JPH02222127A - 積層セラミックスコンデンサ - Google Patents

積層セラミックスコンデンサ

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JPH02222127A
JPH02222127A JP1044407A JP4440789A JPH02222127A JP H02222127 A JPH02222127 A JP H02222127A JP 1044407 A JP1044407 A JP 1044407A JP 4440789 A JP4440789 A JP 4440789A JP H02222127 A JPH02222127 A JP H02222127A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） この発明は積層セラミックスコンデンサに関する。
（従来技術） 積層セラミソクスコンデンザは、複数の誘電体セラミッ
クス層と、各誘電体セラミックス層間に形成される複数
の内部電極と、誘電体セラミックス層の両端面において
これらの内部電極と接続される外部電極とを含む。
従来、誘電体セラミックス層の材料として、比較的誘電
率が大きく、誘電率の電圧依存性が小さく、かつ損失が
小さいという理由から、チタン酸ストロンチウムを主成
分として酸化ビスマスを含んだ材料が用いられていた。
そして、この誘電体セラミックス層は、誘電体材料をｌ
Ｉ２０°Ｃ以」二の温度で焼成することによって形成さ
れていた。
また、誘電体材料がこのような高温で焼成されるため、
内部電極用材料としては、融点が高くかつ高温で酸化し
にくい白金または銀−パラジウム合金などが使用されて
いた。そして、誘電体セラミックス層と内部電極とが形
成された後、たとえば銀などを焼き付けることによって
外部電極が形成されていた。
（発明が解決しようとする課題） しかしながら、従来の積層セラミソクスコンデンザでは
、誘電体セラミックス層の焼成温度が１１２０℃以上と
高温であるため、内部電極用材料として融点の低い銅や
銅合金を使用することができなかった。また、内部電極
用材料として酸化しやすい銅などを使用するために誘電
体材料を還元性雰囲気中で焼成すると、誘電体セラミッ
クス層中の酸化ビスマスが還元されて絶縁抵抗が低１′
ニジてしまうため、還元性雰囲気中で焼成することがで
きなかった。そのため、内部電極用材料として、融点が
高くかつ高／ｌυ１で酸化しにくい白金や根−パラジウ
ム合金などが使用されるが、これらの材料は高価である
ため、積層セラミックスコンデンサのニス１−アンプの
原因になっていた。また、根パラジウム合金で形成され
た内部電極では、銀のマイグレーションにより特性が劣
化することがあり、白金で形成された内部電極では、導
電率が小さいために等価直列抵抗が大きくなってしまう
。
それゆえに、この発明の主たる「１的は、製造時に特性
が劣化せず、かつ低コストの積層セラミノクスコンデン
ザを提供することである。
（課題を解決するだめの手段） この発明は、複数の誘電体セラミックス層と、それぞれ
の端縁が誘電体セラミックス層の両端面に露出するよう
に誘電体セラミックス層間に形成された複数の内部電極
と、誘電体セラミックス層の両端面において、露出した
内部電極に接続される外部電極を含み、誘電体セラミッ
クス層は、チタン酸ストロンチウムを主成分とし、酸化
ビスマスと還元防止剤を添加含有した材料を焼成するこ
とによって形成され、内部電極は銅または銅合金を用い
て形成された、積層セラミソクスコンデンザである。
（作用） 誘電体セラミックス層の材料として、還元防止剤を含む
材料を用いることによって、還元性雰囲気中においても
、その特性を劣化させることなく低温で焼成することが
できる。さらに、誘電体セラミックス層が還元性雰囲気
中において低温で焼成することができるため、内部電極
の材料として、融点が低く酸化されやすい銅や銅合金な
どを使用することができる。
（発明の効果） この発明によれば、還元性雰囲気中で焼成しても誘電体
セラミックス層中の酸化ビスマスが還元されないため、
絶縁抵抗が低下したりしない。さらに、従来と比べて低
温で焼成することができるため、内部電極用材料として
融点の低い銅や銅合金を使用することができる。
また、内部電極材料として、安価な銅や銅合金を使用す
ることができるため、従来に比べて材料コストを下げる
ことができる。また、内部電極用材料として銅や銅合金
などを用いると、マイグレーションによる特性の劣化が
なく、かつ導電率が大きいため等価直列抵抗を小さくす
ることができる。
さらに、内部電極用材料として、ガラスフリットを添加
したり、誘電体粉末および還元防止剤の少なくとも一方
を添加することによって、耐デラミネーション性を付与
した積層セラミックスコンデンサを得ることができる。
この発明の上述の目的、その他の目的、特徴および利点
は、図面を参照して行う以下の実施例の詳細な説明から
一層明らかとなろう。
（実施例） 第１図はこの発明の一実施例を示す図解図である。この
積層セラミックスコンデンサ１０は誘電体１２を含む。
誘電体１２は、複数の誘電体セラミックス層１４を積層
することによって形成されている。誘電体セラミックス
層１４の材料としては、チタン酸ストロンチウムを主成
分とし、酸化ビスマスを含む誘電体粉末、および還元防
止剤が用いられる。
誘電体粉末としては、たとえばａｓｒＴｉ０３→−ｂＰ
ｂＴｉ０３＋ｃＣａＴｉ○、−１−ｄＢｊｚ。
３＋ｅｓｎ０２−１−ｆＴｉｏｚ　　（ただし、ａ、　
　ｂｃ、ｄ、ｅおよびｆは定数）で表される組成を有す
る月料が用いられる。この材料は、所定量の５ｒｃＯ３
，Ｂｉ２Ｏ３，ＰｂＯ，Ｃａ　ＣＯ３、ＴｌＯ□および
ＳｎＯ□なとをボールミル中で湿式混合し、芸発乾燥後
さらに焼成し、粉砕篩別して得られる。なお、誘電体粉
末としては、これ以外に、特公昭５９−８９２３号公報
に示された５ｒＴｉｅ、、　　＋ＭｇＴｉＯ３−１−Ｂ
　ｉｚ　０３−１−ＴｉＯｚ→−ｐｂ、０４．特開昭５
９−２０９０８号公報に示された５ｒＴｉＯ＋　＋Ｃａ
Ｔｉ０ｚ　＋Ｂｉｚ　０３　　・ｎＴｉＯ３，特開昭６
０−１．４５９５１号公幸口に示された５ｒＴｉＯｚ　
＋Ｂｉｚ　０３　＋ＴｉＯ２→−ＮｉＯおよび特開昭／
１９−３０９００号公報に示された５ｒＴｉＯ，、＋ｐ
ｂＴｉ○１＋Ｂｉ２Ｏ３・ｎＴｉＯ２などを用いてもよ
い。
また、還元防止剤としては、たとえばｄ（ＭｎＯ□＋Ｒ
Ｏ）　＋（１−ｄ）（Ｂ２０３＋Ｓ　１ｏ２）あるいは
ｅ　（Ｚｎ○−１−ＲＯ）　＋　（１−ｅ）　　（Ｂ２
０３　＋Ｓ　ｉｏｚ　）　　（ただし、ＲＯはＭｇＯ，
Ｃａｏ、Ｓｒ○およびＢａＯの中から選ばれる少なくと
も１種類、ｄおよびｅは定数）で表される材料が用いら
れる。この材料は、通常、所定量の各成分の酸化物、炭
酸塩または水酸化物をボールミル中で湿式混合して粉砕
し、蒸発乾燥して粉末とし、この粉末をアルミニウムる
つぼ中で保持した後急冷してガラス化し、粉砕篩別して
得られる。
しかし、還元防止剤の材料としては、このような組成に
限定されるものではない。
そして、誘電体セラミックス層１４を形成するために、
これらの誘電体粉末と還元防止剤とが所定の割合で混合
され、ポリビニルブチラール系のバインダおよびエタノ
ールなどの有機溶媒を加えて、ボールミル中で湿式混合
される。この混合物をドクターブレード法などによって
成形し、乾燥して得られたセラミックスグリーンシート
を積層して焼成することによって、誘電体セラミックス
層１４が得られる。
これらの複数の誘電体セラミックス層１４間には、複数
の内部電極１６が形成される。これらの内部電極】６は
、誘電体１２の両端面に交互に露出するように形成され
る。
内部電極１６の材料としては、主に銅または銅合金が使
用されるが、ホウケイ酸鉛やホウケイ酸ビスマスなどの
ようなガラスフリットを添加した銅またはこれらのガラ
スフリットを添加した銅合金を用いてもよい。さらに、
上述の誘電体粉末および還元防止剤のうちの少なくとも
一方を添加した銅またはこれらを添加した銅合金を用い
てもよい。なお、内部電極工６用の材料としては、積層
セラミックスコンデンサ１０の特性を損なわない範囲で
、これらの添加物が添加される。
さらに、誘電体１２の両端面には、内部電極１６と接続
されるように、２つの外部電極１８が形成される。外部
電極１８の材料としては、内部電極１６と同じ材料を使
用することができる。また、銀、パラジウム、銀−パラ
ジウム合金などが使用可能であるが、積層セラミックス
コンデンサ１０の使用用途、使用場所などを考慮に入れ
て、適当な材料が選択される。
また、第２図に示すように、外部電極１８の外面に、た
とえば銀などによって別の電極２０を形成してもよい。
さらに、第３図に示すように、たとえば銅合金とパラジ
ウムなどのように、異なる金属を用いて２つの外部電極
１８ａ、１８ｂを形成してもよい。
また、内部電極１６および外部電極１日の材料となる金
属ベーストば、たとえば約０．１〜５μｍの金属粉末に
フェス分としてエチルセルロースを加え、α−テレピネ
オールなどの溶媒中に分散させたものである。これらの
内部電極１６および外部電極１８の厚みは、コンデンサ
の容量によっても異なるが、好ましくは内部電極１６の
厚みは約０．５〜５μｍ、外部電極１８の厚みは約１０
〜８０μｍである。
この積層セラミックスコンデンサ１０を製造するには、
誘電体粉末と還元防止剤とで形成されたセラミックスグ
リーンシー１−が準備される。このセラミックスグリー
ンシートに、内部電極１６となる金属ペーストがスクリ
ーン印刷法などによって印刷される。これらの金属ペー
ストは、セラミックスグリーンシートの両端縁に交互に
露出するように印刷される。そして、これらのセラミッ
クスグリーンシートが熱圧着されて積層体が得られる。
そして、この積層体は、内部電極１６となる金属ペース
トが酸化しない酸素分圧雰囲気下において焼成される。
得られた焼結体の両端面には、内部電極１６と接続され
るように、外部電極１８となる金属ペーストが塗布され
焼きイ」けられる。
このようにして、積層セラミックスコンデンサ１０が形
成される。
実施例１ まず、ａｓｒＴｉ０３→−１）ＰｂＴｉ○３→−ＣＣａ
ＴｉＯ，→−ｄＢｉ２０．＋ｅＳｎＯ２＋ｆＴｉ○２　
（ただし、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅおよびｆは定数）で表さ
れる誘電体粉末を得るため、３ｒＣ０３、Ｂｉ２Ｏ：ｌ
　、Ｐｂｏ、Ｃａ　ＣＯ３、Ｔ　ｉ０２およびＳｎ○２
を準備した。これらの材料を所定の割合になるようにボ
ールミルで１６時時間式混合した。この混合物を蒸発乾
燥して粉末とし、この粉末をジルコニア質の回申におい
て９００〜９５０℃で２時間焼成し、２００メソシユの
篩を通過するように粉砕した。
また、ａ　Ｌ　ｉ　２０　＋ｂ　ＲＯ＋　ｃ　Ｂ　２０
３＋（１ａ−ｂ−ｃ）ＳｉＯｚ　　（ただし、ＲＯはＭ
ｇ０Ｃａｂ、ＳｒＯおよびＢａＯの中から選ばれる少な
くとも１種類、ａ、ｂ、ｃおよびｄは定数）で表される
還元防止剤を得るために、各成分の酸化物、炭酸塩およ
び水酸化物を準備した。そして、所定の割合でこれらを
混合粉砕し、蒸発乾燥して粉末を得た。この粉末をアル
ミニウムるつぼ中において１３００℃で１時間保持した
後、急冷してガラス化し、２００メソシユの篩を通過す
るように粉砕した。
これらの誘電体粉末と還元防止剤とを表１および表２に
示す割合で混合し、ポリビニルブチラール系のバインダ
とエタノールとを加えてボールミル中で１６時時間式混
合し、混合粉末を得た。
この混合粉末をドクターブレード法によってシート状に
成形し、乾燥後に適当な大きさに切断してセラミックス
グリーンシートを得た。得られたセラミックスグリーン
シートの片面にスクリーン印刷法によって銅ペーストを
印刷し、積層した。
この積層体をＮ２　、Ｎ２およびＮ２０などからなる混
合ガスの還元性雰囲気下において８３０〜１０５０℃で
２時間焼成した。得られた焼結体の両端面に銀ペースト
を塗布し、窒素雰囲気中において８００°Ｃで焼き付け
、内部電極と電気的に接続された外部電極を形成した。
このようにして、積層セラミックスコンデンサを得た。
この積層セラミックスコンデンサの寸法は次の通りであ
る。
幅：４．８＊■ 長さ：５．６璽膚 厚さ：１．２朋 有効誘電体層の厚さ：３２μｍ 誘電体層数＝１７枚 内部電極層の厚さ：３μｍ 内部電極面積・２１．５龍２ 外部電極層の厚さ：６０μｍ 得られた焼成体について、焼結度の試験を行い、最適焼
成温度を決定した。
また、得られた積層セラミソクスコンデンザについて、
温度２５℃における１　ｋ　Ｈｚ、　　Ｉ　Ｖｒｍｓで
の誘電率（ε）、誘電損失（ｔａｎδ）、および＋２０
°Ｃを基準とする−２５〜」−８５℃の温度範囲での誘
電率の温度特性を測定した。
さらに、積層セラミックスコンデンサに２ｋＶ／璽璽の
直流電圧を重畳したときの誘電率の変化（バイアス特性
）を測定した。
以上の測定結果を表１および表２に示した。
なお、温度特性に関して記載したＢ、Ｃ，Ｄなる記号は
ＪＩＳ規格による温度特性を意味する。
各特性について詳細に説明すれば、以下の通りである。
Ｂ特性、２０“Ｃにおける静電容量を基準として、−２
５“Ｃ〜＋８５°Ｃにおける容量変化率が一１０〜＋１
０％を超えない。
Ｃ特性：２０°Ｃにおける静電容量を基準として、２５
°Ｃ〜＋８５°Ｃにおける容量変化率が一２０〜→−２
０％を超えない。
Ｄ特性＝２０°Ｃにおける静電容量を基準として、２５
℃〜＋８５°Ｃにおける容量変化 率が一３０〜＋２０％を超えない。
ここで、表１では、一定の成分組成３９．９３ｒ　Ｔ　
ｉ　Ｏ３→−２７、４Ｐ　ｂ　Ｔ　＋　Ｏｚ　＋　２１
　、　５　ＣａＴｉＣ３＋４．３Ｂｉｚ　Ｏ：ｌ　１−
Ｌ、　　８　Ｓ　ｎ　０２→−１１，ｌＴｉ０７（モル
％）の誘電体粉末に、成分比率を変えた還元防止剤を添
加して誘電体セラミックスを形成し、電気的特性を測定
した。
また、表２では、成分比率を変えた誘電体粉末に、一定
の成分組成５Ｌｉｚ○＋１０　Ｂ　ａ　Ｏ＋１０ＣａＯ
＋５ＳｒＯ＋５Ｍｇ０＋３９ＢｚＯｚ　＋２５ＳｉＯｚ
（モル％）の還元防止剤を添加して誘電体セラミックス
を形成し、電気的特性を測定した。
比較例として、３９　、　９　Ｓ　ｒ　Ｔ　ｉ　Ｏ３４
−２７４ＰｂＴｉＯ３＋２１．５ＣａＴｉＯ３＋４．３
Ｂｉｚ○３　＋１．８Ｓｎ□ｚ　＋ｌ　１．ｌＴｉ０ｚ
（モル％）の成分組成の誘電体粉末に還元防止剤を添加
せず、積層セラミ・ノクスコンデンサを作製した（表１
の試料番号１３参照）。
また、上述の誘電体粉末に、２７．　９　Ｌ　ｉ２０→
−７，４８ａＯ＋５．６ＣａＯ＋５．６ＳｒＯ＋４４．
５５ｉ０２　＋２．０Ｔｉ０２　＋７．０ＣｕＯ（モル
％）の成分組成の低温焼結剤を添加し、積層セラミック
スコンデンサを作製した（表１の試料番号１４参照）。
そして、これらについて、電気的特性を測定した。
実施例２ ３９．９ＳｒＴｉＯ３＋２７．４ＰｂＴｉＯ：＋＋２１
．５ＣａＴｉ０３＋４．３８ｉ２ｏ３＋１．５ｓｎｏＺ
　＋１１．ｌＴｉＣ１ｚ　　（モル％）の成分組成の誘
電体粉末に、ｄ（Ｍｎ○２→−ＲＯ）＋（１ｄ　）　　
（ＢＺ　Ｏ：ｌ　＋　Ｓ　ｉ○２）あるいはｅ（ＺｎＯ
＋ＲＯ）＋　　（１ｅ）　　（Ｂ２　０３　　＋５ｉ０
２）（ただし、ＲＯはＭｇＯ，Ｃａｂ、ＳｒＯおよび）
３ａ○の中から選ばれる少なくとも１種類、ｄおよびｅ
は定数）の成分組成の還元防止剤を添加して、実施例１
と同様に積層セラミックスコンデンサを作製した。そし
て、これらの還元防止剤の成分比率を変えて電気的特性
を測定し、表３および表４に示した。
比較例として、還元防止剤を全く添加せず、積層セラミ
ックスコンデンサを作製した（表３の試料番号１３およ
び表４の試料番号１３参照）。
また、還元防止剤の代わりに、２７．９ＬｉｚＯ＋７．
４ＢａＯ＋５．６ＣａＯ＋５．６ＳｒＯ＋４４．５３ｉ
○２　＋　２　、　０　Ｔ　＋　０２　＋　７　、　　
ＯＣＵＯ（モル％）の成分組成の低温焼結剤を添加し、
積層セラミックスコンデンサを作製した（表３の試料番
号１４および表４の試料番号１４参照）。
そして、これらについて、電気的特性を測定した。
実施例３ 内部電極となる金属ペース１−として、銅ペーストの代
わりに、５Ｐｔ−９５Ｃｕ　（原子％）組成の銅合金ペ
ーストまたは８Ｐｄ−９２Ｃｕ　（原子％）組成の銅合
金ペーストを用いる以外は実施例１と同一の方法で積層
セラミックスコンデンサを作製し、実施例１と同一の方
法で電気的特性を測定した。その結果、銅合金ペースト
を用いた場合も銅ペーストを用いた場合と同じ特性が得
られた。
なお、銅合金ペーストを用いる場合、銅板外の金属の種
類および添加量により銅合金の導電率や融点が変化する
ことがあり、純粋な銅に比べて特性が大きく損なわれな
いように選ばれる。このため、銅合金ペーストの組成は
、積層セラミソクスコンデンザの使用用途や誘電体粉末
および還元防止剤の組成により規定される。
実施例４ 内部電極となる金属ペーストとして、銅ペーストの代わ
りに、銅ペーストまたは５Ｐｔ−９５ＣＵ（原子％）Ｍ
ｉ成の銅合金ペーストに５重量％の３９　、　９　Ｓ　
ｒ　Ｔ　ｉ　Ｏ３＋　２７　、　４　Ｐ　ｂ　Ｔ　ｉＯ
３→−２１，５ＣａＴｉＯ，、＋４．　３Ｂｉｚ　　０
３　　→−１゜８３ｎＯｚ　＋１１．ｌＴｉ０ｚ　　（
モル％）組成の還元防止剤を添加したペーストあるいは
３重量％の上述の誘電体粉末および２重量％の上述の還
元防止剤を添加したペーストを用いる以外は、実施例１
と同一の方法で積層セラミックスコンデンザを作製し、
実施例１と同一の方法で電気的特性を測定した。その結
果、これらの添加物を含むペーストを用いた場合も、純
粋な銅ペーストを用いた場合と同じ特性が得られた。
なお、銅ペーストまたは銅合金ペーストに対するガラス
フリット、誘電体粉末、還元防止剤あるいは誘電体粉末
と還元防止剤との混合物の添加量は、積層セラミソクス
コンデンザの特性が大きく損なわれないように選ばれる
が、その添加量はほぼ４０重量％以下である。
表１〜表４に示すように、本発明の積層セラミックスコ
ンデンザは、１０１０Ωｃｍ以上の良好な絶縁抵抗を有
することがわかる。これに対して、比較例の積層セラミ
ックスコンデンサでは、誘電損失、誘電率の電圧依存性
および絶縁抵抗などの特性が非常に劣り、積層セラミノ
クスコンデンザとして使用できないものがある。また、
焼成温度が■０５０°Ｃ以上となるため、融点の関係−
）二、内部電極として銅または銅合金を使用できないも
のがある。
また、本発明の積層セラミックスコンデンサでは、非還
元性雰囲気中において低温で誘電体セラミックスを焼結
できるので、内部電極として銅や銅合金を主体とした材
料を用いることができる。
そのため、内部電極にマイグレーションなどの心配がな
く、かつ導電率の大きい積層セラミソクスコンデンザを
低コストで製造することができる。
また、還元性雰囲気中で焼成しても比較的誘電率が大き
く、誘電率の電圧依存性が小さく、１００Ωａｍ以上の
良好な絶縁抵抗を有する積層セラミックスコンデンサを
得ることができる。
【図面の簡単な説明】
第１図はこの発明の一実施例を示す図解図である。 第２図はこの発明の他の実施例を示す図解図である。 第３図はこの発明のさらに他の実施例を示す図解図であ
る。 図において、１０は積層セラミックスコンデンサ、１２
は誘電体、１４は誘電体セラミックス層、１６は内部電
極、１８は外部電極を示す。 特許出願人　株式会社　村田製作所 代理人　弁理士　岡　１）　全　啓

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １　複数の誘電体セラミックス層、 それぞれの端縁が前記誘電体セラミックス層の両端面に
    露出するように前記誘電体セラミックス層間に形成され
    た複数の内部電極、および 前記誘電体セラミックス層の両端面において、露出した
    前記内部電極に接続される外部電極を含み、 前記誘電体セラミックス層は、チタン酸ストロンチウム
    を主成分とし、酸化ビスマスと還元防止剤を添加含有し
    た材料を焼成することによって形成され、 前記内部電極は銅または銅合金を用いて形成された、積
    層セラミックスコンデンサ。 ２　前記内部電極は、ガラスフリットを添加した銅また
    はガラスフリットを添加した銅合金を用いて形成された
    、特許請求の範囲第１項記載の積層セラミックスコンデ
    ンサ。 ３　前記内部電極は、誘電体粉末および還元防止剤の少
    なくとも一方を添加した銅または誘電体粉末および還元
    防止剤の少なくとも一方を添加した銅合金を用いて形成
    された、特許請求の範囲第１項記載の積層セラミックス
    コンデンサ。
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