FR2994574A1 - Procede d'extraction de 99mo radioactif a partir d'une cible d'uranium faiblement enrichi - Google Patents

Procede d'extraction de 99mo radioactif a partir d'une cible d'uranium faiblement enrichi Download PDF

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Abstract

Il est proposé un procédé d'extraction de "Mo radioactif à partir d'une cible d'uranium faiblement enrichi (UFE), qui comprend les étapes consistant à chauffer une cible d'UFE de haute masse volumique contenant des particules d'alliage d'UFE (étape 1), dissoudre la cible d'UFE de haute masse volumique chauffée à l'étape 1 dans une solution alcaline (étape 2) et extraire le "Mo de la solution alcaline dans laquelle la cible d'UFE est dissoute à l'étape 2 (étape 3). En convertissant une cible d'UFE de haute masse volumique en aluminure d'uranium par traitement à la chaleur pour dissolution en solution alcaline, la cible d'uranium est dissoute dans la solution alcaline, et il en résulte que la cible d'uranium peut être utilisée dans le processus classique qui implique l'utilisation d'une solution alcaline. De plus, l'utilisation d'une cible d'UFE à haute masse volumique ne compromet pas le rendement en Mo, et réduit les déchets radioactifs.

Description

La présente invention concerne un procédé d'extraction de molybdène 99 ("Mo) radioactif à partir d'une cible d'uranium faiblement enrichi. Le technétium 99 (symbolisé par « 99mTc ») absorbe approximativement 80 % de la consommation radio-isotopique à des fins de diagnostic médical, et il s'agit d'un radio-isotope médical important utilisé pour le diagnostic médical nucléaire de maladies. Le "'ro est l'élément artificiel que l'on ne trouve pas à IO l'état naturel, et également un nucléide de filiation créé par la désintégration nucléaire de "Mo. Le "Mo est le seul et unique nucléide parent du radio-isotope médical (99'Tc) et peut être principalement produit par les deux procédés suivants. 15 Le premier procédé extrait du "Mo à partir des produits de fission de la désintégration de l'uranium, et le second procédé produit du "Mo par activation neutronique du HMo. En raison des nombreux inconvénients du second procédé tels que la difficulté 20 d'obtenir une matière première (c'est-à-dire du "Mo enrichi) qui est coûteuse, mais donne une activité spécifique plus faible, le premier procédé est le plus largement utilisé. Actuellement, l'uranium hautement enrichi (UHE) avec une densité de 90 % ou plus est 25 principalement utilisé comme cible pour produire du "Mo par fission nucléaire. La plupart des installations de production de "Mo de grande échelle produisent des cibles d'uranium en utilisant des alliages d'uranium hautement enrichi et 30 d'aluminium. Les alliages d'aluminium auxquels on ajoute de l'uranium sont présents sous la forme d'une microstructure dans laquelle des phases d'UA12 et d'UA14 ayant une excellente stabilité neutronique sont précipitées et dispersées dans une matrice d'Al pendant une trempe, et qui a une teneur en uranium d'approximativement 1,5 g-U/cm3. Les réacteurs de recherche type piscine réalisent généralement une irradiation neutronique en vue d'une production de cible d'uranium, car ceux-ci procurent un chargement et un déchargement faciles, et une exploitabilité à basse température. Puisque les cibles sont exposées à une irradiation neutronique, elles sont refroidies sous l'eau pendant environ 6 h avant d'être transportées par le canal subaquatique ou des contenants à usage spécial dans les cellules chaudes de l'installation d'extraction de "Mo. Après transport, les cibles d'uranium sont désintégrées, et chargées dans un dissolveur où elles sont dissoutes dans une solution alcaline contenant du NaOH. Tout au long du procédé, du Al, dans les composés intermétalliques UAl, est dissous et contenu dans un état liquide, l'U forme un oxyde ou un hydroxyde et existe dans un état de bouillie, de sorte qu'une boue d'U solide est générée par filtration à partir de la bouillie. Après cela, une séparation par extraction de "Mo et une purification à partir de la solution filtrée sont réalisées par échange d'ions, etc. Dans une recherche visant à découvrir des cibles d'uranium faiblement enrichi (UFE) comme substitut de l'uranium hautement enrichi (UHE) avec un haut risque de prolifération nucléaire l'Argonne National Laboratory, Département d'énergie U.S. (DOE pour « Department of Energy ») a mis au point des cibles de haute masse volumique sous forme de fines tôles (« feuilles ») de métal uranium qui sont d'approximativement 120 à 150 pm d'épaisseur insérées 5 dans deux disques d'aluminium. Du fait que la température au centre des cibles de feuille d'uranium est relativement basse, les cibles ne souffrent pas de gonflement suite à la courte période d'irradiation qui dure approximativement 5 jours, et sont ainsi évaluées 10 comme utilisables. Une cible de métal est généralement sujette à déformation en raison d'un défaut d'irradiation et de produits fissiles nucléaires, lorsqu'elle est irradiée dans le réacteur, et elle peut souffrir d'une 15 déformation anisotrope. Parmi les produits de fission, des éléments solides ont une dilatation de volume lorsque le nombre d'atomes augmente, mais les éléments gazeux ont une plus grande dilatation de volume et une plus grande déformation en raison de la génération de 20 bulles. Du fait qu'une température supérieure accélère la diffusion atomique et la génération de bulles, les cibles sous la forme de feuille peuvent efficacement libérer la chaleur générée par la fission nucléaire, en utilisant un matériau aluminium avec une excellente 25 conductivité thermique pour la matrice de gainage ou de dispersion. Après avoir été transportés vers l'installation de cellule chaude, les tubes en aluminium qui ont été enveloppés autour des feuilles d'aluminium sont 30 éliminés des cibles de feuille d'uranium, de sorte que les feuilles d'uranium sont retirées et placées dans le dissolveur pour être dissoutes dans l'acide nitrique (HNO3). Toutefois, puisque les gaz de fission nucléaire hautement radioactifspeuvent être générés et contaminer l'intérieur des cellules chaudes lorsque les cibles de feuille d'uranium irradiées de neutron sont retirées du dissolveur, des précautions en sus sont nécessaires pour empêcher une fuite à l'extérieur des cellules chaudes. Du fait que l'uranium se dissout peu dans une solution alcaline telle que le NaOH, de l'acide nitrique doit être utilisé, auquel cas la solution restante après séparation de 99Mo par adsorption d'ions à partir de la solution d'uranium dissoute dans de l'acide nitrique est catégorisée en déchets nucléaires qui doivent être traités en conséquence car ils contiennent de l'uranium. Toutefois, étant donné que les déchets nucléaires liquides avec de l'uranium dissous ont une faible masse critique pour une réaction en chaîne de fission nucléaire, cela présente des désavantages tels que le besoin d'un grand espace, la corrosion des équipements proches et des installations due aux vapeurs acides. Pour parer aux désavantages susmentionnés, l'Argonne National Laboratory recherche un procédé qui peut utiliser le processus classique de purification par extraction de 99Mo à partir d'une solution alcaline par dissolution de feuilles d'uranium dans une solution alcaline et retrait de l'uranium sous forme de boue solide. Néanmoins, comme expliqué ci-dessus, en prenant en compte le fait que le métal uranium se dissout peu en solution alcaline telle que NaOH, une option de dissolution en solution de NaHCO3 par électrolyse a été mise au point, dans laquelle les feuilles d'uranium sont utilisées comme des anodes. Néanmoins, ce procédé souffre également d'un inconvénient car les feuilles d'uranium tombent en pièces lorsqu'elles sont presque dissoutes, provoquant coupure de courant et dissolution interrompue. Des producteurs de cibles d'uranium à grande échelle sont également activement impliqués dans des recherches en vue d'augmenter la masse volumique d'uranium des cibles qui sont un substrat d'Al avec une dispersion d'UAl.. Par exemple, il a été suggéré que la masse volumique d'uranium soit accrue en préparant une poudre d'UA12 avec une plus haute pureté et une plus haute teneur en U que l'UAlx classique dispersé dans la cible d'alliage d'uranium, et en mélangeant celle-ci avec une poudre d'Al et en réalisant une compression et un laminage. Toutefois, bien que la suggestion ci-dessus ait pu augmenter la masse volumique d'uranium de 1,5 g-U/cm3 à 2,7 g-U/cm3, la masse volumique d'U était inférieure à approximativement 710 g-U/cm3, la masse volumique nécessaire pour compenser la réduction d'enrichissement en uranium de 90 % à 20 %. En conséquence, tout en cherchant des manières de préparer des cibles d'uranium de haute masse volumique en utilisant de l'uranium faiblement enrichi, les présents inventeurs ont pu mettre au point un procédé de séparation et d'extraction de 99Mo avec un traitement classique en solution alcaline, en préparant une cible de haute masse volumique en mélangeant de la poudre d'uranium métal et de la poudre d'aluminium et en comprimant et laminant celles-ci, et en modifiant, par traitement thermique, l'uranium métal insoluble en solution alcaline en aluminure d'uranium qui est soluble en solution alcaline, et ont ainsi réalisé la présente invention.
Des exemples de mode de réalisation du présent concept inventif surmontent les désavantages ci-dessus et d'autres désavantages non décrits ci-dessus. De même, le présent concept inventif n'a pas besoin de surmonter les désavantages décrits ci-dessus, et un exemple de mode de réalisation du présent concept inventif peut ne surmonter aucun des problèmes décrits ci-dessus. En conséquence, un objectif technique est de proposer un procédé d'extraction de "Mo radioactif à partir d'une cible d'uranium faiblement enrichi.
Selon un mode de réalisation de la présente invention, il est proposé un procédé d'extraction de 99Mo radioactif à partir d'une cible d'uranium faiblement enrichi, qui peut comprendre les étapes consistant à : chauffer une cible d'uranium faiblement enrichi de haute masse volumique contenant des particules d'alliage d'uranium faiblement enrichi (étape 1) ; dissoudre la cible d'uranium faiblement enrichi de haute masse volumique chauffée à l'étape 1 dans une 25 solution alcaline (étape 2) ; et extraire le "Mo de la solution alcaline dans laquelle la cible d'uranium est dissoute à l'étape 2 (étape 3). Selon un procédé d'extraction de "Mo radioactif 30 de la présente invention, une cible d'uranium faiblement enrichi de haute masse volumique est traitée thermiquement, selon laquelle l'uranium métal est converti en aluminure d'uranium qui peut se dissoudre en solution alcaline. Il en résulte que l'on peut utiliser un processus d'extraction utilisant des solutions alcalines telles que classiquement utilisées. De plus, l'utilisation d'une cible d'uranium faiblement enrichi ne compromet par le rendement en "Nb, alors que l'on peut également réduire une quantité de déchets radioactifs.
Les aspects précédents et/ou autres du présent concept inventif ressortiront de la description de certains exemples de modes de réalisation du présent concept inventif en référence aux dessins annexés, dans lesquels : la figure 1 illustre schématiquement des cibles d'uranium de type plaque ; la figure 2 illustre schématiquement des cibles d'uranium de type annulaire ; et les figures 3 et 4 sont une analyse SEM/EDS sur 20 cible d'uranium faiblement enrichi après chauffage à l'étape 1 selon les exemples 1 à 3. On décrira à présent certains exemples de modes de réalisation du présent concept inventif plus en détail en référence aux dessins annexés, 25 Toutefois, la description est fournie ci-dessous afin d'aider à comprendre certains modes de réalisation de l'invention et l'invention ne doit être limitée à aucun mode de réalisation spécifique. Selon un mode de réalisation de la présente 30 invention, il est proposé un procédé d'extraction de "Mo radioactif à partir d'une cible d'uranium faiblement enrichi, qui peut comprendre les étapes consistant à : chauffer une cible d'uranium faiblement enrichi de haute masse volumique contenant des particules 5 d'alliage d'uranium faiblement enrichi (étape 1) ; dissoudre la cible d'uranium de haute masse volumique chauffée à l'étape 1 dans une solution alcaline (étape 2) ; et extraire le "Mo de la solution alcaline dans 10 laquelle la cible d'uranium est dissoute à l'étape 2 (étape 3) L'expression « uranium faiblement enrichi (UFE) » telle qu'utilisée ici se réfère à un isotope d'uranium contenant 20 % ou moins de 235U qui est fissile. 15 L'uranium (U) existe sous forme d'isotope tel que 2380 et 2350, le 2380 qui est peu fissile constitue approximativement 99,3 % de l'uranium naturel, alors que le 235U fissile en représente approximativement 0,7 %. Comparé à l'uranium hautement enrichi (UHE) 20 contenant 90 % ou plus de 235U, l'UFE ayant une teneur en 235U relativement moindre convient plus au but de la prévention de la prolifération nucléaire. L'expression « cible » telle qu'utilisée ici se réfère à un matériau contenant de l'uranium qui a une 25 fission nucléaire par irradiation de neutron, et qui contient un produit de fission dont "Mo. Le procédé d'extraction de "Mo radioactif à partir de l'UFE selon la présente invention sera expliqué plus en détail étape par étape.
Selon un mode de réalisation, l'étape 1 comprend le chauffage d'une cible d'UFE de haute masse volumique contenant des particules d'alliage d'UFE. Comme expliqué ci-dessus, bien que de nombreuses suggestions aient été faites pour la préparation de cibles d'uranium en utilisant de l'UFE pour traiter la question de la fabrication limitée et de l'utilisation de cibles d'uranium en utilisant de l'UFE, les cibles d'uranium d'UFE actuellement disponibles sont principalement l'aluminure d'uranium dispersé dans une matrice d'aluminium qui a une faible masse volumique d'uranium d'approximativement 2,6 à 2,7 g-U/cm3, et un inconvénient tel qu'un rendement relativement plus faible que la cible d'UHE et la génération de plus de déchets. De plus la préparation d'une cible d'uranium par dispersion d'alliage d'uranium de haute masse volumique ou d'uranium métal sur une matrice d'aluminium présente également le problème de la faible dissolution dans des solutions alcalines et en conséquence, ne peut être préparée en utilisant un processus d'extraction de "Mo classique qui implique l'utilisation de solutions alcalines. Selon un mode de réalisation, l'étape 1 comprend le chauffage d'une cible d'uranium de haute masse volumique contenant des particules d'alliage d'UFE pour réaction des particules d'alliage d'uranium en aluminure d'uranium, de sorte que la cible d'uranium contenant une haute masse volumique d'UFE est dissoute dans une solution alcaline.
En conséquence, à l'étape 1, les particules d'uranium métal dispersées dans la cible de haute masse volumique réagissent chimiquement avec l'aluminium par le chauffage, et il en résulte qu'elles sont converties en aluminure d'uranium qui est soluble en solution alcaline.
Par suite, il est possible d'utiliser une cible d'UFE contenant le même taux de 235U que l'UHE, dans le traitement classique en solution alcaline. La cible d'uranium de l'étape 1 peut comprendre une cible d'uranium de type plaque ou de type annulaire 10 telles que celles illustrées sur les figures 1 et 2. La cible d'uranium de type plaque comprend une matrice d'aluminium avec une dispersion de poudre d'alliage d'uranium, dans laquelle la matrice d'aluminium et la poudre d'alliage d'uranium réagissent 15 l'une avec l'autre pendant le traitement à la chaleur de l'étape 1, convertissant de ce fait l'alliage d'uranium en aluminure d'uranium. La cible d'uranium de type annulaire comprend des tubes en aluminium interne et externe et une feuille 20 d'alliage d'uranium disposée entre eux, où la feuille d'alliage d'uranium et les tubes d'aluminium interne et externe réagissent les uns avec les autres pendant le traitement à la chaleur de l'étape 1 pour donner de l'aluminure d'uranium. 25 Néanmoins, la cible d'uranium n'est pas limitée à l'exemple tel que le type plaque ou le type annulaire, et en conséquence, une cible d'uranium peut être utilisée tant que la cible produit du "Mo par irradiation de neutron.
La cible d'uranium de l'étape 1 peut avoir une masse volumique d'uranium de 3 g-U/cm3 ou plus, ou de manière davantage préférée, de 8 g-U/cm3 ou plus. Il s'agit d'une masse volumique d'uranium plus 5 élevée que la masse volumique de la cible d'uranium actuellement commercialisée utilisant de l'aluminure d'uranium faiblement enrichi qui est d'approximativement 2,7 g-U/cm3. En conséquence, la masse volumique de 235U augmente, et le rendement de 10 production de 99Mo peut être amélioré. Etant donné que la relation entre masse volumique d'uranium et teneur en 235U de la cible d'uranium est proportionnelle, le rendement de production de 99Mo peut augmenter lorsque la masse volumique d'uranium 15 augmente. Néanmoins, vu la difficulté de fabriquer des cibles contenant une haute masse volumique, il est préféré que la masse volumique d'uranium de la cible d'uranium soit limitée à plus de 3 g-U/cm3, et que la cible d'uranium à l'étape 1 ait une masse volumique 20 d'uranium de 8 g-U/cm3 ou plus pour avoir le même niveau de teneur en 2351J que la cible d'UHE, mais les modes de réalisation ne leur sont pas limités. En considérant le processus de fabrication, on peut appliquer à la cible d'uranium une masse volumique 25 d'uranium correcte de 3 g-U/cm3 ou plus. Dans le même temps, la cible d'uranium à l'étape 1 a une haute masse volumique, car la cible d'uranium contient un alliage d'uranium au lieu de l'alurinure d'uranium. 30 En se référant à la masse volumique de composés/alliages d'uranium comme dans le tableau 1 ci- dessous, dans le cas de l'aluminure d'uranium (UAlx, 2 x 5), la masse volumique moyenne de l'uranium est d'approximativement 4,5 g-U/cm3, alors que dans le cas du métal uranium (U), la masse volumique est de 19,0 g- U/cm3, ce qui est considérablement plus élevé que celle de l'aluminure d'uranium. A savoir, alors qu'il est difficile de fabriquer une cible de haute masse volumique avec de l'aluminure d'uranium qui est actuellement utilisé comme la cible d'uranium faiblement enrichi, il est possible de fabriquer une cible d'uranium de haute masse volumique en utilisant un alliage d'uranium. Tableau 1 Néanmoins, comme expliqué ci-dessus, étant donné que la cible d'uranium contenant de l'alliage d'uranium n'est pas dissoute en solution alcaline telle que NaOH, il faut résoudre l'incompatibilité avec le processus Masse -igue 14,3 UN ,1 UAl2 UA13 UAll UAlk U3Si U-10 Mo U-7 Mo 19,0 rolurr ue 9,7 8 6,1 6,4 7,0 13,0 13,5 6,6 5,1 4,2 4,5 14,7 11,3 15,3 16,3 19,0 généralement utilisé en solution alcaline pour la production de "Mo. Dans le même temps, contrairement à l'alliage d'uranium, l'aluminure d'uranium est dissous en 5 solution alcaline et donc approprié pour l'extraction de "Mo par un processus en solution alcaline. En conséquence, l'étape 1 peut comprendre la réaction d'alliage d'uranium contenu dans la cible d'uranium en aluminure d'uranium par chauffage, où le 10 chauffage de l'étape 1 peut être réalisé à une température entre 500 et 1 200 °C, ou de préférence entre 700 et 800 °C. Si le chauffage est effectué à une température plus basse que 500 °C à l'étape 1, une réaction en 15 aluminure d'uranium se produit lentement, ce qui réduira la durée d'utilisation du 99Mo qui a une courte demi-vie (c'est-à-dire 66 h), alors que si le chauffage est effectué à une température excédant 1 200 °C, un équipement pour réaliser un tel chauffage est 20 nécessaire, ce qui est vraiment difficile. Le chauffage à l'étape 1 peut de préférence être réalisé entre 10 min et 12 h. Si le chauffage est effectué pendant moins de 10 min à l'étape 1, seule une trace d'uranium peut réagir en aluminure d'uranium, 25 alors que si le chauffage est réalisé pendant plus de 12 h, la durée d'utilisation de "Mo avec une courte demi-vie est raccourcie. De plus, le chauffage à l'étape 1 peut de préférence être réalisé dans une atmosphère de vide ou 30 inerte. Du fait que du gaz de fission est contenu à l'intérieur de la cible d'uranium, la cible d'uranium est de préférence chauffée au sein d'un récipient scellé qui est dans une atmosphère de vide ou inerte pour s'assurer de la capture du gaz de fission, mais les conditions de chauffage de l'étape 1 ne sont limitées à aucun exemple spécifique en particulier. Par le chauffage à l'étape 1, les particules d'alliage d'uranium faiblement enrichi réagissent en aluminure d'uranium, et en fonction des conditions de chauffage, on fait réagir 80 % ou plus, où de préférence 90 % ou plus d'alliage d'uranium contenu dans la cible d'uranium en aluminure d'uranium. A savoir, la plus grande partie de l'alliage d'uranium dans la cible d'uranium réagit en aluminure d'uranium qui est soluble en solution alcaline, et comme 80 % ou plus d'alliage d'uranium réagissent en aluminure d'uranium, la cible d'uranium est dissoute dans une solution alcaline pour donner du 99Mo. En considérant la solubilité en solution alcaline, la réaction complète en aluminure d'uranium est préférée. Toutefois, puisqu'il faut du temps, en fonction des conditions de chauffage, pour que l'uranium réagisse complètement dans un mode de réalisation, le taux de réaction de l'alliage d'uranium en aluminure d'uranium est fixé à 80 % ou plus, et le taux peut varier dans la plage susmentionnée en fonction des conditions de chauffage. Si l'alliage d'uranium réagit en aluminure d'uranium à un taux qui est en dessous de la plage susmentionnée, il peut être difficile de dissoudre la 30 cible d'uranium en solution alcaline.
Selon un mode de réalisation, un procédé d'extraction de "Mo radioactif à partir d'une cible d'uranium faiblement enrichi comprend l'étape 2 de dissolution en solution alcaline de la cible d'uranium de haute masse volumique qui est chauffée à l'étape 1. Lorsque le chauffage se poursuit à l'étape 1, l'alliage d'uranium au sein de la cible d'uranium est converti en aluminure d'uranium. A savoir, le chauffage à l'étape 1 amène l'alliage d'uranium insoluble en solution alcaline à se convertir en aluminure d'uranium qui est soluble en solution alcaline, et l'étape 2 implique la dissolution d'une telle cible d'uranium de haute masse volumique en solution alcaline et ainsi la préparation d'une solution alcaline contenant de l'aluminure d'uranium et des produits de fission à l'intérieur. Le processus d'extraction de "Mo est catégorisé dans le sens large en processus d'extraction en solution alcaline et processus d'extraction en solution acide. Le processus d'extraction en solution acide présente des inconvénients tels qu'une grande quantité de déchets et leur élimination. En conséquence, le processus d'extraction en solution alcaline est grandement utilisé pour dissoudre la cible et extraire le "Mo, car ce processus procure un avantage tel que des déchets solides en quantité relativement plus petite, facilement stockables et commodes à manipuler. Par suite de l'étape 2, la cible d'uranium de haute masse volumique chauffée à l'étape 1 est dissoute en solution alcaline, donnant ainsi un premier produit de fission tel que "Mo, etc.
La solution alcaline à l'étape 2 peut de préférence être une solution de NaOH, mais ne lui est pas limitée. En conséquence, toute solution alcaline peut être utilisée, à condition que la solution puisse dissoudre de l'aluminure d'uranium. Selon un mode de réalisation, un procédé d'extraction de nylo radioactif à partir d'une cible d'uranium faiblement enrichi comprend l'étape 3 consistant à extraire du "Mo de la solution dans laquelle la cible d'uranium est dissoute à l'étape 2. La solution alcaline contenant la cible d'uranium dissoute à l'intérieur contient un produit de fission tel que "Mo. L'étape 3 extrait le "Mo dissous en solution alcaline avec un procédé d'extraction tel que, par exemple, l'adsorption, la chromatographie, la séparation par précipitation ou l'échange d'ions, entre autres. Le procédé d'extraction de "Mo radioactif selon divers modes de réalisation génère de l'aluminure d'uranium qui est soluble en solution alcaline, par chauffage d'une cible d'uranium faiblement enrichi de haute masse volumique, qui est préparée en utilisant un alliage d'uranium, en aluminure d'uranium qui est soluble en solution alcaline, pour ainsi extraire du "Mo en utilisant un processus d'extraction classique utilisant une solution alcaline. Malgré des préoccupations en termes de prolifération nucléaire et des efforts actifs pour produire une cible d'uranium en utilisant de l'uranium faiblement enrichi, la masse volumique de l'uranium dans la cible d'uranium actuellement commercialisée '7 n'est pas supérieure à approximativement 2,7 g-U/cm3, ce qui ne peut pas donner une quantité élevée de "Mo. De plus, alors qu'il est possible de fabriquer une cible de haute masse volumique avec un alliage 5 d'uranium, une telle cible n'est pas compatible avec le processus classique qui requiert l'utilisation d'un processus en solution alcaline. En outre, l'extraction de "Mo par dissolution d'une cible faite avec un alliage d'uranium en solution acide présente les 10 inconvénients d'une grande quantité de déchets et de la difficulté à éliminer les déchets. La présente invention surmonte les problèmes susmentionnés apparaissant dans l'art antérieur, par chauffage d'une cible faiblement enrichie de haute 15 masse volumique préparée avec un alliage d'uranium en aluminure d'uranium, car il est possible d'utiliser le processus classique en solution alcaline et également d'augmenter la masse volumique d'uranium, ce qui à son tour augmente le rendement de production de "Mo. En 20 conséquence, la présente invention produit un haut rendement de "Mo en utilisant le procédé d'extraction proposé ici, et l'utilisation d'uranium faiblement enrichi et la prévention du problème de la prolifération nucléaire. 25 Selon la présente invention, le "Mo radioactif extrait par le procédé d'extraction expliqué ci-dessus est proposé. Le "Mo récupéré par le procédé d'extraction expliqué ci-dessus est du "Mo radioactif médical et 30 utilisé pour la production de 99mTc qui absorbe approximativement 80 % de la consommation d'isotope de radiodiagnostic médical. Cet élément artificiel que l'on ne trouve pas dans la nature est un nucléide de filiation produit par la désintégration radioactive du "Mo. En conséquence, le 99Mo selon la présente invention est applicable en tant que 99Mo radioactif pour produire du 99mTc. On expliquera ci-dessous la présente invention en référence aux exemples. Néanmoins, les exemples sont fournis ci-dessous uniquement à des fins d'explication et d'illustration, et ne doivent pas être interprétés comme limitants. Exe - Extraction de d'une cib d'uranium faiblement enrichi de haute masse volumique Etape 1 : on a préparé une poudre de métal d'uranium faiblement enrichi (UFE) avec une matière première de lingot de métal UFE par l'appareil de préparation de poudre de combustible nucléaire comme divulgué dans le brevet coréen n° 10-279 880 par atomisation centrifuge. On a mélangé la poudre de métal UFE avec de la poudre d'aluminium dans un rapport de 84 parties de poudre d'aluminium à 16 parties d'uranium, de sorte que le noyau de la cible de dispersion finale était de 3 g-U/cm3. On a pressé la poudre mélangée à l'aide d'une presse en un compact cylindrique qui avait un diamètre de 10 mm et une hauteur de 2 mm. On a ensuite chargé le compact dans une paire de cadres d'aluminium de type plaque en sandwich, on l'a laminé à 450 °C trois fois, de sorte que l'ensemble cadre était réduit de 4 mm à 1,5 mm d'épaisseur. Après le laminage, on a émis des neutrons en direction du compact pour induire une fission, et par suite, on a préparé une cible d'uranium faiblement enrichi, On a chauffé la cible d'uranium à 700 °C sous une atmosphère de vide, pendant 1 h, pour qu'elle réagisse en aluminure d'uranium. Etape 2 : on a dissous la cible d'uranium chauffée à l'étape 1 dans une solution d'hydroxyde de sodium. Etape 3 : après séparation par colonne d'alumine à partir de la solution d'hydroxyde de sodium dans 10 laquelle la cible d'uranium était dissoute à l'étape 2, on a extrait du "Mo en utilisant de l'hydroxyde d'ammonium. Exemple 2 - Extraction de 99Mo à partir de cible 15 d'uranium faiblement enrichi de haute masse volumique 2 On a extrait du "Mo de la même manière que dans l'exemple 1, à l'exception de la différence que le noyau de cible de dispersion finale était de 6 g-U/cm3 à l'étape 1. 20 Exemple 3 Extraction de 99Mo à partir de cible d'uranium faiblement enrichi de haute masse volumique 3 On a extrait du 99Mo de la même manière que dans l'exemple 1, à l'exception de la différence que le 25 noyau de cible de dispersion finale était de 9 g-U/cm3 à l'étape 1.
Exemple ,4 Extraction de - Mo à partir de cible d'uranium faiblement enrichi de haute mass t 'igue 4 On a extrait du 99Mo de la même manière que dans l'exemple 1, à l'exception de la différence que l'on a 5 réalisé le chauffage à l'étape 1 à 700 °C pendant 2 h. Exemple 5 Extraction de o à partir de cible d'uranium faiblement enrichi de haute masse volumique 5 On a extrait du "Mo de la même manière que dans 10 l'exemple 1, à l'exception de la différence que l'on a réalisé le chauffage à l'étape 1 à 700 °C pendant 4 h. Exemple 6 Extraction de "Mo à partir de cible d'uranium faiblement enrichi de haute masse volumique 6 15 On a extrait du 99Mo de la même manière que dans l'exemple 2, à l'exception de la différence que l'on a réalisé le chauffage à l'étape 1 à 700 °C pendant 2 h. Exemple 7 Extraction de 99Mo à partir de cible 20 d'uranium faiblement enrichi de haute masse volumique 7 On a extrait du "Mo de la même manière que dans l'exemple 2, à l'exception de la différence que l'on a réalisé le chauffage à l'étape 1 à 700 °C pendant 4 h. 25 Exemple 8 Extraction de 99Mo à partir de cible d'uranium faiblement enrichi de haute masse volumique 8 On a extrait du "Mo de la même manière que dans l'exemple 3, à l'exception de la différence que l'on a réalisé le chauffage à l'étape 1 à 700 °C pendant 2 h. 30 Exemple 9 - >traction de Mo à partir de cible d'uranium faib: nent enrichi de haute masse volumique On a extrait du "Mo de la même manière que dans l'exemple 3, à l'exception de la différence que l'on a 5 réalisé le chauffage à l'étape 1 à 700 °C pendant 4 h. Exemple comparatif 1 On a réalisé le processus de la même manière que dans l'exemple 1, à l'exception de la différence que le 10 chauffage était omis à l'étape 1. Exempl comparatif 2 On a réalisé le processus de la même manière que dans l'exemple 2, à l'exception de la différence que le 15 chauffage était omis à l'étape 1. Exemple comparatif 3 On a réalisé le processus de la même manière que dans l'exemple 3, à l'exception de la différence que le 20 chauffage était omis à l'étape 1. Exemple expérimental 1 - Analyse SEM/EDS On a analysé la microstructure de la cible UFE chauffée à l'étape 1 selon les exemples 1 à 3 de la 25 présente invention sous SEM/EDS, et on a observé les résultats montrés sur les figures 3 et 4. En se référant à la figure 3, on a fait réagir la cible UFE, préparée selon les exemples 1 à 3, de sorte que l'uranium métal était converti en aluminure 30 d'uranium (en blanc sur l'image) lorsque le chauffage se poursuivait. On a également observé que la cible de l'exemple 3, qui est relativement plus dense que les autres, produisait la plus grande quantité d'aluminure d'uranium en raison de sa plus grande teneur en uranium métal.
En outre, en se référant à la figure 4, suite à une spectroscopie aux rayons X à dispersion d'énergie (EDS) sur l'aluminure d'uranium de la cible UFE de l'exemple 1, l'aluminure d'uranium avait une composition UA14,4 d'uranium (15 % at.), d'aluminium (84 % at.). En conséquence, on a confirmé que l'uranium métal de la cible d'uranium faiblement enrichi de haute masse volumique réagissait en aluminure d'uranium selon le procédé d'extraction de la présente invention. D'après les résultats précédents, on a confirmé que le procédé d'extraction de la présente invention convertissait l'alliage d'uranium en aluminure d'uranium qui est soluble en solution alcaline par chauffage de la cible UFE contenant l'alliage d'uranium, et on a donc confirmé que le "Mo peut être extrait par le processus en solution alcaline. Les exemples de modes de réalisation et avantages précédents sont simplement exemplaires et ne doivent pas être interprétés comme limitant la présente invention. Le présent enseignement peut être aisément appliqué à d'autres types d'appareils. Egalement, la description des exemples de modes de réalisation du présent concept inventif est censée être illustrative, et non limiter la portée des revendications.

Claims (13)

  1. REVENDICATIONS1. Procédé d'extraction de 99Mo radioactif partir d'une cible d'uranium faiblement enrichi (U E), le procédé comprenant : le chauffage d'une cible d'UFE de haute masse 5 volumique contenant des particules d'alliage d'UFE (étape 1) ; la dissolution de la cible d'UFE de haute masse volumique chauffée à l'étape 1 dans une solution alcaline (étape
  2. 2) ; et 10 l'extraction du 99Mo de la solution alcaline dans laquelle la cible d'UFE est dissoute à l'étape 2 (étape
  3. 3). 2. Procédé selon la revendication 1, dans lequel la cible d'UFE de l'étape 1 comprend une cible 15 d'alliage d'uranium de type plaque ou de type annulaire, 3. Procédé selon la revendication 1, dans lequel la cible d'UFE de l'étape 1 comprend une masse volumique d'uranium de 3 g-U/cm3 ou plus.
  4. 4. Procédé selon la revendication 1, dans lequel 20 la cible d'UFE de l'étape 1 comprend une masse volumique d'uranium de 8 g-U/cm3 ou plus.
  5. 5. Procédé selon la revendication 1, dans lequel le chauffage à l'étape 1 est réalisé à une température entre 500 et 1 200 °C. 25
  6. 6. Procédé selon la revendication 1, dans lequel le chauffage à l'étape 1 est réalisé à une température entre 700 et 800 °C.
  7. 7. Procédé selon la revendication 1, dans lequel le chauffage à l'étape 1 est réalisé entre 10 minutes et 12 heures.
  8. 8. Procédé selon la revendication 1, dans lequel 5 le chauffage à l'étape 1 est réalisé dans une atmosphère de vide ou inerte.
  9. 9. Procédé selon la revendication 1, dans lequel la cible d'UFE après le chauffage à l'étape 1 existe sous une forme d'aluminure d'uranium à une fraction de 10 80 % ou plus.
  10. 10. Procédé selon la revendication 1, dans lequel la solution alcaline à l'étape 2 est une solution d'hydroxyde de sodium.
  11. 11. Procédé selon la revendication 1, dans lequel 15 l'extraction de "Mo à l'étape 3 est réalisée par un procédé choisi dans un groupe consistant en l'adsorption, la chromatographie, l'échange d'ions et la séparation par précipitation.
  12. 12. "Mo radioactif extrait à partir d'une cible 20 d'UFE par le procédé selon la revendication 1.
  13. 13. Utilisation du "Mo radioactif selon la revendication 12, destiné au "Mo radioactif médical.
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2021160691A1 (fr) * 2020-02-11 2021-08-19 Institut National Des Radioéléments Procédé de digestion d'un matériau à base d'uranium
US11713498B2 (en) 2019-05-22 2023-08-01 Korea Atomic Energy Research Institute Method of manufacturing uranium target to be soluble in basic solution and method of extracting radioactive Mo-99 using the same

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
BE1023851B1 (fr) * 2016-06-28 2017-08-14 Institut National Des Radioéléments Procédé de production d'une fraction de radio-isotopes d'iode, en particulier d'i-131, fraction de radio-isotopes d'iode, en particulier d'i-131

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE4231997C1 (de) * 1992-09-24 1994-01-05 Kernforschungsz Karlsruhe Verfahren zum Abtrennen von Spaltmolybdän
GB2282478B (en) * 1993-10-01 1997-08-13 Us Energy Method of fabricating 99Mo production targets using low enriched uranium
KR100764902B1 (ko) * 2006-02-10 2007-10-09 한국원자력연구원 우라늄 알루미나이드 핵연료 및 이의 제조방법
KR101138445B1 (ko) 2011-03-04 2012-04-26 한국원자력연구원 저농축 고밀도 판상 우라늄 타겟의 제조방법 및 이에 의하여 제조되는 저농축 우라늄 고밀도 타겟

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US11713498B2 (en) 2019-05-22 2023-08-01 Korea Atomic Energy Research Institute Method of manufacturing uranium target to be soluble in basic solution and method of extracting radioactive Mo-99 using the same
WO2021160691A1 (fr) * 2020-02-11 2021-08-19 Institut National Des Radioéléments Procédé de digestion d'un matériau à base d'uranium

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