KR101952960B1 - 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법 - Google Patents

플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법 Download PDF

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Abstract

단일 증착 사이클를 반복하는 PEALD에 의해 반응 구역에서 기판에 단상 다중 원소 필름을 형성하기 위한 방법. 단일 증착 사이클은: 반응물질과 플라즈마의 존재하에 기판에 전구체를 흡착시키는 단계와, 불활성 가스 플라즈마에 의해 기판에 흡착된 전구체를 분해시키는 단계와, 불활성 가스의 존재하에 반응물질 가스 플라즈마로 분해된 전구체를 반응시키는 단계를 포함한다. 다중 원소 필름은 실리콘과 필름의 매트릭스를 구성하는 적어도 두 개의 비금속 원소를 포함학고, 전구체는 실리콘과 선택적으로 매트릭스에 통합될 하나 이상의 비금속 원소를 포함하며, 반응물질 가스는 매트릭스에 통합될 적어도 하나의 비금속 원소를 포함한다.

Description

플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법{METHOD FOR FORMING A SINGLE-PHASE MULTI-ELEMENT FILM BY PEALD}
본 발명은 플라즈마 강화된 원자층 증착(PEALD)에 관한 것으로, 특히 PEALD에 의한 단상 다중-원소 필름을 형성하기 위한 방법에 관한 것이다.
SiO 또는 SiN 과 같은 SiX (X = B, C, N, 또는 O) 로 표현되는 Si-계 단일 원소 절연 필름 (즉, 금속 원소 및 서로 결합된 다른 비금속 원소인 Si를 포함하는 필름)은 반응물질로서, O2 또는 SiO에 대한 O3, 및 SiN에 대한 NH3를 사용하여 원자층 증착 (ALD)에 의해 증착된다. 이 "단일 원소(mono-element)는" 금속 원소뿐만 아니라 하나의 비금속 원소를 의미한다. 반응물질의 종류에 따라서, 베이스 기판 또는 포토레지스트(photoresist)는, 단일 원소 Si-계 절연 필름이 플라즈마에 노출될 때 발생되는 플라즈마 손상으로 인해 변형되기 쉽고, 단일 원소 Si-계 절연 필름의 에칭 선택성은 불충분하다. 위의 관점에서, 다중 원소 Si-계 필름이 개발 중에 있다. 용어 "다중 원소" 는 금속 원소뿐만 아니라 여러 비금속 원소를 의미한다. 다중 원소 절연 Si-계 필름을 증착하는 방법으로서, ALD 라미네이트 방법이 미국 2009/0209081 A1에 기술된 바와 같이 공지되어 있고, 여기서는, SiOC 필름에 대하여, 예를 들어, SiC 하위-층과 SiO 하위-층이 ALD에 의해 반복적으로 교대로 증착되어, SiOC 라미네이트 필름을 형성한다. 위의 방법은 서로 다른 두 가지 유형의 사이클(즉, SiC 하위-층에 대한 사이클, 그리고 SiO 하위-층에 대한 또 다른 사이클)을 사용하여, 단일 형식의 사이클을 사용하는 방법과 비교하여 더 많은 단계와 더 복잡한 작업이 필요하다.
본 발명의 실시예에 따른 하나의 목적은 상이한 하위-층을 적층 하지 않고 PEALD에 의한 다중 원소 Si-계 절연 필름을 증착하기 위한 방법을 제공하는 것이다.
관련 기술에 포함된 문제 및 해결책의 모든 설명은 단지 본 발명의 개념을 제공하는 목적만을 위하여 공개되었고, 공개의 일부 또는 전부가 발명이 이루어졌을 때 공지되었다는 것을 인정하는 것은 아니다.
일부 실시예들은 단일 증착 사이클을 반복하는 플라즈마 강화 원자층 증착 (PEALD)에 의해 반응 구역에서 기판상에 단상 다중 원소 필름을 형성하기 위한 방법을 제공하고, 상기 단일 증착 사이클은 : (i) 반응물질과 플라즈마 없는 상태에서 기판에 전구체를 흡착(adsorbing)시키는 단계와, (ii) 기판상에 흡착된 전구체를 불활성 가스 플라즈마에 의해 분해(decomposing)시키는 단계와, 그리고 (iii) 불활성 가스 플라즈마의 존재 하에서 분해된 전구체와 반응물질 가스 플라즈마를 반응(reacting)시키는 단계를 포함하고, 상기 다중 원소 필름은 실리콘과 필름의 매트릭스를 구성하는 적어도 두 개의 비금속 원소를 포함하고, 상기 전구체는 실리콘 및 선택적으로 매트릭스에 통합될 수 있는 적어도 하나의 비금속 원소를 포함하고, 상기 반응물질 가스는 매트릭스에 통합될 수 있는 적어도 하나의 비금속 원소를 포함한다.
일부 실시예들에서, 전구체를 분해시키는 단계와 분해된 전구체를 반응시키는 단계는 순서대로 지속적으로 실시된다. 이 기술에서 용어 "지속적으로" 는 타임 라인의 중단없이, 즉시 다음 단계로 진행하는 것을 의미한다. 일부 실시예들에서, 분해된 전구체를 반응시키는 단계의 기간은 전구체를 분해시키는 단계와 분해된 전구체를 반응시키는 단계의 총 기간의 50 % 미만 (30 %, 20 %, 또는 10 % 이하를 포함하고, 그러나 0% 보다 큰)이다. 일부 실시예들에서, 전구체를 분해시키는 단계와 분해된 전구체를 반응시키는 단계의 총 기간은 약 0.6 초 내지 약 2.5 초 이다( 약 0.8 초 내지 약 1.5 초 포함). 일부 실시예들에서, 분해된 전구체를 반응시키는 단계는 반응 구역에 RF 전력을 적용하는 한편, 반응물질 가스를 약 50 sccm 이하( 약 40 sccm, 약 30 sccm, 약 20 sccm, 약 10 sccm 이하를 포함하고, 그러나 적어도 약 5 sccm)의 유속으로 반응 구역에 공급하는 단계를 포함한다.
일부 실시예들에서, 불활성 가스는 단일 증착 사이클을 통해 지속적으로 공급되며, 전구체를 흡착하는 단계와 전구체를 분해하는 단계 사이에서 퍼지 가스로 작용하며, 분해된 전구체를 반응시키는 단계 후에, 전구체를 분해하는 단계에서 불활성 가스 플라즈마를 생성하는 데 사용된다.
일부 실시예들은 단일 증착 사이클을 반복하는 플라즈마 강화 원자층 증착 (PEALD)에 의해 반응 구역에서 기판에 단상 다중 원소 필름을 형성하기 위한 방법을 제공하고, 상기 단일 증착 사이클은 : (a) 반응물질 가스와 RF 전력을 적용하지 않고 기판 위에 전구체 가스를 공급하는 단계와, (b) 반응 구역을 퍼징(purging)하는 단계와, (C) 전구체 가스 또는 반응물질 가스의 적용 없이 RF 전력을 적용하는 한편 기판 위에 불활성 가스를 공급하는 단계와, (d) 전구체 가스를 공급하지 않고 RF 전력을 적용하는 한편 기판 위에 반응물질 가스를 공급하고, (e) 반응 구역을 퍼징(purging)하는 단계를 포함하고, 상기 다중 원소 필름은 실리콘 및 필름의 매트릭스를 구성하는 적어도 두 개의 다른 원소를 포함하고, 상기 전구체 가스는 실리콘 및 선택적으로 매트릭스에 통합될 수 있는 적어도 하나의 원소를 포함하고, 상기 반응물질 가스는 매트릭스에 통합될 수 있는 적어도 하나의 원소를 포함하고, RF 전력이 적용될 때 전구체 가스와 반응한다.
일부 실시예들에서, 전구체 가스는 단일 증착 사이클의 전체로서 단일 펄스에서 반응 구역에 공급된 하나 이상의 가스로 조성되어 있다. 일부 실시예들에서, 반응물질 가스는 단일 증착 사이클의 전체로서 단일 펄스에서 반응 구역에 공급된 하나 이상의 가스로 조성되어 있다. 일부 실시예들에서, 반응물질 가스는 단일 증착 사이클의 단일 펄스에서 각 반응 구역에 순서대로 별도로 공급된 두 개 이상의 가스로 조성되어 있다. 일부 실시예들에서, 불활성 가스는 단일 증착 사이클 동안 반응 구역에 지속적으로 공급된다. 일부 실시예들에서, 반응 구역의 퍼징은 반응 구역에 지속적으로 공급되는 불활성 가스를 사용하여 행해진다. 일부 실시예들에서, RF 전력은 불활성 가스를 공급하는 단계와 반응물질 가스를 공급하는 단계 동안 단일의 연속적인 펄스로 적용된다.
본 발명의 일면과 관련 기술을 통해 얻어지는 장점을 요약하기 위하여, 본 발명의 특정 목적과 장점이 본 명세서에 기술된다. 물론, 이러한 목적과 장점 모두가 본 발명의 임의의 특정 실시예에 따라 모두 성취될 필요는 없다는 것을 이해해야 한다. 따라서, 예를 들어, 본 발명이 속한 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 사람들은, 여기서 배우거나 추천되는 다른 목적 또는 장점을 성취할 필요 없이, 여기서 배운 장점, 또는 장점 그룹을 성취하거나 최적화하는 방식으로 본 발명을 구현하거나 실행할 수 있음을 인식할 수 있다.
본 발명의 다른 측면, 특징 및 장점이 다음의 상세한 설명에서 명백해질 것이다.
본 발명의 이들 및 다른 특징을, 본 발명을 제한하고자 하는 것이 아닌 예시적인 의도인 바람직한 실시예의 도면을 참조하여 설명된다. 도면들은 예시적인 목적을 위해 상당히 단순화하였으며 일정 비율을 가질 필요는 없다.
본 발명은 다른 하위-층을 적층 하지 않고 ALD에 의한 다중-원소를 증착하는 방법을 제공하여, 단일 유형의 사이클을 사용하여, 즉 다른 하위-층을 적층하지 않고 다중 원소 Si-계 절열 필름을 증착하기 위한 PEALD에 의한 단상 다중 원소 필름을 형성하는 방법을 제공할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 다중 원소 필름을 증착하기 위한 PEALD 장치를 나타내는 개략도.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 PEALD에 의한 다중 원소 필름을 증착하기 위한 하나의 사이클에 대한 순서를 도시한 도면으로서, 이 순서는 각 단계의 실제 기간 길이를 나타내지 않음.
도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 PEALD에 의한 다중 원소 필름을 증착하기 위한 하나의 사이클에 대한 순서를 도시한 도면으로서, 이 순서는 각 단계의 실제 기간 길이를 나타내지 않음.
도 4는 비교적인 방법에 따른 PEALD 에 의한 다중 원소 필름을 증착하기 위한 하나의 사이클에 대한 순서를 도시하고 있고, 이 순서는 각 단계의 실제 기간 길이를 나타내지 않음.
본 명세서에서, 용어 "단일-상" 필름은 다른 증착 사이클을 반복하여 형성된 라미네이트 필름과 반대로 하나의 증착 사이클을 반복하여 형성된 필름을 의미한다. 용어 "희석 가스"(dilution gas )는, RF 전력이 적용될 때 플라즈마를 생성하는 가스를 의미하고, 이 플라즈마는 기판의 표면에 흡착된 전구체를 분해하지만, 일반적으로 기판에 형성된 결과적인 층의 매트릭스 안에 희석 가스의 원소(들)을 통합시키지 않는다. 희석 가스는 희 가스(rare gas ) 또는 기타 불활성 가스(inert gas )로 구성되며 퍼지 가스(purge gas)의 역할을 할 수 있다. "반응물질 가스" 는 RF 전력이 적용될 때, 플라즈마를 생성하는 가스를 의미하고, 이 플라즈마는 기판의 표면에 흡착된 전구체와 반응하고 기판상에 형성된 결과 층의 매트릭스에 반응 가스의 원소를 통합시킨다. 반응물질 가스는 일반적으로 적어도 하나의 비금속 원소로 구성되어 있다. 용어 "전구체"는 실리콘 및 기판에 형성된 결과 층의 매트릭스에 통합될 수 있는 적어도 하나의 비금속 원소를 포함하는 물질을 말한다.
이 명세서에서 "가스" 는 기화 고체 및/또는 액체를 포함할 수 있으며 가스의 혼합물로 조성될 수 있다. 마찬가지로, "하나"(a) 는 여러 종을 포함하는 종(species)이나 속(genus)을 의미한다. 이 명세서에서, 반응물질 가스, 희석 가스 및 전구체는 가스 종류의 측면에서 서로 다르거나 또는 상호 배제되고, 즉 이들 가스 유형의 카테고리 중에서 가스의 유형이 중복되지 않는다. 또한, 이 명세서에서, 두 개의 변수 숫자는 변수의 적용 범위를 조성할 수 있으며, 표시된 모든 범위는 끝점(endpoints)을 포함 또는 제외할 수 있다. 일부 실시예들에서, "필름" 은 전체 타깃 또는 관련 표면을 커버하는, 핀홀(pinholes) 없이 실질적으로 두께 방향에 수직하는 방향으로 지속적으로 확장하는 층, 또는 단순하게, 타깃 또는 관련 표면을 커버하는 층을 의미한다. 일부 실시예들에서, "층" 은 표면상에 형성된 특정 두께를 가진 구조체 또는 필름의 동의어를 의미한다. 필름 또는 층은 특정 특성을 갖는 분리된 단일 필름 또는 층, 또는 다중 필름 또는 층으로 조성될 수 있고, 인접 필름 또는 층 사이의 경계는 깨끗하거나 그렇지 않고, 물리적, 화학적 및/또는 임의의 다른 특성, 제조 공정 또는 순서, 및/또는 인접한 필름 또는 층의 기능 또는 목적에 기초하여 설정될 수 있다.
조건 및/또는 구조가 특정되지 않은 본 명세서에서, 본 발명이 속한 기술 분야에서 숙련된 자는 본 명세서의 관점에서 일상적인 실험에 의해, 이러한 조건 및/또는 구조를 쉽게 제공할 수 있다. 또한, 나중에 기술되는 예들을 포함하는 본 명세서에서, 특정 실시예들에서 적용된 숫자들은 일부 실시예들에서 적어도 ±50 % 의 범위에 의해 수정될 수 있고, 일부 실시예들에 적용된 범위는 하부 및/또는 상부 끝점을 포함하거나 또는 제외할 수 있다. 또한, 이 수치들은 대략적인 수치를 포함하고, 일부 실시예들에서, 평균, 중간, 대표적인, 대부분의 등을 지칭할 수 있다. 명세서에서 "실질적으로 동일한 ", "실질적으로 균일한" 등은 일부 실시예들에서 10% 미만, 5% 미만, 1% 미만, 또는 그 임의의 범위와 같은, 본 기술분야에서 숙련된 자들에는 중요하지 않은 차이, 또는 차이를 의미한다.
이 명세서에서, 모든 정의된 의미는 일부 실시예들에서의 일상적이고 관습적인 의미를 제외할 필요는 없다.
상기에서 논의된 바와 같이, 본 발명의 한가지 목적은 다른 하위-층을 적층하지 않고 ALD 에 의한 다중-원소 필름을 증착하는 방법을 제공하는 것이다. 단일 유형의 사이클을 사용하여, 즉 다른 하위-층을 적층 하지 않고 다중 원소 Si-계 절연 필름을 증착하기 위한 하나의 예(candidate)는 다음과 같다; 전구체와 반응물질은 Si (X, Y), (X, Y = B, C, N, 또는 O)로 표현되는 타깃 다중 원소 Si-계 필름을 얻기 위해 선택되고, 상기 전구체는 분해되어 반응물질과 플라즈마 표면 반응한다. 도 4는 PEALD에 의한 다중 원소 필름을 증착하기 위한 이러한 하나의 사이클 순서를 보여준다. 이 순서는 각 단계에서 실제 기간 길이를 나타내지 않는다. 이 도면에서, Ar과 같은 희석 가스와 O2 와 같은 반응물질 가스는 기판이 위치하는 반응 구역에 계속하여 공급되고, 전구체를 펄스에 공급하는 단계와, 반응 구역을 퍼징하는 단계와, 플라즈마 반응을 위하여 펄스에 RF 전원을 적용하는 단계와, 및 반응 구역을 퍼징하는 단계로 구성되는 사이클이 계속되어, 기판에 타깃 다중 원소 Si-계 필름을 형성한다. 그러나, O2 와 같은 반응물질 가스는 반응성이 매우 높고, 심지어 반응물질 가스의 양이 적을 때도, 산화 진행과 같은 플라즈마 표면 반응 및 그 결과로, 결과적인 필름의 조성이 예를 들어 SiOC을 형성하기보다는, 예를 들어 SiO로 변화하는 경향이 있다.
본 발명의 몇몇 실시예에서는, 반응 가스가 지속적으로 제공되지 않고, 반응 구역이 Ar, He, 및/또는 N2 와 같은 불활성 가스를 계속 공급하여 설정되는 불활성 가스 환경으로 기본적으로 유지되고, 펄스에 RF 전력을 적용하는 단계가 여러 단계로 나누어져 있다. 펄스에 전구체를 공급하는 단계와 반응 구역을 퍼징하는 단계 이후에, RF 전력이 반응물질이 없는 환경에서 유지되는 반응 구역에 공급되면, 불활성 가스 플라즈마로 전구체를 분해하고, 기판의 표면에 분해된 전구체의 밀도를 높인다. 다음, RF 전력이 공급되는 중에 반응물질 가스가 반응 구역에 공급되고, 따라서 산소 플라즈마와 같은 반응물질의 플라즈마를 생성하여, 산소와 같은 반응물질 가스의 원소를 기판상에 층 증착으로 통합한다. 이와 같이, RF 전력을 적용하는 단계는 여러 단계로 나누어지고, 이후 단계는 이전 단계에서 사용된 것과 다른 환경에서 실시된다. RF 전력을 인가하는 단계 후, 반응 구역을 퍼징하는 단계가 진행된다. 위의 단계가 하나의 사이클을 구성하고, 기판상에 타깃 다중 원소 Si-계 필름을 형성하기 위해 반복된다. 도 2는 본 발명의 실시예에 따른 PEALD에 의한 다중 원소 필름을 증착하기 위한 한 사이클에 대한 위의 순서를 보여준다. 이 순서는 각 단계의 실제 기간 길이를 나타내지 않는다. 일부 실시예들에서, 희석 가스는 사이클에 걸쳐 지속적으로 희석 가스를 공급하는 대신, 반응 구역을 퍼징하고 희석 가스 플라즈마를 생성하기 위해 펄스에 공급된다.
도 2는, O2와 같은 반응물질 가스의 펄스를 단축시켜 흐름 량을 감소시키고, 반응물질 가스의 적절한 양을 조절하여, 반응 가스의 반응성이 감소되고, 따라서 SiO (X) (X = B, C, N, 등)의 선택적 증착을 가능하게 하며, 그 조성이 SiO로 변화되지 않고 전구체와 반응물질의 조성에 따라 결정된다. 마찬가지로, 임의의 적당한 반응물질 가스 또는 반응물질 가스들에 있어서, 먼저 반응물질 가스 또는 가스들 없는 불활성 가스 플라즈마를 적용함에 의해, 반응물질 가스 또는 가스들의 양을 제어하고, 예를 들어, Si (X, Y, Z) (X, Y, Z = B, C, N, O, 등)로 표현된 다중 원소 Si-계 절연 필름이 선택적으로 획득될 수 있다.
상기에서, RF 전력이 반응물질 가스 없는 불활성 가스 환경으로 유지되는 반응 구역에 일차 적용되어 전구체를 분해하고 기판 표면에 분해된 성분의 밀도를 높게 할 수 있는 때문에, 불활성 가스로서, Ar, He, 및/또는 N2 가 사용되어, 플라즈마 손상에 취약한 하부 물질인 기판 또는 포토레지스트에 대한 손상을 방지할 수 있다.
도 3의 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 PEALD에 의한 다중 원소 필름을 증착하기 위한 하나의 사이클에 대한 순서를 보여준다. 이 순서는 각 단계의 실제 기간 길이를 나타내지 않는다. 이 실시예에서, 두 개의 반응물질 가스(반응물질 1과 반응물질 2)가 사용된다. 도 2에 도시된 것과 다른 단계는, 각각 반응물질 1과 반응물질 2에 대응하는, 도 3에서 두 단계로 나누어진, RF 전력을 적용하는 이후의 단계이다. 일부 실시예들에서, 반응물질 1의 펄스와 반응물질 2의 펄스는 겹쳐지지 않고 계속된다. 일부 실시예들에서, 반응물질 1의 펄스와 반응물질 2의 펄스는 겹쳐지고 계속된다. 일부 실시예들에서, 반응물질 1의 펄스와 반응물질 2의 펄스는 중복되지 않고 퍼징에 의해 분리된다. 각 반응물질 가스가 반응 구역에 공급하는 한편, RF 전력이 적용된다. 반응물질 가스의 수는 필름의 타깃 조성과 전구체의 종류에 따라 일부 실시예에서 두 개 이상일 수 있다.
일부 실시예들에서, 단일 유형의 사이클은 ALD에 의한 SiOX 필름과 같은 다중 원소 필름을 형성하는 데 사용되기 때문에, 다중 원소 필름은, SiOC 필름을 형성하는 SiO에 대한 사이클 및 SiC에 대한 사이클과 같은 다른 유형의 사이클을 사용하여 형성된 라미네이트 필름과 비교하여, 단상 필름으로 간주된다. 라미네이트 필름과 비교할 때, 이 단상 필름은 조성이 매우 균일하며, 특히 깊이 방향으로의 필름 조성의 균일성이 우수하다.
다중 원소 필름에서 B, C, N, 및/또는 O와 같은 각 원소의 양은 전구체의 유형에 따라 변화한다. 전구체와 마찬가지로, 모든 적절한 실리콘 함유 화합물이 사용될 수 있으며, 전구체의 유형을 선택함에 의해, 전구체에서 얻어지고 필름에 통합되는 B, C, N, 및/또는 O의 함량이 제어될 수 있고, 따라서 결과적인 필름의 조성을 제어하게 된다.
일부 실시예들에서, 다중 원소 필름이 SiX(n) 으로 표현되고, 여기서 n은 2 내지 4의 정수이고, 각 X(n ) 는 B, C, N, 및 O 으로부터 선택된 다른 하나의 원소이다. 일부 실시예들에서, 다중 원소 필름은 실리콘과 적어도 두 개의 비금속 원소를 포함하는 임의의 적절한 필름일 수 있으며, 이 비금속 원소는 SiOC, SiOCN, SiCN, SiBN, 그리고 SiCOB로 조성되는 그룹으로부터 선택된 필름을 포함하나, 여기에 제한되지 않는다 .
일부 실시예들에서, Si를 포함하는 전구체는 그 분자에 Si, N, H, 및 선택적으로 C 를 포함할 수 있다. 일부 실시예들에서, Si를 포함하는 전구체는 화학식 SiαHβXγ를 가질 수 있고, 상기 α와 β는 정수이며, γ는 제로를 포함하는 정수이고, X는 N 및/또는 CmHn 이고, m과 n은 정수이다. 일부 실시예들에서, α는 1 내지 5이고, β 는 1 내지 10 이고, γ 는 0 내지 6 일 수 있다. 일부 실시예들에서, m는 2 내지 18이고, n은 6 내지 30 일 수 있다. 일부 실시예들에서, Si를 포함하는 전구체는 상온에서 증기 또는 액체일 수 있다. 일부 실시예들에서, Si를 포함하는 전구체는 하나 이상의 전구체 수 있다. 일부 실시예에서, 전구체는 BDEAS 비스(디에틸아미노)실란 (bis(diethylamino)silane), BEMAS 비스(에틸메틸아미노)실란 (bis(ethylmethylamino)silane), 3DMAS 트리스디메틸아미노실란(trisdimethylaminosilane), and HEAD 헥사키세틸아미노실란(hexakisethylamiK(aminosilanes)로 구성되는 그룹으로부터 선택된 아미노실란(aminosilanes)을 포함할 수 있다. 일부 실시예들에서, Si를 포함하는 전구체는 디실아부탄( disilabutane)과 같은 알킬실란(alkylsilanes), 또는 디클로로테트라메틸디실란(dichlorotetramethyldisilane)과 같은 클로로실란(chlorosilanes)을 포함할 수 있다. 일부 전구체는 Si가 제공될 수 있으며, 선택적으로 적어도 하나의 비금속 원소가 제공될 수 있다. 일부 전구체는 Si, C 및 N이 제공되고, 그리고 일부 전구체는 Si와 C, 또는 Si와 N이 제공된다.
반응물질 가스는 매트릭스에 통합되어 RF 전력이 적용되는 경우 전구체 가스와 반응할 하나 이상의 원소를 포함한다. 일반적으로, 반응물질 가스는 비금속 원소만을 포함한다. 일부 실시예들에서, 반응물질 가스는 금속 원소를 포함한다. 일부 실시예들에서, 반응물질 가스는 O2, CO2 및/또는 N2O 와 같은 산소를 제공하는 가스, NH3 및/또는 N2 와 같은 질소를 제공하는 가스, TEB 트리에틸보레인(triethylborane)와 같은 붕소를 제공하는 가스, 및/또는 CH4 와 또는 기타 탄화수소와 같은 탄소를 제공하는 가스를 포함하는, 적절한 가스 또는 가스들 일 수도 있지만, 여기에 제한되지는 않는다. 희석 가스는 Ar, He, Kr, 및/또는 Xe와 같은 하나 이상의 희 가스, 및/또는 N2와 같은 기타 불활성 가스일 수 있다.
전구체와 반응 가스의 조합은 타깃 다중 원소 필름의 조성에 따라 선택된다. 예를 들어, 조합은 다음과 같다 :
표 1
Figure 112012075317493-pat00001

상기에서, 하나 이상의 반응물질 가스를 사용하는 경우, 일부 실시예들에서, 덜 반응성인 반응물질 가스가 먼저 공급되고, 더욱 반응성인 반응물질 가스가 표 1에 도시된 바와 같이 나중에 공급되고( 반응물질 1이 반응물질 2 보다 덜 반응성이다), 따라서 보다 효과적으로 더욱 반응성의 반응물질 가스의 반응성을 감소시키거나 제어하게 된다. 일부 실시예들에서, 이 공급 순서는 반대로 바뀔 수 있다. 일부 실시예들에서, 희석 가스의 흐름은 유지하면서 반응물질 가스가 반응 구역에 추가되고, 즉 반응물질 가스의 반응성이 불활성 가스 플라즈마에 의해 향상될 때 반응성 가스 플라즈마가 불활성 가스 플라즈마에 추가된다.
위에서, RI의 값 (633 nm의 굴절률)은 필름의 조성을 나타내는 것이다. 예를 들어, SiO 필름은 1.45의 RI를 가지고 있으며, 필름이 C, N, B, 및/또는 O와 같은 다른 원소를 포함하는 경우, RI이 변경될 것이 예상된다 따라서, RI를 사용하여, 필름이 다중 원소인지의 여부를 결정할 수 있다.
일부 실시예들에서, 다음과 같은 조건이 사용될 수 있다 :
1) 하나의 사이클 기간 : 약 1.4초 내지 약 6.0초, 일반적으로 단일 반응물질 가스의 사용에 약 1.4초 내지 약 3.5초, 일반적으로 두 반응물질 가스의 사용에 약 3.0초 내지 약 6.0초.
2) 전구체 펄스의 기간 : 약 0.5초 내지 약 10초, 일반적으로 약 0.5초 내지 약 1.5초.
3) 2)이후의 퍼징의 기간 : 약 0.2초 내지 약 10초, 일반적으로 약 0.2초 내지 약 1.0초. 일부 실시예들에서, 이 퍼징의 기간은 전구체 펄스의 기간보다 짧다.
4) 희석 가스 플라즈마의 기간(희석 가스에 대한 RF 전력의 적용) : 약 0.5초 내지 약 10초, 일반적으로 약 0.5초 내지 약 1.5초 .
5) 총 반응물질 가스 플라즈마의 기간(각 반응물질 가스에 대한 RF 전력의 적용) : 약 0.1초 내지 약 10초, 일반적으로 약 0.1초 내지 약 1.0초. 예를 들어, 총 기간이 두 개의 반응물질 가스를 사용할 때 10이면, 반응물질 1의 펄스의 기간은 9이고, 반응물질 2의 펄스의 기간은 1이다. 일부 실시예에서, 일반적으로 반응물질 2의 반응성이 반응물질 1보다 높으면, 반응물질 2의 펄스의 기간이 반응물질 1의 펄스의 기간보다 작다. 일부 실시예에서, 반응물질 1의 펄스의 기간은 반응물질 2의 펄스의 기간보다 작다. 일부 실시예들에서, 반응물질 가스 플라즈마의 기간은 희석 가스 프라즈마의 기간보다 짧다(일부 실시예들에서 50% 미만)
6) 5) 이후의 퍼징의 기간 : 약 0.2초 내지 약 10초, 일반적으로 약 0.2초 내지 약 1.0초. 일부 실시예들에서, 퍼징의 기간은 3)과 동일하다.
7) 전구체의 유속 (기화 탱크로부터 전구체 증기를 운반하는 캐리어 가스 포함) : 약 1.000 sccm 내지 약 5.000 sccm, 일반적으로 약 1.000 sccm 내지 약 2.000sccm.
8) 희석 가스의 유속 : 약 500 sccm 내지 약 5.000 sccm, 일반적으로 약 500 sccm 내지 약 2.000 sccm.
9) 각 반응물질 가스의 유속 : 약 30 sccm 내지 약 50 sccm.
10) 증착을 위한 반응 구역의 압력 : 약 200 Pa 내지 약 450 Pa, 일반적으로 약 220 Pa 내지 약 250 Pa.
11) 증착을 위한 반응 구역의 온도 : 약 50 ℃ 내지 약 200 ℃. 일반적으로 약 50 ℃ 내지 약 100 ℃.
12) 플라즈마를 생성하기 위한 RF 전력 : 기판의 면적당 약 0.04 W/cm2 내지 약 0.40 W/cm2 , 일반적으로 약 0.04 W/cm2 내지 약 0.10 W/cm2.
13) RF 전력의 주파수 : 13.56 MHz 또는 27 MHz, 일반적으로 13.56 MHz. 일반적으로 단일 주파수를 사용할 때, 일부 실시예들에서, 높은 RF 주파수 전력은 5 MHz의 이하의 낮은 RF 전력( 50 % 미만)과 조합하여 사용할 수 있다
14) 결과적인 다중-원소 필름 두께 : 약 3 nm 내지 약 25 nm, 일반적으로 약 3 nm 내지 약 10 nm.
15) 다중 원소 필름을 얻기 위한 사이클의 수: 약 200 내지 약 900 , 일반적으로 약 200 내지 약 700.
실시예들이 본 발명을 제한하고자 의도하지 않는 도면들을 참조하여 설명된다. 도 1은 본 발명의 실시예에 따른 다중 원소 필름을 증착하기 위한 PEALD 장치를 나타내는 개략도이다.
이 예에서, 반응 챔버(3)의 내부(11)에 평행하게 서로 마주하는 한 쌍의 전기 전도성 평면 플레이트 전극(4, 2)을 제공하여, 한 측면에 HRF 전력 (13.56 MHz 또는 27 MHz) (5) {필요시 5MHz 이하(400 kHz 내지 500 kHz)의 LRF 전원}을 적용하고, 다른 측면에 전기적으로 접지(12)하고, 플라즈마를 이들 전극 사이에 가한다. 온도 조절기가 하부 스테이지(2)(하부 전극)에 제공되며, 그 위에 배치된 기판(1)의 온도가 주어진 온도에서 일정하게 유지된다. 상부 전극(4)은 샤워 플레이트로서 작용하며, 전구체 가스는 가스 흐름 제어기(23), 펄스 흐름 제어 밸브(31), 및 샤워 플레이트(4)를 통해 반응 챔버(3) 안으로 들어간다. 반응물질 가스는 또한 가스 흐름 제어기(21), 펄스 흐름 제어 밸브(31), 및 샤워 플레이트(4)를 통해 반응 챔버(3) 안으로 들어간다. 펄스 흐름 제어 밸브의 사용은 ALD을 위한 가스의 펄스 공급을 가능하게 한다. 희석 가스는 지속적으로 가스 흐름 제어기(22)와 샤워 플레이트(4)를 통해 반응 챔버 안으로 들어간다. 부가적으로, 반응 챔버(3) 안에, 배기 파이프(6)가 제공되어 이것을 통해 반응 챔버(3)의 내부(11) 가스가 배출된다. 또한, 반응 챔버(3)에는 반응 챔버(3)의 내부(11) 안으로 밀봉 가스를 도입하는 밀봉 가스 흐름 제어기(24)가 제공된다. (반응 챔버의 내부에서 반응 구역과 전송 구역을 분리하기 위한 분리 판이 이 도면에는 생략되어 있다).
두 개 이상의 반응 가스를 사용하는 경우, 가스 흐름 제어기(21)와 펄스 흐름 제어 밸브(31)의 라인과 유사한 다른 가스 라인이 추가될 수 있다.
숙련된 기술자는 이 장치가 여기 어딘가에서 실시되게 기술된 증착과 반응기의 세척 공정을 하도록 프로그램되거나 설계된 하나 이상의 제어기(들)(도시 없음)을 포함할 수 있음을 인식할 것이다. 이 제어기(들)는 숙련된 기술자에 의해 자명한, 다양한 전원, 가열 시스템, 펌프, 로봇 및 가스 흐름 제어기 또는 반응기의 밸브들과 연통 된다.
예 1
다중 원소 유전체 SiOX 필름은 도 2에 도시된 순서와 도 1에 도시된 PEALD 장치를 사용하여 아래에 표시된 조건 하에서 300 mm의 기판상에 형성되었다. 이 예에서, X는 C와 N 이었다.
하나의 사이클 길이 : 3.1초 내지 4.1초
전구체 : BDEAS : 500 sccm 내지 1,000 sccm
희석 가스 : He : 2000 sccm
반응물질 가스 : O2 : 30 sccm
밀봉 가스 : He : 500 sccm
기판 온도 : 100 ℃
압력 : 230 Pa
고주파 RF 전력 (13.56 MHz의 주파수) : 0.08 W/cm2
전구체 공급 펄스 기간 : 1.5초
퍼지 기간 : 0.3초
희석 가스 플라즈마와 반응 가스 플라즈마의 총 기간 : 1.0초
사이클의 수 : 600 회
필름의 두께 : 10 nm 내지 20 nm
희석 가스 플라즈마와 반응 가스 플라즈마의 전체 기간을 1.0초로 유지하면서 반응물질 가스 플라즈마의 기간이 0초에서 1.0초로 변경되었다, 결과적인 각 필름은 633 nm의 굴절률이 측정되었다. 결과는 아래 표에 표시된다.
표 2
Figure 112012075317493-pat00002

표 2에 표시된 바와 같이, 반응물질 가스 플라즈마의 기간에 따라, 필름의 조성은 SiO에서 SiCN로 변화된다. 산소는 높은 반응성이 있기 때문에, 산소 플라즈마의 기간은 전체 플라즈마 지속 기간의 10 % 이어도, 충분한 양의 산소가 필름에 포함된 것으로 나타났다. 일반적으로, 반응물질 가스 플라즈마의 기간은 50 % 미만이고, 30 %, 20 %, 심지어 이하 10 % 미만 일 수 있고, 전체 플라즈마 기간의 0 % 이상일 수 있다.
예 2
다중 원소 SiCON 유전체 필름은 도 2에 도시된 순서와 도 1에 도시된 PEALD 장치를 사용하여 아래에 표시된 조건 하에서 300 mm 기판상에 형성되었다
한 사이클의 길이 : 2.5초
전구체 : BDEAS : 500 sccm
희석 가스 : Ar, He : 1000 sccm
반응물질 가스 : O2 : 최대 40 sccm
밀봉 가스 : He : 500 sccm
기판 온도 : 50 ℃
압력 : 200 내지 300 Pa
고주파 RF 전력 (13.56 MHz의 주파수) : 0.07 W/cm2
전구체 공급 펄스 기간 : 0.5초
퍼지 기간 : 0.3 초
희석 가스 플라즈마의 기간 : 1.0초
반응물질 가스 플라즈마의 기간 : 최대 0.4 초
사이클의 수 : 100 회
필름의 두께 : 10 nm
타깃 다중 원소 SiCON 필름을 획득한 후, 결과적인 필름의 조성이 XPS (좁은 스캔 오버레이)에 의해 분석되었고, 그 결과가 아래 표에 표시되었다. 필름은 얇기 때문에, 조성은 다른 스캔 각도 (45 °및 90 °)를 사용하여 분석되었고, 에너지는 45 °의 스캔 각도(약 4 내지 5 nm )에서 보다 90 °의 스캔 각도(약 7 nm 내지 8 nm)에서 더 큰 깊이로 필름을 관통할 수 있어, 상이한 깊이의 각도에서의 조성이 결정될 수 있다. 표에 표시된 바와 같이, 상이한 깊이에서의 조성은 서로 거의 동일하게 나타났으며 필름의 조성이 깊이 방향으로 균일 하다는 것을 증명한다.
표 3
Figure 112012075317493-pat00003

본 발명에 숙련된 기술자에 의해 본 발명의 정신을 벗어남이 없이 여러 다양한 변경이 행해질 수 있음이 이해될 것이다. 따라서, 본 발명의 형태는 오직 예시적인 것이고 본 발명의 영역을 제한하고자 하지 않음을 명백히 이해하여야 한다.

Claims (20)

  1. 단일 증착 사이클을 반복하는 플라즈마 강화 원자층 증착 (PEALD)에 의해 반응 구역에서 기판상에 단상 다중 원소 필름을 형성하기 위한 방법으로서,
    상기 단일 증착 사이클은, 반응물질과 플라즈마가 없는 상태에서 기판상에 전구체를 흡착하는 단계와, 기판상에 흡착된 전구체를 불활성 가스 플라즈마에 의해 분해시키는 단계와, 상기 불활성 가스 플라즈마의 존재 하에서 분해된 상기 전구체를 반응물질 가스 플라즈마와 반응(reacting)시키는 단계를 포함하고,
    상기 다중 원소 필름은, 필름의 매트릭스를 구성하는 적어도 두 개의 비금속 원소와 실리콘을 포함하고, 상기 전구체는 선택적으로 매트릭스에 통합될 수 있는 적어도 하나의 비금속 원소와 실리콘을 포함하고, 상기 반응물질 가스는 매트릭스에 통합될 수 있는 적어도 하나의 비금속 원소를 포함하는, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 전구체를 분해시키는 단계와, 분해된 상기 전구체를 반응시키는 단계는 순서대로 지속적으로 실시되는, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  3. 제 2항에 있어서,
    분해된 상기 전구체를 반응시키는 단계의 기간은 상기 전구체를 분해시키는 단계와 분해된 상기 전구체를 반응시키는 단계의 총 기간의 50 % 미만인, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  4. 제 3항에 있어서,
    상기 전구체를 분해시키는 단계와 분해된 상기 전구체를 반응시키는 단계의 총 기간은 0.6 초 내지 2.5 초인, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  5. 제 3항에 있어서,
    분해된 상기 전구체를 반응시키는 단계는 상기 반응 구역에 RF 전력을 적용하는 동안, 반응물질 가스를 50 sccm 이하의 유속으로 상기 반응 구역에 공급하는 단계를 포함하는, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  6. 제 1항에 있어서,
    불활성 가스는 상기 단일 증착 사이클에 걸쳐 지속적으로 공급되고, 상기 전구체를 흡착하는 단계와 상기 전구체를 분해하는 단계 사이에 퍼지 가스로 작용하며, 분해된 상기 전구체를 반응시키는 단계 이후에 상기 전구체를 분해시키는 단계에서 불활성 가스 플라즈마를 발생시키는데 사용되는, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  7. 제 1항에 있어서,
    상기 단일 증착 사이클은 300회 내지 900회 반복되는, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  8. 제 1항에 있어서,
    상기 다중 원소 필름은 SiX(n)으로 표현되고, 여기서 n은 2 내지 4의 정수이고, 각 X(n)은 B, C, N 및 O 에서 선택된 서로 다른 하나의 원소인, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  9. 제 5항에 있어서,
    상기 반응물질 가스는 O2, CO2, N2O, NH3, N2, CH4 및 TEB(triethylborane)으로 구성되는 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 가스인, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  10. 제 1항에 있어서,
    상기 전구체는 알킬실란(alkylsilane), 아미노실란(aminosilane) 및 클로로실란(chlorosilane)으로 구성되는 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 가스인, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 단상 다중 원소 필름을 형성하기 위한 방법.
  11. 제 6항에 있어서,
    상기 불활성 가스는 He, Ar 및 N2로 구성되는 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 가스인, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  12. 제 7항에 있어서,
    상기 다중 원소 필름은 두께 방향을 따라 실질적으로 균일한 조성을 갖는, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  13. 단일 증착 사이클을 반복하는 플라즈마 강화 원자층 증착 (PEALD)에 의해 반응 구역에서 기판에 단상 다중 원소 필름을 형성하기 위한 방법으로서,
    상기 단일 증착 사이클은, 반응물질 가스를 공급하지 않고, RF 전력을 적용하지 않는 동안 기판 위에 전구체 가스를 공급하는 단계와, 반응 구역을 퍼징하는 단계와, 전구체 가스 또는 반응물질 가스의 공급 없이 RF 전력을 적용하는 동안 기판 위에 불활성 가스를 공급하는 단계와, 전구체 가스의 공급 없이 RF 전력을 적용하는 동안 기판 위에 반응물질 가스를 공급하고, 상기 반응 구역을 퍼징하는 단계를 포함하고,
    상기 다중 원소 필름은, 필름의 매트릭스를 구성하는 적어도 두 개의 다른 원소 및 실리콘을 포함하고, 상기 전구체 가스는 선택적으로 매트릭스에 통합될 수 있는 적어도 하나의 원소 및 실리콘을 포함하며, 상기 반응물질 가스는 매트릭스에 통합될 수 있는 적어도 하나의 원소를 포함하고, RF 전력이 적용될 때 상기 전구체 가스와 반응하는, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  14. 제 13항에 있어서,
    상기 전구체 가스는 상기 단일 증착 사이클의 전체로서 단일 펄스에서 상기 반응 구역에 공급되는 하나 이상의 가스로 구성되는, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  15. 제 13항에 있어서,
    상기 반응물질 가스는 상기 단일 증착 사이클의 전체로서 단일 펄스에서 상기 반응 구역에 공급되는 하나 이상의 가스로 구성되는, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  16. 제 13항에 있어서,
    상기 반응물질 가스는 상기 단일 증착 사이클의 단일 펄스에서 각 반응 구역에 순서대로 별도로 공급되는 두 개 이상의 가스로 구성되는, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  17. 제 13항에 있어서,
    상기 불활성 가스는 상기 단일 증착 사이클 동안에 상기 반응 구역에 지속적으로 공급되는, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  18. 제 17항에 있어서,
    상기 반응 구역의 퍼징은 상기 반응 구역에 지속적으로 공급되는 불활성 가스를 사용하여 행해지는, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  19. 제 13항에 있어서,
    상기 반응물질 가스를 공급할 때 상기 RF 전력의 적용 기간은 상기 불활성 가스를 공급할 때 상기 RF 전력의 적용 기간보다 더 짧은, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
  20. 제 13항에 있어서,
    상기 RF 전력은 불활성 가스를 공급하는 단계와 반응물질 가스를 공급하는 단계의 동안에 단일의 연속적인 펄스에 적용되는, 플라즈마 강화 원자층 증착에 의한 기판상에 단상 다중 원소 필름의 형성 방법.
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