JPWO2005124795A1 - 自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法とそれを用いたモータ - Google Patents

Abstract

希土類−鉄系磁石粉末にオリゴマーまたはプレポリマを被覆して表面処理磁石粉末とする第１のステップと、延伸可能なポリマと表面処理磁石粉末とを溶融混練し、粗粉砕してグラニュールとする第２のステップと、次にグラニュールと硬化剤とを乾式混合してコンパウンドとする第３のステップと、コンパウンドを溶融流動を伴う温度条件下で圧縮し、グリーンコンパクトとする第４のステップと、グリーンコンパクトのオリゴマーまたはプレポリマとポリマとを硬化剤で反応せしめ自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石とする第５のステップと、さらにそのボンド磁石を延伸し、環状または円弧状に形状変換する第６のステップとを有する自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法を提供する。

Description

ブラシレスモータや直流モータに搭載する異方性希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法とそれを用いた小型モータに関する。

代表的な希土類−鉄系磁石としては焼結磁石と、メルトスピンニング法による急冷磁石の２種類がある。その中で、急冷磁石を用いた等方性の希土類−鉄系ボンド磁石（以後ボンド磁石という）は、ＯＡ，ＡＶ，ＰＣおよびその周辺機器、情報通信機器などの駆動源として使用される各種小型高性能モータの小口径磁石として普及している。一方、電気及び電子機器の高性能化、高付加価値化が進むに伴い、小型磁石モータの更なる小型軽量化、高出力化に対する要求が増大している。この要求に対応するために、異方性ボンド磁石の開発が活発に行われている。そして、最大エネルギー積（以後ＭＥＰという）が１５０ｋＪ／ｍ^３の異方性ボンド磁石も得られている。さらに、熱安定性がよい保磁力Ｈ_ＣＪが１．２０ＭＡ／ｍ以上である異方性の希土類−鉄系磁石粉末（以後磁石粉末という）も開発されている。しかし、上記異方性の磁石粉末を用いた高ＭＥＰを持つボンド磁石は円柱や立方体で製造されたものであり、実際には一般的な小型モータには殆ど使用されていない。その理由は、本発明が対象とする小型モータに搭載する磁石の形状は単純な円柱や立方体ではなく、例えば直径２５ｍｍ以下の環状、或いは肉厚１ｍｍ以下の円弧状が求められるからである。また、上記環状磁石の場合には、半径方向に磁気異方化されたラジアル異方性のボンド磁石が必要となる。このような、ラジアル配向磁界の発生手段は特開昭５７−１７０５０１号公報に開示されている。すなわち、その方法は環状成形型キャビティを取り囲んで磁性体ヨークと非磁性体ヨークとを交互に組み合わせ、且つ外側に励磁コイルを配置した成形型を用いる。この方法では、環状成形型キャビティに所定の強さのラジアル配向磁界を発生させるために、例えば１７０ｋＡＴのような大きな起磁力を発生させる高電圧大電流型の電源を用いる。しかし、環状成形型キャビティの外周から磁性体ヨークにより励磁コイルで励磁した磁束を、環状成形型キャビティに有効に集束させるには、磁性体ヨークの磁路を長くする必要がある。特に、環状成形型キャビティが小口径（或いは長尺）になると、起磁力のかなりの割合が漏洩磁束として消費される。その結果、環状成形型キャビティの配向磁界が減少する課題がある。例えば、直径２５ｍｍ以下、肉厚１−２ｍｍ、長さと直径の比（Ｌ／Ｄ）が０．５−１の範囲にある本発明が対象とする小型モータに搭載されるような環状磁石では、磁石粉末の配向度の低下により、ボンド磁石のＭＥＰが減少する。つまり、円柱や立方体で製造された高ＭＥＰのボンド磁石とは大きく特性が下回る環状形状のモータ用ボンド磁石しか製造できないという課題がある。

本発明は、希土類−鉄系磁石粉末に１分子中に少なくとも２個以上の反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマを被覆して表面処理磁石粉末とする第１のステップと、
延伸可能なポリマと前記表面処理磁石粉末とを前記ポリマの融点以上で溶融混練し、粗粉砕してグラニュールとする第２のステップと、
前記オリゴマーまたはプレポリマおよび前記ポリマの反応基質と反応し得る硬化剤、前記グラニュールとを乾式混合してコンパウンドとする第３のステップと、
前記コンパウンドを前記オリゴマーまたはプレポリマ、前記ポリマおよび前記硬化剤の融点以上の溶融流動を伴う条件下で圧縮し、グリーンコンパクトとする第４のステップと、
前記グリーンコンパクトの前記オリゴマーまたはプレポリマと前記ポリマとを前記硬化剤で反応せしめ自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石とする第５のステップと、
さらに前記自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石を延伸し、環状または円弧状に形状変換する第６のステップとを
有する自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法を提供する。

さらに、本発明はそのボンド磁石を用いたモータを提供する。

図１は本発明の実施の形態の表面処理希土類−鉄系磁石粉末を示す図である。 図２は本発明の実施の形態のグラニュールを示す図である。 図３は本発明の実施の形態のコンパウンドを示す図である。 図４は本発明の実施の形態のグリーンコンパクトを示す図である。 図５は本発明の実施の形態の自己組織化の化学構造を示す図である。 図６は本発明の実施の形態の分子鎖配向を示す図である。 図７Ａは本発明の実施の形態の磁化方向とボンド磁石の形状変換を示す図である。 図７Ｂは本発明の実施の形態の磁化方向とボンド磁石の形状変換を示す図である。 図７Ｃは本発明の実施の形態の磁化方向とボンド磁石の形状変換を示す図である。 図７Ｄは本発明の実施の形態の磁化方向とボンド磁石の形状変換を示す図である。 図８は本発明の実施の形態の円板流れの温度依存性を示す図である。 図９は本発明の実施の形態の滑り流動を含む円板流れの温度依存性を示す図である。 図１０は本発明の実施の形態の円板流れの滑剤添加量依存性を示す図である。 図１１は本発明の実施の形態の密度の成形圧力依存性を示す特性図である。 図１２は本発明の実施の形態の磁石粉末磁束量の配向時間依存性を示す図である。 図１３は本発明の実施の形態の配向時の相対密度とＭＥＰとの関係を示す図である。 図１４は本発明の実施の形態の磁石粉末の粒度分布変化を示す図である。 図１５は本発明の実施の形態の破断面のＳＥＭ写真に基づく図である。 図１６は本発明の実施の形態の引張り強度の加熱温度依存性を示す図である。 図１７は本発明の実施の形態の圧延による表面磁束変化を示す図である。 図１８は本発明の実施の形態の磁気回路の組立例を示す斜視外観図である。

符号の説明

１０ 希土類−鉄系磁石粉末
１１ 異方性の多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末
１３ 磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末
２０ オリゴマーまたはプレポリマ
２１ 延伸可能なポリマ
２２ 硬化剤
２３ 添加剤
３０ 表面処理磁石粉末
３１ グラニュール
３２ コンパウンド
３３ グリーンコンパクト
３４ 自己組織化ボンド磁石

本発明は異方性の希土類−鉄系磁石粉末（以後磁石粉末という）を用いて小口径化してもＭＥＰ（最大エネルギー積）が減少しない高性能ボンド磁石とその製造方法、並びにそのボンド磁石を用いた小型モータを提供する。

上記、小型モータに適用し得る任意の環状、或いは円弧状で、例えば、１６０ｋＪ／ｍ^３以上の高ＭＥＰを持つボンド磁石が容易に作製できれば、近年の電気電子機器の高性能化を促すことができる。すなわち、新規な高出力・省電力小型モータを提供できる。何故ならば、従来の等方性のボンド磁石のＭＥＰは略８０ｋＪ／ｍ^３である。これに対し、任意の環状、或いは円弧状で１６０ｋＪ／ｍ^３以上の高ＭＥＰを持つボンド磁石が作製できれば、モータ磁石と鉄心との空隙磁束密度は略ＭＥＰの比の平方根となるから、当該小型モータの設計思想によるが、約１．４倍の高出力化、３０％の小型化が可能となる。

上記、小型モータのための環状から円弧状に至る多様な磁石形状と磁気特性とが両立する本発明の自己組織化ボンド磁石の製造方法は、以下のステップを有している。

異方性の磁石粉末１０に１分子中に少なくとも２個以上の反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマ２０を被覆して表面処理磁石粉末３０とする第１のステップと、延伸可能なポリマ２１の融点以上でポリマ２１と表面処理磁石粉末３０とを溶融混練し、粗粉砕してグラニュール３１とする第２のステップと、オリゴマーまたはプレポリマ２０およびポリマ２１の反応基質と反応し得る硬化剤２２、並びに必要に応じて適宜加える添加剤２３をグラニュール３１と乾式混合し、コンパウンド３２とする第３のステップと、コンパウンド３２をポリマ２１の融点以上の溶融流動条件下で圧縮し、グリーンコンパクト３３とする第４のステップと、グリーンコンパクト３３のバインダ２０とポリマ２１とを硬化剤２２で反応せしめ自己組織化ボンド磁石３４とする第５のステップと、ボンド磁石３４を延伸し、延伸方向に発現する可撓性を利用して環状または円弧状に形状変換する第６のステップとから成る製造方法である。

ここで、第２のステップにおいて、滑剤を同時に溶融混練し、粗粉砕してグラニュール３１とする。とくに、滑材としてペンタエリスリトールＣ１７トリエステル（以後ＰＥＴＥという）を用い、その添加量をポリマ２１が１００重量部に対して３−１５重量部とすると、ポリマ２１の融点以上で滑り流動現象が発現する。これを利用してコンパウンド３２をオリゴマーまたはプレポリマ２０、ポリマ２１および硬化剤２２の融点以上で圧縮すると、２５−５０ＭＰａという超低圧成形に基づく自己組織化した高ＭＥＰのボンド磁石が製造できる。さらに、異方性化の方向は垂直方向や面内方向が可能で、ポリマ２１の延伸による磁石の可撓性を制御することにより、環状から円弧状に至る多様な形状、且つ多様な磁気回路形態の高性能永久磁石型モータの界磁を提供できる。

以下、本発明を図面を用いて詳しく説明する。なお、図面は模式図であり、各位置関係を寸法的に正しく示したものではない。まず、自己組織化した高ＭＥＰを持つボンド磁石の製造方法を説明する。

図１は磁石粉末１０に、１分子中に少なくとも２個以上の反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマ２０を被覆した表面処理磁石粉末３０を示す図である。図の矢印は、磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１と磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３の、それぞれの磁化容易軸（Ｃ軸）を示している。なお、それらは、平均粒子径５０μｍ以上と、３μｍ程度であり各々比表面積が異なっている。したがって、それぞれ別ステップで表面処理磁石粉末３０とし、オリゴマーまたはプレポリマ２０を過剰に被覆しないことが好ましい。上記、本発明にかかる多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１としては熱間据込加工（Ｄｉｅ−Ｕｐ−Ｓｅｔｔｉｎｇ）によって準備された多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末やＨＤＤＲ処理（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ−Ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ−Ｄｅｓｏｒｐｓｉｏｎ−Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）して準備した多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末が使用される。なお、磁石粉末の表面を予め光分解したＺｎなどで不活性化処理した磁石粉末などを用いてもよい。なお、それら多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１の４ＭＡ／ｍパルス着磁後の２０℃における保磁力Ｈ_ＣＪは、１ＭＡ／ｍ以上のものが望ましい。

一方、本発明の磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３は、還元拡散法よりＲ−Ｆｅ系合金又はＲ−（Ｆｅ、Ｃｏ）系合金を製造し、これを窒化した後、微粉砕して得られる。微粉砕はジェットミル、振動ボールミル、回転ボールミルなど、公知の技術で実施できる。その粒径は、フィッシャー平均粒径で１．５μｍ以下、好ましくは１．２μｍ以下となるように微粉砕する。なお、微粉末は、発火防止などハンドリング性を向上させるために、公知の方法で湿式ないし乾式処理による徐酸化皮膜を表面に形成することが望ましい。また、安定化のために、公知の金属皮膜を形成する方法や、無機皮膜を形成する方法などを用いてもよい。さらに、これらの安定化処理を組み合わせたＳｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末であってもよい。

本発明では多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１または単磁区粒子型Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３の最表面にオリゴマーまたはプレポリマ２０を被覆した表面処理磁石粉末３０とする。具体的には、予め多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１または単磁区粒子型Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３とオリゴマーまたはプレポリマ２０の有機溶媒溶液とを湿式混合、脱溶媒、解砕し、必要に応じて適宜分級する。なお、本発明で言うオリゴマーまたはプレポリマ２０とは、具体的には、融点７０−１００℃、且つ分子鎖中に少なくとも２個以上のオキシラン環を有する有機化合物が好ましい。代表的な化合物としてはビスフェノール類と、エピクロルヒドリン或は置換エピクロルヒドリンとの反応により得られるものが挙げられる。その他，各種の方法によって得られるエポキシオリゴマーがある。好ましくは、エポキシ当量２０５−２２０ｇ／ｅｑ，融点７０−７６℃のポリグリシジルエーテル−オルソ−クレゾールノボラック型エポキシオリゴマー（以後ノボラック型エポキシオリゴマーという）を挙げることができる。

図２は第２のステップ、すなわち、延伸可能なポリマ２１の融点以上で、ポリマ２１と多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１、並びに単磁区粒子型Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３の最表面にオリゴマーまたはプレポリマ２０を被覆した表面処理磁石粉末３０を溶融混練し、粗粉砕するステップにおける表面処理磁石粉末３０を主成分とするグラニュール３１を示している。ここで、グラニュール３１に含む磁石粉末１０は図のように多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１と単磁区粒子型Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３とを併用することが望ましい。磁石粉末１０中の両者の合計を９５重量％以上とし、その内、単磁区粒子型Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３の割合を４０重量％以上とすることが、高ＭＥＰを得ることや初期不可逆減磁抑制の観点から好ましい。なお、ポリマ２１とオリゴマーまたはプレポリマ２０を被覆した表面処理磁石粉末３０との溶融混練は、ロールミルや２軸押出機など加熱可能な混練装置を使用する。

なお、本発明の延伸可能なポリマ２１としてはポリアミドが好ましい。ポリアミドには、ラクタム或はアミノカルボン酸より合成されるものと、ジアミンとジカルボン酸、或はそのエステルやハロゲン化物から合成されるものとがある。例えば、本発明で使用できるポリアミドの例としてはナイロン６、ナイロン６−６、ナイロン６−１０、ナイロン６−１２、ナイロン１１、ナイロン１２等の結晶性ナイロン、および非晶性ナイロン、共重合ナイロン、ブレンド品等が挙げられる。そして低融点ポリアミドがより好ましい。具体的にポリアミドとしては、例えば融点８０−１５０℃、酸価１０以下、アミン価２０以下、分子量４０００−１２０００のポリアミドコポリマ、アルコール可溶性ポリアミドが挙げられる。

上記延伸可能なポリマ２１は、本発明の自己組織化ボンド磁石３４の製造ステップで、軟化もしくは融解、あるいはオリゴマーまたはプレポリマ２０としてのエポキシオリゴマーに少なくとも一部が溶解することにより、低温での反応性を保持しつつ、優れた接着強度を発現することができる。なお、この場合の低融点とは、磁石粉末１０を配向磁界により再配列する温度（約８０−１５０℃）に融点もしくは軟化点を持つことをいう。

なお、本発明の第２のステップにおいて、滑りを伴う溶融流動が発現する滑剤を同時に溶融混練し、粗粉砕してグラニュール３１とすることが好ましい。滑りを伴う溶融流動が発現する滑剤とは、例えば磁石粉末１０への内部滑性作用と成形型壁面への外部滑性作用とが整合性よく発現する化合物で、例えばペンタエリスリトールＣ１７トリエステル（ＰＥＴＥ）を挙げることができる。ＰＥＴＥは、ペンタエリスリトール１モルとステアリン酸３モルとの縮合反応で得られ、その融点は約５１℃である。なお、ＰＥＴＥの添加量をポリマ２１が１００重量部に対して、３−１５重量部とすると顕著な滑りを伴う溶融流動が発現する。

なお、上記のように充分な滑りを伴う溶融流動が発現する条件下で、コンパウンド３２中の磁石粉末１０の割合を９５重量％以上とすると、本発明の自己組織化ボンド磁石の高ＭＥＰ化に有利である。

図３は、第３のステップで得られるコンパウンド３２を示している。すなわち、第２のステップで得られたグラニュール３１と、硬化剤２２とを乾式混合したコンパウンド３２の構成を示している。図のように、硬化剤２２はグラニュール３１の表面に物理的に付着した状態となっている。なお、必要に応じて添加剤２３を第２のステップで添加してもよい。

本発明の硬化剤２２の例としては、例えば（化１）で示されるヒダントイン誘導体からなる粉末状の潜在性エポキシ樹脂硬化剤を挙げることができる。

ただし、式中、Ｒ１，Ｒ２はＨもしくはアルキル基を示している。

他に、ヒドラジン誘導体、ジシアンジアミドなども用いることができる。

図４は第４のステップにおけるグリーンコンパクト３３の構成を示している。すなわち、前ステップで得られたコンパウンド３３をポリマ２１の融点以上に加熱した状態で配向磁界を印加し、磁石粉末１０を再配列したのち、５０ＭＰａ以下で圧縮したグリーンコンパクト３３の構成を示す図である。

なお、成形型からの熱伝導によりオリゴマーまたはプレポリマ２０および延伸可能なポリマ２１は溶融状態となる。その結果、多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１、並びに単磁区粒子型Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３は配向磁界によって図のように磁化容易軸（Ｃ軸）を一定方向に揃える再配列を行う。そして、その状態でコンパウンド３２を５０ＭＰａ以下で圧縮し、磁気的に異方性のグリーンコンパクト３３が得られる。ただし、異方性付与の方向は板状磁石の面に垂直方向、または面内方向のどちらでもよい。板状磁石の面に垂直方向の場合は直交磁界または平行磁界配向でコンパウンド３２を圧縮し、面内方向の場合には直交磁界配向でコンパウンド３２を圧縮し、厚さ１．５ｍｍ以下の板状グリーンコンパクト３３とすることが望ましい。更に、本発明にかかるグリーンコンパクト３３の相対密度を９８％以上とすることが好ましい。グリーンコンパクト３３の相対密度が低下した場合、グリーンコンパクト３３を自己組織化する際に大気中で熱すると、空隙量に応じて磁石粉末１０の永久劣化分に相当するＭＥＰの低下が大きくなるからである。

なお、本発明では成形型キャビティに充填したコンパウンド３２に含まれるオリゴマーまたはプレポリマ２０、ポリマ２１、滑剤の融点以上に充分に熱し、然るのち配向磁界が１．４ＭＡ／ｍ以上で、圧力が１００ＭＰａ以下の条件で圧縮しグリーンコンパクト３３を製造する。しかし、充分な滑り流動が発現する条件下であれば、１ＭＡ／ｍ以上の配向磁界の下、２５−５０ＭＰａで圧縮成形することができる。このような低圧圧縮条件下では、成形型の材質として高価な非磁性超硬合金を採用する必要がなく、安価な非磁性ステンレス等を使用することができる。更に、複数のキャビティを有する非磁性材料で構成した圧縮成形型を用いることもできるので、生産性が高い。

図５は、第５のステップにおける自己組織化ボンド磁石３４の化学構造を示している。すなわち、グリーンコンパクト３３中のオリゴマーまたはプレポリマ２０とポリマ２１とを硬化剤２２で反応させている。ただし、図中のオリゴマーまたはプレポリマ２０は、１分子中に少なくとも２個以上の有機官能基を有し、磁石粉末１０の表面を被覆している。この場合はノボラック型エポキシオリゴマーを示している。また、図中の延伸可能なポリマ２１は末端にカルボキシル基を有するポリアミドを示している。更に、図中の硬化剤２２は（化１）で示したヒダントイン誘導体を示している。図のように、磁石粉末１０を固定化するオリゴマーまたはプレポリマ２０の官能基と、延伸による分子鎖配向を担うポリマ２１の官能基は、それぞれ熱により硬化剤２２と反応する。或いはオリゴマーまたはプレポリマ２０とポリマ２１とが直接反応する。そして、これらの反応によって自己組織化する。なお、この例ではヒダントイン誘導体である硬化剤２２はその融点以上の温度でオリゴマーまたはプレポリマ２０、ポリマ２１に溶解することによって浸入し、化学結合が進行する。

なお、自己組織化ボンド磁石３４を製造する第５のステップの一部または全てを、グリーンコンパクト３３を製造する第４のステップに組み込むこともできる。すなわち、成形型中で圧縮しながら自己組織化を行なうことも可能である。このような場合には、自己組織化を促進するための触媒として添加剤２３を併用することが好ましい。このような触媒としては、ビスフェノールタイプのアミン化合物が効果的である。具体的にはメタフェニレンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルフォン、ジアミノジエチルジフェニルメタン等の芳香族ジアミン化合物が挙げられる。その添加量は、製造条件によって決められる。

このようにして、相対密度が９８％以上のグリーンコンパクト３３は第５のステップの加熱と加圧により、相対密度が９８％以上の自己組織化ボンド磁石３４となる。

図６は第６のステップにおいて、自己組織化ボンド磁石３４を図中矢印の方向に延伸し、延伸可能なポリマ２１の分子鎖が延伸方向に配向した様子を示す図である。本発明は図のように延伸方向に発現する可撓性を利用して環状または円弧状に形状変換して所望のボンド磁石を提供する。延伸の方法としては環状磁石とする場合には圧延、円弧状磁石とする場合にはスタンピングが好ましいが、それらを併用しても差し支えない。

図７は、本発明の自己組織化ボンド磁石３４の磁化方向とその磁石の形状変換例を示す図である。但し、図７Ａ−７Ｄは４極インナー磁石型ロータの構造を例示したものである。図に示すように、ラジアル異方性磁石３４ａは板厚に垂直方向に異方性を付与し、形状変換されている。異方性磁石３４ｂは面内方向に異方性化されている。図７Ａは環状に形状変換したラジアル異方性磁石、図７Ｂと７Ｃは円弧状のラジアル異方性磁石と面内異方性磁石を適宜組合わせた構造例、図７Ｃは面内異方性磁石を適宜組合わせた構造例である。一般に環状または円弧状異方性磁石は厚さ方向に異方性が付与された磁石に限定される。しかしながら、本発明では図７Ｂと７Ｃのように、円弧状磁石の周方向に異方性を付与した高パーミアンス係数Ｐｃと高ＭＥＰを持つ磁石を製造することができる。なお、このような磁石は、予め磁化したのちに形状変換しても差支えない。この磁石の利点を、図７Ｄを参照して説明すると以下の通りである。１．環状磁石を配置したものに比べてパーミアンス係数Ｐｃが高い。２．磁石のパーミアンス係数Ｐｃは極中心が最も高く、極中心から離れるに従って暫時低くなる。従って、鉄心との空隙に極めて強い静磁界を発生させることができると共に、パーミアンス係数Ｐｃが高い分、減磁し難い利点がある。３．さらには、鉄心との空隙磁束密度分布をより正弦波に近づけ、コギングトルクの低減を図ることもできる。

以上のように、本発明の自己組織化ボンド磁石は１．２ＭＡ／ｍで磁化した際の２０℃のＭＥＰが１２０ｋＪ／ｍ^３以上、２．０ＭＡ／ｍで磁化した際の２０℃のＭＥＰが１６０ｋＪ／ｍ^３以上とすることができる。その結果、図７Ａ−図７Ｄのようにラジアル異方性環状磁石や面内異方性円弧状磁石を多様な形状に変換して、ロータと鉄心との間の空隙に強い静磁界を得ることができる。このようにして、小型モータの高性能化を図ることができる。

（実施の形態）
以下、本発明を実施の形態において各項目について更に詳しく説明する。ただし、本発明は実施の形態によって限定されるものではない。

１．原料
本実施例ではＨＤＤＲ処理によって準備された磁気的に異方性の平均粒子径８０μｍの多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１（Ｎｄ_１２．３Ｄｙ_０．３Ｆｅ_６４．７Ｃｏ_１２．３Ｂ_６．０Ｇａ_０．６Ｚｒ_０．１）、ＲＤ（酸化還元）法により作製した平均粒子径３μｍの磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３を使用した。また，本発明のオリゴマーまたはプレポリマ２０はエポキシ当量２０５−２２０ｇ／ｅｑ，融点７０−７６℃のノボラック型エポキシオリゴマー、延伸可能なポリマ２１は融点８０℃、酸価１０以下、アミン価２０以下、分子量４０００−１２０００のポリアミド粉末、硬化剤２２は（化１）で示した構造を有する平均粒子径３μｍ、融点８０−１００℃の潜在性エポキシ樹脂硬化剤（ヒダントイン誘導体）、滑剤には融点約５２℃のＰＥＴＥを用いた。

なお、比較例としては平均粒子径７０μｍ，ＭＥＰが１３０ｋＪ／ｍ^３のメルトスピニング法による磁気的に等方性のフレーク状粉末（合金組成Ｎｄ_１２Ｆｅ_７７Ｃｏ_５Ｂ_６、以後磁気的に等方性のフレーク状粉末という）、平均粒子径１０５μｍ、ＭＥＰが１０５ｋＪ／ｍ^３のストリップキャスト法による磁気的に等方性の塊状粉末（合金組成Ｎｄ_８．７Ｆｅ_６０．５Ｃｏ_２．８Ｂ_２０．２Ｔｉ_４．６Ｎｂ_１．２Ｖ_２．１、以後磁気的に等方性の塊状粉末という）を使用した。

２．溶融流動性
本発明の自己組織化ボンド磁石の製造方法は、コンパウンドとボンド磁石の製造ステップから構成される。コンパウンド製造上の特徴は、多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１と単磁区粒子型Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３とを、それぞれ必要最小限度のオリゴマーまたはプレポリマ２０（固体エポキシオリゴマー）で表面処理磁石粉末３０とし、つぎに機械的に延伸可能なポリマ２１と一括して溶融混練し、一つひとつの粒がＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１、Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３、オリゴマーまたはプレポリマ２０、ポリマ２１を構成成分とする溶融流動性をもつグラニュール３１を製造することにある。なお、好ましくはグラニュール３１の粒子径を３５５μｍ以下とする。そして、硬化剤２２、並びに必要に応じて適宜加える添加剤２３をグラニュール３１の表面に付着させてコンパウンド３２とする。

具体的には、まず添加比率を、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１が６０重量部に対してオリゴマーまたはプレポリマ２０を３重量部、Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３が４０重量部に対してバインダ２０を０．８重量部の割合とする。バインダ２０は予めアセトン溶液とし、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１またはＳｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３と湿式混合したのち、８０℃でアセトンを揮散させ表面処理磁石粉末３０を得る。

次に、上記表面処理磁石粉末３０が１００重量部に対し、ポリマ２１を３重量部として１２０℃のロールミルで溶融混練し、冷却後、３５５μｍ以下に粗粉砕し、これをグラニュール３１ａとする。

また、上記表面処理磁石粉末３０が１００重量部に対し、ポリマ２１を３重量部、ＰＥＴＥを０．３重量部として１２０℃のロールミルで溶融混練し、冷却後、３５５μｍ以下に粗粉砕し、これをグラニュール３１ｂとする。

つぎに、グラニュール３１ａと３１ｂのそれぞれ１００重量部に対して、硬化剤２２を０．３重量部添加し、Ｖ型ブレンダーを用いて乾式混合し、２種類のグラニュール状コンパウンド３２ａと３２ｂを得る。これらをそれぞれ実施例１と実施例２とよぶ。

なお、比較例として磁気的に等方性のフレーク状粉末、磁気的に等方性の塊状粉末の各１００重量部とオリゴマーまたはプレポリマ２０を３重量部とを湿式混合、溶媒を揮散したのち、硬化剤２２を３重量部加えて乾式混合する。得られた混合物１００重量部に、粒子径７０μｍ以下で融点１５０℃の滑剤（ステアリン酸カルシウム）を０．３重量部乾式混合して、２種類のコンパウンド３２を得る。これらを比較例１４、比較例１５という。

図８は、実施例１と比較例１４のコンパウンドの円板流れの温度依存性を示す図である。ただし、流れは各グラニュール状コンパウンド５ｇを計量し、５００ＭＰａで圧縮したときに形成される円板の短径と長径の平均値を示している。この値が大きいほど。流動性が大きいことを示している。図から明らかなように、比較例１４は温度上昇に伴ってコンパウンドの流動性が低下する。これに対し、実施例１はオリゴマーまたはプレポリマ２０およびポリマ２１の融点以上の８０−１６０℃で溶融流動が起こり、比較例１４のような温度上昇に伴う流動の減少は起こらない。このような実施例１に見られる溶融流動は、分子量４０００−１２０００のポリマ２１に溶融混練したＳｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３の増粘作用と言える。

図９は、上記実施例１と２、比較例１４と１５の各コンパウンドの滑りを伴う溶融流動を示す円板流れの温度依存性を示す図である。ただし、流れは各グラニュール状コンパウンド５ｇを計量し、５０ｋＮで圧縮したとき成形される円板の短径と長径の平均値を、実施例１の室温における測定値で規格化して示している。

図から明らかなように、比較例１５も比較例１４と同様に、温度上昇に伴ってコンパウンドの流動が低下する。すなわち、この傾向はフレーク状や塊状など磁石粉末の形態には無関係であることが解る。また、実施例１と実施例２とを比べると、溶融流動が認められるオリゴマーまたはプレポリマ２０およびポリマ２１の融点以上の温度領域で、流動に大きな差があることがわかる。実施例２のように滑剤（ＰＥＴＥ）を表面処理磁石粉末３０やポリマ２１（ポリアミド）と一括して溶融混練すると、コンパウンド３２ｂが加熱圧縮された段階で磁石粉末１０や成形型壁面とポリマ２１との界面に滑剤が溶出し、せん断応力を低減させる所謂滑りを伴う溶融流動の発現によって顕著な流動が得られる。

図１０はコンパウンドの円板流れと滑剤（ＰＥＴＥ）添加量との関係を示す図である。ただし、温度は１６０℃、圧力は５００ＭＰａで一定である。実施例２では、ポリマ２１が１００重量部に対して、滑剤の添加量は１０重量部である。滑剤の添加量が零の場合が実施例１に相当する。図から明らかなように、顕著な滑りを伴う溶融流動はポリマ２１（ポリアミド）１００重量部に対し滑剤（ＰＥＴＥ）の添加量が２重量部以上のときに見られる。そして、１０重量部を超えてもさらなる流動改善効果は見られないので、１５重量部以下が好ましい。

３．低圧成形性
図１１はグリーンコンパクトの密度と成形圧力との関係を示す図である。ただし、密度はアルキメデス法により求めた。固体エポキシ樹脂を３重量％程度含む等方性ボンド磁石を粉末成形により製造する際、所定の密度を得るためには、図中の比較例１４のように１０００ＭＰａ近い圧力によって室温で磁石粉末を破砕しながら緻密化する必要があった。しかしながら、実施例１のように、表面処理磁石粉末３０とポリマ２１（ポリアミド）とを一括して溶融混練し、溶融流動性が発現する温度条件下で圧縮すると、５０ＭＰａで比較例１４を１０００ＭＰａで圧縮したものと同等の密度のグリーンコンパクトが得られる。なお、図中、比較例１は表面処理磁石粉末３０とポリマ２１とを溶融混練せずに、乾式混合したものである。すなわち、低圧成形性を確保するには溶融流動性が必須で、表面処理磁石粉末３０とポリマ２１とを一括して溶融混練する必要がある。また、表面処理磁石粉末３０を用いない場合、特にオリゴマーまたはプレポリマ２０を被覆しないＳｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３を、そのまま直接溶融混練してもポリマ２１との親和性が乏しく、増粘剤として作用しない。その結果、溶融流動や滑り流動が発現しない。この場合、グリーンコンパクトの密度の圧力依存性は図中比較例１とほぼ一致した結果となり、本発明特有の低圧圧縮の効果は得られない。

なお、図中実施例２のように滑剤を表面処理磁石粉末３０やポリマ２１と一括して溶融混練すると、滑り流動の発現によって格段に高い流動性が得られる。その結果、圧力１５−５０ＭＰａの超低圧力領域で実施例１よりもさらに高い密度のグリーンコンパクト３３が得られる。

４．高速配向性
図１２は、磁石粉末１０の磁束量の配向時間依存性を示す図である。ただし、温度１４０−１５０℃、直交配向磁界１．５ＭＡ／ｍ、圧力３０ＭＰａの条件で幅６ｍｍ、長さ６０ｍｍの方形キャビティを用いて作製した厚さ１ｍｍのグリーンコンパクト３３を試料とする。縦軸の相対磁束量は試料としたグリーンコンパクト３３を４ＭＡ／ｍで配向方向にパルス磁化し、磁束計で求めた配向時間３０秒の磁束量を基準に規格化した値である。

滑剤を表面処理磁石粉末３０やポリマ２１と一括して溶融混練する実施例２では、オリゴマーまたはプレポリマ２０、ポリマ２１、硬化剤２２、並びに滑剤の溶融状態の下で顕著な滑り流動が生じる。この現象は見掛けの溶融粘度低下を意味する。換言すればポリマ２１と成形型壁面とのせん断応力を減少させるのみならず、ポリマ２１と磁石粉末１０との界面にも潤滑作用を発揮していることを意味する。そして、実施例２のように滑り流動は、溶融流動のみの実施例１に比べて、磁石粉末１０の配向時間を短縮する効果もある。

図１３は、実施例２のコンパウンドの相対密度と、その後、３０ＭＰａで圧縮したグリーンコンパクトを４ＭＡ／ｍのパルス磁界で異方性化した方向に磁化したときのＭＥＰとの関係を示す図である。ただし、実施例２のコンパウンドの見掛密度は２．４６Ｍｇ／ｍ^３である。相対密度とは磁石粉末１０、並びにオリゴマーまたはプレポリマ２０、ポリマ２１、硬化剤２２、および滑剤を含む真密度に対する割合で表している。図から明らかなように、配向磁界を印加する際に許容される成形型キャビティ中のコンパウンドの相対密度は略５０％であり、５０％以下であれば１６０ｋＪ／ｍ^３以上のＭＥＰが得られる。一方、相対密度が５０％を越えると希土類磁石粉末１０の配向が困難となり、結果としてＭＥＰは急激に低下する。このように、配向磁界を印加する際のコンパウンドの相対密度は５０％以下とする必要がある。

５．グリーンコンパクトの形態
図１４は、低圧成形における磁石粉末１０の粒度分布変化を示す図である。粒度分布の測定方法は以下の通りである。実施例２におけるコンパウンドを用いて、温度１４０−１５０℃、平行配向磁界１．４ＭＡ／ｍ、圧力３０ＭＰａの条件で、幅６ｍｍ、長さ６０ｍｍのＳＵＳ３０４製の上下パンチとダイとで構成した方形キャビティを用いて、厚さ１ｍｍのグリーンコンパクトを作製する。

次に、上記コンパウンド、グリーンコンパクトに含まれるオリゴマーまたはプレポリマ２０、ポリマ２１、硬化剤２２、滑剤を溶媒で除去する。その後に、磁石粉末１０（Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１とＳｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３の比率が６：４）の粒度分布をレーザ回折式粒度分布計で測定する。

図から明らかなように、成形前後の磁石粉末の粒度分布は殆ど同一で、変化していないことがわかる。このことから、Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３によって増粘されたポリマ２１の溶融流動（滑り流動）を伴う緻密化と、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１の間隙における緩衝作用とによって、圧縮圧力による緻密化の際に磁石粉末１０、とくに多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１の破砕や表面の損傷が抑制されていると考えられる。

図１５は、上記本発明のグリーンコンパクト３３の破断面を示すＳＥＭ写真に基づく図である。多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１と、単磁区粒子型Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３とが示されている。Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１の周辺の微粒子からなる連続相がＳｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３である。図から明らかなように、Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３によって増粘されたポリマ２１の溶融流動（滑り流動）と、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１の間隙における緩衝作用によって、Ｎ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１の破砕や損傷が抑制されている。このように、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１の破砕や表面の損傷を抑制することにより、その粉末の永久劣化分に相当する減磁曲線の角型性（Ｈｋ／Ｈ_ＣＪ）低下や不可逆減磁率の増加が抑制できる。つまり、その磁石の熱安定性が改善される。

なお、アルキメデス法により求めた上記グリーンコンパクト３３の密度は５．９２Ｍｇ／ｍ^３であり、樹脂成分を含めた理論密度を５．９７６Ｍｇ／ｍ^３とすると、相対密度は９９．０６％であった。ただし、グリーンコンパクトの理論密度は、各成分の密度として以下の値を用いて算出した。Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１を７．５５Ｍｇ／ｍ^３、Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３を７．６Ｍｇ／ｍ^３、樹脂成分を１．０２Ｍｇ／ｍ^３とした。このように、実施例２のグリーンコンパクト３３は従来の圧縮成形した等方性Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂボンド磁石に比べ、３０ＭＰａの低圧で磁石粉末を破砕や損傷を極力抑えながら、ほぼ空隙のない高密度圧縮のグリーンコンパクトとすることができる。しかも、３０ＭＰａの低圧であるから、上下パンチやダイなどの圧縮成形型に非磁性超硬合金ではなく、ＳＵＳ３０４など廉価な非磁性材料を成形型として使用することができる。つまり、本発明は生産性の高い製造方法を提供することができる。

６．自己組織化
実施例２のコンパウンド３２を温度１４０−１５０℃、直交配向磁界１．４ＭＡ／ｍ、圧力３０ＭＰａで幅６ｍｍ、長さ６０ｍｍのＳＵＳ３０４製の上下パンチとダイトで構成した方形キャビティで、厚さ１ｍｍのグリーンコンパクト３３を作製し、これを大気中で２０分加熱し、自己組織化ボンド磁石３４とした。

図１６は、グリーンコンパクト３３を大気中で２０分加熱した時の、相対引張強度の加熱温度依存性を示す図である。ただし、相対引張強度とは、加熱しないグリーンコンパクト３３の２０℃での引張強度を基準として規格化した値である。

図から明らかなように、１２０℃を越えると引張強度が急激に増加し、１６０℃でほぼ一定となる。したがって、溶融流動（滑り流動）を利用した本発明のグリーンコンパクト３３の成形温度は、オリゴマーまたはプレポリマ２０、ポリマ２１、硬化剤２２、滑剤の融点以上、且つ１６０℃以下が好ましい。そして樹脂成分（オリゴマーまたはプレポリマ２０とポリマ２１とをさす）と硬化剤２２との反応による自己組織化の最適温度は１５０−１６０℃付近であることがわかる。なお、この場合の自己組織化したボンド磁石３４の化学構造は図５のように推定される。ボンド磁石３４の引張強度はグリーンコンパクト３３の約５．５倍に達し、１６０℃で２０分加熱後の絶対値は１７．６ＭＰａであった。

なお、滑剤としてのＰＥＴＥは、一般の非反応性可塑剤のようにボンド磁石の機械強度を低下させることが考えられる。しかし、実際にはＰＥＴＥを含まない実施例１のグリーンコンパクトの、１６０℃で２０分加熱後の引張強度の絶対値は１８．３ＭＰａである。つまり実施例２との差は、僅か数％である。

これは、本発明の滑剤であるＰＥＴＥはポリマ２１の系外に出て、グリーンコンパクト３３中に残存するＰＥＴＥ量が減少するからと推定される。上記ポリマ２１の系外へ出たＰＥＴＥは、型壁面や磁石粉末との境界面の剪断応力を低減させると考えられる。なお、それらの引張強度の水準は何れも１５ＭＰａ以上であるから、公知のフェライトゴム磁石の引張強度の約３倍に相当する。

以上のようなオリゴマーまたはプレポリマ２０やポリマ２１と、硬化剤２２との反応による自己組織化によって、成分オリゴマーまたはプレポリマ２０と硬化剤２２との反応生成物であるエポキシ樹脂硬化物は磁石粉末１０を強固に固定する。さらに、それらと反応したポリマ２１は耐湿性、耐熱性を向上させるとともに、延伸によりボンド磁石３４全体へ可撓性をもたらす。

７．形状変換
実施例２のコンパウンドを、温度１４０−１５０℃、直交配向磁界１．４ＭＡ／ｍ、圧力３０ＭＰａの条件で、幅６ｍｍ、長さ６０ｍｍのＳＵＳ３０４製の上下パンチとダイトで構成した方形キャビティでグリーンコンパクトを作製する。次に、１６０℃で２０分加熱して厚さ０．４−２．５ｍｍの自己組織化ボンド磁石３４を得る。

図１７はボンド磁石３４を予め４ＭＡ／ｍのパルス磁界で磁化し、等速ロール圧延したとき、圧延による磁束量の変化（Ｙ軸）を厚さ（Ｘ軸）に対してプロットした図である。ただし、磁束量は厚さ２．５ｍｍ、圧延前の磁石の磁束量を基準として規格化した相対磁束量で示している。

図中の符号四角形は圧延前の磁束量、符号丸形は圧延後の磁束量を示している。

回帰曲線は圧延前の磁石厚さと相対磁束量の関係を示している。図から明らかなように、厚さ２．１−２．５ｍｍの磁石の相対磁束量は、圧延による僅かな厚さの減少で大きく減少する。圧延なしのボンド磁石の厚さに対する磁束量の回帰曲線を基準とすると、この減少は、明らかに磁石粉末１０の配向が圧延で乱れて、配向度が低下することによる相対磁束量の減少と言える。これに対して、厚さが約１．３ｍｍのボンド磁石の圧延後の磁束量プロットは、圧延なしのボンド磁石の厚さに対する磁束量の回帰曲線と殆ど一致している。したがって、この場合には磁石粉末１０の圧延による配向の乱れに起因する磁束量の減少は、明確に観測されない。換言すれば、厚さ約１−２ｍｍ程度の本発明の自己組織化ボンド磁石３４では、圧延による配向の乱れに起因する磁束量の低下は、殆ど無視できる程度に抑制できる。

例えば、環状磁石の小径化や長尺化などでラジアル配向磁界が減少すると、磁石粉末１０の配向度低下は避けられない。したがって、そのような場合は、ボンド磁石のＭＥＰの減少も必然的に避けられない。すなわち、円柱や立方体で製造された高ＭＥＰを有するボンド磁石に比べて、ＭＥＰが大きく下回るラジアル異方性環状磁石しか製造することができなかった。しかしながら、本発明によれば上記課題を解決できる。

８．磁気回路の組立
実施例２のコンパウンドを温度１４０−１５０℃、幅２５ｍｍ×長さ１６０ｍｍのＳＵＳ３０４製の上下パンチとダイトで構成した方形キャビティを用い、キャビティ中のコンパウンドの相対密度４１％で平行配向磁界１．４ＭＡ／ｍを印加し、０．５秒静止後、滑りを伴う溶融流動条件下で圧力２５ＭＰａを加える。このようにして、厚さ１．０５ｍｍの面に垂直方向に異方化したグリーンコンパクト３３を作製した。更に、１６０℃で２０分加熱して密度５．８７Ｍｇ／ｍ^３（相対密度９８．３％）、幅２５ｍｍ、長さ１６０ｍｍ、厚さ１．０５ｍｍの自己組織化ボンド磁石３４を得た。これを４ＭＡ／ｍのパルス磁界で磁化した後の磁気特性は、残留磁化Ｊｒ；０．９９Ｔ、保磁力Ｈ_ＣＪ；９５５ｋＡ／ｍ、ＭＥＰ；１６４ｋＪ／ｍ^３であった。

ところで、粉末成形機などを用いて数％のエポキシ樹脂と混合した磁石粉末１０を圧縮成形する場合には、それらの材料を成形型キャビティに均等に充填する必要がある。キャビティ中で材料の充填ばらつきが生じると、密度や寸法のばらつきの原因となり、その結果ＭＥＰが変動するからである。とくに、ここで示した幅２５ｍｍ、長さ１６０ｍｍの成形型キャビティで、厚さ１．０５ｍｍの磁石を成形するには高度な充填精度が求められ、実際の工業生産では困難を伴う。しかしながら、本発明では滑りを伴う溶融流動条件下で低圧成形するので多少の充填ばらつきがあっても、均質な寸法と密度とを有する板状グリーンコンパクトを製造することができる。つまり、工業的な生産に有利な製造方法を提供できる。

上記ＭＥＰ；１６４ｋＪ／ｍ^３、幅；２５ｍｍ、長さ；１６０ｍｍ、厚さ；１．０５ｍｍの板状ボンド磁石３４を厚さ１．０２ｍｍまで圧延し、可撓性を付与した。図１８は圧延したボンド磁石４０を外径４８ｍｍ、積厚２５ｍｍの積層電磁鋼板４１に巻付ける様子を示した斜視外観図である。図から明らかなように、ボンド磁石３４は圧延によって、圧延方向（この場合は長手方向）に可撓性が発現する。これはポリマ２１を圧延方向に一軸延伸した結果である。このようにして、磁石の径によらず、ＭＥＰが１６４ｋＪ／ｍ^３であるラジアル異方性環状ボンド磁石を製造することができる。

なお、上記磁石を１．２ＭＡ／ｍで磁化した際の２０℃のＭＥＰは約１２０ｋＪ／ｍ^３で、２．０ＭＡ／ｍで磁化したときＭＥＰは１６０ｋＪ／ｍ^３を越えた。

一方、２．０ＭＡ／ｍで磁化したときＭＥＰが８０ｋＪ／ｍ^３である一般的な等方性Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂボンド磁石を、１．２ＭＡ／ｍで磁化した際の２０℃のＭＥＰは約６０ｋＪ／ｍ^３であった。従って、本発明のボンド磁石のＭＥＰを同一磁化条件で、等方性Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂボンド磁石のＭＥＰの約２倍とするには、少なくとも１．２ＭＡ／ｍの磁化力が必要である。

さらに、ポリマ２１の延伸をスタンピングで行うとすれば、本発明の自己組織化ボンド磁石３４を円弧状に形状変換することもできる。とくに、最大肉厚が１ｍｍ以下である不等肉厚の円弧状のボンド磁石とすれば、コギングトルクを抑制しながらモータの性能向上が図ることができる。

一方、実施例２のコンパウンド３２ｂを、温度１４０−１５０℃、直交配向磁界１．４ＭＡ／ｍ、圧力２５ＭＰａの条件で、幅６ｍｍ、長さ６０ｍｍのＳＵＳ３０４製の上下パンチとダイトで構成した方形キャビティを用いて、面内方向に異方性化したグリーンコンパクト３３を作製する。次に、１６０℃で２０分加熱して密度５．８４Ｍｇ／ｍ^３（相対密度９８％）、長さ１６０ｍｍ、幅２５ｍｍの自己組織化ボンド磁石３４を得る。この面内方向異方化磁石３４を４ＭＡ／ｍのパルス磁界で磁化した後の磁気特性は、残留磁化Ｊｒ；０．９７Ｔ、保磁力Ｈ_ＣＪ；９６５ｋＡ／ｍ、ＭＥＰ；１６１ｋＪ／ｍ^３である。面に垂直方向、或いは面内方向の異方化に拘らず、ボンド磁石３４のＭＥＰを１６０ｋＪ／ｍ^３以上とすることができる。したがって、図７Ｂ−図７Ｄのように面内方向異方化磁石を形状変換した多様な永久磁石界磁の磁気回路に対応することができる。

本発明はＳｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末１３で延伸可能なポリマ２１を増粘させ、コンパウンド３２に溶融流動（滑り流動）性を付与し、その溶融流動が発現する条件下での低圧成形性を利用して、自己組織化ボンド磁石３４を製造するものである。溶融流動（滑り流動）下での低圧圧縮成形の効果として、以下の３点が挙げられる。すなわち、１．流動によって緻密化するため、圧縮圧力が２５−５０ＭＰａで相対密度９８％以上の高密度圧縮されたグリーンコンパクト３３が製造できる。この圧力の水準は一般のプラスチック成形（射出成形）と同等で、等方性ボンド磁石の成形圧力５００−１０００ＭＰａに比べ、略１／１０−１／２０である。したがって、ＳＵＳ３０４など、超硬合金に比べて廉価な非磁性材料を成形型として使用できる。２．滑り流動を伴う溶融流動下では磁石粉末１０の高速配向が可能となり、圧縮による機械的な配向の乱れが抑制される。よって、板状磁石の面垂直方向異方化や面内異方化の自己組織化ボンド磁石３４が製造できる。３．相対密度９８％以上であるため、大気中熱処理時の酸化による多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末１１の永久劣化分に相当するＭＥＰの低下が無視でき、熱安定性に優れたＭＥＰが１６０ｋＪ／ｍ^３以上の自己組織化ボンド磁石３４が製造できるといった特長がある。

以上のように、本発明の高ＭＥＰを持つ自己組織化したボンド磁石を小型モータに適用することにより、高出力化による省電力化、小型軽量化等、多くの電気・電子機器の高性能化への要望に応えることができる。

本発明のボンド磁石は、永久磁石回転子型、或は永久磁石界磁型のブラシレスモータや直流モータに適用できる。そしてコンピュータ周辺機、プリンタなどの制御用、駆動用として幅広く使用される。

【書類名】明細書
【発明の名称】自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法とそれを用いたモータ
【技術分野】
【０００１】
ブラシレスモータや直流モータに搭載する異方性希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法とそれを用いた小型モータに関する。
【背景技術】
【０００２】
代表的な希土類−鉄系磁石としては焼結磁石と、メルトスピンニング法による急冷磁石の２種類がある。その中で、急冷磁石を用いた等方性の希土類−鉄系ボンド磁石（以後ボンド磁石という）は、ＯＡ，ＡＶ，ＰＣおよびその周辺機器、情報通信機器などの駆動源として使用される各種小型高性能モータの小口径磁石として普及している。一方、電気及び電子機器の高性能化、高付加価値化が進むに伴い、小型磁石モータの更なる小型軽量化、高出力化に対する要求が増大している。この要求に対応するために、異方性ボンド磁石の開発が活発に行われている。そして、最大エネルギー積（以後ＭＥＰという）が１５０ｋＪ／ｍ³の異方性ボンド磁石も得られている。さらに、熱安定性がよい保磁力Ｈ_CJ が１．２０ＭＡ／ｍ以上である異方性の希土類−鉄系磁石粉末（以後磁石粉末という）も開発されている。しかし、上記異方性の磁石粉末を用いた高ＭＥＰを持つボンド磁石は円柱や立方体で製造されたものであり、実際には一般的な小型モータには殆ど使用されていない。その理由は、本発明が対象とする小型モータに搭載する磁石の形状は単純な円柱や立方体ではなく、例えば直径２５ｍｍ以下の環状、或いは肉厚１ｍｍ以下の円弧状が求められるからである。また、上記環状磁石の場合には、半径方向に磁気異方化されたラジアル異方性のボンド磁石が必要となる。このような、ラジアル配向磁界の発生手段は特開昭５７−１７０５０１号公報に開示されている。すなわち、その方法は環状成形型キャビティを取り囲んで磁性体ヨークと非磁性体ヨークとを交互に組み合わせ、且つ外側に励磁コイルを配置した成形型を用いる。この方法では、環状成形型キャビティに所定の強さのラジアル配向磁界を発生させるために、例えば１７０ｋＡＴのような大きな起磁力を発生させる高電圧大電流型の電源を用いる。しかし、環状成形型キャビティの外周から磁性体ヨークにより励磁コイルで励磁した磁束を、環状成形型キャビティに有効に集束させるには、磁性体ヨークの磁路を長くする必要がある。特に、環状成形型キャビティが小口径（或いは長尺）になると、起磁力のかなりの割合が漏洩磁束として消費される。その結果、環状成形型キャビティの配向磁界が減少する課題がある。例えば、直径２５ｍｍ以下、肉厚１−２ｍｍ、長さと直径の比（Ｌ／Ｄ）が０．５−１の範囲にある本発明が対象とする小型モータに搭載されるような環状磁石では、磁石粉末の配向度の低下により、ボンド磁石のＭＥＰが減少する。つまり、円柱や立方体で製造された高ＭＥＰのボンド磁石とは大きく特性が下回る環状形状のモータ用ボンド磁石しか製造できないという課題がある。
【発明の開示】
【０００３】
本発明は、希土類−鉄系磁石粉末に１分子中に少なくとも２個以上の反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマを被覆して表面処理磁石粉末とする第１のステップと、
延伸可能なポリマと前記表面処理磁石粉末とを前記ポリマの融点以上で溶融混練し、粗粉砕してグラニュールとする第２のステップと、
前記オリゴマーまたはプレポリマおよび前記ポリマの反応基質と反応し得る硬化剤、前記グラニュールとを乾式混合してコンパウンドとする第３のステップと、
前記コンパウンドを前記オリゴマーまたはプレポリマ、前記ポリマおよび前記硬化剤の融点以上の溶融流動を伴う条件下で圧縮し、グリーンコンパクトとする第４のステップと、
前記グリーンコンパクトの前記オリゴマーまたはプレポリマと前記ポリマとを前記硬化剤で反応せしめ自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石とする第５のステップと、
さらに前記自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石を延伸し、環状または円弧状に形状変換する第６のステップとを
有する自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法を提供する。
【０００４】
さらに、本発明はそのボンド磁石を用いたモータを提供する。
【発明の効果】
【０００５】
本発明のボンド磁石は、永久磁石回転子型、或は永久磁石界磁型のブラシレスモータや直流モータに適用できる。そしてコンピュータ周辺機、プリンタなどの制御用、駆動用として幅広く使用される。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００６】
本発明は異方性の希土類−鉄系磁石粉末（以後磁石粉末という）を用いて小口径化してもＭＥＰ（最大エネルギー積）が減少しない高性能ボンド磁石とその製造方法、並びにそのボンド磁石を用いた小型モータを提供する。
【０００７】
上記、小型モータに適用し得る任意の環状、或いは円弧状で、例えば、１６０ｋＪ／ｍ³以上の高ＭＥＰを持つボンド磁石が容易に作製できれば、近年の電気電子機器の高性能化を促すことができる。すなわち、新規な高出力・省電力小型モータを提供できる。何故ならば、従来の等方性のボンド磁石のＭＥＰは略８０ｋＪ／ｍ³である。これに対し、任意の環状、或いは円弧状で１６０ｋＪ／ｍ³以上の高ＭＥＰを持つボンド磁石が作製できれば、モータ磁石と鉄心との空隙磁束密度は略ＭＥＰの比の平方根となるから、当該小型モータの設計思想によるが、約１．４倍の高出力化、３０％の小型化が可能となる。
【０００８】
上記、小型モータのための環状から円弧状に至る多様な磁石形状と磁気特性とが両立する本発明の自己組織化ボンド磁石の製造方法は、以下のステップを有している。
【０００９】
異方性の磁石粉末１０に１分子中に少なくとも２個以上の反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマ２０を被覆して表面処理磁石粉末３０とする第１のステップと、延伸可能なポリマ２１の融点以上でポリマ２１と表面処理磁石粉末３０とを溶融混練し、粗粉砕してグラニュール３１とする第２のステップと、オリゴマーまたはプレポリマ２０およびポリマ２１の反応基質と反応し得る硬化剤２２、並びに必要に応じて適宜加える添加剤２３をグラニュール３１と乾式混合し、コンパウンド３２とする第３のステップと、コンパウンド３２をポリマ２１の融点以上の溶融流動条件下で圧縮し、グリーンコンパクト３３とする第４のステップと、グリーンコンパクト３３のバインダ２０とポリマ２１とを硬化剤２２で反応せしめ自己組織化ボンド磁石３４とする第５のステップと、ボンド磁石３４を延伸し、延伸方向に発現する可撓性を利用して環状または円弧状に形状変換する第６のステップとから成る製造方法である。
【００１０】
ここで、第２のステップにおいて、滑剤を同時に溶融混練し、粗粉砕してグラニュール３１とする。とくに、滑材としてペンタエリスリトールＣ１７トリエステル（以後ＰＥＴＥという）を用い、その添加量をポリマ２１が１００重量部に対して３−１５重量部とすると、ポリマ２１の融点以上で滑り流動現象が発現する。これを利用してコンパウンド３２をオリゴマーまたはプレポリマ２０、ポリマ２１および硬化剤２２の融点以上で圧縮すると、２５−５０ＭＰａという超低圧成形に基づく自己組織化した高ＭＥＰのボンド磁石が製造できる。さらに、異方性化の方向は垂直方向や面内方向が可能で、ポリマ２１の延伸による磁石の可撓性を制御することにより、環状から円弧状に至る多様な形状、且つ多様な磁気回路形態の高性能永久磁石型モータの界磁を提供できる。
【００１１】
以下、本発明を図面を用いて詳しく説明する。なお、図面は模式図であり、各位置関係を寸法的に正しく示したものではない。まず、自己組織化した高ＭＥＰを持つボンド磁石の製造方法を説明する。
【００１２】
図１は磁石粉末１０に、１分子中に少なくとも２個以上の反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマ２０を被覆した表面処理磁石粉末３０を示す図である。図の矢印は、磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１と磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３の、それぞれの磁化容易軸（Ｃ軸）を示している。なお、それらは、平均粒子径５０μｍ以上と、３μｍ程度であり各々比表面積が異なっている。したがって、それぞれ別ステップで表面処理磁石粉末３０とし、オリゴマーまたはプレポリマ２０を過剰に被覆しないことが好ましい。上記、本発明にかかる多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１としては熱間据込加工（Ｄｉｅ−Ｕｐ−Ｓｅｔｔｉｎｇ）によって準備された多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末やＨＤＤＲ処理（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ−Ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ−Ｄｅｓｏｒｐｓｉｏｎ−Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）して準備した多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末が使用される。なお、磁石粉末の表面を予め光分解したＺｎなどで不活性化処理した磁石粉末などを用いてもよい。なお、それら多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１の４ＭＡ／ｍパルス着磁後の２０℃における保磁力Ｈ_CJは、１ＭＡ／ｍ以上のものが望ましい。
【００１３】
一方、本発明の磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３は、還元拡散法よりＲ−Ｆｅ系合金又はＲ−（Ｆｅ、Ｃｏ）系合金を製造し、これを窒化した後、微粉砕して得られる。微粉砕はジェットミル、振動ボールミル、回転ボールミルなど、公知の技術で実施できる。その粒径は、フィッシャー平均粒径で１．５μｍ以下、好ましくは１．２μｍ以下となるように微粉砕する。なお、微粉末は、発火防止などハンドリング性を向上させるために、公知の方法で湿式ないし乾式処理による徐酸化皮膜を表面に形成することが望ましい。また、安定化のために、公知の金属皮膜を形成する方法や、無機皮膜を形成する方法などを用いてもよい。さらに、これらの安定化処理を組み合わせたＳｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末であってもよい。
【００１４】
本発明では多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１または単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３の最表面にオリゴマーまたはプレポリマ２０を被覆した表面処理磁石粉末３０とする。具体的には、予め多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１または単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３とオリゴマーまたはプレポリマ２０の有機溶媒溶液とを湿式混合、脱溶媒、解砕し、必要に応じて適宜分級する。なお、本発明で言うオリゴマーまたはプレポリマ２０とは、具体的には、融点７０−１００℃、且つ分子鎖中に少なくとも２個以上のオキシラン環を有する有機化合物が好ましい。代表的な化合物としてはビスフェノール類と、エピクロルヒドリン或は置換エピクロルヒドリンとの反応により得られるものが挙げられる。その他，各種の方法によって得られるエポキシオリゴマーがある。好ましくは、エポキシ当量２０５−２２０ｇ／ｅｑ，融点７０−７６℃のポリグリシジルエーテル−オルソ−クレゾールノボラック型エポキシオリゴマー（以後ノボラック型エポキシオリゴマーという）を挙げることができる。
【００１５】
図２は第２のステップ、すなわち、延伸可能なポリマ２１の融点以上で、ポリマ２１と多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１、並びに単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３の最表面にオリゴマーまたはプレポリマ２０を被覆した表面処理磁石粉末３０を溶融混練し、粗粉砕するステップにおける表面処理磁石粉末３０を主成分とするグラニュール３１を示している。ここで、グラニュール３１に含む磁石粉末１０は図のように多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１と単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３とを併用することが望ましい。磁石粉末１０中の両者の合計を９５重量％以上とし、その内、単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３の割合を４０重量％以上とすることが、高ＭＥＰを得ることや初期不可逆減磁抑制の観点から好ましい。なお、ポリマ２１とオリゴマーまたはプレポリマ２０を被覆した表面処理磁石粉末３０との溶融混練は、ロールミルや２軸押出機など加熱可能な混練装置を使用する。
【００１６】
なお、本発明の延伸可能なポリマ２１としてはポリアミドが好ましい。ポリアミドには、ラクタム或はアミノカルボン酸より合成されるものと、ジアミンとジカルボン酸、或はそのエステルやハロゲン化物から合成されるものとがある。例えば、本発明で使用できるポリアミドの例としてはナイロン６、ナイロン６−６、ナイロン６−１０、ナイロン６−１２、ナイロン１１、ナイロン１２等の結晶性ナイロン、および非晶性ナイロン、共重合ナイロン、ブレンド品等が挙げられる。そして低融点ポリアミドがより好ましい。具体的にポリアミドとしては、例えば融点８０−１５０℃、酸価１０以下、アミン価２０以下、分子量４０００−１２０００のポリアミドコポリマ、アルコール可溶性ポリアミドが挙げられる。
【００１７】
上記延伸可能なポリマ２１は、本発明の自己組織化ボンド磁石３４の製造ステップで、軟化もしくは融解、あるいはオリゴマーまたはプレポリマ２０としてのエポキシオリゴマーに少なくとも一部が溶解することにより、低温での反応性を保持しつつ、優れた接着強度を発現することができる。なお、この場合の低融点とは、磁石粉末１０を配向磁界により再配列する温度（約８０−１５０℃）に融点もしくは軟化点を持つことをいう。
【００１８】
なお、本発明の第２のステップにおいて、滑りを伴う溶融流動が発現する滑剤を同時に溶融混練し、粗粉砕してグラニュール３１とすることが好ましい。滑りを伴う溶融流動が発現する滑剤とは、例えば磁石粉末１０への内部滑性作用と成形型壁面への外部滑性作用とが整合性よく発現する化合物で、例えばペンタエリスリトールＣ１７トリエステル（ＰＥＴＥ）を挙げることができる。ＰＥＴＥは、ペンタエリスリトール１モルとステアリン酸３モルとの縮合反応で得られ、その融点は約５１℃である。なお、ＰＥＴＥの添加量をポリマ２１が１００重量部に対して、３−１５重量部とすると顕著な滑りを伴う溶融流動が発現する。
【００１９】
なお、上記のように充分な滑りを伴う溶融流動が発現する条件下で、コンパウンド３２中の磁石粉末１０の割合を９５重量％以上とすると、本発明の自己組織化ボンド磁石の高ＭＥＰ化に有利である。
【００２０】
図３は、第３のステップで得られるコンパウンド３２を示している。すなわち、第２のステップで得られたグラニュール３１と、硬化剤２２とを乾式混合したコンパウンド３２の構成を示している。図のように、硬化剤２２はグラニュール３１の表面に物理的に付着した状態となっている。なお、必要に応じて添加剤２３を第２のステップで添加してもよい。
【００２１】
本発明の硬化剤２２の例としては、例えば（化１）で示されるヒダントイン誘導体からなる粉末状の潜在性エポキシ樹脂硬化剤を挙げることができる。
【００２２】
【化１】

【００２３】
ただし、式中、Ｒ１，Ｒ２はＨもしくはアルキル基を示している。
【００２４】
他に、ヒドラジン誘導体、ジシアンジアミドなども用いることができる。
【００２５】
図４は第４のステップにおけるグリーンコンパクト３３の構成を示している。すなわち、前ステップで得られたコンパウンド３３をポリマ２１の融点以上に加熱した状態で配向磁界を印加し、磁石粉末１０を再配列したのち、５０ＭＰａ以下で圧縮したグリーンコンパクト３３の構成を示す図である。
【００２６】
なお、成形型からの熱伝導によりオリゴマーまたはプレポリマ２０および延伸可能なポリマ２１は溶融状態となる。その結果、多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１、並びに単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３は配向磁界によって図のように磁化容易軸（Ｃ軸）を一定方向に揃える再配列を行う。そして、その状態でコンパウンド３２を５０ＭＰａ以下で圧縮し、磁気的に異方性のグリーンコンパクト３３が得られる。ただし、異方性付与の方向は板状磁石の面に垂直方向、または面内方向のどちらでもよい。板状磁石の面に垂直方向の場合は直交磁界または平行磁界配向でコンパウンド３２を圧縮し、面内方向の場合には直交磁界配向でコンパウンド３２を圧縮し、厚さ１．５ｍｍ以下の板状グリーンコンパクト３３とすることが望ましい。更に、本発明にかかるグリーンコンパクト３３の相対密度を９８％以上とすることが好ましい。グリーンコンパクト３３の相対密度が低下した場合、グリーンコンパクト３３を自己組織化する際に大気中で熱すると、空隙量に応じて磁石粉末１０の永久劣化分に相当するＭＥＰの低下が大きくなるからである。
【００２７】
なお、本発明では成形型キャビティに充填したコンパウンド３２に含まれるオリゴマーまたはプレポリマ２０、ポリマ２１、滑剤の融点以上に充分に熱し、然るのち配向磁界が１．４ＭＡ／ｍ以上で、圧力が１００ＭＰａ以下の条件で圧縮しグリーンコンパクト３３を製造する。しかし、充分な滑り流動が発現する条件下であれば、１ＭＡ／ｍ以上の配向磁界の下、２５−５０ＭＰａで圧縮成形することができる。このような低圧圧縮条件下では、成形型の材質として高価な非磁性超硬合金を採用する必要がなく、安価な非磁性ステンレス等を使用することができる。更に、複数のキャビティを有する非磁性材料で構成した圧縮成形型を用いることもできるので、生産性が高い。
【００２８】
図５は、第５のステップにおける自己組織化ボンド磁石３４の化学構造を示している。すなわち、グリーンコンパクト３３中のオリゴマーまたはプレポリマ２０とポリマ２１とを硬化剤２２で反応させている。ただし、図中のオリゴマーまたはプレポリマ２０は、１分子中に少なくとも２個以上の有機官能基を有し、磁石粉末１０の表面を被覆している。この場合はノボラック型エポキシオリゴマーを示している。また、図中の延伸可能なポリマ２１は末端にカルボキシル基を有するポリアミドを示している。更に、図中の硬化剤２２は（化１）で示したヒダントイン誘導体を示している。図のように、磁石粉末１０を固定化するオリゴマーまたはプレポリマ２０の官能基と、延伸による分子鎖配向を担うポリマ２１の官能基は、それぞれ熱により硬化剤２２と反応する。或いはオリゴマーまたはプレポリマ２０とポリマ２１とが直接反応する。そして、これらの反応によって自己組織化する。なお、この例ではヒダントイン誘導体である硬化剤２２はその融点以上の温度でオリゴマーまたはプレポリマ２０、ポリマ２１に溶解することによって浸入し、化学結合が進行する。
【００２９】
なお、自己組織化ボンド磁石３４を製造する第５のステップの一部または全てを、グリーンコンパクト３３を製造する第４のステップに組み込むこともできる。すなわち、成形型中で圧縮しながら自己組織化を行なうことも可能である。このような場合には、自己組織化を促進するための触媒として添加剤２３を併用することが好ましい。このような触媒としては、ビスフェノールタイプのアミン化合物が効果的である。具体的にはメタフェニレンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルフォン、ジアミノジエチルジフェニルメタン等の芳香族ジアミン化合物が挙げられる。その添加量は、製造条件によって決められる。
【００３０】
このようにして、相対密度が９８％以上のグリーンコンパクト３３は第５のステップの加熱と加圧により、相対密度が９８％以上の自己組織化ボンド磁石３４となる。
【００３１】
図６は第６のステップにおいて、自己組織化ボンド磁石３４を図中矢印の方向に延伸し、延伸可能なポリマ２１の分子鎖が延伸方向に配向した様子を示す図である。本発明は図のように延伸方向に発現する可撓性を利用して環状または円弧状に形状変換して所望のボンド磁石を提供する。延伸の方法としては環状磁石とする場合には圧延、円弧状磁石とする場合にはスタンピングが好ましいが、それらを併用しても差し支えない。
【００３２】
図７は、本発明の自己組織化ボンド磁石３４の磁化方向とその磁石の形状変換例を示す図である。但し、図７Ａ−７Ｄは４極インナー磁石型ロータの構造を例示したものである。図に示すように、ラジアル異方性磁石３４ａは板厚に垂直方向に異方性を付与し、形状変換されている。異方性磁石３４ｂは面内方向に異方性化されている。図７Ａは環状に形状変換したラジアル異方性磁石、図７Ｂと７Ｃは円弧状のラジアル異方性磁石と面内異方性磁石を適宜組合わせた構造例、図７Ｃは面内異方性磁石を適宜組合わせた構造例である。一般に環状または円弧状異方性磁石は厚さ方向に異方性が付与された磁石に限定される。しかしながら、本発明では図７Ｂと７Ｃのように、円弧状磁石の周方向に異方性を付与した高パーミアンス係数Ｐｃと高ＭＥＰを持つ磁石を製造することができる。なお、このような磁石は、予め磁化したのちに形状変換しても差支えない。この磁石の利点を、図７Ｄを参照して説明すると以下の通りである。１．環状磁石を配置したものに比べてパーミアンス係数Ｐｃが高い。２．磁石のパーミアンス係数Ｐｃは極中心が最も高く、極中心から離れるに従って暫時低くなる。従って、鉄心との空隙に極めて強い静磁界を発生させることができると共に、パーミアンス係数Ｐｃが高い分、減磁し難い利点がある。３．さらには、鉄心との空隙磁束密度分布をより正弦波に近づけ、コギングトルクの低減を図ることもできる。
【００３３】
以上のように、本発明の自己組織化ボンド磁石は１．２ＭＡ／ｍで磁化した際の２０℃のＭＥＰが１２０ｋＪ／ｍ³以上、２．０ＭＡ／ｍで磁化した際の２０℃のＭＥＰが１６０ｋＪ／ｍ³以上とすることができる。その結果、図７Ａ−図７Ｄのようにラジアル異方性環状磁石や面内異方性円弧状磁石を多様な形状に変換して、ロータと鉄心との間の空隙に強い静磁界を得ることができる。このようにして、小型モータの高性能化を図ることができる。
【００３４】
（実施の形態）
以下、本発明を実施の形態において各項目について更に詳しく説明する。ただし、本発明は実施の形態によって限定されるものではない。
【００３５】
１．原料
本実施例ではＨＤＤＲ処理によって準備された磁気的に異方性の平均粒子径８０μｍの多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１（Ｎｄ_12.3Ｄｙ_0.3Ｆｅ_64.7Ｃｏ_12.3Ｂ_6.0Ｇａ_0.6Ｚｒ_0.1）、ＲＤ（酸化還元）法により作製した平均粒子径３μｍの磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３を使用した。また，本発明のオリゴマーまたはプレポリマ２０はエポキシ当量２０５−２２０ｇ／ｅｑ，融点７０−７６℃のノボラック型エポキシオリゴマー、延伸可能なポリマ２１は融点８０℃、酸価１０以下、アミン価２０以下、分子量４０００−１２０００のポリアミド粉末、硬化剤２２は（化１）で示した構造を有する平均粒子径３μｍ、融点８０−１００℃の潜在性エポキシ樹脂硬化剤（ヒダントイン誘導体）、滑剤には融点約５２℃のＰＥＴＥを用いた。
【００３６】
なお、比較例としては平均粒子径７０μｍ，ＭＥＰが１３０ｋＪ／ｍ³のメルトスピニング法による磁気的に等方性のフレーク状粉末（合金組成Ｎｄ₁₂Ｆｅ₇₇Ｃｏ₅Ｂ₆、以後磁気的に等方性のフレーク状粉末という）、平均粒子径１０５μｍ、ＭＥＰが１０５ｋＪ／ｍ³のストリップキャスト法による磁気的に等方性の塊状粉末（合金組成Ｎｄ_8.7Ｆｅ_60.5Ｃｏ_2.8Ｂ_20.2Ｔｉ_4.6Ｎｂ_1.2Ｖ_2.1、以後磁気的に等方性の塊状粉末という）を使用した。
【００３７】
２．溶融流動性
本発明の自己組織化ボンド磁石の製造方法は、コンパウンドとボンド磁石の製造ステップから構成される。コンパウンド製造上の特徴は、多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１と単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３とを、それぞれ必要最小限度のオリゴマーまたはプレポリマ２０（固体エポキシオリゴマー）で表面処理磁石粉末３０とし、つぎに機械的に延伸可能なポリマ２１と一括して溶融混練し、一つひとつの粒がＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１、Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３、オリゴマーまたはプレポリマ２０、ポリマ２１を構成成分とする溶融流動性をもつグラニュール３１を製造することにある。なお、好ましくはグラニュール３１の粒子径を３５５μｍ以下とする。そして、硬化剤２２、並びに必要に応じて適宜加える添加剤２３をグラニュール３１の表面に付着させてコンパウンド３２とする。
【００３８】
具体的には、まず添加比率を、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１が６０重量部に対してオリゴマーまたはプレポリマ２０を３重量部、Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３が４０重量部に対してバインダ２０を０．８重量部の割合とする。バインダ２０は予めアセトン溶液とし、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１またはＳｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３と湿式混合したのち、８０℃でアセトンを揮散させ表面処理磁石粉末３０を得る。
【００３９】
次に、上記表面処理磁石粉末３０が１００重量部に対し、ポリマ２１を３重量部として１２０℃のロールミルで溶融混練し、冷却後、３５５μｍ以下に粗粉砕し、これをグラニュール３１ａとする。
【００４０】
また、上記表面処理磁石粉末３０が１００重量部に対し、ポリマ２１を３重量部、ＰＥＴＥを０．３重量部として１２０℃のロールミルで溶融混練し、冷却後、３５５μｍ以下に粗粉砕し、これをグラニュール３１ｂとする。
【００４１】
つぎに、グラニュール３１ａと３１ｂのそれぞれ１００重量部に対して、硬化剤２２を０．３重量部添加し、Ｖ型ブレンダーを用いて乾式混合し、２種類のグラニュール状コンパウンド３２ａと３２ｂを得る。これらをそれぞれ実施例１と実施例２とよぶ。
【００４２】
なお、比較例として磁気的に等方性のフレーク状粉末、磁気的に等方性の塊状粉末の各１００重量部とオリゴマーまたはプレポリマ２０を３重量部とを湿式混合、溶媒を揮散したのち、硬化剤２２を３重量部加えて乾式混合する。得られた混合物１００重量部に、粒子径７０μｍ以下で融点１５０℃の滑剤（ステアリン酸カルシウム）を０．３重量部乾式混合して、２種類のコンパウンド３２を得る。これらを比較例１４、比較例１５という。
【００４３】
図８は、実施例１と比較例１４のコンパウンドの円板流れの温度依存性を示す図である。ただし、流れは各グラニュール状コンパウンド５ｇを計量し、５００ＭＰａで圧縮したときに形成される円板の短径と長径の平均値を示している。この値が大きいほど。流動性が大きいことを示している。図から明らかなように、比較例１４は温度上昇に伴ってコンパウンドの流動性が低下する。これに対し、実施例１はオリゴマーまたはプレポリマ２０およびポリマ２１の融点以上の８０−１６０℃で溶融流動が起こり、比較例１４のような温度上昇に伴う流動の減少は起こらない。このような実施例１に見られる溶融流動は、分子量４０００−１２０００のポリマ２１に溶融混練したＳｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３の増粘作用と言える。
【００４４】
図９は、上記実施例１と２、比較例１４と１５の各コンパウンドの滑りを伴う溶融流動を示す円板流れの温度依存性を示す図である。ただし、流れは各グラニュール状コンパウンド５ｇを計量し、５０ｋＮで圧縮したとき成形される円板の短径と長径の平均値を、実施例１の室温における測定値で規格化して示している。
【００４５】
図から明らかなように、比較例１５も比較例１４と同様に、温度上昇に伴ってコンパウンドの流動が低下する。すなわち、この傾向はフレーク状や塊状など磁石粉末の形態には無関係であることが解る。また、実施例１と実施例２とを比べると、溶融流動が認められるオリゴマーまたはプレポリマ２０およびポリマ２１の融点以上の温度領域で、流動に大きな差があることがわかる。実施例２のように滑剤（ＰＥＴＥ）を表面処理磁石粉末３０やポリマ２１（ポリアミド）と一括して溶融混練すると、コンパウンド３２ｂが加熱圧縮された段階で磁石粉末１０や成形型壁面とポリマ２１との界面に滑剤が溶出し、せん断応力を低減させる所謂滑りを伴う溶融流動の発現によって顕著な流動が得られる。
【００４６】
図１０はコンパウンドの円板流れと滑剤（ＰＥＴＥ）添加量との関係を示す図である。ただし、温度は１６０℃、圧力は５００ＭＰａで一定である。実施例２では、ポリマ２１が１００重量部に対して、滑剤の添加量は１０重量部である。滑剤の添加量が零の場合が実施例１に相当する。図から明らかなように、顕著な滑りを伴う溶融流動はポリマ２１（ポリアミド）１００重量部に対し滑剤（ＰＥＴＥ）の添加量が２重量部以上のときに見られる。そして、１０重量部を超えてもさらなる流動改善効果は見られないので、１５重量部以下が好ましい。
【００４７】
３．低圧成形性
図１１はグリーンコンパクトの密度と成形圧力との関係を示す図である。ただし、密度はアルキメデス法により求めた。固体エポキシ樹脂を３重量％程度含む等方性ボンド磁石を粉末成形により製造する際、所定の密度を得るためには、図中の比較例１４のように１０００ＭＰａ近い圧力によって室温で磁石粉末を破砕しながら緻密化する必要があった。しかしながら、実施例１のように、表面処理磁石粉末３０とポリマ２１（ポリアミド）とを一括して溶融混練し、溶融流動性が発現する温度条件下で圧縮すると、５０ＭＰａで比較例１４を１０００ＭＰａで圧縮したものと同等の密度のグリーンコンパクトが得られる。なお、図中、比較例１は表面処理磁石粉末３０とポリマ２１とを溶融混練せずに、乾式混合したものである。すなわち、低圧成形性を確保するには溶融流動性が必須で、表面処理磁石粉末３０とポリマ２１とを一括して溶融混練する必要がある。また、表面処理磁石粉末３０を用いない場合、特にオリゴマーまたはプレポリマ２０を被覆しないＳｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３を、そのまま直接溶融混練してもポリマ２１との親和性が乏しく、増粘剤として作用しない。その結果、溶融流動や滑り流動が発現しない。この場合、グリーンコンパクトの密度の圧力依存性は図中比較例１とほぼ一致した結果となり、本発明特有の低圧圧縮の効果は得られない。
【００４８】
なお、図中実施例２のように滑剤を表面処理磁石粉末３０やポリマ２１と一括して溶融混練すると、滑り流動の発現によって格段に高い流動性が得られる。その結果、圧力１５−５０ＭＰａの超低圧力領域で実施例１よりもさらに高い密度のグリーンコンパクト３３が得られる。
【００４９】
４．高速配向性
図１２は、磁石粉末１０の磁束量の配向時間依存性を示す図である。ただし、温度１４０−１５０℃、直交配向磁界１．５ＭＡ／ｍ、圧力３０ＭＰａの条件で幅６ｍｍ、長さ６０ｍｍの方形キャビティを用いて作製した厚さ１ｍｍのグリーンコンパクト３３を試料とする。縦軸の相対磁束量は試料としたグリーンコンパクト３３を４ＭＡ／ｍで配向方向にパルス磁化し、磁束計で求めた配向時間３０秒の磁束量を基準に規格化した値である。
【００５０】
滑剤を表面処理磁石粉末３０やポリマ２１と一括して溶融混練する実施例２では、オリゴマーまたはプレポリマ２０、ポリマ２１、硬化剤２２、並びに滑剤の溶融状態の下で顕著な滑り流動が生じる。この現象は見掛けの溶融粘度低下を意味する。換言すればポリマ２１と成形型壁面とのせん断応力を減少させるのみならず、ポリマ２１と磁石粉末１０との界面にも潤滑作用を発揮していることを意味する。そして、実施例２のように滑り流動は、溶融流動のみの実施例１に比べて、磁石粉末１０の配向時間を短縮する効果もある。
【００５１】
図１３は、実施例２のコンパウンドの相対密度と、その後、３０ＭＰａで圧縮したグリーンコンパクトを４ＭＡ／ｍのパルス磁界で異方性化した方向に磁化したときのＭＥＰとの関係を示す図である。ただし、実施例２のコンパウンドの見掛密度は２．４６Ｍｇ／ｍ³である。相対密度とは磁石粉末１０、並びにオリゴマーまたはプレポリマ２０、ポリマ２１、硬化剤２２、および滑剤を含む真密度に対する割合で表している。図から明らかなように、配向磁界を印加する際に許容される成形型キャビティ中のコンパウンドの相対密度は略５０％であり、５０％以下であれば１６０ｋＪ／ｍ³以上のＭＥＰが得られる。一方、相対密度が５０％を越えると希土類磁石粉末１０の配向が困難となり、結果としてＭＥＰは急激に低下する。このように、配向磁界を印加する際のコンパウンドの相対密度は５０％以下とする必要がある。
【００５２】
５．グリーンコンパクトの形態
図１４は、低圧成形における磁石粉末１０の粒度分布変化を示す図である。粒度分布の測定方法は以下の通りである。実施例２におけるコンパウンドを用いて、温度１４０−１５０℃、平行配向磁界１．４ＭＡ／ｍ、圧力３０ＭＰａの条件で、幅６ｍｍ、長さ６０ｍｍのＳＵＳ３０４製の上下パンチとダイとで構成した方形キャビティを用いて、厚さ１ｍｍのグリーンコンパクトを作製する。
【００５３】
次に、上記コンパウンド、グリーンコンパクトに含まれるオリゴマーまたはプレポリマ２０、ポリマ２１、硬化剤２２、滑剤を溶媒で除去する。その後に、磁石粉末１０（Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１とＳｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３の比率が６：４）の粒度分布をレーザ回折式粒度分布計で測定する。
【００５４】
図から明らかなように、成形前後の磁石粉末の粒度分布は殆ど同一で、変化していないことがわかる。このことから、Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３によって増粘されたポリマ２１の溶融流動（滑り流動）を伴う緻密化と、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１の間隙における緩衝作用とによって、圧縮圧力による緻密化の際に磁石粉末１０、とくに多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１の破砕や表面の損傷が抑制されていると考えられる。
【００５５】
図１５は、上記本発明のグリーンコンパクト３３の破断面を示すＳＥＭ写真に基づく図である。多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１と、単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３とが示されている。Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１の周辺の微粒子からなる連続相がＳｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３である。図から明らかなように、Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３によって増粘されたポリマ２１の溶融流動（滑り流動）と、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１の間隙における緩衝作用によって、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１の破砕や損傷が抑制されている。このように、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１の破砕や表面の損傷を抑制することにより、その粉末の永久劣化分に相当する減磁曲線の角型性（Ｈｋ／Ｈ_CJ）低下や不可逆減磁率の増加が抑制できる。つまり、その磁石の熱安定性が改善される。
【００５６】
なお、アルキメデス法により求めた上記グリーンコンパクト３３の密度は５．９２Ｍｇ／ｍ³であり、樹脂成分を含めた理論密度を５．９７６Ｍｇ／ｍ³とすると、相対密度は９９．０６％であった。ただし、グリーンコンパクトの理論密度は、各成分の密度として以下の値を用いて算出した。Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１を７．５５Ｍｇ／ｍ³、Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３を７．６Ｍｇ／ｍ³、樹脂成分を１．０２Ｍｇ／ｍ³とした。このように、実施例２のグリーンコンパクト３３は従来の圧縮成形した等方性Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂボンド磁石に比べ、３０ＭＰａの低圧で磁石粉末を破砕や損傷を極力抑えながら、ほぼ空隙のない高密度圧縮のグリーンコンパクトとすることができる。しかも、３０ＭＰａの低圧であるから、上下パンチやダイなどの圧縮成形型に非磁性超硬合金ではなく、ＳＵＳ３０４など廉価な非磁性材料を成形型として使用することができる。つまり、本発明は生産性の高い製造方法を提供することができる。
【００５７】
６．自己組織化
実施例２のコンパウンド３２を温度１４０−１５０℃、直交配向磁界１．４ＭＡ／ｍ、圧力３０ＭＰａで幅６ｍｍ、長さ６０ｍｍのＳＵＳ３０４製の上下パンチとダイトで構成した方形キャビティで、厚さ１ｍｍのグリーンコンパクト３３を作製し、これを大気中で２０分加熱し、自己組織化ボンド磁石３４とした。
【００５８】
図１６は、グリーンコンパクト３３を大気中で２０分加熱した時の、相対引張強度の加熱温度依存性を示す図である。ただし、相対引張強度とは、加熱しないグリーンコンパクト３３の２０℃での引張強度を基準として規格化した値である。
【００５９】
図から明らかなように、１２０℃を越えると引張強度が急激に増加し、１６０℃でほぼ一定となる。したがって、溶融流動（滑り流動）を利用した本発明のグリーンコンパクト３３の成形温度は、オリゴマーまたはプレポリマ２０、ポリマ２１、硬化剤２２、滑剤の融点以上、且つ１６０℃以下が好ましい。そして樹脂成分（オリゴマーまたはプレポリマ２０とポリマ２１とをさす）と硬化剤２２との反応による自己組織化の最適温度は１５０−１６０℃付近であることがわかる。なお、この場合の自己組織化したボンド磁石３４の化学構造は図５のように推定される。ボンド磁石３４の引張強度はグリーンコンパクト３３の約５．５倍に達し、１６０℃で２０分加熱後の絶対値は１７．６ＭＰａであった。
【００６０】
なお、滑剤としてのＰＥＴＥは、一般の非反応性可塑剤のようにボンド磁石の機械強度を低下させることが考えられる。しかし、実際にはＰＥＴＥを含まない実施例１のグリーンコンパクトの、１６０℃で２０分加熱後の引張強度の絶対値は１８．３ＭＰａである。つまり実施例２との差は、僅か数％である。
【００６１】
これは、本発明の滑剤であるＰＥＴＥはポリマ２１の系外に出て、グリーンコンパクト３３中に残存するＰＥＴＥ量が減少するからと推定される。上記ポリマ２１の系外へ出たＰＥＴＥは、型壁面や磁石粉末との境界面の剪断応力を低減させると考えられる。なお、それらの引張強度の水準は何れも１５ＭＰａ以上であるから、公知のフェライトゴム磁石の引張強度の約３倍に相当する。
【００６２】
以上のようなオリゴマーまたはプレポリマ２０やポリマ２１と、硬化剤２２との反応による自己組織化によって、成分オリゴマーまたはプレポリマ２０と硬化剤２２との反応生成物であるエポキシ樹脂硬化物は磁石粉末１０を強固に固定する。さらに、それらと反応したポリマ２１は耐湿性、耐熱性を向上させるとともに、延伸によりボンド磁石３４全体へ可撓性をもたらす。
【００６３】
７．形状変換
実施例２のコンパウンドを、温度１４０−１５０℃、直交配向磁界１．４ＭＡ／ｍ、圧力３０ＭＰａの条件で、幅６ｍｍ、長さ６０ｍｍのＳＵＳ３０４製の上下パンチとダイトで構成した方形キャビティでグリーンコンパクトを作製する。次に、１６０℃で２０分加熱して厚さ０．４−２．５ｍｍの自己組織化ボンド磁石３４を得る。
【００６４】
図１７はボンド磁石３４を予め４ＭＡ／ｍのパルス磁界で磁化し、等速ロール圧延したとき、圧延による磁束量の変化（Ｙ軸）を厚さ（Ｘ軸）に対してプロットした図である。ただし、磁束量は厚さ２．５ｍｍ、圧延前の磁石の磁束量を基準として規格化した相対磁束量で示している。
【００６５】
図中の符号四角形は圧延前の磁束量、符号丸形は圧延後の磁束量を示している。
【００６６】
回帰曲線は圧延前の磁石厚さと相対磁束量の関係を示している。図から明らかなように、厚さ２．１−２．５ｍｍの磁石の相対磁束量は、圧延による僅かな厚さの減少で大きく減少する。圧延なしのボンド磁石の厚さに対する磁束量の回帰曲線を基準とすると、この減少は、明らかに磁石粉末１０の配向が圧延で乱れて、配向度が低下することによる相対磁束量の減少と言える。これに対して、厚さが約１．３ｍｍのボンド磁石の圧延後の磁束量プロットは、圧延なしのボンド磁石の厚さに対する磁束量の回帰曲線と殆ど一致している。したがって、この場合には磁石粉末１０の圧延による配向の乱れに起因する磁束量の減少は、明確に観測されない。換言すれば、厚さ約１−２ｍｍ程度の本発明の自己組織化ボンド磁石３４では、圧延による配向の乱れに起因する磁束量の低下は、殆ど無視できる程度に抑制できる。
【００６７】
例えば、環状磁石の小径化や長尺化などでラジアル配向磁界が減少すると、磁石粉末１０の配向度低下は避けられない。したがって、そのような場合は、ボンド磁石のＭＥＰの減少も必然的に避けられない。すなわち、円柱や立方体で製造された高ＭＥＰを有するボンド磁石に比べて、ＭＥＰが大きく下回るラジアル異方性環状磁石しか製造することができなかった。しかしながら、本発明によれば上記課題を解決できる。
【００６８】
８．磁気回路の組立
実施例２のコンパウンドを温度１４０−１５０℃、幅２５ｍｍ×長さ１６０ｍｍのＳＵＳ３０４製の上下パンチとダイトで構成した方形キャビティを用い、キャビティ中のコンパウンドの相対密度４１％で平行配向磁界１．４ＭＡ／ｍを印加し、０．５秒静止後、滑りを伴う溶融流動条件下で圧力２５ＭＰａを加える。このようにして、厚さ１．０５ｍｍの面に垂直方向に異方化したグリーンコンパクト３３を作製した。更に、１６０℃で２０分加熱して密度５．８７Ｍｇ／ｍ³（相対密度９８．３％）、幅２５ｍｍ、長さ１６０ｍｍ、厚さ１．０５ｍｍの自己組織化ボンド磁石３４を得た。これを４ＭＡ／ｍのパルス磁界で磁化した後の磁気特性は、残留磁化Ｊｒ；０．９９Ｔ、保磁力Ｈ_CJ；９５５ｋＡ／ｍ、ＭＥＰ；１６４ｋＪ／ｍ³であった。
【００６９】
ところで、粉末成形機などを用いて数％のエポキシ樹脂と混合した磁石粉末１０を圧縮成形する場合には、それらの材料を成形型キャビティに均等に充填する必要がある。キャビティ中で材料の充填ばらつきが生じると、密度や寸法のばらつきの原因となり、その結果ＭＥＰが変動するからである。とくに、ここで示した幅２５ｍｍ、長さ１６０ｍｍの成形型キャビティで、厚さ１．０５ｍｍの磁石を成形するには高度な充填精度が求められ、実際の工業生産では困難を伴う。しかしながら、本発明では滑りを伴う溶融流動条件下で低圧成形するので多少の充填ばらつきがあっても、均質な寸法と密度とを有する板状グリーンコンパクトを製造することができる。つまり、工業的な生産に有利な製造方法を提供できる。
【００７０】
上記ＭＥＰ；１６４ｋＪ／ｍ³、幅；２５ｍｍ、長さ；１６０ｍｍ、厚さ；１．０５ｍｍの板状ボンド磁石３４を厚さ１．０２ｍｍまで圧延し、可撓性を付与した。図１８は圧延したボンド磁石４０を外径４８ｍｍ、積厚２５ｍｍの積層電磁鋼板４１に巻付ける様子を示した斜視外観図である。図から明らかなように、ボンド磁石３４は圧延によって、圧延方向（この場合は長手方向）に可撓性が発現する。これはポリマ２１を圧延方向に一軸延伸した結果である。このようにして、磁石の径によらず、ＭＥＰが１６４ｋＪ／ｍ³であるラジアル異方性環状ボンド磁石を製造することができる。
【００７１】
なお、上記磁石を１．２ＭＡ／ｍで磁化した際の２０℃のＭＥＰは約１２０ｋＪ／ｍ³で、２．０ＭＡ／ｍで磁化したときＭＥＰは１６０ｋＪ／ｍ³を越えた。
【００７２】
一方、２．０ＭＡ／ｍで磁化したときＭＥＰが８０ｋＪ／ｍ³である一般的な等方性Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂボンド磁石を、１．２ＭＡ／ｍで磁化した際の２０℃のＭＥＰは約６０ｋＪ／ｍ³であった。従って、本発明のボンド磁石のＭＥＰを同一磁化条件で、等方性Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂボンド磁石のＭＥＰの約２倍とするには、少なくとも１．２ＭＡ／ｍの磁化力が必要である。
【００７３】
さらに、ポリマ２１の延伸をスタンピングで行うとすれば、本発明の自己組織化ボンド磁石３４を円弧状に形状変換することもできる。とくに、最大肉厚が１ｍｍ以下である不等肉厚の円弧状のボンド磁石とすれば、コギングトルクを抑制しながらモータの性能向上が図ることができる。
【００７４】
一方、実施例２のコンパウンド３２ｂを、温度１４０−１５０℃、直交配向磁界１．４ＭＡ／ｍ、圧力２５ＭＰａの条件で、幅６ｍｍ、長さ６０ｍｍのＳＵＳ３０４製の上下パンチとダイトで構成した方形キャビティを用いて、面内方向に異方性化したグリーンコンパクト３３を作製する。次に、１６０℃で２０分加熱して密度５．８４Ｍｇ／ｍ³（相対密度９８％）、長さ１６０ｍｍ、幅２５ｍｍの自己組織化ボンド磁石３４を得る。この面内方向異方化磁石３４を４ＭＡ／ｍのパルス磁界で磁化した後の磁気特性は、残留磁化Ｊｒ；０．９７Ｔ、保磁力Ｈ_CJ；９６５ｋＡ／ｍ、ＭＥＰ；１６１ｋＪ／ｍ³である。面に垂直方向、或いは面内方向の異方化に拘らず、ボンド磁石３４のＭＥＰを１６０ｋＪ／ｍ³以上とすることができる。したがって、図７Ｂ−図７Ｄのように面内方向異方化磁石を形状変換した多様な永久磁石界磁の磁気回路に対応することができる。
【００７５】
本発明はＳｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１３で延伸可能なポリマ２１を増粘させ、コンパウンド３２に溶融流動（滑り流動）性を付与し、その溶融流動が発現する条件下での低圧成形性を利用して、自己組織化ボンド磁石３４を製造するものである。溶融流動（滑り流動）下での低圧圧縮成形の効果として、以下の３点が挙げられる。すなわち、１．流動によって緻密化するため、圧縮圧力が２５−５０ＭＰａで相対密度９８％以上の高密度圧縮されたグリーンコンパクト３３が製造できる。この圧力の水準は一般のプラスチック成形（射出成形）と同等で、等方性ボンド磁石の成形圧力５００−１０００ＭＰａに比べ、略１／１０−１／２０である。したがって、ＳＵＳ３０４など、超硬合金に比べて廉価な非磁性材料を成形型として使用できる。２．滑り流動を伴う溶融流動下では磁石粉末１０の高速配向が可能となり、圧縮による機械的な配向の乱れが抑制される。よって、板状磁石の面垂直方向異方化や面内異方化の自己組織化ボンド磁石３４が製造できる。３．相対密度９８％以上であるため、大気中熱処理時の酸化による多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１１の永久劣化分に相当するＭＥＰの低下が無視でき、熱安定性に優れたＭＥＰが１６０ｋＪ／ｍ³以上の自己組織化ボンド磁石３４が製造できるといった特長がある。
【００７６】
以上のように、本発明の高ＭＥＰを持つ自己組織化したボンド磁石を小型モータに適用することにより、高出力化による省電力化、小型軽量化等、多くの電気・電子機器の高性能化への要望に応えることができる。
【産業上の利用可能性】
【００７７】
本発明のボンド磁石は、永久磁石回転子型、或は永久磁石界磁型のブラシレスモータや直流モータに適用できる。そしてコンピュータ周辺機、プリンタなどの制御用、駆動用として幅広く使用される。
【図面の簡単な説明】
【００７８】
【図１】本発明の実施の形態の表面処理希土類−鉄系磁石粉末を示す図
【図２】本発明の実施の形態のグラニュールを示す図
【図３】本発明の実施の形態のコンパウンドを示す図
【図４】本発明の実施の形態のグリーンコンパクトを示す図
【図５】本発明の実施の形態の自己組織化の化学構造を示す図
【図６】本発明の実施の形態の分子鎖配向を示す図
【図７Ａ】本発明の実施の形態の磁化方向とボンド磁石の形状変換を示す図
【図７Ｂ】本発明の実施の形態の磁化方向とボンド磁石の形状変換を示す図
【図７Ｃ】本発明の実施の形態の磁化方向とボンド磁石の形状変換を示す図
【図７Ｄ】本発明の実施の形態の磁化方向とボンド磁石の形状変換を示す図
【図８】本発明の実施の形態の円板流れの温度依存性を示す図
【図９】本発明の実施の形態の滑り流動を含む円板流れの温度依存性を示す図
【図１０】本発明の実施の形態の円板流れの滑剤添加量依存性を示す図
【図１１】本発明の実施の形態の密度の成形圧力依存性を示す特性図
【図１２】本発明の実施の形態の磁石粉末磁束量の配向時間依存性を示す図
【図１３】本発明の実施の形態の配向時の相対密度とＭＥＰとの関係を示す図
【図１４】本発明の実施の形態の磁石粉末の粒度分布変化を示す図
【図１５】本発明の実施の形態の破断面のＳＥＭ写真に基づく図
【図１６】本発明の実施の形態の引張り強度の加熱温度依存性を示す図
【図１７】本発明の実施の形態の圧延による表面磁束変化を示す図
【図１８】本発明の実施の形態の磁気回路の組立例を示す斜視外観図
【符号の説明】
【００７９】
１０ 希土類−鉄系磁石粉末
１１ 異方性の多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末
１３ 磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末
２０ オリゴマーまたはプレポリマ
２１ 延伸可能なポリマ
２２ 硬化剤
２３ 添加剤
３０ 表面処理磁石粉末
３１ グラニュール
３２ コンパウンド
３３ グリーンコンパクト
３４ 自己組織化ボンド磁石

Claims (28)

1. 希土類−鉄系磁石粉末に１分子中に少なくとも２個以上の反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマを被覆して表面処理磁石粉末とする第１のステップと、
   延伸可能なポリマと前記表面処理磁石粉末とを前記ポリマの融点以上で溶融混練し、粗粉砕してグラニュールとする第２のステップと、
   前記オリゴマーまたはプレポリマおよび前記ポリマの反応基質と反応し得る硬化剤と、前記グラニュールとを乾式混合してコンパウンドとする第３のステップと、
   前記コンパウンドを前記オリゴマーまたはプレポリマ、前記ポリマおよび前記硬化剤の融点以上の溶融流動を伴う条件下で圧縮し、グリーンコンパクトとする第４のステップと、
   前記グリーンコンパクトの前記オリゴマーまたはプレポリマと前記ポリマとを前記硬化剤で反応せしめ自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石とする第５のステップと、
   前記自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石を延伸し、環状と円弧状のうちのいずれかに形状変換する第６のステップと、
   を有する自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
2. 前記第４のステップにおける圧縮圧力が５０ＭＰａ以下である請求項１記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
3. 前記第２のステップにおいて、滑剤を同時に溶融混練し、粗粉砕して前記グラニュールとする請求項１記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
4. 前記滑剤がペンタエリスリトールＣ１７トリエステルであり、その添加量を前記ポリマ１００重量部に対して３−１５重量部とする請求項３記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
5. 前記第４のステップにおいて、前記コンパウンドを前記オリゴマーまたはプレポリマ、前記延伸可能なポリマ、前記硬化剤、および前記滑剤の融点以上に加熱し、かつ１５−５０ＭＰａの圧力で圧縮し、前記グリーンコンパクトとする請求項３記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
6. 前記希土類−鉄系磁石粉末は、平均粒子径５０μｍ以上の磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ粉末と、平均粒子径３μｍ以下の磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末とを有する請求項１記載の自己組織化希土類一鉄系ボンド磁石の製造方法。
7. 前記希土類−鉄系磁石粉末中に占める前記単磁区粒子型Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３微粉末の割合が４０％以上である請求項６記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
8. 前記オリゴマーまたはプレポリマは、オキシラン環を有し融点が７０−１００℃の範囲にあるエポキシ化合物を少なくとも１種含んでいる請求項１記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
9. 前記延伸可能なポリマは、融点が８０−１５０℃の範囲にあるポリアミド樹脂である請求項１記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
10. 前記硬化剤は、ヒダントイン誘導体からなる粉末状の潜在性硬化剤である請求項１記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
11. 前記第３のステップにおいて、触媒を添加剤として同時に乾式混合する請求項１記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
12. 前記コンパウンドは、前記希土類−鉄系磁石粉末を９５重量％以上含んでいる請求項１記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
13. 前記第４のステップにおいて、成形型キャビティに充填した前記コンパウンドを加熱し、次に１ＭＡ／ｍ以上の配向磁界の下で、２５−５０ＭＰａ圧力で圧縮成形する請求項５記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
14. 前記配向磁界を印加する際、前記グリーンコンパクトの相対密度が５０％以下である請求項１３記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
15. 前記グリーンコンパクト厚さ１．５ｍｍ以下の板状であり、前記希土類−鉄系磁石粉末を板厚方向に１ＭＡ／ｍ以上の平行磁界で配向しながら圧縮成形し、面に垂直方向に異方性化した請求項１３記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
16. 前記グリーンコンパクトが厚さ１．５ｍｍ以下の板状であり、前記希土類−鉄系磁石粉末を板の面内方向に１ＭＡ／ｍ以上の直交磁界で配向しながら圧縮成形し、面内方向に異方性化した請求項１３記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
17. 前記第５のステップの一部、または全てを前記第４のステップに組み込んだ請求項１記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
18. 前記第４のステップにおいて前記グリーンコンパクトを作製する際、複数のキャビティを有する非磁性材料で構成した圧縮成形型を用いる請求項１に記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
19. 前記圧縮成形型が非磁性ステンレスである請求項１８記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
20. 前記第４のステップにおいて、前記グリーンコンパクトの相対密度が９８％以上である請求項１記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
21. 前記第５のステップの加熱と加圧により、前記希土類−鉄系ボンド磁石の相対密度を９８％以上とする請求項１記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
22. 前記第６のステップにおける前記希土類−鉄系ボンド磁石の延伸を圧延によって行い、環状に形状変換する請求項１記載のラジアル異方性の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
23. 前記第６のステップにおける前記希土類−鉄系ボンド磁石の延伸をスタンピングによって行い、円弧状に形状変換する請求項１記載のラジアル異方性の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
24. １．２ＭＡ／ｍで磁化した際の２０℃の最大エネルギー積が１２０ｋＪ／ｍ^３以上である請求項２２と２３のうちのいずれか一方に記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
25. ２．０ＭＡ／ｍで磁化した際の２０℃の最大エネルギー積が１６０ｋＪ／ｍ^３以上である請求項２２と２３のうちのいずれか一方に記載の自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法。
26. 請求項２２記載の製造方法によって得られたラジアル異方性の環状自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石を搭載したモータ。
27. 請求項２３記載の製造方法によって得られたラジアル異方性の円弧状自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石を搭載したモータ。
28. 請求項１５記載の前記面に垂直方向に異方性化した自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石と、請求項１６記載の前記面内方向に異方性化した自己組織化希土類−鉄系ボンド磁石とからなる界磁を有するモータ。

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