JP4744641B1

JP4744641B1 - 生体適用液への水素添加器具

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Publication number: JP4744641B1
Application number: JP2010233312A
Authority: JP
Inventors: 佐藤文武; 知樹瀬尾; 亮介黒川; 文平佐藤
Original assignee: Miz Co Ltd
Current assignee: Miz Co Ltd
Priority date: 2010-10-18
Filing date: 2010-10-18
Publication date: 2011-08-10
Anticipated expiration: 2030-10-18
Also published as: JP2013154255A; WO2012053472A1; US20130098250A1; KR101230783B1; EP2522633A4; US8887625B2; HK1172006A1; EP2522633A1; CN102741172B; CN102741172A; KR20120091476A

Abstract

【課題】生体適用液の特性を変えることなく、水素含有生体適用液を得ることができる水素添加器具を提供する。
【解決手段】水素発生剤として食品添加物である金属アルミニウムを、水素発生反応促進剤として食品添加物である酸化カルシウムまたは水酸化カルシウムを近接した状態で含む水素発生系と発生用水を反応させることにより、生体適用液の成分構成を実質的に変えることなく、水素ガスを生体適用液に添加する。
【選択図】図１

Description

本発明は、生体適用液への水素添加器具に係わる。

水素含有生体適用液を製造する方法として、家庭用電解水素水生成装置を用いる方法や水素発生剤として金属マグネシウムの金属片を生体適用液と接触させる方法が知られている（特開２００７−１６７６９６）。

特開２００７−１６７６９６

水素発生剤を用いて水素含有生体適用液を得ようとする場合、水素発生剤は、生体適用液に水素分子を溶存させる際に、その生体適用液の特性まで変化させてしまうことが多い。たとえば、水素発生剤が金属マグネシウムである場合、水素発生の際、生体適用液にマグネシウムイオンを溶出させるとともに、そのｐＨをアルカリ側に傾ける。

しかしながら、水素発生反応の前後で、自然的または人口的にすでに組成されている生体適用液の成分構成を変えてしまうことは基本的に望ましいことではない。成分の変化は茶やミネラルウォーターなど生体適用液の味を変えることにも繋がる。

したがって、生体適用液の成分構成を変えることのない水素含有生体適用液の製造器具が望まれている。

また、食品衛生法上、食品と接触することが認められている添加物は「食品添加物」として公に認められているものだけである。したがって、食品添加物として認可されていないマグネシウムや水素化金属を生体適用液に直接接触させることで水素含有生体適用液を得る方法では、食品衛生法に反することにもなる。

水素発生剤として食品添加物である金属アルミニウムを、水素発生反応促進剤として食品添加物である酸化カルシウムまたは水酸化カルシウムを近接した状態で含む水素発生系と発生用水を反応させることにより、生体適用液の成分構成を実質的に変えることなく、水素ガスを生体適用液に添加することで課題を解決する。

こうした手段を用いて、生体適用液に水素を供給することにより、生体適用液の特性を実質的に変えることなく、水素含有生体適用液を得ることができる。また、こうした手段を用いれば、家庭、職場、街中、店頭など場所を問わず、任意の飲料の香味を変化させることなく、簡単に高濃度または過飽和水素飲料を製造することもできる。

本発明の一実施の形態に係る気相に保持された水素添加器具を示す正面図である。

以下、本発明の実施形態を説明する。

本発明において生体適用液とは、本発明を用いて水素を溶存させられる対象である水または水溶液など生体に適用される液体である。生体適用液は、水のほか、清涼飲料水、茶やコーヒーなど飲料を含む。生体適用液に水素を溶存させることで得られる水素含有生体適用液は、吸入（噴霧）、飲用、注射などを介して生体に適用されるがこれに限るものではない。水素含有生体適用液、及び高濃度または過飽和水素含有生体適用液の作用成分は水素であり、その作用は主として酸化ストレスの抑制であると考えられるがこれに限るものではない。

本発明において水素発生剤とは、水素を発生させる物質である。水素よりイオン化傾向の高い金属、水素化金属を含む水素化化合物などは水素発生剤に含まれる。反応生成物の安全性や食品衛生法を考慮し、食品添加物である水素よりイオン化傾向の高い金属（鉄、アルミ、ニッケル、コバルト）は好適に用いられる。なかでも、金属アルミニウムは、美観、コスト、及び取り扱い上の安全性の観点からも好適に用いられる。

本発明において水素発生反応促進剤とは、水素発生系に含まれる水素発生剤の水素発生反応を促進する剤である。酸またはアルカリ剤などを水素発生反応促進剤として用いることができる。酸としては、これに限るものではないが、反応後に固形の沈殿物を生じる酸、またはイオン交換樹脂などの固形酸などが好適に用いられる。また、アルミニウムや亜鉛などの両性金属を水素発生剤として用いる場合は、酸の他、水酸化カルシウム、酸化カルシウム、陰イオン交換樹脂などアルカリ剤を用いることもできる。なかでも、水酸化カルシウム（消石灰）、生石灰（酸化カルシウム）、焼成カルシウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、陰イオン交換樹脂など食品添加物であるアルカリ剤は好適に用いられる。後述するように、アルミニウムなどの食品添加物である水素よりイオン化傾向の高い金属と反応して沈殿物を生じる水素発生反応促進剤は、該金属の金属イオンの水素発生反応後の再溶出を抑制するため、生体適用液の特性を実質的に変えないという本発明の目的に適っている。

また、水素発生剤の経時劣化を抑制するために、適当な酸またはアルカリ剤など水素発生系に含まれる水素発生反応促進剤の水和数や含水率は少ない方が好ましい。すなわち、水和数でいうと、３水和物以下、好ましくは２水和物以下、より好ましくは１水和物以下、特に好ましくは無水和物や無水物であることが望ましい。含水率でいうと、含水率４０重量％以下、好ましくは３０重量％以下、より好ましくは２０重量％以下、特に好ましくは１５重量％以下であることが望ましい。

本発明において発生用水とは、水素発生系と接触することを通じて水素ガスを発生させる液である。こうした発生用水には、水道水、浄水、イオン交換水、精製水、純水、ＲＯ水などが含まれるが、これに限るものではない。水素発生系が水素を添加する対象であるところの生体適用液自体を発生用水として用いることもできる。含有成分、硬度、液性の如何にかかわらず、水を含んでいる液体は本発明の発生用水として用いることができる。

発生用水の使用量の目安としては、水素発生系の重量を１としたとき、重量比で０.０１１２、好ましくは０.０５〜６、より好ましくは０.１〜３、特に好ましくは０.１〜２の範囲にあることが望ましい。

なお、水素発生系に金属アルミニウムと酸化カルシウムまたは水酸化カルシウムが含まれており、そこに発生用水が反応させられる場合は、以下の式１及び式２に従い、金属アルミニウムが水酸化カルシウムと反応し、水素を発生させるとともに、副生成物としてアルミナセメント（アルミン酸カルシウム）を形成し急速に固化する。

ＣａＯ＋Ｈ_２Ｏ→Ｃａ（ＯＨ）_２・・・（式１）
２Ａｌ＋Ｃａ（ＯＨ）_２＋６Ｈ_２Ｏ→＋Ｃａ［Ａｌ（ＯＨ）_４］３Ｈ_２・・・（式２）
この反応は非可逆反応であり、アルミナセメントからのアルミニウムイオンや水酸化イオンの生体適用液中への再溶出が限定的なものであるため、生体適用液への金属イオンの溶出やｐＨの変動が少なく、したがって生体適用液の成分構成を実質的に変えることがない。

また、アルミナセメントは耐火性を有する物質であるため、水素発生系に金属アルミニウムと酸化カルシウムまたは水酸化カルシウムが近接した状態にある場合は、水素発生反応後になお残存する金属アルミニウムの易発火性に対する防火剤または防火層としても機能する。

本発明において金属アルミニウムと水酸化カルシウムが近接した状態にあるとは、金属アルミニウムと水酸化カルシウムが混合され、打錠などにより錠剤化または固形化された状態、または隔離体に混合充填された状態を含む。錠剤または固形剤がさらに隔離体内に保持されてもよい。また、水素発生系を錠剤化または固形化することにより、金属アルミニウムの粉塵爆発の危険性を防止することができる。

なお、本発明の隔離体は、生体適用液から水素発生系を隔離し、かつ、水素発生剤と水素発生促進剤を近接した状態に維持するとともに、隔離体を生体適用液中に設置したときは、生体適用液の一部が、発生用水として隔離体内に導入されるものである。したがって、隔離体は、水素ガスを放出することができるとともに、適宜な量の水を透過させることができるガス透過膜などを有することが望ましい。なお、本発明のガス透過膜は、その素材（布、紙、プラスチックなど）や厚みは問わないが、導入される発生用水の量が多すぎると、水素反応後に導出されるアルミニウムイオンや水酸化イオンの量も比例して増えるため、使用されるガス透過膜の通水性や保水性はそれほど高いものである必要はない。すなわち、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレンのような高分子物質を用いてつくられていたり、または、製造時や加工時に撥水処理を施されていたりする不織布や合成樹脂膜などのガス透過膜であっても、本発明のガス透過膜として好適に使用され得る。たとえば、デュポン社のタイベックなど撥水処理を施されている不織布をガス透過膜として用いた隔離体においては、通水性、保水性が低いため、その外部の発生用水を導入し難い一方、隔離体に一旦導入された発生用水は隔離体内部のガス透過膜表面において撥水されるため、金属イオンや水酸化イオンを含むようになった発生用水を導出させることが少なく、生体適用液の成分構成を実質的に変え難いという特徴を有する。

隔離体の一部としてこうしたガス透過膜を含むこともできるし、隔離体全体をガス透過膜から構成することができる。隔離体全体をガス透過膜から構成する場合、隔離体は通常袋体の形状をとるが隔離体の形状はこれに限るものではない。

なお、こうした隔離体はまた、金属アルミニウムと水酸化カルシウムや酸化カルシウムを物理的に近接させるため、水素発生反応を効率的に進行させるほか、上述のようにアルミナセメントの形成を通じて、アルミニウムイオンや水酸化イオンの溶出を防ぐ目的にも適している。

なお、本発明の器具は、生体適用液中に設置することもできるし、生体適用液を擁する容器の空気層に保持することもできる。いずれの場合であっても、容器を密閉する（密閉容器中に保持する）ことは、水素ガスの生体適用液中への溶解を促進するために好ましいことである。さらにこうした器具を保持した密閉容器を振盪することは、水素ガスの生体適用液中への溶解を促進するためにさらに好ましいことである。

なお、本発明の器具を、生体適用液の容器の空気層に保持する場合は、図１として図示するように、隔離体（ａ）に収容された水素発生系を容器（ｂ）口部から挿入したとき、少なくともその一部が容器口部に引掛かるなどして生体適用液（ｃ）中に完全に沈降しないように工夫されていることが望ましい。これに限るものではないが、例えば、隔離体に収容された水素発生系をさらに、天井部に縁を有する多孔容器（ｄ）などの容器に収容することでこの目的は達成される。このような構成をとることで、たとえば、多孔容器の孔を通過した生体適用液の一部が隔離体内に導入されるとともに水素発生反応が行われることになる。

この場合、本発明の密閉容器とは、容器の内容物を大気に触れさせないよう工夫が施されている容器を含む。キャップ付きペットボトルやアルミボトルなど蓋付き容器は密閉容器に含まれる。密閉容器は、人が手に持って振盪しやすいように、ポータブルな形態と容量を備えていることが望ましい。２Ｌ以下、好ましくは１Ｌ以下、特に好ましくは０．５Ｌ以下の容量の密閉容器が望ましいがこれに限るものではない。

密閉容器の材質として好ましいのは水素透過性が低い容器である。水素透過性が低いほど発生した水素を容器系外へ逃すことが少ない。

本発明において密閉容器の水素透過性は次のように測定する。すなわち、特願２００９−２２１５６７に記載される方法などを参考に、安定的にほぼ飽和濃度（２０℃・１気圧で１．６ｐｐｍ）を保つ水素溶存水を測定対象となる密閉容器内容積の２０倍の体積で生成するとともに、浄水（藤沢市水道水を活性炭カラムに通して処理した活性炭処理水など）を満水充填した該密閉容器を該水素溶存水に５時間浸漬する。

その後、該浄水の溶存水素濃度を測定し、溶存水素濃度が１０００ｐｐｂ以下、好ましくは５００ｐｐｂ以下、より好ましくは１００ｐｐｂ以下、特に好ましくは１０ｐｐｂ以下である密閉容器が本発明の水素透過性が低い容器に含まれる。

密閉容器は、水素発生による内圧の上昇に耐えうる耐圧性能を有していることが望ましい。絶対圧力で０．１１ＭＰａ、好ましくは０．４ＭＰａ、さらに好ましくは０．５ＭＰａ、特に好ましくは０．８ＭＰａの内圧に耐えうる耐圧容器であることが望ましい。炭酸飲料用ペットボトルなどは好適に用いられる。密閉容器は、安全に開栓できるようキャップを開ける途中で圧力を逃がす機構（ベントスロット）を口部に備えていることが望ましい。

本発明において振盪とは、密閉容器に物理的衝撃を与えることにより密閉容器内の生体適用液と気相の水素を接触させつつ、生体適用液中の溶存酸素など溶存ガスを水素ガスに置換することである。本発明の振盪は、手を用いた自然的振盪のほか機械を用いた人工的振盪が含まれる。振盪器、攪拌機、超音波発生装置などによる振盪はこうした人工的振盪に含まれる。

また、密閉容器の気相へ水素ガスが一層蓄積されることを目的に、本発明の水素添加器具を密閉容器に設置してから、１分経過した後、好ましくは２分経過した後、より好ましくは４分経過した後、さらに好ましくは８分経過した後、特に好ましくは１０分経過した後に振盪を開始することが望ましい。

なお、本発明の模範的な自然的振盪の例は次の通りである。すなわち、平均的体格を有する日本人３０代男性が密閉容器中腹部を利手に保持し、手首のみを動かすことでキャップが手首上空に半円の弧を描くように、２往復／秒のペースで１２０往復振盪する。

また、振盪時間は、高圧・高濃度水素ガスの生体適用液への溶解を促進させるため、自然的振盪で５秒以上、好ましくは１０秒以上、より好ましくは１５秒以上、さらに好ましくは３０秒以上であることが望ましい。

また、振盪は、本発明の生体適用液への水素添加器具を生体適用液中に１０分間静置して振盪した際、生体適用液の溶存水素濃度を、振盪前の溶存水素濃度の２倍以上に増強する振盪であることが好ましく、好ましくは３倍以上、より好ましくは順に４倍以上、５倍以上、６倍以上、７倍以上、８倍以上、９倍以上であり、さらに好ましくは１０倍以上に増強する振盪である。

また、振盪前の密閉容器の内圧が大気圧以上の状態にあることは、１．６ｐｐｍ以上の過飽和水素含有生体適用液など、より高濃度の水素含有生体適用液を得るためには好ましいことである。水素分子の生体適用液への溶解度は、発生する水素分子が密閉容器に負荷する内圧の上昇に伴い上昇し、時間の経過とともにやがて、常温・常圧下における溶解度を超える。後述の実施例などで、水素発生系を擁する密閉容器を一定時間放置する理由は、発生した水素ガスにより密閉容器を内側から加圧するためであり、さらには、密閉容器を加圧下で適宜振盪することにより、水素分子の水素含有生体適用液への溶解をさらに促進することができるからである。

また、本発明の金属アルミニウムの平均粒径は、ガス透過膜を通過することなく、かつ、微粒子化による活性の増大も期せるような粒径であることが望ましい。たとえば、水素発生剤の平均粒径は、３０００μｍ以下、好ましくは１０００μｍ以下、さらに好ましくは５００μｍ以下、特に好ましくは２５０μｍ以下であることが望ましい。また、金属アルミニウムの粉塵爆発の危険性を減じるためには、粒子の平均粒径はその５０％以上が１５０μｍ以上であることが望ましい。微粒子化による活性の増大とそれにともなう粉塵爆発の可能性をともに考慮しながら適宜最適粒径を決定することが望ましい。

また、本発明の水素発生系が、水素発生剤として金属アルミニウムを、水素発生反応促進剤として酸化カルシウムまたは水酸化カルシウムを用いる場合、両者合計重量に占める金属アルミニウムの重量配合比は５５重量％以上９９重量％以下、好ましくは６５重量％以上９５重量％以下、さらに好ましくは７５重量％以上９０重量％以下であることが望ましい。

本発明において高濃度水素含有生体適用液とは、溶液の溶存水素濃度が０.０１ｐｐｍ以上、好ましくは０．１ｐｐｍ以上、より好ましくは１．０ｐｐｍ以上である水素含有生体適用液を含む。本発明において過飽和水素含有生体適用液とは、常温常圧における溶解度以上の溶存水素濃度であることを含み、１．６ｐｐｍ以上、２．０ｐｐｍ以上、３．０ｐｐｍ以上、４．０ｐｐｍ以上、５．０ｐｐｍ以上、６．０ｐｐｍ以上、７．０ｐｐｍ以上、８．０ｐｐｍ以上、９．０ｐｐｍ以上、１０．０ｐｐｍ以上の高濃度水素含有生体適用液を含む。

なお、本発明において生体適用液の成分構成を実質的に変えることのない状態とは、これに限るものではないが、水素発生剤として使用された金属にかかわる金属イオン濃度またはｐＨを変えないことのうち少なくともいずれか一方を満たすことが含まれる。

ここで、水素発生剤として使用された金属にかかわる金属イオン濃度を変えない状態とは、これに限るものではないが、たとえば以下のような状態が含まれる。

ある生体適用液を原水とする水素含有生体適用液の金属イオン濃度（たとえば、本発明の器具が水素発生剤としてアルミニウムを使用している場合はアルミニウムイオン濃度）が、（原水の金属イオン濃度−１５ｐｐｍ）〜（原水の金属イオン濃度＋１５ｐｐｍ）、好ましくは（原水の金属イオン濃度−１０ｐｐｍ）〜（原水の金属イオン濃度＋１０ｐｐｍ）、さらに好ましくは（原水の金属イオン濃度−５ｐｐｍ）〜（原水の金属イオン濃度＋５ｐｐｍ）、よりさらに好ましくは（原水の金属イオン濃度−３ｐｐｍ）〜（原水の金属イオン濃度＋３ｐｐｍ）、特に好ましくは（原水の金属イオン濃度−１ｐｐｍ）〜（原水の金属イオン濃度＋１ｐｐｍ）の範囲に収まっている状態などである。

あるいは、水道水を脱塩素処理して得られる浄水（藤沢市水道水を活性炭カラムに通して処理して得られる浄水など）である生体適用液を約５１５ｃｃ充填した炭酸飲料用ペットボトル（口部までの満水充填で約５３０ｃｃ容量）の生体適用液中に本発明の水素含有生体適用液の製造器具を設置し、ボトルを横に倒して１０分間放置した後に模範的な自然的振盪（ペットボトル中腹部を利手に保持し、手首のみを左右に動かすことでキャップが手首上空に半円の弧を描くように、２往復／秒のペースで１２０往復する）を行った直後の溶液の、前記製造器具において水素発生剤として使用された金属にかかわる金属イオン濃度（たとえば、本発明の器具が水素発生剤としてアルミニウムを使用している場合はアルミニウムイオン濃度）が、（原水の金属イオン濃度−１５ｐｐｍ）〜（原水の金属イオン濃度＋１５ｐｐｍ）、好ましくは（原水の金属イオン濃度−１０ｐｐｍ）〜（原水の金属イオン濃度＋１０ｐｐｍ）、さらに好ましくは（原水の金属イオン濃度−５ｐｐｍ）〜（原水の金属イオン濃度＋５ｐｐｍ）、よりさらに好ましくは（原水の金属イオン濃度−３ｐｐｍ）〜（原水の金属イオン濃度＋３ｐｐｍ）、特に好ましくは（原水の金属イオン濃度−１ｐｐｍ）〜（原水の金属イオン濃度＋１ｐｐｍ）の範囲に収まっている状態などである。

ここで、ｐＨを変えない状態とは、これに限るものではないが、たとえば以下のような状態が含まれる。

ある生体適用液を原水とする水素含有生体適用液のｐＨが、（原水のｐＨ−３.０）〜（原水のｐＨ＋３.０）、好ましくは（原水のｐＨ−２.０）〜（原水のｐＨ＋２.０）、より好ましくは（原水のｐＨ−１．０）〜（原水のｐＨ＋１．０）、特に好ましくは（原水のｐＨ−０．５）〜（原水のｐＨ＋０．５）の範囲に収まっている状態などである。

あるいは、水道水を脱塩素処理して得られる、ｐＨが約７．０〜７．８にある浄水（藤沢市水道水を活性炭カラムに通して処理して得られる浄水など）である生体適用液を約５１５ｃｃ充填した炭酸飲料用ペットボトル（口部までの満水充填で約５３０ｃｃ容量）の生体適用液中に本発明の水素含有生体適用液の製造器具を設置し、ボトルを横に倒して１０分間放置した後に模範的な自然的振盪（ペットボトル中腹部を利手に保持し、手首のみを左右に動かすことでキャップが手首上空に半円の弧を描くように、２往復／秒のペースで１２０往復する）を行った直後の溶液のｐＨが、（原水のｐＨ−３.０）〜（原水のｐＨ＋３.０）、好ましくは（原水のｐＨ−２.０）〜（原水のｐＨ＋２.０）、より好ましくは（原水のｐＨ−１．０）〜（原水のｐＨ＋１．０）、特に好ましくは（原水のｐＨ−０．５）〜（原水のｐＨ＋０．５）の範囲に収まっている状態などである。

以下、本発明の実施例を説明する。なお、本願において特に断りがない場合は、各種物性値を計測するのに用いた各種計器類は、ｐＨメーター（温度計含む）が、株式会社堀場製作所製のｐＨメーター（本体の型式『Ｄ−１３』、同プローブの型式『９６２０−１０Ｄ』）であり、ＤＨメーター（溶存水素計）が、東亜ディーケーケー株式会社製のＤＨメーター（本体型式『ＤＨＤＩ−１』、同電極（プローブ）型式、『ＨＥ−５３２１』、同中継器型式『ＤＨＭ−Ｆ２』）である。

アルミニウムイオン濃度は、水質分析計『ＤＲ／４０００』（ＨＡＣＨ社製）を用いてアルミノン法により測定した。

［実施例１］金属アルミニウム末（粒径：５３〜１５０μｍ、８０％ｕｐ）（和光純薬工業株式会社、以下同）と水酸化カルシウム（和光純薬工業株式会社、以下同）を混合し水素発生系を得た。得られた水素発生系は、金属アルミニウム末を８５重量％、水酸化カルシウムを１５重量％で含む。

水素発生系０．８ｇを不織布（プレシゼRegular C5160：旭化成株式会社）に包み込みヒートシールした。炭酸飲料用ペットボトル（口部までの満水充填で約５３０ｃｃ容量）に藤沢市水道水を約５１５ｃｃ充填した後、水素発生系を不織布ごと藤沢市水道水中に投与した。同じものを５セット用意した。

ボトルのキャップを閉め、それぞれ１０分間、３０分間、１時間、２時間、１５時間放置した。

その後、発明者の一人（平均的体格を有する日本人３０代男性）がペットボトル中腹部を利手に保持し、手首のみを左右に動かすことでキャップが手首上空に半円の弧を描くように、２往復／秒のペースで１２０往復した（合計６０秒）。

その後、それぞれの内容液のｐＨ、溶存水素濃度（ＤＨ）、アルミニウム（Ａｌ）イオン濃度を測定した。

［参考例１］実施例１に使用した藤沢市水道水のｐＨ、アルミニウム（Ａｌ）イオン濃度を測定した。

［実施例２］金属アルミニウム末と水酸化カルシウムを均等に分散し水素発生系を得た。得られた水素発生系は、金属アルミニウム末を８５重量％、水酸化カルシウムを１５重量％で含む。

水素発生系０．８ｇを不織布（タイベック１０７３Ｂ：旭・デュポンフラッシュスパンプロダクツ株式会社）に包み込みヒートシールした。炭酸飲料用ペットボトル（口部までの満水充填で約５３０ｃｃ容量）に藤沢市水道水を約５１５ｃｃ充填した後、水素発生系を不織布ごと藤沢市水道水中に投与した。同じものを５セット用意した。

［参考例２］実施例２に使用した藤沢市水道水のｐＨ、アルミニウム（Ａｌ）イオン濃度を測定した。

［比較例１］金属アルミニウム末を８５重量％、水酸化カルシウムを１５重量％で含む混合粉末０．８ｇを準備した。炭酸飲料用ペットボトル（口部までの満水充填で約５３０ｃｃ容量）に藤沢市水道水を約５１５ｃｃ充填した後、混合粉末を藤沢市水道水中に投与した。

ボトルのキャップを閉め、１０分間放置した。

［実施例３］金属アルミニウム末と水酸化カルシウムを混合し水素発生系を得た。得られた水素発生系は、金属アルミニウム末を８５重量％、水酸化カルシウムを１５重量％で含む。

水素発生系０．８ｇを不織布（タイベック１０７３Ｂ：旭・デュポンフラッシュスパンプロダクツ株式会社）に包み込みヒートシールするとともに、筒状の多孔容器（底部：直径約１４ミリの円、高さ：約５８ミリ）に収容した。炭酸飲料用ペットボトル（口部までの満水充填で約５３０ｃｃ容量）に藤沢市水道水を約５１５ｃｃ充填した後、多孔容器をペットボトル口部に挿入しながら、多孔容器天井部を取り囲む縁（へり）を口部に引掛け、多孔容器が水中に沈まないようにしてキャップを閉めた。

その後ボトルを横に倒し、多孔容器が水に完全に接触するようにして１０分間放置した後、発明者の一人（平均的体格を有する日本人３０代男性）がペットボトル中腹部を利手に保持し、手首のみを左右に動かすことでキャップが手首上空に半円の弧を描くように、２往復／秒のペースで１２０往復した（合計６０秒）。

その後、内容液のｐＨ、溶存水素濃度（ＤＨ）、アルミニウム（Ａｌ）イオン濃度を測定した。
［参考例３］実施例３に使用した藤沢市水道水のｐＨ、アルミニウム（Ａｌ）イオン濃度を測定した。
［実施例４］金属アルミニウム末と水酸化カルシウムの粉末を混合し水素発生系を得た。打錠機（ＨＡＮＤＴＡＢ−Ｊｒ：市橋精機株式会社）を用いて水素発生系を打錠圧５ｋＮで固化した。得られた水素発生系錠剤は、金属アルミニウム末を８０重量％、水酸化カルシウムを２０重量％で含む。
炭酸飲料用ペットボトル（口部までの満水充填で約５３０ｃｃ容量）に藤沢市水道水を約５１５ｃｃ充填した後、水素発生系錠剤を藤沢市水道水中に投与した。同じものを３セット用意した。
ボトルのキャップを閉め、それぞれ１０分間、３０分間、１時間放置した。
その後、発明者の一人（平均的体格を有する日本人３０代男性）がペットボトル中腹部を利手に保持し、手首のみを左右に動かすことでキャップが手首上空に半円の弧を描くように、２往復／秒のペースで１２０往復した（合計６０秒）。
その後、それぞれの内容液のｐＨ、溶存水素濃度（ＤＨ）、アルミニウム（Ａｌ）イオン濃度を測定した。
［参考例４］実施例４に使用した藤沢市水道水のｐＨ、アルミニウム（Ａｌ）イオン濃度を測定した。
［実施例５］金属アルミニウム末と水酸化カルシウムを混合し水素発生系を得た。得られた水素発生系は、金属アルミニウム末を８５重量％、水酸化カルシウムを１５重量％で含む。
水素発生系０．８ｇを不織布（タイベック１０７３Ｂ：旭・デュポンフラッシュスパンプロダクツ株式会社）に包み込みヒートシールした。炭酸飲料用ペットボトル（口部までの満水充填で約５３０ｃｃ容量）に藤沢市水道水を約５１５ｃｃ充填した後、水素発生系を不織布ごと藤沢市水道水中に投与した。同じものを３セット用意した。
ボトルのキャップは閉めずに、それぞれ１０分間、３０分間、１時間放置した。
その後、それぞれの内容液の溶存水素濃度（ＤＨ）を測定した。
以下、表１としてそれらを記載する。

以下、追加の実施例を記載する。
金属アルミニウム末と水酸化カルシウムを適宜な配合比率で混合し水素発生系を得た。得られた水素発生系はそれぞれ、金属アルミニウム末と水酸化カルシウムを重量比で９５：５（実施例６）、９０：１０（実施例７）、８５：１５（実施例８）、８０：２０（実施例９）、７５：２５（実施例１０）、７０：３０（実施例１１）、６５：３５（実施例１２）の割合で含む。
各水素発生系０．８ｇを不織布（プレシゼRegular C5160：旭化成株式会社）に包み込みヒートシールした。炭酸飲料用ペットボトル（口部までの満水充填で約５３０ｃｃ容量）に藤沢市水道水を約５１５ｃｃ充填した後、各水素発生系を不織布ごと各藤沢市水道水中に投与した。各実施例につき２セットずつ同じものを用意した。
ボトルのキャップを閉め、それぞれ１０分間と３０分間放置した。
その後、発明者の一人（平均的体格を有する日本人３０代男性）がペットボトル中腹部を利手に保持し、手首のみを左右に動かすことでキャップが手首上空に半円の弧を描くように、２往復／秒のペースで１２０往復した（合計６０秒）。
その後、それぞれの内容液のｐＨ、溶存水素濃度（ＤＨ）、アルミニウム（Ａｌ）イオン濃度を測定した。
［参考例５］実施例６〜１０に使用した藤沢市水道水のｐＨ、アルミニウム（Ａｌ）イオン濃度を測定した。
［参考例６］実施例１１〜１２に使用した藤沢市水道水のｐＨ、アルミニウム（Ａｌ）イオン濃度を測定した。
以下、表２としてそれらを記載する。

ａ…隔離体
ｂ…容器
ｃ…生体適用液
ｄ…多孔容器

Claims

水素発生剤として金属アルミニウム粒子、及び酸化カルシウムまたは水酸化カルシウムのうち少なくともいずれか一方を含む水素発生反応促進剤を近接して含む水素発生系を有する生体適用液への水素添加器具であって、
該水素発生系と発生用水を反応させることを通じて水素ガスを原水である前記生体適用液に添加するとともに、アルミナセメントを含む、水素発生反応の副生成物の形成を通じて前記原水へのアルミニウムイオンの溶出を抑制しながら水素含有生体適用液を得ることを特徴とし、
水道水を脱塩素処理して得られる浄水を５１５ｃｃ充填した、口部までの満水充填で約５３０ｃｃ容量の炭酸飲料用ペットボトルの前記浄水中に前記水素添加器具を設置し、前記ペットボトルを横に倒して１０分間放置した後、模範的な自然的振盪（ペットボトル中腹部を利手に保持し、手首のみを左右に動かすことでキャップが手首上空に半円の弧を描くように、２往復／秒のペースで１２０往復）を行ったとき、振盪直後の前記水素含有生体適用液のアルミニウムイオン濃度が、前記浄水のアルミニウムイオン濃度±１５ｐｐｍの範囲に収まることを特徴とする、生体適用液への水素添加器具。
前記水素発生系が、ガス透過膜を有する隔離体に収容されていることを特徴とする、請求項１に記載の生体適用液への水素添加器具。
前記ガス透過膜が、高分子物質を主原料としてつくられていることを特徴とする、請求項２に記載の生体適用液への水素添加器具。
前記ガス透過膜が、撥水処理を施されていることを特徴とする、請求項２または３に記載の生体適用液への水素添加器具。
前記隔離体の少なくとも一部が、生体適用液を収容する容器の空気層に保持されることを特徴とする、請求項２から４のいずれか一項に記載の生体適用液への水素添加器具。
前記発生用水が生体適用液であり、前記隔離体が生体適用液中に設置されることを特徴とする、請求項２から４のいずれか一項に記載の生体適用液への水素添加器具。
前記水素発生系が、錠剤または固形剤であることを特徴とする、請求項１から６のいずれか一項に記載の生体適用液への水素添加器具。
前記生体適用液が、密閉容器に収容されていることを特徴とする、請求項１から７のいずれか一項に記載の生体適用液への水素添加器具。
前記密閉容器を振盪し、高濃度水素含有生体適用液を得ることを特徴とする、請求項８に記載の生体適用液への水素添加器具。