JP4710830B2 - 自己組織化した網目状境界相を有する異方性希土類ボンド磁石とそれを用いた永久磁石型モータ - Google Patents

Description

本発明は電気電子機器の駆動用として使用される永久磁石型モータに搭載される自己組織化した網目状境界相を有する異方性希土類ボンド磁石に関する。

代表的な希土類磁石としては焼結磁石と、メルトスピンニング法による急冷磁石の２種類がある。

まず、最大エネルギー積（ＭＥＰ）が２１６〜２９６ｋＪ／ｍ^３である希土類焼結磁石はＭＲＩ、ＶＣＭ、ＦＡやＥＶなど機械出力数百Ｗ〜数十ｋＷに至る比較的大型のモータなどへ広く普及している。

一方、メルトスパンリボンを粉砕したＲＥ−ＴＭ−Ｂ系急冷磁石粉末を樹脂で固定したＭＥＰが７２ｋＪ／ｍ^３以下である小口径環状等方性希土類ボンド磁石は、永久磁石型小型モータに使用されている。そして、メルトスパンリボンを粉砕して製造される等方性希土類ボンド磁石の高ＭＥＰ化は、大きな進展はみられない。上記に拘らず、電気・電子機器の高性能化、高付加価値化を求める背景のもと、永久磁石型モータの更なる小型軽量化、高出力化に対する要求が絶えない。

この要求に対応するために、異方性ボンド磁石の開発が活発に行われている。そして、ＭＥＰが１５０ｋＪ／ｍ^３の異方性希土類ボンド磁石も得られている。さらに、熱安定性が期待される保磁力Ｈ_CJが１．２０ＭＡ／ｍ以上の異方性希土類磁石粉末も開発されている。しかし、上記、異方性希土類磁石粉末を用いた高ＭＥＰを持つ希土類ボンド磁石は円柱や立方体で試作されたものであり、実際には一般的な小型モ−タには殆ど使用されない。その理由は、本発明が対象とする小型モータに搭載する磁石の形状は、単純な円柱や立方体ではなく、例えば肉厚１ｍｍ以下の小口径の環状、或いは円弧状だからである。さらに、環状磁石の場合には半径方向に磁気異方化されたラジアル異方性の希土類ボンド磁石が必要となる。このような、ラジアル配向磁界の発生手段は、特開昭５７−１７０５０１号公報に記載されている。すなわち、環状成形型キャビティを取り囲んで磁性体ヨークと非磁性体ヨークとを交互に組み合わせ、且つ外側に励磁コイルを配置した成形型を用いる。この方法では、環状成形型キャビティに所定の強さのラジアル配向磁界を発生させるために、大きな起磁力を必要とする。しかし、環状成形型キャビティの外周から磁性体ヨークにより励磁コイルで励磁した磁束を環状成形型キャビティに有効に集束させるには、磁性体ヨークの磁路を長くする必要がある。特に、環状成形型キャビティが小口径（或いは、長尺）となると、起磁力のかなりの割合が漏洩磁束として消費される。その結果、環状成形型キャビティの配向磁界が減少し、円柱や立方体で試作した高ＭＥＰを持つ希土類ボンド磁石とは異なり、実際にはＭＥＰが低下した環状や円弧状の希土類ボンド磁石しか製造できないという課題がある。

更には、圧縮成形圧力が６００〜１０００ＭＰａと高いため、成形時に異方性希土類磁石粉末に新生面やマイクロクラックが発生し易く、酸化に基づく永久劣化による減磁曲線の角型性の低下や不可逆減磁率の増加による磁気特性の低下も避けられないという課題がある。

本発明は
希土類磁石粉末と、
反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマーと、
延伸性高分子と、
を有する複合グラニュールを
前記延伸性高分子とケミカルコンタクトと共に圧縮成形し、前記複合グラニュールの周囲に、前記延伸性高分子を主成分とする境界相を網目状に配置し、前記複合グラニュールと前記延伸性高分子とをケミカルコンタクトポイントで化学的に結合する自己組織化した網目状境界相を有し、前記複合グラニュールは、前記反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマーを被覆された前記希土類磁石粉末と前記延伸性高分子と、滑剤とを溶融混練し、冷却後、粉砕されたグラニュールであり、前記滑剤をペンタエリスリトールＣ１７トリエステルとする異方性希土類ボンド磁石を提供する。

さらに本発明は、上記自己組織化した網目状境界相を有する異方性希土類ボンド磁石を搭載した永久磁石型モータを提供する。

本発明は永久磁石型モータの更なる小型軽量化や高出力化の要求に応えるため、高エネルギー積（ＭＥＰ）化が余り進展していない磁気的に等方性の希土類ボンド磁石（以後ボンド磁石という）に換え、異方性の希土類磁石粉末を用いて小口径化してもＭＥＰが殆ど変化しないような形状対応力を備えた網目状境界相を有する異方性のボンド磁石を提供する。小型モータに適用し得る任意の環状、或いは円弧状で、例えば、１２７ｋＪ／ｍ³以上の高ＭＥＰを有するボンド磁石が提供できれば、電気電子機器の高性能化を促すことができる。すなわち、新規な高出力・省電力永久磁石型モータを提供できることになる。何故ならば、従来の等方性のボンド磁石のＭＥＰは工業的には略８０ｋＪ／ｍ³である。これに対し、任意の環状、或いは円弧状で１２７ｋＪ／ｍ³以上の高ＭＥＰを有するボンド磁石が適用できれば、モータ磁石と鉄心との空隙磁束密度は略ＭＥＰの比の平方根となるから、当該永久磁石型モータの設計思想によるが、略２５％以上の高出力化、小型化が見込まれる。

本発明にかかる自己組織化した網目状境界相を有するボンド磁石（以後本発明にかかる異方性ボンド磁石という）とは、永久磁石型モータの高性能化のための環状から円弧状に至る多様な形状対応力とＭＥＰに代表される磁気特性とを両立させている。

本発明にかかる異方性ボンド磁石の構成は、希土類磁石粉末と反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマー（以後結合剤成分という）と延伸性高分子とから構成した複合グラニュールを延伸可能な高分子、ケミカルコンタクトと共に圧縮成形し、上記複合グラニュールの周囲に、延伸性高分子を主成分とする境界相を網目状に配置する。このようにして、ケミカルコンタクトポイントの形成による化学的結合で希土類磁石粉末を固定化する結合剤成分と、形状対応力を担う延伸性高分子とからなるマトリクス構造を有している。

なお、溶融混練の際に滑剤を添加することが好ましい。滑剤としてはペンタエリスリトール脂肪酸エステルが好ましい。その添加量は延伸性高分子１００重量部に対して３〜１５重量部とする。そして、複合グラニュールと、複合グラニュールと網目状に構成した境界相とに、ケミカルコンタクトポイントを設けて延伸性と耐候性を改善する。

他方では、複合グラニュールと延伸性高分子とを滑りを伴う溶融流動条件下、５ＭＰａ以上で圧縮し、圧縮方向との直交断面が扁平状の複合グラニュールと網目状境界相との構成とする。また、複合グラニュールに含まれる希土類磁石粉末を平均粒子径５０μｍ以上の磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末と、平均粒子径３μｍ以下の磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末とする。とくに、希土類磁石粉末に占める単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末の割合を４０％以上とする。

また、結合剤成分としてオキシラン環を有する融点７０〜１００℃のエポキシ化合物の１種または２種以上を、延伸性高分子として融点８０〜１５０℃のポリアミドを用いることが好ましい。更にはケミカルコンタクトとして、結合剤成分、並びに延伸性高分子の反応基質と架橋反応し得る粉末状の潜在性エポキシ樹脂硬化剤が好ましい。

更には、本発明に係る異方性ボンド磁石中に占める希土類磁石粉末の割合を９５重量％以上とする。そして、面に垂直方向、面内方向、或いは両者を規則的に繰り返した配向磁界下で圧縮成形し、相対密度が９８％以上、厚さ１．５ｍｍ以下の板状であるボンド磁石とする。最終的にはケミカルコンタクトポイントを介してボンド磁石全体を圧延により機械的に延伸し、圧延方向に生じる可撓性を利用して環状とする。或いはまた、スタンピングによって部分的に延伸率を変えて円弧状とする。

上記、本発明に係る異方性ボンド磁石は、２．０ＭＡ／ｍで磁化した際の２０℃のＭＥＰが通常１２７ｋＪ／ｍ^３以上となり、本発明の対象となる小型の永久磁石型モータを高性能化できる。

図１Ａ〜１Ｃは本発明に係る異方性ボンド磁石の模式図である。図１Ａに示すように、平均粒子径５０μｍ以上の磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３と、平均粒子径３μｍ以下の磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４は、結合剤成分（反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマー）１２で被覆された希土類磁石粉末１１を構成している。

また、図１Ｂに示すように、希土類磁石粉末１１と延伸性高分子２１とを溶融混練し冷却後粗粉砕した被覆処理済磁石粉末、結合剤成分１２、及び延伸性高分子２１との構成で空隙部分を減少させた構成の複合グラニュール１０、或いは希土類磁石粉末１１と延伸性高分子２１と滑剤４０とを溶融混練し冷却後、粗粉砕した被覆処理済磁石粉末、結合剤成分１２、延伸性高分子２１、及び滑剤４０との構成で空隙部分を減少させた構成の複合グラニュール１０を示している。

更に、図１Ｃは複合グラニュール１０相互の境界部分に延伸性高分子２１を主成分とする境界相２０を網目状に配し、複合グラニュール１０、並びに複合グラニュール１０と網目状境界相２０とにケミカルコンタクトポイント３０を設けた構造の本発明にかかる異方性ボンド磁石を示している。

これにより、複合グラニュール１０中の希土類磁石粉末１１の体積分率増に伴う磁石の延伸性の低下を境界相２０で補うことができる。また、境界相２０が網目状となって複合グラニュール１０の相互間で連続的な境界相となれば、網目状に存在する境界相２０が磁石全体の機械的延伸性を効果的に高めることになる。その結果、環状から円弧状に至る形状対応力を備えた高ＭＥＰを有する本発明に係る異方性ボンド磁石６０を提供できる。

上記、本発明にかかる希土類磁石粉末１１のうち、多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３としては熱間据込加工（Ｄｉｅ−Ｕｐ−Ｓｅｔｔｉｎｇ）によって準備された多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末またはＨＤＤＲ処理（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ−Ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ−Ｄｅｓｏｒｐｓｉｏｎ−Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）で準備した多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ磁石粉末などが使用できる。なお、前記希土類磁石粉末１１の表面を予め光分解したＺｎなど不活性化処理した希土類磁石粉末なども用いてもよい。なお、それら多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３の４ＭＡ／ｍパルス着磁後の２０℃における保磁力Ｈ_CJは、１ＭＡ／ｍ以上のものが望ましい。

一方、本発明にかかる磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末は、還元拡散（ＲＤ）法でＲＥ−Ｆｅ系合金又はＲＥ−（Ｆｅ、Ｃｏ）系合金を製造し、これを窒化した後微粉砕することによって得られる。微粉砕はジェットミル、振動ボールミル、回転ボールミルなどで行い、フィッシャー平均粒径で１．５μｍ以下、好ましくは１．２μｍ以下となるように微粉砕する。なお、微粉末は発火防止などハンドリング性を向上させるため、湿式ないし乾式処理による徐酸化皮膜を表面に形成することが望ましい。また、金属皮膜を形成する方法や、無機皮膜を形成する方法など、１種以上の表面処理を行った微粉末であってもよい。

本発明では多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３または単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４の表面に結合剤成分（オリゴマーまたはプレポリマー）１２を被覆した希土類磁石粉末を準備する。具体的には、予め多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３または単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４と、結合剤成分１２オリの有機溶媒溶液とを湿式混合し、次に脱溶媒、解砕し、必要に応じて適宜分級する。なお、本発明で言う結合剤成分とは融点７０〜１００℃、且つ分子鎖中に少なくとも２個以上のオキシラン環を有するエポキシ化合物が好ましい。例としては、ビスフェノール類とエピクロルヒドリン或は置換エピクロルヒドリンとにより得られるもの，或いはその他各種の方法によって得られるエポキシオリゴマーがある。好ましくは、エポキシ当量２０５〜２２０ｇ／ｅｑ，融点７０〜７６℃のポリグリシジルエーテル−Ｏ−クレゾールノボラック型エポキシオリゴマーを挙げることができる。

本発明に係る延伸性高分子２１の融点以上で、延伸性高分子２１と多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３、並びに単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４に結合剤成分１２を被覆した希土類磁石粉末を溶融混練し、粗粉砕した複合グラニュール１０は多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３と単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４とを併用することが望ましい。ボンド磁石中の両者の割合を９５重量％以上、更には単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４の割合を４０重量％以上とすることが、高ＭＥＰ化や初期不可逆減磁抑制の観点から好適である。

このような、複合グラニュール１０はロールミルや２軸押出機など加熱可能な混練装置を用いて容易に準備できる。

一方、本発明に係る延伸性高分子２１としてはポリアミドが好ましい。その例としては、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン６１２、ナイロン１１、ナイロン１２等のナイロン、共重合ナイロン、そしてそれらのブレンド品等が挙げられる。より好適に用いられる低融点ポリアミドであり、例えば融点８０〜１５０℃、酸価１０以下、アミン価２０以下、分子量４０００〜１２０００のポリアミドコポリマー、アルコール可溶性ポリアミドなどが好ましい。

上記のような延伸性高分子２１は本発明にかかるボンド磁石の製造段階で、軟化もしくは融解、あるいは結合剤成分１２として好適なエポキシオリゴマーに少なくとも一部が溶解することにより、低温での反応性を保持しつつ、優れた機械的強度を発現する。

一方、本発明では滑りを伴う溶融流動が発現する滑剤４０を同時に溶融混練し、粗粉砕して複合グラニュール１０とすることが好ましい。滑剤４０は、例えば希土類磁石粉末１１への内部滑性作用と成形型壁面への外部滑性作用とが整合性よく発現する化合物で好ましく、ペンタエリスリトール脂肪酸トリエステル化合物が例示できる。その中で、ＰＥＴＥの添加量を延伸性高分子１００重量部に対して３〜１５重量部とすると、顕著な滑りを伴う溶融流動が発現する。１５重量部を超えると外部滑性効果が強くなり過ぎ、複合グラニュールへの混入自体が困難となり、３重量部未満では滑りを伴う溶融流動現象は顕著でない。

上記のような、複合グラニュール１０に滑りを伴う溶融流動が発現する条件下では、希土類磁石粉末１１の割合を９５重量％以上としても、厚さ１ｍｍ程度の薄板状磁石を高い配向度を維持したまま圧縮成形することができる。

なお、成分結合剤成分１２、および延伸性高分子２１の反応基質と反応してケミカルコンタクトポイント３０を形成するケミカルコンタクト３１の例としては、（化１）で示されるようなヒダントイン誘導体からなる粉末状の潜在性エポキシ樹脂硬化剤があげられる。

ただし、式中、Ｒ１，Ｒ２はＨまたはアルキル残基である。

以上のように、本発明にかかる複合グラニュール１０を延伸性高分子２１、並びにそれらとケミカルコンタクトポイント３０を形成する粉末状のケミカルコンタクト３１と混合し、配向磁界下で圧縮成形する。圧縮成形圧力は５０ＭＰａ以下とする。このような材料形態、成形条件下では希土類磁石粉末１３の新生面やマイクロクラックの生成が抑制されるため、酸化による永久劣化に相当する磁気特性の劣化を抑制することができる。

なお、配向磁界下での圧縮成形において、成形型からの熱伝導により複合グラニュール１０、および延伸可能な高分子２１を溶融状態とする。その結果、多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３、並びに単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４は配向磁界によって磁化容易軸（Ｃ軸）を一定方向に揃える再配列を起こす。そして、この状態で５０ＭＰａ以下で圧縮成形し、更に加熱加圧を継続してケミカルコンタクトポイント３０を形成させ、本発明にかかる異方性ボンド磁石６０とする。或いは、一旦成形型から脱型し、後硬化によってケミカルコンタクトポイント３０を形成させても差支えない。

異方化方向は板状磁石の面に垂直方向、または面内方向のどちらか一方、或いは両者の規則的繰返しであっても差支えない。面に垂直方向の場合は直交または平行配向磁界下で圧縮成形し、面内方向の場合には直交磁界配向で圧縮成形し、面に垂直方向、または面内方向の規則的繰返しとする場合は、希土類焼結磁石、或いは希土類焼結磁石とパーメンジュールのような高透磁率軟磁性体を組合せた既知の成形型等を使用することで所望の方向に配向磁界分布を設けることができる。

上記、本発明にかかる異方性ボンド磁石は厚さ１．５ｍｍ以下の薄板状が望ましい。更に、本発明にかかる異方性ボンド磁石の相対密度は９８％以上が好ましい。磁石の相対密度が低下すると、ケミカルコンタクトポイント３０を形成する際、大気中で熱すると空隙量に応じて希土類磁石粉末１１の永久劣化分に相当するＭＥＰの低下が大きくなるからである。

図２は本発明にかかる異方性ボンド磁石６０の化学構造の一例を示す模式図である。ただし、図中点線で示した円Ａの範囲は複合グラニュール１０、円Ｂの範囲は境界相２０を示している。また、複合グラニュール１０に含まれる結合剤成分１２は希土類磁石粉末１１を固定するポリグリシジルエーテル−Ｏ−クレゾールノボラック型エポキシオリゴマーを示している。さらに、円Ａの一部と円Ｂに存在する延伸性高分子２１としては、末端カルボキシル基を有するポリアミドを示している。更に、図中の小円Ｃはケミカルコンタクトポイントを示し、（化１）で示したケミカルコンタクト３１によるケミカルコンタクトポイント３０の化学結合の形成を示したものである。図のように、希土類磁石粉末１１を固定する結合剤成分１２、分子鎖配向を担う延伸性高分子２１の官能基は、熱によりケミカルコンタクト３１、或いは結合剤成分１２と直接反応して自己組織化する。なお、この例ではケミカルコンタクト３１は融点以上で結合剤成分１２、延伸性高分子２１に浸入し、化学結合する。

以上のような本発明に係る異方性ボンド磁石６０は、複合グラニュールの境界相を網目状に設け、延伸性高分子を延伸方向に分子鎖配向する。すると当該方向に発現する可撓性を利用して板状磁石を環状または円弧状に形状変換し、所望の永久磁石型モータのための磁石とすることができる。延伸の方法としては環状磁石とする場合には圧延、円弧状磁石とする場合にはスタンピングが好ましい。勿論、それらを併用しても差支えない。

なお、本発明に係る異方性ボンド磁石は２．０ＭＡ／ｍで磁化した際の２０℃のＭＥＰが１２７ｋＪ／ｍ³以上となり、本発明の対象とする各種永久磁石型モータを高性能化できる。

以下、本発明に係る異方性ボンド磁石を実施の形態により更に詳しく説明する。ただし、本発明は実施の形態によって限定されるものではない。なお、図面は模式図であって各位置を寸法的に正しく示すものではない。

（実施の形態）
１．原料
本実施の形態では、ＨＤＤＲ処理によって準備された磁気的に異方性の平均粒子径８０μｍの多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３（Ｎｄ_12.3Ｄｙ_0.3Ｆｅ_64.7Ｃｏ_12.3Ｂ_6.0Ｇａ_0.6Ｚｒ_0.1）と、ＲＤ法により作製した平均粒子径３μｍの磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４とを使用した。また，本発明にかかる結合剤成分１２は、エポキシ当量２０５〜２２０ｇ／ｅｑ，融点７０〜７６℃のポリグリシジルエ−テル−Ｏ−クレゾ−ルノボラック型エポキシオリゴマ−を用いた。延伸性高分子２１として、可塑剤を含む融点８０℃、酸価１０以下、アミン価２０以下、分子量４０００〜１２０００のポリアミド粉末を用いた。ケミカルコンタクトポイント３０を形成するケミカルコンタクト３１は（化１）で示した構造の平均粒子径３μｍ、融点８０〜１００℃の潜在性エポキシ樹脂硬化剤（ヒダントイン誘導体）、滑剤４０には融点約５２℃のＰＥＴＥを用いた。

２．空隙量の減少と薄肉化
本発明にかかるボンド磁石は複合グラニュール１０を主成分とし、複合グラニュール１０の周囲を網目状に配した境界相２０とで構成し、複合グラニュール１０と境界相２０とはケミカルコンタクトポイント３０により化学的に結合した構造を有している。

上記、本発明に係る異方性ボンド磁石を準備する第１段階は、多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３と単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４とを、それぞれ結合剤成分１２で被覆した希土類磁石粉末とする。つぎに、延伸性高分子２１と一括して溶融混練し、一つひとつのグラニュールが多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３、単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４、延伸性高分子２１を構成成分とする溶融流動性をもつ複合グラニュール１０とすることにある。更に好ましくは、複合グラニュール１０に滑りを伴う溶融流動性を発現させる滑剤４０を含ませ、その粒子径を５００μｍ以下とする。

本発明に係る異方性ボンド磁石を準備する第２段階では、複合グラニュール１０を、境界相２０を形成するための延伸性高分子２１と、ケミカルコンタクトポイント３０を形成するためのケミカルコンタクト３１と共に配向磁界下で圧縮成形する。以上により準備した薄板状の本発明にかかる異方性ボンド磁石は最終段階として、その延伸性を利用して多様な形態の永久磁石型モータに適用されるように、環状から円弧状に至る任意の形状とする。

本実施の形態では、先ずＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３が６０重量部に対して結合剤成分１２を３重量部、Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４が４０重量部に対して結合剤成分１２を０．８重量部の割合とする。結合剤成分１２は予めアセトン溶液とし、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３またはＳｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４と湿式混合したのち、８０℃でアセトンを揮散させ本発明にかかる表面処理済希土類磁石粉末とする。

次に、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３とＳｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４との混合比が６：４を基準とした表面処理済希土類磁石粉末１００重量部に対し、延伸性高分子２１としてポリアミドを３重量部、ＰＥＴＥを０．３重量部として１２０℃のロールミルで溶融混練する。そして、冷却後５００μｍ以下に粗粉砕し、本発明にかかる複合グラニュール１０とする。他方では、ＰＥＴＥを添加しないこと以外は同様にして作製した複合グラニュールを本発明にかかる第二の複合グラニュールとする。

更に、複合グラニュール１０の１００重量部に対して、延伸性高分子２１を０．５重量部、ケミカルコンタクト３１を０．３重量部混合し成形用材料とする。その材料を５ｇ計量し、１４０℃、１．４ＭＡ／ｍの平行磁界中で圧縮する。

図３は上記、本実施の形態の異方性ボンド磁石の相対密度と圧縮圧力との関係を示す図である。なお、図中比較例１は本発明にかかる複合グラニュール１０が１００重量部に対してケミカルコンタクト３１を０．３重量部混合した場合（つまり２回目の延伸性高分子２１を添加しない場合）の特性曲線、比較例２は本発明にかかる第二の複合グラニュールが１００重量部に対してとケミカルコンタクト３１を０．３重量部混合した場合（すなわちＰＥＴＥを添加しない場合）の特性曲線を示している。図に示すように本実施の形態や比較例１では、滑剤（ＰＥＴＥ）による滑りに基づく溶融流動により、１５〜５０ＭＰａの範囲で相対密度の圧力依存性が減少する。しかし、比較例１と２は何れも複合グラニュールの圧縮成形後の境界面に網目状の境界相は存在しない。したがって、網目状の境界相２０が存在する本実施の形態は、比較例１と同様な圧力依存性を示すが相対密度がより高まっている。すなわち境界相２０はボンド磁石中の空隙を埋める効果があると言える。このようなボンド磁石中の空隙量の減少は、希土類磁石粉末１１の酸化による永久劣化を抑制する。また、本実施の形態から明らかなように、僅か１５ＭＰａの圧縮圧力で相対密度９９％以上（空隙率１％未満）のボンド磁石が得られる。すなわち、本発明に係る異方性ボンド磁石では網目状境界相２０が相対密度の圧力依存性に支配的な役割を演じている。

図４は上記本実施の形態、並びに比較例１、比較例２の円板伸びの直径と厚さの関係を示す図である。図において、点線で示す曲線は相対密度１００％とした磁石の直径と厚さの関係を示している。比較例２は前記曲線上から外れており、空隙が多く含まれていることを示していると共に、厚さ８３０μｍ以下の磁石の作製が困難であることを示唆している。これに対し、比較例１は相対密度１００％とした磁石の直径と厚さの関係を示す点線上にプロットされ、空隙が少ないことを示している。しかし、厚さ４００μｍ以下の磁石の作製が困難であることを示唆している。これに対し、本実施の形態では相対密度１００％とした磁石の直径と厚さの関係を示す点線上にプロットされ、しかも、厚さ２００μｍまでのボンド磁石が作製可能なことが示唆されている。このように、本発明では、空隙が極めて少なく、且つ薄肉ボンド磁石の作製が可能となる。

以上のように、本発明にかかる異方性ボンド磁石では網目状境界相がボンド磁石の空隙減少や薄肉化にも大きな役割を果たしているのである。このようなボンド磁石の空隙減少や薄肉化は、境界相の圧延による延伸で磁石に可撓性を付与したとき、より小口径の環状磁石の作製に有利に作用することを示唆している。

３．磁石の形状対応力とＭＥＰ
図５は、厚さ３５０μｍの本発明にかかる異方性ボンド磁石の破断面を示すＳＥＭ写真に基づく図である。図で見られる比較的大きな粉末は結合剤成分１２で被覆された多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３、比較的小さな粉末の凝集体は結合剤成分１２で被覆されたＳｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４であり、それらは滑剤４０を含ませた延伸性高分子２１の溶融混練で均一に分散されている。また、多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３には損壊やマイクロクラックも観察されない。図では、境界相２０やケミカルコンタクトポイント３０等の樹脂成分は観測できない。アルキメデス法により求めたボンド磁石の密度は５．７２Ｍｇ／ｍ³で、結合剤成分を含めた論理密度を５．７７Ｍｇ／ｍ³とすると、本実施の形態の異方性ボンド磁石の相対密度は９９．０１％となる。ただし、磁石の理論密度は多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末１３を７．５５Ｍｇ／ｍ³、単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４を７．６８Ｍｇ／ｍ³、結合剤成分を１．０２Ｍｇ／ｍ³として算出した。

このように、本発明にかかる異方性ボンド磁石は従来の等方性Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂボンド磁石の６００〜１０００ＭＰａに比べ、例えば１５ＭＰａの超低圧圧縮で磁石粉末の破砕やマイクロクラックなどの損傷を抑えながら、ほぼ空隙のないボンド磁石とすることができる。しかも、１５ＭＰａの低圧圧縮であるから、上下パンチやダイなどの圧縮成形型にＳＵＳ３０４など廉価な非磁性材料を採用することができる利点もある。

図６は厚さ３００〜１５００μｍの本発明にかかる異方性ボンド磁石における環状磁石の形成限界を説明する図である。ただし、各ボンド磁石を１２０℃で圧下率（伸び率）４〜５％の圧延を施し、室温に冷却後、圧延方向に発現する可撓性を利用して直径の異なるマンドレルに磁石を巻き付け、マイクロクラックが発生しない限界径を求めたものである。また、図に示す比較例１は図３，４の比較例１に対応するもので、本実施の形態と異なる点は複合グラニュールの境界に網目状境界相が存在しないものである。延伸性高分子２１を主成分とする境界相２０が存在しない比較例１でも、圧延によって複合グラニュール１０に含まれる延伸性高分子２１の延伸によって圧延方向に可撓性が発現する。

しかし、図５に示したように単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４の分散により、その体積分率に応じた剛性の増加が原因となって限界径が大きくなる。本実施の形態では、網目状境界相２０での主成分は延伸性高分子２１であり、単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末１４の体積分率に応じた剛性の増加がないので、磁石全体の可撓性が改善される。例えば、厚さ３００μｍの磁石であれば直径２００μｍのマンドレルに巻き付けができる。すなわち、直径２００μｍの回転軸に厚さ３００μｍの環状磁石を形成することで、直径０．８ｍｍの環状磁石回転子を異方性希土類ボンド磁石で作製できるなど、比較例１に比べて格段に形状対応力が増す。

上記、本発明にかかる厚さ１ｍｍの異方性ボンド磁石の４ＭＡ／ｍパルス着磁後のＭＥＰは、１４７ｋＪ／ｍ³、保磁力Ｈ_CJは９６５ｋＡ／ｍであった。また、厚さ３００μｍの異方性ボンド磁石の場合でもＭＥＰは１２７ｋＪ／ｍ³、保磁力Ｈ_CJは９７６ｋＡ／ｍであった。

従来の等方性ボンド磁石のＭＥＰは、工業的には略８０ｋＪ／ｍ³である。また、特開平６−３３０１０２号公報によれば、平行磁界中圧縮成形で厚さ１ｍｍ未満の薄板磁石を配向度よく作製するのは困難とされている。これに対し、本発明に係る異方性ボンド磁石は、厚さ３００μｍの場合でもＭＥＰが１２７ｋＪ／ｍ^３であるボンド磁石が得られる。その結果、永久磁石型モータの鉄心との空隙磁束密度は略ＭＥＰの比の平方根に比例するから、本発明に係る異方性ボンド磁石を用いることにより略２５％以上の高出力化、小型化が可能でとなる。図７は本発明の異方性ボンド磁石を搭載した小型モータの例を示している。モータ５０は、異方性ボンド磁石を巻き付けたロータ鉄心５１と、ステータ５２を有している。なお、ロータ鉄心５１やステータ５２については通常使用されている構成のものが使用できる。

上記記載の通り、本発明に係る異方性ボンド磁石は高ＭＥＰで、且つ形状対応力を備えた磁石であり、環状から円弧状に至る多様な形状が求められる永久磁石型モータの高出力化、小型軽量化に好適である。

本発明は、電気電子機器の駆動用として使用される磁石回転子型、或は磁石界磁型の永久磁石型モータの高出力化、小型軽量化に好適なボンド磁石を提供できる。さらにそれを用いた小型モータを提供できる。

本発明の実施の形態に係る異方性ボンド磁石の説明図 本発明の実施の形態に係る異方性ボンド磁石の説明図 本発明の実施の形態に係る異方性ボンド磁石の説明図 本発明の実施の形態に係る異方性ボンド磁石の化学構造の一例を説明する図 本発明の実施の形態に係る異方性ボンド磁石の相対密度の圧力依存性を示す図 本発明の実施の形態に係る異方性ボンド磁石の円板伸びの直径と厚さの関係を示す図 本発明の実施の形態に係る異方性ボンド磁石の破断面を示す図 本発明の実施の形態に係る異方性ボンド磁石の厚さと環状磁石の形成限界を示す図 本発明の実施の形態に係る異方性ボンド磁石を搭載したモータを示す部分切取図

符号の説明

１０ 複合グラニュール
１１ 希土類磁石粉末
１２ 結合剤成分（反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマー）
１３ 磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末
１４ 磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ₂Ｆｅ₁₇Ｎ₃微粉末
２０ （網目状）境界相
２１ 延伸性高分子
３０ ケミカルコンタクトポイント
３１ ケミカルコンタクト
４０ 滑剤
５０ モータ
５１ ロータ鉄心
５２ ステータ
６０ 本発明に係る異方性ボンド磁石

Claims (10)

1. 希土類磁石粉末と、
   反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマーと、
   延伸性高分子と、
   を有する複合グラニュールを
   前記延伸性高分子とケミカルコンタクトと共に圧縮成形し、前記複合グラニュールの周囲に、前記延伸性高分子を主成分とする境界相を網目状に配置し、前記複合グラニュールと前記延伸性高分子とをケミカルコンタクトポイントで化学的に結合した構造を有する自己組織化した網目状境界相を有し、前記複合グラニュールは、前記反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマーを被覆された前記希土類磁石粉末と前記延伸性高分子と、滑剤とを溶融混練し、冷却後、粉砕されたグラニュールであり、前記滑剤をペンタエリスリトールＣ１７トリエステルとする異方性希土類ボンド磁石。
2. 前記滑剤を、前記延伸性高分子１００重量部に対して添加量を３〜１５重量部とした請求項１に記載の自己組織化した網目状境界相を有する異方性希土類ボンド磁石。
3. 前記複合グラニュールと前記境界相との双方に前記ケミカルコンタクトポイントを設けた請求項１に記載の自己組織化した網目状境界相を有する異方性希土類ボンド磁石。
4. 前記反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマーは融点７０〜１００℃のエポキシ化合物を少なくとも１種以上有する請求項１に記載の自己組織化した網目状境界相を有する異方性希土類ボンド磁石。
5. 前記延伸性高分子は融点８０〜１５０℃のポリアミドとする請求項１に記載の自己組織化した網目状境界相を有する異方性希土類ボンド磁石。
6. 前記ケミカルコンタクトはヒダントイン誘導体からなる粉末状の潜在性エポキシ樹脂硬化剤である請求項１に記載の自己組織化した網目状境界相を有する異方性希土類ボンド磁石。
7. 圧延による延伸で、最終形状を環状とした請求項１に記載の自己組織化した網目状境界相を有する異方性希土類ボンド磁石。
8. スタンピングによる延伸で、最終形状を円弧状とした請求項１に記載の自己組織化した網目状境界相を有する異方性希土類ボンド磁石。
9. 請求項７に記載の環状形状の自己組織化した網目状境界相を有する異方性希土類ボンド磁石を搭載した永久磁石型モータ。
10. 請求項８に記載の円弧形状の自己組織化した網目状境界相を有する異方性希土類ボンド磁石を搭載した永久磁石型モータ。