JP6819578B2 - 蓄電デバイス用外装材、及び当該外装材を用いた蓄電デバイス - Google Patents
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Description
基材層11は、蓄電デバイスを製造する際のシール工程における耐熱性を付与し、加工や流通の際に起こりうるピンホールの発生を抑制する役割を果たす。また、成型加工時の金属箔層13の破断防止や、金属箔層13と他の金属との接触を防止する絶縁性などの役割を果たす。
接着層12は、基材層11と金属箔層13との間に形成される。接着層12は、基材層11と金属箔層13を強固に接着するのに必要な密着力を有する。また、接着層12は、成型加工時の基材層11による金属箔層13の破断を保護するために追従性を有する。
金属箔層13は、接着層12と接着樹脂層15との間に形成される。金属箔層13は、水分が蓄電デバイス内に浸入を防止する水蒸気バリア性を有する。また、金属箔層13は、深絞り成型をするために延展性を有する。
腐食防止処理層14は、金属箔層13の熱融着樹脂層16側に形成される。腐食防止処理層14は、例えば、リチウムイオン蓄電デバイスの場合では、電解質と水分の反応により発生する弗酸による金属箔層13表面の腐食を防止する。また、腐食防止処理層14は、腐食防止機能に加えて、接着樹脂層15とのアンカー層として機能も有する。腐食防止処理層14の形成には、例えば、クロム酸塩、燐酸塩、弗化物と各種熱硬化性の樹脂からなる腐食防止処理剤を用いたクロメート処理、希土類元素酸化物(例えば酸化セリウムなど)、燐酸塩、各種熱硬化性の樹脂からなる腐食防止処理剤を用いたセリアゾール処理などを使用することができる。腐食防止処理層14としては、金属箔層13へ耐食性を付与できる被膜であれば、上記処理で形成した被膜には限定されず、例えば、燐酸塩処理、ベーマイト処理などを使用して形成されたものでもよい。また、腐食防止処理層14は、単層であることに限定されず、例えば腐食防止機能をもつ被膜上にオーバーコート剤として樹脂をコーティングするなどの、2層以上の構成を採用してもよい。
接着樹脂層15は、熱融着樹脂層16と、金属箔層13とを接着する層である。接着樹脂層15の形成方法は大きく二つに分類され、熱ラミネート又はドライラミネートを採用することができる。
熱融着樹脂層16は、金属箔層13上に接着樹脂層15を介して形成される。例えば2枚の外装材の熱融着樹脂層16同士を向かい合わせにし、熱融着樹脂層16の融解温度以上で加圧熱融着することにより、外装材内部に内容物を密閉することができる。熱融着樹脂層16としては、ポリオレフィン樹脂を用いて形成されるものが挙げられる。ポリオレフィン樹脂としては、低密度、中密度、高密度のポリエチレン、ホモ、ブロック又はランダムポリプロピレンなどが挙げられる。また、前記のものにアクリル酸やメタクリル酸などの極性分子を共重合した共重合体、架橋ポリオレフィンなどのポリマーなどが挙げられ、分散、共重合などを実施した樹脂を採用することができる。これらポリオレフィン樹脂は、1種類を単独で使用してもよく、2種類以上を併用してもよい。熱融着樹脂層16は、前記した各種樹脂が混合されたフィルムを用いて形成してもよい。また熱融着樹脂層16は、単層フィルムであってもよく、多層フィルムであってもよい。
以下、上述の外装材1の製造方法について説明する。外装材の製造方法としては、例えば、下記工程(1−1)〜(1−3)を備える方法が挙げられる。
(1−1)金属箔層13上の片面に腐食防止処理層14を形成する工程。
(1−2)金属箔層13の、腐食防止処理層14が形成されていない面に、接着層12を介して基材層11をドライラミネート法により貼り合わせ、積層体(腐食防止処理層14/金属箔層13/接着層12/基材層11)を作製する工程。
(1−3)金属箔層13の、腐食防止処理層14が形成された面に、接着樹脂層15を介して熱融着樹脂層16を貼りあわせ、外装材1(熱融着樹脂層16/接着樹脂層15/腐食防止処理層14/金属箔層13/接着層12/基材層11)を作製する工程。
金属箔層13の片面に、腐食防止処理剤を塗布後、焼付けを行って腐食防止処理層14を形成する。このときに片面だけでなく、両面に腐食防止処理を行い、さらに第2腐食防止処理層18を形成することもできる。腐食防止処理剤の塗工方法は特に限定されず、例えば、グラビアコート、グラビアリバースコート、ロールコート、リバースロールコート、ダイコート、バーコート、キスコート、コンマコート等が挙げられる。
金属箔層13の、腐食防止処理層14が形成されていない面(あるいは、第2腐食防止処理層18が形成された面)に、接着層12を介して基材層11を、ドライラミネート法を使用して貼り合わせ、積層体(腐食防止処理層14/金属箔層13/接着層12/基材層11)を作製する。接着層12の塗工方法は特に限定されず、例えば、グラビアコート、グラビアリバースコート、ロールコート、リバースロールコート、ダイコート、バーコート、キスコート、コンマコート等が挙げられる。工程(1−2)では、硬化反応促進や結晶化の安定化のために、20〜100℃の範囲でエージング(養生)処理を行うことが好ましい。20℃未満では硬化反応の促進効果が薄く、100℃超では基材層11が劣化して成型性が低下し易くなる。
接着樹脂層15の形成方法は熱ラミネートを用いるものとドライラミネートを用いるものとに大きく分類される。
本実施形態の蓄電デバイスは、正極及び負極を備える蓄電デバイス要素と、正極及び負極の各々に接続された金属端子と、蓄電デバイス要素を収納する成形加工部を有する外装材と、を備え、外装材が、熱融着樹脂層が内面になるようにして折り返されて端部が加圧熱融着されることにより、蓄電デバイス要素を密封しかつ金属端子をその一部が外部に露出するようにして挟持する、蓄電デバイスである。
(2−1)外装材1の半分の領域に、蓄電デバイス要素21を配置するための成型加工部22を形成する工程(図2(a)及び図2(b)参照)。
(2−2)外装材1の成型加工部22に蓄電デバイス要素21を配置する。そして外装材1のもう半分の領域を、熱融着樹脂層が内面になるようにして折り返して3辺を重ね合せ、リード23とタブシーラント24からなるタブ25を挟持する1辺のみを加圧熱融着する工程(図2(b)及び図2(c)参照)。
(2−3)残りの2辺のうち1辺を残して加圧熱融着する、その後、残りの1辺から電解液を注入し、真空状態で加圧熱融着する工程(図2(c)参照)。
(2−4)タブ25を挟持する1辺以外の辺における加圧熱融着部26端部をカットし、加圧熱融着部26を成型加工部22に沿って折り曲げる工程(図2(d)参照)。
外装材1の熱融着樹脂層16側が、所望の成型深さになるように金型で成型する。成型方法としては、外装材1の総厚以上のギャップを有する雌型と雄型からなる金型を用い、熱融着樹脂層16側から基材層11側に深絞り成型をすることで、所望の深絞り量を持つ外装材1が得られる。追従性が高い接着層12を有し、成型性が高い外装材1を用いればより深く成型することができるため、多くの蓄電デバイス要素21が収納可能なエネルギー密度の高い蓄電デバイス2を得ることができる。本実施形態においては、成型加工部22の成型深さが6mm以上であれば効率よく蓄電デバイス要素21を収納できエネルギー密度を高めることができる。このような観点から、当該成形深さは8mm以上であることが好ましい。なお、成形加工により金属箔層13が薄くなりすぎるのを防ぐという観点から、当該成形深さの上限は12mm程度とすることができる。
外装材1の成型加工部22に、正極、セパレータ、負極などから構成される蓄電デバイス要素21を入れ、正極と負極に接合されたタブ25を成型加工部22から外に引き出す。その後、外装材1の熱融着樹脂層16同士を重ね、外装材1のタブ25を挟持する辺を加圧熱融着する。加圧熱融着は、温度、圧力、時間の3条件で制御でき、熱融着樹脂層16の融解温度以上で確実に溶解させ、適度な圧力の条件で行われる。
次に、タブ25を挟持する辺以外の1辺を残し、同様に加圧熱融着を行う。その後、残った1辺から電解質を溶解させた電解液を注入し、エージングでのデガス工程を経たのち、空気が内部に入らないように、真空状態で、最終加圧熱融着を行う。
リード23を挟持する辺以外の加圧熱融着辺端部をカットし、端部からはみだした熱融着樹脂層16を除去する。その後、加圧熱融着部26を成型加工部22側に折り返し、折り返し部27を形成することで、蓄電デバイス2が得られる。
以上、本発明の実施形態について図面を参照して詳述したが、具体的な構成はこの実施形態に限られるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲の設計変更等も含まれる。
本実施例に使用した材料を以下に示す。
(基材層11)
基材A−1:ポリエステルフィルム。(厚み9μm)。
基材A−2:ポリエステルフィルム。(厚み12μm)。
基材A−3:ポリエステルフィルム。(厚み15μm)。
基材A−4:ポリエステルフィルム。(厚み25μm)。
基材A−5:ポリアミドフィルム。(厚み12μm)。
基材A−6:ポリアミドフィルム。(厚み15μm)。
基材A−7:ポリアミドフィルム。(厚み25μm)。
基材A−8:ポリエステルフィルム。(厚み12μm)。接着層側をコロナ処理。
基材A−9:ポリエステルフィルム。(厚み12μm)。接着層側をフレーム処理。
基材A−10:ポリエステルフィルム。(厚み12μm)。接着層側をプライマー処理。
基材A−11:ポリアミドフィルム(厚み12μm)/第2接着層(厚み0.3μm)/ポリエステルフィルム(厚み12μm)の積層フィルム。ポリアミドフィルムを接着層側に接着。第2接着層に接着剤B−6使用。
基材A−12:ポリアミドフィルム(厚み12μm)/第2接着層(厚み3μm)/ポリエステルフィルム(厚み12μm)の積層フィルム。ポリアミドフィルムを接着層側に接着。第2接着層に接着剤B−6使用。
基材A−13:ポリアミドフィルム(厚み12μm)/第2接着層(厚み5μm)/ポリエステルフィルム(厚み12μm)の積層フィルム。ポリアミドフィルムを接着層側に接着。第2接着層に接着剤B−6使用。
(接着層12)
接着剤B−1:2液硬化型ポリエステルウレタン接着剤。(ポリエステルポリオール及びポリイソシアネートからなる2液硬化型の接着剤。[NCO]/[OH]=0.5)
接着剤B−2:2液硬化型ポリエステルウレタン接着剤。(ポリエステルポリオール及びポリイソシアネートからなる2液硬化型の接着剤。[NCO]/[OH]=1)
接着剤B−3:2液硬化型ポリエステルウレタン接着剤。(ポリエステルポリオール及びポリイソシアネートからなる2液硬化型の接着剤。[NCO]/[OH]=3)
接着剤B−4:2液硬化型ポリエステルウレタン接着剤。(ポリエステルポリオール及びポリイソシアネートからなる2液硬化型の接着剤。[NCO]/[OH]=10)
接着剤B−5:2液硬化型ポリエステルウレタン接着剤。(ポリエステルポリオール及びポリイソシアネートからなる2液硬化型の接着剤。[NCO]/[OH]=20)
接着剤B−6:2液硬化型ポリエステルウレタン接着剤。(ポリエステルポリオール及びポリイソシアネートからなる2液硬化型の接着剤。[NCO]/[OH]=40)
接着剤B−7:2液硬化型ポリエステルウレタン接着剤。(ポリエステルポリオール及びポリイソシアネートからなる2液硬化型の接着剤。[NCO]/[OH]=50)
接着剤B−8:2液硬化型ポリエステルウレタン接着剤。(ポリエステルポリオール及びポリイソシアネートからなる2液硬化型の接着剤。[NCO]/[OH]=70)
接着剤B−9:2液硬化型ポリエーテルウレタン接着剤。(ポリエーテルポリオール及びポリイソシアネートからなる2液硬化型の接着剤。[NCO]/[OH]=20)
接着剤B−10:2液硬化型アクリルポリウレタン接着剤。(アクリルポリオール及びポリイソシアネートからなる2液硬化型の接着剤。[NCO]/[OH]=20)
(第2腐食防止処理層18)
処理剤C−1:クロム酸塩からなる処理層。(層厚100nm)。
処理剤C−2:酸化セリウムからなる処理層。(層厚100nm)。
(金属箔層13)
金属箔D−1:アルミニウム箔8021材。(厚さ40μm、基材層側の表面の十点平均粗さRzjis0.3μm)
金属箔D−2:アルミニウム箔8079材。(厚さ40μm、基材層側の表面の十点平均粗さRzjis0.6μm)
金属箔D−3:ステンレス箔304材。(厚さ40μm、基材層側の表面の十点平均粗さRzjis0.7μm)
金属箔D−4:タフピッチ銅箔C1100材。(厚さ40μm、基材層側の表面の十点平均粗さRzjis1.1μm)
金属箔D−5:電解銅箔。(厚さ40μm、基材層側の表面の十点平均粗さRzjis2.5μm)
金属箔D−6:電解銅箔。(厚さ40μm、基材層側の表面の十点平均粗さRzjis8.0μm)
金属箔D−7:表面研磨したアルミニウム箔8021材。(厚さ40μm、基材層側の表面の十点平均粗さRzjis0.2μm)
(腐食防止処理層14)
処理剤E−1:酸化セリウムからなる処理層。(層厚100nm)。
(接着樹脂層15)
接着樹脂F−1:無水マレイン酸変性ポリプロピレン系樹脂。(層厚20μm)。
(熱融着樹脂層16)
熱融着樹脂G−1:ポリプロピレンフィルム。(層厚40μm)。
金属箔D−1〜D−7の一方の面に腐食防止処理層E−1をダイレクトグラビア塗工にて形成した。実施例24、25においては腐食防止処理層E−1が形成されていない金属箔D−1の他方の面に、腐食防止処理層C−1又はC−2をダイレクトグラビア塗工にて形成した。次に、金属箔D−1〜D−7において腐食防止処理層E−1が形成されていない面に、それぞれ接着剤B−1〜B−10の何れかを塗工し、基材A−1〜A−13の何れかをドライラミネート法により貼り付けた。その後、比較例6を除き40℃で7日間エージングを行った。次に、得られた各積層体の腐食防止処理層E−1側に、押出し装置にて接着樹脂F−1を押出して接着層を形成した後、さらにフィルムG−1を貼り合わせてサンドイッチラミネーションすることでシーラント層を形成した。以上の工程を経て、各実施例及び比較例の外装材を作製した。
以下の方法に従って各種評価を行った。評価結果を表1及び表2に示す。
各例で作製した外装材を、15mm×100mmのサイズに切り取り、基材層と金属箔層とのJIS K6854−3による15mm幅での剥離接着強さを測定した。剥離接着強さの評価の際に基材層が破断する場合は、破断した際の強度を剥離接着強さとした。
各例で作製した外装材を、150mm×190mmのブランク形状に切り取り、室温23℃、露点温度−35℃の成型環境下で成型深さを変化させながら冷間成型し、成型性を評価した。パンチとしては、形状が100mm×150mm、パンチコーナーR(RCP)が1.5mm、パンチ肩R(RP)が0.75mm、ダイ肩R(RD)が0.75mmのものを使用した。評価は以下の基準に従って行い、評価Dを不適とした。
「A」:破断、クラックを生じさせずに、成型深さ6mm以上の深絞り成型が可能である。
「B」:破断、クラックを生じさせずに、成型深さ4mm以上6mm未満の深絞り成型が可能である。
「C」:破断、クラックを生じさせずに、成型深さ3mm以上4mm未満の深絞り成型が可能である。
「D」:成型深さ3mm未満の深絞り成型で破断、クラックが生じる。
成型性の評価の際に、基材層と金属箔層との間で剥がれが生じるか評価した。評価は以下の基準に従って行い、評価Bを不適とした。
「A」:成型性の評価の際に、基材層と金属箔層との間で剥がれが生じない。
「B」:成型性の評価の際に、基材層と金属箔層との間で剥がれが生じる。
Claims (8)
- 少なくとも基材層、接着層、金属箔層、腐食防止処理層、接着樹脂層及び熱融着樹脂層をこの順に備え、
前記接着層の厚みが0.3〜3μmであり、
前記金属箔層の前記基材層側の表面の十点平均粗さRzjis(JIS B0601に準拠)が0.3〜3μmであり、前記接着層の厚みが前記十点平均粗さRzjis以上かつ3μm以下であり、
前記基材層と前記金属箔層との剥離接着強さ(JIS K6854−3に準拠)が5〜12N/15mmであり、
前記基材層が、ポリエステルフィルム、ポリアミドフィルム及びポリオレフィンフィルムからなる群より選択される少なくとも一種のフィルムを含む層であり、
前記接着層が、ポリオールを含む主剤に、2官能以上の芳香族系又は脂肪族系イソシアネートを含む硬化剤を作用させる2液硬化型のウレタン系接着剤から形成され、
前記金属箔層の厚みが20μm以上であり、
前記基材層と前記金属箔層との間に含まれる層の厚みが0.3〜3μmである、
蓄電デバイス用外装材。 - 前記基材層の厚みXと前記接着層の厚みYとの比X/Yが4〜50である、請求項1記載の蓄電デバイス用外装材。
- 前記主剤の水酸基と前記硬化剤のイソシアネート基との当量比([NCO]/[OH])が1〜50である、請求項1又は2記載の蓄電デバイス用外装材。
- 前記基材層がポリアミドフィルム及びポリエステルフィルムの少なくとも一方を含む、請求項1〜3のいずれか一項記載の蓄電デバイス用外装材。
- 前記基材層が、第2接着層を介して積層された前記ポリアミドフィルム及び前記ポリエステルフィルムを含み、
前記第2接着層が前記接着層と同じ接着剤から形成され、前記第2接着層の厚みが0.3〜3μmである、請求項4記載の蓄電デバイス用外装材。 - 前記接着層と前記金属箔層との間にさらに第2腐食防止処理層を備える、請求項1〜5のいずれか一項記載の蓄電デバイス用外装材。
- 前記基材層の前記金属箔層側の面にコロナ処理、フレーム処理、プライマー処理又は紫外線照射処理がなされている、請求項1〜6のいずれか一項記載の蓄電デバイス用外装材。
- 正極及び負極を備える蓄電デバイス要素と、
前記正極及び前記負極の各々に接続された金属端子と、
前記蓄電デバイス要素を収納する、深さ6mm以上の成形加工部を有する外装材と、を備え、
前記外装材が請求項1〜7のいずれか一項記載の蓄電デバイス用外装材であり、
前記外装材が、前記熱融着樹脂層が内面になるようにして折り返されて端部が加圧熱融着されることにより、前記蓄電デバイス要素を密封しかつ前記金属端子をその一部が外部に露出するようにして挟持する、蓄電デバイス。
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