WO2018001467A1 - Procede de production d'une fraction contenant le radio-isotope mo-99 pur, fraction et generateur contenant ladite fraction du radio-isotope mo-99 pur - Google Patents
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Abstract
Un procédé de production d'une fraction contenant le radio-isotope Mo-99 pur, comprenant une dissolution basique de cibles d'uranium avec obtention d'une bouillie basique, une filtration de ladite bouillie pour isoler une solution basique qui est acidifiée pour former une solution acide, une purification de ladite solution acide, une récupération de ladite fraction contenant ledit radio-isotope de Mo-99 pur, ladite purification comprenant, après l'étape d'adsorption, une première élution du molybdate par une solution de NaOH avec récupération d'un premier éluat de molybdate, un passage dudit premier éluat sur une résine échangeuse d'ions conditionnée dans de l'eau avec fixation dudit radio-isotope de Mo-99 sur ladite résine, et récupération d'un effluent, et une élution au nitrate dudit radio-isotope de Mo-99 par ajout de nitrate d'ammonium avec récupération du radio-isotope de Mo-99.
Description
PROCEDE DE PRODUCTION D'UNE FRACTION CONTENANT LE RADIO-ISOTOPE MO-99 PUR, FRACTION ET GENERATEUR CONTENANT LADITE FRACTION DU RADIO-ISOTOPE MO-99 PUR
La présente invention se rapporte à procédé de production d'une fraction contenant un radio-isotope de Mo-99 pur comprenant les étapes de :
- Dissolution basique de cibles d'uranium hautement enrichi avec
obtention d'une bouillie basique contenant de l'aluminate et des isotopes issus de la fission de l'uranium hautement enrichi et d'une phase gazeuse de Xe-133,
Filtration de ladite bouillie basique afin d'isoler d'une part une phase solide contenant l'uranium et d'autre part une solution basique de molybdate et de sels d'iode,
- Acidification de ladite solution basique de molybdate et de sels d'iode
avec formation d'une solution acide de sels de molybdène et dégagement de l'iode sous forme de gaz en vue de son élimination,
Purification de ladite solution acide de sels de molybdène par adsorption desdits sels de molybdène sur une colonne chromatographique d'alumine,
- Récupération de ladite fraction contenant ledit radio-isotope de Mo- 99 pur.
Un tel procédé est bien connu et décrit dans le document « Reprocessing of irradiated Uranium 235 for the production of Mo-99, 1-131, Xe-133 radioisotopes. J. Salacz - revue IRE tijdschrift, vol 9, N°3 (1985) ».
Selon ce document, le traitement de produits de fission de l'uranium dans le but de produire des radio-isotopes de courte durée de vie implique des conditions de travail particulièrement contraignantes.
Ces conditions de travail particulièrement contraignantes impliquent entre autres de travailler dans des cellules blindées et à l'aide de
pinces robotisées ou manipulées de l'extérieur des cellules blindées par les manipulateurs de la chaîne de production. Une fois les processus de traitement des cibles contenant de l'uranium hautement enrichi bien établis et sécurisés en ce que la pollution de l'environnement est nul ou très faible, le processus de production des radio-isotopes est clairement figé, La moindre modification de ces procédés est évitée dans la mesure du possible pour éviter de perturber le schéma de production, dans la mesure ou lorsque le niveau de pollution de l'environnement est considéré comme sécurisé, chaque modification est considérée comme un nouveau risque à gérer dans le but d'obtenir un nouveau design satisfaisant aux contraintes environnementales. De plus, le procédé est réalisé dans des cellules comprenant des hublots de verre blindé au plomb de plusieurs dizaines de centimètre et au travers desquels les cellules passent des bras articulés, manipulés de l'extérieur, robotisés ou non.
Plusieurs cellules se suivent. Dans chaque cellule, une partie du procédé est réalisée.
Une première cellule est dédiée à la dissolution de cibles d'uranium hautement enrichi. Une fois la phase liquide contenant les produits de fission solubles de l'uranium récupérée par filtration, dont le radio-isotope de Mo-99, elle est transférée dans une deuxième cellule dans laquelle elle est acidifiée pour l'appauvrir en iode. Dans la deuxième cellule, la phase liquide contenant le radio-isotope de Mo-99 est chargée sur une colonne d'alumine après élimination de i'iode.
La phase liquide contenant le radio-isotope de Mo-99 récupérée suite à l'élution de la colonne d'alumine est ensuite transférée au travers de la troisième cellule vers la quatrième cellule où elle sera purifiée sur une résine échangeuse d'ions et ensuite sur du charbon actif.
La purification du radio-isotope de Mo-99 est donc réalisée dans la deuxième et dans la quatrième cellule.
Selon ce document mentionné ci-dessus, la résine d'alumine est lavée avant éiution par une première solution d'acide nitrique à une concentration d'une mol/1, ensuite par de l'eau et enfin à l'aide d'une solution d'ammoniaque à une concentration de 10"2 mol/i.
La colonne d'alumine est ensuite éluée au moyen d'ammoniaque concentré et le radio-isotope de Mo-99 est récupéré dans i'éluat. Selon ce document 90% du Mo-99 est ainsi récupéré dans un volume de 2 litres d'ammoniaque concentré pour une quantité de 3 cibles d'aluminium contenant de l'uranium hautement enrichi.
La solution d'ammoniaque concentrée d'un volume de 2 litres et contenant le radio-isotope de Mo-99 est alors chargée sur une colonne Dowex, sur laquelle le radio-isotope de Mo-99 se fixe. La colonne est alors lavée à l'eau et éluée avec un volume de 200 ml de carbonate d'ammonium (C03(NH4)2).
La fraction de 200 ml de carbonate d'ammonium contenant le radio-isotope de Mo-99 est alors acidifiée à l'acide sulfurique 6N (3 mol/1).
Malheureusement, durant l'acidification du carbonate d'ammonium par l'acide sulfurique 6N, la solution résultante mousse fortement, ce qui rend sa manipulation compliquée dans un environnement contraignant, dans lequel le moindre débordement provoque une contamination de l'environnement extérieur et provoque potentiellement des pertes de molybdène. De plus, le moussage oblige le manipulateur à avoir recours à des récipients de contenance plus importante, ce qui augmente également la perte de molybdène qui resterait durant la vidange du récipient.
La fraction contenant le radio-isotope de Mo-99 acidifiée à l'acide sulfurique 6N est ensuite passée au travers d'une colonne de charbon actif. Après fixation sur la colonne de charbon actif, le charbon actif est lavé à l'eau et le radio-isotope de Mo-99 est récupéré après éiution par 100 ml de NaOH à une concentration de 0,3 mol/1. Le rendement de cette opération est
d'environ 85 à 90% de récupération du radio-isotope pour une élution de laquelle déjà 10% ont été perdus précédemment.
Malheureusement, comme on peut le constater, ce procédé, bien que sensiblement perfectionné ne donne finalement que des rendements de 70 à 80%.
De plus, le radio-isotope de Mo-99 est une substance qui est utilisée en médecine nucléaire en tant que précurseur des radio-isotopes Tc- 99 et Tc-99m, appelés dans la suite les radio-isotopes du Te.
Les radio-isotopes du Te sont produits par des générateurs Mo- 99/Tc-99 dans lesquels du Mo-99 est fixé sur une résine d'alumine. Le molybdène se désintègre pour donner du Tc-99m, qui est récupéré par rinçage de la colonne (élution) dans une solution physiologique (sérum physiologique) sous la forme de pertechnétate de sodium (Na+ Tc04-). Le générateur est alors élué afin de récupérer une solution (appelée éluat) d'activité nécessaire pour la préparation des produits utilisés en médecine nucléaire, typiquement de manière stérile.
Le technétium 99m (Tc-99m) est un isotope de faible demi-vie, émetteur de rayons y. Ce radio-isotope est utilisé en médecine nucléaire pour effectuer de nombreux diagnostics. Un autre isotope, le technétium 99 (Tc- 99), de plus longue durée de vie, est une source de particules β.
Le technétium se propage plus rapidement que de nombreux radio-isotopes et présente une faible toxicité chimique. La toxicité radiologique (par unité de masse) dépend de l'isotope, du type de radiation et de la demi-vie de cet isotope.
Le technétium 99m est particulièrement intéressant pour les applications médicales car sa radiation est semblable à celle des rayons X utilisés en radiographie classique. La demi-vie très courte de cet isotope conjuguée à la demi-vie relativement longue de l'isotope fils Tc-99 lui permet d'être éliminé du corps avant de se désintégrer à nouveau. Ceci permet de
réaliser un diagnostic nucléaire au prix de l'introduction d'une dose relativement faible de radiation dans l'organisme (mesurée en sievert).
Le technétium 99 métastable (Tc-99m) est le radio-isotope le plus utilisé en imagerie médicale nucléaire en tant que marqueur. Ses caractéristiques physiques sont presque idéales pour cet usage car la demi-vie de 6 heures est assez longue pour permettre de suivre les processus physiologiques d'intérêt, mais assez courte pour limiter l'irradiation inutile.
L'éluat de Tc-99 pour injection doit bien entendu présenter une pureté la plus élevée possible et par conséquent, la pureté du Mo-99 qui sera ensuite fixée sur la résine d'alumine dans le générateur de Mo-99/Tc-99 doit également être d'une grande pureté, spécialement vis-à-vis des isotopes qui présentent une activité élevée et une demi-vie longue susceptibles d'être éluées en même temps que le Tc-99 du générateur.
Il existe donc un besoin d'améliorer les rendements de production, mais aussi de maximiser la pureté de la fraction du radio-isotope de Mo-99.
L'invention a pour but de pallier aux inconvénients de l'état de la technique en procurant un procédé permettant de maximiser la pureté de la fraction contenant le radio-isotope de Mo-99, mais aussi d'optimiser le rendement de production du radio-isotope de Mo-99.
Pour résoudre ce problème, il est prévu suivant l'invention un procédé tel qu'indiqué au début caractérisé en ce que la dite purification comprend :après adsorption desdits sels de molybdène sur ladite colonne chromatographique d'alumine, une première élution du molybdate par une solution de NaOH à une concentration comprise entre 1,5 et 2,5 mol/1 avec récupération d'un premier éluat de molybdate,
un passage dudit premier éluat de molybdate sur une résine échangeuse d'ions conditionnée dans de l'eau avec fixation dudit radio-isotope de Mo-99 sous forme de molybdate sur ladite résine
susvisée, et récupération d'un effluent de ladite résine échangeuse d'ions, et
une élution au nitrate dudit radio-isotope de Mo-99 sous forme de molybdate de la résine échangeuse d'ions par ajout de nitrate d'ammonium avec récupération du radio-isotope de Mo-99 sous forme de molybdate dans du nitrate.
Comme on peut le constater, dans le procédé selon la présente invention, la réalisation de l'élution de la colonne chromatographique d'alumine par une solution de NaOH d'une part, et d'autre part, l'utilisation d'une colonne échangeuse d'ions éluée par du nitrate d'ammonium a permis d'obtenir une fraction contenant ledit isotope de Mo-99 pur, tout en améliorant significativement le rendement de production du radio-isotope de Mo-99.
En effet, l'élution de la résine échangeuse d'ions par du nitrate d'ammonium a permis de s'affranchir du carbonate d'ammonium et ainsi de résoudre le problème du moussage à l'acidification qui produisait des pertes significatives.
De plus, l'ensemble du procédé selon la présente invention permet de réduire la contamination de la fraction de radio-isotope de Mo-99 en réduisant significativement la teneur en radio-isotope de Sr-90. Ceci revêt une importance considérable dans la mesure où la radio-toxicité du radio- isotope de Sr-90 est fort élevée par la combinaison de sa longue période radioactive physique de 28,8 ans, son rayonnement beta de haute énergie et sa longue période biologique (tropisme osseux). Il est donc très important de réduire cette impureté pour minimiser les effets secondaires potentiels à long terme chez le patient.
De plus, le procédé selon la présente invention permet d'obtenir un rendement de production de Mo-99 entre 85 et 98%, en particulier entre 85 et 95% par rapport à la teneur en Mo-99 contenu dans la bouillie.
Avantageusement, dans lequel ladite résine échangeuse d'ions conditionnée dans de l'eau est une résine anionique forte. De préférence, dans lequel ladite purification comprend, avant ladite première élution desdits sels de molybdène par une solution de NaOH à une concentration comprise entre 1,5 et 2,5 mol/1, de préférence comprise entre 1,7 et 2,2 mol/1, plus préférentiellement environ égale à 2 mol/1 et un lavage de ladite colonne avec de l'eau qui ensuite récupérée sous forme d'un effluent d'élution issu de ladite colonne chromatographique d'alumine.
Dans une forme de réalisation particulière du procédé selon la présente invention, une deuxième élution de ladite colonne chromatographique d'alumine par une solution de NaOH à une concentration comprise entre 1,5 et 2,5 mol/1 est réalisée ainsi qu'une récupération d'un deuxième éluat de molybdate à une période de temps comprise entre 20 heures et 48 heures après la récolte dudit premier éluat de molybdate.
De cette façon, les sels de molybdate ont eu suffisamment de temps pour se transformer de manière à pouvoir être à nouveau élués et récupérés en tant que produits issus du procédé.
De préférence, ledit deuxième éluat de molybdate est passé sur une résine échangeuse d'ions conditionnée dans de l'eau, avec fixation dudit radio-isotope de Mo-99 sur la résine susvisée, et récupération d'un effluent de ladite résine échangeuse d'ions., et comprenant en outre, avant la récupération de ladite fraction contenant le radio-isotope de Mo-99 pur, une élution au nitrate dudit radio-isotope de Mo-99 issu dudit deuxième éluat de ladite résine échangeuse d'ions par ajout de nitrate d'ammonium avec récupération du radio-isotope de Mo-99 dans du nitrate.
Dans une autre forme de réalisation avantageuse du procédé selon la présente invention, ladite élution au nitrate dudit radio-isotope de Mo-99 de la résine échangeuse d'ions est précédée d'une étape de lavage après adsorption dudit radio-isotope de Mo-99 à l'eau qui est récupérée et mélangée audit effluent de ladite résine échangeuse d'ions.
Plus particulièrement, selon la présente invention, ladite étape de récupération d'une fraction contenant le radio-isotope de Mo-99 pur comprend une acidification dudit premier éluat de molybdate et/ou éventuellement dudit deuxième éluat de molybdate par une solution d'acide sulfurique à une concentration comprise entre 1 et 2 mol/1, de préférence égale à 1,5 mol/1, formant une fraction acidifiée de radio-isotope de Mo-99 pur sous forme de sels de molybdène et une purification sur une colonne de charbon actif, éventuellement dopé à l'argent.
Dans encore une forme de réalisation avantageuse du procédé selon la présente invention, ladite purification de ladite fraction acidifiée de radio-isotope de Mo-99 sur une colonne de charbon actif, éventuellement dopé à l'argent, comprend une étape de chargement sur une colonne de charbon actif, une étape de lavage de ladite colonne de charbon actif sur laquelle le radio-isotope de Mo-99 est fixé à l'eau et une étape d'élution par une solution de NaOH à 0,3 mol/1 formant un éluat de Na2 99Mo04 dans une solution de NaOH à 0,2 mol/1 formant la fraction contenant ledit radio-isotope de Mo-99 pur.
D'autres formes de réalisation du procédé suivant l'invention sont indiquées dans les revendications annexées.
L'invention concerne également une fraction contenant ledit radio-isotope de Mo-99 pur présente une pureté radiochimique d'au moins 97%, de préférence d'au moins 98%, plus particulièrement d'au moins 98,5%, et de la manière la plus préférentielle d'au moins 99% de l'activité présente sous la forme chimique molybdate dudit radio-isotope de Mo-99 par rapport à l'activité totale dudit radio-isotope de Mo-99 sous toutes ses formes dans ladite fraction.
L'invention a aussi pour objet une fraction de radio-isotope de Mo-99 conditionnée dans une solution de NaOH à 0,2 mol/1 présentant une pureté radiochimique en radio-isotope de Mo-99 supérieure à 98,5% de l'activité présente sous la forme chimique molybdate dudit radio-isotope de
Mo-99 par rapport à l'activité totale dudit radio-isotope de Mo-99 sous toutes ses formes dans ladite fraction.
Dans une variante avantageuse, la fraction de radio-isotope de Mo-99 est conditionnée dans une solution de NaOH à 0,2 mol/1 dans des flacons étanches qui sont enfermés dans des conteneurs individuels blindés.
D'autres formes de réalisation de la fraction suivant l'invention sont indiquées dans les revendications annexées.
L'invention a encore pour objet une fraction de radio-isotope de Mo-99 conditionnée dans une solution de NaOH à 2 mol/1 présentant une pureté en radio-isotope de Mo-99 supérieure à 98,5% de l'activité présente sous la forme chimique molybdate dudit radio-isotope de Mo-99 par rapport à l'activité totale dudit radio-isotope de Mo-99 sous toutes ses formes dans ladite fraction.
Dans une variante avantageuse, la fraction de radio-isotope de Mo-99 est conditionnée dans une solution de NaOH à 2 mol/1 dans des flacons étanches qui sont enfermés dans des conteneurs individuels blindés.
Dans une fraction selon l'invention, des additifs peuvent être présents comme par exemple du nitrate d'ammonium, du NaOCl, du nitrate de sodium et analogues.
D'autres formes de réalisation de la fraction suivant l'invention sont indiquées dans les revendications annexées.
La présente invention se rapporte aussi à une fraction de radio- isotope de Mo-99 qui est obtenue par le procédé selon la présente invention.
D'autres formes de réalisation de la fraction obtenue par le procédé suivant l'invention sont indiquées dans les revendications annexées.
La présente invention se rapporte également à un générateur de Tc-99 issu d'une solution mère comprenant une fraction de radio-isotopes de Mo-99 selon la présente invention.
D'autres formes de réalisation d générateur suivant l'invention sont indiquées dans les revendications annexées.
D'autres caractéristiques, détails et avantages de l'invention ressortiront de la description donnée ci-après, à titre non limitatif et en faisant référence aux exemples.
Dans le cadre de la présente invention, par le terme « effluent de la résine » on entend la phase mobile qui passe au travers de la résine et qui quitte la colonne chromatographique.
Lorsque de l'uranium 235 est bombardé de neutrons, il forme des produits de fission de une masse inférieure qui sont eux-mêmes instables. Ces produits génèrent via un cycle de fission d'autres radio-isotopes. C'est notamment de cette manière que sont produits les radio-isotopes de Mo-99, Xe-133 et 1-131.
Les cibles d'aluminium contenant de l'uranium hautement enrichi sont dissoutes durant une phase de dissolution basique en présence de NaOH (3 mol/1) et de NaN03 (4 mol/1). Durant la dissolution, une bouillie est formée ainsi qu'une phase gazeuse de Xe-133. La bouille contient une phase solide principalement formée d'uranium et d'hydroxydes de produit de fission et une phase liquide de molybdate (Mo04 ) et d'iode 131 sous forme de sels d'iode.
La bouillie est ensuite diluée avec de l'eau à hauteur d'un volume d'environ 1,8 litre pour un nombre de cibles allant de 3 à 9 pour permettre son transfert vers l'étape ultérieure.
La phase gazeuse de Xénon est récupérée séparément.
La dissolution de l'aluminium de la cible est une réaction exothermique. La bouille contenant la phase solide et la phase liquide basique est alors filtrée. La phase solide est lavée deux fois avec un volume d'eau de 900 ml, récupérée et éventuellement renvoyée en amont du procédé pour une dissolution acide subséquente. Le filtrat (phase liquide basique récupérée contenant les produits de fission du Mo-99, de ΙΊ-131, de ΙΊ-133, de ΙΊ-135, du Cs-137, du Ru-103, du Sb-125 et du Sb-127) mais aussi de l'aluminate formé
par la dissolution basique des cibles d'aluminium, lequel est soluble à pH basique. L'aluminium est soluble en milieu basique ainsi qu'en milieu acide. Par contre, il est insoluble lorsque le pH est compris entre 5 à 10
Le filtrat collecté doit ensuite être acidifié. Toutefois, l'acidification provoque également un dégagement de chaleur. Par conséquent, avant acidification, le filtrat est refroidi à une température d'environ 50°C.
En effet, comme on le sait du document « Form and Stability of Aluminium Hydroxide Complexes in Dilute Solutions (J.D. Hem and CE. Roberson - Chemistry of Aluminum in Natural Water - 1967), le comportement de l'aluminium en solution est complexe et les réactions de transformation de l'ion Al3+ en la forme précipitée d'hydroxyde et la forme soluble d'aluminate sont soumises à une certaine cinétique.
La formation de solides métastables est connue et les conditions d'équilibre sont parfois difficiles à atteindre même avec des temps de réaction importants. Les oxydes et hydroxydes d'aluminium forment différentes structures cristallines (bayerite, gibbsite, ...) qui sont chimiquement similaires mais différentes par leur solubilité. Les conditions expérimentales de température, de concentration et aussi de vitesse d'addition des réactifs influencent fortement les résultats obtenus
La réaction qui régit l'équilibre entre les différentes formes de l'aluminium est la suivante au moment de l'acidification
Al^°i H^ + 3H+ ^ Al + 3H20
Comme le milieu est fortement radio-actif et à une température élevée à cause de la dissolution basique mais aussi à cause du caractère exothermique de la neutralisation durant l'étape d'acidification, l'addition d'acide formerait à des endroits localisés des surconcentrations en
acide entraînant des échauffements locaux par la réaction de neutralisation, et la formation de formes insolubles aluminiques ou à cinétique de redissolution lente de sels d'aluminium. Toutefois, vu les contraintes du procédé décrit dans l'état de la technique, le milieu réactionnel présente une température élevée, qu'il est fortement radioactif et peu accessible, il n'est pas possible de le maintenir sous agitation pour éviter ces points de concentration en aluminate à haute température.
Les effets des surconcentrations en acide doivent être évités pour éviter deux raisons principales. D'une part, la formation de précipités de sels d'aluminium provoque un risque important de colmatage de l'installation, ce qui nuit au rendement de la production, mais également ajoute un risque sanitaire au vu de la forte radioactivité du mélange réactionnel. Il n'est en effet pas simple, voire inenvisageable d'intervenir manuellement pour décolmater l'installation, mais en outre, cela ne pourrait se faire qu'au détriment du rendement de production.
Par conséquent, le filtrat est refroidit en vue d'éviter la précipitation de sels d'aluminium durant l'acidification à une température d'environ 50°C et dans tous les cas inférieure à 60°C. Le filtrat est donc acidifiée par de l'acide nitrique concentré (65%). Les radio-isotopes de l'iode sont alors dégagés durant l'acidification. Pour favoriser le dégagement d'iode, le filtrat acidifié est chauffé à une température supérieure à 93°C, de préférence supérieure ou égale à 95°C, de préférence entre 96°C et 99°C, mais de préférence inférieure à 100°C et maintenue sous bullage.
L'acidification permet l'obtention d'une solution à pH acide afin de pouvoir fixer le radio-isotope de Mo-99 sur la colonne d'alumine (et de libérer les radio-isotopes de l'iode en vue de leur récupération ultérieure.
La phase liquide acidifiée, appauvrie en iode est alors chargée sur une colonne d'alumine, conditionnée dans de l'acide nitrique 1 mol/1. Le
Mo-99 est adsorbé sur l'alumine alors que la majorité des produits de fission contaminants sont éliminés dans l'effluent de la colonne d'alumine.
La colonne d'alumine sur laquelle le radio-isotope de Mo-99 est fixé est lavée par de l'acide nitrique à une concentration d'une mol/1, par de l'eau, du sulfite de sodium à une concentration d'environ 10 g/1 et enfin encore une fois à l'eau. L'effluent de lavage est écarté
La colonne d'alumine est ensuite éluée par du NaOH à une concentration d'environ 2 mol/1 et ensuite par de l'eau.
L'éluat récupéré de la colonne d'alumine forme le premier éluat du radio-isotope de Mo-99.
Dans un mode préféré du procédé selon la présente invention, le premier éluat de la colonne est conservé pendant une période de temps comprise entre 20 heures et 48 heures. Après cette période de temps prédéterminée, la colonne d'alumine est à nouveau éluée à l'aide de NaOH à une concentration d'environ 2 mol/1 et ensuite avec de l'eau, avant son nettoyage. L'éluat de la nouvelle élution forme le deuxième éluat du radio- isotope de Mo-99
A ce stade, soit le premier éluat du radio-isotope de Mo-99 est rassemblé avec le deuxième éluat du radio-isotope de Mo-99 et forme un éluat unique qui va encore subir les étapes de purification ultérieure. Soit chaque premier et deuxième éluats sont traités séparément dans les étapes de purification ultérieure, de la même manière. Pour plus de simplicité, on parlera dans la suite de l'éluat de radio-isotope de Mo-99, qu'il s'agisse du premier éluat du radio-isotope de Mo-99 ou du deuxième éluat du radio- isotope de Mo-99 ou des deux rassemblés.
L'éluat de radio-isotope de Mo-99 de la colonne d'alumine est alors chargé sur une deuxième colonne chromatographique contenant une résine échangeuse d'ions de type anionique forte préalablement conditionnée dans de l'eau.
La colonne échangeuse d'ions est ensuite éluée au moyen d'une solution de nitrate d'ammonium à une concentration d'environ 1 mol/1. L'éluat récupéré comprend donc le radio-isotope de Mo-99 dans une fraction contenant du nitrate d'ammonium.
La solution de nitrate d'ammonium contenant le radio-isotope de Mo-99 est alors chargée sur une colonne de charbon actif 35-50 mesh, qui peut être éventuellement dopé à l'argent pour récupérer les éventuelles traces d'iode . La colonne de charbon actif sur laquelle le radio-isotope de Mo- 99 est fixé est alors lavée à l'eau et ensuite éluée avec une solution de NaOH à une concentration d'environ 0,3 mol/1.
L'élution de la colonne de charbon actif permet de récupérer une solution de Na2 wMo0 dans du NaOH mais de garder l'iode éventuel capturé sur la colonne à une concentration préférée de 0,2 mol/1, laquelle sera ensuite conditionnée et emballée pour livraison. Dans une forme d'utilisation particulière de l'invention, la solution de Na2 99Mo04 dans du NaOH à une concentration préférée de 0,2 mol/1 est chargée sur une résine d'alumine dans un générateur de Mo-99/Tc- 99 ou sur une résine d'oxyde de titane pour permettre la génération de radio- isotope du technétium 99 pour la médecine nucléaire. Durant la formation de la bouille, des produits de fission de l'uranium sont libérés, certains sous forme soluble, d'autres sous forme de gaz. C'est entre autre le cas du xénon et du krypton qui se trouvent donc dans une phase gazeuse. La phase gazeuse sort du milieu liquide et reste confinée dans le récipient étanche dans lequel la dissolution a lieu. Le récipient étanche comprend une sortie de phase gazeuse reliée un dispositif de récupération des gaz rares, isolé de l'environnement extérieur, mais également une entrée pour un gaz de balayage.
La phase gazeuse contient de l'ammoniac (NH3) qui provient de la réduction des nitrates et des produits de fission gazeux principaux qui sont le Xe-133 et le Kr-85
La dissolution est une réaction très exothermique, ce qui impose deux gros réfrigérants. Néanmoins, de la vapeur d'eau est présente dans la phase gazeuse. La phase gazeuse est emportée par un gaz vecteur (He) vers le dispositif de récupération des gaz rares.
La phase aqueuse quitte le récipient étanche de dissolution basique et est amenée vers le dispositif de récupération des gaz rares. La phase gazeuse contenant entre autres le radio-isotope Xe-133 est d'abord passée au travers d'un tamis moléculaire permettant d'éliminer l'ammoniac (NH3) et la vapeur d'eau. Ensuite, la phase gazeuse est passée au travers de silicageî afin d'éliminer tout trace de vapeur d'eau résiduelle
La phase gazeuse contenant entre autres le radio-isotope Xe- 133 est alors amenée dans un tube en forme de U plongé dans de l'azote liquide (soit à -196°C) contenu dans un récipient blindé, au travers de rognures d'inox.
Les rognures d'inox sont fabriquées à partir de tige d'inox 316 présentant un diamètre compris entre 1,5 et 2 cm et d'une longueur comprise entre 10 et 20 cm, de préférence entre 14 et 18 cm, plus particulièrement d'environ 16 cm à l'aide d'une fraise à 4 lèvres d'un diamètre de 16 mm au moyen d'un étau hydraulique. La vitesse de la fraiseuse comportant la fraise susdite est de 90 t/min et réglée avec une vitesse d'avancement de 20 mm/min. La profondeur de passe de la fraise est d'environ 5 mm.
Les rognures d'inox présentent un poids moyen compris entre
20 et 30 m g/rognure, de préférence entre 22 et 28 mg/rognure et une densité non tapée une fois mise en forme comprise entre 1.05 et 1.4.
Le tube en U comporte une quantité de rognure comprise entre
90 g et 110 g. Le volume de rognures d'inox 316 compris dans le tube en U est entièrement immergé dans de l'azote liquide.
Le radio-isotope Xe-133 issu de ladite phase gazeuse contenant le radio-isotope Xe-133 est alors capturé par liquéfaction dudit Xe-133 au moyen desdites rognures d'inox refroidies, lesquelles capturent le Xe-133 par condensation.
La température de liquéfaction du Xe-133 se situe aux environs de -107°C. Par conséquent, le Xe gazeux est condensé sous forme liquide sur les rognures d'inox.
Par contre, puisque la température de liquéfaction du Kr-85 se situe autour de -152°C, il y a une quantité nettement moindre de Kr qui est piégée dans le piège à azote liquide et le Kr résiduel est collecté dans des pièges spécifiques avec les gaz issus du procédé décrit ici, à savoir, entre autres la phase gazeuse substantiellement appauvrie en Xe-133.
Une fois que le Xe-133 a été capturé par le piège à azote liquide, les canalisations sont purgées et l'injection d'azote liquide est coupée et le piège est mis en contact avec une ampoule sous vide dont le volume est 50 fois plus grand que le volume des rognures contenu dans le piège à azote liquide.
Le piège à azote liquide est alors, en circuit fermé avec l'ampoule de collecte, porté à température ambiante. Après réchauffement 99% du Xe-133 initialement présent sous forme gazeuse se retrouve dans l'ampoule.
Comme mentionné précédemment, l'acidification de la bouillie basique permet l'obtention d'une solution à pH acide qui permet la fixation du radio-isotope de Mo-99 sur la colonne d'alumine mais aussi de libérer les radio-isotopes de l'iode en vue de leur récupération.
La récupération de l'iode est réalisée pendant et après l'acidification du filtrat basique préalablement refroidi.
Les radio-isotopes de l'iode sont dégagés par chauffage du filtrat acidifié à une température supérieure à 93°C, de préférence supérieure ou égale à 95°C, de préférence entre 96°C et 99°C, mais de préférence inférieure à 1Q0°C et maintenue sous bullage pour favoriser le dégagement d'iode sous forme gazeuse.
Durant le chauffage du filtrat acidifié, il y a formation d'une phase gazeuse qui contient les radio-isotopes de l'iode mais également une partie du filtrat qui s'est évaporée. L'acidificateur comporte une tubulure de sortie de phase aqueuse qui plonge dans un récipient fermé contenant de l'eau. Une autre tubulure sort de ce récipient fermé. La phase aqueuse quitte donc l'acidificateur et est mise à buller dans l'eau contenue dans le récipient fermé. De cette manière, la partie du filtrat qui s'est évaporée est dissoute dans l'eau contenue dans le récipient fermé, tandis que la partie insoluble, à savoir les radio-isotopes de l'iode se retrouvent au-dessus de la surface d'eau, dans le récipient fermé et le quittent au moyen de la tubulure de sortie du récipient fermé vers un deuxième récipient fermé, à savoir un piège contenant du NaOH à une concentration de 3 mol/1. Les radio-isotopes de l'iode sont alors transformés en iodure sels d'iode et solubilisés dans le NaOH contenu dans le piège à iode.
La fraction contenant les radio-isotopes de l'iode est alors ensuite conditionnée en flacons hermétiques contenus dans une enceinte blindée en vue de son expédition vers le client.
Exemples.-
Exemple 1 selon l'invention
3 cibles d'aluminium contenant de l'uranium hautement enrichi sont dissoutes durant une phase de dissolution basique en présence de 1,5 litre de NaOH (3 mol/1) et de NaN03 (4 mol/1). La bouillie est ensuite diluée avec de l'eau à hauteur d'un volume d'environ 1,8 litre.
La bouille contenant la phase solide et la phase liquide basique est alors filtrée. La phase solide est lavée deux fois avec un volume d'eau de 900 ml, récupérée et écartée.
Le filtrat est ensuite refroidi avant l'acidification à une température d'environ 50°C. Pour favoriser le dégagement d'iode, le filtrat acidifié par addition de 1,5 litre d'acide nitrique concentré est chauffé à une température supérieure à 95°C et maintenu sous bullage.
La phase liquide acidifiée, appauvrie en iode est alors chargée sur une colonne d'alumine , conditionnée dans 1 litre l'acide nitrique 1 mol/1 pour un volume d'alumine d'environ 500 ml.
La colonne d'alumine sur laquelle le radio-isotope de Mo-99 est fixé est ensuite lavée successivement par
1250 ml de HN03 à 1M;
1500 ml d'H20; 1000 ml de Na2S03;
1000 mi d'H20
L'effluent de lavage est écarté
La colonne d'alumine est ensuite éluée par 1 litre de NaOH à une concentration d'environ 2 mol/1 et ensuite par 500 ml d'eau. L'éluat récupéré de la colonne d'alumine forme le premier éluat du radio-isotope de Mo-99 qui est purifié sur la résine échangeuse d'ions de type anionique forte et charbon actif comme décrit ci-dessous pour l'élution du jour suivant.
Le lendemain, la colonne d'alumine est à nouveau éluée dans les mêmes conditions avant son nettoyage. L'éluat de la nouvelle élution forme le deuxième éluat du radio-isotope de Mo-99.
L'éluat de radio-isotope de o-99 de la colonne d'alumine est alors chargé sur une deuxième colonne de résine échangeuse d'ions de type anionique forte préalablement conditionnée dans de l'eau.
La colonne échangeuse d'ions est ensuite lavée au moyen de 400 ml d'eau et éluée au moyen de 120 ml d'une solution de nitrate d'ammonium à une concentration d'environ 1 mol/1.
Les éluats récupérés comprenant le radio-isotope de Mo-99 dans une fraction contenant du nitrate d'ammonium issus de différentes élutions de la colonne d'alumine peuvent être rassemblés.
L'éluat récupéré comprend donc le radio-isotope de Mo-99 dans une fraction contenant du nitrate d'ammonium qui est alors acidifiée au moyen de 15 ml d'acide sulfurique à 1,5 mol/litre.
La solution de nitrate d'ammonium contenant le radio-isotope de Mo-99 est alors chargée sur une colonne de charbon actif d'un volume de 30 ml . La colonne de charbon actif sur laquelle le radio-isotope de Mo-99 est fixé est alors lavée à l'eau (400 ml) et ensuite éluée avec une solution de NaOH à une concentration d'environ 0,3 moi/1 (110 ml).
L'élution de la colonne de charbon actif permet de récupérer une solution de Na2 99Mo04 dans du NaOH à une concentration préférée de 0,2 mol/1.
Le rendement de production de fraction de radio-isotope de Mo-99 était d'environ 88 % pour les deux fractions rassemblées.
Les caractéristiques de la fraction de radio-isotope de Mo-99 des fractions rassemblées présentait les caractéristiques reprises au tableau 1.
Tableau 1.-
Fraction de Mo-99
Pureté radionucléidique Sr-89+ Sr-90/Mo-99 1,7819E 08
Pureté radionucléique (a total)/Mo-99 1,94365 E 10
Pureté radionucléique (β,γ total)/Mo-99 3,73247E"07
Exemple 2 selon l'invention
Une série de tests a été réalisée sur des cibles d'aluminium traitées selon l'exemple 1.
Les résultats sont repris dans le tableau Ibis ci-dessous et indiquent la pureté radiochimique de ladite fraction contenant ledit radio- isotope de Mo-99 pur, exprimée en pourcent de l'activité présente sous la forme chimique molybdate dudit radio-isotope de Mo-99 par rapport à l'activité totale dudit radio-isotope de Mo-99 sous toutes ses formes dans ladite fraction.
Tableau Ibis-.
Exemple comparatif. -
Le procédé selon le document « eprocessing of irradiated Uranium 235 for the production of Mo-99, 1-131, Xe-133 radioisotopes. J.
Salacz - revue IRE tijdschrift, vol 9, N°3 (1985) » a été reproduit à partir de 3 cibles d'aluminium contenant de l'uranium hautement enrichi.
Le rendement de production de fraction de radio-isotope de Mo-99 était d'environ 72%.
Les caractéristiques de la fraction de radio-isotope de Mo-99 présentait les caractéristiques reprises au tableau 2.
Tableau 2„-
Comme on peut le constater, par rapport au procédé selon l'invention, dans l'exemple comparatif, la teneur en activité (a total)/Mo-99 et en (β,γ total)/Mo-99 est bien moins élevée, par contre, la teneur en Sr est réduite dans l'échantillon de Mo-99, ce qui est particulièrement avantageux au vu de sa radio-toxicité est fort élevée par la combinaison de sa longue période radioactive physique de 28,8 ans), son rayonnement beta de haute énergie et sa longue période biologique
Il est bien entendu que la présente invention n'est en aucune façon limitée aux formes de réalisations décrites ci-dessus et que bien des modifications peuvent y être apportées sans sortir du cadre des revendications annexées.
Claims
1. Procédé de production d'une fraction contenant un radio-isotope de Mo-99 pur comprenant les étapes de :
Dissolution basique de cibles d'uranium hautement enrichi avec obtention d'une bouillie basique contenant de l'aluminate et des isotopes issus de la fission de l'uranium hautement enrichi et d'une phase gazeuse de Xe-133,
- Filtration de ladite bouillie basique afin d'isoler d'une part une phase solide contenant l'uranium et d'autre part une solution basique de molybdate et de sels d'iode,
- Acidification de ladite solution basique de molybdate et de sels d'iode avec formation d'une solution acide de sels de molybdène et dégagement de l'iode sous forme de gaz en vue de son élimination,
- Purification de ladite solution acide de sels de molybdène par adsorption desdits sels de molybdène sur une colonne chromatographique d'alumine,
Récupération de ladite fraction contenant ledit radio-isotope de Mo- 99 pur,
caractérisé en ce que ladite purification comprend en outre :
- après adsorption desdits sels de molybdène sur ladite colonne chromatographique d'alumine, une première élution du molybdate par une solution de NaOH à une concentration comprise entre 1,5 et 2,5 mol/1 avec récupération d'un premier éluat de molybdate, un passage dudit premier éluat de molybdate sur une résine échangeuse d'ions conditionnée dans de l'eau avec fixation dudit radio-isotope de Mo-99 sous forme de molybdate sur ladite résine susvisée, et récupération d'un effluent de ladite résine échangeuse d'ions, et
une élution au nitrate dudit radio-isotope de Mo-99 sous forme de molybdate de la résine échangeuse d'ions par ajout de nitrate
d'ammonium avec récupération du radio-isotope de Mo-99 sous forme de molybdate dans du nitrate.
2. Procédé selon la revendication 1, dans lequel ladite résine échangeuse d'ions conditionnée dans de l'eau est une résine anionique forte.
3. Procédé selon la revendication 1 ou la revendication 2, dans lequel ladite purification comprend, avant ladite première élution desdits sels de molybdène par ladite solution de NaOH à une concentration comprise entre 1,5 et 2,5 mol/1, un lavage de ladite colonne avec de l'eau qui est ensuite récupérée sous forme d'un effiuent d'élution issu de ladite colonne chromatographique d'alumine.
4. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, comprenant une deuxième élution de la colonne chromatographique d'alumine par une solution de NaOH à une concentration comprise entre 1,5 et 2,5 mol/1 et récupération d'un deuxième éluat de molybdate à une période de temps entre 20 heures et 48 heures après la récolte dudit premier éluat de molybdate.
5. Procédé selon la revendication 4, dans lequel ledit deuxième éluat de molybdate est passé sur une résine échangeuse d'ions conditionnée dans de l'eau, avec fixation dudit radio-isotope de Mo-99 sur la résine susvisée, et récupération d'un effiuent de ladite résine échangeuse d'ions., et comprenant en outre, avant la récupération de ladite fraction contenant le radio-isotope de Mo-99 pur, une élution au nitrate dudit radio- isotope de Mo-99 issu dudit deuxième éluat de ladite résine échangeuse d'ions par ajout de nitrate d'ammonium avec récupération du radio-isotope de Mo-99 dans du nitrate.
6. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel ladite élution au nitrate dudit radio-isotope de Mo- 99 de la résine échangeuse d'ions est précédée d'une étape de lavage après adsorption dudit radio-isotope de Mo-99 à l'eau qui est récupérée et mélangée audit effiuent de ladite résine échangeuse d'ions.
7. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel ladite étape de récupération d'une fraction
contenant le radio-isotope de Mo-99 pur comprend une acidification dudit premier éluat de molybdate et/ou éventuellement dudit deuxième éluat de molybdate» par une solution d'acide sulfurique à une concentration comprise entre 1 et 2 mol/1, de préférence à 1,5 mol/1, formant une fraction acidifiée de radio-isotope de Mo-99 pur sous forme de sels de molybdène et une purification sur une colonne de charbon actif, éventuellement dopé à l'argent.
8. Procédé selon la revendication 7, dans lequel ladite purification de ladite fraction acidifiée de radio-isotope de Mo-99 sur une colonne de charbon actif comprend une étape de chargement sur une colonne de charbon actif, éventuellement dopé à l'argent, une étape de lavage de ladite colonne de charbon actif sur laquelle le radio-isotope de Mo- 99 est fixé à l'eau et une étape d'élution par une solution de NaOH à 0,3 mol/i formant un éluat de Na2 99Mo0 dans une solution de NaOH à 0,2 mol/1 formant la fraction contenant ledit radio-isotope de Mo-99 pur .
9. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à
8, dans lequel ladite fraction contenant ledit radio-isotope de Mo-99 pur présente une pureté radiochimique d'au moins 97%, de préférence d'au moins 98%, plus particulièrement d'au moins 98,5%, et de la manière la plus préférentielle d'au moins 99% de l'activité présente sous la forme chimique molybdate dudit radio-isotope de Mo-99 par rapport à l'activité totale dudit radio-isotope de Mo-99 sous toutes ses formes dans ladite fraction.
10. Fraction contenant un radio-isotope de Mo-99 conditionnée dans une solution de NaOH à 0,2 mol/1 présentant une pureté radiochimique en Mo-99 supérieure à 98,5% de l'activité présente sous la forme chimique molybdate dudit radio-isotope de Mo-99 par rapport à l'activité totale dudit radio-isotope de Mo-99 sous toutes ses formes dans ladite fraction.
11. Fraction contenant un radio-isotope de Mo-99 conditionnée dans une solution de NaOH à 0,2 mol/1 dans des flacons étanches qui sont enfermés dans des conteneurs individuels blindés.
12. Fraction contenant un radio-isotope de Mo-99 conditionnée dans une solution de NaOH à 2 mol/1 présentant une pureté
radiochimique en Mo-99 supérieure à 98,5% de l'activité présente sous la forme chimique molybdate dudit radio-isotope de Mo-99 par rapport à l'activité totale dudit radio-isotope de Mo-99 sous toutes ses formes dans ladite fraction.
13. Fraction contenant un radio-isotope de Mo-99 conditionnée dans une solution de NaOH à 2 mol/1 dans des flacons étanches qui sont enfermés dans des conteneurs individuels blindés.
14. Fraction selon l'une quelconque des revendications 10 à 13, contenant des additifs comme par exemple du nitrate d'ammonium, du NaOCÎ, du nitrate de sodium et analogues.
15. Fraction contenant un radio-isotope de Mo-99 pur obtenue par le procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 9.
16. Générateur de Tc-99 issu d'une solution mère comprenant une fraction de radio-isotopes de Mo-99selon l'une quelconque des revendications 10 à 15.
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|---|---|---|---|---|
| WO2020070554A2 (fr) | 2018-10-04 | 2020-04-09 | Innoviz Technologies Ltd. | Systèmes électro-optiques ayant des éléments chauffants |
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2016
- 2016-06-28 WO PCT/EP2016/065035 patent/WO2018001467A1/fr active Application Filing
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| J. SALACZ: "Reprocessing of irradiated Uranium 235 for the production of Mo-99, 1-131, Xe-133 radioisotopes.", REVUE IRE TIJDSCHRIFT, vol. 9, no. 3, 1985 |
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