JP6599230B2 - 蛍光体及び発光装置 - Google Patents
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Description
また、本発明の発光装置は、この蛍光体を用いることにより、演色性と発光効率のバランスに優れた、高輝度の白色を発光することができる。
M1の添加量があまりに少ないと十分な発光ピーク強度が得られず、あまりに多いと濃度消光が大きくなって発光ピーク強度が低くなる傾向にあるため、結果として高輝度の蛍光体を得ることができない。このため、M1の添加量aは0.00001以上0.15以下である。
M2の含有量bは、M1の含有量aとの合計が1、すなわちa+b=1を満たす値である。
例えば、M2がCa及びSrからなる場合には、Ca及びSrの合計原子数に占めるSrの原子数の比率(Sr/(Sr+Ca))は0.83以上0.95以下が好ましく、0.85以上0.95以下がより好ましい。
また、M3がAl、M4がSiである場合には、Alに対するSiのモル比(Si/Al)は0.82以上1.00以下が好ましく、0.85以上1.00以下がより好ましい。
焼成温度としては、窒化物蛍光体に一般的に適用される温度、例えば1200℃以上2000℃以下、より好ましくは1500℃以上1850℃以下、典型的には1800℃前後とすることができるが、使用する原料粉末、所望とする粒径等に応じて適宜調節する。
発光素子としては、紫外LED、青色LED、蛍光体ランプの単体又はこれらの組み合わせを用いることができる。発光素子は、250nm以上550nm以下の波長の光を発するものが望ましく、なかでも420nm以上500nm以下の青色LED発光素子が好ましい。
発光装置としては、照明装置、バックライト装置、画像表示装置及び信号装置がある。
実施例1の蛍光体を、図3に示すように、原料を混合する混合工程、混合工程後の原料を焼成する焼成工程、焼成工程後の焼結体を粉砕する粉砕工程、酸処理工程、及び、アニール工程を経て製造した。
α型窒化ケイ素粉末(電気化学工業株式会社製NP−400グレード、酸素含有量1.0質量%)23.87質量%、窒化アルミニウム粉末(株式会社トクヤマ製Fグレード、酸素含有量0.6質量%)23.25質量%、及び酸化ユーロピウム粉末(信越化学工業株式会社製RUグレード)0.80質量%となるように秤量し、当該原料粉末をV型混合機で10分間乾式混合した。原料の大きさを揃えるため、混合後の原料のうち、目開き250μmのナイロン製篩を通過したものを以下の工程に用いた。
原料を容器ごと電気炉にセットし焼成を行った。焼成はカーボンヒーターの電気炉を用い、真空まで脱ガスしたのち、5℃/分で昇温し、500℃から窒素ガス流量を5リットル/分でガスを導入して、0.9MPa・Gの加圧窒素雰囲気中、1800℃で4時間加熱処理して行った。焼成終了後、容器を取り出し、室温になるまで放置した。得られた焼成体は、緩く凝集した塊状であった。
塊状の焼結体をロールクラッシャーで解砕した。解砕後の合成粉末のうち、目開き150μmの篩を通過したものだけに分級した。
篩を通過した合成粉末に対し、2.0Mの塩酸にスラリー濃度が25質量%となるように投入して1時間浸す酸処理を行った。酸処理後、塩酸スラリーを攪拌しながら1時間煮沸処理を行った。
酸処理工程後の合成粉末をアルミナ製坩堝に充填し、大気中、昇温速度10℃/分で昇温し、400℃で3時間加熱処理した。加熱処理後、室温になるまで放置し、実施例1の蛍光体を得た。
粒子形状は、製造された蛍光体を無作為に10個抽出し、SEMで観察することによって確認した。
厚さは、上記抽出した10個の蛍光体粒子の算術平均である。個々の蛍光体粒子の厚さは、板状の蛍光体粒子の長手方向における中心部の厚さである。
平均粒径は、粒度分布測定装置を用い、レーザー回折・散乱法による粒子径分布測定を行い、体積基準の積算分率における50%径(D50)の値である。
厚さ/平均粒径は、小数点第二位を四捨五入した値とした。
実施例1の蛍光体を凹型のセルに充填し、表面を平滑にして、積分球を取り付けた。この積分球に、発光光源(Xeランプ)から所定の波長に分光した単色光を、光ファイバーを用いて導入した。この単色光を励起源として試料に照射し、分光光度計(大塚電子株式会社製QE−1100)を用いて、蛍光体試料の蛍光及び反射光のスペクトル測定を行った。単色光として波長455nmの青色光を用いた。
相対発光ピーク強度を、蛍光スペクトルと標準視感度の積から算出した。以下に記載する他の実施例、比較例についても実施例1と全く同じ条件で測定し、実施例1を100%とする相対値として表した。相対発光ピーク強度が90%以上のものを合格とした。
実施例2〜5の蛍光体は、表1に示すように、実施例1の蛍光体の組成式のa〜fの値、Sr/(Sr+Ca)、Si/Alを変化させて、平均粒径、厚さを変更した。粒子形状はいずれも平板状であった。
実施例2〜5の蛍光体は、いずれも相対発光ピーク強度が90%以上で良好な蛍光体であった。実施例3の蛍光体は、厚さ/平均粒径の値が0.3と高めであったが、相対発光ピーク強度が95%であった。実施例4の蛍光体は、実施例3の蛍光体の組成式をベースに酸素を付加させたものであり、Sr/(Sr+Ca)が0.83と比較的低い値であったが、相対発光ピーク強度が94%であった。実施例5の蛍光体は、実施例1の蛍光体の組成式をベースに酸素を付加させたものであり、Si/Alが0.82と比較的低い値であったが、相対発光ピーク強度が92%であった。
比較例1の蛍光体は、実施例1の蛍光体と比べて、Sr/(Sr+Ca)を0.80、Si/Alを1.15とし、さらに焼成温度を変更した。得られた蛍光体の粒子形状は柱状であったため、粒子の厚さは測定できなかった。この比較例1の蛍光体の相対発光ピーク強度は88%であり、合格値に達しなかった。比較例1の蛍光体のSEM画像を図2に示す。
比較例2の蛍光体は、実施例1の蛍光体と比べて、Sr/(Sr+Ca)を0.80、Si/Alを0.80とし、さらに焼成温度を変更した。得られた蛍光体の粒子形状は球状又は柱状であったため、粒子の厚さは測定できなかった。この比較例2の蛍光体の相対発光ピーク強度は79%であり、合格値に達しなかった。
比較例3の蛍光体は、実施例1の蛍光体と比べて、Euの比率とM2中のSr比率を増やした。得られた蛍光体の粒子形状は球状であったため、粒子の厚さは測定できなかった。この比較例3の蛍光体の相対発光ピーク強度は88%であり、合格値に達しなかった。
実施例1の蛍光体と、緑色発光の蛍光体と、青色発光の蛍光体とからなる蛍光体群と、発光素子として青色発光のLEDチップを用いて、一般的な砲弾型の白色発光装置を製造した。この発光装置は、実施例1の蛍光体の代わりに比較例1の蛍光体を用いた比較用の発光装置と比べて、高輝度であった。
この発光装置を用いることにより、高輝度のバックライト装置、画像表示装置及び信号装置を実現することができた。
Claims (3)
- 一般式:M1aM2bM3cM4dNeOfで表され、
M1がEuであり、M2がCa及びSrであり、M3がAlであり、M4がSiであり、Nは窒素であり、Oは酸素であり、
a〜fは、0.00001≦a≦0.15、a+b=1、0.5≦c≦1.5、0.5≦d≦1.5、c+d=2、2.5≦e≦3.0、0≦f≦0.5であり、
主結晶相が(Sr,Ca)AlSiN 3 結晶相であり、
平均粒径が1μm以上30μm以下、厚さが平均粒径の1/3以下の平板状であり、
M2元素におけるSrの比率(Sr/(Sr+Ca))が0.83以上0.95以下である、蛍光体。 - Alに対するSiのモル比(Si/Al)が0.82以上1.00以下である請求項1記載の蛍光体。
- 請求項1又は2記載の蛍光体と、発光素子を有する発光装置。
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