JPS63258404A - 抗歯石抗歯垢口腔用組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野： 本発明は、抗菌性、抗歯垢性、および抗歯石性の口腔組
成物に関する。さらに詳細には、本発明は、ポ＋）＋Ｊ
ン酸塩抗歯石物質（すなわち、抗歯石物質）と歯垢生成
防止に有効な相溶性の抗菌物質を含有した口腔組成物に
関する。

従来の技術： ガラファーらによる米国特許第４，６２７，９７７号、
バーランらによる米国特許第４．５１５，７７２号、お
よびバーランによる米国特許第４．３２３，５５１号に
は、種々のポリリン酸塩化合物を含んだ口腔組成物が開
示・されている。ガラファーらによる特許では、分子脱
水された線状のポリリン酸塩を、フッ素イオン供給源お
よびポリカルボキシレート合成線状重合体と併用して、
歯石の形成を防止している。

バーランらによる特許およびバーランによる特許では、
水溶性のピロリン酸ニアルカリ金属塩が、単独またはピ
ロリン酸四アルカリ金属塩と混合して使用されている。

＝　　７　− 歯の表面に歯石が生じるのを防止する口腔組成物は極め
て望ましい。なぜなら、歯石は歯周に起こるいろいろな
疾患の原因の１つだからである。

従って歯石を減少させることは口内の衛生状態を良くす
ることになる。

歯垢は歯石の前駆物質である。しかしながら歯石の場合
と異なり、歯垢は歯肉の縁も含めて歯の表面のいかなる
場所にも生成しうる。従って、歯垢は見苦しいだけでな
く、歯肉炎の発生にも繋がる。

よって、抗歯石物質を含有した口腔組成物中に、歯垢を
減少させることがわかっている抗菌物質を組み込むこと
が極めて望ましい。実際、このことはヴインソンらによ
る米国特許第４，０２２，８８０号に記載されており、
この中では、抗歯石物質として亜鉛イオンを与える化合
物が、歯垢菌の成長を妨げるのに有効な抗菌物質と混合
されている。また種々の抗菌物質が、グアニドや第四ア
ンモニウム化合物のようなカチオン性化合物並びにハロ
ゲン化サリチルアニリドやハロゲン化ヒドロキシジフェ
ニルエーテルのような非カチオン性化合物も含めて、亜
鉛化合物と併用された形で説明されている。

従来より、クロルヘキシジン、ペンズソニウムクロライ
ド（ｂｅｎｚｔｈｏｎｉｕｍ　ｃｈｌｏｒｉｄｅ）　、
およびセチルピリジニウムクロライドのようなカチオン
性抗菌物質が抗菌性、抗歯垢性物質としての主たる検討
課題となっている。しかしながら、亜鉛抗歯石物質と組
み合わせて使用されているにもかかわらず、ポリリン酸
塩抗歯石物質のようなアニオン性化合物と併用すると効
果を示さない。ポリリン酸塩はキレ−１・他剤であり、
キレート効果によりカチオン性抗菌物質の有効性が増大
することが従来より公知となっている（例えば、殺菌、
滅菌。

および保存、第２版、ブラック著、　１９７７、　９１
５ページ、および微生物細胞の抑制および破壊。

ヒューゴ著、１９７１．　２１５ページ参照）ことから
考えると、効果が現れないということは驚くべきことで
ある。実際、米国特許第４．３２３，５５１号に記載の
ピロリン酸塩を含有した歯垢抑制口内洗浄剤中には第四
アンモニウム化合物が含まれており、また米国特許第４
，５１５，７７２吋に記載のピロリン酸塩含有抗歯石組
成物中には、ビス−ビグアニド抗歯垢物質が含まれてい
る。

カチオン性抗菌物質が抗歯石物質として存在１゜ている
ポリリン酸塩と適合しないという驚くべき事実から考え
て、他の抗菌物質が効果を有するとは全く予想外であっ
た。

発明が解決しようとする課題： 本発明の利点は、抗歯石口腔組成物において歯垢の形成
を防止するのに、ある種の抗菌物質が有効であるという
ことである。

本発明の他の利点は、歯垢および歯石の形成を減少させ
るのに有効な組成物が提供されることである。

本発明のさらに他の利点は、歯肉炎の発生を減少させる
のに有効な、抗歯垢性・抗歯石性の口腔組成物が提供さ
れることである。

本発明のさらに他の利点は、以下の説明を考察すれば明
らかとなろう。

課題を解決するための手段： 本発明のある態様によれば、本発明は、口腔に許容しう
るビヒクルにおいて、必須の抗歯石物質として少なくと
も１種の線状の分子脱水されたポリリン酸塩からなる抗
歯石物質の有効量、およびハロゲン化シフ−丁ニルエー
テル、フェノール化合物、ベンゾエートエステル、およ
びハロゲン化カルバニリドからなる群から選ばれる実質
的に水不溶性の非力子オン性抗菌物質の、抗歯垢性を発
現するだめの有効量からなる口腔組成物に関する。

抗歯垢性効果、安全性、および処方の観点から、特に望
ましい抗菌物質の代表的な例としては以下のようなもの
がある。

ハロゲン化ジフェニルエーテル ２’、　４．４′−トリクロロ−２−ヒドロキシ−ジフ
ェニルエーテル（トリクロサン）２ ．２′−ジヒドロキシ−５，５′−ジブロモ−ジフェニ
ルエーテル フェノール化合物（フェノールおよびその同族体、モノ
−およびポリ−アルキルおよび芳香族バロフェノール、
レゾルシンおよびその誘導体、ビスフェノール化合物、
およびハロゲン化サリチルアニリドを含む） フェノールおよびその同族体 フェノール ２−メチル−フェノール ３−メチル−フェノール ４−メチル−フェノール ４−エチル−フェノール ２．４−ジメチル−フェノール ２．５−ジメチル−フェノール ３．４−ジメチル−フェノール ２．６−ジメチル−フェノール ４−ｎ−プロピル−フェノール ４−ｎ−ブチル−フェノール ４−ｎ−アミル−フェノール ４−　ｔｅｒｔ−アミル−フェノール ４−ｎ−ヘキシル−フェノール ４−ｎ−へプヂルーフェノール メチル−ｐ−クロロフェノール エチル−ｐ−クロロフェノール ｎ−プロピル−ｐ−クロロフェノール ｎ−ブチル−ｐ−クロロフェノール ｎ−アミル−ｐ−クロロフェノール ｓｅｅ　−アミル−ｐ−クロロフェノールｎ−ヘキシル
−ｐ−クロロフェノール シクロへキシル−ｐ−クロロフェノールｎ−へブチル−
ｐ−クロロフェノール ｎ−オクチル−ｐ−クロロフェノール ０−クロロフェノール メチル−０−クロロフェノール エチル−０−クロロフェノール ｎ−プロピルＯ−クロロフェノール ｎ−ブチル−０−タロロフェノール ｎ−アミルー○−クロロフェノール ｔｅｒｔ−アミル−０−クロロフェノールｎ−へキシル
−〇−クロロフェノール ｎ−へブチル−Ｏ−クロロフェノール ｐ−クロロフェノール ０−ベンジル−ｐ−タロロフェノール ○−ベンジル−ｍ−メチル−ｐ−クロロフェノール ０−ベンジル−ｍ、ｍ−ジメチル−ｐ−クロロフェノー
ル ０−フェニルエチル−ｐ−クロロフェノール０−フェニ
ルエチル−ｍ−メチル−ｐ−’）ロロフェノール ３−メチル−ｐ−クロロフェノール ３．５−ジメチル−ｐ−クロロフェノール６−エチル−
３−メチル−ｐ−クロロフェノール ６−ｎ−プロピル−３−メチル−ｐ−クロロフェノール ６−イソプロビル−３−メチル−ｐ−クロロフェノール ２−エチル−３，５−ジメチル−ｐ−クロロフェノール ６−ｓｅｅブチル−３−メチル−ｐ−クロロフェノール ２−イソプロピル−３，５−ジメチル−ｐ−クロロフェ
ノール ６−ダニチルメチル−３−メチル−ｐ−クロロフェノー
ル ６−イソプロビル−２−エチル−３−メチル−ｐ−クロ
ロフェノール ２−　ｓｅｅアミル−３，５−ジメチル−ｐ−クロロフ
ェノール ２−ジエチルメチル−３，５−ジメチル−ｐ−クロロフ
ェノール ６−　ｓｅｅオクチル−３−メチル−ｐ−クロロフェノ
ール ｐ−ブロモフェノール メチル−ｐ−ブロモフェノール エチル−ｐ−ブロモフェノール ｎ−プロピル−ｐ−ブロモフェノール ｎ−ブチル−ｐ−ブロモフェノール ｎ−アミル−ｐ−ブロモフェノール ８ｅｃ−アミル−ｐ−ブロモフェノールｎ−へキシル−
ｐ−ブロモフェノール シクロへキシル−ｐ−ブロモフェノール０−ブロモフェ
ノール ｔｅｒｔ−アミル−０−ブロモフェノールｎ−へキシル
−０−ブロモフェノール ｎ−プロピル−ｍ、ｍ−ジメチル−〇−ブロモフェノー
ル ２−フェニルフェノール ４−クロロ−２−メチルフェノール ４−クロロ−３−メチルフェノール ４−クロロ−３，５−ジメチルフェノール２．４−ジク
ロロ−３，５−ジメチルフェノール３．４，５．６−テ
トラブロモ−２−メチルフェノール５−メチル−２−ペ
ンチルフェノール ４−イソプロピル−３−メチルフェノール５−クロロ−
２−ヒドロキシジフェニルメタンレゾルシンおよびその
誘導体 レゾルシン メチル−レゾルシン −１６＝ エチル−レゾルシン ｎ−プロピル−レゾルシン ｎ−ブチル−レゾルシン ｎ−アミル−レゾルシン ｎ−ヘキシル−レゾルシン ｎ−ヘプチル−レゾルシン ｎ−オクチル−レゾルシン ｎ−ノニル−レゾルシン フェニル−レゾルシン ペンジル−レゾルシン フェニルエチル−レゾルシン フェニルプロピル−レゾルシン ｐ−クロロベンシル−レゾルシン ５−クロロ−２，４−ジヒドロキシジフェニルメタン ４′−クロロ−２，４−ジヒドロキシジフェニルメタン ５−ブロモ−２，４−ジヒドロキシジフェニルメタン ４′−ブロモ−２，４−ジヒドロキシジフェニルメタン ビスフェノール化合物 ２．２′−メチレンビス（４−クロロフェノール）２．
２′−メチレンビス（３，４，６−トリクロロフェノー
ル） ２．２′−メチレンビス（４−クロロ−６−ブロモフェ
ノール） ビス（２−ヒドロキシ−３，５−ジクロロフェニル）ス
ルフィド ビス（２−ヒドロキシ−５−クロロベンジル）スルフィ
ド ハロゲン化サリチルアニリド ４′、５−ジブロモサリチルアニリド ３．４’、５−１−ジクロロサリチルアニリド３．４’
、５−１−ジブロモサリチルアニリド２．３．３’、５
−テトラクロロサリチルアニリド３．３’、５−）ジク
ロロサリチルアニリド３．５−ジブロモ−３′−トリフ
ルオロメチルサリチルアニリド ５−ｎ−オクタノイル−３’−トリフルオロメチルサリ
チルアニリド ３．５−ジブロモ−４’−１−リフルオロメチルサリチ
ルアニリド ３．５−ジブロモ−３′−トリフルオロメチルサリチル
アニリド（フルオロフェン） 安息香酸エステル ｐ−ヒドロキシ安息香酸 ｐ−ヒドロキシ安息香酸メチル ｐ−ヒドロキシ安息香酸エチル ｐ−ヒドロキシ安息香酸エチル ｐ−ヒドロキシ安息香酸ブチル ハロゲン化カルバニリド ３．４．４’−トリクロロカルバニリド３−トリフルオ
ロメチル−４，４′−ジクロロカルバニリド ３．３’、４−）−リクロロカルバニリドロ腔組成物中
には、抗歯垢性を発現する量の抗菌物質が含有されてお
り、通常的０．０１〜５重量％、好ましくは約０．０３
〜１重量％存在する。抗菌物質は実質的に水不溶性であ
って、このことは２５°Ｃにおける水に対する溶解度が
約１％以下であることを意味し、またさらに約０．１％
以下であってもよい。アニオン化しうる基が存在する場
合は、イオン化が起こらないようなｐＨで溶解度を測定
する。

好ましいハロゲン化ジフェニルエーテルはトリクロサン
である。好ましいフェノール化合物はへキシルレゾルシ
ン、２．２’−メチレンビス（４−クロロ−６−ブロモ
フェノール）、およびフルオロ菌性抗歯垢化合物はトリ
クロサンである。トリクロサンは、亜鉛イオンを与える
抗歯石物質と組み合わせた形での抗菌物質として、前記
米国特許第４．０２２，８８０号に開示されている。さ
らにトリクロサンは、６．０ｍｍ未満のラメラスペース
を有するラメラ液晶界面活性剤相を含むように配合して
あって、必要に応じて亜鉛塩を含有させることのできる
歯みがき中における抗歯石物質としてレーンらによる公
開ヨーロッパ特許出願０１６　］、８９８に、またクエ
ン酸亜鉛三水和物を含有する歯みがき中における抗歯石
物質としてサクストンによる公開ヨーロッパ特許出願０
１６１８９に開示されている。

抗歯石物質として作用する、分子脱水された線状ポリリ
ン酸塩は公知であり、通常、全部または部分的に中和さ
れた水溶性のアルカリ金属塩（例えば、カリウム塩やナ
トリウム塩で、好ましくはナトリウム塩）またはアンモ
ニウム塩、およびこれらの混合物の形で使用される。代
表的な例としては、ヘキサメタリン酸ナトリウム、トリ
ポリリン酸すトリウム、二酸二すｌ・リウム、−酸三す
トリウム、およびピロリン酸四す）・リウム等がある。

線状ポリリン酸塩は（Ｎ　ａ　Ｐ　０３）　ｎに相当し
、このときｎは約２〜約］−２５である。線状ポリリン
酸塩は、口腔組成物中において、通常的０．１〜７重量
％、好ましくは約１−〜７重量％、さらに好ましくは約
２〜７重量％使用される。

（Ｎ　ａ　Ｐ　Ｏｓ　）。におけるｎが３以上のとき、
前記ポリリン酸塩はガラスとしての特性を示す。

特に望ましい抗歯石物質は、ピロリン酸四ナトリウム、
ピロリン酸四カリウムのようなピロリン酸四アルカリ金
属塩、およびこれらの混合物である。ピロリン酸四カリ
ウム／ピロリン酸四ナトリウム重量比が約４．３／２．
７〜約６／１であるような、約４．３〜約７重量％の口
腔組成物からなる抗歯石物質が特に好ましい。

口腔組成物の抗歯石効果を最適化するために、ピロリン
酸塩の酵素分解に対する抑制剤を存在させるのが望まし
い。このような薬剤は、２５〜５．０００ｐｐｍのフッ
化物イオンを供給するのに十分な量のフッ化物イオン源
、および約１．０００〜約１．０００，０００の分子量
、好ましくは約３０，０００〜約５００．０００の分子
量を有する０〜３％のアニオン性ポリカルボキシレート
合成重合体からなる。

酸ホスファターゼ酵素分解およびピロホスファターゼ酵
素分解に対する抑制剤成分としてのフッ化物イオン供給
源、すなわちフッ素供給成分は、当業界では抗カリエス
剤として公知である。これらの化合物は水に対する溶解
性が低くても、また高くてもよい。これらの化合物は、
水中においてフッ化物イオンを放出できること、また口
腔組成物中の他の化合物と望ましくない反応を起こさな
いことを特徴とする。これらの化合物としては、水溶性
のアルカリ金属塩やアルカリ土類金属塩のような無機フ
ッ化物塩、例えば、フッ化ナトリウム、フッ化カリウム
、フッ化アンモニウム、フッ化カルシウム、フッ化第−
銅のようなフッ化銅、フッ化亜鉛、フッ化バリウム、フ
ッ化ケイ素酸ナトリウム、フッ化ケイ素酸アンモニウム
、フッ化ジルコン酸ナトリウム、モノフルオロリン酸ナ
トリウム、モノ−およびジ−フルオロリン酸アルミニウ
ム、およびフッ化ピロリン酸ナトリウムカルシウム等が
ある。フッ化ナトリウム錫のようなアルカリ金属−錫フ
ッ化物、モノフルオロリン酸ナトリウム（ＭＦＰ）、お
よびこれらの混合物が好ましい。

フッ素供給化合物の使用量は、ある程度、化合物の種類
、溶解度、および口腔組成物の調製のタイプによって変
わるが、無毒性を示すような量−２づ　− でなければならず、通常は組成物巾約０．００５〜約３
．０％組み込まれる。歯みがき組成物（例えば、デンタ
ルゲル、練り歯みがき（クリームも含む）、歯みがき粉
、またはデンタルタブレット等）においては、組成物の
重量に対し最大的５．０００ｐｐｍまでのＦイオンを放
出するような使用量であれば十分であると考えられる。

このような化合物は適切な最少量で使用してもよいが、
通常は約３００〜２．０００ｐｐｍの、好ましくは約８
００〜１，５００ｐｐｍのフッ化物イオンを放出するの
に十分な量を使用するのが好ましい。

代表的なアルカリ金属フッ化物の場合、組成物の重量を
基準として、最大約２重量％、好ましくは約０．０５〜
１重量％含まれ、また、モノフルオロリン酸ナトリウム
の場合、約０．１〜３重量％、具体的には約０．７６重
量％含まれている。

トローチ剤やチューインガムのような歯みがき組成物に
おいては、通常約５００ｐｐｍ、好ましくは約２５〜約
３００ｐｐｍのフッ化物イオンを放出するのに十分な量
のフッ素供給化合物が含まれている。一般一　　２４　
− には、このような化合物は約０．００５〜約１．０重量
％存在している。

アニオン性ポリカルボキシレート合成重合体は、アルカ
リ性ホスファターゼ酵素の抑制剤である。

アニオン性ポリカルボキシレート合成重合体、および本
化合物と種々のカチオン性殺菌剤、亜鉛、およびマグネ
シウムとの錯体については、例えば、シエドロフスキー
による米国特許第３，４２９．９６３号；ガラファーに
よる米国特許第４，１５２．４２０号；ディヒテルらに
よる米国特許第３，９５６．４８０号；ガラファーによ
る米国特許第４．１３８，４７７号；およびガラファー
らによる米国特許第４．１８３，９１４号等に既に開示
されている。しかしながら、ガラファーらによる前記米
国特許第４．６２７，９７７号においてのみ、ピロリン
酸塩抗歯石物質の唾液による加水分解を防止するために
、フッ化物イオン供給源化合物とあまり組み合わせずに
、こうしたポリカルホキシレー）・の単独使用が開示さ
れている。上記のいくつかの特許にて開示されているア
ニオン性ポリカルボキシレート合成重合体は、本発明の
組成物および方法において機能的に作用すること、また
このような開示内容は、ある程度参照の形で引用されて
いることに留意すべきである。

アニオン性ポリカルボキシレート合成重合体（ここでは
使用は任意であるが使用するのが好ましい）は公知であ
り、遊離の酸、または好ま］７くは部分中和、さらに好
ましくは完全中和した水溶性のアルカリ金属（例えは、
カリウムおよび好ましくはすトリウ１、）塩、もしくは
アンモニウム塩の形で使用されることが多い。無水マレ
イン酸またはマレイン酸と他の重合可能なエチレン性不
飽和モノマーとの１：１〜］：４コポリマー、好ましく
は無水マレイン酸とメチルビニルエーテルからなる、分
子量（Ｍ、　Ｗ、）は約３０，０００〜約１．０００，
０００のコポリマーが好ましい。これらのコポリマーは
、例えばガントレッツＡＮ１３９（Ｍ、　Ｗ、　５００
，０００）、　ＡＮ　［９（Ｍ、　Ｗ、　２５０，００
０）および好ましくは５−９７薬品グレード（Ｍ、　Ｗ
。

７０．０００）としてＧＡＦコーポレーションより市販
されている。「合成」という用語は、カルボキシメチル
セルロースおよびセルロースや天然ゴ１、の他の誘導体
からなる公知の増粘剤またはゲル化剤を除外するために
使用している。

他の有効なポリ力ルポキシレ−１・重合体としては、−
上記の米国特許第３，９５６，４８０号に開示されてい
るものも含まれ、無水マレイン酸と、エチルアクリレー
ト、ヒドロキシエチルメタクリレート、Ｎ−ビニル−２
−ピロリドン、またはエチレンとの１：１コポリマー（
後者のコポリマーは、例えばモンサント社製のＥＭＡＮ
ｏ、１１０３．（Ｍ、　Ｗ、　１０．０００）およびＥ
ＭＡグレード６１として市販されている）、およびアク
リル酸と、メチルメタクリレート、ヒドロキシエチルメ
タクリレート、メチルアクリレート、エチルアクリレー
ト、イソブチルビニルエーテル、またはＮ−ビニル−２
−ピロリドンとの１：１コポリマーがある。

上記米国特許第４．Ｌ３Ｌ４７７号および４，１８３．
９１４号に開示されているさらに他の有効なポリ力ルポ
キシレ−１・重合体としては、無水マレイン酸と、スチ
レン、イソブチレン、またはエチルビニルエーテルとの
コポリマー、ポリアクリル酸、ポリイタコン酸、ポリマ
レイン酸、および分子量が１、、ＯＯＯのスルホアクリ
ル酸オリゴマー（ユニロイヤル社よりＮＤ−２として市
販）などがある。

活性化された炭素−炭素オレフィン性二重結合および少
なくとも１４個のカルボキシル基を含むオレフィン性ま
たはエチレン性不飽和カルボン酸、すなわちモノマー分
子中において、カルボキシル基に対してα−β位に二重
結合があるために容易に重合しうるオレフィン性二重結
合を含有した酸を重合させるのが一般には適切である。

このような酸の例としては、アクリル酸、メタクリル酸
、エタクリル酸、α−クロロアクリル酸、クロトン酸、
β−アクリルオキシプロピオン酸、ソルビン酸、α−ク
ロロソルビン酸、桂皮酸、β−スチリルアクリル酸、ム
コン酸、イタコン酸、シトラコン酸、メザコン酸、グル
タコン酸、アコニット酸、α−フェニルアクリル酸、２
−ベンジルアクリル酸、２−シクロヘキシルアクリル酸
、アンゲリカ酸、ランベル酸、フマール酸、マレイン酸
、およびこれらの無水物などがある。このようなカルボ
ン酸モノマーと共重合しうる別種のオレフィン系モノマ
ー古しては、酢酸ビニル、塩化ビニル、マレイン酸ジメ
チル等がある。コポリマーは十分な量のカルボン酸塩部
分を有するので、水に対する溶解度が高い。

さらに本発明において有用なのは、チョウジらによる米
国特許第３，９８０，７６７号；ロバーツらによる米国
特許第３，９３５，３０６号；パーラらによる米国特許
第３，９１９，４０９号；ハリソンによる米国特許第３
．９１１９０４号；およびコロドニーらによる米国特許
第３，７１１，６０４号中に練り歯みがき成分として開
示されている、いわゆるカルボキシビニルポリマー類で
ある。これらは例えばＢ、Ｆ、グツドリッチ社からカー
ボボール９３４．　９４０．　９４１という商品名で市
販されており、これらの製品は、約０．７５〜約２．０
％のポリアリルスクロースまたはポリアリルペンタエリ
スリト−ルで架橋したコロイド状の水溶性ポリアクリル
酸ポリマーからなる。

アニオン性ポリカルボキシレート合成重合体は主として
、任意のハロゲンおよび〇−含有置換基、および例えば
エステル基、エーテル基、およびＯＨ基において存在す
るような結合部を有する炭化水素であり、本発明の組成
物中において通常は約０．０５〜３重量％、好ましくは
０．０５〜２重量％、さらに好ましくは０．１〜２重量
％使用される。歯研磨剤を含有した歯みがき組成物にお
いては、通常これらの使用範囲の上限量が使用され、歯
のブラッシングの形態（例えば、練り歯みがき（クリー
ムを含む）、ゲル、粉末、およびタブレット）に応じて
使用される。増粘またはゲル化のために、上記の範囲を
越えた量を使用してもよい。

上述したように、これらのポリカルボキシレート重合体
はアルカリホスファターゼ酵素の効果的な抑制剤である
ことが判明した。この酵素はｐＨが約７．０以下におい
ては殆ど（ピロリン酸塩の加水分解に対する）活性を示
さないので、必要であれば、７．０以下のｐＩＩで作用
するように処方を組んだ口腔組成物から、ポリカルボキ
シレート重合体成分を除くことができる。しかしながら
、このような除外を行うと、広いｐＨ範囲（約４．５〜
１０）にわたる本発明の口腔組成物の多用性と抗歯石有
効性が減じることがある。

口内洗浄剤、トローチ剤、およびチューインガムのよう
な口腔組成物においては、通常最大約５ｏｏｐｐｍ、好
ましくは約２５〜約３００ｐｐｍ　（重量）のフッ化物
イオンを放出するのに十分な量のフッ素供給化合物を含
有させることができる。一般には、約０．００５〜約１
．０重量％のフッ素供給化合物が含まれる。

本発明のある極めて好ましい形態においては、口腔組成
物は実質的に液状である（例えば、口内洗浄剤やリンス
剤）。このような組成物においては、通常ビヒクルは水
−アルコール混合物であり、以下に説明するような湿潤
剤を含有させるのが望ましい。一般には、水とアルコー
ルの重量比は、約１＝１〜約２０：１、好ましくは約３
：１〜約１０：１、さらに好ましくは約４＝１〜約６＝
１の範囲である。このタイプの組成物における水−アル
コール混合物のトータル量は、通常組成物を基準として
約７０〜約９９．９重量％の範囲である。アルコールは
通常エタノールまたはイソプロパツールであり、エタノ
ールが好ましい。

本発明によるこのような液状物および他の組成物のｐＩ
Ｉは、一般には、約４，５〜９、通常は約５．５〜８の
範囲であり、好ましくは約６〜約８．０の範囲である。

本発明の組成物は、歯のエナメル質から実質的に石灰質
を取り除いたり、あるいはまたエナメル質に損傷を与え
たすせずに、ｐＨ５以下で口腔に使用できることに注目
すべきである。

ｐＨは、例えばクエン酸や安息香酸などの酸、あるいは
水酸化ナトリウムのような塩基を使用して調整すること
ができ、またクエン酸ナトリウム、安息香酸ナトリウム
、炭酸ナトリウム、重炭酸ナトリウム、リン酸水素二ナ
トリウム、リン酸二水素ナトリウムなどのような緩衝剤
で処理することもできる。

本発明のある他の望ましい形態においては、口腔組成物
は、歯みがき粉、デンタルタブレット、または歯みがき
剤（すなわち、練り歯みがき（デンタルクリーム）また
はゲル状歯みがき）のような、実質的に固体状またはペ
ースト状のものであってよい。このような固体状または
ペースト状の口腔組成物のビヒクルには、通常歯科的に
許容しうる磨き剤が含まれる。このような磨き剤の例と
しては、水不溶性の、メタリン酸ナトリウム、メタリン
酸カリウム、リン酸三カルシウム、リン酸カルシウム三
水和物、無水リン酸二カルシウム、ピロリン酸カルシウ
ム、オルトリン酸マグネシウム、リン酸三マグネシウム
、炭酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸ジルコ
ニウム、シリカ、ベントナイト、およびこれらの混合物
などがある。他の適切な磨き剤としては、米国特許第３
．０７０．５１０号に記載されている、メラミン−ホル
ムアルデヒド、フェノール−ホルムアルデヒド、尿素−
ホルムアルデヒド、架橋ポリエポシキド、および架橋ポ
リエステルのような、粒状の熱硬化性樹脂がある。好ま
しい磨き剤は、最大粒径が約５ミクロン、平均粒径が約
１，１ミクロンで、表面積が最大的５０　、０００ｃｎ
？　／　ｇであるような結晶質シリ力、シリカゲル、コ
ロイダルシリカ、および非晶質のアルミノケイ酸アルカ
リ金属錯体である。

視覚的に透明なゲルを使用する場合、コロイダルシリカ
磨き剤〔例えば、サイロイド７２（Ｓｙｌｏｉｄ７２）
およびサイロイド７４として市販されているもの、また
はザントセル１００　（Ｓａｎｔｏｃｅｌ　１００）ア
ルミノケイ酸アルカリ金属塩錯体として市販されている
もの〕が特に有用である、なぜならばこれらは、歯みが
きに通常使用されるゲル化剤−液体（水および／または
湿潤剤を含む）系の屈折率にかなり近い屈折率をｆＴす
るからである。

、いわゆる「水不溶性」磨き剤の多くは、アニオンとし
ての特性を示Ｌ７、少量の水溶性物質も含有している。

ソーぺの応用化学辞典（第９巻、第４版、Ｉ）ｐ、５Ｌ
Ｏ−５１１）に示されているようないかなる方法（二よ
っても、不溶性のメタリン酸すｌ・リウｊ、を形成させ
ることができる。マッドレルの塩およびクロールの塩と
して知られている不溶性メタリン酸すトリウムの形態も
、適切な磨き剤の例である。これらのメタリン酸塩は水
に対する溶解度が低く、従って通常不溶性メタリン酸塩
（ＩＭＦ）と呼ばれている。この中には、少量の水溶性
リン酸塩が不純物として存在している（通常最大４重量
％）。水溶性りン酸塩の量（水不溶性メタリン酸塩の場
合、水溶性のトリメタリン酸すトリウムを含＃している
ものと考えられる）は、必要であれば水洗することによ
って低減または除去することができる。水不溶性のアリ
カリ金属メタリン酸塩は通常、１−％以下の水溶性リン
酸塩の粒径が３７ミクロンより大きいような粉末形態で
使用される。

固体状またはペースト状組成物中には、磨き剤が通常約
１０〜約９９重量％含まれている。練り歯みがきにおい
ては約１０〜約７５％、歯みがき粉においては約７０〜
約９９％含有させるのが好ましい。

練り歯みがきにおいては、液状ビヒクルは、組成物を基
準として約２０〜８０重量％の水および湿潤剤からなっ
ていてもよい。適切な湿潤剤／キ４・リヤーの例として
は、グリセリン、プロピレングリコール、ソルビト−ル
、ポリプロピレングリコール、および／またはポリエチ
レングリコール（例えば、分子量４００〜６００）など
がある。さらに、水、グリセリン、およびソルビトール
からなる液状混合物も使用である。屈折率が重要なポイ
ントとなる透明ゲルにおいては、約３〜３０重量％の水
、０〜約７０重量％のグリセリン、および約２０〜８０
重量％のソルビト−ルを使用するのが好ましい。

練り歯みがき、クリーム、およびゲルには通常、天然も
しくは合成の増粘剤またはゲル化剤が、約０１−〜約１
０重量％、好ましくは約０．５〜約５重量％含有されて
いる。適切な増粘剤は、合成ヘクトライ）・、すなわち
コロイド状の合成マグネシウムアルカリ金属シリゲート
錯体クレー（例えば、ラポルテ・インダストリーズ・リ
ミテッドからラポナイト（例えば、ｃｐ、　　５ｐ２０
０２．　Ｄ）として市販されている）である。ラポナイ
ｌ−Ｄの分析結果によると、およその重量％値として、
５８．００％のＳ　ｔ　０２　、　２５．４．０％のＭ
ｇ０．３．０５％のＮ　ａ　２０　。

０．９８％のＬ　１０２　、およびいくらかの水と痕跡
量の他の金属からなっている。ラポナイトＤの良化−３
６＝ 重は２．５３、みかけの嵩密度（湿度８％におけるｇ　
／　ｍｌ　）は１．０である。

他の適切な増粘剤としては、トチャカ、トラガカントゴ
ム、澱粉、ポリビニルピロリドン、ヒドロキシエチルプ
ロピルセルロース、ヒドロキシブチルメチルセルロース
、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシエ
チルセルロース（例えば、ナトロソール（Ｎａｔｒｏｓ
ｏｌ）として市販）、カルボキシメチルセルロースナト
リウム、および微粉末サイロイド（例えば、２４４）の
ようなコロイダルシリカなどがある。

周知のごとく、口腔組成物は、適切な表示パッケージの
形で販売されている。従って、マウスリンスのジャーに
は、それをマウスリンスまたは口内洗浄剤として説明し
ているラベルが付いており、またその使用説明書も添付
されている、そして練り歯みがき、クリームまたはゲル
は、通常折りたたみ可能なデユープ、スクィーズポンプ
、または内容物を計量するための加圧ディスペンサー中
に入っており、それを練り歯みがき、ゲルまたはデンタ
ルクリームとして説明しているラベルが付いている。

本発明の組成物においては、予防作用を増進させるため
、口腔内に抗歯石物質を十分に分散させ易くするため、
また本発明の組成物を化粧品的な観点からより受は入れ
易（するために、有機界面活性剤が使用される。この有
機界面活性剤は、好ましくはその性質がアニオン性、ノ
ニオン性、または両性であって、界面活性剤として組成
物に洗浄力と泡立ち性を（＝Ｊ与するような洗浄性物質
を使用するのが好ましい。アニオン性界面活性剤の適切
な例としては、水素化ヤシ油脂肪酸のモノ硫酸化モノグ
リセリドのナトリウム塩のような水溶性高級脂肪酸モノ
グリセリドモノ硫酸塩、ラウリル硫酸ナトリウムのよう
な高級アルキル硫酸塩、ドデシルベンゼンスルホン酸ナ
トリウムのようなアルキルアリールスルホン酸塩、高級
アルキルスルホアセテート、１，２−ジヒドロキシプロ
パンスルホネートの高級脂肪酸エステル、および低級脂
肪族アミノカルボン酸化合物の実質的に飽和した高級脂
肪族アシルアミド（例えば、脂肪酸基、アルキル基、ま
たはアシル基において１２〜１６個の炭素原子を有する
もの）などがある。最後に述べたアミドの例としては、
Ｎ−ラウロイルサルコシン、およびＮ−ラウロイルサル
コシン、Ｎ−ミリストイルサルコシン、またはＮ−バル
ミトイルサルコシンのナトリウム塩、カリウム塩、およ
びエタノールアミン塩などがある。なおこれらはソープ
またはこれに類似した高級脂肪酸物質を実質的に含有し
てはならない。本発明の口腔組成物においては、これら
のサルコシネート化合物を使用するのが特に好ましい、
なぜならこれらの化合物は、炭水化物による口腔内にお
ける酸形成の防止に関して、長時間にわたって顕著な効
果を示し、さらに酸溶液に対する歯のエナメル質の溶解
度をある程度減少させるからである。水溶性ノニオン界
面活性剤の例としては、長い疎水性の鎖（例えば、炭素
数が１２〜２０の脂肪族鎖）を有する種々の反応性水素
含有化合物とエチレンオキシドとの縮合物があり、これ
らの縮合物（“エトキサマー”）は、例えば、脂肪酸、
脂肪アルコール、脂肪アミド、多価アルコール（例えば
ソルビタンモノステアレート）、およびポリプロピレン
オキ、シト（例えば、プルロニック製品）とエチレンオ
キシドとの本発明の口腔組成物には、白化剤、防腐剤、
シリコーン、クロロフィル化合物および／または尿素、
ジアンモニウムホスフェ−１・、およびこれらの混合物
のようなアンモニア化物などの、種々の他の物質を組み
込むことができる。これらの補助剤は、組成物の望まし
い性質および特性に実質的に悪影響を与えないような量
で組成物に組み込まれる。亜鉛、マグネシウムおよび他
の金属の塩、および本発明の活性成分と錯体を形成する
と思われるような物質は使用しないこと。

適切な風味剤や甘味剤も使用することができる。

適切な風味成分の例としては、オランダハツカ油、ハツ
カ油、冬緑油、す・ツサフラス油、チョウジツキ油、セ
ージ油、ユーカリ油、マヨラナ浦、シナモン油、レモン
油、およびオレンジ油などの風味油、およびサリチル酸
メチルなどがある。適切な甘味剤の例としては、スクロ
ース、ラクトース、マルトース、ソルビトール、キシリ
トール、ナトリウムシクラメート、ペリラルチン、ＡＭ
Ｐ　（アスパラチルフェニルアラニン、メチルエステル
）、サッカリン等がある。風味剤およびけ味剤は、組成
物中に合わせて０．１〜５％使用するのが適切である。

本発明の好ましい実施態様においては、例えば本発明の
組成からなる口内洗浄剤または歯みがきのような口腔組
成物は、歯のエナメル質に定期的に適用するのが好まし
い。例えば、毎日、−日おき、三日おき、または好まし
くは一日１〜３回、ｐ１１約４．５〜約９、通常は約５
．５〜約８、好ましくは約６〜８で、少なくとも２週間
、最大８週間、さらには−主通用する。

本発明の組成物は、トローチ剤、チューインガムまたは
他の生産゛物中に、例えば加温したガムベースに練り込
むことによって、またはガムベースの外表面（ジェルト
ン、ゴムラテックス、ビニライ）・樹脂等）を望ましく
は従来の可塑剤もしくは軟化剤、砂糖も（７くは他の目
°味剤、またはグルコース、ソルビト−ルのような炭水
化物で被覆することによって組み込むことができる。

以下の実施例は本発明をさらに詳細に説明するためのも
のであり、これによって本発明が限定されるものではな
い。以下の実施例および添付の特許請求の範囲に記した
量および比率は、全て重量基準である。

実施例　１ 歯垢を形成して南の表面に歯肉炎を発生させるような種
々の口辺細菌生物に対する種々の抗菌物質の有効な最小
抑制濃度（ＭＩＣ）を求めるために、以下に説明するよ
うなスラリーおよび溶液を作製する。軟らかい歯垢には
、約１．７Ｘｉ０１１細菌生物／細菌生物型量）が含ま
れている。抗菌物質を、アニオン性物質（特に、１コ腔
組成物中によく使用されるアニオン界面活性剤）および
ポリリン酸塩抗歯石物質と混合する。

抗菌物質の最小抑制濃度（ＭＩＣ）は、生体外における
抗菌物質の効力を評価するのに使用される。ＭＩＣは、
細菌の成長が抗菌物質によって完全に抑制される最小濃
度（マイクログラム／抗菌物質ｍｌ）と定義される。Ｍ
ＩＣ値が小さくなるほど、抗菌物質の細菌成長抑制効力
は大きくなる。

生体外でのＭＩＣデータは生体内での歯みがき剤の効力
と相関する、なぜなら南ブラシによる歯みがき後におけ
る抗菌物質の口腔内への放出量はｍｃｇ／ｍｌの範囲だ
からである。

以下の実施例、開示内容、および表においては、抗菌物
質トリクロサン（２，４，４’−トリクロロ−２′−ヒ
ドロキシジフェニルエーテル）を”Ｔ　ＣＨＥ“で、抗
菌物質ペンズソニウム第四アンモニウムクロライドを“
ＢＴＣ“で、ビグアニドクロルヘキシジンジグルコネ−
１・を“ＣＨ“で、ラウリル硫酸ナトリウムを“ＳＬＳ
“で表し、また無水マレイン酸とメチルビニルエーテル
とのコポリマー（ＧＡＦコーポレーションから“ガン）
・レッッ８−９７”として市販）は“ガントレッッ“、
ピロリン酸四プ用・リウムは“ピロホスフェート”、そ
してフッ化ナトリウムは“ＮａＦ“と明記した。

＝　　４４　− 上記の結果から、アニオン界面活性剤の存在下において
、ＴＣＨＥは４種の歯垢形成微生物、鎖球菌ミュータン
スを、それぞれ２　、５ｍｃｇ／　ｍｌ　。

２．５ｍｃｇ／ｍｌ、　５．０ｍｃｇ／ｍｌ、および２
５．０ｍｃｇ／　ｍｌの濃度で歯垢形成作用を抑制して
いることがわかる（１）。ガントレンツ／ピロホスフェ
ート／フッ化物が存在していても、類似の抗菌効果が認
められる。ＳＬＳそれ自体、およびＳＬＳ／ガントレッ
ツ／ピロホスフェート／フッ化物の組み合わせ物は効果
を示さない（３と４）。

カチオン性抗菌物質を用いた人体臨床試験においては、
０．０７５％のＢＴＣを水中に溶かしたものは歯垢形成
防止に有効であるが、０．０７５％のＢＴＣと１％のピ
ロホスフェートを水中に溶がしたものは効果を示さない
。同様に、０．０１％のＣＨを水中に溶かしたものは歯
垢形成防止に有効であるが、０．０１％のＣＨと１％の
ナトリウムＮ−ラウロイルケルコシネ−１・を水中に溶
かしたものは効果を示さない。

実施例　２ 抗歯垢／抗歯石効力を調べるため、歯のエナメル質に対
する脱着を、ピロホスフェート（水溶性のピロリン酸四
ナトリウム）／ガントレッッ／ＮａＦの存在および不存
在下において、唾液を被覆した歯のエナメル質ヒドロキ
シアパタイトへの抗菌物質の吸着によって評価する。

を緩衝液で洗浄し、唾液を被覆したＨＡを吸着検討用に
使用する。種々の濃度のＴＣＨＥ−８ＬＳ系、またはＴ
ＣＨＥ−８ＬＳ／ピロホスフェート／ガントレッツ／　
Ｎ　ａ　Ｆ系を唾液被覆ＨＡと混合し、連続撹拌しなか
ら３７°Ｃで３時間装置する。

所定の温置時間が経過したら、混合物を遠心分離にかけ
てＨＡを分離し、ギルフォード分光光度計を用いて、２
８３ｎｍで」二澄み液におけるＴＣＨＥを評価すること
によって、吸着されたＴＣＨＥｉを求める。吸着量は、
添加した量と、唾液被覆ＨＡさ共に装置した後の上澄み
液中に残存する量との差から算出する。以下の表にこれ
らのデータを示す。

第　　　２　　　表 唾液被覆１１Ａに 成分および濃度　　吸着された Ｔ’ＣＩＩＥの％ １％８１．Ｓ中０．００５％ＴＣＩＩＥ　　　　　　　
　　　　８０％１％Ｓｌ−，’ｉ中０り０１％冗ＩＩＩ
ミ　　　　　　　　　　８５％１％ＳＩＳ中０．０１５
％ＴＣＩＩＩシ　　　　　　　　　　８５％１％ＳＬＳ
中０．０２％ＴＣＩＩＩシ　　　　　　　　　　８８％
１％Ｓｔ、、Ｓ中０．００５％ＴＣＩＩＩミ；０．５％
ガントレッツ；２％ピロホスフェート／　０．２４％Ｎ
ａＦ　　　　８０％１％ＳＩＳ中０，０１％ＴＣＩＩＰ
、　　　　　　　　　　　８５％１％Ｓ１雲中０．０１
５ｘＴＣＩＩＩミニ〃８６％１％Ｓｌ、Ｓ　ＩＪ　Ｏ，
０２％ＴＣＩＩＩシ；〃８７％上記データから、ピロポ
スフェート／ガントレッジ／　Ｎ　ａ　Ｆを添加しても
、唾液を被覆した歯の無機質に対するＴＣＨＥの吸着は
阻害されないことがわかる。

＝　　５０　　一 実施例　４ 実施例３Ａに記載した南みがき剤を、ＴＣＨＥを配合し
ていないこと、および０．５０部の水を加えたこと以外
は、同一の組成物と比較する。各歯みがき剤の水性抽出
物は次のように調製する。１．０グラムの各歯みがき剤
に５０ｍ１の蒸留水を加え、撹拌しながら数時間十分に
混合する。遠心分離した後、その」二澄み液を水性抽出
物として捕集する。

こうして得られる歯みがき剤抽出物の抗菌作用を、バク
テリオデス・ジンジバリスに関して評価する。

結果は以下に示す通りである。

第　　　３　　　表 バクテリオデス・ 処　　　理　　　ジンジバリスの 生長抑制（％） ＴＣＩＩＥを含有する歯みがき 剤からの抽出物（１：５００）　　　　　１００．０Ｔ
ＣＨＥを含有しない歯みがき 剤からの抽出物（１：５００）　　　　　　０，０ＴＣ
ＩＩＥ（５，０ｍｃｇ／ｍｌ　）それ自体　　　　　１
００．０−　Ｒつ　− これらの結果から、アニオン界面活性剤およびピロホス
フェート抗歯石成分を含有した歯みがき組成物において
は、ＴＣＨＥ抗菌性歯垢物質は酵素抑制剤であるガント
レットおよびＮａＦと相溶性があることがわかる。ＴＣ
ＨＥの代わりにヘキシルレゾルシン、２．２’−メチレ
ンビス（４−クロロ−６−ブロモフェノール）、または
フルオロフェンを使用しても、類似した同等の効果が得
られる。

実施例　５ マウスリンス　　　　部 ピロリン酸四ナトリウム　　　　　　　　２．００ガン
トレッツ５−９７　　　　　　　　　　０．２５グ　　
リ　　セ　　リ　　ン　　　　　　　　　　　　　　　
　　　１０．００フツ化ナトリウム　　　　　　　　　
　　０．０５プルロニツクＦ１０８　（ポリオキシエチ
レン／ポリオキシプロピレンブロック コポリマー）　　　　　　　　　　　　　２．００Ｔ　
　ＣＨＥ　　　　　　　　　　　　　　０．１０風　　
味　　剤　　　　　　　　　　　　　　　　０．４０マ
ウスリンス　　　　部 実施例　６ トローチ剤 ７５〜８０％　　シュガー １〜２０％　　コーンシロップ ０．１〜１．０％風味剤 ２％　　　　ピロリン酸塩四ナトリウム０．２５％　　
　ガントレットＳ−９７０，０１〜０．０５％ＮａＦ ０．０１〜０，１％ＴＣＨＥ １〜５％　　ステアリン酸マグネシウム潤滑剤０．０１
〜０．２％水 実施例　７ チューインガム　　　　　　　　　部 ガムベース　　　　　　　　　　２５．００ソルビトー
ル（７０％）　　　　　　　　　　　１７．００Ｔ　Ｃ
ＨＥ　　　　　　　　　　Ｏ，５０〜０．１０ピロリン
酸四ナトリウム　　　　　　　　２．００チューインガ
ム　　　　　　　　　　部ガントレットＳ−９７０，２
５ Ｎ　ａ　Ｆ　　　　　　　　　　　　　　　　　　Ｏ，
０５グリセリン　　　　　　　０．５０ 結晶質ソルビトール　　　　　　　　　５３．００風味
剤および水　　　　　　　　Ｑ、Ｓ、　〜１００．００
あるいくつかの好ましい実施例に関して本発明を説明し
たが、水出願書の範囲内および特許請求の範囲内で当業
者にとっては明らかな種々の変形が含まれることは当然
である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）口腔に許容しうるビヒクルにおいて、必須の抗歯石
   剤としての少なくとも１種の線状の分子脱水されたポリ
   リン酸塩を含む抗歯石有効量の物質、およびハロゲン化
   ジフェニルエーテル、フェノール化合物、安息香酸エス
   テル、およびハロゲン化カルバニリドからなる群から選
   ばれる抗歯垢剤有効量の実質的に水不溶性の非カチオン
   性抗菌物質を含む口腔組成物。 ２）前記の少なくとも１種の線状の分子脱水されたポリ
   リン酸塩が約０．１〜７重量％含まれ、前記の実質的に
   水不溶性の非カチオン性抗菌物質が約０．０１〜５重量
   ％含まれている、特許請求の範囲第１項に記載の口腔組
   成物。 ３）前記の抗菌物質がハロゲン化ジフェニルエーテルで
   ある、特許請求の範囲第２項に記載の口腔組成物。 ４）前記のハロゲン化ジフェニルエーテルが２，４，４
   ′−トリクロロ−２−ヒドロキシ−ジフェニルエーテル
   である、特許請求の範囲第３項に記載の口腔組成物。 ５）前記の抗菌物質がフェノール化合物である、特許請
   求の範囲第２項に記載の口腔組成物。 ６）前記のフェノール化合物がフェノールまたはその同
   族体である、特許請求の範囲第５項に記載の口腔組成物
   。 ７）前記のフェノール化合物がモノ−もしくはポリ−ア
   ルキルハロフェノールまたは芳香族ハロフェノールであ
   る、特許請求の範囲第５項に記載の口腔組成物。 ８）前記のフェノール化合物がレゾルシンまたはその誘
   導体である、特許請求の範囲第５項に記載の口腔組成物
   。 ９）前記のフェノール化合物がヘキシルレゾルシンであ
   る、特許請求の範囲第８項に記載の口腔組成物。 １０）前記のフェノール化合物がビスフェノール化合物
   である、特許請求の範囲第５項に記載の口腔組成物。 １１）前記のビスフェノール化合物が２，２′−メチレ
   ンビス（４−クロロ−６−ブロモフェノール）である、
   特許請求の範囲第１０項に記載の口腔組成物。 １２）前記のフェノール化合物がハロゲン化サリチルア
   ニリドである、特許請求の範囲第５項に記載の口腔組成
   物。 １３）前記のハロゲン化サリチルアニリドが３，５−ジ
   ブロモ−３′−トリフルオロメチルサリチルアニリドで
   ある、特許請求の範囲第１２項に記載の口腔組成物。 １４）前記の抗菌物質が安息香酸エステルである、特許
   請求の範囲第２項に記載の口腔組成物。 １５）前記の抗菌物質がハロゲン化カルバニリドである
   、特許請求の範囲第２項に記載の口腔組成物。 １６）前記のポリリン酸塩が水溶性のピロリン酸アルカ
   リ金属、トリポリリン酸アルカリ金属、およびヘキサメ
   タリン酸アルカリ金属からなる群から選ばれるものであ
   る、特許請求の範囲第２項に記載の口腔組成物。 １７）前記のポリリン酸塩が少なくとも１種の水溶性ピ
   ロリン酸四アルカリ金属である、特許請求の範囲第１６
   項に記載の口腔組成物。 １８）前記の抗菌物質が約０．０３〜１重量％の２，４
   ，４′−トリクロロ−２′−ヒドロキシ−ジフェニルエ
   ーテルであり、また前記のポリリン酸塩が約４．３〜７
   重量％の混合物であって、この混合物はピロリン酸四カ
   リウムとピロリン酸四ナトリウムが約４．３：２．７〜
   約６：１の重量比で混合されたものである、特許請求の
   範囲第２項に記載の口腔組成物。 １９）前記ポリリン酸塩中のＰ−Ｏ−Ｐ結合が唾液中の
   ホスファターゼ酵素によって加水分解を受けてヒドロキ
   シアパタイト形成の抑制剤としてあまり効果を示さない
   オルトリン酸塩になるのを抑制するために、２５ｐｐｍ
   〜２，０００ｐｐｍのフッ素イオンを供給するのに十分
   な量のフッ素イオン源、および約１，０００〜約１，０
   ００，０００の分子量を有する０．０５％〜３％の水溶
   性アルカリ金属ポリカルボキシレートもしくは水溶性ア
   ンモニウムポリカルボキシレートのアニオン性合成線状
   重合体が含有される、特許請求の範囲第２項に記載の口
   腔組成物。 ２０）前記のフッ化物イオン源がフッ化ナトリウムで３
   ００ｐｐｍ〜２，０００ｐｐｍのフッ化物イオンを供給
   するのに十分な量であり、前記のポリカルボキシレート
   塩が約０．１〜２％の、分子量が約３０，０００〜約５
   ００，０００のメチルビニルエーテルとマレイン酸もし
   くは無水マレイン酸とのコポリマーの水溶性アルカリ金
   属塩または水溶性アンモニウム塩である、特許請求の範
   囲第１９項に記載の口腔組成物。 ２１）前記口腔組成物が歯科的に許容しうる水不溶性磨
   き剤を含み、前記口腔組成物が歯みがき粉、デンタルタ
   ブレット、練り歯みがき、または歯みがき剤である、特
   許請求の範囲第１項に記載の口腔組成物。 ２２）前記口腔組成物が水および湿潤剤からなる約１０
   〜８０重量％の液相、約０．１〜１０重量％のゲル化剤
   、および約１０〜７５重量％の前記磨き剤を含み、前記
   口腔組成物が練り歯みがきまたはゲル歯みがき剤である
   、特許請求の範囲第２１項に記載の口腔組成物。 ２３）前記磨き剤がシリカ磨き剤である特許請求の範囲
   第２２項に記載の口腔組成物。 ２４）前記口腔組成物が約７０〜９９重量％の前記磨き
   剤を含み、前記口腔組成物が歯みがき粉である、特許請
   求の範囲第２１項に記載の口腔組成物。 ２５）前記口腔組成物が約７０〜９９．９重量％の水−
   アルコール混合物を含み、本混合物における水対アルコ
   ールの重量比が約１：１〜２０：１であって、前記口腔
   組成物がマウスリンスである、特許請求の範囲第１項に
   記載の口腔組成物。 ２６）前記アルコールがエタノールである特許請求の範
   囲第２５項に記載の口腔組成物。 ２７）前記口腔組成物がトローチ剤である特許請求の範
   囲第１項に記載の口腔組成物。 ２８）前記口腔組成物がチューインガムである特許請求
   の範囲第１項に記載の口腔組成物。 ２９）口腔に許容しうるビヒクルにおいて、必須の抗歯
   石剤として少なくとも１種の線状の分子脱水されたポリ
   リン酸塩を含む抗歯石有効量の抗歯石剤、およびハロゲ
   ン化ジフェニルエーテル、フェノール化合物、安息香酸
   エステル、およびハロゲン化カルバニリドからなる群か
   ら選ばれる抗歯垢有効量の実質的に水不溶性の非カチオ
   ン性抗菌物質を含む口腔組成物を歯垢および歯石抑制量
   適用することからなる歯垢および歯石抑制方法であって
   、前記組成物を歯に適用したときに、歯垢および歯石が
   有効に抑制される方法。 ３０）前記組成物が２５ｐｐｍ〜２，０００ｐｐｍのフ
   ッ素イオンを供給するのに十分な量のフッ素イオン源、
   および約１，０００〜約１，０００，０００の分子量を
   有する０．０５％〜３％の水溶性アルカリ金属ポリカル
   ボキシレートもしくは水溶性アンモニウムポリカルボキ
   シレートのアニオン性合成線状重合体を含む、特許請求
   の範囲第２９項に記載の歯垢および歯石抑制方法。