JP3475614B2 - シリコンジイミド - Google Patents
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Description
スとして使用される窒化ケイ素セラミックスの中で、特
に高靱性高信頼性の窒化ケイ素セラミックスの製造用原
料として適している易焼結性の窒化ケイ素粉末を製造す
るために好適に用いられるシリコンジイミドに関するも
のである。
は、高強度、高靭性、高耐蝕性という優れた特性を有
し、1000℃以下の温度で使用される構造材料や機械
部品として種々の分野への用途展開が進展している。し
かしながら、窒化ケイ素の焼結においては、通常Y
2O3、Al2O3等の酸化物を5〜10重量%程度添加し
て焼結を行う為、焼結条件下で成長するSi3N4粒子の
粒径、アスペクト比等により、得られる焼結体の破壊靱
性が変化するという難点があった。このような焼結条件
の変動による破壊靱性の変化を防止し、焼結条件によら
ず安定して高い靱性を維持し得る窒化ケイ素セラミック
スを製造する為に、Y2O3、MgO、CaO等の焼結助
剤の探索やCr2N、NbB、TaSi2、ZrSi2等
の硬質粒子の分散の検討と併行し、焼結体製造原料とし
て好適な特性を有する原料粉末の開発が行われている。
ゲン化ケイ素とアンモニアとを反応させるイミド分解法
が知られており、この方法で製造された窒化ケイ素粉末
は、易焼結性であり、かつ優れた焼結体性能を示すと言
われている。一方、粉末特性と焼結性及び焼結体特性と
に関する研究の進展につれ、焼結性及び焼結体特性の支
配因子が解明されてきた結果、それらは、種々の粉末特
性の交互作用であることが徐々に分かってきた。この点
について以下に説明する。窒化ケイ素の結晶形態には、
α相とβ相の2種類が存在し、β相は酸素を固溶しない
純粋な窒化ケイ素であるのに対して、α相は結晶格子内
に酸素を固溶することが知られている。窒化ケイ素の焼
結においては、昇温過程において焼結助剤と窒化ケイ素
粒子表面のシリカとが反応して液相が生成し、この液相
への窒化ケイ素の溶解と、β相としての再析出により緻
密化が進行する。この為、焼結体製造原料としてはα相
含有率85%以上の窒化ケイ素粉末が望ましいと言われ
ている。
素粉末における相組成(β相分率、α相分率及び非晶質
分率)と焼結性及び焼結体特性との相関について研究が
進められている。例えば、特開昭63−147867号
公報には、β相含有率2%未満のα−Si3N4粉末とβ
相含有率10%以上のSi3N4粉末とを混合して、β相
含有率を2〜30%の範囲に調整したSi3N4粉末を使
用することにより、Si3N492wt%、Al2O34w
t%、Y2O36wt%という配合組成で、高密度高強度
な窒化ケイ素焼結体を製造する方法が開示されている。
しかしながら、使用した原料粉末の中心粒径が0.5μ
mというやや粗いものであったため、低β相含有率の粉
末ではα→β相転移の速度が遅く、総量10wt%の酸
化物を添加しても高密度な焼結体は得られていない。ま
た、特開平2−175662号公報には、α相含有率9
8%以上、平均粒径0.3〜0.5μmのSi3N4粉末
と焼結助剤とからなる成形体を1600〜1800℃で
焼成することによる室温から高温まで高強度な窒化ケイ
素質焼結体の製造方法が開示されている。しかしなが
ら、使用した原料粉末の粉末特性としては、平均粒径と
α相含有率以外は記載がなく、これら以外の粉体特性が
焼結性及び焼結体特性に及ぼす効果については、全く言
及されていない。また、SiO2含有量6モル%未満で
は、高密度な焼結体が得られていない。
他の粉体特性との交互作用の効果については、全く無視
されていた。しかしながら、このような種々の粉体特性
の交互作用の解明が、粉体特性と焼結性及び焼結体特性
との相関を解明する上で、非常に重要な事項であること
はいうまでもないことである。したがって、従来技術で
は、高靱性、高信頼性等の優れた特性を有する窒化ケイ
素セラミックスを再現性良く安定的に製造することは困
難であった。
靱性高信頼性の窒化ケイ素セラミックスを再現性良く安
定して製造できる窒化ケイ素粉末を製造するための出発
原料となるシリコンジイミドを提供することにある。
素の粉体特性と焼結性及び焼結体特性との関係について
種々検討した結果、焼結性及び焼結体特性を支配する因
子としては、相組成(β相分率、α相分率及び非晶質分
率)、結晶子径、炭素含有量、内部酸素量、表面酸素
量、比表面積、凝集度及び粒度分布があり、特に、相組
成、結晶子径及び炭素含有量がそれぞれ特定範囲にある
窒化ケイ素粉末が、高靱性高信頼性の窒化ケイ素セラミ
ックスを再現性良く安定して製造できることを知見し
た。即ち、該窒化ケイ素粉末の満足すべき特性は、β相
分率0.2〜1.8重量%、α相分率93.2〜99.
8重量%であり、結晶子径が0.10μm以下、非晶質
分率が5.0重量%以下、炭素含有量が0.10重量%
以下であることを見出した。 そして、このような粉末
特性を有する窒化ケイ素粉末を製造するためには、その
出発原料であるシリコンジイミドの粉末特性が重要であ
ることを見出し、本発明に到達した。
/gであり、軽装密度が0.030〜0.065g/c
m3であり、炭素含有量が0.25重量%未満であるシ
リコンジイミドに関するものである。シリコンジイミド
の比表面積は300〜800m2/g、好ましくは、4
50〜750m2/gである。比表面積が300m2/g
よりも小さくなると、シリコンジイミドを焼成して得ら
れる窒化ケイ素粉末のβ相分率が0.2重量%よりも小
さくなり、また、800m2/gよりも大きくなると、
軽装密度を大幅に下げない限り、窒化ケイ素粉末のβ相
分率が1.8重量%よりも大きくなるので好ましくな
い。窒化ケイ素粉末のβ相分率は、シリコンジイミドの
比表面積と軽装密度、及び焼成炉内のCO濃度の交互作
用に支配されており、シリコンジイミドの比表面積が高
いほど、軽装密度が高いほど、またCO濃度が低いほ
ど、β相分率が高くなる。
g/cm3、好ましくは、0.035〜0.060g/
cm3である。軽装密度が0.030g/cm3よりも小
さくなると、シリコンジイミドを焼成して得られる窒化
ケイ素粉末の凝集が強くなり、焼結体製造のための焼結
助剤との混合処理において、助剤との混合状態が悪くな
って緻密化が阻害される。また、0.065g/cm3
よりも大きくなると、シリコンジイミドを焼成して得ら
れる窒化ケイ素粉末の凝集の強さが弱くなりすぎて、成
型密度が低下してくるので好ましくない。さらに、シリ
コンジイミドを製造する際に、原料又は反応溶媒から炭
素含有物質(例えば、トルエン)が不純物として混入し
てくるが、その含有量は炭素換算で0.25重量%未
満、好ましくは、0.10重量%未満である。炭素含有
物質の含有量が炭素換算で0.25重量%以上になる
と、シリコンジイミドを焼成して得られる窒化ケイ素粉
末の炭素含有量が0.10重量%よりも多くなるので好
ましくない。
は、上記の特性を有するシリコンジイミドが得られれ
ば、特に制限はないが、例えば、以下に示すように、ハ
ロゲン化シランと液体アンモニアとを反応させることに
より製造することができる。即ち、液体アンモニアと、
液体アンモニアと溶けあわずかつ比重が液体アンモニア
より大きい有機溶媒とが比重差により二層に分離してい
る反応系の下部有機溶媒層中に、ハロゲン化シランと前
記有機溶媒との混合溶液を供給することによって、ハロ
ゲン化シランと液体アンモニアとを反応させる。そし
て、前記反応で生成したシリコンジイミドを液体アンモ
ニアで洗浄し、副生したハロゲン化アンモニウムを除去
する。
液体アンモニアとの比率(体積基準)を2/100〜4
/100の範囲で変化させることにより、比表面積40
0〜800m2/gのシリコンジイミドを合成すること
ができる。なお、前記反応の初期段階では、液体アンモ
ニアは大過剰に存在するが、反応の進行によりアンモニ
アが消費されるため、液体アンモニアも連続的に反応槽
へ供給することになる。そして、定常状態において反応
槽内へ供給するハロゲン化シランと液体アンモニアとの
体積比率を2/100〜4/100の範囲で変化させ
る。また、生成シリコンジイミドを乾燥する際の乾燥時
間と攪拌回転数を変えることにより、シリコンジイミド
の軽装密度を0.030〜0.065g/cm3の範囲
に制御することができる。さらに、上記反応で得られた
シリコンジイミドを洗浄する際に使用する液体アンモニ
ア中の有機化合物の含有量をできるだけ少なくすること
で、シリコンジイミド中の炭素含有物質の含有量を炭素
換算で0.25重量%未満とすることができる。
ては、SiF4、H2SiF6、HSiF3、H3SiF 5、H3SiF、H5SiF3等
の弗化シラン、SiCl4、HSiCl3、H2SiCl2、H3SiCl等のク
ロルシラン、SiBr4、HSiBr3、H2SiBr2、H3SiBr、等のブ
ロモシラン、及びSiI4、HSiI 3、H2SiI2、H3SiI等のヨウ
化シランを使用することができる。また、RSiX3、R2SiX
2、R3SiX(Rはアルキル基、Xはハロゲン)等のハロゲ
ン化アルキルシランも使用することができる。
やハロゲン化シランに対して不活性であるとともに、反
応温度で液体アンモニアと溶けあわず、かつ比重が液体
アンモニアより大きいものが用いられる。例えば、n−
ヘプタン、n−ヘキサン、n−ペンタン、C−ヘキサン
等の炭化水素数5〜7の脂肪族炭化水素、ベンゼン、ト
ルエン等の芳香族炭化水素などの単独または混合物が挙
げられる。アンモニアは液体アンモニアが用いられるの
で、常圧下の反応では−33℃以下、常温では加圧して
用いる。
互いに溶けあわず比重差により二層に分離した液体とし
て共存し得る温度、圧力の範囲内で、用いるハロゲン化
シラン、有機溶媒によって適当に選択されるべきである
が、通常−80℃から常温である。ただし、アンモニア
の沸点以上ではその蒸気圧以上の加圧下になる。
て用いることにより、β相分率0.2〜1.8重量%、
α相分率93.2〜99.8重量%であり、結晶子径が
0.10μm以下、非晶質分率が5.0重量%以下、炭
素含有量が0.10重量%以下である窒化ケイ素粉末を
製造することができる。まず、シリコンジイミドを酸素
含有量5%以下の窒素あるいはアンモニア含有不活性ガ
ス雰囲気下に600〜1200℃の範囲の温度で仮焼し
て非晶質窒化ケイ素粉末を製造する。窒素あるいはアン
モニア含有不活性ガスとしては、窒素またはアンモニ
ア、あるいはさらにアルゴン、ヘリウム等との混合ガス
が挙げられる。
素あるいはアンモニア含有不活性ガス雰囲気下に焼成し
て結晶質窒化ケイ素粉末を製造する。焼成温度は140
0〜1600℃の範囲である。焼成温度が1400℃よ
り低いと、窒化ケイ素の結晶化が十分に進行しない。ま
た、焼成温度が1600℃を越えると、粗大結晶から成
る結晶質窒化ケイ素粉末が生成し易いので好ましくな
い。また、急激な昇温は粒子形状を均一にする上で好ま
しくなく、1150〜1400℃の範囲を1.5時間以
上かけてゆっくり昇温することが望ましい。
末の加熱に使用される加熱炉としては、高周波誘導加熱
方式または抵抗加熱方式によるバッチ式電気炉、プッシ
ャー炉、ロータリーキルン炉、シャフトキルン炉、流動
化焼成炉等が用いられる。特に連続焼成炉は非晶質窒化
ケイ素の結晶化反応に伴う発熱の効率的な放散に対し
て、有効な手段である。
重量%、α相分率93.2〜99.8重量%であり、結
晶子径が0.10μm以下、非晶質分率が5.0重量%
以下、炭素含有量が0.10重量%以下である窒化ケイ
素粉末が得られる。
が0.10μm以下の微粒になると焼結時のα→β相転
移を促進する核として作用し、相転移を低温で迅速に進
行させる作用があるものと考えられる。これにより緻密
化速度は上昇して、高密度な焼結体が得られる。β相粒
子の結晶子径が0.10μm超になると、このような成
長核としての機能が失われる為、β相分率が上記範囲内
にあっても、高密度な焼結体は得られない。さらに、β
相の割合が1.8重量%以下であると、β相粒子の析出
時に異常粒成長が起こり、アスペクト比の高い柱状結晶
が不均一に生成して、破壊靱性が向上する。β相の割合
が1.8重量%を超えると、焼結時のα→β相転移に伴
う柱状結晶の成長が均一化され、アスペクト比の高い粗
大な柱状結晶の割合が減少する為に、焼結体の破壊靱性
が低下する。
存在すると、非晶質成分は微細である為に、成形体内に
不均一を生じ、焼結後も残留ポア、ミクロクラックとし
て残存してしまい、焼結体の強度を低下させる原因とな
る。また、炭素も焼結時に添加される助剤成分(酸化
物)と反応してCOガスを発生し、これが残留ポア発生
の原因となることがある為に、0.10重量%以下であ
る必要がある。
は、回折角(2θ)10〜70°の範囲を0.05°刻
みでステップスキャンした粉末X線回折パターンのリー
トベルト解析〔ジャーナル・オブ・マテリアルズ・サイ
エンス 19巻の3115〜3120頁(F. Izumi, M.
Mitomo and Y. Bando 著、1984年出版)参照〕に
より求めた値である。従来の粉末X線回折手法では、5
重量%以下の微小成分の割合を精度良く測定することが
困難である為、β相分率1.8重量%以下の窒化ケイ素
粉末を再現性良く製造するという試みが行われていなか
った。本発明では、リートベルト解析により微量の結晶
相の定量精度を向上させることができ、β相分率を制御
した窒化ケイ素粉末を製造することが可能となった。
に粉末X線回折パターンのリートベルト解析により、回
折ピークの半値幅を高精度に算出し、下記〔数1〕のシ
ェラーの式より求めたものである。尚、回折ピークの半
値幅の算出においては、回折装置の光学系による線幅の
補正をする必要がある。この補正には、NIST(米国
National Institute ofStandards and Technology)
より配布されている標準シリコン粉末を使用した。ま
た、窒化ケイ素粉末の非晶質分率については、窯業協会
誌第93巻、第7号(1985年出版)の394〜39
7頁に記載の加水分解法により測定した。
粉末の場合と同様な方法、例えば、酸化アルミニウム、
酸化イットリウム、酸化マグネシウム等の焼結助剤と混
合し、混合物を所定の形状に成形した後、焼結すること
により、窒化ケイ素セラミックス(焼結体)を製造する
ことができる。上記成形圧力は、0.5〜10ton/cm2
程度とすれば良く、また上記焼結条件は、焼結温度15
00〜2000℃、雰囲気圧力0.5〜100気圧、焼
結時間1〜10時間程度とすれば良い。
化ケイ素セラミックス(焼結体)は、特に破壊靱性が高
く、高強度高ワイブル係数であることから、1200℃
以下の温度で使用されるターボローダー、バルブ、ディ
ーゼルエンジン副燃焼室等の熱機関用構造材料や機械部
品として用いられる窒化ケイ素セラミックスの製造用原
料として特に好適なものである。
本発明を更に詳しく説明する。
30cm、高さ45cmの縦型反応槽内の空気を窒素ガ
スで置換した後、液体アンモニア及びトルエンを仕込ん
だ。反応槽内では、上層の液体アンモニアと下層のトル
エンとに分離した。予め調製した四塩化ケイ素20〜3
5wt%、残部トルエンよりなる溶液を、導管を通じ
て、ゆっくり撹拌されている下層に供給した。トルエン
溶液の供給と共に、上下層の界面近傍に白色の反応生成
物が析出した。反応終了後、反応液を濾過槽へ移送し、
生成物を濾別して、液体アンモニアで四回バッチ洗浄
し、精製シリコンジイミドを得た。
との比率(体積基準)を〔表1〕に示す範囲で変化させ
ることにより、種々の比表面積のシリコンジイミドを合
成した。なお、前記反応の初期段階では、液体アンモニ
アは大過剰に存在するが、反応の進行によりアンモニア
が消費されるため、液体アンモニアも連続的に反応槽へ
供給することになる。そして、定常状態において反応槽
内へ供給する四塩化ケイ素と液体アンモニアとの体積比
率を〔表1〕に示す範囲で変化させることにより、種々
の比表面積のシリコンジイミドを合成した。また、生成
シリコンジイミドを乾燥する際の乾燥時間と攪拌回転数
を〔表1〕に示す範囲で変えることにより、軽装密度の
異なるシリコンジイミドを得た。得られたシリコンジイ
ミドの粉末特性を〔表1〕に示す。
ンジイミドを、酸素を0.5%含有する窒素雰囲気下に
1000℃で加熱分解して、非晶質窒化ケイ素粉末を得
た。次いで、得られた非晶質窒化ケイ素粉末を振動ミル
にて摩砕処理した後、電気炉にて、窒素雰囲気下、〔表
1〕に記載の炉内CO濃度で100℃/hの昇温速度で
1550℃まで昇温し、同温度で1時間保持して、灰白
色の窒化ケイ素粉末を得た。得られた窒化ケイ素粉末の
走査型電子顕微鏡による観察では、0.05〜0.5μ
mの等軸的な粒状粒子のみが認められた。得られた窒化
ケイ素粉末の粉末特性を〔表2〕に示す。
末を用いて、下記の製造方法により焼結体をそれぞれ製
造した。得られた焼結体の到達密度、曲げ強度及び破壊
靱性を〔表3〕に示す。尚、焼結体の嵩密度はアルキメ
デス法で、曲げ強度の測定はJIS R 1601規定
の四点曲げ試験で、破壊靱性値はJISR 1607規
定のSEPB法で測定した。 〔焼結体の製造〕窒化ケイ素粉末にY2O35重量%、A
l2O32重量%及びHfO20.5重量%を加え、ボー
ルミルにて湿式混合した後、2ton/cm2の圧力で
ラバープレス成形して成形体を作製した。この成形体
を、窒化ケイ素製ルツボに充填し、電気炉にて1気圧の
窒素雰囲気中、昇温速度200℃/hで昇温し、175
0℃で4時間保持して窒化ケイ素質焼結体を得た。
炉にて昇温速度200℃/hで昇温し、1400〜17
50℃の各温度で0時間保持して(即ち、所定の温度に
到達後、直ちに通電を停止して)、降温することにより
作製した焼結体のα→β相転移を調べた。焼結体のβ相
含有率と最高到達温度(保持は0時間)との関係を図1
に示す。原料粉末の結晶子径を0.1μm以下と小さく
することにより、低β相含有率の粉末でも、低温で迅速
にα→β相転移が進行するようになった。焼結過程にお
ける相転移が速くなった結果として、表3の実施例に示
した高靱性、高信頼性の窒化ケイ素質焼結体の作製が可
能になったものと考えられる。
して用いることにより、高靱性高信頼性の窒化ケイ素セ
ラミックスを再現性良く安定して製造できる窒化ケイ素
粉末を製造することができる。
との関係を示す図である。
Claims (2)
- 【請求項1】 比表面積が400〜800m2/gであ
り、軽装密度が0.030〜0.065g/cm3であ
り、炭素含有量が0.25重量%未満であるシリコンジ
イミド。 - 【請求項2】 比表面積が450〜750m2/gであ
り、軽装密度が0.035〜0.060g/cm3であ
り、炭素含有量が0.10重量%未満であるシリコンジ
イミド。
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1995
- 1995-12-05 JP JP31642795A patent/JP3475614B2/ja not_active Expired - Lifetime
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