JPS5919918A - 酸素透過性ハ−ドコンタクトレンズ - Google Patents

酸素透過性ハ−ドコンタクトレンズ

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JPS5919918A
JPS5919918A JP57130836A JP13083682A JPS5919918A JP S5919918 A JPS5919918 A JP S5919918A JP 57130836 A JP57130836 A JP 57130836A JP 13083682 A JP13083682 A JP 13083682A JP S5919918 A JPS5919918 A JP S5919918A
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雄一 横山
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    • G02—OPTICS
    • G02C—SPECTACLES; SUNGLASSES OR GOGGLES INSOFAR AS THEY HAVE THE SAME FEATURES AS SPECTACLES; CONTACT LENSES
    • G02C7/00—Optical parts
    • G02C7/02—Lenses; Lens systems ; Methods of designing lenses
    • G02C7/04—Contact lenses for the eyes
    • G—PHYSICS
    • G02—OPTICS
    • G02B—OPTICAL ELEMENTS, SYSTEMS OR APPARATUS
    • G02B1/00—Optical elements characterised by the material of which they are made; Optical coatings for optical elements
    • G02B1/04—Optical elements characterised by the material of which they are made; Optical coatings for optical elements made of organic materials, e.g. plastics

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は酸素透過性ハードコンタクトレンズに関するも
のであり、更に詳しくは耐汚染性、耐摩傷性、親水性に
すぐれた酸素透過性・・−ドコンタクトレンズに関する
ものである。
従来ハードコンタクトレンズの材料としては、ポリメチ
ルメタクリレートが、そのすぐれた光学的性質、物理的
強度、機械的加工性のために広く使用されて米た。しか
しポリメチルメタクリレートは酸素の透過性が非常に小
さいためコンタクトレンズを通しての角膜上皮への酸素
の供給は殆んど期待できない。このため長時間装用した
り、装着したま＼眠ってし抜ったりした場合には角膜が
酸素欠乏状態となり、充血、浮腫及びその他の角膜障害
を生ずることがある。角膜は・無血管組織の為、代謝に
必要な酸素は角膜前面を覆う涙液中の溶存酸素から供給
される。ノ・−ドコンタクトレンズは通常角膜の面積の
半分程度ビ覆う太きさであるため、角膜への酸素の供給
はレンズのポンピング作用によるレンズの下の涙液交換
とレンズで覆われていない角膜部分の涙液によって行な
われる。しかしながら、レンズ材料そのものが酸素透過
性が大さく、ハードコンタクトレンズを通して角ｌｌに
酸素が供給されることは、角膜の代謝に対して更に好ま
しいことであることは言うまでもない。
近年、従来のポリメチルメタクリレートを主体とするハ
ードコンタクトレンズに代わり、レンズ素材自体の酸素
透過性が大きく、レンズ馨通して角膜に酸素を供給する
目的で、シリコーンメタクリレート系ハードコンタクト
レンズ即ちメタクリル酸エステルのエステル部にシロキ
サン結合を導入し、酸素透過性を向上させたノ〜−ドコ
ンタクトレンズ（特公昭５２−３３５０２　）、セルロ
ースアセテートブチレー）　（ＣＡＢ　）の様なセルロ
ースを主体とした酸素透過性ノ・−ドコンタクトレンズ
及ヒフッ素含有メタクリレート馨使用した酸素透過性ハ
ードコンタクトレンズ（特開昭５７−５１７０５）が開
示されている。特公昭５２−３３５０２に開示されてい
る様なシリコーンメタクリレートを主体とする酸素透過
性ハードコンタクトレンズは、一般に従来のポリメチル
メタクリレートを主体とするハードコンタクトレンズに
比べ数十倍〜数百倍の酸素透過性ケ有しているが、通常
、硬度及び親水性は従来のポリメチルメタクリレートを
主体とするハードコンタクトレンズより劣り、更に脂質
等による汚れが非常に付着しやすいという欠点を有して
いる。一般的にはメチルメタクリレートとの共重合体の
形をとり、シリコーンメタクリレートの割合が多くなる
と酸素透過性は向上するが、硬度が低下し、取り扱いに
よる。
傷が入りやすくなると同時に研磨性も悪化する。
また、親水性は低下し、逆に親油性が増大するために、
水濡れ性が悪くなり、レシチン等の脂質を吸着しやすく
なり、この結果シリコーンメタクリレート２多（含む酸
素透過性）・−ドコンタクトレンズは汚れやすくなる。
シリコーンメタクリレートを主成分とする酸素透過性ノ
・−ドコンタクトレンズにはシリコーン特胃力水濡れ性
が悪いことから、表面親水化処理を行ないレンズ表面の
親水性を改善したものも見受けられるが、この表面親水
化処理層はレンズ厚の１／１０ｏｏ程度で非常に薄いた
め、使用中に徐々に親水性を失ない再び親水化処理を行
なわなければならないことが多い。
本発明者らは先にフッ素含有モノマーを含む共重合体か
ら酸素透過性の・・−ドコンタクトレンズが得られろこ
とＺ見い出したが（特開昭５７−５１７０５）、酸素透
過性、表面硬度、親水性を更に向上することか望まれて
いた。
セルロースアセテートブチレートから成るハードコンタ
クトレンズは従来のポリメチルメタクリレートから成る
ノ・−ドコンタクトレンズに比べて酸素透過性及び親水
性は幾分すぐれているが、硬度が小さいために傷つぎや
すく、使用中レンズパラメーターの変化を生じやすいと
いう欠点’＆’ｆｆしている。
本発明者らはこのような事実に鑑み、従来の酸素透過性
・・−ドコンタクトレンズの欠点を排除し、酸素透過性
が大ぎく、しかも耐汚染性、耐摩傷性（表面硬さ）及び
親水性にすぐれたノ１−ドコンタクトレンズを開発すべ
（鋭意研究ＹＮねた結果、本発明を完成するに至った。
即ち本発明の目的は耐汚染性、耐摩傷性及び親水性にす
ぐれた酸素透過性）・−ドコンタクトレンズを提供する
ことにある。
本発明の酸素透過性ハードコンタクトレンズは、アルキ
ル（メタ）アクリレート６０〜５０重量係、。
フッ素含有モノマー１０〜４０Ｍ量係、シリコーン（メ
タ）アクリレート１０〜６５重量係、不飽和カルボン酸
５〜１５重量係、及び２価以上の多価アルコールのジ（
メタ）アクリレートあるいはトリ（メタ）アクリレート
の０．１〜１５′Ｍ量係から成る組成物ケ４０〜１００
°Ｃの連続昇温法又は段階的昇温法によって注型重合さ
せ、これン通常の機械加工及び研磨に上ってレンズ状に
加工することによって得られる。
本発明の酸素透過性ハードコンタクトレンズにおいては
トリフルオロエチル（メタ）アクリレート、ペンタフル
オロイソプロピル（メタ）アクリレート等のフッ素含有
モノマーを用い、更に酸素透過性を向上させるためにシ
リコーン（メタ）アクリレート乞添加することにより、
酸素透過性の向上はもとより、架橋剤の効果及び重合体
の均質性の向上と相まって予想外に硬度が増大し、従来
のフッ素含有モノマーとアルキルメタクリレートの共重
合体、あるいはシリコーンモノマーとアルキルメタクリ
レートの共重合体よりすぐれた硬度を有し、耐摩傷性が
著しく改善される。又、フッ素含有モノマーの効果によ
り従来のシリコーンメタクリレ−トン主成分とする酸素
透過性ノ・−ドコンタクトレンズに比べ涙液中のタンパ
ク質、脂質等の汚れの何着が少ないレンズとなった。
フッ素含有モノマーとしては、トリフルオロエチル（メ
タ）アクリレート、ペンタフルオロイソゾロビル（メタ
）アクリレート、ヘゾタフルオロブチル（メタ）アクリ
レート、ヘキサフルオロイソプロぎル（メタ）アクリレ
ート等Ωパーフルオロアルキルメチル（メタ）アクリレ
−°トが１０〜４０重量係使用される。これらは単独で
用り、Ｓても良く、また二種以上併用しても良い。フッ
素含有モノマーの効果は前述のように、高い酸素透過性
７維持しつ＼、他の本発明の共重合成分と相まって、共
重合物の均質性、清澄性を増し、耐汚染性欠向上させる
と共に、硬度ヶ増大させ、耐摩傷性、機械加工性、研磨
性馨向上させることである。特に硬度の増大による耐摩
傷性、機械加工性、研磨性の改善は当初の予想とは異な
り駕くべぎことであった。含フツ素モノマーの使用量は
、上記組成範囲より少ない場合には、上記効果が発現さ
°れず、また、多い場付にはイｌｌＩ！度はむしろ低下
する１頃向があり好ましくない。フッ素含有モノマーと
してはトリフルオロエチル（メタ）アクリレート、ある
いレエヘキサフルオロイソゾロピル（メタ）アクリレー
ト等のモノマー分子量が小さく、かつ末端にトリフルオ
ロメチル基乞もつものが特に好ましい。
シリコーンメタクリレートとアルキルメタクリレートの
共重合体においてはシリコーン（メタ）アクリレートの
割合が多くなるにつれて共重合体にくもりや脈理が生ず
るが、フッ素含有モノマーとアルキル（メタ）アクリレ
ートの共重合体においてに、含フツ素モノマーの割合が
多くなっても（もつや脈理は発ｇＥ、セす、更に上記フ
ッ素含有モノマーとアルキル（メタ）アクリレートにシ
リコーン（メタ）アジリレート’＆加えたモノマー混合
物から得た共重合体においても同様にくもりや脈理が発
生せず、光学的に均質、澄明な共重合体が得られるので
、シリコーン（メタ）アジリレートの添加によって酸素
透過性の向上をはかる上で非常に好都合である。
アルキルメタクリレートはメチル（メタ）アクリレート
、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−プロピル（メタ）
アクリレート、１ｓｏ−プロピル（メタ）アクリレート
、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、１ｓｏ−ブチル（
メタ）アクリレート及びｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アク
リレート等がその代表１３′ｕである。これらは６０〜
５０″Ｘ量係の範囲で使用され、重合物の機械加工性、
研磨性、光学的安定性７向上させる成分であり、好適に
はメチルメタクリレートの使用が望ましい。
不飽和カルボン酸は重置性のカルボキシル基含有モノマ
ーであり、アクリル酸及びメタクリル酸がその代表例で
ある。この成分はコンタクトレンズ素材そのもσ）に親
水性を付与するのに効果があり、殊に水中浸漬をした場
合、コンタクトレンズの表面親水性を向上させるのに有
効である。また、メタクリル酸σ）場合、本発明におい
ては親水性を向上させると同時に、硬度の増大にを与す
ることが明らかになった。不飽和カルボン酸は５〜１５
Ｎ量係が使用され、５′Ｘ量係以下では十分な親水性が
得られず、１５重重量板上では共貞合′ｌ／Ｉにくもり
を生じたり、もろさが出たりして好ましくない、好適に
はメタクリル酸が使用される。親水性向上の目的で従来
から知られている２−ヒドロキシエチルメタクリレート
、ビニルピロリドン、アクリルアミド、メタクリルアミ
ド等を添加しても差支えない。
シリコーン（メタ）アクリレートは酸素透過性２更に向
上させるための添加成分で、トリス（トリメチルシロキ
シ）シリルプロピルオキシ（メタ）アクリレート、トリ
フェニルジメチルゾシロキサニルメチル（メタ）アクリ
レート、ペンタメチルジシロキサニルメチル（メタ）ア
クリレート、　ｔｅｒｔ−プチルテトラメチルジシロキ
サニルエチ月−（メタ）アクリｌノート及びメチルジ（
トリメチルシロキシ）シリルプロピルグリセリル（メタ
）アクリレート等のシリコーン（メタ）アクリレートで
あり、（メタ）アクリル酸エステルのエステル部分にシ
ロキサン結合７有するモノマーである。七ツマー中のシ
ロキサン結合が多い程、またシロキサン結合が分岐状側
釦となっている程、酸素透過性への寄与は犬ぎＬ〜が、
同時に硬度の低下も招きやすいので、モノマーσ）選択
及び量の決定には慎重を要する。シリコーン（メタ）ア
クリレ−目’：！１０〜３５ｉ量係が使用されるが、６
１１！度の低下、脂質等による汚れＪｆ″すきン考慮し
て必要最小限に抑えるべきである。
２１曲以上の多価アルコールのジ（メタ）アクリレート
あるいにトリ（メタ）アクリレートは架橋剤であり、共
Ｍ付物の荷造の安定性及び硬度向上に寄与する成分であ
る。エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリ
エチレンケリコール、テトラエチレングリコール、ゾロ
ぎレンゲリコール、ブチレングリコールのジ（メタ）ア
クリレートあるいはトリメチロールプロパントリ（メタ
）アクリレート等が０．１〜１５重量％の範囲内で使用
されるが、この他にも例えばジアリルフタレート、ジア
リルイソフタレート、トリアリルシアヌレート、トリア
リルイソシアヌレート、ジビニルベンゼン、ビスフェノ
ールＡジメタクリレート及びジエチレングリコールビス
アリルカーボネート等も使用できる。
以上の各成分乞共Ｍ合するだめの重合開始剤としては、
通常のラジカル発／３Ｅ、剤、例えばベンゾイルパーオ
キサイド、ラウロイルパーオキサイド、クメンハイドロ
パーオキサイド、シーｔｅｒｔ−ブチルパーオキサイド
、ビス４−　’ｔｅｒｔ−ブチルシクロヘキシルバーオ
キシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカー
ボネート、アゾビスイソブナロニトリルアゾビスジメチ
ル７ぐレロニトリル等が用いられるが、低温でラジカル
を発生する重合開始剤がより好ましい。
本発明は上記の各モノマー成分を混合した後、金属、ガ
ラス、プラスチックなどの成形型に流し込み、密閉した
状態で４０°〜１００℃の連続昇湛法又しエ、段階的昇
温法によって重合を完結し、重合ｖＩＪｙａ１″通常の
機械加工及び研磨によってレンズ状に仕上げる。このよ
うにして得られた酸素透過性ハードコンタクトレンズは
従来のシリコーンメタクリレート乞生体とする酸素透過
性ハードコンタクトレンズに比べ耐汚染性、耐摩傷性、
親水性かすぐれておりさらにレンズの光学的清澄性、均
一性にすぐれたものとなった。また、本発明によれば得
られた共Ｍ付物はレンズ状に機械加工する際の切削性、
研磨性にすぐれてεつ、レンズヲ所望通りの寸云に加工
し易く、得られたレンズは形状安定性にすぐれたものと
なった。これは各重合組成成分の長所が光分に発揮され
、それぞれの短所が補なわれた結果である。この為本発
明のノ・−ドコンタクトレンズレエ、従来の酸素透過性
ハードコンタクトレンズでは得られない諸性質を具備し
ている点で非常に意義のあるものである。
以下に本発明の実施例を示す。
実施例１゜ メチルメタクリレート４５重量部、トリプルオワエチル
メタクリレート３０１ｔｆｆ１５．トリス（トリメチル
シロキシ）シリルゾロピルオキシメタクリレート１５亜
量部、メタクリル酸５重量部、トＩＪ　７１　ｆロール
プロパントリメタクリレート５重量部及びＮ＆開始剤と
してアゾビスイソバレロニトリル０．３　重量部をよ（
混合した後、硬質ポリエチレンチューブに入れ窒素置換
後密閉し、４０°Ｃ恒温水槽中で２４時間、さらに熱風
乾燥器中６０℃で１２時間、１００°Ｃで１０時間共共
重合た。この共重合物は無色透明で光学的に均一なもの
であった。この共ｌ付物より試験片７切り出し物性値・
諸性質Ｚ測定評価したところ表１の如く表面硬度、耐摩
傷性、耐汚染性にすぐれるとともに水濡れも良好な酸素
透過性材料であった。この共Ｎ付物から通常の機械加工
、研磨によりコンタクトレンズ乞作製した。この酸素透
過性ハードコンタクトレンズン装用したところ、装用感
が非常に良好で、傷がつきにくＸ、耐久性のすぐれたも
のであった。
さらに長期間装用してもレンズ表面の汚れが極めて少な
いものであった。
来１Ｍ例２゜ メチルメタクリレート３０ｍ１ｉＬ　　トリフルオロエ
チルメタクリレート３０東ｆｃ部、トリス（トリメチル
シロキシ）シリルゾロピルオキシメタクリレート２５亜
量部、メタクリル酸１ｏ重量部、テトラエテｌ／ングリ
コールジメタクリレート５重謔部及び重置開始剤として
アゾビスイソブチロニトリル０．２東門部ンよ（ａ会し
た俊、テフロンチューブに入れ窒素＠換後督閉した。こ
れ７熱風式￥ｉ　燥６　ＶＣ入れ、４０°Ｃで２６時間
、５０’Ｃで１６時間、８０°Ｃで５時間さらに１００
’Ｄで６時間加熱し、共１合を完了した。得られた共ｌ
付物θ）物性ン」１ｊ定したところ、酸素透過係数１４
．２　ｘ　１０−１Ｏ（ｃｃ（５ＴＰ）　ｃｍ／　（ｘ
２ｅ　ｓｅｅ　＊　（１Ｈｇ　）　、接触角力６５°と
なり水濡れのよいものであった。さらにこの共重合物か
ら機械カロエにより、レンズ乞作製したところ、切削性
、研摩性に特にすぐれていた。
この酸素透過性ハードコンタクトレンズ暑実際に装用し
たところ従来のハードコンタクトレンズに比べ、異物感
が少く、長時間装用しても表面の汚れの何着が極めて少
ないものであった。
実施例６〜８ 上記実施例１〜２と同様に共重合し、機械加工してレン
ズ乞作製した。実施しＵろ〜８で得られたものはすべて
表面硬度、耐摩傷性、耐汚染性、親水性にすぐれた酸素
透過性ハードコンタクトレンズであった。
表１は各実施１＋ｌ及び比較例の物性・性質ン示したも
のである。酸素透過係数は製科研式フィルム酸素透過率
計乞用いて測定した。車位しＩＣｃ　（８ＴＰ　）ｃｍ
　／　ｃｒＩＬ２ｍ　ｓｅｃ　ｍ　ｃｉＴｇ　テある。
表面硬度は、ヌーゾ硬反と鉛筆硬度乞それぞれ示した。
鉛筆硬度試験はＪＩＳ　ｘ　５４　Ｑ　Ｉ　Ｋ準じて行
なった。
接触角は液滴法によりエルマ接触角測定機にて測定した
。単位は度で示した。
耐摩傷性はケシゴム硬度試験法χ行いサンプル表面上の
傷の極めて少いもの馨◎、傷の少いもの乞○、１易の多
いものン×で示した。
加工性レエ通常σ）レンズ加工時における状態馨メチル
メタクリレート乞主成分とするハードコンタクトレンズ
の加工性と比較し、非常に優れているもσ）乞◎、良好
なもの乞Ｑ、劣るもの乞×で示した。
透明性に共重片物、半板又はレンズヶ肉眼観察し、非常
に優れているものを◎、良好なものをＱ。
省るもの乞×で示した。
耐汚染性は蛋白質及び脂質等の涙液成分乞混合した液中
にサンプルケ浸漬した後、サンプル六面乞流水洸浄し、
ザンプル表面に付層した汚れ物質乞肉眼観察、顕微鏡観
察及び紫外部吸光度測定によって比奴した。サンプル衣
面の汚れ何着が非常に少いもの乞◎、やや汚れ何着が残
るもの乞Ｑ、汚れ何着のひどいものを×で示した。
実施例Ａ〜Ｃ 表２にメチルメタクリレート、トリス（トリメチルシロ
キシ）シリルプロピルオキシメタクリレート、メタクリ
ル酸及びテトラエチレングリコールジメタクリレートか
ら得た従来の酸素透過性ハードコンタクトレンズ素材と
、上記４モノマ一成分に更にフッ素含有モノマーである
トリフルオロエチルメタクリレ−ＩＹ加えたモノマー混
合物から得た酸素透過性・・−ドコンタクトレンズ素材
σ）物性値及び諸性質乞示した。実施例Ａ、Ｂ、Ｃσ）
トリフルオロエテルメタクリレート馨除クモツマ−成分
の組成比は比較（ｌ’Ｊ　ａ　、　ｂ　１１ｃ　ｏＩモ
ノマーの組成比と、対応しており、トリフルオロエチル
メタクリレート乞硝加することにより、酸素透過性、硬
度、耐摩傷性、耐汚染性、透明性などすべて向上するこ
とが明らかである。
一般的にフッ素含有モノマー乞添加することにより、硬
度が低下することや水との接触角が太きくなることが予
想される。しかし、予想とは反対に、フッ素含有モノマ
ーの添加に呈り、従来、酸素透過性馨向上させるため使
用されているシリコーンメタクリレートを９斂にするこ
とが可能になり、さらに共重合体σ］均一性が向上する
ため、接触角や硬度乞向上させるために用いる親水性モ
ノマーや架橋剤等を多量に使用しても、透明性、加工性
が低下しないことが認められた。

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）　　アルキル（メタ）アクリレート６０〜５０重
    量係、フッ素含有モノマー１０〜４０重量乞シリコーン
    （メタ）アクリレート１０〜６５重［１％、不飽和カル
    ボン酸５〜１５重量％及び２価以上の多価アルコールＱ
    ）ジ（メタ）アクリレートあるいはトリ（メタ）アクリ
    レート０．１〜１５ｉ量係から成る組成物を４０〜１０
    ０°Ｃの連続と−温法文は段階的昇温法によって注型重
    合させることによって得られる酸素透過性透明高分子材
    料から成ること乞特徴とする酸素透過性７〜−ドコンタ
    クトレンズ。
  2. （２）　　アルキル（メタ）アクリレートがメチル（メ
    タ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−
    プロピル（メタ）アクリレート、ｌ５Ｏ−プロピル（メ
    タ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、
    　　１ｓｏ−ブチル（メタ）アクリレ−ト及びｔａｒｔ
    −ブチル（メタ）アクリレートから成る群から選択され
    る１種以上のアｎ・キ７１ｚ　（メタ）アクリレートで
    ある特許請求の範囲第１項記載の酸素透過性ノ・−ドコ
    ンタクトレンズ。
  3. （３）　　フッ素含有モノマーが、トリフルオロエチル
    （メタ）アクリレート、ペンタフルオロイソプロぎル（
    メタ）アクリレート、ヘプタフルオロブチル（メタ）ア
    クリレート及びヘキサフルオロインゾロビル（メタ）ア
    クリレートから成る群から選択される１糧以上のパーフ
    ルオロアルキルメチル（メタ）アクリレートである特許
    請求の範囲第１項又は第２項記載の酸素透過性Ｉ・−ド
    コンタクトレンズ。
  4. （４）　　シリコーン（メタ）アクリレートがトリス（
    ）　ＩＪメチルシロキシ）−シリルゾロぎルオキシ（メ
    タ）アクリレート、トリフェニルジメチルジシロキサニ
    ルメチル（メタ）アクリレート、ぺ、タメチルジシロキ
    サニルメチル（メタ）アクリレート、ｔθｒｔ−デチル
    テトラメチルジシロキサニルエチル（メタ）アクリレー
    ト及びメチルジ（トリメチルシロキシ）シリルプロピル
    グリセリル（メタ）アクリレートから成る群から選択さ
    れる１種以上のシリコーン（メタ）アクリレートである
    ＠計請求の範囲第１項乃至第６項のいずれか一つに記載
    の酸素透過性ノ・−ドコンタクトレンズ。
  5. （５）分子中に１個若しくはそれ以上のカルざキシル基
    を有する不飽和カルボン酸がアクリル酸又しエメタクリ
    ル酸である特許請求の範囲第１項乃至第４項のいずれか
    一つな記載の酸素透過性ノ・−ドコンタクトレンズ。
  6. （６）２価以上の多価アルコールのジ（メタ）アクリレ
    ートあるいはトリ（メタ）アクリレートがエチレングリ
    コール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコー
    ル、テトラエチレンクリコール、ゾロピレングリコール
    、ブチレングリコールのジ（メタ）アクリレート及びト
    リメチロールプロパントリ（メタ）アクリレートから成
    る群から選択される１種以上の化合物である特許請求の
    範囲第１項乃至第５項のいずれか一つに記載σ）酸素透
    過性ハードコンタクトレンズ。
JP57130836A 1982-07-27 1982-07-27 酸素透過性ハ−ドコンタクトレンズ Granted JPS5919918A (ja)

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