JP4203646B2 - 可撓性ハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法、磁石およびモ−タ - Google Patents

可撓性ハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法、磁石およびモ−タ Download PDF

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Description

【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明はコンピュ−タ周辺機、プリンタなどの電気電子機器類の制御用、駆動用として幅広く使用され、小型軽量化・高出力化を中心に技術革新が活発な、所謂永久磁石回転子型、或は永久磁石界磁型のブラシレスモ−タや直流モ−タに関し、更に詳しくは、それらに搭載する環状並びに円弧状のハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】
非特許文献1:J.J.Croat,J.F.Herbst,R.W.Leeand F.E.Pinkerton:J.Appl.Phys.,Vol.55,2078(1984)により、R−Fe−B(RはNd,Pr)系合金をメルトスパンしたリボンがHci>1200kA/m,残留磁化(Mr)800mT、最大エネルギ−積(BH)max112kJ/m3であることを明らかにした。同時に非特許文献2:M.Sagawa,S.Fujiwara,H.Yamamoto and Y.Matsuuraらは、J.Appl.Phys.,Vol.55,2083(1984)によって、Nd−Fe−B系合金を出発原料とし粉末冶金学的手法によって(BH)max304kJ/m3の焼結磁石が得られることを明らかにした。1986年には、非特許文献3:J.F.Herbst,R.W.Lee and F.E.Pinkertonらは、Ann.Rev.Mater.Sci.,Vol.16,467(1986)によって、J.J.CroatらやM.SagawaらのNd−Fe−B3元系合金の主相がNd2Fe14B金属間化合物であることを明らかにした。このNd2Fe14B系希土類磁石の作製法としてはメカニカルアロイング法、熱間鋳造法なども提唱された。しかし、1980年代後半から現在に至るまで新市場を創製し、拡充し得た代表的Nd2Fe14B系希土類磁石はM.Sagawaらの粉末冶金学的手法によるNd2Fe14B系希土類焼結磁石と、J.J.Croatらのメルトスパンリボンを出発原料とするNd2Fe14B系希土類ボンド磁石の2系統に区分される。
【0003】
先ず、粉末冶金学的手法によるNd2Fe14B系希土類焼結磁石であるが、この磁石の作製は既に工業的規模で生産されていた1−5,2−17型Sm−Co系焼結磁石の作製方法を利用できる利点があることから、いち早く工業的規模での生産技術が確立され、(BH)max300kJ/m3以上の最強磁石としてMRI、VCM、或いはFAモ−タやEVモ−タなど機械出力数百W〜数十kWに至る比較的大型のモ−タへ広く普及した。
【0004】
一方、J.J.Croatらのメルトスパンで得られる材料形態はリボンなどの薄帯や、それを粉砕したフレ−ク状の粉体に制限される。このため、一般に使用されるバルク状の永久磁石とするには材料形態の変換、つまり何らかの方法で薄帯や粉体を特定のバルクに固定化する技術が必要となる。粉末冶金学における基本的な粉末固定手段は常圧焼結であるが、メルトスパンリボンは準安定状態に基づく磁気特性を維持する必要があるため常圧焼結の適用は困難である。そのため、もっぱらエポキシ樹脂のような結合剤で薄帯や粉体を特定の形状のバルクに固定化することが行われた。非特許文献4:R.W.Lee,E.G.Brewere and N.A.Shaffel:IEEE Trans.Magn.,Vol.21,1958(1985)では、(BH)max111kJ/m3のメルトスパンリボンを樹脂で固定すると(BH)max72kJ/m3の等方性希土類ボンド磁石ができるとした。
【0005】
1986年、本発明者らは、上記メルトスパンリボンを粉砕したNd2Fe14B系希土類磁石粉体を樹脂で固めた(BH))max〜72kJ/m3の直径25mm以下の小口径環状等方性希土類ボンド磁石が小型モ−タに有用であることを見出し、その小型モ−タ特性を特許文献1:特開昭62−196057号公報,(特願昭61−38830号)にて明らかにした。その後、前記小口径環状等方性ボンド磁石とSm−Co系ラジアル異方性ボンド磁石との小型モ−タ特性を比較し、前者が有用であると検証され(非特許文献5:T.Shimoda,SUPPLEMENTARY MATERIAL,"PERMANENT MAGNETS 1988 UPDATE"Wheeler Associate,INC(1988))。さらに、小型モ−タに有用であるという報告が、非特許文献6:W.Baran,The European Business andTechnical Outlook for NdFeB Magnets"Nov.(1989),非特許文献7:G.X.Huang,W.M.Gao,S.F.Yu,:"Application of Melt−Spun Nd−Fe−B Bonded Magnet to the Micro−motor",Proc.of the 11th International Rare−Earth Magnets and Their Applications,Pittsburgh,USA,pp.583〜595,(1990)などによって次々と明らかにされた。よって、1990年代からOA,AV,PCおよびその周辺機器、情報通信機器などの電気電子機器の駆動源としてメルトスパンリボンを粉砕したNd2Fe14B系希土類磁石粉体を樹脂で固めた(BH))max〜72kJ/m3の直径25mm以下の小口径環状等方性希土類ボンド磁石が使用される各種小型高性能モ−タに広く普及したのである。
【0006】
以下に、従来の技術の説明にて示した特許文献及び非特許文献を記載する。また、発明が解決しようとする課題にて引用する特許文献及び非特許文献を記載する。
【0007】
【特許文献1】
特開昭62−196057号公報(特願昭61−38830号)
【特許文献2】
特開昭57−170501号公報
【非特許文献1】
J.J.Croat,J.F.Herbst,R.W.Lee and F.E.Pinkerton:J.Appl.Phys.,Vol.55,2078(1984)
【非特許文献2】
M.Sagawa,S.Fujiwara,H.Yamamoto andY.Matsuuraらは、J.Appl.Phys.,Vol.55,2083(1984)
【非特許文献3】
J.F.Herbst,R.W.Lee and F.E.Pinkertonらは、Ann.Rev.Mater.Sci.,Vol.16,467(1986)
【非特許文献4】
R.W.Lee,E.G.Brewere and N.A.Shaffel:IEEE Trans.Magn.,Vol.21,1958(1985)
【非特許文献5】
T.Shimoda,SUPPLEMENTARY MATERIAL,"PERMANENT MAGNETS 1988 UPDATE"Wheeler Associate,INC(1988)
【非特許文献6】
W.Baran,The European Business and Technical Outlook for NdFeB Magnets"Nov.(1989)
【非特許文献7】
G.X.Huang,W.M.Gao,S.F.Yu,:"Application of Melt−Spun Nd−Fe−B Bonded Magnet to the Micro−motor",Proc.of the 11th International Rare−Earth Magnetsand Their Applications,Pittsburgh,USA,pp.583〜595,(1990)
【非特許文献8】
M.Tokunaga,N.Nozawa,K.Iwasaki,M.Endoh,S,Tanigawa and H.Harada:IEEE Trans.Magn.,Vol.25,3561(1989)
【非特許文献9】
H.Sakamoto,M.Fujikura and T. Mukai:J.Appl.Phys.,Vol.69,5382(1991)
【非特許文献10】
M.Doser,V.Panchanacthan,and R.K.Mishra:J.Appl.Phys.,Vol.70,6603(1991)
【非特許文献11】
T.Takeshita,and R.Nakayama:Proc.ofthe 11th International workshop on Rare−earth Magnets and Their Applications,Pittsburk,PA.,Vol.1,49(1990)
【0008】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、1980年代半ばから現在に至るまでメルトスパンリボンの磁気特性の改良研究は継続的、かつ活発に行われてきたものの、リボンの(BH)maxは160kJ/m3程であり、当該リボンを粉砕したメルトスパンリボンを粉砕したNd2Fe14B系希土類磁石粉体を樹脂で固定した磁気的に等方性のボンド磁石の(BH)maxは工業的には〜80kJ/m3である。したがって、1985年当時から最近に至るまで、メルトスパンリボンを粉砕したNd2Fe14B系希土類磁石粉体を樹脂で固定した磁気的に等方性の希土類ボンド磁石の高(BH)max化は、さほど進展していない。
【0009】
上記に拘らず、本発明が対象とするコンピュ−タ周辺機、プリンタなどの電気電子機器の制御用、駆動用として幅広く使用され、所謂永久磁石回転子型、或は永久磁石界磁型のブラシレスモ−タや直流モ−タに関しては当該電気電子機器の高性能化のもと、小型モ−タの更なる小型軽量化、高出力化に対する要求が絶えない。したがって、本発明者らが1986年に見出したメルトスパンリボンを粉砕したNd2Fe14B系希土類磁石粉体を樹脂で固定した小口径環状等方性ボンド磁石は、もはや小型モ−タの進化に有用であると言い切ることはできない。
【0010】
一方、1980年代後半より、Nd2Fe14B化学量論組成より、高Nd組成のメルトスパンリボンを出発原料とした磁気的に異方性のNd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体の研究が活発に行われた。従来のSm−Co系ボンド磁石ではインゴットを微粉砕することにより、大きな保磁力HcJが得られるのに対し、Nd2Fe14B系合金のインゴットやNd2Fe14B系希土類焼結磁石を粉砕しても小さな保磁力HcJしか得られない。このため、磁気的に異方性のNd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体の出発原料としては、メルトスパンリボンが、先ず検討された。1989年、TokunagaらはNd14Fe80-X6GaX(X=0.4〜0.5)を熱間据え込み加工(Die−up−set)して得たバルクを機械粉砕して保磁力HcJ1.52MA/mの異方性Nd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体を作製し、これを樹脂で固めて(BH)max127kJ/m3の異方性希土類ボンド磁石を得ている[非特許文献8:M.Tokunaga,N.Nozawa,K.Iwasaki,M.Endoh,S,Tanigawa and H.Harada:IEEE Trans.Magn.,Vol.25,3561(1989)]。また、1991年、T.MukaiらはNd14Fe79.85.2Cu1を熱間圧延して、保磁力HcJ1.30MA/mの異方性Nd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体を作製している[非特許文献9:H.Sakamoto,M.Fujikura and T. Mukai:J.Appl.Phys.,Vol.69,5382(1991)]。このように、GaやCuなどの添加は熱間加工性を向上させ結晶粒径を概ね500nm以下に抑制できる。結晶粒成長が抑えられると粒子径が概ね100μm以上の粉体であれば保磁力HcJの低下が抑えられた多結晶集合型希土類磁石粉体となる。1991年、M.Doser,V.Panchanathanらは、それら熱間加工後のバルクを粉体化する方法として粒界から水素を侵入させNd2Fe14BHXとして崩壊させ、その後真空加熱により脱水素したHD(Hydrogen Decrepitation)異方性Nd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体を樹脂で固めて(BH)max150kJ/m3の希土類ボンド磁石を得ている[非特許文献10:M.Doser,V.Panchanacthan,and R.K.Mishra:J.Appl.Phys.,Vol.70,6603(1991)]。
【0011】
しかし、上記メルトスパンリボンを熱間据え込み、或いは熱間圧延した異方性Nd2Fe14B系希土類磁石粉体は結晶粒界にNd−rich相が存在し、粒界腐食に基づく永久減磁を引起こし易い欠点があった。この欠点を克服する方法として、Ga,Zr,Hf,などの元素を添加したNd−Fe(Co)−B系合金インゴットを水素中で熱処理しNd2(Fe,Co)14B相の水素化(Hydrogenation,Nd2[Fe,Co]14B Hx)、650〜1000℃での相分解(Decomposition,NdH2+Fe+Fe2B)、脱水素(Desorpsion)、再結合(Recombination)する、いわゆるHDDR処理が提案された[例えば、非特許文献11:T.Takeshita,and R.Nakayama:Proc.of the 11th International workshop on Rare−earth Magnets and Their Applications,Pittsburk,PA.,Vol.1,49(1990)]。この方法で作製された異方性Nd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体は0.5μm以下の結晶粒の集合組織のみから構成され、結晶粒界にNd−rich相が存在しない。
【0012】
しかし、上記、異方性Nd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体を用いた高(BH)max希土類ボンド磁石は多くの場合、エポキシ樹脂のような結合剤と混合したのち、1GPa以上の圧力で圧縮成形したボンド磁石である。したがって、圧縮による緻密化の際、希土類磁石粉末の亀裂や損壊が不可避である。すると、表面積の増加に伴って粉末最表面には多くのNd2Fe14B結晶が新たに暴露されることになり、高温暴露におけるそれらの組織変化によって永久減磁が増大するなど、磁石としての耐久性の低下が基本的課題として存在していた。すなわち、如何に高(BH)maxの異方性希土類ボンド磁石であっても、実用温度領域での磁束損失に代表される耐久性が確保されなければならないのである。
【0013】
さらに、異方性Nd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体を用いた高(BH)max希土類ボンド磁石は円柱や立方体で試作されたものであり、実際にはメルトスパンリボンを粉砕したNd2Fe14B系希土類磁石粉体を樹脂で固定した磁気的に等方性のボンド磁石のように、一般的な小型モ−タには使用されない。その理由は、本発明が対象とする小型モ−タに搭載する磁石の形状はメルトスパンリボンを粉砕したNd2Fe14B系希土類磁石粉体を樹脂で固定した磁気的に等方性のボンド磁石の形状は、例えば直径25mm以下の環状、或いは肉厚1mm以下の円弧状磁石だからである。したがって、かつて試作された異方性の高(BH)max希土類ボンド磁石のような単純な円柱や立方体ではなく、例えば、半径方向に磁気異方化したラジアル異方性の希土類ボンド磁石が必要となる。このような、ラジアル配向磁界の発生手段としては、特許文献2:特開昭57−170501号公報に記載されているように、図1中、環状成形型キャビティMCを取り囲んで磁性体ヨ−ク01a,01bと非磁性体ヨ−ク02a,02bとを交互に組み合わせ、且つ外側に磁化コイル03a,03bを配置した成形型を用いる。かかる方法は環状成形型キャビティMCに所定の強さのラジアル配向磁界(FLUX)を発生させるため、高電圧電流型の電源を用い、且つ起磁力を大とすることが行われる。しかし、環状成形型キャビティMCの外周から磁性体ヨ−ク01a,01bにより磁化コイル03a,03bで励磁した磁束(FLUX)を環状成形型キャビティMCに有効に集束させるには、磁性体ヨ−ク01a,01bの磁路を長くせざるを得ず、とくに環状成形型キャビティMCが小口径(或いは、長尺)になると、起磁力のかなりが漏洩磁束として消費される。その結果、環状成形型キャビティMCの配向磁界(FLUX)が減少する課題があり、例えば、直径25mm以下、肉厚1〜2mm、長さと直径の比(L/D=0.5−1)程度の環状磁石では磁石粉末配向度の低下により、異方性希土類ボンド磁石では小口径化に伴う(BH)maxの減少が避けられなかったのである。
【0014】
【課題を解決するための手段】
以上のように、本発明が対象とするコンピュ−タ周辺機、プリンタなどの電気電子機器類の制御用、駆動用として幅広く使用され、所謂永久磁石回転子型、或は永久磁石界磁型のブラシレスモ−タや直流モ−タに関して、当該機器類の高性能化のもと、小型モ−タの更なる小型軽量化、高出力化に対する要求に応えるため、高(BH)max化が、さほど進展しないメルトスパンリボンを粉砕したNd2Fe14B系希土類磁石粉体を樹脂で固定した磁気的に等方性のボンド磁石に換え、異方性Nd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体を用いて小口径化、或いは薄肉化しても磁石の(BH)maxが減少しない製造技術の開示に関する。
【0015】
例えば、小型モ−タに適用し得る任意の環状、或いは円弧状で、例えば、160kJ/m3以上の高(BH)max希土類ボンド磁石が、その磁石の大きさに拘らず容易に作製できれば高出力、高効率の小型モ−タを提供することができ、電気電子機器類の高性能化を促す。何故なら、従来のメルトスパンリボンを粉砕したNd2Fe14B系希土類磁石粉体を樹脂で固定した等方性希土類ボンド磁石の(BH)maxは前述のように80kJ/m3である。これに対し、任意の環状、或いは円弧状で160kJ/m3以上の高(BH)max希土類ボンド磁石が作製できれば、モ−タ磁石と鉄心との空隙磁束密度は略(BH)maxの比の平方根となるから、当該小型モ−タの設計思想によるが、約1.4倍の高出力化、30%の小型化、軽量化などが見込まれるからである。
【0016】
上記、小型モ−タの多様な磁石形状に対応する高(BH)max希土類ボンド磁石を作製するため、本発明は、磁気的に異方性の多結晶集合型希土類磁石粉体を芯物質として結合剤成分の媒体を介して単磁区粒子型希土類磁石粉体でセルを有するコンパウンド前駆体を準備し、少なくとも当該前駆体と粉体状熱可塑性高分子化合物、結合剤成分とで構成した本発明にかかるコンパウンドを、前記粉体状熱可塑性高分子化合物の可塑化温度領域で配向磁界を印加しながら緻密化する。すると、当該前駆体のセルによる圧縮応力の分散作用や当該粉体状熱可塑性高分子化合物の塑性変形による緩衝作用によってコンパウンド前駆体の芯物質である多結晶集合型希土類磁石粉体相互の機械的損壊を抑制しながら緻密化したグリ−ンコンパクトを作製することができる。然る後、得られた当該グリ−ンコンパクトを加熱し、当該結合剤構成成分を架橋せしめて連続相を形成すると本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石が得られる。さらに、(BH)maxを維持して多様な小型モ−タの磁石形状に対応するために当該磁石を塑性加工で形状変換する技術が本発明の骨子となる。
【0017】
(作用)
以下、本発明を更に詳しく説明する。
【0018】
ここで、本発明にかかる高(BH)max希土類ボンド磁石の作製では、周知のように、当該磁気異方性希土類磁石粉末を高配向、かつ高密度化する技術が基本となる。先ず、希土類ボンド磁石の高密度化に関しては射出成形や押出成形に比べて圧縮成形が有利であることは言うまでもない。他方、一般の磁界中圧縮成形における磁石粉末の配向磁界発生に関しては、1.電磁石、2.パルス磁場、3.永久磁石を埋設した成形型による方法が知られている。ここで、高保磁力希土類磁石粉末で高配向を実現するには高い配向磁界(静磁界)が必要で、電磁石1を配向(脱磁)磁界に用いることは周知である。その際、圧縮方向と磁界方向が直交する横配向磁界、圧縮方向と磁界方向が同一の縦配向磁界、ラジアル配向磁界、極配向磁界など多くの配向磁界中圧縮成形が知られているが、高配向の観点からは圧縮方向と磁界方向が直交する横配向磁界、圧縮方向と磁界方向が同一の縦配向磁界がラジアル配向磁界、極配向磁界よりも有利である。よって、本発明の配向磁界の印加は横配向磁界、または縦配向磁界を採用する。
【0019】
本発明では、磁気的に異方性の多結晶集合型希土類磁石粉体を芯物質として結合剤成分の媒体を介して単磁区粒子型希土類磁石粉体でセルを有するコンパウンド前駆体、少なくとも当該前駆体と粉体状熱可塑性高分子化合物、結合剤成分とで構成したコンパウンドを、前記粉体状熱可塑性高分子化合物の可塑化温度領域で配向磁界を印加しながら緻密化し、当該前駆体のセルによる圧縮応力の分散作用、並びに当該粉体状熱可塑性高分子化合物の塑性変形による緩衝作用によってコンパウンド前駆体の芯物質である多結晶集合型希土類磁石粉体相互の機械的損壊を抑制しながら緻密化し、得られた当該グリ−ンコンパクトの加熱により結合剤構成成分を架橋せしめて連続相を形成するハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法、並びに(BH)maxを維持して多様な小型モ−タの磁石形状に対応するために当該磁石を塑性加工で形状変換する技術を骨子とするものである。
【0020】
次に、図面を用いて、本発明を更に詳しく説明する。先ず、本発明でいう磁気的に異方性の多結晶集合型希土類磁石粉体を図2の模式図で示す。図中1は多結晶集合型希土類磁石粉体、11Gは多結晶集合型希土類磁石粉体1を構成する結晶粒、11(006)は一つ一つの結晶粒に存在する磁化容易軸を表している。ここで、多結晶集合型希土類磁石粉体1に存在する多数の磁化容易軸11(006)は、図のようにほぼ同一方向に揃っている。このような、本発明にかかる多結晶集合型希土類磁石粉体1としては熱間据込加工(Die−Up−Setting)によって準備されたNd2Fe14B系希土類磁石粉体(例えば、M.Doser,V.Panchanathan;"Pulverizing anisotropic rapidly solidified Nd−Fe−B materials for bonded magnet";J.Appl.Phys.70(10),15,1993)。HDDR処理(水素分解/再結合)によって準備された磁気的に異方性のNd2Fe14B系希土類磁石粉体、すなわちNd−Fe(Co)−B系合金のNd2(Fe,Co)14B相の水素化(ydrogenation,Nd2[Fe,Co]14BHx)、650〜1000℃での相分解(ecomposition,NdH2+Fe+Fe2B)、脱水素(esorpsion)、再結合(ecombination)するHDDR処理(T.Takeshita and R.Nakayama:Proc.of the 10th RE Magnets and Their Applications, Kyoto,Vol.1,551 1989)で作製した磁気的に異方性のNd2Fe14B系希土類磁石粉体である。なお、前記希土類磁石粉体の表面を予め光分解したZnなど不活性化処理した粉体など(例えば、K.Machida,K. Noguchi,M.Nushimura,Y.Hamaguchi,G.Adachi,Proc.9th Int.Workshop on Rare−Earth Magnets andTtheir Applications,Sendai,Japan,II,845 2000,或いは、K.Machida,Y.Hamaguchi,K.Noguchi,G.Adachi,Digests of the 25th Annual conference on Magnetcs in Japan,28aC−6 2001)を挙げることもできる。
【0021】
次に、本発明でいう単磁区粒子型希土類磁石粉体を図3に模式図で示す。ただし、図中2は磁石粉体、2(006)は磁石粉末2の磁区に存在する磁化容易軸であり、一つの単磁区粒子型希土類磁石粉体あたりに一つの磁化容易軸2(006)が存在する。このような、本発明にかかる単磁区粒子型希土類磁石粉体としてはRD(酸化還元)処理によって準備された磁気的に異方性のSm2Fe173系単磁区粒子型希土類磁石粉体、或いは前記粉体の表面を予め不活性化処理した粉体、Sm1Co5系系単磁区粒子型希土類磁石粉体を必要に応じて1種または2種以上適宜併用することができる。
【0022】
次ぎに、本発明でいう多結晶集合型希土類磁石粉体を芯物質とし、結合剤成分の媒体を介して単磁区粒子型希土類磁石粉体でセルを形成するコンパウンド前駆体について説明する。先ず、本発明にかかる多結晶集合型異方性希土類磁石粉末1は、予め液状エポキシオリゴマ−で図4(a)のように表面被覆する。ただし、図4(a)において、1は多結晶集合型希土類磁石粉体、3は表面被覆した結合剤構成成分である。なお、結合剤構成成分3としては粘着性のある液状エポキシオリゴマ−などを例えばケトン系有機溶媒にて低粘度化し、当該有機溶媒溶液を多結晶集合型希土類磁石粉体1表面に存在し得るマイクロクラックにも浸透させることようにすることが望ましい。さらに、図4(b)に示した如く、多結晶集合型希土類磁石粉体1の全表面を覆うように結合剤構成成分3を媒体として図3で示したような本発明にかかる単磁区粒子型希土類磁石粉体2を付着せしめる。斯様に、比較的簡単なプロセスによって、本発明でいう多結晶集合型希土類磁石粉体を芯物質とし、結合剤成分の媒体を介して単磁区粒子型希土類磁石粉体でセルを有するコンパウンド前駆体Aを作製することができる。さらに、図4(b)のコンパウンド前駆体Aのセル部分には図4(c)のような結合剤構成成分4を必要に応じて適宜併用することもできる。例えば、図4において、セルの媒体となる結合剤構成成分3が液状エポキシオリゴマ−とすれば、セル物質として併用する一方の結合剤構成成分4は粉体潜在性エポキシ硬化剤などを例示することができる。
【0023】
以上のコンパウンド前駆体Aにおいて、該芯物質となる多結晶集合型希土類磁石粉体1は平均粒子径50μm未満、或いは150μmを越えると一般に粉体自体の(BH)maxが減少する。そのため多結晶集合型希土類磁石粉体1の平均粒子径は50〜150μmとすることが望ましい。また、コンパウンド前駆体Aのセルとなる単磁区粒子型希土類磁石粉体2は平均粒子径2〜5μmの磁気的に異方性のSm2Fe17x(x≒3)系希土類磁石粉体、またはSmCo5系希土類磁石粉体とすることが好ましい。平均粒子径2μm未満では圧縮による緻密化が進まず、5μmを越えると粉体自体の(BH)maxで減少する。さらに、コンパウンド前駆体Aのセルとなる単磁区粒子型希土類磁石粉体2は前駆体A全量の5wt.%以上、60wt.%以下とする。5wt.%未満では、圧縮による緻密化の際に、該芯物質となる多結晶集合型希土類磁石粉体1相互の直接接触による損傷を抑止する効果が失われ、50wt.%を越えると本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石の密度が減少するからである。他方では、コンパウンド前駆体Aの単磁区粒子型希土類磁石粉体セル形成媒体3を分子鎖中に2個以上のオキシラン環を有する室温で液状のエポキシオリゴマ−とし、コンパウンド前駆体Aのセル構成物質としてオキシラン環に対する粉体の潜在性架橋剤を添加すると、結合剤の熱硬化による連続相の形成が強固となるので好ましい。
【0024】
次に、以上のようなコンパウンド前駆体Aは図6のように、熱可塑性高分子化合物粉体5と混合して本発明にかかるコンパウンドBに仕上げる。ここで、熱可塑性高分子化合物粉体5はコンパウンド前駆体Aのセル形成媒体と反応し得る官能基を有し、グリ−ンコンパクトの熱硬化によって他の結合剤構成成分と化学的に連続相を形成するものが好ましい。このような熱可塑性高分子化合物粉体5として、例えばコンパウンド前駆体Aの単磁区粒子型希土類磁石粉体セル形成媒体3がエポキシオリゴマ−とするならば、当該オキシラン環と反応し得るアミノ活性水素(−NHCOO−)を有するポリアミドまたは/およびポリアミドイミド粉末などを例示することができる。
【0025】
以上のような本発明にかかるコンパウンドBを粉体状熱可塑性高分子化合物5の可塑化温度領域まで加熱した成形型キャビティに充填すると、温度上昇して図6(a)のように粉体状熱可塑性高分子化合物5は軟化し、且つコンパウンド前駆体Aと互いに接触するようになる。他方では、セル形成媒体のエポキシオリゴマ−3も低粘度化し、セルの単磁区粒子型希土類磁石粉体2への拘束力は減少する。このような状態で配向磁界Hを印加すると芯物質の多結晶集合型希土類磁石粉体1、セルの単磁区粒子型希土類磁石粉体2各々の磁化容易磁区11(006)、22(006)は何れも磁界Hの印加方向に磁化され、図6(b)のように配向する。
【0026】
上記のように、配向磁界を印加したのち、圧縮圧力を加えるとコンパウンドB全体の緻密化が始まる。その際、多結晶集合型希土類磁石粉体1はセル形成媒体3と単磁区粒子型希土類磁石粉体2、および粉体状熱可塑性高分子化合物5の緩衝作用によって互いに直接接触することなく図7(a)のように緻密化する。その際、図7(a)2Aのように、単磁区粒子型希土類磁石粉体2の一部は粉体状熱可塑性高分子化合物5に取り込まれるように緻密化し、他方では、図7(a)2Bのように多結晶集合型希土類磁石粉体1の間に介在して圧縮応力を分散せしめる。また、粉体状熱可塑性高分子化合物は図7(a)5Aのように多結晶集合型希土類磁石粉体1間で形成された比較的大きな空間に塑性変形しながら移動する。圧縮圧力が最大に達すると緻密化は終息する。その際、図7(b)のように、多結晶集合型希土類磁石粉体1の境界部(Boundary)は単磁区粒子型希土類磁石粉体2、エポキシオリゴマ−のような結合剤成分3、潜在性エポキシ硬化剤のような結合剤成分4、粉体状熱可塑性高分子化合物5が殆ど空隙なく複合化した状態となる。
【0027】
上記、図7(b)を成形型キャビティから取り出せば、本発明にかかるグリ−ンコンパクトが得られるのである。そして、当該グリ−ンコンパクトの加熱により、図8(a)のようにエポキシオリゴマ−のような結合剤成分3、潜在性エポキシ硬化剤のような結合剤成分4、粉体状熱可塑性高分子化合物5が互いに架橋した連続相6で多結晶集合型希土類磁石粉体1および単磁区粒子型希土類磁石粉体2を所定形状に固定化した構成の本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石が得られる。なお、ハイブリッド型希土類ボンド磁石を塑性加工で円弧状、或いは環状に形状変換することができる。円弧状とするには図8(a)の当該磁石をホットスタンパブル(温間成形型を用いた塑性加工による賦形)でシ−ト状から円弧状に形状変換する。環状とするには、当該磁石の連続相6を図8(b)66のように一方向に延伸する。このように結合剤を延伸した本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石はシ−ト状から環状に形状変換できる。なお、延伸率を10%以下とした厚さ1.1mm以下のシ−ト状から環状に形状変換すると、多結晶集合型希土類磁石粉体1および単磁区粒子型希土類磁石粉体2の延伸による配向の減少を抑制することができる。
【0028】
以上のような、円弧状から環状に形状変換した本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石の(BH)maxとしては160kJ/m3以上とすることが望ましい。また、円弧状磁石では最大厚さが1mm以下、環状磁石では直径が25mm以下とすると本発明にかかる小型直流モ−タやブラシレスモ−タの小型化、高出力化を一層促進することができる。
【0029】
なお、本発明にかかる多結晶集合型異方性希土類磁石粉末1へのセル形成媒体3としてのエポキシオリゴマ−の処理方法としては、先ず、当該エポキシオリゴマ−を有機溶媒に溶解し、当該有機溶媒溶液と異方性希土類磁石粉末とを湿式混合し、溶媒を除去する。なお、エポキシオリゴマ−の架橋密度を高めるためには分子鎖内にもエポキシ基を有するノボラック型エポキシやエピクロルヒドリンとビスフェノ−ル類との縮合物であるジグリシジルエ−テル型エポキシが好ましい。また、前記エポキシオリゴマ−と架橋する粉末エポキシ硬化剤4としてはジシアンジアミドおよびその誘導体、カルボン酸ジヒドラジド、ジアミノマレオニトリルおよびその誘導体のヒドラジドの群より選ばれた1種または2種以上などを挙げることができる。これ等は一般に有機溶媒に難溶の高融点有機化合物であるが、粒子径を数ないし数十μm以下に調整し、異方性磁石粉末や他の熱硬化性樹脂組成物と物理的に付着性が強いものが好ましい。なお、ジシアンジアミド誘導体としては、例えばo−トリルビグアニド、α−2・5−ジメチルビクアニド、α−ω−ジフェニルビグアニド、5−ヒドロキシブチル−1−ビグアニド、フェニルビグアニド、α−,ω−ジメチルビクアニドなどを挙げることができる。更に、カルボン酸ジヒドラジドとしてはコハク酸ヒドラジド、アジピン酸ヒドラジド、イソフタル酸ヒドラジド、p−アキシ安息香酸ヒドラジドなどを挙げることができる。これらのエポキシ樹脂硬化剤はコンパウンドに乾式混合によって添加することが望ましい。なお、コンパウンドの成形型への移着を防ぐには成形型キャビティの設定温度よりも高融点の高級脂肪酸、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸金属石鹸類から選ばれる1種または2種以上を0.2wt.%以下コンパウンドに乾式混合によって添加することが望ましい。
【0030】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を実施例により更に詳しく説明する。ただし、本発明は実施例によって限定されるものではない。
【0031】
(実施例の説明1、原料)
本実施例で使用した多結晶集合型希土類磁石粉体1はHDDR処理(水素分解/再結合)によって準備された異方性の平均粒子径80μmのNd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体(Nd12.3Dy0.3Fe64.7Co12.36.0Ga0.6Zr0.1)、単磁区粒子型希土類磁石粉体2はRD(酸化還元)した平均粒子径3μmのSm2Fe173系単磁区粒子型希土類磁石粉体である。また、結合剤構成成分でセル形成媒体3としては液状ジグリシジルエ−テルビスフェノ−ルA型エポキシオリゴマ−、結合剤構成成分で硬化剤4として粒子径15μm以下の粉体状潜在性エポキシ硬化剤、粉体状熱可塑性高分子化合物5としては粘着剤を含み予め100μm以下に冷凍粉砕したポリアミド粉体、並びに必要に応じて適宜加える添加剤として粒子径10μm以下の滑剤(ペンタエリスリト−ルC17トリエステル)が、この実施例で選択された。なお、ジグリシジルエ−テルビスフェノ−ルA型エポキシオリゴマ−(化1)、粉体状潜在性エポキシ硬化剤(化2)の化学構造は以下の通りであった。
【0032】
【化1】
Figure 0004203646
【0033】
(NH2NHCOCH2CH22N(CH211CONHNH2・・(化2)
【0034】
(実施例の説明2、コンパウンド前駆体の作製)
先ず、本発明にかかるコンパウンド前駆体の芯物質となるNd2Fe14B系多結晶集合型異方性希土類磁石粉末1は、予め液状エポキシオリゴマ−(0.5、または1.0wt.%)で図4(a)に示したように表面被覆した。ただし、図4(a)において、1は多結晶集合型希土類磁石粉体、3は表面被覆したエポキシオリゴマ−である。なお、エポキシオリゴマ−3はケトン系有機溶媒(アセトン)にて希釈し、当該有機溶媒溶液を多結晶集合型希土類磁石粉体1表面に存在し得る図9の矢印で示すマイクロクラックにも浸透させるようにした。
【0035】
次いで、図4(b)に示した如く、コンパウンド前駆体の芯物質Nd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体1表面のエポキシオリゴマ−3をセル形成媒体とし、図3で示したような本発明にかかるSm2Fe173系単磁区粒子型希土類磁石粉体2を(0〜40wt.%)セル物質として付着せしめた。斯様に、比較的簡単なプロセスによって、本発明でいう多結晶集合型希土類磁石粉体を芯物質とし、結合剤成分の媒体を介して単磁区粒子型希土類磁石粉体でセルを形成する構成のコンパウンド前駆体Aを作製することができる。ここではさらに、図4(b)のコンパウンド前駆体Aのセル部分に図4(c)のような結合剤構成成分4(粉体状潜在性エポキシ効果剤)を0.3wt.%付着せしめた。
【0036】
(実施例の説明3、グリ−ンコンパクトの作製)
以上のようなコンパウンド前駆体Aは図6のように、熱可塑性高分子化合物粉体5(ここではペンタエリスリト−ルC17トリエステル10重量部を含む、ポリアミド粉体3wt.%)と混合して本発明にかかるコンパウンドBに仕上げた。
【0037】
上記、本発明にかかるコンパウンドBを粉体状熱可塑性高分子化合物5の可塑化温度領域(80℃)に加熱した成形型キャビティに充填すると、当該コンパウンドは温度上昇し、図6(a)のように粉体状熱可塑性高分子化合物5は軟化し、且つコンパウンド前駆体Aと互いに接触するようになる。他方では、セル形成媒体のエポキシオリゴマ−3も低粘度化し、セルの単磁区粒子型希土類磁石粉体2への拘束力が減少する。このような状態で配向磁界H(2MA/m)を印加するとコンパウンド前駆体Aのコアである多結晶集合型希土類磁石粉体1、セルである単磁区粒子型希土類磁石粉体2各々の磁化容易軸11(006)、22(006)は何れも配向磁界Hの印加方向に磁化され、図6(b)のように配向する。
【0038】
上記のように、配向磁界を印加したのち、配向磁界を印加した状態で圧縮圧力を加える。すると、コンパウンドB全体の緻密化が始まる。その際、多結晶集合型希土類磁石粉体1はセル形成媒体3と単磁区粒子型希土類磁石粉体2、および粉体状熱可塑性高分子化合物5の緩衝作用によって互いに直接的に殆ど接触することなく図7(a)のように緻密化が進行する。その際、図7(a)2Aのように、単磁区粒子型希土類磁石粉体2の一部は粉体状熱可塑性高分子化合物5に取り込まれるように緻密化し、他方では、図7(a)2Bのように多結晶集合型希土類磁石粉体1の間に介在して多結晶集合型希土類磁石粉体1に生じる圧縮応力を分散せしめる。また、粉体状熱可塑性高分子化合物は図7(a)5Aのように多結晶集合型希土類磁石粉体1間で形成された比較的大きな空間に塑性変形しながら移動する場合もある。そして、圧縮圧力が最大(0.6〜1.0 GPa)に達すると緻密化は終息する。その際、図7(b)のように、多結晶集合型希土類磁石粉体1の境界部(Boundary)は単磁区粒子型希土類磁石粉体2、エポキシオリゴマ−のような結合剤成分3、潜在性エポキシ硬化剤のような結合剤成分4、粉体状熱可塑性高分子化合物5が殆ど空隙なく複合化した状態となる。
【0039】
上記、図7(b)を成形型キャビティから取り出せば、本発明にかかるグリ−ンコンパクトが得られるのである。
【0040】
(実施例の説明4、ハイブリッド型希土類ボンド磁石の作製)
以上のように作製したグ−ンコンパクトを加熱(180℃、15min)すると、図8(a)のようにエポキシオリゴマ−のような結合剤成分3、潜在性エポキシ硬化剤のような結合剤成分4、粉体状熱可塑性高分子化合物5が互いに架橋した連続相6で多結晶集合型希土類磁石粉体1および単磁区粒子型希土類磁石粉体2を所定形状に固定化した構成の本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石が得られる。なお、当該ハイブリッド型希土類ボンド磁石を塑性加工することにより円弧状、或いは環状に形状変換することができる。円弧状とするには図8(a)の当該磁石をホットスタンパブル(温間成形型を用いた塑性加工)でシ−ト状から円弧状に形状変換する。或いは、所望の環状とするには、当該磁石の連続相6を図8(b)66のように一方向に延伸する。このように結合剤を延伸した本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石はシ−ト状から巻きつけることによって環状に形状変換できる。なお、延伸率を10%以下とした厚さ1.1mm以下のシ−ト状から環状に形状変換すると、多結晶集合型希土類磁石粉体1および単磁区粒子型希土類磁石粉体2の延伸による配向の減少を抑制することができる。
【0041】
(実施例の説明5、高(BH)max化に関するハイブリッド効果)
図10は本発明にかかる異方性ハイブリッド型希土類ボンド磁石の(BH)maxをコンパウンド前駆体Aの芯物質であるNd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体1に対して、セルであるSm2Fe173系単磁区粒子型希土類磁石粉体2の割合(wt.%)をプロットした特性図である。また、図中に示した比較例は、Sm2Fe173系単磁区粒子型希土類磁石粉体2をエポキシオリゴマ−3(0.5 wt.%)を用いて350μm以下に予めグラニュ−ル化したものを多結晶集合型希土類磁石粉体1、並びに粉体状熱可塑性高分子化合物5と混合したコンパウンドを作製し、同一成形条件で磁石としたものである。なお、磁石の寸法は8mm×8mm×8mmの立法体をPc≒3に加工し、配向した方向に4MA/mのバルス磁界で磁化したのちに測定磁界Hm±1.6MA/mの下、VSMで測定したものである。
【0042】
図10から明らかなように、比較例のようにコンパウンドにグラニュ−ル化したSm2Fe173系単磁区粒子型希土類磁石粉体が存在すると、当該グラニュ−ルは圧縮の際に系内で分散されない。したがって、Nd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体粒子1の間にはグラニュ−ル化したSm2Fe173系単磁区粒子型希土類磁石粉体を多量に含ませることはできない。しかしながら、本発明にかかるコンパウンド前駆体Aから構成したコンパウンドBを用いると、セル形成媒体の量にもよるが、単磁区粒子型希土類磁石粉体が系内でよく分散しているため、比較例よりも多くの量を含有させても(BH)maxは減少しない。むしろ、図10から明らかなように、本発明例1(0.5wt.%),2(1.0wt.%)のハイブリッド型希土類ボンド磁石では単磁区粒子型希土類磁石粉体の割合が概ね5wt%から20wt.%、または30wt.%の範囲で(BH)maxは160kJ/m3を越える程に改善さけるのである。また、結合剤含有量2〜3wt%の範囲では、圧縮圧力0.6〜1.0GPaの範囲で(BH)maxの水準に差はなく、両者共に160kJ/m3を越える(BH)max値が得られる。この(BH)maxの水準は、TokunagaらのNd14Fe80-X6GaX(X=0.4〜0.5)を熱間据え込み加工(Die−up−set)して得たバルクを機械粉砕した保磁力HcJ=1.52MA/mの異方性Nd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体を樹脂で固めた(BH)max=127kJ/m3の異方性希土類ボンド磁石[M.Tokunaga,N.Nozawa,K.Iwasaki,M.Endoh,S,Tanigawa and H.Harada:IEEE Trans.Magn.,Vol.25,3561(1989)]。或いは、M.Doser,V.Panchanathanらの、熱間加工後のバルクの粒界から水素を侵入させNd2Fe14BHXとして崩壊させ、その後真空加熱により脱水素したHD(Hydrogen Decrepitation)異方性Nd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体を樹脂で固めた(BH)max=150kJ/m3の希土類ボンド磁石[M.Doser,V.Panchanacthan,and R.K.Mishra:J.Appl.Phys.,Vol.70,6603(1991)]に比較しても、本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石の(BH)maxはコンパウンド前駆体Aの構造によるハイブリッド効果によって明らかに上回るものとなっている。
【0043】
(実施例の説明6、初期不可逆磁束損失低減に関するハイブリッド効果)
図11は実施例の説明5で示した本発明例1(Sm2Fe173系単磁区粒子型希土類磁石粉体10wt.%)と同じ磁石を4MA/mのパルス磁界で磁化したのち、100℃および120℃の空気中に各1時間暴露し、暴露前後の磁束量をサ−チコイル引抜法で測定し、初期不可逆減磁を算出し、単磁区粒子型希土類磁石粉体の含有量に対してプロットした特性図である。図から明らかなように暴露温度に拘らず単磁区粒子型希土類磁石粉体量が増すと初期不可逆減磁が減少する。とくに、40wt.%付近になると多結晶集合型希土類磁石粉体のみの異方性希土類ボンド磁石に比べ、略1/2〜1/3も初期不可逆磁束損失が減少する。すなわち、本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石はコンパウンド前駆体Aにより、単磁区粒子型希土類磁石粉体を均質に分散した状態で多量に含ませることができるので、高水準の(BH)maxを確保しながら、同時に初期不可逆磁束損失を低減することができるハイブリッド効果が認められる。
【0044】
(実施例の説明7、長期不可逆磁束損失低減に関するハイブリッド効果)
図12は実施例の説明5で示した本発明例1(Sm2Fe173系単磁区粒子型希土類磁石粉体10wt.%)と同じ磁石を4MA/mのパルス磁界で磁化したのち、100℃の空気中に1000時間暴露し、任意時間毎に暴露前後の磁束量をサ−チコイル引抜法で測定し、不可逆磁束損失の経時変化を示した特性図である。ただし、図中の比較例2は3wt.%の室温で液状のエポキシ樹脂を結合剤とした従来の異方性希土類ボンド磁石の結果を示している。また、比較例2の磁石で使用した多結晶集合型希土類磁石粉体は本発明例で使用した平均粒子径80μmのNd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体(Nd12.3Dy0.3Fe64.7Co12.36.0Ga0.6Zr0.1)と同じものである。図から明らかなように、本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石は長期不可逆磁束損失も減少する。とくに、1000時間高温暴露後に4MA/mで再着磁した本発明例1のハイブリッド型希土類ボンド磁石の永久磁束損失は3.3%ほどであり、比較例2の6.5%に比べて約1/2も減少する。すなわち、本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石はコンパウンド前駆体Aの構造により、単磁区粒子型希土類磁石粉体を均質に多量に含ませることができるので、高(BH)max化、初期不可逆磁束損失ばかりか、長期不可逆磁束損失や希土類磁石粉体の組織変化に基づく永久磁束損失を低減することができるのである。
【0045】
(実施例の説明8、ハイブリッド組織の観察)
図13(a)は実施例の説明5で示した本発明例1(Sm2Fe173系単磁区粒子型希土類磁石粉体10wt.%)と同じ磁石の破断面の状態を示す特性図である。また、図13(b)は実施例の説明7で示した比較例2(は3wt.%の室温で液状のエポキシ樹脂を結合剤とした従来の異方性希土類ボンド磁石)の破断面を示す特性図である。ただし、両者共に走査方電子顕微鏡による観察結果を示している。図13(a)(b)を比較すると(b)ではNd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体にマイクロクラックが生じていること、磁石粉体自体が破砕されている状況が確認される。これは磁石成形時の圧縮応力(0.8GPa)に抗しきれなかったために生じたものである。他方、本発明にかかる図13(a)では図13(b)のようにNd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体のマイクロクラック、磁石粉体の破砕状況は判り難い。この原因はコンパウンド前駆体セルを形成していたSm2Fe173系単磁区粒子型希土類磁石粉体が粉体状熱可塑性高分子化合物とともにNd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体の損壊を抑制したためであり、引いては実施例の説明5の高(BH)max化、更には実施例の説明6及び実施例の説明7で説明した磁束損失の減少を招いたものと結論付けることができる。
【0046】
(実施例の説明6、塑性加工による賦形とモ−タの基本性能)
本発明例1(Sm2Fe173系単磁区粒子型希土類磁石粉体10wt.%)と同じ条件で本発明にかかる(BH)max=162kJ/m3、厚さ0.97mmの板状ハイブリッド型希土類ボンド磁石を作製した。続いて、前記板状ハイブリッド型希土類ボンド磁石をスタンピング加工によって内半径3.55mm、外半径3.65mm、最大肉厚0.88mm、長さ10mmの薄肉円弧状磁石とした。ただし、当該塑性加工条件は温度120℃、圧力0.5GPa、圧力保持時間0.1secである。このような条件で最終形状に賦形された本発明にかかる薄肉円弧状磁石は亀裂発生することなく、所望の寸法精度が確保されていた。一方、比較例3として、メルトスパンリボンを粉砕した磁気的に等方性のNd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体(Nd12Fe77Co56)をエポキシ樹脂とともに内半径3.55mm、外半径3.65mm、最大肉厚0.88mm、長さ10mmの薄肉円弧状に圧縮成形したボンド磁石を作製した。なお、この磁石の4MA/mバルス着磁後の(BH)maxは72kJ/m3であった。
【0047】
上記2種類の円弧状磁石を4MA/mでパルス着磁したとき、両者の磁束を比較すると本発明にかかる磁石は等方性Nd2Fe14B系圧縮成形ボンド磁石の1.53倍であった。次いで、前記2種類の薄肉円弧状希土類ボンド磁石を外径16mm、軸方向長さ19mmの小型直流モ−タの永久磁石界磁とし、そのトルク定数Ktを求めた。その結果、本発明にかかる磁石を界磁とした直流モ−タのKtは0.0016mN・m/mAを示し、等方性Nd2Fe14B系圧縮成形ボンド磁石を界磁とした直流モ−タのKtに対して1.45倍であった。
一方、本発明例1(Sm2Fe173系単磁区粒子型希土類磁石粉体10wt.%)と同じ条件で本発明にかかる(BH)max=162kJ/m3、厚さ0.97mmの板状ハイブリッド型希土類ボンド磁石を作製した。続いて、前記板状希土類ボンド磁石を図14のような温間圧延で厚さ0.93mmに延伸した。このように、延伸した磁石の破断面を図15に示す。なお、当該磁石の延伸前は図13(a)に相当する。図13(a)と図14によって磁石の延伸前後の破断面を比較すると、均質に延伸されている様子が伺える。
【0048】
当該磁石は圧延方向に可撓性が発現する。そのため、任意の直径を持つ環状形状に賦形することができる。当該磁石は環状に賦形したとき、言うまでもなく半径方向に160kJ/m3級の(BH)maxを有する所謂ラジアル異方性希土類ボンド磁石に他ならない。したがって、実質的に〜80kJ/m3級の(BH)maxである等方性Nd2Fe14B系圧縮成形ボンド磁石を界磁とした直流モ−タのKtに対して1.43倍が得られた。ところで、モ−タの効率ηは機械出力P、損失をWとすると下式で表すことができる。
【0049】
η=[P/(P+W)]・・・(式3)
したがって、等方性Nd2Fe14B系圧縮成形ボンド磁石を界磁とした代表的な小型直流モ−タに対して、本発明の目的のひとつである高出力化によるモ−タの高効率化が実現できると結論づけることができる。
【0050】
【発明の効果】
小型モ−タのための多様な磁石形状に対応する高(BH)maxハイブリッド型希土類ボンド磁石を提供するため、本発明は、磁気的に異方性の多結晶集合型希土類磁石粉体を芯物質として結合剤成分の媒体を介して単磁区粒子型希土類磁石粉体でセルを有するコンパウンド前駆体を準備し、少なくとも当該前駆体と粉体状熱可塑性高分子化合物、結合剤成分とで構成した本発明にかかるコンパウンドを、前記粉体状熱可塑性高分子化合物の可塑化温度領域で配向磁界を印加しながら緻密化する。すると、当該前駆体のセルによる圧縮応力の分散作用や当該粉体状熱可塑性高分子化合物の塑性変形による緩衝作用によってコンパウンド前駆体の芯物質である多結晶集合型希土類磁石粉体相互の機械的損壊を抑制しながら緻密化したグリ−ンコンパクトを作製することができる。然る後、得られた当該グリ−ンコンパクトを加熱し、当該結合剤構成成分を架橋せしめて連続相を形成すると本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石が得られる。さらに、(BH)maxを維持して多様な小型モ−タの磁石形状に対応するために当該磁石を塑性加工で形状変換する技術が本発明の骨子となる。その結果、異方性Nd2Fe14B系多結晶集合型希土類磁石粉体を用いて小口径化、或いは薄肉化しても磁石の(BH)maxが減少しないばかりか、不可逆磁束損失に代表得される耐久性を改善することができる。
【0051】
例えば、小型モ−タに適用し得る任意の環状、或いは円弧状で、例えば、160kJ/m3以上の高(BH)max希土類ボンド磁石が、その磁石の大きさに拘らず容易に作製できるので、高出力、高効率の小型モ−タを提供することができ、電気電子機器類の高性能化を促す。何故なら、従来のメルトスパンリボンを粉砕したNd2Fe14B系希土類磁石粉体を樹脂で固定した等方性希土類ボンド磁石の(BH)maxは略80kJ/m3である。これに対し、任意の環状、或いは円弧状で160kJ/m3以上の高(BH)max希土類ボンド磁石が作製できるからである。
【0052】
モ−タ磁石と鉄心との空隙磁束密度は略(BH)maxの比の平方根となるから、当該小型モ−タの設計思想によるが、約1.4倍の高出力化、30%の小型化、軽量化などが見込まれるのである。
【0053】
以上のように、本発明が対象とするコンピュ−タ周辺機、プリンタなどの電気電子機器類の制御用、駆動用として幅広く使用され、所謂永久磁石回転子型、或は永久磁石界磁型のブラシレスモ−タや直流モ−タに関して、当該機器類の高性能化のもと、小型モ−タの更なる小型軽量化、高出力化に対する要求に応えることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】ラジアル配向磁界成形型の構成図
【図2】異方性多結晶集合型希土類磁石粉体の概念図
【図3】異方性単磁区粒子型希土類磁石粉体の概念図
【図4】(a)コンパウンド前駆体の構成状態aを示す概念図
(b)コンパウンド前駆体の構成状態bを示す概念図
(c)コンパウンド前駆体の構成状態cを示す概念図
【図5】コンパウンド前駆体を含むコンパウンドの概念図
【図6】(a)キャビティへの充填と配向状態aを示す概念図
(b)キャビティへの充填と配向状態bを示す概念図
【図7】(a)コンパウンドの緻密化の状態aを示す概念図
(b)コンパウンドの緻密化の状態bを示す概念図
【図8】(a)延伸前の結合剤の分子配向を示す概念図
(b)延伸後の結合剤の分子配向を示す概念図
【図9】多結晶集合型希土類磁石粉体のマイクロクラックを示す特性図
【図10】異方性ハイブリッド型希土類ボンド磁石の(BH)maxを示す特性図
【図11】異方性ハイブリッド型希土類ボンド磁石の初期不可逆磁束損失を示す特性図
【図12】異方性ハイブリッド型希土類ボンド磁石の長期不可逆磁束損失を示す特性図
【図13】異方性ハイブリッド型希土類ボンド磁石の破断面組織を示す特性図
【図14】延伸した異方性ハイブリッド型希土類ボンド磁石の破断面組織を示す特性図
【符号の説明】
A コンパウンド前駆体
1 多結晶集合型希土類磁石粉体(芯物質)
2 単磁区粒子型希土類磁石粉体(セル形成物質)
3 セル形成媒体となる結合剤構成成分
4 架橋のための結合剤構成成分

Claims (21)

  1. 磁気的に異方性の多結晶集合型希土類磁石粉体を芯物質として結合剤成分の媒体を介して単磁区粒子型希土類磁石粉体でセルを形成したコンパウンド前駆体A、少なくとも当該前駆体と粉体状熱可塑性高分子化合物、結合剤成分とで構成したコンパウンドを、前記粉体状熱可塑性高分子化合物の可塑化温度領域で配向磁界を印加しながら緻密化し、当該前駆体のセルによる圧縮応力の分散、並びに当該粉体状熱可塑性高分子化合物の塑性変形による緩衝作用によってコンパウンド前駆体の芯物質である多結晶集合型希土類磁石粉体相互の機械的損壊を抑制しながら緻密化し、得られた当該グリーンコンパクトの加熱により結合剤構成成分を架橋せしめて連続相を形成するハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法であって、
    前記コンパウンド前駆体Aは、前記結合剤の構成成分に表面被覆された前記多結晶集合型希土類磁石粉体の全表面を覆うように前記単磁区粒子型希土類磁石粉体を付着されることにより構成されるハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
  2. コンパウンド前駆体の芯物質となる多結晶集合型希土類磁石粉体が平均粒子径50〜150μmの磁気的に異方性のNd2Fe14B系希土類磁石粉体である請求項1記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
  3. コンパウンド前駆体のセルとなる単磁区粒子型希土類磁石粉体が平均粒子径1〜5μmの磁気的に異方性のSm2Fe17x(x≒3)系希土類磁石粉体である請求項1記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
  4. コンパウンド前駆体のセルとなる単磁区粒子型希土類磁石粉体が平均粒子径1〜5μmの磁気的に異方性のSmCo5系希土類磁石粉体である請求項1記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
  5. コンパウンド前駆体のセルとなる単磁区粒子型希土類磁石粉体が前駆体全量の5wt.%以上、60wt.%以下である請求項1記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
  6. コンパウンド前駆体の単磁区粒子型希土類磁石粉体セル形成媒体が分子鎖中に2個以上のオキシラン環を有する室温で液状のエポキシオリゴマ−である請求項1記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
  7. コンパウンド前駆体のセル構成物質としてオキシラン環に対する粉体の潜在性架橋剤を添加した請求項1記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
  8. 熱可塑性高分子化合物粉体がコンパウンド前駆体のセル形成媒体と反応し得る官能基を有する請求項1記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
  9. 熱可塑性高分子化合物粉体がコンパウンド前駆体の単磁区粒子型希土類磁石粉体セル形成媒体のオキシラン環と反応し得るアミノ活性水素(−NHCOO−)を有するポリアミドまたは/およびポリアミドイミド粉末である請求項1記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
  10. ハイブリッド型希土類ボンド磁石を塑性加工で形状変換する工程を付加した請求項1記載の希土類ボンド磁石。
  11. 結合剤構成成分の架橋反応で生成した連続相を延伸し、シ−ト状から環状に形状変換する請求項1記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
  12. 延伸率を10%以下とした厚さ1.1mm以下のシ−ト状から環状に形状変換する請求項1,9記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
  13. 結合剤構成成分の架橋反応で生成した連続相を不等延伸し、シ−ト状から円弧状に形状変換する請求項1記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
  14. ホットスタンパブルでシ−ト状から円弧状に形状変換する請求項1記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
  15. 最大エネルギ−積(BH)maxが160kJ/m3以上である請求項1記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
  16. 環状磁石の直径が25mm以下、最大エネルギ−積(BH)maxが160kJ/m3以上である請求項1、請求項10、請求項11、請求項12、請求項15記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
  17. 円弧状磁石の最大厚さが1mm以下、最大エネルギ−積(BH)maxが160kJ/m3以上である請求項1、請求項10、請求項13、請求項14、請求項15記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
  18. 請求項1、請求項10、請求項11、請求項12、請求項15記載のラジアル異方性環状ハイブリッド型希土類ボンド磁石を搭載したブラシレスモ−タ。
  19. 請求項1、請求項10、請求項11、請求項12、請求項15記載のラジアル異方性環状ハイブリッド型希土類ボンド磁石を搭載した直流モ−タ。
  20. 請求項1、請求項10、請求項13、請求項14、請求項15記載のラジアル異方性円弧状ハイブリッド型希土類ボンド磁石を搭載したブラシレスモ−タ。
  21. 請求項1、請求項10、請求項13、請求項14、請求項15記載のラジアル異方性円弧状ハイブリッド型希土類ボンド磁石を搭載した直流モ−タ。
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