JP2696732B2 - 結晶質窒化珪素粉末の製造法 - Google Patents
結晶質窒化珪素粉末の製造法Info
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- JP2696732B2 JP2696732B2 JP3305568A JP30556891A JP2696732B2 JP 2696732 B2 JP2696732 B2 JP 2696732B2 JP 3305568 A JP3305568 A JP 3305568A JP 30556891 A JP30556891 A JP 30556891A JP 2696732 B2 JP2696732 B2 JP 2696732B2
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、高温構造用材料として
有用な窒化珪素質焼結体の製造用原料として好適な結晶
質窒化珪素粉末の製造法に関する。
有用な窒化珪素質焼結体の製造用原料として好適な結晶
質窒化珪素粉末の製造法に関する。
【０００２】
【従来技術及びその問題点】非晶質窒化珪素粉末及び／
又は含窒素シラン化合物を不活性ガス雰囲気下又は還元
性ガス雰囲気下に焼成して、結晶質窒化珪素粉末を製造
する方法は既に知られている。ところが、この方法で
は、焼成時に粗大結晶、針状結晶又は柱状結晶が多数生
成するために、得られる結晶質窒化珪素粉末は、充填密
度が小さく、これを焼結体原料として用いた場合には、
嵩密度の低い成形体しか得られないという欠点がある。
又は含窒素シラン化合物を不活性ガス雰囲気下又は還元
性ガス雰囲気下に焼成して、結晶質窒化珪素粉末を製造
する方法は既に知られている。ところが、この方法で
は、焼成時に粗大結晶、針状結晶又は柱状結晶が多数生
成するために、得られる結晶質窒化珪素粉末は、充填密
度が小さく、これを焼結体原料として用いた場合には、
嵩密度の低い成形体しか得られないという欠点がある。
【０００３】そこで、微細な粒状結晶からなる結晶質窒
化珪素粉末を製造する方法として、特開昭５９−２１５
０６号公報には、焼成前に非晶質窒化珪素粉末及び／又
は含窒素シラン化合物を摩砕し、かつ昇温過程におい
て、被焼成物を１２５０〜１４３０℃の範囲の温度に１
時間以上保持する方法が提案されている。この方法によ
れば、微細な粒状粒子からなる結晶質窒化珪素粉末を製
造することができるが、摩砕条件の制御が難しく、また
昇温スケジュールが複雑で焼成に長時間を要するため、
生産性が低いという問題があった。
化珪素粉末を製造する方法として、特開昭５９−２１５
０６号公報には、焼成前に非晶質窒化珪素粉末及び／又
は含窒素シラン化合物を摩砕し、かつ昇温過程におい
て、被焼成物を１２５０〜１４３０℃の範囲の温度に１
時間以上保持する方法が提案されている。この方法によ
れば、微細な粒状粒子からなる結晶質窒化珪素粉末を製
造することができるが、摩砕条件の制御が難しく、また
昇温スケジュールが複雑で焼成に長時間を要するため、
生産性が低いという問題があった。
【０００４】
【発明の目的】本発明の目的は、前記問題点を解決し、
粒子形状及びサイズの一定した高品質の結晶質窒化珪素
粉末を低コストで生産できる新規な製法を提供するもの
である。
粒子形状及びサイズの一定した高品質の結晶質窒化珪素
粉末を低コストで生産できる新規な製法を提供するもの
である。
【０００５】
【問題点を解決するための手段】本発明は、非晶質窒化
珪素粉末及び／又は含窒素シラン化合物を窒素含有不活
性ガス雰囲気下又は窒素含有還元性ガス雰囲気下に焼成
して、結晶質窒化珪素粉末を製造するに際し、連続焼成
炉を用いて、非晶質窒化珪素粉末及び／又は含窒素シラ
ン化合物を７００℃以上に加熱した後、流動化させ、１
４００〜１７００℃の温度で焼成することを特徴とする
結晶質窒化珪素粉末の製造法に関するものである。
珪素粉末及び／又は含窒素シラン化合物を窒素含有不活
性ガス雰囲気下又は窒素含有還元性ガス雰囲気下に焼成
して、結晶質窒化珪素粉末を製造するに際し、連続焼成
炉を用いて、非晶質窒化珪素粉末及び／又は含窒素シラ
ン化合物を７００℃以上に加熱した後、流動化させ、１
４００〜１７００℃の温度で焼成することを特徴とする
結晶質窒化珪素粉末の製造法に関するものである。
【０００６】本発明における含窒素シラン化合物として
は、シリコンジイミド、シリコンテトラアミド、シリコ
ンニトロゲンイミド、シリコンクロルイミド等が用いら
れる。これらは、公知方法、例えば、四塩化珪素、四臭
化珪素、四沃化珪素等のハロゲン化珪素とアンモニアと
を気相で反応させる方法、液状の前記ハロゲン化珪素と
液体アンモニアとを反応させる方法などによって製造さ
れる。
は、シリコンジイミド、シリコンテトラアミド、シリコ
ンニトロゲンイミド、シリコンクロルイミド等が用いら
れる。これらは、公知方法、例えば、四塩化珪素、四臭
化珪素、四沃化珪素等のハロゲン化珪素とアンモニアと
を気相で反応させる方法、液状の前記ハロゲン化珪素と
液体アンモニアとを反応させる方法などによって製造さ
れる。
【０００７】また、非晶質窒化珪素粉末は、公知方法、
例えば、前記含窒素シラン化合物を窒素又はアンモニア
ガス雰囲気下に６００〜１２００℃の範囲の温度で加熱
分解する方法、四塩化珪素、四臭化珪素、四沃化珪素等
のハロゲン化珪素とアンモニアとを高温で反応させる方
法などによって製造されたものが用いられる。非晶質窒
化珪素粉末及び含窒素シラン化合物の平均粒子径は、通
常、０．００５〜０．０５μｍである。
例えば、前記含窒素シラン化合物を窒素又はアンモニア
ガス雰囲気下に６００〜１２００℃の範囲の温度で加熱
分解する方法、四塩化珪素、四臭化珪素、四沃化珪素等
のハロゲン化珪素とアンモニアとを高温で反応させる方
法などによって製造されたものが用いられる。非晶質窒
化珪素粉末及び含窒素シラン化合物の平均粒子径は、通
常、０．００５〜０．０５μｍである。
【０００８】本発明においては、非晶質窒化珪素粉末及
び／又は含窒素シラン化合物を窒素含有不活性ガス雰囲
気下又は窒素含有還元性ガス雰囲気下に焼成するに際
し、連続焼成炉を用いて、非晶質窒化珪素粉末及び／又
は含窒素シラン化合物を７００℃以上に加熱した後、流
動化させ、１４００〜１７００℃の温度で焼成する。
び／又は含窒素シラン化合物を窒素含有不活性ガス雰囲
気下又は窒素含有還元性ガス雰囲気下に焼成するに際
し、連続焼成炉を用いて、非晶質窒化珪素粉末及び／又
は含窒素シラン化合物を７００℃以上に加熱した後、流
動化させ、１４００〜１７００℃の温度で焼成する。
【０００９】窒素含有不活性ガスとしては、窒素又は窒
素とアルゴン、ヘリウム等の混合ガスが挙げられる。ま
た、窒素含有還元性ガスとしては、アンモニア、ヒドラ
ジン等の高温での熱分解により窒素ガスを放出するもの
又は窒素と水素、一酸化炭素等の混合ガスが挙げられ
る。
素とアルゴン、ヘリウム等の混合ガスが挙げられる。ま
た、窒素含有還元性ガスとしては、アンモニア、ヒドラ
ジン等の高温での熱分解により窒素ガスを放出するもの
又は窒素と水素、一酸化炭素等の混合ガスが挙げられ
る。
【００１０】本発明においては、非晶質窒化珪素粉末及
び／又は含窒素シラン化合物を７００℃以上に加熱した
後、流動化させる。非晶質窒化珪素粉末及び／又は含窒
素シラン化合物（以下、被焼成物という）は、室温から
５００℃程度までの温度領域では非常に凝集力が強く、
被焼成物をそのまま焼成炉に供給した場合には、炉内壁
に付着してしまい流動化しない。これに対し、被焼成物
を７００℃以上に加熱した場合には凝集力が弱くなり、
炉内壁に付着することなく、流動化させることができ
る。
び／又は含窒素シラン化合物を７００℃以上に加熱した
後、流動化させる。非晶質窒化珪素粉末及び／又は含窒
素シラン化合物（以下、被焼成物という）は、室温から
５００℃程度までの温度領域では非常に凝集力が強く、
被焼成物をそのまま焼成炉に供給した場合には、炉内壁
に付着してしまい流動化しない。これに対し、被焼成物
を７００℃以上に加熱した場合には凝集力が弱くなり、
炉内壁に付着することなく、流動化させることができ
る。
【００１１】被焼成物を７００℃以上に加熱した後、流
動化させる方法としては、例えば、スクリューフィーダ
ー、振動フィーダー等により焼成炉内の７００℃以上の
温度領域に強制的に供給する方法、被焼成物を７００℃
以上に予熱した後、スクリューフィーダー、振動フィー
ダー等により焼成炉内に供給する方法、スクリューフィ
ーダー、振動フィーダー等の供給側先端を７００℃以上
に加熱しておき、被焼成物を焼成炉内に供給する方法等
が挙げられる。
動化させる方法としては、例えば、スクリューフィーダ
ー、振動フィーダー等により焼成炉内の７００℃以上の
温度領域に強制的に供給する方法、被焼成物を７００℃
以上に予熱した後、スクリューフィーダー、振動フィー
ダー等により焼成炉内に供給する方法、スクリューフィ
ーダー、振動フィーダー等の供給側先端を７００℃以上
に加熱しておき、被焼成物を焼成炉内に供給する方法等
が挙げられる。
【００１２】また、焼成温度は１４００〜１７００℃の
範囲である。焼成温度が１４００℃よりも低いと、窒化
珪素の結晶化が十分に進行しない。また、焼成温度が１
７００℃を越えると、粗大結晶からなる結晶質窒化珪素
粉末が生成し易いので好ましくない。
範囲である。焼成温度が１４００℃よりも低いと、窒化
珪素の結晶化が十分に進行しない。また、焼成温度が１
７００℃を越えると、粗大結晶からなる結晶質窒化珪素
粉末が生成し易いので好ましくない。
【００１３】非晶質窒化珪素粉末及び／又は含窒素シラ
ン化合物の加熱に使用される加熱炉としては、ロータリ
ーキルン炉、シャフトキルン炉、流動化焼成炉等の連続
焼成炉が用いられる。このような連続焼成炉は非晶質窒
化珪素の結晶化反応に伴う発熱の効率的な放散に対し
て、有効な手段である。
ン化合物の加熱に使用される加熱炉としては、ロータリ
ーキルン炉、シャフトキルン炉、流動化焼成炉等の連続
焼成炉が用いられる。このような連続焼成炉は非晶質窒
化珪素の結晶化反応に伴う発熱の効率的な放散に対し
て、有効な手段である。
【００１４】
【実施例】以下に実施例及び比較例を示し、本発明をさ
らに具体的に説明する。実施例及び比較例において、結
晶質窒化珪素粉末の結晶化度は、窯業協会誌93巻４号
（1985年）の 394〜397 頁に記載の加水分解試験によ
り、α型結晶含有率は、セラミック・ブレティン56巻９
号（1977年）の 777〜780 頁に記載のＸ線回折法に従っ
て算出し、比表面積は窒素ガス吸着法によるＢＥＴ法で
測定した。また、プレス密度は、直径１３mmの金型に粉
末０．６５ｇを充填し、２ton/cm2 で加圧成形した後の
体積より求めた。
らに具体的に説明する。実施例及び比較例において、結
晶質窒化珪素粉末の結晶化度は、窯業協会誌93巻４号
（1985年）の 394〜397 頁に記載の加水分解試験によ
り、α型結晶含有率は、セラミック・ブレティン56巻９
号（1977年）の 777〜780 頁に記載のＸ線回折法に従っ
て算出し、比表面積は窒素ガス吸着法によるＢＥＴ法で
測定した。また、プレス密度は、直径１３mmの金型に粉
末０．６５ｇを充填し、２ton/cm2 で加圧成形した後の
体積より求めた。
【００１５】実施例１〜２及び比較例１〜２ シリコンジイミドを１０００℃で加熱分解して得られた
比表面積３２０m2／ｇ、酸素量０．８ｗｔ％の非晶質窒
化珪素粉末を、ロータリーキルンの原料ホッパーに充填
した。
比表面積３２０m2／ｇ、酸素量０．８ｗｔ％の非晶質窒
化珪素粉末を、ロータリーキルンの原料ホッパーに充填
した。
【００１６】次に、ロータリーキルン内を０．１ｔｏｒ
ｒ以下に真空脱気後、窒素ガスを導入し、窒素ガス流通
下で炉内及び原料供給スクリューフィーダー先端部を加
熱した。ロータリーキルン内の最高温度が１５５０℃及
び原料供給スクリューフィーダー先端部が表１記載の温
度に達したところで、原料供給スクリューフィーダーを
回転させ、所定量の割合で供給した。キルンの傾斜角度
２度、回転１ｒｐｍとし最高温度での保持時間を１０ｍ
ｉｎとした。得られた窒化珪素粉末の化学組成、結晶化
度、α相含有率、比表面積、プレス密度、粒子形状など
の特性値を表１に示す。
ｒ以下に真空脱気後、窒素ガスを導入し、窒素ガス流通
下で炉内及び原料供給スクリューフィーダー先端部を加
熱した。ロータリーキルン内の最高温度が１５５０℃及
び原料供給スクリューフィーダー先端部が表１記載の温
度に達したところで、原料供給スクリューフィーダーを
回転させ、所定量の割合で供給した。キルンの傾斜角度
２度、回転１ｒｐｍとし最高温度での保持時間を１０ｍ
ｉｎとした。得られた窒化珪素粉末の化学組成、結晶化
度、α相含有率、比表面積、プレス密度、粒子形状など
の特性値を表１に示す。
【００１７】
【表１】
【００１８】
【発明の効果】本発明によれば、粒径の揃った等軸粒状
粒子からなり、充填特性、焼結特性等に優れた結晶質窒
化珪素粉末を生産性良く大量に製造することができ、コ
ストダウンが可能となる。
粒子からなり、充填特性、焼結特性等に優れた結晶質窒
化珪素粉末を生産性良く大量に製造することができ、コ
ストダウンが可能となる。
Claims (1)
- 【請求項１】 非晶質窒化珪素粉末及び／又は含窒素シ
ラン化合物を窒素含有不活性ガス雰囲気下又は窒素含有
還元性ガス雰囲気下に焼成して、結晶質窒化珪素粉末を
製造するに際し、連続焼成炉を用いて、非晶質窒化珪素
粉末及び／又は含窒素シラン化合物を７００℃以上に加
熱した後、流動化させ、１４００〜１７００℃の温度で
焼成することを特徴とする結晶質窒化珪素粉末の製造
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3305568A JP2696732B2 (ja) | 1991-10-25 | 1991-10-25 | 結晶質窒化珪素粉末の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3305568A JP2696732B2 (ja) | 1991-10-25 | 1991-10-25 | 結晶質窒化珪素粉末の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05117035A JPH05117035A (ja) | 1993-05-14 |
| JP2696732B2 true JP2696732B2 (ja) | 1998-01-14 |
Family
ID=17946715
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3305568A Expired - Fee Related JP2696732B2 (ja) | 1991-10-25 | 1991-10-25 | 結晶質窒化珪素粉末の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2696732B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2015005390A1 (ja) * | 2013-07-11 | 2015-01-15 | 宇部興産株式会社 | 多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型の離型剤用窒化珪素粉末およびその製造法、その窒化珪素粉末を含有したスラリー、多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型およびその製造方法、ならびにその鋳型を用いた多結晶シリコンインゴット鋳の製造方法 |
| JP6179288B2 (ja) * | 2013-09-10 | 2017-08-16 | 宇部興産株式会社 | 窒化ケイ素粉末の製造方法 |
| KR101574888B1 (ko) * | 2014-04-14 | 2015-12-07 | 오씨아이 주식회사 | 입자크기의 균일도를 향상시킨 연속식 질화규소 제조장치 및 제조방법 |
| KR101641431B1 (ko) * | 2014-11-21 | 2016-08-01 | 오씨아이 주식회사 | 질화규소 나노섬유의 제조방법 |
-
1991
- 1991-10-25 JP JP3305568A patent/JP2696732B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH05117035A (ja) | 1993-05-14 |
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