JP2855602B2 - 窒化珪素粉末の製造方法 - Google Patents
窒化珪素粉末の製造方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、高温構造材料として有
用な窒化珪素質焼結体の製造用原料として好適な窒化珪
素粉末の製造方法に関する。
用な窒化珪素質焼結体の製造用原料として好適な窒化珪
素粉末の製造方法に関する。
【０００２】
【従来技術及びその問題点】常温または低温でハロゲン
化シランと液体アンモニアとを反応させ、生成した含窒
素シラン化合物（例えば、シリコンアミド、シリコンジ
イミド、シリコンニトロゲンイミド等）を加熱分解し
て、窒化珪素粉末を合成する方法は、既に知られてい
る。この方法によれば高純度、微粒子の非晶質窒化珪素
粉末を量産することができる。また、得られた非晶質窒
化珪素粉末は１３００〜１７００℃に焼成することによ
り、結晶質窒化珪素粉末になる。この結晶質窒化珪素粉
末の焼結性を向上させるためには粉末の表面積及び酸素
含有量が適当な範囲にある微細な粒状粒子からなる粉末
を製造することが必要である。
化シランと液体アンモニアとを反応させ、生成した含窒
素シラン化合物（例えば、シリコンアミド、シリコンジ
イミド、シリコンニトロゲンイミド等）を加熱分解し
て、窒化珪素粉末を合成する方法は、既に知られてい
る。この方法によれば高純度、微粒子の非晶質窒化珪素
粉末を量産することができる。また、得られた非晶質窒
化珪素粉末は１３００〜１７００℃に焼成することによ
り、結晶質窒化珪素粉末になる。この結晶質窒化珪素粉
末の焼結性を向上させるためには粉末の表面積及び酸素
含有量が適当な範囲にある微細な粒状粒子からなる粉末
を製造することが必要である。
【０００３】特開昭５９−２１５０６号公報には、焼成
前に非晶質窒化珪素及び／又は含窒素シラン化合物を摩
砕し、かつ昇温過程において、被焼成物を１２５０〜１
４３０℃の範囲の温度に１時間以上保持することによる
結晶質窒化珪素粉末の製法が提案されている。この方法
によれば、微細な粒状粒子からなる結晶質窒化珪素粉末
を製造することができる。しかしながら、生成粉末の表
面積と酸素含有量を制御する方法としては、必ずしも十
分な方法とは言い難い。
前に非晶質窒化珪素及び／又は含窒素シラン化合物を摩
砕し、かつ昇温過程において、被焼成物を１２５０〜１
４３０℃の範囲の温度に１時間以上保持することによる
結晶質窒化珪素粉末の製法が提案されている。この方法
によれば、微細な粒状粒子からなる結晶質窒化珪素粉末
を製造することができる。しかしながら、生成粉末の表
面積と酸素含有量を制御する方法としては、必ずしも十
分な方法とは言い難い。
【０００４】一般に、結晶質窒化珪素粉末の表面積と酸
素含有量とは密接な関係にあり、表面積が高いと酸素含
有量が高くなることが分かっている。これは、結晶質窒
化珪素粉末の粒子表面に酸化物又は酸窒化物層が形成さ
れている為である。結晶質窒化珪素粉末の酸素含有量が
高い程、焼結性は良好となり高密度な焼結体が得られる
が、このようにして作製された焼結体の機械的強度は十
分なレベルではなく、特に高温における強度低下の著し
いことが分かっている。したがって、高強度な焼結体を
作製する為には、結晶質窒化珪素粉末の比表面積／酸素
含有量比を高くし、高比表面積、低酸素含有量の結晶質
窒化珪素粉末を使用する必要がある。比表面積／酸素含
有量比を上げることにより窒化珪素粒子固有の焼結性が
向上し、室温から高温まで高い機械的強度を示す高特性
の窒化珪素質焼結体を得ることができる。
素含有量とは密接な関係にあり、表面積が高いと酸素含
有量が高くなることが分かっている。これは、結晶質窒
化珪素粉末の粒子表面に酸化物又は酸窒化物層が形成さ
れている為である。結晶質窒化珪素粉末の酸素含有量が
高い程、焼結性は良好となり高密度な焼結体が得られる
が、このようにして作製された焼結体の機械的強度は十
分なレベルではなく、特に高温における強度低下の著し
いことが分かっている。したがって、高強度な焼結体を
作製する為には、結晶質窒化珪素粉末の比表面積／酸素
含有量比を高くし、高比表面積、低酸素含有量の結晶質
窒化珪素粉末を使用する必要がある。比表面積／酸素含
有量比を上げることにより窒化珪素粒子固有の焼結性が
向上し、室温から高温まで高い機械的強度を示す高特性
の窒化珪素質焼結体を得ることができる。
【０００５】しかしながら、非晶質窒化珪素粉末を焼成
して結晶質窒化珪素粉末を製造する方法においては、生
成する結晶質窒化珪素粉末の比表面積が、非晶質窒化珪
素粉末の酸素含有量及び焼成雰囲気中の酸素濃度に依存
するため、比表面積／酸素含有量比を高めることは容易
ではない。結晶質窒化珪素粉末の比表面積を上げるため
には、非晶質窒化珪素粉末の酸素含有量及び／又は焼成
雰囲気中の酸素濃度を上げる必要があり、その結果とし
て、不可避的に焼成後の結晶質窒化珪素粉末の酸素含有
量が上がってしまうという問題があった。
して結晶質窒化珪素粉末を製造する方法においては、生
成する結晶質窒化珪素粉末の比表面積が、非晶質窒化珪
素粉末の酸素含有量及び焼成雰囲気中の酸素濃度に依存
するため、比表面積／酸素含有量比を高めることは容易
ではない。結晶質窒化珪素粉末の比表面積を上げるため
には、非晶質窒化珪素粉末の酸素含有量及び／又は焼成
雰囲気中の酸素濃度を上げる必要があり、その結果とし
て、不可避的に焼成後の結晶質窒化珪素粉末の酸素含有
量が上がってしまうという問題があった。
【０００６】
【発明の目的】本発明の目的は、前記の問題点を解決
し、比表面積／酸素含有量比が高く（８ｍ2／（ｇ・ｗ
ｔ％）以上）、焼結活性の優れた結晶質窒化珪素粉末の
新規な製造方法を提供するものである。
し、比表面積／酸素含有量比が高く（８ｍ2／（ｇ・ｗ
ｔ％）以上）、焼結活性の優れた結晶質窒化珪素粉末の
新規な製造方法を提供するものである。
【０００７】
【問題点を解決するための手段】本発明は、ハロゲン化
シランと液体アンモニアとを反応させて含窒素シラン化
合物を合成し、これを加熱分解することにより窒化珪素
粉末を製造する方法において、出発原料として弗化シラ
ンと弗化シラン以外の１種類以上のハロゲン化シランと
の混合物を使用することを特徴とする窒化珪素粉末の製
造方法に関するものである。
シランと液体アンモニアとを反応させて含窒素シラン化
合物を合成し、これを加熱分解することにより窒化珪素
粉末を製造する方法において、出発原料として弗化シラ
ンと弗化シラン以外の１種類以上のハロゲン化シランと
の混合物を使用することを特徴とする窒化珪素粉末の製
造方法に関するものである。
【０００８】ハロゲン化シランとしては、２種類以上の
ハロゲン化シランの混合物を使用する。具体的には、弗
化シランと弗化物以外のハロゲン化シランとの混合物を
使用する。特に、四弗化珪素と四塩化珪素との混合物を
使用した場合に本発明の効果が顕著となる。ハロゲン化
シランとしては、SiF4、H2SiF6、HSiF3、H3SiF5、H3Si
F、H5SiF3等の弗化シラン、SiCl4、HSiCl3、H2SiCl2、H
3SiCl等のクロルシラン、SiBr4、HSiBr3、H2SiBr2、H3S
iBr、等のブロモシラン、及びSiI4、HSiI3、H2SiI2、H3
SiI等のヨウ化シランを使用することができる。また、R
SiX3、R2SiX2、R3SiX（Ｒはアルキル基、Ｘはハロゲ
ン）等のハロゲン化アルキルシランも使用することがで
きる。
ハロゲン化シランの混合物を使用する。具体的には、弗
化シランと弗化物以外のハロゲン化シランとの混合物を
使用する。特に、四弗化珪素と四塩化珪素との混合物を
使用した場合に本発明の効果が顕著となる。ハロゲン化
シランとしては、SiF4、H2SiF6、HSiF3、H3SiF5、H3Si
F、H5SiF3等の弗化シラン、SiCl4、HSiCl3、H2SiCl2、H
3SiCl等のクロルシラン、SiBr4、HSiBr3、H2SiBr2、H3S
iBr、等のブロモシラン、及びSiI4、HSiI3、H2SiI2、H3
SiI等のヨウ化シランを使用することができる。また、R
SiX3、R2SiX2、R3SiX（Ｒはアルキル基、Ｘはハロゲ
ン）等のハロゲン化アルキルシランも使用することがで
きる。
【０００９】本発明においては液状の前記ハロゲン化シ
ランの混合物と液体アンモニアとを反応させることによ
り、シリコンアミド、シリコンジイミド、シリコンニト
ロゲンイミド等の含窒素シラン化合物を合成する。この
含窒素シラン化合物の合成は、特開昭５４−１４５４０
０に記載の方法によって行なうことができる。即ち、液
体アンモニアと溶けあわず、かつ比重が液体アンモニア
よりも大きな有機溶媒と液体アンモニアとが比重差によ
り二層に分離している反応系の下部有機溶媒層中にハロ
ゲン化シランを供給することによって、ハロゲン化シラ
ンと液体アンモニアとの反応を安定して生起させること
ができる。
ランの混合物と液体アンモニアとを反応させることによ
り、シリコンアミド、シリコンジイミド、シリコンニト
ロゲンイミド等の含窒素シラン化合物を合成する。この
含窒素シラン化合物の合成は、特開昭５４−１４５４０
０に記載の方法によって行なうことができる。即ち、液
体アンモニアと溶けあわず、かつ比重が液体アンモニア
よりも大きな有機溶媒と液体アンモニアとが比重差によ
り二層に分離している反応系の下部有機溶媒層中にハロ
ゲン化シランを供給することによって、ハロゲン化シラ
ンと液体アンモニアとの反応を安定して生起させること
ができる。
【００１０】生成した含窒素シラン化合物を酸素含有量
５％以下の窒素あるいはアンモニア含有不活性ガス雰囲
気下に６００〜１２００℃の範囲の温度で仮焼して非晶
質窒化珪素粉末を製造する。窒素あるいはアンモニア含
有不活性ガスとしては、窒素またはアンモニア、あるい
はさらにアルゴン、ヘリウム等との混合ガスが挙げられ
る。
５％以下の窒素あるいはアンモニア含有不活性ガス雰囲
気下に６００〜１２００℃の範囲の温度で仮焼して非晶
質窒化珪素粉末を製造する。窒素あるいはアンモニア含
有不活性ガスとしては、窒素またはアンモニア、あるい
はさらにアルゴン、ヘリウム等との混合ガスが挙げられ
る。
【００１１】次に、得られた非晶質窒化珪素粉末を窒素
あるいはアンモニア含有不活性ガス雰囲気下に焼成して
結晶質窒化珪素粉末を製造する。焼成温度は１４００〜
１７００℃の範囲である。焼成温度が１４００℃より低
いと、窒化珪素の結晶化が十分に進行しない。また、焼
成温度が１７００℃を越えると、粗大結晶から成る結晶
質窒化珪素粉末が生成し易いので好ましくない。また、
急激な昇温は粒子形状を均一にする上で好ましくなく、
１２５０〜１４００℃の範囲を１時間以上かけてゆっく
り昇温することが望ましい。
あるいはアンモニア含有不活性ガス雰囲気下に焼成して
結晶質窒化珪素粉末を製造する。焼成温度は１４００〜
１７００℃の範囲である。焼成温度が１４００℃より低
いと、窒化珪素の結晶化が十分に進行しない。また、焼
成温度が１７００℃を越えると、粗大結晶から成る結晶
質窒化珪素粉末が生成し易いので好ましくない。また、
急激な昇温は粒子形状を均一にする上で好ましくなく、
１２５０〜１４００℃の範囲を１時間以上かけてゆっく
り昇温することが望ましい。
【００１２】本発明においては、出発原料として二種類
以上のハロゲン化シランの混合物を使用することによ
り、得られる結晶質窒化珪素粉末の比表面積を高くする
ことができ、したがって、粉末の比表面積／酸素含有量
の比が高くなって焼結性を向上させると共に、得られる
焼結体の強度、靱性等の機械的特性を向上させることが
できる。
以上のハロゲン化シランの混合物を使用することによ
り、得られる結晶質窒化珪素粉末の比表面積を高くする
ことができ、したがって、粉末の比表面積／酸素含有量
の比が高くなって焼結性を向上させると共に、得られる
焼結体の強度、靱性等の機械的特性を向上させることが
できる。
【００１３】結晶質窒化珪素粉末の比表面積が高くなる
理由については明らかではないが、以下のように考えら
れる。即ち、二種類以上のハロゲン化シランの混合物を
使用すると、生成する含窒素シラン化合物の比表面積が
低くなる。含窒素シラン化合物の比表面積が低いという
ことは、晶析過程における核発生−粒成長が変化したと
いうことであり、含窒素シラン化合物の重合構造自体も
変化しているものと思われる。この為、Ｓｉ−ＮＨ−Ｓ
ｉ結合の規則性が低下し、加熱分解により生成する非晶
質窒化珪素粒子内に欠陥が多数生成する。このような粒
子内の欠陥が、結晶化する際の核発生点となり、生成す
る結晶質窒化珪素粒子が微細になって、比表面積が高く
なるものと推測される。
理由については明らかではないが、以下のように考えら
れる。即ち、二種類以上のハロゲン化シランの混合物を
使用すると、生成する含窒素シラン化合物の比表面積が
低くなる。含窒素シラン化合物の比表面積が低いという
ことは、晶析過程における核発生−粒成長が変化したと
いうことであり、含窒素シラン化合物の重合構造自体も
変化しているものと思われる。この為、Ｓｉ−ＮＨ−Ｓ
ｉ結合の規則性が低下し、加熱分解により生成する非晶
質窒化珪素粒子内に欠陥が多数生成する。このような粒
子内の欠陥が、結晶化する際の核発生点となり、生成す
る結晶質窒化珪素粒子が微細になって、比表面積が高く
なるものと推測される。
【００１４】また、本発明の効果は、弗化シラン、例え
ば四弗化珪素と弗化物以外のハロゲン化シラン、例えば
四塩化珪素との混合物を使用した場合に効果が顕著であ
ることから考察して、非晶質窒化珪素粒子表面に吸着し
たハロゲン基が、結晶化の際に何らかの作用を及ぼし
て、生成する結晶質窒化珪素粒子が微細となり、比表面
積が高くなるものとも推測される。
ば四弗化珪素と弗化物以外のハロゲン化シラン、例えば
四塩化珪素との混合物を使用した場合に効果が顕著であ
ることから考察して、非晶質窒化珪素粒子表面に吸着し
たハロゲン基が、結晶化の際に何らかの作用を及ぼし
て、生成する結晶質窒化珪素粒子が微細となり、比表面
積が高くなるものとも推測される。
【００１５】含窒素シラン化合物及び非晶質窒化珪素粉
末の加熱に使用される加熱炉としては、高周波誘導加熱
方式または抵抗加熱方式によるバッチ炉、プッシャー
炉、ロータリーキルン炉、シャフトキルン炉、流動化焼
成炉等が用いられる。特に連続焼成炉は非晶質窒化珪素
の結晶化反応に伴う発熱の効率的な放散に対して、有効
な手段である。
末の加熱に使用される加熱炉としては、高周波誘導加熱
方式または抵抗加熱方式によるバッチ炉、プッシャー
炉、ロータリーキルン炉、シャフトキルン炉、流動化焼
成炉等が用いられる。特に連続焼成炉は非晶質窒化珪素
の結晶化反応に伴う発熱の効率的な放散に対して、有効
な手段である。
【００１６】
【実施例】以下に実施例及び比較例を示し、本発明をさ
らに具体的に説明する。 実施例１ （１）シリコンジイミドの合成 特開昭５４−１４５４００号公報に記載の方法に準じて
行った。−４０℃に冷却された直径３０ｃｍ、高さ４５
ｃｍの縦型反応槽内の空気を窒素ガスで置換した後、液
体アンモニア及びトルエンを仕込んだ。反応槽内では上
層の液体アンモニアと下層のトルエンとに分離した。予
め調製した四弗化珪素１ｗｔ％、四塩化珪素２４ｗｔ
％、残部トルエンより成るハロゲン化珪素溶解トルエン
溶液２０ｋｇを導管を通じて、ゆっくり攪拌されている
下層に供給した。トルエン溶液の供給と共に、上下層の
界面近傍に白色の反応生成物が析出した。１時間で反応
を終了させた後、反応液を濾過槽へ移送し、反応生成物
を濾別して液体アンモニアで３回バッチ洗浄し、生成シ
リコンジイミド１．７ｋｇを得た。
らに具体的に説明する。 実施例１ （１）シリコンジイミドの合成 特開昭５４−１４５４００号公報に記載の方法に準じて
行った。−４０℃に冷却された直径３０ｃｍ、高さ４５
ｃｍの縦型反応槽内の空気を窒素ガスで置換した後、液
体アンモニア及びトルエンを仕込んだ。反応槽内では上
層の液体アンモニアと下層のトルエンとに分離した。予
め調製した四弗化珪素１ｗｔ％、四塩化珪素２４ｗｔ
％、残部トルエンより成るハロゲン化珪素溶解トルエン
溶液２０ｋｇを導管を通じて、ゆっくり攪拌されている
下層に供給した。トルエン溶液の供給と共に、上下層の
界面近傍に白色の反応生成物が析出した。１時間で反応
を終了させた後、反応液を濾過槽へ移送し、反応生成物
を濾別して液体アンモニアで３回バッチ洗浄し、生成シ
リコンジイミド１．７ｋｇを得た。
【００１７】（２）焼成 生成したシリコンジイミドを窒素雰囲気下に１０００℃
で加熱分解して、非晶質窒化珪素粉末１．３ｋｇを得
た。次いで得られた非晶質窒化珪素粉末（酸素含有量
０．７５ｗｔ％）をバッチ式振動ミルにて摩砕処理した
後、電気炉にて窒素雰囲気下１５００℃で２時間加熱、
焼成して、灰白色の窒化珪素粉末１．２５ｋｇを得た。
この粉末のＸ線回折測定では、α−窒化珪素と３ｗｔ％
のβ−窒化珪素の回折線が認められた。この結晶質窒化
珪素粉末の酸素含有量は０．７７ｗｔ％、比表面積は１
０．５ｍ2／ｇであった。走査型電子顕微鏡による観察
では、０．１〜０．３μｍの等軸的な粒状粒子のみが認
められた。これを振動ミルに投入し、空気雰囲気下室温
で１５分間ミル処理を行った。ミル処理後の結晶質窒化
珪素粉末の粉末特性を表１に示す。
で加熱分解して、非晶質窒化珪素粉末１．３ｋｇを得
た。次いで得られた非晶質窒化珪素粉末（酸素含有量
０．７５ｗｔ％）をバッチ式振動ミルにて摩砕処理した
後、電気炉にて窒素雰囲気下１５００℃で２時間加熱、
焼成して、灰白色の窒化珪素粉末１．２５ｋｇを得た。
この粉末のＸ線回折測定では、α−窒化珪素と３ｗｔ％
のβ−窒化珪素の回折線が認められた。この結晶質窒化
珪素粉末の酸素含有量は０．７７ｗｔ％、比表面積は１
０．５ｍ2／ｇであった。走査型電子顕微鏡による観察
では、０．１〜０．３μｍの等軸的な粒状粒子のみが認
められた。これを振動ミルに投入し、空気雰囲気下室温
で１５分間ミル処理を行った。ミル処理後の結晶質窒化
珪素粉末の粉末特性を表１に示す。
【００１８】得られた結晶質窒化珪素粉末９３ｗｔ％
に、イットリア（信越化学（株）製）５ｗｔ％及びアル
ミナ（住友化学（株）製：ＡＫＰ−３０）２ｗｔ％を添
加した配合粉を、媒体としてエタノールを用いて４８時
間湿式混合した後、減圧乾燥した。得られた混合物を断
面が５０×８０mm角の金型を用いて矩形状に予備成形し
た後、圧力１．５ton/cm2でラバープレスした。得られ
た成形体を、電気炉を用いて窒素ガス雰囲気下１７８０
℃で２時間焼結した。
に、イットリア（信越化学（株）製）５ｗｔ％及びアル
ミナ（住友化学（株）製：ＡＫＰ−３０）２ｗｔ％を添
加した配合粉を、媒体としてエタノールを用いて４８時
間湿式混合した後、減圧乾燥した。得られた混合物を断
面が５０×８０mm角の金型を用いて矩形状に予備成形し
た後、圧力１．５ton/cm2でラバープレスした。得られ
た成形体を、電気炉を用いて窒素ガス雰囲気下１７８０
℃で２時間焼結した。
【００１９】得られた焼結体の嵩密度、曲げ強度及び靱
性の測定結果を表２に示す。嵩密度はアルキメデス法に
より測定した。また、曲げ強度は、作製した焼結体から
３×４×４０mmのテストピースを切り出し、これを外ス
パン３０mm、内スパン１０mmの４点曲げ試験治具にセッ
トして、室温及び１２００℃における曲げ強度を測定し
た。室温における曲げ強度はテストピース４０本の平均
値、１２００℃における曲げ強度はテストピース１０本
の平均値で求めた。また、靱性は、ＪＩＳ Ｒ−１６０
７規定のＳＥＰＢ法により測定した。
性の測定結果を表２に示す。嵩密度はアルキメデス法に
より測定した。また、曲げ強度は、作製した焼結体から
３×４×４０mmのテストピースを切り出し、これを外ス
パン３０mm、内スパン１０mmの４点曲げ試験治具にセッ
トして、室温及び１２００℃における曲げ強度を測定し
た。室温における曲げ強度はテストピース４０本の平均
値、１２００℃における曲げ強度はテストピース１０本
の平均値で求めた。また、靱性は、ＪＩＳ Ｒ−１６０
７規定のＳＥＰＢ法により測定した。
【００２０】実施例２ 原料のハロゲン化珪素溶液としてトリフルオロシラン
（ＳｉＨＦ3）１ｗｔ％、四臭化珪素５ｗｔ％、四塩化
珪素２２ｗｔ％、残部トルエンよりなる溶液を使用した
以外は実施例１を繰り返し、結晶質窒化珪素粉末１．２
８ｋｇを得た。得られた結晶質窒化珪素粉末の酸素含有
量は０．７８ｗｔ％、比表面積は１０．２ｍ2／ｇであ
った。この結晶質窒化珪素粉末を振動ミルに投入し、空
気雰囲気下、室温で１５分間ミル処理を行った。ミル処
理後の結晶質窒化珪素粉末の粉末特性を表１に示す。得
られた結晶質窒化珪素粉末を用いて実施例１と同様にし
て焼結体を製造した。得られた焼結体の嵩密度、曲げ強
度及び靱性の測定結果を表２に示す。
（ＳｉＨＦ3）１ｗｔ％、四臭化珪素５ｗｔ％、四塩化
珪素２２ｗｔ％、残部トルエンよりなる溶液を使用した
以外は実施例１を繰り返し、結晶質窒化珪素粉末１．２
８ｋｇを得た。得られた結晶質窒化珪素粉末の酸素含有
量は０．７８ｗｔ％、比表面積は１０．２ｍ2／ｇであ
った。この結晶質窒化珪素粉末を振動ミルに投入し、空
気雰囲気下、室温で１５分間ミル処理を行った。ミル処
理後の結晶質窒化珪素粉末の粉末特性を表１に示す。得
られた結晶質窒化珪素粉末を用いて実施例１と同様にし
て焼結体を製造した。得られた焼結体の嵩密度、曲げ強
度及び靱性の測定結果を表２に示す。
【００２１】実施例３ 原料のハロゲン化珪素溶解トルエン溶液として、四弗化
珪素０．４ｗｔ％、四塩化珪素２２ｗｔ％、トリクロル
シラン２．６ｗｔ％、残部トルエンよりなる溶液を使用
した以外は実施例１を繰り返し、結晶質窒化珪素粉末
１．２６ｋｇを得た。得られた結晶質窒化珪素粉末の酸
素含有量は０．８２ｗｔ％、比表面積は１０．６ｍ2／
ｇであった。この結晶質窒化珪素粉末を振動ミルに投入
し、空気雰囲気下、室温で１５分間ミル処理を行った。
ミル処理後の結晶質窒化珪素粉末の粉末特性を表１に示
す。得られた結晶質窒化珪素粉末を用いて実施例１と同
様にして焼結体を製造した。得られた焼結体の嵩密度、
曲げ強度及び靱性の測定結果を表２に示す。
珪素０．４ｗｔ％、四塩化珪素２２ｗｔ％、トリクロル
シラン２．６ｗｔ％、残部トルエンよりなる溶液を使用
した以外は実施例１を繰り返し、結晶質窒化珪素粉末
１．２６ｋｇを得た。得られた結晶質窒化珪素粉末の酸
素含有量は０．８２ｗｔ％、比表面積は１０．６ｍ2／
ｇであった。この結晶質窒化珪素粉末を振動ミルに投入
し、空気雰囲気下、室温で１５分間ミル処理を行った。
ミル処理後の結晶質窒化珪素粉末の粉末特性を表１に示
す。得られた結晶質窒化珪素粉末を用いて実施例１と同
様にして焼結体を製造した。得られた焼結体の嵩密度、
曲げ強度及び靱性の測定結果を表２に示す。
【００２２】比較例１ 原料のハロゲン化珪素溶解トルエン溶液として、四臭化
珪素３ｗｔ％、四塩化珪素２２ｗｔ％、残部トルエンよ
りなる溶液を使用した以外は実施例１を繰り返し、結晶
質窒化珪素粉末１．２５ｋｇを得た。得られた結晶質窒
化珪素粉末の酸素含有量は０．８３ｗｔ％、比表面積は
１０．０ｍ2／ｇであった。この結晶質窒化珪素粉末を
振動ミルに投入し、空気雰囲気下、室温で１５分間ミル
処理を行った。ミル処理後の結晶質窒化珪素粉末の粉末
特性を表１に示す。得られた結晶質窒化珪素粉末を用い
て実施例１と同様にして焼結体を製造した。得られた焼
結体の嵩密度、曲げ強度及び靭性の測定結果を表２に示
す。
珪素３ｗｔ％、四塩化珪素２２ｗｔ％、残部トルエンよ
りなる溶液を使用した以外は実施例１を繰り返し、結晶
質窒化珪素粉末１．２５ｋｇを得た。得られた結晶質窒
化珪素粉末の酸素含有量は０．８３ｗｔ％、比表面積は
１０．０ｍ2／ｇであった。この結晶質窒化珪素粉末を
振動ミルに投入し、空気雰囲気下、室温で１５分間ミル
処理を行った。ミル処理後の結晶質窒化珪素粉末の粉末
特性を表１に示す。得られた結晶質窒化珪素粉末を用い
て実施例１と同様にして焼結体を製造した。得られた焼
結体の嵩密度、曲げ強度及び靭性の測定結果を表２に示
す。
【００２３】比較例２ 原料のハロゲン化珪素として、四弗化珪素を使用せず、
四塩化珪素のみを使用した以外は、実施例１を繰り返し
て結晶質窒化珪素粉末１．２２ｋｇを得た。得られた結
晶質窒化珪素粉末の酸素含有量は０．８５ｗｔ％、比表
面積は９．２ｍ2／ｇであった。この結晶質窒化珪素粉
末を振動ミルに投入し、空気雰囲気下室温で１５分間ミ
ル処理を行った。ミル処理後の結晶質窒化珪素粉末の粉
末特性を表１に示す。得られた結晶質窒化珪素粉末を用
いて実施例１と同様にして焼結体を製造した。得られた
焼結体の嵩密度、曲げ強度及び靭性の測定結果を表２に
示す。
四塩化珪素のみを使用した以外は、実施例１を繰り返し
て結晶質窒化珪素粉末１．２２ｋｇを得た。得られた結
晶質窒化珪素粉末の酸素含有量は０．８５ｗｔ％、比表
面積は９．２ｍ2／ｇであった。この結晶質窒化珪素粉
末を振動ミルに投入し、空気雰囲気下室温で１５分間ミ
ル処理を行った。ミル処理後の結晶質窒化珪素粉末の粉
末特性を表１に示す。得られた結晶質窒化珪素粉末を用
いて実施例１と同様にして焼結体を製造した。得られた
焼結体の嵩密度、曲げ強度及び靭性の測定結果を表２に
示す。
【００２４】
【表１】
【００２５】
【表２】
【００２６】
【発明の効果】本発明によれば、比表面積／酸素含有量
比が高く（８ｍ2／（ｇ・ｗｔ％）以上）、焼結活性の
優れた結晶質窒化珪素粉末を製造することができ、これ
を用いて室温から高温まで高い機械的強度を示す高特性
の窒化珪素質焼結体を得ることができる。
比が高く（８ｍ2／（ｇ・ｗｔ％）以上）、焼結活性の
優れた結晶質窒化珪素粉末を製造することができ、これ
を用いて室温から高温まで高い機械的強度を示す高特性
の窒化珪素質焼結体を得ることができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) C01B 21/068
Claims (1)
- 【請求項１】ハロゲン化シランと液体アンモニアとを反
応させて、含窒素シラン化合物を合成し、これを加熱分
解することにより窒化珪素粉末を製造する方法におい
て、出発原料として弗化シランと弗化シラン以外の１種
類以上のハロゲン化シランとの混合物を使用することを
特徴とする窒化珪素粉末の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5212982A JP2855602B2 (ja) | 1993-08-27 | 1993-08-27 | 窒化珪素粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5212982A JP2855602B2 (ja) | 1993-08-27 | 1993-08-27 | 窒化珪素粉末の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0769608A JPH0769608A (ja) | 1995-03-14 |
| JP2855602B2 true JP2855602B2 (ja) | 1999-02-10 |
Family
ID=16631513
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5212982A Expired - Lifetime JP2855602B2 (ja) | 1993-08-27 | 1993-08-27 | 窒化珪素粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2855602B2 (ja) |
-
1993
- 1993-08-27 JP JP5212982A patent/JP2855602B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0769608A (ja) | 1995-03-14 |
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