの静止時の寿命２６ｎｓの相対論的補正から、求まる。例えば、ミュオン生成ビーム光学系部を陽子ビームの方向に対して、直角に２基配置することにより、負ミュオンの強度は、毎秒２．２×１０11個となる。このとき、ミュオン生成ビーム光学系部は、鏡映対称に置かれる。
　（負ミュオンによるルテニウム核吸収反応）
　図８及び図９は、負ミュオンによるルテニウム核吸収反応を示す図である。図８及び図９では、負ミュオンによる、ルテニウム９６、ルテニウム９８、ルテニウム９９、ルテニウム１００、ルテニウム１０２、ルテニウム１０４との、核吸収反応が示される。ルテニウム９６、ルテニウム９８、ルテニウム９９、ルテニウム１００、ルテニウム１０２、ルテニウム１０４は、天然に存在するルテニウムである。
　ルテニウム試料に入射され、ルテニウム試料中に静止したすべての負ミュオンは、物質中の原子核の周りにミュオン原子を作る。ルテニウムの場合、９５％以上の負ミュオンが、ミュオンと原子核との間の弱い相互作用によって、原子核に吸収され、図８及び図９に示す核反応を起こす。
　図８及び図９において、ルテニウムと負ミュオンとの核反応で発生する主な放射性元素のうち、主な半減期が６時間程度の放射性元素は、99mTcのみである。他の放射性元素は、半減期が６時間と比べて非常に短い放射性元素、半減期が６時間と比べて非常に長い放射性元素、若しくは、生成割合が小さい放射性元素である。
　負ミュオン核吸収反応には、中性子を発生する反応に加えて、陽子やアルファ粒子を発生する反応があることが知られている。
　図１０は、原子番号がルテニウムに近い107Agによるミュオン核吸収反応の割合の実験値又は理論値を示す図である。図１０の実験値又は理論値において、例えば、107Agによるミュオン核吸収反応で、５１％が１個の中性子を放出し、２５％が２個の中性子を放出し、０．２３％が１個の陽子を放出する。図１０において、中性子放出の割合は実験値であり、陽子放出の割合は理論値である。ここでは、107Agによるミュオン核吸収反応のうち、割合の大きい、中性子放出１個（５１％）、２個（２５％）、３個（１２％）を有効とする。ルテニウムとミュオンとの核吸収反応は、107Agとミュオンとの核吸収反応と同様であるとみなすと、ルテニウムによるミュオン核吸収反応は、中性子放出１個（５１％）、２個（２５％）、３個（１２％）となる。例えば、ルテニウム１００の負ミュオン核吸収反応では、５１％が放射性テクネチウム９９ｍを生ずる。
　天然ルテニウムを含むルテニウム試料に対して、毎秒２．２×１０11個のミュオンが照射されると、次の式のように、毎秒３．３×１０10個の放射性テクネチウム９９ｍが生成される。ここで、天然ルテニウムにおける、102Ru、101Ru、100Ruの存在比は、それぞれ、0.32、0.17、0.13である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
　このとき、放射性テクネチウム９９ｍの永続平衡値（生成・崩壊が同時に進行する際の原子数）は、1．０×１０15（＝３．３×１０10／３．１９×１０-5）である。
　天然ルテニウムを含むルテニウム試料に対して、毎秒２．２×１０11個のミュオン照射を１２時間行うことで、２．５×１０10Ｂｑ／１２ｈの累積放射線強度を有する放射性テクネチウム９９ｍが得られる。さらに、これを１２回繰り返すことで、６日間で、合計３．０×１０11Ｂｑの放射線強度を有する放射性テクネチウム９９ｍが得られる。
　ルテニウムとしてルテニウム１００のみを含むルテニウム試料（以下、ルテニウム１００試料という）に対して、毎秒２．２×１０11個のミュオンが照射されると、次の式のように、毎秒１．１×１０11個の放射性テクネチウム９９ｍが生成される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000002
　このとき、放射性テクネチウム９９ｍの永続平衡値は、３．４×１０15（＝１．１×１０11／３．１９×１０-5）である。
　また、ルテニウム１００試料に対して、毎秒２．２×１０11個のミュオン照射を１２時間行うことで、８．５×１０10Ｂｑ／１２ｈの累積放射線強度を有する放射性テクネチウム９９ｍが得られる。さらに、これを１２回繰り返すことで、６日間で、合計１．０×１０12Ｂｑの放射線強度を有する放射性テクネチウム９９ｍが得られる。
　ルテニウム試料に含まれるルテニウムが、負ミュオン核吸収反応により、放射性テクネチウム９９ｍに原子核変換されることにより、放射性テクネチウム９９ｍ含有物質が得られる。
　将来、さらなる生産量の増大を図るには、（１）陽子加速器の強度の増大（300μＡ（0.15MW）→3mA（1.5MW）、１０倍）、（２）ミュオン生成ビーム光学系部の改良による運動量アクセプタンスの増大（１．５倍）、（３）ミュオン生成ビーム光学系部の長さの延長（６ｍ→１０ｍ、１．４倍）等を行うことが考えられる。これらの増強により、ルテニウム１００試料を用いると、１．８×１０12Ｂｑ／１２ｈの放射線強度を有する放射性テクネチウム９９ｍが得られる。
　ルテニウム試料に照射されるミュオンのエネルギーが高いと、ミュオンはルテニウムを通り抜けてしまう。一方、ルテニウム試料に照射されるミュオンのエネルギーが低いと、ミュオンはルテニウムの原子核近傍に到達しない。したがって、ルテニウム試料に照射されるミュオンのエネルギーが高すぎても低すぎても、放射性テクネチウム９９ｍの生成効率が下がる。
　図１１は、様々な物質中のミュオンの飛程のミュオン運動量依存性を示す図である。ここでは、図１１の横軸は、運動量（エネルギー）であり、縦軸は、飛程に対応する厚さに密度を掛けた量である。
　図１２は、様々な物質中の光の吸収係数の光エネルギー依存性を示す図である。図１２の横軸は、エネルギーであり、縦軸は、吸収長である。
　図１１及び図１２のグラフにおいて、ルテニウム（Ｒｕ）は、鉄（Ｆｅ）と錫（Ｓｎ）との中間の値をとるとする。
　チャネルのパイオン運動量アクセプタンスを１５０ＭｅＶ／ｃ±５％と設定すると、運動量（エネルギー）７０ＭｅＶ／ｃ（２１ＭｅＶ）から１５５ＭｅＶ／ｃ（８２ＭｅＶ）のミュオンが、輸送され、ルテニウム試料に照射される。すべてのミュオン（運動量（エネルギー）７０ＭｅＶ／ｃ（２１ＭｅＶ）から１５５ＭｅＶ／ｃ（８２ＭｅＶ）のミュオン）をルテニウム試料中に止めるには、図１１のミュオンの飛程から０．４ｃｍから２．８ｃｍであるので、ルテニウム試料の厚さは２．８ｃｍ以上であることが好ましい。ここで、ルテニウム試料の厚さは、ビーム進行軸における厚さである。
　一方、テクネチウム９９ｍの生成は、１４０ｋｅＶのガンマ線を検出することで確認される。１４０ｋｅＶのガンマ線は、テクネチウム９９ｍが崩壊するときに放出する放射線である。図１２のグラフから、１４０ｋｅＶで、ＦｅとＳｎとの中点をルテニウムの値とすると、４ｇ／ｃｍ2である。よって、テクネチウム９９ｍが崩壊する際に発生する１４０ｋｅＶのガンマ線を検出するには、ルテニウムの密度１２．４５ｇ／ｃｍ3を使用して、ルテニウム試料の厚さが０．４ｃｍ以下であることが求められる。従って、例えば、２ｍｍ（＝０．２ｃｍ）厚のルテニウム試料を１４枚の多重薄板状にして標的とする。
　１つの薄板状のルテニウム試料（ルテニウム薄板）の厚さは、１４０ｋｅＶのガンマ線を測定できる厚さ（０．４０ｃｍ）以下であることが好ましい。また、照射されるすべてのミュオンをルテニウム試料中に止めるためには、ルテニウム試料の厚さは２．８ｃｍ以上であることが好ましい。よって、照射されるミュオンのエネルギーに基づいて、複数の０．４ｃｍ以下のルテニウム薄板を重ねて、２．８ｃｍ以上の多重薄板状にしたルテニウム試料とすることが好ましい。またミュオンビームは直径５ｃｍ程度に収束されるため、ルテニウム試料は直径５ｃｍ厚さ２．８ｃｍ程度の大きさになる。
　（照射試料分析系）
　図１６は、照射試料分析系の例を示す図である。
　ミュオン照射によるテクネチウム９９ｍの生成状態をモニタするために、テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置１００に連結して、照射試料分析系が用意される。照射試料分析系は、放射線シールド、遠隔操作系、Ge検出器を含む。放射シールドは、Ｇｅ検出器を覆い、外部からの放射線をシールドする。遠隔操作系終端部は、ミュオンが照射されたルテニウム試料から１つのルテニウム薄板を取り出し、放射シールド内のＧｅ検出器に輸送する。Ｇｅ検出器は、ミュオンを照射されたルテニウム試料から発生する１４０ｋｅＶのガンマ線を計測する。
　（テクネチウム９９ｍの収率）
　一般に放射能がミュオン照射等によって連続的に作られる場合、生成される放射性核の半減期の数倍の時間がたてば、毎秒作られる数と崩壊してゆく数とが等しくなる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000003
　ここでルテニウム核のミュオン核吸収によるテクネチウム99m生成について考えると、R0はミュオン核吸収によるTc99mの生成頻度（長時間後のTc99mの崩壊頻度）、λはTc99m核の崩壊定数（＝3.19×10-5 /s = ln2/半減期）、N1は長時間後のTc99mの原子核数である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000004
　ここで、N0 はTcの１ｇ当たりの原子核数（＝6.02ｘ1023/98.9=6.09ｘ1021）である。
　R0を1.1×1011/sとして、Tc99mの含有量は 0.55 μｇとなる。
　ここで直径５ｃｍ厚さ２．８ｃｍのルテニウム試料からこのTc99mを創るとすれば、Tc99mの収量（Tc99mの含有量と試料の質量との比）は次のようになる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000005
　（医用の放射性テクネチウム９９ｍ）
　ルテニウム試料として、例えば、三酸化ルテニウムが使用され得る。三酸化ルテニウムにミュオンを照射すると、三酸化ルテニウムと三酸化テクネチウムとの混合物が生成される。この三酸化テクネチウムの中には、放射性テクネチウム９９ｍを含む三酸化テクネチウムが存在する。当該混合物内の三酸化ルテニウムはすべて安定であることから、当該混合物に含まれる放射性物質は、放射性テクネチウム９９ｍを含む三酸化テクネチウム及びテクネチウム９９を含む三酸化テクネチウムである。放射性テクネチウム９９ｍを医用として用いるには、生成物に、他の放射性物質が含まれることは好ましくない。本実施形態の方法によれば、他の放射性物質をほとんど含むことなく、放射性テクネチウム９９ｍを含む過テクネチウム酸イオンを得ることができる。
　ルテニウム試料として、例えば、三酸化ルテニウム（ＲｕＯ3）を用いる。照射後の試料から高純度のテクネチウム９９ｍを含有する水溶液を得るには、例えば、以下のような操作が行われる。すなわち、照射後のサンプルを減圧処理容器に入れ、減圧下、３１０℃～３２０℃の範囲に加熱し、昇華物を得る。減圧は、通常、１０パスカル～１００パスカルの範囲であればよい。該得られる昇華物は、通常、ルテニウム酸化物の含有量が０．０１％以下の酸化テクネチウム（Ｔｃ2Ｏ7）である。この操作は、テクネチウム９９ｍを含有する酸化テクネチウム（Ｔｃ2Ｏ7）の気体が生じる温度が約３１０℃（常圧下）であるのに対して、三酸化ルテニウムの気体が生じる温度が約４００℃（常圧下）であることを利用している。次に前記昇華物に高濃度の水酸化ナトリウム水溶液を加え、昇華物を完全に溶解させた後、塩酸水溶液を加え、PＨを４～８の範囲に調整する。該得られる水溶液は、過テクネチウム酸イオン（ＴｃＯ4 -）を含有する水溶液である。水酸化ナトリウムのモル濃度は、4Ｍ～8Ｍ程度であればよい。次に、この過テクネチウム酸イオン（ＴｃＯ4 -）を含有する水溶液を上層に吸着材と下層にイオン交換樹脂が充填されたカラムを通し、カラムを通過してくる水溶液を採取する。該吸着材は、過テクネチウム酸イオン（ＴｃＯ4 -）を含有する水溶液に含まれる［99ＴｃＯ4 -］イオンを吸着除去するものであり、通常、活性アルミナや活性炭が用いられる。この操作では、［99ＴｃＯ4 -］イオンと同量の［99mＴｃＯ4 -］イオンも吸着除去されるので、前記過テクネチウム酸イオン（ＴｃＯ4 -）を含有する水溶液に含まれる［99ＴｃＯ4 -］イオンの含有量を予めガンマ線スペクトロメータ等により測定しておき、除去する［99ＴｃＯ4 -］イオンの量に見合うだけの吸着材の充填量が適宜決められる。前記イオン交換樹脂は、吸着材による吸着除去が難しい金属イオン種を除去するものであり、通常、ポリスチレン系イオン交換樹脂が用いられる。以上の操作により、過テクネチウム酸水溶液に含有される99mＴｃの放射能が総放射能の９９．９８５％以上である過テクネチウム酸水溶液が得られる。
　（その他）
　放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置１００におけるミュオン発生装置は、上記の例に限定されるものではなく、ミュオンを発生する他の装置によるものであってもよい。
　（実施形態の作用、効果）
　放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置１００は、ミュオンを発生させ、ターゲットとしてのルテニウム試料に照射する。ルテニウム試料にミュオンが照射されると、ルテニウム試料中のルテニウムとミュオンとの核反応により、ルテニウム試料は、放射性テクネチウム９９ｍを含む物質（放射性テクネチウム９９ｍ含有物質）となる。
　ミュオン１個あたりの天然ルテニウムからの放射性テクネチウム９９ｍ生成率は１５％と、中性子や陽子を用いた原子核反応に比べて高い。また、ミュオンを作る効率を向上することで、全体の生成効率を上げることができる。ミュオン１個あたりの質量数１００のルテニウムからの放射性テクネチウム９９ｍ生成率は、５１％である。よって、質量数１００のルテニウムを多く含むルテニウム試料が使用されることで、全体の生成効率が上がる。即ち、質量数１００のルテニウムを多く含むルテニウム試料が使用されることで、より多くの放射性テクネチウム９９ｍを得ることができる。
　陽子加速器として、エネルギー５００ＭｅＶ、電流３００μＡ、磁場８Ｔの中型超電導陽子サイクロトロンが使用された場合、天然ルテニウムを含むルテニウム試料から、毎秒３．３×１０10個の放射性テクネチウム９９ｍが生成される。ルテニウムとしてルテニウム１００のみを含むルテニウム試料から、毎秒１．１×１０11個の放射性テクネチウム９９ｍが生成される。
　本実施形態の方法によれば、放射性テクネチウム９９ｍ以外の放射性元素をほとんど含まない放射性テクネチウム９９ｍ含有物質を得ることができる。
　図１３は、原子炉・低エネルギー陽子加速器・中間エネルギー陽子加速器による放射性テクネチウム９９ｍの生成量と特徴とを示す図である。本実施形態の方法によれば、エネルギー５００ＭｅＶ、電流３００μＡ、磁場８Ｔの陽子加速器を用いることにより、原子炉法と同程度の高効率で放射性テクネチウム９９ｍを生産することができる。
　本実施形態の放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置によるミュオン発生効率は、１０-4μ-／protonであり、さらなる改善が期待できる。したがって、ミュオン発生効率に依存する放射性テクネチウム９９ｍの生成効率の改善も期待できる。
　ルテニウムとミュオンとの核反応で生じる放射性物質は、実質的に、放射性テクネチウム９９ｍのみである。従って、ルテニウム試料として選択される物質の化学的状態及び物理的状態の自由度が高い。即ち、ルテニウム試料として、例えば、金属ルテニウム或いはルテニウム酸化物、硝酸ルテニウム、硫酸ルテニウム等のルテニウム化合物を用いて、ルテニウムとミュオンとの核反応を生じさせることにより、医用に用いることのできる放射性テクネチウム９９ｍを得ることができる。
　ルテニウム試料として、複数の厚さ０．４ｃｍ以下のルテニウム薄板が使用されることで、放射性テクネチウム９９ｍ含有ルテニウム試料に含まれるテクネチウム９９ｍがから発生する１４０ｋｅＶのガンマ線をルテニウム試料の外から検出することができる。
　本実施形態の方法によれば、病院等に設置される低エネルギー陽子加速器によっても、骨・腎臓・肺・甲状腺・肝臓など身体各部に対するシンチグラムに用いられる放射性テクネチウム９９ｍが、生成され得る。
　本実施形態の方法で生成される放射性テクネチウム９９ｍ含有物質は、医療応用を阻害する放射線は発生しない。従って、放射性テクネチウム９９ｍの生成作業が極めて容易になる。
　また、本実施形態の方法によれば、原子炉や濃縮ウラン２３５を使用しないため、ウラン核分裂特有の長寿命放射性廃棄物が生成されない。また、高強度低エネルギー陽子加速器を用いる場合でも、試料中や試料周辺の残留放射能の問題が発生しない。
　　　　　１００　　　放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置
　　　　　１１０　　　　ミュオン発生装置
　　　　　１１２　　　　　陽子加速器
　　　　　１１４　　　　　パイオン／ミュオン生成標的保持部
　　　　　１１６　　　　　ミュオン生成ビーム光学系部
　　　　　１２０　　　　　ルテニウム試料保持部
　　　　　１５２　　　　　　常伝導磁気コイル
　　　　　１５４　　　　　　超電導磁気コイル
　　　　　１５６　　　　　　放射線シールド
　　　　　１５８　　　　　　磁気シールド

Claims (7)

  1. 　負ミュオンを発生する工程と、
    　前記負ミュオンをルテニウム試料に照射する工程と、
    を有する放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成方法。
  2. 　前記ルテニウム試料は、金属ルテニウム及びルテニウム化合物のうち少なくとも１つを含む
    請求項１に記載の放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成方法。
  3. 　前記ルテニウム試料は、複数の厚さ４ｍｍ以下のルテニウム薄板を重ねたものである、請求項１または２に記載の放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成方法。
  4. 　負ミュオンを発生するミュオン発生装置と、
    　前記ミュオン装置で発生した前記負ミュオンを照射されるルテニウム試料の保持装置と、
    を備える放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置。
  5. 　前記ルテニウム試料は、金属ルテニウム及びルテニウム化合物のうち少なくとも１つを含む
    請求項４に記載の放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置。
  6. 　前記ルテニウム試料は、複数の厚さ４ｍｍ以下のルテニウム薄板を重ねたものである、請求項４または５に記載の放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置。
  7. 　前記ミュオン発生装置は、
    　複数の超伝導コイルを有し、全長６ｍ以上であるミュオン生成ビーム光学系部を備える請求項４乃至６のいずれか１つに記載の放射性テクネチウム９９ｍ含有物質生成装置。
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