KR100628478B1 - 겔 전해질 배터리용 격리판_ - Google Patents

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Abstract

겔 전해질 배터리용 배터리 격리판은 미세공 막; 및 그 위에 있는 부착성 코팅, 또는 그 위에 있는, 겔 형성 중합체 및 가소제로 이루어진 겔 형성 코팅을 포함한다.

Description

겔 전해질 배터리용 격리판
본 발명은 겔 전해질 배터리용 격리판에 관한 것이다.
경량 재충전식 배터리는 전기를 동력으로 하는 다수의 장치, 예를 들어 셀룰러 폰, 페이저, 컴퓨터, 및 동력 공구에 사용되고 있다. 하나의 보편적인 재충전식 배터리는 리튬 이온 배터리이다. 현재 시판되고 있는 리튬 이온 배터리는 액상 전해질을 사용한다. 이러한 전해질은 유기물질계이다. 그 결과, 리튬 이온 배터리는 전해질 누출을 방지하기 위하여 경질의 "캔"으로 밀봉시켜야 한다. 따라서, 경질 캔을 제거하고, 예를 들어 금속화 플라스틱 또는 호일 백 등과 같이 경량이면서도 가요성인 비-누출성(leak-tight) 패키징쪽으로의 추이가 요망되고 있다.
캔의 제거에 제시된 하나의 방법은 고체 전해질을 사용하는 것이다. 미국특허 제5.296.318호, 제5.437.692호, 제5.460.904호, 제5.639.573, 제5.681.357호, 및 제5.688.293호 참조. 고체 전해질류에는 두가지 유형, 즉 고체 전해질과 겔 전해질이 있다. 이들 두 유형 중에서는 전도성이 더 크다는 점에서 겔 전해질이 바람직하다. 그러나, 겔 전해질은 예를 들어 제조시 양극과 음극의 격리와, 과충전 상태중 전극의 안전취급에 필수적인 셧다운 능력(shut down capability)의 제공에 필수적인 구조적 일체성의 제공이 용이하지 않기 때문에 불완전하다.
미국특허 제5.639.573호와 제5.681.357호 및 제5.688.293호에서는 흡수 또는 겔 형성 중합체와 함께 미세공막(또는 불활성 층)을 격리판 시스템으로 사용할 것을 제안하고 있다. 전해질이 격리판 시스템내로 주입된 후, 겔-형성 중합체는 경화되어 미세공막 주위에 겔화 전해질을 형성하고, 이에 따라 겔 전해질의 구조적 일체성이 미세공막의 봉입에 의해 증진되게 된다.
상술한 바와 같은 배터리의 제조에 있어서, 불활성 층으로부터 흡수 또는 겔 형성층의 표층박리나 분리가 발생되는 상황은 바람직하지 않다. 따라서, 겔 형성 중합체에 대한 미세공막의 부착성을 향상시키므로써 제조시 이들 두 성분의 표층박리나 분리를 감소시키는 신규 격리판이 요망되고 있다.
본 발명은 미세공 중합체 막과, 이러한 막 위에 표면 밀도가 0.3 mg/cm2 보다 작은 부착성 코팅이나 겔 형성 중합체 및 가소제로 이루어진 겔 형성 코팅을 포함하는, 겔 전해질 배터리에 특히 유용한 배터리 격리판에 관한 것이다.
본 발명의 설명을 위해서 바람직한 형태를 도면에 도시하였지만, 본 발명은 도시된 정확한 배치 및 수단에 한정되지 않음을 인식해야 한다. 도1은 배터리의 단면 개략도이다. 도2 내지 도4는 코팅 특성의 그래프이다.
도면에 있어서, 동일한 구성요소에 대해서는 동일한 도면부호가 부여되었으며, 도1에는 배터리(10)가 도시되어 있다. 상기 배터리(10)는 양극(20)과, 음극(30)과, 이들 사이의 전해질/격리판 시스템(40)을 포함한다. 상기 전해질/격리판 시스템(40)은 미세공막(42)과, 겔 전해질(44)과, 이들 사이의 부착성 코팅(46)을 포함한다.
일반적으로, 음극과 양극이 있는 배터리(10)는 널리 공지되어 있으며 이에 대해서는 본원에 참조인용된 문헌[D. Linden (Ed.), 배터리 핸드북, 2d. 맥그로우힐 인코포레이티드, 뉴욕, 뉴욕(1995)], 미국특허 제5.296.318호, 제5.437.692호, 제5.460.904호, 제5.639.573호, 제5.681.357호, 제5.688.293호, 일본 특허출원 제59-106556호(1984년 5월 28일 출원), 제61-265840호(1986년 11월 8일 출원)를 참조한다. 바람직하게는, 배터리는 리튬 이온 배터리이고, 가장 바람직하게는 겔 전해질을 갖춘 리튬 이온 배터리이다.
전해질/격리판 시스템(40)의 장점은 미세공막(42)과 전해질 겔(44) 사이에 부착성 코팅(46)을 포함한다는 점이다. 겔 형성 중합체(및/또는 겔 형성 중합체와 전해질의 조합)는 미세공막(42)으로부터 표층박리 또는 벗겨짐이 발생되는 경향이 있다. 따라서, 이들 간의 결합을 촉진시키기 위하여 겔 형성 중합체(및/또는 중합체와 전해질의 조합)의 인가에 앞서, 부착성 코팅(46)이 미세공막(42)의 표면에 적용된다.
미세공막(42)은 임의의 미세공막을 의미한다. 막(42)은 폴리올레핀 재질로 형성된다. 폴리올레핀으로는 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP), 및 폴리메틸펜텐(PMP)이 있으며, 본 발명은 이에 한정되지는 않는다. 막(42)은 건식 연신 공정[셀가드(CELGARD) 공정으로도 알려져 있슴] 또는 용매 공정(겔 압출 또는 상 분리 공정으로도 알려져 있슴)에 의해 제조될 수 있다. 상기 막(42)은 다음과 같은 특성을 지니고 있다: 300 sec/100cc 이하(양호하기로는 200 sec/100cc, 더욱 양호하기로는 150 sec/100cc)의 공기 투과성; 5 내지 500μ(양호하기로는 10 내지 100μ, 가장 양호하기로는 10 내지 50μ) 범위의 두께; 0.01 내지 10μ(양호하기로는 0.05 내지 5μ, 가장 양호하기로는 0.05, 내지 0.5μ) 범위의 세공 직경; 35% 내지 85% (양호하기로는 40 내지 80%)의 다공성. 상기 막(42)은 셧다운 격리판이 바람직하며, 이에 관한 내용은 예를 들어 본 발명에 참조인용된 미국특허 제4.650.730호, 제4.731.304호, 제5.281.491호, 제5.240.655호, 제5.565.281호, 제5.667.911호; 미국 특허출원 제08/839,664호(1997년 4월 15일 출원), 일본특허 제2642206호 및 일본 특허출원 제98395/1994(1994년 5월 12일 출원), 제7/56320호(1995년 3월 15일 출원), 영국 특허출원 제9604055.5호(1996년 2월 27일)를 참고한다. 상기 막(42)은 셀가드 엘엘시(미국 노스 캐롤라이나 샬롯 소재)와, 아사히 케미칼 인더스트리 코포레이션 리미티드(일본 도쿄 소재)와, 토넨 코포레이션(일본 도쿄 소재)과, 우베 인더스트리즈(일본 도쿄 소재), 닛토 덴코 가부시키 가이샤(일본 오사카 소재)에서 시판하고 있다.
겔 전해질(44)은 겔 형성 중합체와 전해질의 혼합물을 의미한다. 배터리 제조중에는, 전해질없이 겔 형성 중합체를 미세공막(42)에 인가하거나, 또는 겔 형성 중합체와 전해질의 혼합물을 막(42)에 인가한다. 겔 형성 중합체의 예로는 폴리비닐리덴 플루오라이드((PVDF); 폴리우레탄; 폴리에틸렌옥사이드; 폴리아크릴로니트릴; 폴리메틸아크릴레이트; 폴리아크릴아미드; 폴리비닐아세테이트; 폴리비닐피롤리돈; 폴리테트라에틸렌 글리콜 디아크릴레이트; 이들의 공중합체, 및 이들의 배합물이 있으며 이에 한정되지 않는다. 전해질은 배터리용에 적당한 어떠한 전해질도 사용될 수 있다.
부착성 코팅(46)은 막(42)의 표면에, 바람직하게는 막의 외측면과 세공의 내측면 모두에 인가되고; 막(42)과 겔 전해질(44)(또는 겔 형성 중합체) 사이에 삽입되며, 이온 전도성에 악영향을 미치지 않으며(예를 들어, 세공 봉쇄에 의해), 막 두께의 증가 또는 막의 가요성 감소를 실질적으로 초래하지 않으며, 막(42)과 겔 전해질(44)(또는 겔 형성 중합체) 사이의 접착력을 증가시키거나 그 표층박리를 감소시킨다. 본 발명의 이러한 특징에 있어서, 코팅(46)은 겔 형성 중합체 층(또는 겔 전해질)과 함께 사용되며, 이에 대한 대용품으로 사용되지 않는다.
코팅(46)은 활성성분과 용매의 희석용액 형태로 막(42)에 인가될 수 있다. 코팅(46)은 적당한 접착을 달성하기 위하여, 표면밀도가 0.3 mg/cm2 이하(양호하기로는 0.05 내지 0.3 mg/cm2,; 가장 양호하기로는 0.1 내지 0.25 mg/cm2 범위)인 것이 바람직하다. 활성성분은 코팅의 표면 에너지(γc )가 막의 표면 에너지(γm ) 이하가 되도록 선택된다. 예를 들어, 전형적인 막 재료에는 폴리에틸렌(γPE: 약 35 내지 36) 및 폴리프로필렌(γPP: 약 29 내지 30)이 포함된다[참조: 에이.에프.엠. 바톤, 용해도 변수의 핸드북, 2d., 씨.알.씨 출판사, 1991년, 586페이지]. 활성성분으로는 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF), 폴리아크릴레이트, 및 폴리아크릴니트릴, 이들의 공중합체[예를 들어, PVDF 공중합체, 및 구체적으로는 PVDF : HFP(HFP:헥사플루오로프로필렌 또는 헥사플루오로프로펜) 공중합체] 및 이들의 혼합물이 있고, 본 발명은 이에 한정되지는 않는다. γPVDF는 약 32이고, γPVDF:HEP는 25 이하이다. 용매는 활성성분을 용해시킬 수 있도록 선택된다. 용매로는 유기용매, 예를 들면, 테트라하이드로퓨란, 메틸 에틸 케톤(MEK), 및 아세톤이 있으며, 본 발명은 이에 한정되지는 않는다. 희석 용액은 활성성분을 10 중량% 이하 함유할 수 있다. 도2 내지 도4는 용액내 % PVDF : HFP 공중합체의 함수로서, 표면밀도(mg/cm2)와, MacMullin 넘버(예를 들어, 미국특허 제4.464.238호 참조)와, 접착력(파운드/인치)을 도시하고 있다. 표시 "xDBP"는 활성성분에 대한 가소제(DBP)의 당량을 의미한다.
접착성 코팅을 지닌 격리판을 구비한 배터리의 제조공정은 활성성분과 용매의 혼합물로 미세공막을 코팅한 후, 격리판을 건조하는 단계와; 겔 형성 중합체로 격리판을 코팅하는 단계와; 음극과 코팅된 격리판과 양극을 적층시켜, 전해질이 없는 배터리를 형성하는 단계와; 배터리를 "백"(예를 들어, "캔"을 대체하는 비-누출성의 가요성 패키지)에 배치하는 단계와; 전해질을 백에 첨가하는 단계와; 배터리를 경화시켜 겔 전해질을 형성시키는 단계를 포함하며, 이러한 단계에 의해 활성 배터리가 형성된다.
다른 실시예에서, 본 발명에 참조인용된 미국특허 제5.639.573호와 제5.681.357호 및 제5.688.293호에 개시되어 있는 흡수 또는 겔-형성층은 가소제를 봉입함으로써 개선된다. 가소제의 주요 기능은 조밀하게 코팅된(즉, 0.3 mg/cm2 이상) 흡수 또는 겔 형성층으로서 작용하는 것이다. 상기 가소제는 조밀하게 코팅된 층에서는 필수적인데, 그 이유는 미세공막에서는 층이 세공을 메우거나 세공의 직경을 감소시키려는 경향을 띄기 때문이다. 예시적인 가소제로서는 에스테르, 예를 들어, 디부틸 프탈레이트와 같은 프탈레이트계 에스테르가 있으며, 본 발명은 이에 한정되지는 않는다.
겔 형성 중합체와 가소제의 코팅을 갖는 격리판이 구비된 배터리의 제조공정은 중합체와 가소제의 용매화 혼합물로 미세공막을 코팅한 후, 격리판을 건조하는 단계와; 음극과 격리판과 양극을 적층시켜, 전해질이 없는 배터리를 형성하는 단계와; 가소제를 제거하는 단계와(예를 들어, 메탄올 등의 적절한 용매로 인한 추출에 의해); 배터리를 "백"에 배치하는 단계와; 전해질을 상기 백에 인가하는 단계를 포함하므로써, 활성 배터리를 형성할 수 있다.
본 발명은 양호한 실시예를 참조로 서술되었기에 이에 한정되지 않으며, 본 기술분야의 숙련자라면 첨부된 청구범위로부터의 일탈없이 본 발명에 다양한 변형과 수정이 가해질 수 있음을 인식해야 한다.
본 발명은 본 발명의 취지 및 근본적인 속성에서 일탈함이 없이 기타 특정 형태로 구현될 수 있으며, 따라서, 본 발명의 범위를 표시하는 것로서 전술한 명세서 보다는 첨부된 특허청구범위를 참조하여야 한다.
도1은 배터리의 단면 개략도.
도2 내지 도4는 코팅 특성의 그래프.
[도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명]
10: 배터리 40: 전해질/격리판 시스템
20: 양극 42: 미세공막
30: 음극 44: 겔 전해질
46: 코팅

Claims (21)

  1. 미세공 폴리올레핀 막과,
    상기 미세공 폴리올레핀 막 위에 표면밀도가 0.3 mg/cm2 보다 작은 부착성 코팅을 포함하며,
    상기 코팅은 폴리(비닐리덴 플루오라이드 : 헥사플루오로프로필렌) 공중합체로 구성되는 것을 특징으로 하는 배터리 격리판.
  2. 제1항에 있어서, 표면밀도의 범위는 0.05 내지 0.3 mg/cm2 미만인 것을 특징으로 하는 격리판.
  3. 제1항에 있어서, 표면밀도의 범위는 0.1 내지 0.25 mg/cm2인 것을 특징으로 하는 격리판.
  4. 제1항에 따른 격리판을 포함하는 것을 특징으로 하는 배터리.
  5. 제4항에 있어서, 리튬 이온 배터리인 것을 특징으로 하는 배터리.
  6. 제1항에 있어서, 격리판은 셧다운 격리판인 것을 특징으로 하는 격리판
  7. 미세공 폴리올레핀 막과,
    상기 미세공 폴리올레핀 막 위의 겔 형성 코팅을 포함하며,
    상기 코팅은 흡수 또는 겔 형성 중합체와 가소제로 구성되며, 상기 가소제는 에스테르인 것을 특징으로 하는 배터리 격리판.
  8. 제7항에 있어서, 상기 에스테르는 프탈레이트인 것을 특징으로 하는 배터리 격리판.
  9. 제8항에 있어서, 상기 프탈레이트는 디부틸 프탈레이트인 것을 특징으로 하는 배터리 격리판.
  10. 제7항에 따른 격리판을 포함하는 것을 특징으로 하는 배터리.
  11. 제10항에 있어서, 리튬 이온 배터리인 것을 특징으로 하는 배터리.
  12. 제9항에 있어서, 막은 셧다운 격리판인 것을 특징으로 하는 격리판.
  13. 미세공 폴리올레핀 막과,
    상기 미세공 폴리올레핀 막 위의 겔 형성 코팅을 포함하며,
    상기 코팅은 폴리(비닐리덴 플루오라이드 : 헥사플루오로프로필렌) 공중합체인 흡수 또는 겔 형성 중합체와 가소제로 구성되는 것을 특징으로 하는 배터리 격리판.
  14. 제13항에 따른 격리판을 포함하는 것을 특징으로 하는 배터리.
  15. 제14항에 있어서, 리튬 이온 배터리인 것을 특징으로 하는 배터리.
  16. 제15항에 있어서, 상기 격리판은 셧다운 격리판인 것을 특징으로 하는 배터리
  17. 건식 연신 공정 또는 용매 공정에 의해 제조되며; 5μ 내지 500μ 범위의 두께와, 0.01μ 내지 10μ 범위의 세공 직경과, 35% 내지 85% 범위의 다공성을 갖는 미세공 폴리올레핀 막과,
    상기 막 위의 코팅을 포함하며,
    상기 코팅은 폴리(비닐리덴 플루오라이드 : 헥사 플루오로프로필렌) 공중합체인 겔 형성 중합체와 가소제로 구성되는 것을 특징으로 하는 리튬 배터리용 배터리 격리판.
  18. 제17항에 있어서, 상기 격리판은 셧다운 격리판인 것을 특징으로 하는 리튬 배터리용 격리판.
  19. 건식 연신 공정 또는 용매 공정에 의해 제조되며; 5μ 내지 500μ 범위의 두께와, 0.01μ 내지 10μ 범위의 세공 직경과, 35% 내지 85% 범위의 다공성을 갖는 미세공 폴리올레핀 막과,
    상기 막 위의 코팅을 포함하며,
    상기 코팅은 겔 형성 중합체와 가소제로 구성되며, 상기 가소제는 에스테르인 것을 특징으로 하는 리튬 배터리용 배터리 격리판.
  20. 제19항에 있어서, 상기 에스테르는 프탈레이트인 것을 특징으로 하는 격리판.
  21. 제20항에 있어서, 상기 프탈레이트는 디부틸프탈레이트인 것을 특징으로 하는 격리판.
KR1019980055651A 1998-01-30 1998-12-17 겔 전해질 배터리용 격리판_ KR100628478B1 (ko)

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