JPWO2018037818A1 - 水素供給材及びその製造方法、並びに水素供給方法 - Google Patents
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Abstract
Description
70 膜
90a 入浴水
90b 媒体
100 固形剤
100a 層状固形剤
200 積層構造
本実施形態の水素供給材は、水素の発生能を有するシリコン微細粒子(又はその凝集体)と該シリコン微細粒子(又はその凝集体)に接する媒体とを含む。以下に、本実施形態の水素供給材の一例として、シリコン微細粒子(又はその凝集体)と、該シリコン微細粒子(又はその凝集体)を含む固形剤について詳述する。加えて、本実施形態の水素供給材の製造方法及び水素供給方法についても詳述する。
本実施形態の固形剤は、シリコン粒子としての市販の高純度シリコン粒子粉末(代表的には、高純度化学研究所社製、粒度分布<φ5μm(但し、結晶粒径が1μm超のシリコン粒子、純度99.9%、i型シリコン)をビーズミル法によって微細化した、シリコンナノ粒子を主たる粒子とするシリコン微細粒子(以下、便宜的に、「シリコンナノ粒子」ともいう)を用いて製造される。本実施形態においては、エタノール溶液中でシリコン粒子を粉砕することによって該シリコン微細粒子又は該シリコン微細粒子の凝集体を形成する工程が採用される。
次に、上述のシリコンナノ粒子(又はその凝集体)、あるいは固形剤100を接触させるための「媒体」を準備する。
第1の実施形態の水素供給材の製造方法及び水素供給方法において、第1の実施形態における入浴水90aのpH値を、水素がより発生し易い条件を満たすように、換言すれば水素がより発生し易いpH値の数値範囲内に収まるように調整する「pH調整剤」を媒体に導入する導入工程をさらに含むことは、好適な一態様である。
第1の実施形態のもう1つの変形例として、第1の実施形態の固形剤を層状に形成することにより、層状固形剤と媒体との積層構造200を形成することができる。図3A(a)は、水素を発生させる前の層状固形剤と媒体との積層構造200を示す側面図であり、図3A(b)は、水素を発生させるときの層状固形剤と媒体との積層構造200を示す側面図である。
第1の実施形態の他の変形例として、第1の実施形態の固形剤を層状に形成することにより製造される層状固形剤も、採用し得る他の一態様である。図3Bに示す一例としての構造体200aは、基部20上に層状固形剤100aを備えている。特に基部20を備えなくても層状固形剤の形状を保持し得る場合は、基部20を必ずしも設ける必要はない。なお、空気中の水分との接触を確度高く回避する観点から、第1の実施形態の変形例(2)に示すような、不透水性の膜70が層状固形剤100aを覆うように設けられてもよい。
(1)洗顔料、ヘアシャンプー、ボディシャンプー、液体ハンドソープ、及び液体ボディソープの群から選択される1種の洗浄剤。
(2)化粧水(例えば、ヒアルロン酸を含むもの)、美容液、乳液、ローション、化粧用クリーム(例えば、コラーゲンを含むもの)、ファンデーション、皮膚パック剤(ジェル(又はゲル状剤)を有する皮膚パック剤を含む)、シェービングクリーム、ヘアリンス、ヘアトリートメント、ヘアコンディショナー、頭髪化粧料、制汗剤、及び紫外線防御用化粧料の群から選択される1種の化粧用材料。
(3)軟膏及び湿布剤の群から選択される1種の治療用材料。
(4)吸水性樹脂、吸水性不織布、吸水性繊維、吸水性フエルト、及び吸水性ジェル(又はゲル状剤)の群から選択される1種の衛生材料。
また、第1の実施形態のもう1つの変形例として、第1の実施形態において用いたシリコンナノ粒子2g及び炭酸水素ナトリウム粉末34gに対して、さらにクエン酸(和光純薬株式会社製、純度99.5%)4gを加えて混練することによって直径が約50mmであり、高さが約8mmの略円柱型の塊状体を形成することにより、図1に示す固形剤100と同様の固形剤を得ることができる。
第1の実施形態のもう1つの変形例として、炭酸水素ナトリウム粉末の量を19g、クエン酸の量を19gとした以外は、第1の実施形態の変形例(4)と同様の処理を行うことによって固形剤を得る。この固形剤は、図1に示す固形剤100と同様の略円柱型の固形剤であって、その直径は約50mmであり、その高さは約8mmである。なお、クエン酸と炭酸水素ナトリウムとシリコンナノ粒子との混合比については、適宜変更され得る。
本実施形態においては、第1の実施形態で用いたのと同じ高純度シリコン粒子粉末(代表的には、結晶粒径が1μm超のシリコン粒子)を、第1の実施形態で説明した手順で一段階粉砕する。また、本実施形態においては、一段階粉砕に用いるφ0.5μmのジルコニア製ビーズ(容量750ml)が、ビーズミル粉砕室内部において、自動的にシリコンナノ粒子を含む溶液から分離される。さらに、ビーズが分離されシリコンナノ粒子を含む溶液に、0.3μmのジルコニア製ビーズ(容量300ml)を加えて4時間、回転数2500rpmで粉砕(二段階粉砕)して微細化する。
ところで、第1の実施形態の固形剤100又は第1の実施形態の変形例(4)及び(5)において説明した固形剤を被覆する、生理学的に許容可能な被覆層がさらに設けられることも、採用し得る他の一態様である。例えば、固形剤100の最外層を覆うコーティング剤である、公知の胃難溶性腸溶性の材料を採用することができる。また、カプセル剤として適用し得る生理学的に許容可能な被覆層の例は、シリコン微細粒子又はその凝集体を内包する、公知の胃難溶性腸溶性材料から製造されるカプセルである。なお、固形剤100を採用した場合は、さらに崩壊剤を含んでもよい。また、崩壊剤については、公知の材料を採用することができる。加えて、より好適な崩壊剤の好適な例は、有機酸であり、最も好適な例はクエン酸である。ここで、有機酸は、シリコンナノ粒子を塊状にする結合剤としても機能し得る。
以下、上述の各実施形態をより詳細に説明するために、実施例を挙げて説明するが、上述の実施形態はこれらの例によって限定されるものではない。
本願発明者らは、シリコンナノ粒子自身を評価するために、打錠法による打錠工程を行わずに水素の発生状況を調べた。具体的には、実施例1として、第1の実施形態における一段階粉砕によって処理されたシリコンナノ粒子を用いて実験を行った。
実施例2は、水道水30mlを入れて、液温を37℃の温度条件とした以外は実施例1と同じである。
まず、実施例3として、第1の実施態様において説明した処理によって製造した1個の固形剤100に対して、直径及び高さがそれぞれ5分の1(φ10×1.6mm,シリコンナノ粒子16mg,炭酸水素ナトリウム304mg)である固形剤を本実施例の試料として採用した。
実施例4は、第1の実施形態の変形例(4)において説明した処理によって製造した固形剤に対して、直径及び高さがそれぞれ5分の1(φ10×1.6mm,シリコンナノ粒子16mg,炭酸水素ナトリウム272mg,クエン酸32mg)である固形剤を試料として採用した。該固形剤は、液温を25℃の温度条件において、純水と接触してから約5分後に、ほぼ全体が崩壊して粉状を呈した。固形剤が崩壊する過程において(すなわち固形剤が純水と接触してから90分後まで)、固形剤の崩壊に伴い炭酸水素ナトリウムとクエン酸とが放出されることにより、水含有液のpH値は7.6を示した。
実施例5は、固形剤として第1の実施形態の変形例(5)として説明した手順で作製した固形剤に対して、直径及び高さがそれぞれ5分の1(φ10×1.6mm,シリコンナノ粒子16mg,炭酸水素ナトリウム152mg,クエン酸152mg)である固形剤を試料として採用した。該固形剤は、液温を25℃の温度条件において、純水と接触してから約5分後、ほぼ全体が崩壊して粉状を呈した。固形剤が崩壊する過程において(すなわち固形剤が純水と接触してから90分後まで)、固形剤の崩壊に伴い炭酸水素ナトリウムとクエン酸とが放出されることにより、水含有液のpH値は6.0を示した。
実施例6は、固形剤として第1の実施形態の変形例(6)として説明した手順で作製した固形剤に対して、直径及び高さがそれぞれ5分の1(φ10×1.6mm,シリコンナノ粒子16mg,炭酸水素ナトリウム272mg,クエン酸32mg)である固形剤を試料として採用した。また、ステンレス容器を恒温槽中に保持することより液温を37℃に維持した。水含有液としてはpH値7.0の純水を用いた。該固形剤が純水と接触してから約5分後にほぼ全体が崩壊して粉状を呈した。固形剤の崩壊に伴い炭酸水素ナトリウムとクエン酸とが放出されることにより、水含有液のpH値は7.6を示した。
実施例7は、第1の実施形態の変形例(7)において説明した処理によって製造した固形剤に対して、直径及び高さがそれぞれ5分の1(φ10×1.6mm,シリコンナノ粒子16mg,炭酸水素ナトリウム152mg,クエン酸152mg)である固形剤を試料として採用した。また、ステンレス容器を恒温槽中に保持することより液温を37℃に維持した。水含有液としてはpH値7.0の純水を用いた。該固形剤が純水と接触してから約5分後にほぼ全体が崩壊して粉状を呈した。固形剤の崩壊に伴い炭酸水素ナトリウムとクエン酸とが放出されることにより、水含有液のpH値は6.0を示した。
また、本願発明者らは、本実施形態の各シリコン微細粒子(固形剤ではない)と、純水に炭酸水素ナトリウムを溶解させた水溶液とを接触させることによって発生した水素量の時間変化を調べた。
本実施形態の水素供給材は、第1の実施形態と同様に、水素の発生能を有するシリコン微細粒子(又はその凝集体)と該シリコン微細粒子(又はその凝集体)に接する媒体とを備える。本実施形態においては、第1の実施形態において採用したエタノール溶液の代わりにイソプロピルアルコール(IPA)溶液を採用していることを除いて、第1の実施形態の水素供給材、水素供給材の製造方法、及び水素供給方法の実質的に同じであるため、重複する説明は省略され得る。
本実施形態のシリコン微細粒子は、水素の発生能を有する。また、本実施形態の固形剤は、該シリコン微細粒子を含み、水素の発生能を有する固形剤である。本実施形態の固形剤には、シリコン粒子として市販の高純度シリコン粒子粉末(代表的には、高純度化学研究所社製、粒度分布<φ5μm、純度99.9%、i型シリコン)をビーズミル法によって微細化した、シリコンナノ粒子を主たる粒子とするシリコン微細粒子(以下、便宜的に、「シリコンナノ粒子」ともいう)を用いる。なお、シリコン微細粒子の凝集体も水素の発生能を有し得る。
なお、上述の水素供給材におけるシリコン微細粒子の製造方法の1つの態様は、結晶粒径が1μm超のシリコン粒子を物理的粉砕法により微細化し、主として結晶子径が1nm以上100nm以下のシリコン微細粒子とする工程を含む。物理的粉砕法の好適な例は、ビーズミル粉砕法、遊星ボールミル粉砕法、衝撃波粉砕法、ジェットミル粉砕法、又はこれらを2種以上組み合わせた粉砕法によって粉砕する方法である。但し、製造コスト又は、製造管理の容易性の観点から言えば、特に好適な例は、ビーズミル粉砕法のみ、又はビーズミル粉砕法を少なくとも含む粉砕法である。なお、上述の各実施形態における固形剤の例は、水素供給材としての役割のみならず、生体内又は生体外において安全に水素発生させることを可能にする生体用水素発生材(生体用水素供給材)としての役割も果たし得る。
Claims (15)
- 水素の発生能を有するシリコン微細粒子又はその凝集体と、
生理学的に許容可能な、該シリコン微細粒子又は前記凝集体に接する媒体と、を備える、
前記媒体を経由して前記水素を皮膚及び/又は粘膜に接触させるための、
水素供給材。 - 前記シリコン微細粒子又は前記凝集体の固形剤、又は前記シリコン微細粒子又は前記凝集体を含む層を覆う不透水性の膜をさらに備え、
前記膜の少なくとも一部を除去したとき又は該膜の少なくとも一部が溶解したときに、前記媒体が該シリコン微細粒子に接する、
請求項1に記載の水素供給材。 - 前記媒体は、炭酸カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、水酸化ナトリウム、及び水酸化カリウムの群から選択される少なくとも1種を含む、
請求項1又は請求項2に記載の水素供給材。 - 前記媒体のpHが6以上である、
請求項1乃至請求項3のいずれか1項に記載の水素供給材。 - 前記媒体は、液状、ゲル状、クリーム状、ペースト状、乳液状、及びムース状の群から選択される少なくとも1種である、
請求項1乃至請求項4のいずれか1項に記載の水素供給材。 - 請求項1乃至請求項4のいずれか1項に記載の水素供給材を含有する、
洗浄剤、化粧用材料、治療用材料、又は衛生材料。 - 水素の発生能を有するシリコン微細粒子又はその凝集体を、生理学的に許容可能な媒体を経由して前記水素を皮膚及び/又は粘膜に接触させるために、前記媒体に接触させる接触工程を含む、
水素供給材の製造方法。 - 前記シリコン微細粒子又は前記凝集体と過酸化水素水とを接触させる過酸化水素水処理工程、を含む、
請求項7に記載の水素供給材の製造方法。 - 前記接触工程において、前記シリコン微細粒子又は前記凝集体の固形剤又は前記シリコン微細粒子又は前記凝集体を含む層を覆う不透水性の膜の少なくとも一部を除去したとき又は該膜の少なくとも一部が溶解したときに、該シリコン微細粒子又は前記凝集体を前記媒体に接触させる、
請求項7又は請求項8に記載の水素供給材の製造方法。 - 前記媒体の温度が、0℃超50℃以下である、
請求項7乃至請求項9のいずれか1項に記載の水素供給材の製造方法。 - 前記媒体のpHが6以上である、
請求項7乃至請求項10のいずれか1項に記載の水素供給材の製造方法。 - 前記媒体は、液状、ゲル状、クリーム状、ペースト状、乳液状、及びムース状の群から選択される少なくとも1種である、
請求項7乃至請求項11のいずれか1項に記載の水素供給材の製造方法。 - 前記水素供給材が、洗浄剤、化粧用材料、治療用材料、又は衛生材料に含まれる、
請求項7乃至請求項12のいずれか1項に記載の水素供給材の製造方法。 - 水素の発生能を有するシリコン微細粒子又はその凝集体を、生理学的に許容可能な媒体を経由して前記水素を皮膚及び/又は粘膜に接触させるために、前記媒体に接触させる接触工程を含む、
水素供給方法。 - 前記接触工程において、前記シリコン微細粒子又は前記凝集体の固形剤又は前記シリコン微細粒子又は前記凝集体を含む層を覆う不透水性の膜の少なくとも一部を除去したとき又は該膜の少なくとも一部が溶解したときに、該シリコン微細粒子又は前記凝集体を前記媒体に接触させる、
請求項14に記載の水素供給方法。
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