FR3064810A1

FR3064810A1 - Ensembles reacteurs nucleaires, ensembles cibles de reacteurs nucleaires et procedes pour reacteurs nucleaires

Info

Publication number: FR3064810A1
Application number: FR1760064A
Authority: FR
Inventors: Jeffrey A. Katalenich; Bruce D. Reid; Robert O. Gates; Andrew W. Prichard; Bruce E. Schmitt; Jim Livingston
Original assignee: Battelle Memorial Institute Inc
Current assignee: Battelle Memorial Institute Inc
Priority date: 2017-03-31
Filing date: 2017-10-25
Publication date: 2018-10-05
Also published as: US20220277865A1; US10685757B2; CA2979634A1; US20180286528A1; GB2561034B; GB2561034A; GB201714723D0; US20200312475A1; US11842823B2

Abstract

La présente invention concerne des ensembles cibles de réacteurs qui peuvent comprendre une enveloppe définissant un périmètre d'au moins un volume et des sphères de neptunium ou d'américium à l'intérieur de ce volume. Les ensembles réacteurs sont prévus de manière à pouvoir inclure un réacteur et un assemblage d'ensembles cibles à l'intérieur du réacteur, au moins un des ensembles cibles comprenant une enveloppe définissant un volume avec des sphères de neptunium ou d'américium à l'intérieur de ce volume. Des procédés d'irradiation sont également prévus de manière à pouvoir inclure l'irradiation des sphères de neptunium ou d'américium à l'intérieur du réacteur nucléaire puis le retrait des sphères irradiées du réacteur et le traitement des sphères irradiées.

Description

Titulaire(s) : BATTELLE MEMORIAL INSTITUTE.

Demande(s) d’extension

Mandataire(s) : CABINET CAMUS LEBKIRI Société à responsabilité limitée.

ENSEMBLES REACTEURS NUCLEAIRES, ENSEMBLES CIBLES DE REACTEURS NUCLEAIRES ET PROCEDES POUR REACTEURS NUCLEAIRES.

FR 3 064 810 - A1 )5/) La présente invention concerne des ensembles cibles de réacteurs qui peuvent comprendre une enveloppe définissant un périmètre d'au moins un volume et des sphères de neptunium ou d'américium à l'intérieur de ce volume. Les ensembles réacteurs sont prévus de manière à pouvoir inclure un réacteur et un assemblage d'ensembles cibles à l'intérieur du réacteur, au moins un des ensembles cibles comprenant une enveloppe définissant un volume avec des sphères de neptunium ou d'américium à l'intérieur de ce volume. Des procédés d'irradiation sont également prévus de manière à pouvoir inclure l'irradiation des sphères de neptunium ou d'américium à l'intérieur du réacteur nucléaire puis le retrait des sphères irradiées du réacteur et le traitement des sphères irradiées.

ENSEMBLES RÉACTEURS NUCLÉAIRES, ENSEMBLES CIBLES DE

RÉACTEURS NUCLÉAIRES ET PROCÉDÉS POUR RÉACTEURS

NUCLÉAIRES

DOMAINE TECHNIQUE [0001] La présente description concerne d’une manière générale les réacteurs nucléaires, les ensembles réacteurs nucléaires et les procédés nucléaires. La présente description concerne plus spécifiquement des ensembles cibles de production de Pu-238, des ensembles et des conceptions de réacteurs et d’une manière générale, concerne également les réacteurs pour l’exploitation commerciale.

CONTEXTE [0002] Les réacteurs nucléaires sont utilisés pour créer des produits ayant une valeur commerciale. Par exemple, les isotopes destinés à un usage industriel médical et le plutonium (Pu) sont produits grâce aux réacteurs nucléaires. Des qualités spécifiques de plutonium sont également produites. Un des moyens de production du Pu-238 est la réaction nucléaire de l’américium (Am) et/ou du neptunium (Np) pour produire du Pu-238.

[0003] Il est évident qu’une source de Pu-238 est plus nécessaire que jamais dans au moins un exemple : le Pu-238 peut constituer la source d’énergie des générateurs et des unités de chauffage à radio-isotopes utilisés lors des missions d’exploration spatiale de la NASA et dans les applications de sécurité nationale. La production de Pu-238 à l’échelle du kilogramme n’a plus cours aux États-Unis depuis 1988 mais de petites quantités de Pu-238 issues de démonstrations de processus ont été produites à l’Oak Ridge National Laboratory avec le réacteur de recherche

HFIR (High flux isotope reactor) et théorisées au sein de l’Idaho National Laboratory avec le réacteur de recherche ATR (Advanced test reactor). Les missions de la NASA nécessitant de l’énergie nucléaire dépendent des stocks existants et des achats en provenance de Russie qui ont été suspendus en 2009. II n’existe pas de sources connues de Pu-238 en dehors des réserves aux États-Unis et en Russie : la quantité totale disponible pour l’utilisation en mission est donc déterminée. La quantité de Pu-238 pouvant être produit par les réacteurs de recherche aux ÉtatsUnis est limitée, ce qui restreint l’utilisation future du Pu-238 à des fins de sécurité nationale, par la NASA et les agences spatiales internationales. Bien que l’ESA (Agence spatiale européenne) étudie actuellement l’utilisation d’Am-241 pour l’employer comme source d’énergie pour les générateurs et les unités de chauffage à radio-isotopes puisqu’il est disponible au Royaume-Uni sous forme d’anciennes réserves de plutonium civil, le Pu-238 reste l’isotope de prédilection pour les applications spatiales.

[0004] Les réacteurs de production haute puissance ont été fermés aux États-Unis, les seuls réacteurs haute puissance restants étant les réacteurs pour l’exploitation commerciale. Les réacteurs pour l’exploitation commerciale fonctionnent à une température bien plus élevée et les précédentes conceptions de cibles de production de Pu-238 sont incompatibles avec les schémas d’exploitation des réacteurs pour l’exploitation commerciale. Par exemple, les cibles placées dans les réacteurs pour l’exploitation commerciale doivent être capables de résister aux accidents de niveaux 1, 2 et 3 et de ne pas contribuer aux conséquences néfastes pouvant entraîner un accident de niveau 4.

[0005] Comme mentionné, les anciennes techniques utilisées pour produire des quantités de Pu-238 fournies en kilogrammes sont basées sur l’irradiation de cibles d’aluminium contenant de l’oxyde de neptunium3064810

237 dans un réacteur nucléaire. Après avoir été irradié, l’aluminium peut être dissous dans un bain caustique suivi d’une dissolution dans l’acide du reste de la cible. Après récupération et purification, le Pu-238 peut être précipité à partir d’une solution de nitrate, calciné pour obtenir un oxyde et traité sous forme de poudre pour obtenir des pastilles de combustible. Cependant, le traitement en poudre de l’oxyde de Pu-238 est connu pour créer des particules dispersibles, ce qui entraîne une contamination globale des équipements de boîte à gants, une perte de stockage et des fractions significatives nécessitant un recyclage. En plus des ensembles fournis, un procédé est également prévu, lequel détaille un procédé solgel pour fabriquer des sphères ou des microsphères d’oxyde de Np-237 et/ou d’oxyde de Pu-238. Celui-ci permet les techniques d’irradiation décrites dans la présente ainsi que de nouvelles techniques d’irradiation supplémentaires. Il permet de réduire la contamination durant la manipulation de l’oxyde de Pu-238 et améliore l’efficacité de traitement de l’oxyde de Pu-238, ce qui permet d’obtenir de nouveaux combustibles à base d’oxyde de Pu-238.

[0006] La présente description concerne des ensembles réacteurs, des ensembles cibles et des procédés qui, dans certaines circonstances, peuvent répondre aux mesures de performance permettant une utilisation dans un réacteur pour l’exploitation commerciale. D’autres modes de réalisation de la description fournissent des caractéristiques qui peuvent améliorer l’efficacité de récupération des matériaux après l’irradiation et ceci peut réduire les volumes de déchets par rapport aux anciens ensembles cibles. La présente description concerne des ensembles réacteurs, des ensembles cibles de réacteurs et des procédés qui peuvent être utilisés pour produire du Pu-238, par exemple à partir de sphères d’Am ou de Np.

RÉSUMÉ DE LA DESCRIPTION [0007] Des ensembles cibles de réacteurs sont prévus, lesquels peuvent comprendre une enveloppe définissant un périmètre d’au moins un volume et des sphères de Np ou d'Am à l’intérieur de ce volume.

[0008] Les ensembles cibles de réacteurs selon l’invention peuvent également présenter une ou plusieurs caractéristiques ci-après prise(s) individuellement ou selon toutes les combinaisons techniquement possibles :

- l’ensemble cible de réacteur comprend en outre au moins un matériau céramique formant un revêtement intérieur d’au moins une partie de l’enveloppe, le revêtement intérieur définissant le périmètre d’un autre volume, les sphères de neptunium ou d’américium étant contenues dans l’autre volume ;

- l’ensemble cible comprend outre un autre matériau céramique formant un cœur à l’intérieur de l’autre volume, les sphères de neptunium ou d’américium étant à l’intérieur de l’autre volume entre le cœur et le revêtement intérieur ;

- le matériau céramique comprend du graphite ;

- l’enveloppe de l’ensemble cible comprend du Zircaloy ;

- l’ensemble cible est circulaire dans au moins une coupe transversale ;

- les sphères de neptunium ou d’américium sont des oxydes de neptunium ou d’américium.

[0009] Des ensembles réacteurs sont prévus, lesquels peuvent comprendre un réacteur et un assemblage d’ensembles cibles à l’intérieur du réacteur, au moins un des ensembles cibles comprenant une enveloppe définissant un volume et des sphères de Np ou d’Am à l’intérieur de ce volume.

[0010] Les ensembles réacteurs selon l’invention peuvent également présenter une ou plusieurs caractéristiques ci-après prise(s) individuellement ou selon toutes les combinaisons techniquement possibles :

- la cible est circulaire dans au moins une coupe transversale ;

- l’assemblage est un agencement d’ensembles cibles, les ensembles cibles étant agencés en cercles substantiels autour d’une partie centrale de l’assemblage ;

- les cercles sont sensiblement concentriques et définissent des cercles à la fois intérieurs et extérieurs ;

- chacun des ensembles dans le cercle intérieur abrite des sphères de neptunium ou d’américium ;

- chacun des ensembles dans le cercle intérieur est revêtu d’un matériau céramique ;

- chacun des ensembles dans le cercle intérieur est coiffé d’un matériau céramique ;

- chacun des ensembles cibles à l’intérieur de l’assemblage est défini par une longueur le long d’un axe, cette longueur étant divisée en une ou plusieurs parties et les sphères de neptunium ou d’américium étant contenues à l’intérieur d’au moins une ou plusieurs de ces parties ;

- deux ensembles cibles qui sont agencés axialement l’un par rapport à l’autre contiennent des sphères dans la partie supérieure de l’un et dans la partie inférieure de l’autre.

[0011] Des procédés sont également prévus, lesquels peuvent comprendre l’irradiation des sphères de Np ou d’Am, comme à l’intérieur d’un réacteur nucléaire, puis le retrait des sphères irradiées du lieu d’irradiation et le traitement des sphères irradiées.

[0012] Avantageusement, le procédé d’irradiation selon l’invention comprend en outre l’irradiation des sphères à l’intérieur d’un matériau céramique et le traitement à la fois des sphères irradiées et du matériau céramique.

[0013] Avantageusement, les sphères irradiées comprennent du plutonium.

[0014] L’invention a également pour objet un procédé pour produire des sphères d’oxyde d’américium, de neptunium ou de plutonium, ce procédé comprenant : la préparation de solutions de nitrate d’américium, de neptunium ou de solutions d’alimentation de plutonium ; la gélification de l’américium, du neptunium ou du plutonium ; et le lavage et le séchage des sphères gélifiées pour obtenir une sphère solide d’oxyde pur.

DESSINS [0015] Des modes de réalisation de la description sont décrits cidessous en référence aux dessins en annexe suivants.

[0016] La figure 1 est une illustration d’un groupe de sphères de Np ou d’Am selon un mode de réalisation de la description.

[0017] La figure 2 est une vue en coupe transversale d’un ensemble cible selon un mode de réalisation de la description.

[0018] La figure 3 est une vue en coupe transversale d’une partie de l’ensemble cible de la figure 2 selon un mode de réalisation de la description.

[0019] La figure 4 est une vue éclatée de la coupe transversale de la 5 figure 3 selon un mode de réalisation de la description.

[0020] La figure 5 est une illustration d’une partie de l’ensemble cible de la figure 3 selon un mode de réalisation de la description.

[0021] La figure 6 est une vue éclatée d’une partie de l’ensemble cible de la figure 2 selon un mode de réalisation de la description.

[0022] La figure 7 est une autre vue d’un ensemble cible selon un mode de réalisation de la description.

[0023] La figure 8 est une vue éclatée de l’ensemble cible de la figure 7 selon un mode de réalisation de la description.

[0024] La figure 9A est une vue en coupe transversale d’un assemblage 15 d’ensembles cibles selon un mode de réalisation de la description.

[0025] La figure 9B est une vue en coupe transversale d’un seul ensemble cible dans l’assemblage d'ensembles cibles représenté sur la figure 9A selon un mode de réalisation de l’invention.

[0026] La figure 10 est une vue latérale d’un assemblage d’ensembles 20 cibles selon un mode de réalisation de la description.

[0027] La figure 11 est une vue d’un assemblage d’ensembles cibles selon un mode de réalisation de la description.

DESCRIPTION [0028] La présente description sera décrite en se référant aux figures 1 à 11. En se référant tout d’abord à la figure 1, un groupe de sphères 10 est illustré et ces sphères représentent des sphères d’américium et/ou de neptunium qui peuvent être produites et utilisées conformément aux modes de réalisation de la présente invention donnés à titre d’exemples. Ces sphères peuvent être considérées comme des microsphères pouvant être coulables et facilement manipulées, ce qui leur permet d’être simplement versées de manière à adopter des géométries de cibles complexes ou simples avant irradiation puis déversées après irradiation. Les géométries complexes peuvent permettre d’améliorer la pureté isotopique des produits du Pu-238 et/ou l’atténuation de la fission du neptunium.

[0029] Ces sphères peuvent être chargées dans des matériaux réfractaires pour faire partie d’un ensemble cible capable de résister à des températures élevées de réacteur ou de réacteur pour l’exploitation commerciale et pouvant également supporter des températures de scénario d’accident. Ces sphères peuvent être produites par un procédé sol-gel et ce procédé sol-gel peut être utilisé pour générer des sphères de Np-237, de Pu-239 et/ou de Pu-238 ainsi que des sphères d’Am-241.

[0030] Le procédé peut être initié en créant des solutions concentrées de nitrate d’un élément désiré comme le nitrate de ²³⁷Np(IV), le nitrate de ²³⁹Pu(IV) et/ou le nitrate de ²³⁸Pu(IV) qui bénéficient de concentrations d’acide libre inférieures à 4M (mol/L). Les ajustements de valence peuvent être réalisés en employant par exemple un réducteur comme l’hydrazine pour le neptunium et le peroxyde d’hydrogène pour le plutonium. D’autres réducteurs peuvent être également utilisés pour obtenir la tétravalence du neptunium et/ou du plutonium.

[0031] Des solutions d’alimentation précurseurs préalablement refroidies de nitrate de Np-237, de Pu-239 et de Pu-238 peuvent être mélangées à des solutions précurseurs aqueuses préalablement refroidies contenant à la fois 3,18M d’hexaméthylènetétramine (HMTA) et 3,18M d’urée et refroidies aux alentours de 0 °C. Les conditions de formation de gels tirent parti des fortes concentrations de neptunium ou de plutonium et des concentrations de HMTA et d’urée présentes dans les solutions précurseurs. Typiquement, la HMTA et l’urée peuvent être dissoutes proche de leur limite de solubilité combinée approximativement à 3,2M. Les solutions d’alimentation de neptunium ou de plutonium sont préparées en réhumidifiant des cristaux humides de nitrate de neptunium ou de plutonium avec de l’acide nitrique à une concentration < 4M et de l’hydrazine ou du peroxyde d’hydrogène neutralisés pour obtenir du [Np(IV)] ou du [Pu(lV)] proche de 2M.

[0032] II est possible d’ajouter de i’hydroxyde aux solutions de nitrate pour éliminer l’acide libre et augmenter le pH de la solution. L’ajout d’hydroxyde peut être limité à celui qui maintient le pH de la solution d’alimentation mixte de départ en dessous de celui qui initie la précipitation. La solution d’alimentation mixte peut être définie en tant que combinaison de solution de nitrate métallique refroidie et de solution de HMTA/urée. On estime que les conditions fonctionnelles sont plus étendues que les conditions décrites dans la présente demande, avec notamment des solutions de nitrate métallique et de HMTA/urée plus diluées que celles décrites et qui sont également satisfaisantes, mais en recourant à des températures plus élevées et à des temps de chauffage plus longs pour obtenir le gel. De plus, en cas de dilution trop importante des solutions, les gels obtenus peuvent s’affaiblir au point de devenir des suspensions visqueuses.

[0033] La gélification ne semble pas être sensible au rapport urée/Np dès l’instant où l’urée adéquate est présente (> 1 mole d’urée par mole de Np) afin d’empêcher la gélification pendant le refroidissement proche de 0 °C. La gélification peut être sensible au rapport HMTA/Np, les rapports faibles (i.e. < 1) donnant des gels faibles et les rapports élevés (i.e. > 3) donnant une gélification pendant le refroidissement proche de 0 °C (appelée ici « gélification prématurée »). Le tableau 1 ci-dessous fournit un résultat de gélification initial selon le rapport hydroxyde/neptunium de 0,75 et les rapports HMTA/neptunium allant de 1,5 à 2,5. À cette concentration de solutions précurseurs et à cette teneur en hydroxyde, il est possible d’utiliser un rapport de HMTA de 2,0 à des fins de gélification.

Tableau 1 : Qualité des gels de Np-237 vs teneur en HMTA

OH'/Np	0,75
HMTA/Np
1,5	I
1,75	S
2,0	S*
2,25	S
2,5	P

I = Gel insatisfaisant 15 S = Gel satisfaisant

P = Gélification prématurée * = Condition idéale [0034] Concernant les gels de Pu-239, il est possible d’employer de 20 fortes concentrations de plutonium, de HMTA et d’urée dans des solutions précurseurs. Typiquement, il est possible de dissoudre la HMTA et l’urée proche de leur limite de solubilité combinée se situant approximativement à 3,2M. Les solutions d’alimentation à base de plutonium peuvent être préparées en réhumidifiant des cristaux humides de nitrate de plutonium avec de l’acide nitrique à une concentration s 4M et du peroxyde d’hydrogène pour obtenir du [Pu(IV)] proche de 2M. L’hydroxyde peut être ajouté à la solution de nitrate de Pu-239 pour réduire l’acide libre et augmenter le pH de la solution. De préférence, l’ajout d’hydroxyde peut se limiter à celui qui maintient le pH de la solution d’alimentation mixte de départ en dessous de 4,5. La solution d’alimentation mixte peut être définie comme ci-dessus.

[0035] La gélification peut être sensible au rapport HMTA/Pu, les rapports faibles (< 1) donnant des gels faibles et les rapports élevés (> 3) donnant une gélification pendant le refroidissement proche de 0 °C (qualifiée de « gélification prématurée »). Le tableau 2 fournit les résultats de gélification initiale selon le rapport hydroxyde/plutonium de 0,75 et 1,0 et les rapports HMTA/plutonium allant de 1,5 à 2,5. À cette concentration de solutions précurseurs et à cette teneur en hydroxyde, il est possible d’utiliser un rapport de HMTA de 2,25 et un rapport OH /Pu de 0,75 à des fins de gélification.

Tableau 2 : Qualité des gels de Pu-239 vs teneur en HMTA et en hydroxyde

Valeur R / OHVPu	0,75	1,0
1,5	I	I
1,75	S	s
2,0	S	s
2,25	S*	s
2,5	S	P

I = Gel insatisfaisant S = Gel satisfaisant

P = Gélification prématurée * = Condition idéale [0036] Les gels de Pu-238 peuvent être générés en utilisant une approche similaire à celle décrite ci-dessus en référence aux gels de Pu239. Toutefois, comparé au Pu-239, le Pu-238 peut générer une puissance résiduelle et des produits de radiolyse. Le Pu-238 dans l’acide nitrique peut donc former des bulles et créer des produits de radiolyse provoquant une oxydation en ²³⁸Pu(VI) et il peut nécessiter davantage de réducteur qu’une quantité de Pu-239 équivalente.

[0037] Les matières de départ telles que le neptunium, le plutonium et/ou l’américium sont converties en solution de nitrate aqueuse. La valence du neptunium ou du plutonium est généralement réduite pour obtenir du Np(IV) ou du Pu(IV) en utilisant un réducteur tel que l’hydrazine ou le peroxyde d’hydrogène. La solution de départ est acide mais son pH peut être partiellement neutralisé, par exemple en y ajoutant une solution d’hydroxyde d’ammonium concentrée ou en l’exposant à des vapeurs d’hydroxyde d’ammonium. Comme décrit ci-dessus, la concentration de HMTA/urée peut être de 3,18M et mélangée à la solution métallique de nitrate selon un rapport molaire HMTA/métal de 2/1. Avant le mélange et après le mélange, ces solutions sont refroidies à une température comprise entre leur point de congélation et une température provoquant la gélification. Les solutions sont généralement refroidies entre -5 °C et 0 °C. Ce mélange de nitrate métallique et de solution organique peut être dosé par une aiguille dans une buse bi-fluide refroidie pour prévenir toute gélification dans la buse. Les microsphères formées par la buse peuvent être chauffées aux alentours de 80 °C dans un fluide de formage comme de l'huile puis versées dans un panier à mailles pour recueillir les microsphères gélifiées. Selon des mises en oeuvre données à titre d’exemples, durant la production, ces sphères gélifiées peuvent faire 20 à

1000 pm de diamètre et/ou de 10 à 500 pm de diamètre au cours du séchage. D’une manière générale, les microsphères gélifiées contenant du neptunium, du plutonium et/ou de l’américium peuvent être lavées pour éliminer le fluide de formage et les excédents de réactif. À titre d’exemple, les sphères gélifiées peuvent être lavées avec un solvant comme le trichloroéthylène et l’alcool isopropylique ou encore un agent émulsifiant pour éliminer les fluides de formage de type huile et aussi lavées dans une solution basique comme une solution d’hydroxyde d’ammonium pour lixivier les impuretés. Avant le séchage, il est possible d’effectuer un traitement hydrothermique afin d’éliminer les impuretés organiques et/ou l’excédent d’eau des sphères gélifiées, en chauffant les sphères gélifiées et lavées aux alentours de 200 °C. Après le traitement hydrothermique, les microsphères peuvent être rincées à l’eau puis séchées pour produire l’oxyde métallique des matériaux souhaités comme l’oxyde de neptunium, l’oxyde d’américium ou l’oxyde de plutonium. Les sphères peuvent subir un traitement thermique et être comprimées pour former des pastilles. Dans des modes de réalisation particuliers, les sphères de neptunium et/ou d’américium peuvent être traitées avec moins d’énergie que les sphères de plutonium. Ce traitement thermique moins intense peut améliorer la récupération des matériaux après irradiation.

[0038] En se référant ensuite à la figure 2, un ensemble cible 20 selon un mode de réalisation de la description est décrit. Comme il est possible de le voir, l’ensemble cible 20 comprend une enveloppe 22 qui définit un volume interne 24. Ce volume interne 24 peut être au moins partiellement occupé par d’autres matériaux, parmi lesquels les sphères de Np ou d’Am 26. Cette enveloppe 22 peut être au moins partiellement en acier inoxydable ou en Zircaloy, par exemple, dans certains cas mais être typiquement suffisant pour être utilisé dans un réacteur pour l’exploitation commerciale. Comme on peut le voir dans ce premier mode de réalisation, les sphères 26 peuvent occuper une partie du volume interne 24.

[0039] En se référant ensuite à la figure 3, la coupe transversale d’une partie de l’ensemble cible 20 est indiquée en détaillant la partie 26 identifiant les sphères contenues à l’intérieur de l’ensemble cible. En se référant par la suite à la figure 4, une vue éclatée des sphères à l’intérieur de l’ensemble cible 20 est représentée, montrant une géométrie à l’intérieur de l’ensemble cible 20. Cette géométrie peut être réalisée par un insert céramique 28 et cet insert céramique peut avoir une partie formant un bouchon céramique 30 ainsi qu’une partie centrale 32. Cette partie céramique peut être par exemple en graphite ou en carbone et conformément à au moins une mise en œuvre donnée à titre d’exemple, elle peut avoir une coupe transversale circulaire de même que l’ensemble cible peut avoir une coupe transversale circulaire.

[0040] En se référant à la figure 5, une vue détaillée du bouchon 30 est représentée avec un creux 34 configuré pour recevoir un cœur 32 d’insert céramique 28. En se référant ensuite aux figures 6, 7 et 8, les composants d’un ensemble cible à titre d’exemple sont indiqués sur une vue éclatée, montrant le bouchon 30, les sphères 26 ainsi que l’insert céramique 28 et le cœur 32, par exemple. Bien que les géométries illustrées s’avéraient comprendre les géométries circulaires, les géométries comprenant des parties planes sont également envisagées, par exemple les géométries hexagonales.

[0041] En se référant ensuite aux figures 9A et 9B, un assemblage 90 destiné à être inséré à l’intérieur d’un ensemble réacteur peut comprendre plusieurs ensembles cibles. Conformément aux mises en œuvre données à titre d’exemples, l’assemblage 90 peut comprendre une pluralité d’ensembles cibles. Cette vue en coupe transversale de l’assemblage 90 est montré avec la configuration des ensembles cibles agencés en cercles concentriques, avec un cercle intérieur 92 d’ensembles cibles individuels 91a, un cercle 94 de niveau suivant et un cercle extérieur 96. Conformément aux mises en œuvre données à titre d’exemples, il peut être souhaitable de placer les ensembles cibles contenant les matériaux cibles sphériques à l’intérieur du cercle intérieur 92 comme indiqué. Chacun de ces ensembles cibles 91a peut être configuré comme décrit dans la présente demande et peut comprendre un cœur 32 en matériau cible sphérique ainsi qu’un liner 28 et un matériau céramique 26 entre le cœur 32 et le liner 28. Ce liner 28 peut être en tungstène ou en tantale, par exemple. Conformément à une autre mise en œuvre à titre d’exemple et en référence à la figure 9B, un ensemble cible 91b peut être prévu. L’ensemble 91b peut comprendre une couche extérieure 200 en Zircaloy par exemple, un liner 202 en tantale ou en tungstène, par exemple, un matériau céramique 24 (graphite, par exemple) et un matériau sphérique 206 comme les sphères de Np ou d’Am de la présente description.

[0042] Conformément aux mises en œuvre à titre d’exemples, au moins une vue latérale d’un exemple d’assemblage est illustrée sur la figurelO. En se référant ensuite à la figure 11, conformément aux mises en œuvre à titre d’exemples, l’assemblage peut comprendre des ensembles cibles configurés de manière spécifiquement axiale les uns par rapport aux autres. Dans la configuration indiquée sur la figure 11 sous forme de configuration 110, on peut voir que le matériau céramique et le matériau sphérique contenu à l’intérieur peuvent être agencés de manière axialement juxtaposée l’un par rapport à l’autre. Dans ce cas, l’ensemble cible peut être agencé en deux parties, les sphères étant contenues dans une partie supérieure ou une partie inférieure. Conformément aux mises en œuvre à titre d’exemples, ces parties inférieures peuvent être juxtaposées l’une par rapport à l’autre et avec un matériau sphérique dans la partie supérieure tandis que le matériau sphérique est agencé dans la partie inférieure d’un ensemble cible adjacent.

[0043] Ces ensembles cibles et ces ensembles réacteurs peuvent être irradiés pour produire du Pu-238. La durée d’irradiation et la position dans le réacteur peuvent être choisies pour modifier le spectre en énergie des neutrons et l’influence totale des neutrons sur les cibles pour contrôler le pourcentage de Pu-238 produit. La position d’irradiation et le temps d’exposition peuvent être par exemple choisis pour permettre la transmutation de 10 % du neptunium en plutonium.

[0044] Après irradiation, les cibles peuvent être déchargées du réacteur et soumises à une période de décroissance d’activité afin de diminuer leur radioactivité. Les assemblages irradiés sont désassemblés et les sphères retirées pour être dissoutes dans l’acide. Les sphères sont cuites à basse température et ont une surface spécifique importante, ce qui facilite la dissolution. Les cibles dissoutes sont traitées pour recycler le neptunium, purifier le plutonium et séparer les produits de fission. II est possible d’employer le plutonium séparé et purifié pour fabriquer des sources d’énergie, par exemple grâce à des procédés sol-gel.

[0045] Les sources d’énergie Pu-238 sont typiquement produites par des méthodes de traitement de poudre nécessitant une précipitation, un broyage à boulets et la formation de granulés par compactage et criblage. Par exemple, le procédé actuel pour produire des pastilles de combustible P-238 est un procédé en plusieurs étapes. Tout d’abord, du nitrate de ²³⁸Pu(lll) dissous est soumis à une précipitation inverse avec de l’acide oxalique. Le précipité d’oxalate de plutonium est alors filtré et calciné pour donner un oxyde. À ce stade, les morphologies des particules comprennent des particules en rosette et en lattes, ces dernières ne pouvant être utilisées pour le compactage de pastilles car elles entraîneraient une contraction excessive des pastilles et leur fissuration. Les poudres d’oxyde de Pu-238 sont broyées avec des boulets afin de normaliser la morphologie des particules puis comprimées hydrauliquement pour donner des pastilles brutes. Les pastilles sont compactées à travers des cribles pour obtenir les tailles de particules souhaitées puis préalablement frittées pour ajuster l’activité de la céramique. Les granulés séchés thermiquement sont ensuite mélangés puis chargés dans une matrice de presse à chaud et pressés à chaud pour former une pastille. Les pastilles d’oxyde de Pu-238 sont sousstœchiométriques en oxygène suite au pressage à chaud et frittées dans un environnement riche en oxygène-16 pour être réoxydées.

[0046] A contrario, il est possible d’obtenir les sphères de Pu-238 en mélangeant les solutions de nitrate de Pu-238 refroidies avec de l’hexaméthylènetétramine et de l’urée et en formant des gouttelettes de la taille souhaitée dans une phase non miscible chauffée. Les microsphères gélifiées sont lavées pour éliminer les impuretés avec un traitement hydrothermique. Le traitement hydrothermique élimine les impuretés et augmente la surface spécifique des microsphères d’oxyde séchées. Après lavage, les sphères sont séchées à l’air libre et calcinées afin d’éliminer l’humidité. La production des sphères et/ou l’utilisation de celles-ci peuvent prévenir la génération de poussières, réduire le nombre d’étapes de traitement et/ou faciliter la production de pastilles de haute qualité.

[0047] Conformément au statut, les modes de réalisation de l’invention sont décrits dans un langage plus ou moins spécifique en ce qui concerne les caractéristiques de structure et de méthode. Il faut toutefois comprendre que l’invention dans son ensemble ne se limite pas aux caractéristiques et/ou modes de réalisation spécifiques représentés et/ou décrits puisque les modes de réalisation décrits comprennent des formes de mise en œuvre de l’invention. Par conséquent, l’invention est revendiquée sous n’importe laquelle de ses formes ou modifications selon la portée des revendications en annexe correctement interprétées conformément à la doctrine des équivalents.

Claims

REVENDICATIONS

1. Ensemble cible de réacteur comprenant :

- une enveloppe définissant un périmètre d’au moins un volume ; et

- des sphères de neptunium ou d’américium à l’intérieur dudit volume.
2. Ensemble cible de réacteur selon la revendication 1, comprenant en outre au moins un matériau céramique formant un revêtement intérieur d’au moins une partie de l’enveloppe, le revêtement intérieur définissant le périmètre d’un autre volume, les sphères de neptunium ou d’américium étant contenues dans l’autre volume.
3. Ensemble cible de réacteur selon la revendication 2, comprenant en outre un autre matériau céramique formant un cœur à l’intérieur de l’autre volume, les sphères de neptunium ou d’américium étant à l’intérieur de l’autre volume entre le cœur et le revêtement intérieur.
4. Ensemble cible de réacteur selon la revendication 2, dans lequel le matériau céramique comprend du graphite.
5. Ensemble cible de réacteur selon la revendication 1, dans lequel l’enveloppe comprend du Zircaloy.
6. Ensemble cible de réacteur selon la revendication 1, dans lequel l’ensemble cible est circulaire dans au moins une coupe transversale.
7. Ensemble cible de réacteur selon la revendication 1, dans lequel les sphères de neptunium ou d’américium sont des oxydes de neptunium ou d’américium.

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8. Ensemble comprenant :

- un réacteur nucléaire ;

- un assemblage d'ensembles cibles à l’intérieur du réacteur, au moins un des ensembles cibles comprenant une enveloppe définissant un volume, les sphères de neptunium ou d’américium

10 se trouvant à l’intérieur de ce volume.
9. Ensemble réacteur selon la revendication 8, dans lequel la cible est circulaire dans au moins une coupe transversale.

15 10. Ensemble réacteur selon la revendication 8, dans lequel l’assemblage est un agencement d’ensembles cibles, les ensembles cibles étant agencés en cercles substantiels autour d’une partie centrale de l’assemblage.

20 11. Ensemble réacteur selon la revendication 10, dans lequel les cercles sont sensiblement concentriques et définissent des cercles à la fois intérieurs et extérieurs.

12. Ensemble réacteur selon la revendication 11, dans lequel chacun

25 des ensembles dans le cercle intérieur abrite des sphères de neptunium ou d’américium.

13. Ensemble réacteur selon la revendication 11, dans lequel chacun des ensembles dans le cercle intérieur est revêtu d’un matériau céramique.

14. Ensemble réacteur selon la revendication 11, dans lequel chacun des ensembles dans le cercle intérieur est coiffé d’un matériau céramique.

15. Ensemble réacteur selon la revendication 8, dans lequel chacun des ensembles cibles à l’intérieur de l’assemblage est défini par une longueur le long d’un axe, cette longueur étant divisée en une ou plusieurs parties et les sphères de neptunium ou d’américium
10 étant contenues à l’intérieur d’au moins une ou plusieurs de ces parties.

16. Ensemble réacteur selon la revendication 15, dans lequel deux ensembles cibles qui sont agencés axialement l’un par rapport à
15 l’autre contiennent des sphères dans la partie supérieure de l’un et dans la partie inférieure de l’autre.
17. Procédé d’irradiation dans un réacteur comprenant ;

- l’irradiation des sphères de neptunium ou d’américium à l’intérieur

20 d’un réacteur nucléaire ;

- le retrait des sphères irradiées du réacteur nucléaire ; et

- le traitement des sphères irradiées.
18. Procédé d’irradiation selon la revendication 17, comprenant en

25 outre l’irradiation des sphères à l’intérieur d’un matériau céramique et le traitement à la fois des sphères irradiées et du matériau céramique.
19. Procédé d’irradiation selon la revendication 17, dans lequel les

30 sphères irradiées comprennent du plutonium.
20. Procédé pour produire des sphères d’oxyde d’américium, de neptunium ou de plutonium, ce procédé comprenant :

- la préparation de solutions de nitrate d’américium, de neptunium ou

5 de solutions d’alimentation de plutonium ;

- la gélification de l’américium, du neptunium ou du plutonium ; et

- le lavage et le séchage des sphères gélifiées pour obtenir une sphère solide d’oxyde pur.

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