JP3225871B2 - リチウムイオン二次電池の製造方法 - Google Patents

リチウムイオン二次電池の製造方法

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、リチウムイオン二
次電池の製造方法に関するものである。さらに詳しく
は、任意形状で薄型化、軽量化ができるリチウムイオン
二次る電池の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】携帯電子機器の小型・軽量化に対応する
ため、電池における電気容量の向上は最も重要な性能向
上の課題とされ、多様な電池の開発、改良が進められて
きた。リチウムイオン二次電池はこれまでの電池の中で
も、もっとも高い容量が期待される二次電池であり現在
でもその改良が盛んに進められている。リチウムイオン
二次電池はその主要な構成要素として正極、負極とこの
正極および負極に挟まれるイオン伝導層を有する。現在
実用に共されているリチウムイオン二次電池において、
このイオン伝導層は、ポリプロピレン等の多孔質フィル
ムからなるセパレータに電解液が満たされているものが
用いられている。
【０００３】現在実用化されているリチウムイオン二次
電池は、ステンレス製などの強固な外装缶を用い、加圧
することによって、正極−イオン伝導層−負極の間の電
気的接合を維持する方法が行われている。しかし、上記
外装缶は、リチウムイオン二次電池の重量を大きくし小
型・軽量化を困難にするとともに、外装缶の剛直性のた
め任意形状化をも困難にしている。
【０００４】リチウムイオン二次電池の小型・軽量化お
よび任意形状化のためには、正極とイオン伝導層、およ
び負極とイオン伝導層を接合し、外部から加圧せずにそ
の状態を維持することが必要になる。これに関する方法
として、イオン伝導層にリチウムイオン伝導性のポリマ
ーを用い、リチウム化合物を含む接着層で、上記イオン
伝導層に正極および負極を接合するものが米国特許５，
４３７，６９２に開示されている。また、可塑性のイオ
ン伝導層を形成し、この可塑性のイオン伝導層で正極お
よび負極を接合するものがＷＯ９５／１５，５８９に開
示されている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記米国特許
５，４３７，６９２に開示された方法では十分な接合強
度が得られず、電池として十分に薄くできず、また、イ
オン伝導層と正極および負極との間のイオン伝導抵抗も
高く、充放電特性等の電池特性が、実用上問題であっ
た。また、上記ＷＯ９５／１５，５８９では、可塑性の
イオン伝導層を接合するので十分な接合強度が得られ
ず、電池として十分に薄くできないという問題があっ
た。
【０００６】本発明は上記のような問題点を解消するた
めになされたもので、正極および負極とイオン伝導層
（セパレータ）を接着性樹脂により密着させ、十分な電
極とセパレータ間の接合強度を確保すると同時に、正極
および負極とセパレータ間のイオン伝導抵抗を従来の外
装缶を用いた電池並に確保することができるリチウムイ
オン二次電池の製造方法を提供するものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】請求項１に係る発明は、
正極および負極活物質層それぞれを、正極および負極集
電体上に成形した各電極を形成する工程、主成分ポリフ
ッ化ビニリデンを溶媒に溶解してなるバインダー樹脂溶
液をセパレータに塗布する工程、このセパレータ上に上
記各電極を重ね合わせ、密着させたまま乾燥し溶剤を蒸
発させて電池積層体を形成する工程、この電池積層体に
電解液を含浸させる工程を備えたリチウムイオン二次電
池の製造方法である。
【０００８】請求項２に係る発明は、請求項１記載のリ
チウムイオン二次電池の製造方法において、バインダー
樹脂溶液が、ジメチルホルムアミドを溶媒とし、この溶
媒にポリフッ化ビニリデンが３〜２５重量部、望ましく
は５〜１５重量部含まれる溶液であるものである。
【０００９】請求項３に係る発明は、請求項２記載のリ
チウムイオン二次電池の製造方法において、乾燥を８０
℃以下の気流中で行うものである。
【００１０】請求項４に係る発明は、請求項１記載のリ
チウムイオン二次電池の製造方法において、バインダー
樹脂溶液をセパレータに塗布する前に、このセパレータ
表面をプラズマ処理するものである。
【００１１】
【発明の実施の形態】以下に、図に従って本発明の実施
の形態を説明する。図１は、本発明の製造方法によって
得られるリチウムイオン二次電池の一実施の形態を示す
主要部断面摸式図である。図１において、１は正極で、
アルミニウム箔などの金属からなる正極集電体２の上に
正極活物質層３を成形してなる。４は負極で、銅などの
金属からなる負極集電体５の上に負極活物質６を成形し
てなる。７はリチウムイオンを含有する電解液を保持し
たセパレータ、８はセパレータ７と正極１、およびセパ
レータ７と負極４を接合するバインダー樹脂層であり、
バインダー樹脂層８は、微細孔を有しこの微細孔電解液
を保持している。
【００１２】正極集電体２および負極集電体５として
は、リチウムイオン二次電池内で安定な金属であれば使
用可能であり、正極集電体２としてアルミニウム、負極
集電体５として銅が好ましく用いられる。集電体２、５
の形状は、箔、網状、エクスパンドメタル等いずれのも
のでも使用可能であるが、網状、エクスパンドメタル等
のように表面積が大きいものが、活物質層３、６との接
合強度を得るためおよび接合後の電解液の含浸を容易に
するために好ましい。
【００１３】正極活物質層３に含まれる活物質には、例
えば、リチウムとコバルト、マンガンまたはニッケル等
の遷移金属との複合酸化物、リチウムとカルコゲン化合
物との複合酸化物あるいはこの複合酸化物に遷移金属を
含む複合酸化物、これらの複合酸化物に各種の微量添加
元素を有するものなどが用いられ、特に限定されるもの
ではない。
【００１４】負極活物質６に含まれる活物質は、炭素質
材料が好ましく用いられるが、本発明の電池において
は、化学的特性、形状等に関わらず用いることができ
る。
【００１５】セパレータ７に用いる材料は、絶縁性の多
孔膜、網、不織布等で電解液を含浸しかつ十分な強度が
得られるものであれば使用でき、ポリプロピレン、ポリ
エチレン等からなる多孔質膜の使用が接着性、安全性確
保の観点から好ましい。
【００１６】バインダー樹脂層８には、ポリフッ化ビニ
リデンを主成分とする単独重合体または各種の共重合体
をＮ−メチルピロリドンなどの溶媒に溶解したバインダ
ー樹脂溶液が使用可能である。
【００１７】電解液には、ジメトキシエタン、ジエトキ
シエタン、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル等のエ
ーテル系溶剤、エチレンカーボネート、プロピレンカー
ボネート等のエステル系溶剤の単独または混合物に、Ｌ
ｉＰＦ6、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、
ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＣ（ＣＦ3ＳＯ2）3等の電
解質を溶解したものが使用できる。
【００１８】次に、図１に示したリチウムイオン二次電
池の製造方法を説明する。まず、正極１および負極４の
活物質それぞれに、バインダー樹脂を適当量混合し（正
極１の活物質には黒鉛紛等の導電性材料をさらに混合す
る）ペースト状にし、このペースト状の活物質それぞれ
を正極集電体２および負極集電体に塗布し、乾燥して正
極１および負極４の各電極を形成する。ここで用いるバ
インダー樹脂は、バインダー樹脂層８に用いるものと主
成分が同じもののほか、ポリエチレンなど種々を使用す
ることができる。
【００１９】次に、上記塗布用バインダー樹脂溶液をセ
パレータ全面に均一に塗布する。塗布には、バインダー
樹脂溶液を通して引き上げる引き上げ法、セパレータ上
にバインダー樹脂を滴下しバーコータで均一に塗布する
バーコータ法、スプレーによりセパレータにバインダー
樹脂を塗布するスプレー法などを用いることができる。
なお、セパレータに、フッ素樹脂系を用いる場合は、
表面をプラズマ処理して接着性を確保することができ
る。
【００２０】バインダー樹脂溶液をセパレータではな
く、電極に塗布した場合、バインダー樹脂溶液が電極内
に染み込み、セパレータと電極との接着強度が低下す
る。また、バインダー樹脂溶液が電極内に染み込むこと
により、リチウムイオンの伝導経路が減少し電池特性が
低下する。さらに、電極形成用バインダー樹脂がポリフ
ッ化ビニリデンを成分として含んでいる場合、塗布用バ
インダー樹脂溶液により溶解し、電極の強度が低下す
る。
【００２１】バインダー樹脂溶液をセパレータに塗布す
ることによって、バインダー樹脂溶液の電極への染み込
み、バインダー樹脂溶液による電極形成用のバインダー
樹脂の溶解を防止でき、セパレータと電極との接着力を
高め、電極の強度低下を抑制することができる。
【００２２】さらに、セパレータと電極との界面におけ
る適切に形成されたバインダー樹脂層が、リチウムイオ
ンのドープおよび脱ドープに対する電極内部における活
物質の利用効率を向上させる。すなわち、リチウムイオ
ンの移動のしやすさは電解液中で等しいため、リチウム
イオンのドープおよび脱ドープはセパレータと近接する
活物質部分で偏って起こり、電極内部の活物質が有効に
活用できないという問題があるが、セパレータに塗布し
たバインダー樹脂液によって、セパレータ近傍の活物質
表面が覆われ、活性部分が電極内部の活物質よりも少な
くなることによって、セパレータ近傍の活物質と電極内
部の活物質のドープおよび脱ドープ速度が均一化され、
充放電効率がよくなる。
【００２３】バインダー樹脂溶液は、３〜２５重量部、
好ましくは５〜１５重量部のポリフッ化ビニリデンを主
成分とするＮ−メチルピロリドン溶液がよく用いられ
る。バインダー樹脂溶液が薄すぎる場合は十分な樹脂が
塗布されず、接着強度が不足し、溶液が濃すぎる場合に
は、塗布される樹脂量が多すぎ、電極間のイオン伝導性
を減少させ、良好な電池特性が得られないことになる。
【００２４】次に、バインダー樹脂溶液を塗布したセパ
レータ上に、バインダー樹脂溶液が乾燥する前に上記各
電極を重ね合わせ、加圧ローラ等で両面から圧力を加え
て加熱・乾燥する。このときの加熱温度は６０〜１００
℃が望ましい。６０℃より低い温度では乾燥に非常に時
間がかかり工程的に好ましくなく、１００℃より高い温
度ではセパレータ等に悪影響を与える可能性があり好ま
しくない。この後、残留溶剤を除去するためさらに加熱
を続ける必要がある場合があるが、この場合には特に圧
力を加える必要はない。加熱時に減圧することは乾燥時
間の短時間化に有効であるが、必須条件ではない。
【００２５】上記のように形成された正極１および負極
４をセパレータ７に接着した電池積層体を、アルミラミ
ネートフィルム袋に挿入し、減圧下で上記電解液を含浸
させ、アルミラミネートフィルム袋をヒートシールする
ことによりリチウムイオン二次電池が完成する。
【００２６】上記のように、正極および負極活物質並び
にこの活物質それぞれに接合された正極および負極集電
体からなる各電極と、セパレータとの間の剥離を防止す
ることができるようになり、剛直な筺体がなくても電池
としての構造を維持することができるので、電池の軽量
化、薄型化を可能にするとともに、セパレータに塗布し
たバインダー樹脂溶液によって充放電特性がよいリチウ
ムイオン二次電池が得られる。さらに、形成された電池
に変形を与えるような外力、あるいは内部の熱応力が働
いた場合、セパレータではなく電極の活物質層と集電体
の間で破壊されるので、安全性を維持できるという効果
もある。
【００２７】また、バインダー樹脂溶液の溶媒に、Ｎ−
メチルピロリドン（沸点２０２℃）に比べ沸点が低く、
ポリフッ化ビニリデンを主成分とするバインダー樹脂を
溶解可能なジメチルホルムアミドを溶媒に用いることに
より、溶媒を蒸発させる工程が短時間化できる。ジメチ
ルホルムアミド中のポリフッ化ビニリデンを主成分とす
るバインダー樹脂は３〜２５重量部、好ましくは５〜１
５重量部とする。
【００２８】さらに、バインダー樹脂溶液を塗布したセ
パレータ上に、各電極を重ね合わせた後の加熱・乾燥
を、８０℃以下の気流にさらして行うことにより、乾燥
に要する時間を短縮することができる。
【００２９】
【実施例】以下に、図１にしたがって実施例を示し、本
発明をさらに詳しく説明する。 実施例１． （正極の作製）ＬｉＣｏＯ2を８７重量部、黒鉛粉を８
重量部、ポリフッ化ビニリデン５重量部をＮ−メチルピ
ロリドン（以下、ＮＭＰと称する）に分散することによ
り調整した正極活物質ペーストを、ドクターブレード法
にて厚さ３００μｍに塗布して正極活物質薄膜を形成し
た。その上部に正極集電体２となる厚さ３０μｍのアル
ミニウム網を載せ、さらにその上部に再度ドクターブレ
ード法で厚さ３００μｍに調整した正極活物質ペースト
を塗布した。これを６０℃の乾燥機中に６０分間放置し
て半乾き状態にして、正極集電体２と正極活物質との集
積体を形成した。この積層体を４００μｍに圧延するこ
とにより、正極活物質層３を形成した正極１を作製し
た。この正極１を電解液に浸漬させた後に正極活物質層
と正極集電体との剥離強度を測定したところ、２０〜２
５ｇｆ／ｃｍの値を示した。
【００３０】（負極の作製）メソフェーズマイクロビー
ズカーボン（大阪ガス製）９５重量部、ポリフッ化ビニ
リデン５重量部をＮＭＰに分散して作製した負極活物質
ペーストを、ドクターブレード法にて厚さ３００μｍに
塗布して負極活物質薄膜を形成した。その上部に負極集
電体となる厚さ２０μｍの帯状の銅網を載せ、さらにそ
の上部に再度ドクターブレード法で厚さ３００μｍに調
整した負極活物質ペーストを塗布した。これを６０℃の
乾燥機中に６０分間放置して半乾き状態にし、負極集電
体５と負極活物質との集積体を形成した。この積層体を
４００μｍに圧延することにより、負極括物質層６を形
成した負極４を作製した。この負極４を電解液に浸漬さ
せた後、負極活物質層６と負極集電体５との剥離強度を
測定したところ、５〜１０ｇｆ／ｃｍの値を示した。
【００３１】（電池の作製）ポリフッ化ビニリデン５重
量部、ＮＭＰ９５重量部の組成比率で混合し、均一溶液
になるように充分攪拌してバインダー樹脂溶液を作製し
た。
【００３２】次に、セパレータ７として用いる連続した
長尺の多孔性のポリプロピレンシート（ヘキスト製商品
名セルガード＃２４００）の面に上記バインダー樹脂を
滴下し、直径０．５ｍｍのフィラメントを直径１ｃｍの
ガラス管に細密に巻き付けたバーコータをセパレータ上
を移動させることにより、セパレータ全面に均一にバイ
ンダー樹脂溶液を塗布した。
【００３３】次に、バインダー樹脂が乾燥する前に、一
方の電極である複数の負極を上記ポリプロピレンシート
に密着させ、次にポリプロピレンシートの未塗布面にも
同様にバインダー樹脂溶液をバーコータを用いて塗布
し、他方の電極である正極を上記複数の負極と重ね合わ
せて密着させて、負極、ポリプロピレンシート（セパレ
ータ）および正極を積層した複数の積層体を作製した。
ポリプロピレンシートに複数の電極を密着させたまま乾
燥機中無風下６０℃で加熱することにより、溶剤である
ＮＭＰを蒸発させ、除去した。ＮＭＰが蒸発することに
より、バインダー樹脂は連続孔を有する多孔質の膜とな
る。
【００３４】続いて、形成した電池積層体をそれぞれア
ルミラミネートフィルム袋に挿入し、減圧下で、エチレ
ンカーボネート（関東化学社製）と１，２−ジメトキシ
エタン（和光純薬社製）の混合溶媒（モル比で１：１）
に、ＬｉＰＦ6（東京化成社製）１．０ｍｏｌ／ｄｍ3の
濃度で溶解させた電解液を含浸させた後、ヒートシール
で封口処理を行うことにより、リチウムイオン二次電池
を作製した。
【００３５】実施例２．上記実施例１におけるバインダ
ー樹脂溶液の溶剤であるＮＭＰに代えて、ジメチルホル
ムアミドを用い、その他は実施例１と同様にしてリチウ
ムイオン二次電池を得た。この場合、溶剤を蒸発させる
工程が実施例１に比べ短時間化できた。
【００３６】実施例３．上記実施例１におけるバインダ
ー樹脂溶液の溶剤であるＮＭＰに代えて、ジメチルホル
ムアミドを用い、溶剤を蒸発させる工程を６０℃の気流
にさらし、その他は実施例１と同様にしてリチウム二次
電池を得た。この場合、溶剤を乾燥させる工程が実施例
１および実施例２に比べ短時間化できた。
【００３７】上記実施例１〜３で得られたリチウムイオ
ン二次電池の剥離強度測定を行った。正極１とセパレー
タ７、負極４とセパレータ７との接着強度はそれぞれ２
３ｇｆ／ｃｍ、１２ｇｆ／ｃｍで、各電極１、４と集電
体２、５との接着強度以上であった。
【００３８】また、実施例１〜３で得たリチウムイオン
二次電池の電池特性を評価したところ、重量エネルギー
密度で１００Ｗｈ／ｋｇが得られ、電流値Ｃ／２で２０
０回の充放電を行った後でも、充電容量は初期の７５％
が維持された。
【００３９】
【発明の効果】上述のように本発明の請求項１に係る発
明によれば、正極および負極活物質層それぞれを、正極
および負極集電体上に成形した各電極を形成する工程、
主成分ポリフッ化ビニリデンを溶媒に溶解してなるバイ
ンダー樹脂溶液をセパレータに塗布する工程、このセパ
レータ上に上記各電極を重ね合わせ、密着させたまま乾
燥し溶剤を蒸発させて電池積層体を形成する工程、この
電池積層体に電解液を含浸させる工程を備えることによ
って、正極および負極活物質並びにこの活物質それぞれ
に接合された正極および負極集電体からなる各電極と、
セパレータとの間の剥離を防止することができるように
なり、剛直な筺体がなくても電池としての構造を維持す
ることができるので、電池の軽量化、薄型化を可能にす
るとともに、セパレータに塗布したバインダー樹脂溶液
によって充放電特性がよいリチウムイオン二次電池が得
られる。さらに、形成された電池に変形を与えるような
外力、あるいは内部の熱応力が働いた場合、セパレータ
ではなく電極の活物質層と集電体の間で破壊されるの
で、安全性を維持できるという効果もある。
【００４０】また、請求項２に係る発明によれば、請求
項１記載のリチウムイオン二次電池の製造方法におい
て、バインダー樹脂溶液が、ジメチルホルムアミドを溶
媒とし、この溶媒にポリフッ化ビニリデンが３〜２５重
量部、望ましくは５〜１５重量部含まれる溶液であるこ
とによって、溶媒を蒸発させる工程が短時間化でき、し
かも充放電特性が優れたリチウムイオン二次電池が得ら
れる。
【００４１】また、請求項３に係る発明によれば、請求
項２記載のリチウムイオン二次電池の製造方法におい
て、バインダー樹脂溶液を塗布したセパレータ上に、各
電極を重ね合わせた後の加熱・乾燥を、８０℃以下の気
流にさらして行うことにより、乾燥に要する時間を短縮
することができる。
【００４２】また、請求項４に係る発明によれば、請求
項１記載のリチウムイオン二次電池の製造方法におい
て、バインダー樹脂溶液をセパレータに塗布する前に、
このセパレータ表面をプラズマ処理することによって、
接着性をさらに向上することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明の製造方法によって得られたリチウム
イオン二次電池の一実施の形態を示す主要部断面摸式図
である。
【符号の説明】
１ 正極、２ 正極集電体、３ 正極活物質層、４ 負
極、５ 負極集電体、６ 負極活物質層、７ セパレー
タ、８ バインダー樹脂層
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 浜野 浩司 東京都千代田区丸の内二丁目２番３号 三菱電機株式会社内 (72)発明者 塩田 久 東京都千代田区丸の内二丁目２番３号 三菱電機株式会社内 (72)発明者 白神 昭 東京都千代田区丸の内二丁目２番３号 三菱電機株式会社内 (72)発明者 相原 茂 東京都千代田区丸の内二丁目２番３号 三菱電機株式会社内 (56)参考文献 特開 平７−220761（ＪＰ，Ａ) 特開 平８−321325（ＪＰ，Ａ) 米国特許5296318（ＵＳ，Ａ) 米国特許5437692（ＵＳ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 10/40 H01M 2/14 - 2/18 H01M 4/02 - 4/04 H01M 4/62

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 正極および負極活物質層それぞれを、正
    極および負極集電体上に成形した各電極を形成する工
    程、 主成分ポリフッ化ビニリデンを溶媒に溶解してなるバイ
    ンダー樹脂溶液をセパレータに塗布する工程、 このセパレータ上に上記各電極を重ね合わせ、密着させ
    たまま乾燥し溶剤を蒸発させて電池積層体を形成する工
    程、 この電池積層体に電解液を含浸させる工程を備えたリチ
    ウムイオン二次電池の製造方法。
  2. 【請求項２】 バインダー樹脂溶液が、ジメチルホルム
    アミドを溶媒とし、この溶媒にポリフッ化ビニリデンが
    ３〜２５重量部、望ましくは５〜１５重量部含まれる溶
    液である請求項１記載のリチウムイオン二次電池の製造
    方法。
  3. 【請求項３】 乾燥を８０℃以下の気流中で行う請求項
    ２記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
  4. 【請求項４】 バインダー樹脂溶液をセパレータに塗布
    する前に、このセパレータ表面をプラズマ処理する請求
    項１記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
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