WO2018001466A1 - Procédé de production d'une fraction contenant des radio-isotopes de xe-133, fraction contenant les radio-isotopes de xe-133 - Google Patents

Procédé de production d'une fraction contenant des radio-isotopes de xe-133, fraction contenant les radio-isotopes de xe-133 Download PDF

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radioisotopes
stainless steel
xenon radioisotopes
gas
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PCT/EP2016/065030
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Philippo FAGA
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Institut National Des Radioéléments
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Publication date
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/001—Recovery of specific isotopes from irradiated targets
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/001—Recovery of specific isotopes from irradiated targets
    • G21G2001/0094—Other isotopes not provided for in the groups listed above

Definitions

  • the present invention relates to a method for producing Xenon radioisotopes, in particular pure Xe-133 comprising the steps of
  • Basic dissolution of highly enriched uranium targets with obtaining a basic slurry containing aluminum salts and isotopes from the fission of highly enriched uranium and a gaseous phase containing Xenon radioisotopes, in particular of Xe-133, as a fission product of uranium, - isolation of said gaseous phase containing said Xenon radioisotopes, in particular Xe-133, and
  • a first cell is dedicated to the dissolution of highly enriched uranium targets that form a slurry.
  • the dissolution is accompanied by the release of Xenon radioisotopes, in particular Xe-133 Xenon, which is a fission product of uranium.
  • the Xenon trapped in the highly enriched uranium targets is released in the form of a gaseous phase since the Xenon is in gaseous form from -109 ° C.
  • the gas phase contains Xenon radioisotopes, in particular Xe-133, but also other fission products in gaseous form, such as for example Kr-85, but also the gases resulting from the dissolution.
  • targets during the exothermic dissolution reaction such as, for example, NH 3 , nitrogen oxides, C0 2, etc.
  • the first gaseous phase is then passed through copper chips before being purified.
  • Xenon radioisotopes particularly Xe-133
  • Xe-133 are released as a gas at the dissolution of highly enriched uranium targets, they must be isolated with great efficiency to prevent them from escaping. in the ventilation system and that it contaminates the atmosphere, or simply the filters of the ventilation system.
  • the aim of the invention is to overcome the drawbacks of the state of the art by providing a method in which the capture of xenon has been optimized and makes it possible to obtain stable and efficient purification of the Xe-133 radioisotope in order to its valuation.
  • the Xe-133 is used as a tracer in medical imaging of the respiratory tract during which it is inhaled by the patient, but also for medical imaging of the heart because of its great power of penetration into the bloodstream.
  • a method as indicated at the beginning characterized in that said isolation of said gas phase containing said Xenon radioisotopes, in particular Xe-133 comprises the steps of:
  • said isolation of said gaseous phase containing said xenon radioisotopes, in particular Xe-133 comprises the steps of: Passing said gaseous phase containing said xenon radioisotopes, in particular Xe-133 gas, into a U-shaped tube immersed in liquid nitrogen contained in a shielded container, through stainless steel shavings,
  • the capture of said isotopes of xenon, in particular Xe-133 is carried out by stainless steel clippings which make it possible to stabilize the insulation yield of Xe-133 and thus reduce any risk of release in the ventilation system which previously was not very stable from one production to another.
  • the gaseous phase substantially depleted in said xenon isotopes, in particular Xe-133 is collected and conveyed to the ventilation system which is connected to the stack for release into the atmosphere after ultimate filtration.
  • the entire installation of the ventilation system connected to the chimney is an existing and sized installation. Therefore, it is required that the amounts of polluting compounds remain substantially stable from one production to another since, when the plant is sized, it can not easily be reconstructed or modified between each production. Therefore, when highly environmentally hazardous products are handled, the production runs should be as reproducible as possible so that the sizing determined for these facilities is consistent with the expected pollutant capture capacity.
  • the process according to the present invention comprises a step of sweeping said basic slurry using a rare gas, in particular helium gas. for driving said gaseous phase containing said xenon radioisotopes, in particular Xe-133.
  • the gas phase containing said xenon radioisotopes, in particular Xe-133 is released.
  • the dissolver has a gas inlet and a gas outlet.
  • the gaseous phase containing said xenon radioisotopes, in particular Xe-133 leaves the dissolver via the gas outlet, which is connected to the cryogenic trap (directly or indirectly).
  • the withdrawal of the gaseous phase containing said xenon radioisotopes, in particular Xe-133 to the cryogenic trap is greatly increased by the dissolver's sky sweep by a rare gas, in particular by helium, because that It does not condense in the same way as xenon radioisotopes, in particular Xe-133.
  • said stainless steel clippings are 316 stainless steel clippings.
  • 316 stainless steel is the metal of choice par excellence because it has good resistance to corrosion. corrosion and good thermal conductivity.
  • said stainless steel shavings have an average weight of between 20 and 30 m g / claw, preferably between 22 and 28 mg / claw.
  • the stainless steel clippings have an average length of 7 mm, a diameter of about 2.5 mm and a thickness of about 1.7 mm.
  • said stainless steel clippings have an unshared density of between 1.05 and 1.4.
  • This non-typed density of stainless steel shavings in the process according to the present invention makes it possible to achieve a perfect compromise between optimization of the performance of the trap, but also makes it possible to maintain an advantageous fluid flow in order firstly to evacuate the gaseous phase depleted of Xenon radioisotopes, in particular Xe-133, towards the evacuation system, but also during the release of xenon radioisotopes, in particular Xe-133 trapped.
  • said U-tube immersed in liquid nitrogen comprises a quantity of stainless steel shavings of between 90 and 110 g.
  • the process comprises, in the isolation step, before said step of passing said gas phase containing said xenon radioisotopes, in particular Xe-133 gaseous in a U-shaped tube immersed in liquid nitrogen contained in a shielded container, through stainless steel trimmings, a step of fi ltrating the gaseous phase containing said xenon isotopes, in particular Xe-133, on a molecular sieve to capture water vapor and ammonia.
  • said gas phase containing said xenon radioisotopes in particular Xe-133 gaseous in a U-shaped tube immersed in liquid nitrogen contained in a shielded container
  • a step of fi ltrating the gaseous phase containing said xenon isotopes, in particular Xe-133 on a molecular sieve to capture water vapor and ammonia.
  • said step of fi nitration on a molecular sieve is followed by a capture of traces of residual steam on silica gel.
  • the process comprises, after said isolation step, said Xenon radioisotopes, in particular Xe-133 in the form of gas, passed through an active carbon bed. to eliminate traces of residual noble gases.
  • the subject of the invention is also a fraction of radioisotopes of xenon, in particular Xe-133, packaged in a sealed flask placed in a shielded enclosure, having a purity of xenon radioisotopes, in particular Xe-133 greater than 98% of the activity present in the chemical form of the xenate of said i-131 radioisotope with respect to the total activity of said i-131 radioisotope in all its forms in said fraction.
  • Other embodiments of the xenon radioisotope moiety, particularly Xe-133 according to the invention are indicated in the appended claims.
  • the subject of the invention is also a fraction of radioisotopes of xenon, in particular Xe-133 obtained according to the process according to the present invention as described above.
  • Figure 1 shows a cryogenic trap according to the present invention.
  • FIG. 2 illustrates the activity of the outgoing xenon of the cryogenic trap measured in number of strokes (CPS) as a function of time.
  • resin effluent means the mobile phase which passes through the resin and leaves the chromatographic column.
  • Aluminum targets containing highly enriched uranium are dissolved during a basic dissolution phase in the presence of NaOH (3 mol / l) and NaN0 3 (4 mol / l).
  • a slurry is formed as well as a gaseous phase of Xe-133.
  • the slurry contains a solid phase consisting mainly of uranium and fission product hydroxides and a liquid phase of molybdate (Mo0) and iodine-131 as iodine salts.
  • Mo0 molybdate
  • iodine-131 as iodine salts.
  • the slurry is then diluted with water to a volume of about 1.8 liters for a number of targets ranging from 3 to 9 to allow its transfer to the subsequent step.
  • the gaseous phase of Xenon is recovered separately.
  • the dissolution of the aluminum of the target is an exothermic reaction.
  • the slurry containing the solid phase and the basic liquid phase is then filtered.
  • the solid phase is washed twice with a volume of water of 900 ml, recovered and optionally returned upstream of the process for a subsequent acidic dissolution.
  • the filtrate (recovered basic liquid phase containing the fission products of Mo-99, i-131, ⁇ -133, ⁇ -135, Cs-137, Ru-103, Sb-125 and Sb-127) but also aluminum formed by the basic dissolution of aluminum targets, which is soluble at basic pH.
  • Aluminum is soluble in basic medium as well as in acid medium. On the other hand, it is insoluble when the pH is between 5 and 10
  • the filtrate collected must then be acidified. However, the acidification also causes a release of heat. Therefore, before acidification, the filtrate is cooled to a temperature of about 50 ° C.
  • Oxides and hydroxides of aluminum form different crystalline structures (bayerite, gibbsite, ...) which are chemically similar but different in their solubility.
  • the experimental conditions of temperature, concentration and also the rate of addition of the reagents strongly influence the results obtained.
  • the reaction that governs the balance between the different forms of aluminum is as follows at the time of acidification
  • the medium is highly radioactive and at a high temperature because of the basic dissolution but also because of the exothermic nature of the neutralization during the acidification step, the addition of acid would form acid overconcentrations at localized locations. causing local heating by the neutralization reaction, and the formation of insoluble aluminum forms or kinetics of slow re-dissolution of aluminum salts.
  • the reaction medium has a high temperature, is highly radioactive and difficult to access, it is not possible to maintain stirring to avoid these points of high temperature aluminate concentration. The effects of overconcentrations in acid should be avoided to avoid two main reasons.
  • the filtrate is cooled to avoid precipitation of aluminum salts during acidification at a temperature of about 50 ° C and in all cases less than 60 ° C.
  • the filtrate is thus acidified with concentrated nitric acid (65%).
  • the radioisotopes of iodine are then released during acidification.
  • the acidified filtrate is heated to a temperature above 93 ° C, preferably greater than or equal to 95 ° C, preferably between 96 ° C and 99 ° C, but preferably less than 100 ° C and maintained under bubbling.
  • Acidification makes it possible to obtain an acidic pH solution in order to be able to fix the Mo-99 radioisotope on the alumina column (and to release the radioisotopes of iodine with a view to their subsequent recovery. .
  • the acidified liquid phase, depleted in iodine, is then loaded onto a column of alumina, conditioned in 1 mol / l nitric acid. Mo-99 is adsorbed on alumina while the majority of the contaminating fission products are removed in the alumina column effluent.
  • the alumina column is then eluted with NaOH at a concentration of about 2 mol / l and then with water.
  • the eluate recovered from the alumina column forms the first eluate of the Mo-99 radioisotope.
  • the first eluate of the column is stored for a period of time between 20 hours and 48 hours.
  • the alumina column is eluted again with NaOH at a concentration of about 2 mol / l and then with water, before cleaning.
  • the eluate of the new elution forms the second eluate of the Mo-99 radioisotope.
  • the first eluate of the Mo-99 radioisotope is combined with the second eluate of the Mo-99 radioisotope and forms a unique eluate that will further undergo subsequent purification steps. Either each first and second eluates are treated separately in subsequent purification steps in the same manner.
  • we will speak in the following of the Mo-99 radioisotope eluate whether it is the first Mo-99 radioisotope eluate or the second Mo-99 radioisotope eluate or both. .
  • the radioisotope eluate of Mo-99 from the alumina column is then loaded onto a second chromatographic column containing a strong anionic ion exchange resin pre-conditioned in water.
  • the ion exchange column is then eluted with a solution of ammonium nitrate at a concentration of about 1 me / l.
  • the recovered eluate thus comprises the Mo-99 radioisotope in a fraction containing ammonium nitrate.
  • the ammonium nitrate solution containing the Mo-99 radioisotope is then loaded onto a 35-50 mesh activated carbon column, which may be optionally doped with silver to recover any traces of iodine.
  • the activated carbon column on which the Mo-99 isotope is attached is then washed with water and then eluted with NaOH solution at a concentration of about 0.3 mol / l.
  • Elution of the activated carbon column makes it possible to recover a solution of Na 2 99 MoO 4 in NaOH but to keep any iodine captured on the column at a preferred concentration of 0.2 mol / l, which will then be conditioned. and packed for delivery.
  • the solution of Na 2 99 MoO 4 in NaOH at a preferred concentration of 0.2 mol / l is loaded onto an alumina resin in a Mo-99 generator.
  • the waterproof container comprises a gas phase output connected to a rare gas recovery device, isolated from the external environment, but also an inlet for a flushing gas.
  • the gaseous phase contains ammonia (NH 3 ) which is derived from the reduction of nitrates and the main gaseous fission products which are Xe-133 and Kr-85
  • Dissolution is a very exothermic reaction, which imposes two large refrigerants. Nevertheless, water vapor is present in the gas phase.
  • the gaseous phase is carried by a carrier gas (He) to the noble gas recovery device.
  • He carrier gas
  • the aqueous phase leaves the basic dissolution tight container and is fed to the noble gas recovery device.
  • the gaseous phase containing among others the Xe-133 radioisotope is first passed through a molecular sieve to remove ammonia (NH 3 ) and water vapor. Then, the gaseous phase is passed through silica gel in order to eliminate any trace of residual water vapor
  • the gaseous phase containing inter alia the radioisotope Xe-133 is then fed into a U-shaped tube immersed in liquid nitrogen (ie -196X) contained in a shielded container, through stainless steel clippings.
  • liquid nitrogen ie -196X
  • the stainless steel trimmings are made from 316 stainless steel rod having a diameter of between 1.5 and 2 cm and a length of between 10 and 20 cm, preferably between 14 and 18 cm, more particularly of about 16 cm using a 4-lip burr with a diameter of 16 mm using a hydraulic vice.
  • the speed of the milling machine comprising the aforementioned milling cutter is 90 rpm and set with a forward speed of 20 mm / min.
  • the depth of the cutter is about 5 mm.
  • the stainless steel shavings have an average weight of between 20 and 30 mg / claw, preferably between 22 and 28 mg / claw and a non-typed density when shaped between 1.05 and 1.4.
  • the stainless steel clippings have an average length of 7 mm, a diameter of about 2.5 mm and a thickness of about 1.7 mm.
  • the U-tube has a clipping amount of between 90 g and 110 g.
  • the volume of 316 stainless steel shavings included in the U-tube is fully immersed in liquid nitrogen.
  • the radioisotope Xe-133 from said gaseous phase containing the radioisotope Xe-133 is then captured by liquefaction of said Xe-133 by means of said cooled stainless steel clippings, which capture the Xe-133 by condensation.
  • the liquefaction temperature of Xe-133 is around -107 ° C. Therefore, Xe gas is condensed in liquid form on stainless steel shavings.
  • the lines are purged and the liquid nitrogen injection is cut off and the trap is brought into contact with a vacuum bulb whose volume is 50 times more large than the volume of clippings contained in the liquid nitrogen trap.
  • the liquid nitrogen trap is then, in a closed circuit with the collection bulb, brought to room temperature. After heating 99% of the Xe-133 initially present in gaseous form is found in the ampoule.
  • the acidification of the basic slurry makes it possible to obtain an acidic pH solution which allows the binding of the Mo-99 radioisotope to the alumina column but also to release the radioisotopes of the iodine for recovery.
  • the recovery of the iodine is carried out during and after the acidification of the previously cooled basic filtrate.
  • the radioisotopes of iodine are evolved by heating the acidified filtrate at a temperature above 93 ° C., preferably greater than or equal to 95 ° C., preferably between 96 ° C. and 99 ° C., but preferably less than 100 ° C and maintained under bubbling to promote the release of iodine in gaseous form.
  • a gas phase which contains the radioisotopes of iodine but also a part of the filtrate which has evaporated.
  • the acidifier has an aqueous phase outlet tubing which dips into a closed container containing water. Another tubing comes out of this closed container. The aqueous phase therefore leaves the acidifier and is bubbled in the water contained in the closed container. In this way, the part of the filtrate which has evaporated is dissolved in the water contained in the closed container, while the insoluble part, namely the radioisotopes of iodine, are found above the surface of the container.
  • a second closed container namely a trap containing NaOH at a concentration of 3 mol / l.
  • the radioisotopes of iodine are then converted into iodide iodine salts and solubilized in the NaOH contained in the iodine trap.
  • the fraction containing the radioisotopes of iodine is then packaged in hermetic bottles contained in an armored enclosure for shipment to the customer.
  • the gaseous phase contains among others NH 3 which comes from the reduction of nitrates which takes place during the dissolution of the targets.
  • the main gaseous fission products are radioisotopes of xenon, in particular Xe-133 and Kr-85.
  • Dissolution is a very exothermic reaction, which imposes two large refrigerants, however, water vapor is present in the gas phase.
  • the gas phase is carried by a rare carrier gas, more particularly helium to the rare gas recovery device and first passes through a molecular sieve to remove NH3 and water vapor.
  • any traces of residual water vapor are fixed on silica gel before the gaseous phase containing xenon radioisotopes, in particular Xe-133 passes through the cryogenic trap P1.
  • the U-tube of the cryogenic trap is filled with stainless steel balls with a quantity of between 90 and 110 g.
  • a detector of the xenon activity (D1) in FIG. 1 was placed upstream of the cryogenic trap PI and a detector of the xenon activity (D2) in FIG. 1 was placed downstream of the cryogenic trap. in the direction of the passage of gas.
  • the detector of xenon activity (incoming activity in the cryogenic trap) measures a number of strokes (CPS).
  • CPS number of strokes
  • D1 The curve plotted on the basis of the measurements of the detector 1 (D1) is the curve A in FIG. 2.
  • Example 1 The same production campaign as in the example was reproduced, but the gaseous phase containing xenon radioisotopes, in particular Xe-133 passes through the cryogenic trap Pl.
  • a detector of xenon activity (D1) in Figure 1 was placed upstream of the cryogenic trap and a detector of xenon activity (D2) in Figure 1 was placed downstream of the cryogenic trap in the direction of the passage of gas.
  • the detector of xenon activity (incoming activity in the cryogenic trap) measures a number of strokes (CPS).
  • the curve plotted on the basis of the measurements of the detector 1 (D1) is the curve A in FIG. 2.
  • the two traps PI stainless steel balls
  • P2 stainless steel trimmings
  • the detector of xenon activity measures a number of strokes (CPS).
  • CPS number of strokes
  • D2 The curve plotted on the basis of the measurements of the detector 2 (D2) is the curve B in FIG. 2.
  • the gaseous phase containing the radioisotopes of xenon, in particular Xe-133 passes through the trap 2 containing stainless steel scrap P2 (l) in FIG.
  • the level of capture of xenon radioisotopes, in particular Xe-133 is important and that the number of strokes, and therefore the xenon radioisotope content, in particular Xe-133, decreases greatly in the gaseous phase depleted of xenon radioisotopes, in particular Xe-133.
  • the level of capture of xenon radioisotopes, in particular Xe-133 is significantly lower when the cryogenic trap contains stainless steel balls (PI).
  • the number of strokes, and therefore the radioisotope content of xenon, in particular Xe-133 does not significantly decrease for the cryogenic trap containing stainless steel balls while for the trap P2 containing stainless steel shavings.
  • the level of xenon radioisotope capture, in particular Xe-133 is important and the number of strokes, and thus the xenon radioisotope content, in particular Xe-133, strongly decreases in the depleted gas phase Xenon radioisotopes, in particular Xe-133.

Abstract

La présente invention concerne un procédé de production de radio-isotopes du xénon pur comprenant les étapes de dissolution basique de cibles d'uranium hautement enrichi avec obtention d'une phase gazeuse contenant des radio-isotopes du xénon, isolement de ladite phase gazeuse, récupération d'une fraction contenant lesdits radio-isotopes du xénon, caractérisé en ce que ledit isolement comprend un passage de ladite phase gazeuse dans un tube en U plongé dans de l'azote liquide contenu dans un récipient blindé, au travers de rognures d'inox, une séparation desdits radio-isotopes du xénon de ladite phase gazeuse par liquéfaction desdits radio-isotopes du xénon au moyen desdites rognures d'inox refroidies, lesquelles capturent lesdits radio- isotopes du xénon par condensation, une collecte desdits radio-isotopes du xénon liquéfié et d'une phase gazeuse appauvrie en lesdits radio-isotopes du xénon et récupération desdits radio-isotopes du xénon sous forme gazeuse par réchauffement progressif à température ambiante.

Description

« PROCÉDÉ DE PRODUCTION D'UNE FRACTION CONTENANT DES RADIO- ISOTOPES DE XE-133 , FRACTION CONTENANT LES RADIO-ISOTOPES DE XE- 133»
La présente invention se rapporte à procédé de production de radio-isotopes du Xénon, en particulier du Xe-133 pur comprenant les étapes de
Dissolution basique de cibles d'uranium hautement enrichi avec obtention d'une bouillie basique contenant des sels d'aluminium et des isotopes issus de la fission de l'uranium hautement enrichi et d'une phase gazeuse contenant des radio-isotopes du Xénon, en particulier du Xe-133, en tant que produit de fission de l'uranium, - isolement de ladite phase gazeuse contenant lesdits radio-isotopes du Xénon, en particulier du Xe-133, et
Récupération d'une fraction contenant lesdits radio-isotopes du Xénon, en particulier du Xe-133,
Un tel procédé de production de radio-isotope de Xe-133 est connu de l'état de la technique, voir par exemple le document « Reprocessing of irradiated Uranium 235 for the production of Mo-99, 1-131, Xe-133 radioisotopes. J. Salacz - revue IRE tijdschrift, vol 9, N°3 (1985),
Selon ce document, le traitement de produits de fission de l'uranium dans le but de produire des radio-isotopes de courte durée de vie implique des conditions de travail particulièrement contraignantes.
Ces conditions de travail particulièrement contraignantes impliquent entre autres de travailler dans des cellules blindées et à l'aide de pinces robotisées ou manipulées de l'extérieur de cellules blindées par les manipulateurs de la chaîne de production. Une fois les processus de traitement des cibles contenant de l'uranium hautement enrichi bien établis et sécurisés en ce que la pollution de l'environnement est nul ou très faible, le processus de production des radio-isotopes est clairement figé. La moindre modification de ces procédés est évitée dans la mesure du possible pour éviter de perturber le schéma de production, dans la mesure ou lorsque le niveau de pollution de l'environnement est considéré comme sécurisé, chaque modification est considérée comme un nouveau risque à gérer dans le but d'obtenir un nouveau design satisfaisant les contraintes environnementales. De plus, le procédé est réalisé dans des cellules comprenant des hublots de verre blindé au plomb de plusieurs dizaine de cm et au travers desquelles cellules passent des bras articulés manipulés de l'extérieur, robotisés ou non.
Plusieurs cellules se suivent. Dans chaque cellule, une partie du procédé est réalisée et au fur et à mesure des cellules, des radio-isotopes sont récupérés.
Une première cellule est dédiée à la dissolution de cibles d'uranium hautement enrichies qui forme une bouillie. La dissolution est accompagnée de la libération des radio-isotopes du Xénon, en particulier du Xe-133 Xénon, lequel est un produit de fission de l'uranium.
En effet, dès la dissolution de la cible irradiée, le Xénon piégé dans les cibles d'uranium hautement enrichi se libère sous forme d'une phase gazeuse puisque le Xénon se présente sous forme gazeuse à partir de -109°C. A ce stade, la phase gazeuse comporte les radio-isotopes du Xénon, en particulier du Xe-133, mais également d'autres produits de fission sous forme gazeuse, comme par exemple le Kr-85, mais aussi les gaz issus de la dissolution des cibles durant la réaction exothermique de dissolution, comme par exemple du NH3, des oxydes d'azote, du C02 ...
Selon ce document, la présence d'ammoniac doit impérativement être évitée durant la capture de Xénon, raison pour laquelle la phase gazeuse isolée est préalablement passée au travers d'un tamis moléculaire permettant de capturer d'abord l'eau et l'ammoniac.
Selon ce document, la première phase gazeuse est ensuite passée au travers de copeaux de cuivre avant d'être purifiée.
En effet, le cuivre présente d'excellentes propriétés de conductivité thermique et donc favorise la capture du Xénon. Les radio-isotopes du Xénon, en particulier du Xe-133 étant libéré sous forme de gaz à la dissolution des cibles d'uranium hautement enrichi, il est nécessaire de les isoler avec une très grande efficacité pour éviter qu'ils ne s'échappent dans le système de ventilation et qu'il contamine l'atmosphère, ou simplement les filtres du système de ventilation.
Malheureusement, l'usage de copeaux de cuivre bien que décrit comme très efficace a conduit à d'autres difficultés en particulier à cause de sa faible résistance à la corrosion. En effet, le cuivre forme un complexe caractéristique [Cu(NH3)6]++ coloré avec l'ammoniac résiduel de la phase gazeuse .
De plus, il est apparu que le rendement d'isolement du Xe-133 pour éviter son relargage dans le système de ventilation n'était pas très stable d'une production à l'autre et que ce procédé devait être optimisé.
En outre, bien que le Xe-133 issu du procédé connu rencontrait les spécifications de l'époque avec une teneur en impureté inférieure à 3%, les contraintes de plus en plus sévères en terme de pureté des radio-isotopes requéraient d'améliorer le procédé existant.
L'invention a pour but de pallier aux inconvénients de l'état de la technique en procurant un procédé dans lequel la capture du xénon était optimisée et permettait d'obtenir une purification stable et efficace du radio- isotope Xe-133 dans le but de sa valorisation.
En effet, le Xe-133 est utilisé comme traceur en imagerie médicale des voies respiratoires au cours de laquelle il est inhalé par le patient, mais aussi pour l'imagerie médicale du c ur de par son grand pouvoir de pénétration dans la circulation sanguine.
Pour résoudre ce problème, il est prévu suivant l'invention un procédé tel qu'indiquée au début, caractérisé en ce que ledit isolement de ladite phase gazeuse contenant lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 comprend les étapes de :
ledit isolement de ladite phase gazeuse contenant lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 comprend les étapes de : Passage de ladite phase gazeuse contenant lesdits radio- isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 gazeux dans un tube en forme de U plongé dans de l'azote liquide contenu dans un récipient blindé, au travers de rognures d'inox,
- Séparation desdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 de ladite phase gazeuse contenant lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 par liquéfaction desdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 au moyen desdites rognures d'inox refroidies, lesquelles capturent lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 par condensation,
Collecte desdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 liquéfié et d'une phase gazeuse substantiellement appauvrie en lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133, et
Récupération desdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 sous forme de gaz par réchauffement progressif à température ambiante.
Comme on peut le constater, selon le procédé selon ia présente invention, la capture desdits isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 est effectuée par des rognures d'inox qui permettent de stabiliser le rendement d'isolement du Xe-133 et ainsi réduire tout risque de relargage dans le système de ventilation qui auparavant n'était pas très stable d'une production à l'autre.
En effet, la phase gazeuse substantiellement appauvrie en lesdits isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 est collectée et acheminée vers le système de ventilation qui est relié à la cheminée pour relargage dans l'atmosphère après une filtration ultime. Bien entendu, toute l'installation du système de ventilation raccordé à ia cheminée est une installation existante et dimensionnée. Par conséquent, il est requis que les quantités de composés polluants restent sensiblement stables d'une production à l'autre étant donné que lorsque l'installation est dimensionnée, elle ne peut pas aisément être reconstruite ou modifiée entre chaque production. Par conséquent, lorsque des produits hautement dangereux pour l'environnement sont manipulés, il y a lieu que les campagnes de production soient aussi reproductibles que possible afin que les dimensionnements déterminés pour ces installations soient conformes à la capacité attendue de capture des polluants.
Au vu du besoin de systématiser et de stabiliser la production desdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133, il a donc été imaginé suivant la présente invention de modifier la nature des copeaux de cuivre et de remplacer la matière de remplissage du tube en U du piège cryogénique par des billes d'acier dont la géométrie est plus homogène et aurait potentiellement permis d'atteindre une stabilité d'une production à l'autre.
Malheureusement et contre toute attente, les billes d'inox ne permettaient pas d'atteindre le résultat escompté. En effet, durant le passage de la phase gazeuse, les radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 n'étaient simplement pas capturé par le piège cryogénique.
Différents essais ont alors été menés en vue de déterminer la matière idéale des billes à placer dans le tube en U pour fabriquer un piège cryogénique efficace.
II est toutefois apparu que pour atteindre une production stable des radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133, et une composition de la phase gazeuse sensiblement appauvrie en lesdits radio- isotopes du xénon, en particulier du Xe-133, l'inox constituait un métal de choix au vu de sa résistance à la corrosion, mais qu'au delà, bien qu'il soit souhaitable d'assurer la reproductibilité de la composition de la phase gazeuse sensiblement appauvrie en lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133, le côté non homogène de rognures était un critère requis pour assurer l'efficacité du piège desdits radio-isotopes du xénon.
Dans une forme de réalisation particulièrement préférée, le procédé selon la présente invention comprend une étape de balayage de ladite bouillie basique à l'aide d'un gaz rare, en particulier d'hélium permettant d'entraîner ladite phase gazeuse contenant lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133.
En effet, dans l'acidificateur dans lequel la bouillie basique est produite, la phase gazeuse contenant lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 est libérée. Le dissolveur comporte une entrée de gaz et une sortie de gaz. La phase gazeuse contenant lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 quitte le dissolveur par la sortie de gaz, laquelle est reliée au piège cryogénique (directement ou indirectement).
Toutefois, le soutirage de la phase gazeuse contenant lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 vers le piège cryogénique est largement augmentée par le balayage du ciel du dissolveur par un gaz rare, en particulier par de l'hélium car celui-ci ne se condense pas de la même manière que les radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133.
Dans une autre forme de réalisation avantageuse du procédé selon la présente invention, lesdites rognures d'inox sont des rognures d'acier inoxydable 316. En effet, l'inox 316 est le métal de choix par excellence car il présente une bonne résistance à la corrosion et une bonne conductivité thermique.
Dans encore un autre mode de réalisation particulièrement avantageux du procédé selon la présente invention, lesdites rognures d'inox présentent un poids moyen compris entre 20 et 30 m g/rognure, de préférence entre 22 et 28 mg/rognure.
De préférence, les rognures d'inox présentent en moyenne une longueur de 7 mm, un diamètre d'environ 2,5 mm ainsi qu'une épaisseur d'environ 1,7 mm.
Plus particulièrement, dans le procédé selon la présente invention, lesdites rognures d'inox présentent une densité non tapée comprise entre 1,05 et 1,4.
Cette densité non tapée des rognures d'inox dans le procédé selon la présente invention permet d'atteindre un compromis parfait entre optimisation de la performance du piège, mais également permet de maintenir un écoulement fluidique avantageux pour d'une part évacuer la phase gazeuse appauvrie en radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 vers le système d'évacuation, mais aussi durant la libération des radio- isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 piégés.
Dans le procédé selon la présente invention, il est en outre préféré que ledit tube en U plongé dans de l'azote liquide comporte une quantité de rognures d'inox comprise entre 90 et 110 g.
Dans une autre variante avantageuse de la présente invention, durant l'isolement, le procédé comprend dans l'étape de l'isolement, avant ladite étape de passage de ladite phase gazeuse contenant lesdits radio- isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 gazeux dans un tube en forme de U plongé dans de l'azote liquide contenu dans un récipient blindé, au travers de rognures d'inox, une étape de fiitration de la phase gazeuse contenant lesdits isotopes du xénon, en particulier du Xe-133, sur un tamis moléculaire pour capturer de la vapeur d'eau et de l'ammoniac.
Plus particulièrement, selon la présente invention, ladite étape de fiitration sur un tamis moléculaire est suivie d'une capture des traces de vapeur d'eau résiduelle sur du silicagel.
Dans encore une autre variante du procédé selon la présente invention, le procédé comporte après ladite étape d'isolement, lesdits radio- isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 sous forme de gaz sont passés au travers d'un lit de charbon actif en vue d'éliminer les traces de gaz rares résiduels.
D'autres formes de réalisation du procédé de production de radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 suivant l'invention sont indiquées dans les revendications annexées.
L'invention a aussi pour objet une fraction de radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133, conditionné dans un flacon étanche placé dans une enceinte blindée, présentant une pureté en radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 supérieure à 98% de l'activité présente sous îa forme chimique du xenate dudit radio-isotope d'i-131 par rapport à l'activité totale dudit radio-isotope d'i-131 sous toutes ses formes dans ladite fraction. D'autres formes de réalisation de la fraction de radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 suivant l'invention sont indiquées dans les revendications annexées.
L'invention a aussi pour objet une fraction de radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 obtenue selon le procédé suivant la présente invention tel que décrit ci-dessus.
D'autres formes de réalisation de la fraction obtenue suivant le procédé de la présente invention sont indiquées dans les revendications annexées.
D'autres caractéristiques, détails et avantages de l'invention ressortiront de la description donnée ci-après, à titre non limitatif et en faisant référence aux exemples.
Dans les dessins, la figure 1 représente un piège cryogénique suivant la présente invention.
La figure 2 illustre l'activité du xénon sortante du piège cryogénique mesuré en nombre de coups (CPS) en fonction du temps.
Dans le cadre de la présente invention, par le terme « effluent de la résine » on entend la phase mobile qui passe au travers de la résine et qui quitte la colonne chromatographique.
Lorsque de l'uranium 235 est bombardé de neutrons, il forme des produits de fission de une masse inférieure qui sont eux-mêmes instables.
Ces produits génèrent via un cycle de fission d'autres radio-isotopes. C'est notamment de cette manière que sont produits les radio-isotopes de Mo-99,
Xe-133 et 1-131.
Les cibles d'aluminium contenant de l'uranium hautement enrichi sont dissoutes durant une phase de dissolution basique en présence de NaOH (3 mol/1) et de NaN03 {4 mol/1). Durant la dissolution, une bouillie est formée ainsi qu'une phase gazeuse de Xe-133. La bouille contient une phase solide principalement formée d'uranium et d'hydroxydes de produit de fission et une phase liquide de molybdate (Mo0 ) et d'iode 131 sous forme de sels d'iode. La bouillie est ensuite diluée avec de l'eau à hauteur d'un volume d'environ 1,8 litre pour un nombre de cibles allant de 3 à 9 pour permettre son transfert vers l'étape ultérieure.
La phase gazeuse de Xénon est récupérée séparément.
La dissolution de l'aluminium de la cible est une réaction exothermique. La bouille contenant la phase solide et la phase liquide basique est alors filtrée. La phase solide est lavée deux fois avec un volume d'eau de 900 ml, récupérée et éventuellement renvoyée en amont du procédé pour une dissolution acide subséquente. Le filtrat (phase liquide basique récupérée contenant les produits de fission du Mo-99, de l'i-131, de ΓΙ-133, de ΙΊ-135, du Cs-137, du Ru-103, du Sb-125 et du Sb-127) mais aussi de î'aluminate formé par la dissolution basique des cibles d'aluminium, lequel est soluble à pH basique. L'aluminium est soluble en milieu basique ainsi qu'en milieu acide. Par contre, il est insoluble lorsque le pH est compris entre 5 à 10 Le filtrat collecté doit ensuite être acidifié. Toutefois, l'acidification provoque également un dégagement de chaleur. Par conséquent, avant acidification, le filtrat est refroidi à une température d'environ 50°C.
En effet, comme on le sait du document « Form and Stability of Aluminium Hydroxide Complexes in Dilute Solutions fJ.D. Hem and CE. Roberson - Chemistry of Aluminum in Natural Water - 1967), le comportement de l'aluminium en solution est complexe et les réactions de transformation de l'ion Al34 en la forme précipitée d'hydroxyde et la forme soluble d'aluminate sont soumises à une certaine cinétique.
La formation de solides métastables est connue et les conditions d'équilibre sont parfois difficiles à atteindre même avec des temps de réaction importants. Les oxydes et hydroxydes d'aluminium forment différentes structures cristallines (bayerite, gibbsite, ...) qui sont chimiquement similaires mais différentes par leur solubilité. Les conditions expérimentales de température, de concentration et aussi de vitesse d'addition des réactifs influencent fortement les résultats obtenus La réaction qui régit l'équilibre entre les différentes formes de l'aluminium est ia suivante au moment de l'acidification
Figure imgf000012_0001
Comme le milieu est fortement radioactif et à une température élevée à cause de la dissolution basique mais aussi à cause du caractère exothermique de la neutralisation durant l'étape d'acidification, l'addition d'acide formerait à des endroits localisés des surconcentrations en acide entraînant des échauffements locaux par la réaction de neutralisation, et la formation de formes insolubles aluminiques ou à cinétique de re-dissolution lente de sels d'aluminium. Toutefois, vu les contraintes du procédé décrit dans l'état de la technique, le milieu réactionnel présente une température élevée, qu'il est fortement radioactif et peu accessible, il n'est pas possible de le maintenir sous agitation pour éviter ces points de concentration en aluminate à haute température. Les effets des surconcentrations en acide doivent être évités pour éviter deux raisons principales. D'une part, la formation de précipités de sels d'aluminium provoque un risque important de colmatage de l'installation, ce qui nuit au rendement de la production, mais également ajoute un risque sanitaire au vu de ia forte radioactivité du mélange réactionnel. 11 n'est en effet pas simple, voire inenvisageable d'intervenir manuellement pour décolmater l'installation, mais en outre, cela ne pourrait se faire qu'au détriment du rendement de production.
Par conséquent, le filtrat est refroidit en vue d'éviter la précipitation de sels d'aluminium durant l'acidification à une température d'environ 50°C et dans tous les cas inférieure à 60°C. Le filtrat est donc acidifiée par de l'acide nitrique concentré (65%). Les radio-isotopes de l'iode sont alors dégagés durant l'acidification. Pour favoriser le dégagement d'iode, ie filtrat acidifié est chauffé à une température supérieure à 93°C, de préférence supérieure ou égale à 95"C, de préférence entre 96°C et 99°C, mais de préférence inférieure à 100°C et maintenue sous bullage.
L'acidification permet l'obtention d'une solution à pH acide afin de pouvoir fixer le radio-isotope de Mo-99 sur la colonne d'alumine (et de libérer les radio-isotopes de l'iode en vue de leur récupération ultérieure.
La phase liquide acidifiée, appauvrie en iode est alors chargée sur une colonne d'alumine, conditionnée dans de l'acide nitrique 1 mol/1. Le Mo-99 est adsorbé sur l'alumine alors que la majorité des produits de fission contaminants sont éliminés dans l'effluent de la colonne d'alumine.
La colonne d'alumine sur laquelle le radio-isotope de Mo-99 est fixé est lavée par de l'acide nitrique à une concentration d'une mol/i, par de l'eau, du sulfite de sodium à une concentration d'environ 10 g/1 et enfin encore une fois à l'eau. L'effluent de lavage est écarté
La colonne d'alumine est ensuite éluée par du NaOH à une concentration d'environ 2 mol/1 et ensuite par de l'eau.
L'éluat récupéré de la colonne d'alumine forme le premier éluat du radio-isotope de Mo-99.
Dans un mode préféré du procédé selon la présente invention, le premier éluat de la colonne est conservé pendant une période de temps comprise entre 20 heures et 48 heures. Après cette période de temps prédéterminée, la colonne d'alumine est à nouveau éluée à l'aide de NaOH à une concentration d'environ 2 mol/1 et ensuite avec de l'eau, avant son nettoyage. L'éluat de la nouvelle élution forme le deuxième éluat du radio- isotope de Mo-99 A ce stade, soit le premier éluat du radio-isotope de Mo-99 est rassemblé avec le deuxième éluat du radio-isotope de Mo-99 et forme un éluat unique qui va encore subir les étapes de purification ultérieure. Soit chaque premier et deuxième éluats sont traités séparément dans les étapes de purification ultérieure, de la même manière. Pour plus de simplicité, on parlera dans la suite de l'éluat de radio-isotope de Mo-99, qu'il s'agisse du premier éluat du radio-isotope de Mo-99 ou du deuxième éluat du radio- isotope de Mo-99 ou des deux rassemblés.
L'éluat de radio-isotope de Mo-99 de la colonne d'alumine est alors chargé sur une deuxième colonne chromatographique contenant une résine échangeuse d'ions de type anionique forte préalablement conditionnée dans de l'eau.
La colonne échangeuse d'ions est ensuite éluée au moyen d'une solution de nitrate d'ammonium à une concentration d'environ 1 moi/1. L'éluat récupéré comprend donc le radio-isotope de Mo-99 dans une fraction contenant du nitrate d'ammonium.
La solution de nitrate d'ammonium contenant le radio-isotope de Mo-99 est alors chargée sur une colonne de charbon actif 35-50 mesh, qui peut être éventuellement dopé à l'argent pour récupérer les éventuelles traces d'iode . La colonne de charbon actif sur laquelle le radio-isotope de Mo- 99 est fixé est alors lavée à i'eau et ensuite éluée avec une solution de NaOH à une concentration d'environ 0,3 mol/1.
L'élution de la colonne de charbon actif permet de récupérer une solution de Na2 99Mo04 dans du NaOH mais de garder l'iode éventuel capturé sur la colonne à une concentration préférée de 0,2 mol/1, laquelle sera ensuite conditionnée et emballée pour livraison.
Dans une forme d'utilisation particulière de l'invention, la solution de Na2 99Mo04 dans du NaOH à une concentration préférée de 0,2 mol/1 est chargée sur une résine d'alumine dans un générateur de Mo-99/Tc- 99 ou sur une résine d'oxyde de titane pour permettre la génération de radio- isotope du technétium 99 pour la médecine nucléaire.
Durant la formation de la bouille, des produits de fission de l'uranium sont libérés, certains sous forme soluble, d'autres sous forme de gaz. C'est entre autre le cas du xénon et du krypton qui se trouvent donc dans une phase gazeuse. La phase gazeuse sort du milieu liquide et reste confinée dans le récipient étanche dans lequel la dissolution a lieu. Le récipient étanche comprend une sortie de phase gazeuse reliée un dispositif de récupération des gaz rares, isolé de l'environnement extérieur, mais également une entrée pour un gaz de balayage.
La phase gazeuse contient de l'ammoniac (NH3) qui provient de la réduction des nitrates et des produits de fission gazeux principaux qui sont le Xe-133 et le Kr-85
La dissolution est une réaction très exothermique, ce qui impose deux gros réfrigérants. Néanmoins, de la vapeur d'eau est présente dans la phase gazeuse. La phase gazeuse est emportée par un gaz vecteur (He) vers le dispositif de récupération des gaz rares.
La phase aqueuse quitte le récipient étanche de dissolution basique et est amenée vers le dispositif de récupération des gaz rares. La phase gazeuse contenant entre autres le radio-isotope Xe-133 est d'abord passée au travers d'un tamis moléculaire permettant d'éliminer l'ammoniac (NH3) et la vapeur d'eau. Ensuite, la phase gazeuse est passée au travers de silicagel afin d'éliminer tout trace de vapeur d'eau résiduelle
La phase gazeuse contenant entre autres le radio-isotope Xe- 133 est alors amenée dans un tube en forme de U plongé dans de l'azote liquide (soit à -196X) contenu dans un récipient blindé, au travers de rognures d'inox.
Les rognures d'inox sont fabriquées à partir de tige d'inox 316 présentant un diamètre compris entre 1,5 et 2 cm et d'une longueur comprise entre 10 et 20 cm, de préférence entre 14 et 18 cm, plus particulièrement d'environ 16 cm à l'aide d'une fraise à 4 lèvres d'un diamètre de 16 mm au moyen d'un étau hydraulique. La vitesse de la fraiseuse comportant la fraise susdite est de 90 t/min et réglée avec une vitesse d'avancement de 20 mm/min. La profondeur de passe de la fraise est d'environ 5 mm.
Les rognures d'inox présentent un poids moyen compris entre 20 et 30 m g/rognure, de préférence entre 22 et 28 m g/ rognure et une densité non tapée une fois mise en forme comprise entre 1.05 et 1.4. Les rognures d'inox présentent en moyenne une longueur de 7 mm, un diamètre d'environ 2,5 mm ainsi qu'une épaisseur d'environ 1,7 mm.
Le tube en U comporte une quantité de rognure comprise entre 90 g et 110 g. Le volume de rognures d'inox 316 compris dans le tube en U est entièrement immergé dans de l'azote liquide.
Le radio-isotope Xe-133 issu de ladite phase gazeuse contenant le radio-isotope Xe-133 est alors capturé par liquéfaction dudit Xe-133 au moyen desdites rognures d'inox refroidies, lesquelles capturent le Xe-133 par condensation.
La température de liquéfaction du Xe-133 se situe aux environs de -107°C. Par conséquent, le Xe gazeux est condensé sous forme liquide sur les rognures d'inox.
Par contre, puisque la température de liquéfaction du Kr-85 se situe autour de -152°C, il y a une quantité nettement moindre de Kr qui est piégée dans le piège à azote liquide et le Kr résiduel est collecté dans des pièges spécifiques avec les gaz issus du procédé décrit ici, à savoir, entre autres la phase gazeuse substantiellement appauvrie en Xe-133.
Une fois que le Xe-133 a été capturé par le piège à azote liquide, les canalisations sont purgées et l'injection d'azote liquide est coupée et le piège est mis en contact avec une ampoule sous vide dont le volume est 50 fois plus grand que le volume des rognures contenu dans le piège à azote liquide.
Le piège à azote liquide est alors, en circuit fermé avec l'ampoule de collecte, porté à température ambiante. Après réchauffement 99% du Xe-133 initialement présent sous forme gazeuse se retrouve dans l'ampoule.
Comme mentionné précédemment, l'acidification de la bouillie basique permet l'obtention d'une solution à pH acide qui permet la fixation du radio-isotope de Mo-99 sur îa colonne d'alumine mais aussi de libérer les radio-isotopes de l'iode en vue de leur récupération. La récupération de l'iode est réalisée pendant et après l'acidification du filtrat basique préalablement refroidi.
Les radio-isotopes de l'iode sont dégagés par chauffage du filtrat acidifié à une température supérieure à 93°C, de préférence supérieure ou égale à 95"C, de préférence entre 96°C et 99°C, mais de préférence inférieure à 100°C et maintenue sous bullage pour favoriser le dégagement d'iode sous forme gazeuse.
Durant le chauffage du filtrat acidifié, il y a formation d'une phase gazeuse qui contient les radio-isotopes de l'iode mais également une partie du filtrat qui s'est évaporée. L'acidificateur comporte une tubulure de sortie de phase aqueuse qui plonge dans un récipient fermé contenant de l'eau. Une autre tubulure sort de ce récipient fermé. La phase aqueuse quitte donc l'acidificateur et est mise à buller dans l'eau contenue dans le récipient fermé. De cette manière, la partie du filtrat qui s'est évaporée est dissoute dans l'eau contenue dans le récipient fermé, tandis que la partie insoluble, à savoir les radio-isotopes de l'iode se retrouvent au-dessus de la surface d'eau, dans le récipient fermé et le quittent au moyen de la tubulure de sortie du récipient fermé vers un deuxième récipient fermé, à savoir un piège contenant du NaOH à une concentration de 3 mol/1. Les radio-isotopes de l'iode sont alors transformés en iodure sels d'iode et solubilisés dans le NaOH contenu dans le piège à iode.
La fraction contenant les radio-isotopes de l'iode est alors ensuite conditionnée en flacons hermétiques contenus dans une enceinte blindée en vue de son expédition vers le client.
Exemples. -
Exemple Comparatif :
Une campagne de production durant laquelle 3 cibles d'aluminium contenant de l'uranium hautement enrichi sont dissoutes durant une phase de dissolution basique en présence de 1,5 litre de NaOH (3 mol/1) et de NaN03 (4 mol/1).
La phase gazeuse contient entre autre du NH3 qui provient de la réduction des nitrates qui a lieu durant la dissolution des cibles. Les produits de fission gazeux principaux sont les radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 et le Kr-85.
La dissolution est une réaction très exothermique, ce qui impose deux gros réfrigérants, néanmoins, de la vapeur d'eau est présente dans la phase gazeuse.
La phase gazeuse est emportée par un gaz vecteur rare, plus particulièrement de l'hélium vers le dispositif de récupération des gaz rares et passe d'abord au travers d'un tamis moléculaire pour éliminer le NH3 et la vapeur d'eau .
Les éventuelles traces de vapeur d'eau résiduelle sont fixées sur silicagel avant que la phase gazeuse contenant les radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 passe au travers du piège cryogénique Pl. Le tube en U du piège cryogénique est rempli de billes d'inox à hauteur de d'une quantité comprise entre 90 et 110 g.
Un détecteur de l'activité du xénon (Dl) à la figure 1 a été placé en amont du piège cryogénique PI ainsi qu'un détecteur de l'activité du xénon (D2) à la figure 1 a été placé en aval du piège cryogénique dans le sens du passage du gaz.
Le détecteur de l'activité du xénon (activité entrante dans le piège cryogénique) mesure un nombre de coups (CPS). La courbe tracée sur base des mesures du détecteur 1 (Dl) est la courbe A à la figure 2. Une fois le balayage par l'hélium réalisé, on aperçoit une nette croissance de l'activité du xénon (Courbe A).
Exemple 1.- La même campagne de production que dans l'exemple a été reproduit, mais la phase gazeuse contenant les radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 passe au travers du piège cryogénique Pl.
Un détecteur de l'activité du xénon (Dl) à la figure 1 a été placé en amont du piège cryogénique ainsi qu'un détecteur de l'activité du xénon (D2) à la figure 1 a été placé en aval du piège cryogénique dans le sens du passage du gaz. Le détecteur de l'activité du xénon (activité entrante dans le piège cryogénique) mesure un nombre de coups (CPS). La courbe tracée sur base des mesures du détecteur 1 (Dl) est la courbe A à la figure 2. Une fois le balayage par l'hélium réalisé, on aperçoit une nette croissance de l'activité du xénon (Courbe A).
Les deux pièges PI (billes d'inox) et P2 (rognures d'inox) sont placés en parallèle. La phase gazeuse passe donc par l'un ou l'autre selon les cas.
Le détecteur de l'activité du xénon {activité sortante du le piège cryogénique) mesure un nombre de coups (CPS). La courbe tracée sur base des mesures du détecteur 2 (D2) est la courbe B à la figure 2. Comme on peut le constater à la figure 2, lorsque la phase gazeuse contenant les radio- isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 passe au travers du piège 2 contenant des rognures d'inox P2(l) sur la figure 2, on constate que le niveau de capture des radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 est important et que le nombre de coups, et donc la teneur en radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 diminue fortement dans la phase gazeuse appauvrie en radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133.
Par contre, comme on peut le constater, le niveau de capture des radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 est nettement moins élevé lorsque le piège cryogénique contient des billes d'inox (PI). Le nombre de coups, et donc la teneur en radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe- 133 ne diminue pas de manière significative pour le piège cryogénique contenant des billes d'inox tandis que pour le piège P2 contenant des rognures d'Inox, le niveau de capture des radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 est important et le nombre de coups, et donc la teneur en radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 diminue fortement dans la phase gazeuse appauvrie en radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe- 133.
II est bien entendu que la présente invention n'est en aucune façon limitée aux formes de réalisations décrites ci-dessus et que bien des modifications peuvent y être apportées sans sortir du cadre des revendications annexées.

Claims

REVENDICATIONS
1. Procédé de production de radio-isotopes du xénon pur, en particulier du Xe-133 pur, comprenant les étapes de :
Dissolution basique de cibles d'uranium hautement enrichi avec obtention d'une bouillie basique contenant de l'alumine et des isotopes issus de la fission de l'uranium hautement enrichi et d'une phase gazeuse contenant des radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133, en tant que produit de fission de l'uranium,
Isolement de ladite phase gazeuse contenant lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133, et
Récupération d'une fraction contenant lesdits radio- isotopes du xénon, en particulier du Xe-133,
caractérisé en ce que ledit isolement de ladite phase gazeuse contenant lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 comprend les étapes de :
Passage de ladite phase gazeuse contenant lesdits radio- isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 gazeux dans un tube en forme de U plongé dans de l'azote liquide contenu dans un récipient blindé, au travers de rognures d'inox,
- Séparation desdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 de ladite phase gazeuse contenant lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 par liquéfaction desdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 au moyen desdites rognures d'inox refroidies, lesquelles capturent lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 par condensation,
Collecte desdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 liquéfié et d'une phase gazeuse substantiellement appauvrie en lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133, et Récupération desdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 sous forme de gaz par réchauffement progressif à température ambiante.
2. Procédé selon la revendication 1, comprenant en outre une étape de balayage de ladite bouillie basique à l'aide d'un gaz rare, en particulier d'hélium permettant d'entraîner ladite phase gazeuse contenant lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133.
3, Procédé selon la revendication 1 ou la revendication 2, dans lequel lesdites rognures d'inox sont des rognures d'acier inoxydable 316,
4. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel lesdites rognures d'inox présentent un poids moyen compris entre 20 et 30 mg/rognure, de préférence entre 22 et 28 m g/rognure.
Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel les rognures d'inox présentent en moyenne une longueur de 7 mm, un diamètre d'environ 2,5 mm ainsi qu'une épaisseur d'environ 1,7 mm.
5. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel lesdites rognures d'inox présentent une densité non tapée comprise entre 1,05 et 1,4.
6. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel ledit tube en U plongé dans de l'azote liquide comporte une quantité de rognures d'inox comprise entre 90 et 110 g,
7. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, comprenant en outre dans l'étape de l'isolement, avant ladite étape de passage de ladite phase gazeuse contenant lesdits radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 gazeux dans un tube en forme de U plongé dans de l'azote liquide contenu dans un récipient blindé, au travers de rognures d'inox, une étape de filtration de la phase gazeuse contenant lesdits isotopes du xénon, en particulier du Xe-133, sur un tamis moléculaire pour capturer de la vapeur d'eau et de l'ammoniac.
8. Procédé selon la revendication 7, lorsqu'elle dépend de la revendication 2, dans lequel ladite étape de filtration sur un tamis moléculaire est suivie d'une capture des traces de vapeur d'eau résiduelle sur du silicagel.
9. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel après ladite étape d'isolement, lesdits radio- isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 sous forme de gaz sont passés au travers d'un lit de charbon actif en vue d'éliminer les traces de gaz rares résiduels.
10. Fraction de radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133, conditionné dans un flacon étanché placé dans une enceinte blindée, ladite fraction présentant une pureté radiochimique en radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133 supérieure à 98% de l'activité présente sous la forme chimique du xenate dudit radio-isotope d'l-131 par rapport à l'activité totale dudit radio-isotope d'l-131 sous toutes ses formes dans ladite fraction.
11. Fraction de radio-isotopes du xénon, en particulier du Xe-133obtenue selon la procédé suivant l'une quelconque des revendications l à 9.
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