JP6283123B2 - 粒子の大きさの均一度を向上させた連続式窒化珪素の製造装置及び製造方法 - Google Patents
粒子の大きさの均一度を向上させた連続式窒化珪素の製造装置及び製造方法 Download PDFInfo
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Description
本発明は、窒化珪素の製造装置及び製造方法に係り、より詳細には、連続的に窒化珪素を製造することができ、窒化珪素粒子の均一度を向上させることができる連続式窒化珪素の製造装置及び製造方法に関するものである
窒化珪素の熱的特性及び機械的特性は粒子の大きさ、模様、純度、結晶相などによって大きく左右される。窒化珪素を加工及び成形する業界によると、特に、アルファー(α)相の窒化珪素が熱的特性及び機械的特性に優れた製品を製造することができる原料として知られている。
粒子の大きさはとても重要な要素であるが、粒子の大きさが微細で均一であるほど、加工及び成形において有利である。
窒化珪素を製造する方法の一つである気相反応法は、ハロゲン化シリコンとアンモニアを気相で反応して窒化珪素を得る方法である。気相反応法は、１０００℃ぐらいの温度で反応させるが、このように製造された窒化珪素は、純粋なアルファー相を得られる長所があるものの、主にフィルム状で生成されるので、粉末状の窒化珪素の合成には適しない。
しかし、常温でハロゲン化シリコンとアンモニアを反応させると、イミド系のシリコン化合物が作られ、これと共に副産物の塩化アンモニウムが生成される。
常温で反応させる方法の長所は、二つの反応物が直接気体状態で反応して固体粉末に生成されるため、不純物が流入されることを防ぐことができるし、このように生成されたイミドの熱分解によって、アルファー相の含量が高い窒化珪素を製造することができる。
イミドは約１０００℃で熱分解されて非晶質窒化珪素を生成し、また１４００℃以上の温度で結晶化させると、アルファー相の窒化珪素を得ることができる。
イミドを合成するための反応は激しい発熱反応であって、反応器の局部的温度上昇を引き起こす。反応器の温度は、高くは１００℃以上まで上昇するが、このような温度上昇は、イミドを合成する過程で生成される粒子の大きさと品質に悪影響を与えるようになる。
イミドを熱分解して窒化珪素を製造する方法は、大きくシリコンジイミド合成工程、熱分解工程及び結晶化工程の３段階工程からなる。
従来のイミド熱分解法を利用した窒化珪素の製造装置は、各工程のための装置が相違し、回分式工程(Batch process)によって窒化珪素を生産していた。
しかし、回分式工程で窒化珪素を製造すると、窒化珪素の製造に費用と時間がかなり必要となる。
しかし、回分式工程で窒化珪素を製造すると、窒化珪素の製造に費用と時間がかなり必要となる。
また、回分式工程を用いる窒化珪素の製造装置は、シリコンジイミド合成装置から熱分解反応器にシリコンジイミドを移送しなければならないが、移送過程でシリコンジイミドが大気に露出する危険性があり、水気によってシリコンジイミドが加水分解されて変性されることがあり、また、不要な酸素不純物が流入されて窒化珪素の品質を低下させる問題点があった。
また、シリコンジイミドを合成した後、過量のアンモニアを供給して副産物の塩化アンモニウムを洗浄した後でイミド熱分解を行うことになるが、この時、イミド移送装置、アンモニア供給装置、冷却装置、アンモニア排水装置などの付帯装置が必要である。副産物の塩化アンモニウムを過量のアンモニアで洗浄した後、容器を脱着して分解設備に入れてから熱処理を行わなければならないので、イミド分解用高温容器と副産物除去用付帯装置の間に着脱が可能ではなければならない。
イミド分解工程と結晶化工程は、同じ熱処理工程であるため、一つの装置で二つの工程を行うことができるが、イミド分解工程に使われる容器は、前述のように、副産物除去のための付帯装置と結合して使わなければならないので、結晶化温度で使用できる材料を用いてイミド分解容器を実現することは不可能である。したがって、イミド分解工程と結晶化工程は各々を回分式工程で行っている実情であった。
本発明の目的は、連続式工程を通して窒化珪素を製造することができる製造装置及び製造方法を提供することにある。
本発明の他の目的は、窒化珪素の製造費用と製造時間を短縮することができる連続式窒化珪素の製造装置及び製造方法を提供することにある。
本発明の他の目的は、均一な粒子の大きさを有する窒化珪素を製造することができる連続式窒化珪素の製造装置及び製造方法を提供することにある。
本発明は、横方向に配列された円筒状を有し、四塩化珪素(SiCl４)ガスとアンモニア(NH３)ガスをそれぞれのノズルを通して水平方向に供給を受けて、生成物のシリコンジイミド(Si(NH)２)と副産物の塩化アンモニウム(NH４Cl)を製造する合成反応器；前記合成反応器から前記生成物と前記副産物の混合粉末の供給を受けて第１領域で塩化アンモニウムを熱分解し、第２領域でシリコンジイミドを熱分解して非晶質窒化珪素を生成するが、前記第１領域と前記第２領域が連続的に連結されて形成された熱分解反応器；及び前記熱分解反応器から排出される非晶質窒化珪素を１２００〜１７００℃温度で加熱して、結晶型窒化珪素(Crystal Si３N４)に結晶化する結晶化反応器；を含み、前記合成反応器と前記熱分解反応器は互いに連結され、同軸にともに回転するように形成される連続式窒化珪素の製造装置を提供する。
そして、本発明は横方向に配列された横方向反応器を回転させ、横方向に原料ガスの四塩化珪素ガスとアンモニアガスを投入し、反応器内部で常温気相反応を通してシリコンジイミドと塩化アンモニウムの混合粉末を生成するシリコンジイミド合成工程；前記シリコンジイミド合成工程で生成された混合粉末を３００〜６００℃範囲の温度領域を含む第１領域と、６００〜１２００℃範囲の温度領域を含む第２領域を順に通過させて第１領域で塩化アンモニウムの熱分解を行い、第２領域で非晶質窒化珪素の合成を行う熱分解工程；及び前記熱分解工程で製造される非晶質窒化珪素をるつぼに充填し、前記るつぼを１２００〜１７００℃の温度領域を有する結晶化反応器へ投入して非晶質窒化珪素を結晶型窒化珪素に結晶化する結晶化工程；を含む連続式窒化珪素の製造方法を提供する。
本発明による連続式窒化珪素の製造装置及び製造方法は、シリコンジイミド合成工程から結晶化工程まで連続運転が可能であって、各工程の間に不必要に行われた昇温過程と冷却過程を省略することができるため、窒化珪素の製造に消費されるエネルギーと時間を節減することができる效果がある。
また、本発明による連続式窒化珪素の製造装置及び製造方法は、シリコンジイミド合成工程と熱分解工程が連続的に行われることで、シリコンジイミドを外部へ露出せずに窒化珪素を製造することができる。したがって、シリコンジイミドの外部への露出時に発生するシリコンジイミドの変性や酸素不純物流入の問題を解決できる效果をもたらす。
そして、本発明による連続式窒化珪素の製造装置及び方法は、水平型反応器で合成反応を行うことで垂直型反応器より均一な粒度分布を得られるし、さらに水平型反応器を冷却して回転させることで、より優れた品質の窒化珪素を製造できる效果をもたらす。
本明細書及び特許請求範囲で使用される用語や単語は、通常的または辞書的意味に限定して解釈されてはならず、発明者は自分の発明を最善の方法で説明するために用語の概念を適切に定義することができるという原則に基づいて、本発明の技術的思想に符合する意味と概念として解釈されなければならない。
また、本明細書に記載された実施形態と図面に図示された構成は、本発明の最も好ましい実施形態の一つに過ぎず、本発明の技術的思想を全て代弁することではないので、本出願時点においてこれらに代えることができる多様な均等物と変形例があることを理解しなければならない。
本発明はハロゲン化シリコンとアンモニアの発熱反応による反応器壁の局部的な温度上昇を阻み、１００℃以下の温度でシリコンジイミドを得るために反応器壁に冷却水を循環させることで、均一な粒子の大きさ及び形態を持つ窒化珪素を製造できる製造装置及び製造方法を提供する。
また、本発明はより效果的に反応器壁の温度を均一に維持するために、反応器を回転しながら反応を行わせることで、発熱反応による局部的な温度上昇を抑制する效果をもたらす。
以下、本発明の実施形態による連続式窒化珪素の製造装置及び製造方法に関して図面を参照して詳しく説明する。
図１は本発明の実施形態による連続式窒化珪素の製造装置を示した構成図である。
図示されたように、本発明による連続式窒化珪素の製造装置は、合成反応器１００、熱分解反応器２００、結晶化反応器３００を含む。
合成反応器１００は、四塩化珪素ガスとアンモニアガスを常温気相反応を通して生成物のシリコンジイミド(Si(NH)２)と副産物の塩化アンモニウム(NH４Cl)を製造するためのものである。
熱分解反応器２００は生成物と副産物を熱分解し、非晶質窒化珪素を製造するためのものであって、副産物である塩化アンモニウムの熱分解を行う第１領域２１０と、生成物であるシリコンジイミドを非晶質窒化珪素に熱分解する第２領域２２０を含む。
結晶化反応器は、非晶質窒化珪素を結晶化温度以上に加熱してアルファー(α)相の結晶型窒化珪素を製造するためのものである。
以下、各々の反応器についてより詳細に察してみる。
本発明による合成反応器１００は、原料ガスである四塩化珪素ガスとアンモニアガスが水平方向に反応器内部で流れながら反応を起こす水平型反応器である。
図示されたように、合成反応器１００は横方向に配列された円筒状を有し、一側に原料ガスが供給され、生成物と副産物は反応器の底面に積もる構造を有する。
原料ガスの供給ノズル１０５は、互いに離隔された状態で合成反応器１００の側板１０４に設けられている。また、側板１０４には合成反応器回転ボディー１０２が連結されている。合成反応器回転ボディー１０２は内部に反応空間を設け、前記側板１０４に対して回転するように形成されている。
また、合成反応器回転ボディー１０２の回転軸は、水平方向に対して傾くように形成されている。より具体的に、合成反応器回転ボディー１０２は側板１０２から遠くなるほど、下向きに傾くように形成されている。
このような傾斜構造は、合成反応器回転ボディー１０２の底に積層される混合粉末が、合成反応器回転ボディー１０２が回転することにつれ熱分解反応器２００側に移送されるようにする。
また、合成反応器１００は、発熱反応から発生する反応熱を冷却して、反応領域が一定範囲の温度を保つようにする冷却ジャケット１１０をさらに含む。
冷却ジャケット１１０は合成反応器回転ボディー１０２を包む形に形成され、合成反応器回転ボディー１０２を冷却させる役割をする。冷却ジャケット１１０は合成反応器回転ボディー１０２とともに回転する形態であることもでき、冷却ジャケット１１０は回転せずに固定されていて、その内部で合成反応器回転ボディー１０２だけ回転する形態であることもできる。また、冷却ジャケット１１０が合成反応器回転ボディー１０２全体を包む形態ではなく、一部だけ(例えば、上部領域)を包む形態であることもできる。
熱分解反応器２００は、合成反応器回転ボディー１０２と連結された熱分解反応器回転ボディー２０２と、これと連結されて排出される気体の供給を受けて冷凍させることで、塩化アンモニウムを捕集する副産物捕集器２３０と、下流側側面２０４に連結されて不活性ガスを回転ボディー２０２の内部へ供給する不活性ガス供給部２４０を含む。
熱分解反応器回転ボディー２０２は、第１領域２１０と、第２領域２２０に分けられる。
第１領域２１０と第２領域２２０の区分は温度によることで、物理的には単一材質であって分けることなく一体に形成されることもある。
第１領域２１０は塩化アンモニウムの熱分解を進めるための区間で、温度が塩化アンモニウムの熱分解温度(３３８℃)より高い温度区間を持つことで十分である。より具体的に、第１領域は３００〜６００℃範囲の温度を有することができる。
第２領域２２０はシリコンジイミドの熱分解を進めるための区間であって、温度がシリコンジイミドの熱分解温度(１０００℃)より高い温度を有する区間を含む。第２領域全体が１０００℃以上の温度である必要はないが、第２領域の区間の中で１０００℃以上の温度を有する区間を持つことで十分である。ただし、１０００℃以上の温度を有する区間でシリコンジイミドの熱分解工程に必要な滞留時間を確保できなければならない。
熱分解反応器２００は、図面の左側から右側へ行くほど温度が上昇する温度勾配を持つことができる。
また、熱分解反応器２００は、塩化アンモニウムを捕集するための副産物捕集器２３０と、キャリアガスを供給する不活性ガス供給部２４０を含む。
熱分解反応器２００の第１領域２１０には、合成反応器１００で合成されたシリコンジイミドと塩化アンモニウムの混合粉末が投入される。第１領域２１０ではシリコンジイミドは変化せず、塩化アンモニウムがアンモニア(NH３)ガスと塩化水素(HCl)ガスに熱分解される。このようなアンモニアガスと塩化水素ガスは、不活性ガス供給部２４０から供給されるキャリアガスとともに副産物捕集器２３０に流入される。
副産物捕集器２３０は、熱分解反応器２００から排出される気体の供給を受けて冷却することで塩化アンモニウムを捕集する。キャリアガスとしては窒素(N２)ガスなどの不活性ガスが用いられる。
キャリアガスは塩化アンモニウムが熱分解して発生するガスが第２領域２２０へ流れずに副産物捕集器２３０
側へ流れるようにする役割をする。
側へ流れるようにする役割をする。
また、キャリアガスは第２領域２２０でシリコンジイミドの熱分解が不活性ガス雰囲気で行われるようにする役割もする。
第２領域２２０では、シリコンジイミドが非晶質窒化珪素とアンモニアガスに熱分解されるが、この時発生したアンモニアガスは上述したキャリアガスによって副産物捕集器２３０に送られる。
熱分解反応器２００の回転ボディー２０２は、合成反応器回転ボディー１０２と同様な回転軸を中心にして同一に回転させることが好ましい。このような構造は、内部に収容された粉末が第１領域２１０から第２領域２２０へ順次に移動できるようにする。各区間の長さと回転速度を調節することで、各区間での滞留時間を調節することができる。熱分解反応器２００はロータリーキルン(Rotary Kiln)を含むことができる。
結晶化反応器３００は、熱分解反応器２００で形成された非晶質窒化珪素を１２００〜１７００℃温度で結晶化させる役割をするもので、るつぼ３１０が通過されるトンネルキルン(Tunnel Kiln)を含む。
本発明による連続式窒化珪素の製造装置は、熱分解反応器２００で合成された非晶質窒化珪素を前記結晶化反応器３００へ投入されるるつぼ３１０に充填する充填装置２５０をさらに含む。充填装置２５０は熱分解反応器２００で連続的に供給される非晶質窒化珪素粉末を一定量ずつるつぼ３１０に投入する役割をする。
以下、本発明による連続式窒化珪素の製造装置を利用した窒化珪素の製造方法に関して察してみる。
図２は本発明の実施形態による連続式窒化珪素の製造方法を示した工程手順図である。
本発明による窒化珪素の製造方法は、横方向に配列された横方向反応器を回転しながら、横方向に原料ガスである四塩化珪素ガスとアンモニアガスを投入し、反応器内部で常温気相反応によってシリコンジイミドと塩化アンモニウムの混合粉末を生成するシリコンジイミド合成工程(S１００)と、
前記シリコンジイミド合成工程で生成された混合粉末を３００〜６００℃範囲の温度領域を含む第１領域と、６００〜１５００℃以上の温度領域を含む第２領域を順次に通過しながら第１領域で塩化アンモニウムの熱分解を行い、第２領域で非晶質窒化珪素を合成する熱分解工程(S２００)と、
前記熱分解工程で製造される非晶質窒化珪素をるつぼに充填し、前記るつぼを１２００〜１７００℃温度領域を有する結晶化反応器へ投入し、非晶質窒化珪素を結晶型窒化珪素に結晶化する結晶化工程(S３００)を含む。
このとき、前記シリコンジイミド合成工程(S１００)は前記反応器を冷却して行われるようにすることで、発熱反応で発生する反応熱による反応領域の温度上昇を抑制することが好ましい。
また、前記熱分解工程(S２００)は、キャリアガスで不活性ガスを第２領域から第１領域方向へ供給し、第１領域で副産物捕集器を通して気体を排出することで、塩化アンモニウムを捕集し、非晶質窒化珪素が不活性ガス雰囲気で行われるようにすることが好ましい。
本発明は回分式工程によって窒化珪素を製造するのではなく、連続式工程によって窒化珪素を製造するためであるが、特に、前記合成反応器１００で生成された生成物であるシリコンジイミドが外部へ露出されずに、前記熱分解反応器２００で連続的に供給されることを特徴とする。このような構造は、シリコンジイミドが変性されたり、酸素不純物が流入されることを防止する效果をもたらす。
また、合成反応器が水平型反応器であって、より均一な粒子の大きさを持つことができるし、さらには水平型反応器を回転させて、より均一な品質の窒化珪素を製造する效果をもたらす。
前述した実施形態は、すべての面において例示的なものであって、限定的なものではないことを理解しなければならず、本発明の範囲は前述された詳細な説明よりは、後述される特許請求の範囲で示される。そして、後述する特許請求範囲の意味及び範囲はもとより、その等価概念から導出されるすべての変更及び変形可能な形態が本発明の範囲に含まれるものと解釈されなければならない。
１００ : 合成反応器
１１０ : 冷却ジャケット
２００ : 熱分解反応器
２１０ : 第１領域
２２０ : 第２領域
２３０ : 副産物捕集器
２４０ : 不活性ガス供給部
２５０ : 充填装置
３００ : 結晶化反応器
３１０ : るつぼ
１１０ : 冷却ジャケット
２００ : 熱分解反応器
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２２０ : 第２領域
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３００ : 結晶化反応器
３１０ : るつぼ
Claims (11)
- 横方向に配列された円筒状を有し、四塩化珪素(SiCl４)ガスとアンモニア(NH３)ガスをそれぞれのノズルを通して水平方向に供給を受け、生成物のシリコンジイミド(Si(NH)２)と副産物の塩化アンモニウム(NH４Cl)を製造する合成反応器；
前記合成反応器から前記生成物と前記副産物の混合粉末の供給を受けて第１領域で塩化アンモニウムを熱分解し、第２領域でシリコンジイミドを熱分解して非晶質窒化珪素を生成するが、前記第１領域と前記第２領域が連続に連結されて形成された熱分解反応器；及び
前記熱分解反応器から排出される非晶質窒化珪素を１２００〜１７００℃温度で加熱して結晶型窒化珪素(Crystal Si３N４)に結晶化する結晶化反応器；を含み、前記合成反応器と前記熱分解反応器は互いに連結され、同軸にともに回転するように形成される連続式窒化珪素の製造装置。 - 前記熱分解反応器は、
前記第２領域が前記第１領域に比べて相対的に高い温度を有するように形成されることを特徴とする請求項１に記載の連続式窒化珪素の製造装置。 - 前記合成反応器は、
供給ノズルが連結された側板；
前記側板に回転できるように連結されて反応空間を形成する合成反応器回転ボディー；及び
前記合成反応器回転ボディーを包む冷却ジャケット；を含むことを特徴とする請求項１に記載の連続式窒化珪素の製造装置。 - 前記熱分解反応器は、
前記合成反応器回転ボディーと連結された熱分解反応器回転ボディー；
前記熱分解反応器回転ボディーに連結され、前記熱分解反応器から排出される気体の供給を受けて冷却することで、塩化アンモニウムを捕集する副産物捕集器；及び
前記熱分解反応器回転ボディーの下流側側面に連結され、不活性ガスを前記熱分解反応器回転ボディーの内部へ供給する不活性ガス供給部；を含むことを特徴とする請求項３に記載の連続式窒化珪素の製造装置。 - 前記合成反応器回転ボディーと前記熱分解反応器回転ボディーは同一の回転中心軸で回転し、
前記回転中心軸は、水平に対して下流側へ下向いて傾くように形成され、粉末が前記合成反応器回転ボディーから前記熱分解反応器回転ボディーに移送されるようにすることを特徴とする請求項４に記載の連続式窒化珪素の製造装置。 - 前記熱分解反応器は、ロータリーキルン(Rotary Kiln)を含むことを特徴とする請求項５に記載の連続式窒化珪素の製造装置。
- 前記結晶化反応器は、トンネルキルン(Tunnel Kiln)を含むことを特徴とする請求項１に記載の連続式窒化珪素の製造装置。
- 前記熱分解反応器から排出される非晶質窒化珪素を前記結晶化反応器に投入されるるつぼに充填する充填装置；をさらに含むことを特徴とする請求項７に記載の連続式窒化珪素の製造装置。
- 横方向に配列された横方向反応器を回転しつつ、横方向に原料ガスである四塩化珪素ガスとアンモニアガスを投入して、反応器の内部で常温気相反応を通してシリコンジイミドと塩化アンモニウムの混合粉末を生成するシリコンジイミド合成工程；
前記シリコンジイミド合成工程で生成された混合粉末を３００〜６００℃範囲の温度領域を含む第１領域と、１０００〜１５００℃範囲の温度領域を含む第２領域を順次に通過させて第１領域で塩化アンモニウムの熱分解を行い、第２領域で非晶質窒化珪素合成を行う熱分解工程；及び
前記熱分解工程で製造される非晶質窒化珪素をるつぼに充填し、前記るつぼを１２００〜１７００℃温度領域を有する結晶化反応器へ投入して、非晶質窒化珪素を結晶型窒化珪素に結晶化する結晶化工程；を含む連続式窒化珪素の製造方法。 - 前記シリコンジイミド合成工程は、
前記反応器を冷却して行われるようにすることで、発熱反応で発生する反応熱による反応領域の温度上昇を抑制することを特徴とする請求項９に記載の連続式窒化珪素の製造方法。 - 前記熱分解工程は、
キャリアガスで不活性ガスを第２領域から第１領域方向に供給し、第１領域で副産物捕集器によってキャリアガスとともに熱分解工程で生成された気体を排出させることで、塩化アンモニウムを捕集して非晶質窒化珪素が不活性ガス雰囲気で行われるようにすることを特徴とする請求項９に記載の連続式窒化珪素の製造方法。
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