JPH10324573A - 窒化珪素焼結体の製造方法 - Google Patents
窒化珪素焼結体の製造方法Info
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- JPH10324573A JPH10324573A JP10073913A JP7391398A JPH10324573A JP H10324573 A JPH10324573 A JP H10324573A JP 10073913 A JP10073913 A JP 10073913A JP 7391398 A JP7391398 A JP 7391398A JP H10324573 A JPH10324573 A JP H10324573A
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Abstract
(57)【要約】
【解決手段】 酸素を含む珪素粉末と、酸化イットリウ
ム及び酸化アルミニウムからなる焼結助剤とを含む成形
体を、窒素雰囲気中１５００℃以下で反応焼結し、窒化
珪素の９０重量％以上がβ型である焼結体を形成せし
め、次いで該焼結体を窒素雰囲気中で１７００℃〜２０
００℃に加熱し、相対密度９７％以上に緻密化すること
を特徴とする窒化珪素焼結体の製造方法。 【効果】 微細な組織を有する緻密質窒化珪素焼結体を
得ることができる。
ム及び酸化アルミニウムからなる焼結助剤とを含む成形
体を、窒素雰囲気中１５００℃以下で反応焼結し、窒化
珪素の９０重量％以上がβ型である焼結体を形成せし
め、次いで該焼結体を窒素雰囲気中で１７００℃〜２０
００℃に加熱し、相対密度９７％以上に緻密化すること
を特徴とする窒化珪素焼結体の製造方法。 【効果】 微細な組織を有する緻密質窒化珪素焼結体を
得ることができる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、緻密な組織を有す
る窒化珪素焼結体の製造方法に関する。
る窒化珪素焼結体の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】窒化珪素焼結体は、一般的にはα型窒化
珪素結晶が９０重量％以上含まれるような高α型窒化珪
素粉末と数重量％の例えばイットリア−アルミナ系、マ
グネシア−アルミナ系などの焼結助剤を使用し、この混
合物を１７００℃〜１９００℃の非酸化性雰囲気で液相
焼結することにより製造されている。また、この方法に
基づき、更に圧力を加えて焼結を促進させ、更に緻密な
焼結体を得る方法もある。
珪素結晶が９０重量％以上含まれるような高α型窒化珪
素粉末と数重量％の例えばイットリア−アルミナ系、マ
グネシア−アルミナ系などの焼結助剤を使用し、この混
合物を１７００℃〜１９００℃の非酸化性雰囲気で液相
焼結することにより製造されている。また、この方法に
基づき、更に圧力を加えて焼結を促進させ、更に緻密な
焼結体を得る方法もある。
【０００３】しかしながら、これらの方法は、原料に不
純物を含む窒化珪素粉末を用いるため、得られる焼結体
にはバラツキが出る。また、高純度の窒化珪素は高価で
ある。更に高α型窒化珪素を原料に用いるため、β型に
変化するときアスペクト比（粒子の長径／短径の比）は
高まる一方、異常粒成長による粗大粒が生成することが
あり、これが耐摩耗性を低下させ、かつ破壊起点となる
ことがある。これに対し、近年高純度β型窒化珪素粉末
を原料とする方法が検討されているが、コストが高く、
実用的でない。
純物を含む窒化珪素粉末を用いるため、得られる焼結体
にはバラツキが出る。また、高純度の窒化珪素は高価で
ある。更に高α型窒化珪素を原料に用いるため、β型に
変化するときアスペクト比（粒子の長径／短径の比）は
高まる一方、異常粒成長による粗大粒が生成することが
あり、これが耐摩耗性を低下させ、かつ破壊起点となる
ことがある。これに対し、近年高純度β型窒化珪素粉末
を原料とする方法が検討されているが、コストが高く、
実用的でない。
【０００４】また、加圧焼結法は、粒成長を抑えて緻密
化できるが、コスト高を招き、更に複雑形状品の製造は
困難であるという問題点があった。
化できるが、コスト高を招き、更に複雑形状品の製造は
困難であるという問題点があった。
【０００５】これに対し、珪素に焼結助剤を配合し、成
形後に窒化及び焼結を行う二段焼結法により、窒化珪素
焼結体を得る方法が見出されている。この方法によれ
ば、窒化珪素粉末を用いないで直接金属珪素から窒化珪
素焼結体が得られるので、窒化珪素粉末中の上記不純物
の混入が避けられ、またコストを低減することができ
る。また、窒化後の反応焼結体は窒化珪素粉末を固めた
成形体よりも密度が高いため、焼結による寸法変化が少
ないという特長を有する。
形後に窒化及び焼結を行う二段焼結法により、窒化珪素
焼結体を得る方法が見出されている。この方法によれ
ば、窒化珪素粉末を用いないで直接金属珪素から窒化珪
素焼結体が得られるので、窒化珪素粉末中の上記不純物
の混入が避けられ、またコストを低減することができ
る。また、窒化後の反応焼結体は窒化珪素粉末を固めた
成形体よりも密度が高いため、焼結による寸法変化が少
ないという特長を有する。
【０００６】しかし、この方法によっても、窒化反応に
よりα型窒化珪素が生成し、これが後の焼結（緻密化）
段階でβ型に転移する際に異常粒成長を起こし、粗大粒
を生成することがあった。
よりα型窒化珪素が生成し、これが後の焼結（緻密化）
段階でβ型に転移する際に異常粒成長を起こし、粗大粒
を生成することがあった。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の目的
は、このような粗大粒の発生が少なく、緻密な組織を有
する窒化珪素焼結体を製造する方法を提供することにあ
る。
は、このような粗大粒の発生が少なく、緻密な組織を有
する窒化珪素焼結体を製造する方法を提供することにあ
る。
【０００８】
【課題を解決するための手段】斯かる実情に鑑み、本発
明者は、鋭意研究を行った結果、原料として入手が容易
な酸素を含む珪素粉末を用い、焼結助剤として酸化イッ
トリウム及び酸化アルミニウムを用い、これらを一定条
件下で、２段焼結することにより、粗大粒の発生が少な
い緻密な組織を有する窒化珪素焼結体が得られることを
見出し、本発明を完成した。また、更に条件を限定する
ことで耐摩耗性に優れた窒化珪素焼結体が得られること
を見出し本発明を完成した。
明者は、鋭意研究を行った結果、原料として入手が容易
な酸素を含む珪素粉末を用い、焼結助剤として酸化イッ
トリウム及び酸化アルミニウムを用い、これらを一定条
件下で、２段焼結することにより、粗大粒の発生が少な
い緻密な組織を有する窒化珪素焼結体が得られることを
見出し、本発明を完成した。また、更に条件を限定する
ことで耐摩耗性に優れた窒化珪素焼結体が得られること
を見出し本発明を完成した。
【０００９】すなわち本発明は、酸素を含む珪素粉末
と、酸化イットリウム及び酸化アルミニウムからなる焼
結助剤とを含む成形体を、窒素雰囲気中１５００℃以下
で反応焼結し、窒化珪素の９０重量％以上がβ型である
焼結体を形成せしめ、次いで該焼結体を窒素雰囲気中で
１７００℃〜２０００℃に加熱し、相対密度９７％以上
に緻密化することを特徴とする窒化珪素焼結体の製造方
法を提供するものである。
と、酸化イットリウム及び酸化アルミニウムからなる焼
結助剤とを含む成形体を、窒素雰囲気中１５００℃以下
で反応焼結し、窒化珪素の９０重量％以上がβ型である
焼結体を形成せしめ、次いで該焼結体を窒素雰囲気中で
１７００℃〜２０００℃に加熱し、相対密度９７％以上
に緻密化することを特徴とする窒化珪素焼結体の製造方
法を提供するものである。
【００１０】
【発明の実施の形態】本発明に用いる珪素の粉末は、窒
化反応を促進し、焼成を短時間化するため、平均粒径４
４μｍ以下のものが好ましく、特に０．５〜１０μｍ程
度のものが好ましい。また、珪素粉末はＳｉＯ2 換算で
３重量％未満の酸素を含有するものが焼結体の粒界相を
少なくし耐摩耗性が向上するため好ましい。
化反応を促進し、焼成を短時間化するため、平均粒径４
４μｍ以下のものが好ましく、特に０．５〜１０μｍ程
度のものが好ましい。また、珪素粉末はＳｉＯ2 換算で
３重量％未満の酸素を含有するものが焼結体の粒界相を
少なくし耐摩耗性が向上するため好ましい。
【００１１】本発明においては、珪素粉末は酸素の他、
通常精製段階で微量のＦｅ、Ａｌ、Ｃａ等の金属不純物
が混入したものであっても用いることができる。すなわ
ち、本発明では、通常焼結用原料として用いられている
珪素粉末であれば使用することができる。なお、一般に
出発原料の純度が高ければ優れた機械的特性を有する焼
結体が得られるといわれていることから、不純物の含有
量は少ない程良いとも言えるが、窒化は、Ｆｅ等の不純
物があった方が進む。しかし、本発明方法においては、
Ｆｅの含有量が０．１重量％以下で、かつ金属不純物の
総量が０．４重量％以下の高純度珪素粉末でも使用する
ことができる。
通常精製段階で微量のＦｅ、Ａｌ、Ｃａ等の金属不純物
が混入したものであっても用いることができる。すなわ
ち、本発明では、通常焼結用原料として用いられている
珪素粉末であれば使用することができる。なお、一般に
出発原料の純度が高ければ優れた機械的特性を有する焼
結体が得られるといわれていることから、不純物の含有
量は少ない程良いとも言えるが、窒化は、Ｆｅ等の不純
物があった方が進む。しかし、本発明方法においては、
Ｆｅの含有量が０．１重量％以下で、かつ金属不純物の
総量が０．４重量％以下の高純度珪素粉末でも使用する
ことができる。
【００１２】本発明では、焼結助剤として酸化イットリ
ウム及び酸化アルミニウムを用いる。これらの焼結助剤
の添加量は、次の範囲にすることが好ましい。すなわ
ち、酸化アルミニウムは窒化反応中の反応物に固溶し、
β型構造の窒化珪素を生成させる。しかし酸化アルミニ
ウムが窒化珪素に対して４mol％未満の場合はα型構造
の窒化珪素が生成することがあるので酸化アルミニウム
の添加量は４mol％以上とする。また、珪素に含まれる
酸素をＳｉＯ2 で換算した量をＡ（mol）とし、酸化ア
ルミニウムの添加量をＢ（mol）、酸化イットリウムの
添加量をＣ（mol）とした場合、焼結助剤である酸化ア
ルミニウムと酸化イットリウムの添加量を、下記の式で
示される範囲内とすることが好ましい。
ウム及び酸化アルミニウムを用いる。これらの焼結助剤
の添加量は、次の範囲にすることが好ましい。すなわ
ち、酸化アルミニウムは窒化反応中の反応物に固溶し、
β型構造の窒化珪素を生成させる。しかし酸化アルミニ
ウムが窒化珪素に対して４mol％未満の場合はα型構造
の窒化珪素が生成することがあるので酸化アルミニウム
の添加量は４mol％以上とする。また、珪素に含まれる
酸素をＳｉＯ2 で換算した量をＡ（mol）とし、酸化ア
ルミニウムの添加量をＢ（mol）、酸化イットリウムの
添加量をＣ（mol）とした場合、焼結助剤である酸化ア
ルミニウムと酸化イットリウムの添加量を、下記の式で
示される範囲内とすることが好ましい。
【００１３】
【数２】０．９≦（Ａ＋Ｂ／２）／Ｃ
【００１４】（Ａ＋Ｂ／２）／Ｃが０．９より小さい
と、窒化後の焼結体の粒界にＹ4Ｓｉ4Ｏ8Ｎ4（２Ｙ2Ｏ3
・Ｓｉ3Ｎ4・ＳｉＯ2）が生成し、これはＳｉＯ2 の比
が小さく（ＳｉＯ2：Ｙ2Ｏ3＝１：２）、融点が高いた
め、緻密化工程での粒界の液相が欠乏し、焼結が進行し
難く、緻密な焼結体を得るのが困難となることがある。
一方（Ａ＋Ｂ／２）／Ｃの値に上限はないが、この値が
５より大きくなると窒化が進みにくく、珪素の溶出が生
ずることがある。従って、（Ａ＋Ｂ／２）／Ｃの更に好
ましい範囲は、０．９〜５である。
と、窒化後の焼結体の粒界にＹ4Ｓｉ4Ｏ8Ｎ4（２Ｙ2Ｏ3
・Ｓｉ3Ｎ4・ＳｉＯ2）が生成し、これはＳｉＯ2 の比
が小さく（ＳｉＯ2：Ｙ2Ｏ3＝１：２）、融点が高いた
め、緻密化工程での粒界の液相が欠乏し、焼結が進行し
難く、緻密な焼結体を得るのが困難となることがある。
一方（Ａ＋Ｂ／２）／Ｃの値に上限はないが、この値が
５より大きくなると窒化が進みにくく、珪素の溶出が生
ずることがある。従って、（Ａ＋Ｂ／２）／Ｃの更に好
ましい範囲は、０．９〜５である。
【００１５】また、これら焼結助剤の平均粒径は、珪素
中に均一に分散させるため５μｍ以下とすることが好ま
しく、特に２μｍ以下とすることが好ましい。
中に均一に分散させるため５μｍ以下とすることが好ま
しく、特に２μｍ以下とすることが好ましい。
【００１６】焼結助剤の総添加量は、焼結助剤と珪素粉
末を窒化珪素に換算したときの量との和に対して３〜３
０重量％とすることが好ましい。この量が３重量％未満
の場合は、十分に緻密化ができないことがあり３０重量
％を超えると粒界相が過剰となり耐摩耗性等の物性が低
下することがある。また、更に粒界相量の低減を図り、
耐摩耗性を高めるには、５〜１２重量％とすることが好
ましい。
末を窒化珪素に換算したときの量との和に対して３〜３
０重量％とすることが好ましい。この量が３重量％未満
の場合は、十分に緻密化ができないことがあり３０重量
％を超えると粒界相が過剰となり耐摩耗性等の物性が低
下することがある。また、更に粒界相量の低減を図り、
耐摩耗性を高めるには、５〜１２重量％とすることが好
ましい。
【００１７】本発明の窒化珪素焼結体の製造方法は、具
体的には次の如くして実施することが好ましい。
体的には次の如くして実施することが好ましい。
【００１８】まず、上記の珪素粉末及び焼結助剤を、ボ
ールミル、媒体攪拌ミル等の一般的な混合機により、湿
式又は乾式で混合する。混合粉末は乾式金型成形、ゴム
型成形、射出成形、鋳込成形、押出し成形等の通常の成
形法により成形体とすることができる。
ールミル、媒体攪拌ミル等の一般的な混合機により、湿
式又は乾式で混合する。混合粉末は乾式金型成形、ゴム
型成形、射出成形、鋳込成形、押出し成形等の通常の成
形法により成形体とすることができる。
【００１９】次に、得られた珪素成形体を窒素雰囲気中
で窒化する。ここでの窒素雰囲気は窒化性ガスの雰囲気
であればよく、窒素ガスのみでも、窒素を主体としこれ
にアルゴン、ヘリウム、水素、アンモニア等が少量混合
した混合ガス雰囲気であってもよい。また窒化温度は１
５００℃以下であるが、１２００℃〜１５００℃、特に
１３５０℃〜１４５０℃が好ましい。窒化反応は発熱反
応であるため、急激な加熱は避け、珪素の溶出が起こら
ないよう適当な昇温速度に調節する必要がある。窒化時
の窒化性ガスの雰囲気の圧力は、０．５〜１気圧程度と
することが好ましい。このようにして得られる焼結体
は、窒化珪素の９０重量％以上、特に９５重量％以上が
β型であるものが好ましく、またその平均粒径は０．３
μｍ以下であることが好ましい。
で窒化する。ここでの窒素雰囲気は窒化性ガスの雰囲気
であればよく、窒素ガスのみでも、窒素を主体としこれ
にアルゴン、ヘリウム、水素、アンモニア等が少量混合
した混合ガス雰囲気であってもよい。また窒化温度は１
５００℃以下であるが、１２００℃〜１５００℃、特に
１３５０℃〜１４５０℃が好ましい。窒化反応は発熱反
応であるため、急激な加熱は避け、珪素の溶出が起こら
ないよう適当な昇温速度に調節する必要がある。窒化時
の窒化性ガスの雰囲気の圧力は、０．５〜１気圧程度と
することが好ましい。このようにして得られる焼結体
は、窒化珪素の９０重量％以上、特に９５重量％以上が
β型であるものが好ましく、またその平均粒径は０．３
μｍ以下であることが好ましい。
【００２０】窒化された焼結体は、窒素雰囲気中で１７
００℃〜２０００℃に加熱し、相対密度９７％以上に緻
密化する。この処理は窒化に用いた炉で連続して行って
もよいし、別の炉に移して行ってもよい。焼結の温度は
１７００℃〜２０００℃であり、１７００℃未満である
と焼結体の柱状結晶が発達せず、十分な強度が得られな
いことがあり、２０００℃を超えると窒化珪素の粒成長
が大きくなり、破壊起点を増加させ、更に窒化珪素の分
解抑制のため、窒化性ガス雰囲気を１０気圧以上にする
必要があり、コスト高を招くため好ましくない。特に好
ましい温度は１８００℃〜１９００℃である。窒化性ガ
ス雰囲気は、通常１〜１０気圧程度とすることが窒化珪
素分解を抑制する点から好ましい。
００℃〜２０００℃に加熱し、相対密度９７％以上に緻
密化する。この処理は窒化に用いた炉で連続して行って
もよいし、別の炉に移して行ってもよい。焼結の温度は
１７００℃〜２０００℃であり、１７００℃未満である
と焼結体の柱状結晶が発達せず、十分な強度が得られな
いことがあり、２０００℃を超えると窒化珪素の粒成長
が大きくなり、破壊起点を増加させ、更に窒化珪素の分
解抑制のため、窒化性ガス雰囲気を１０気圧以上にする
必要があり、コスト高を招くため好ましくない。特に好
ましい温度は１８００℃〜１９００℃である。窒化性ガ
ス雰囲気は、通常１〜１０気圧程度とすることが窒化珪
素分解を抑制する点から好ましい。
【００２１】
【発明の効果】本発明の条件下では、酸化イットリウム
は窒化反応を促進し、珪素の溶出を抑制し、酸化アルミ
ニウムによってβ型窒化珪素を直接かつ安定に生成する
ことができる。更に、酸化アルミニウムと酸化イットリ
ウムは緻密化に極めて適した粒界相を形成することがで
きる。従って、本発明により得られた焼結体は、異常粒
成長が起こさないため粗大粒を殆ど含まず、緻密な組織
を有し、強度等の機械的性質に優れる。また、珪素粉末
の酸素量と焼結助剤の量比を調整することにより更に、
耐摩耗性に優れた焼結体を得ることができる。
は窒化反応を促進し、珪素の溶出を抑制し、酸化アルミ
ニウムによってβ型窒化珪素を直接かつ安定に生成する
ことができる。更に、酸化アルミニウムと酸化イットリ
ウムは緻密化に極めて適した粒界相を形成することがで
きる。従って、本発明により得られた焼結体は、異常粒
成長が起こさないため粗大粒を殆ど含まず、緻密な組織
を有し、強度等の機械的性質に優れる。また、珪素粉末
の酸素量と焼結助剤の量比を調整することにより更に、
耐摩耗性に優れた焼結体を得ることができる。
【００２２】
【実施例】以下に実施例を示して本発明を詳しく説明す
るが、本発明はこれらによって限定されるものではな
い。
るが、本発明はこれらによって限定されるものではな
い。
【００２３】実施例１〜４ 焼結体の製造 （１）表１に示す珪素粉末、焼結助剤を表２の割合で調
整し、エタノール中、２０時間窒化珪素ボールを用いた
ボールミル混合を行った。 （２）混合粉末を乾燥後、金型で予備成形した後、１．
０ｔ／cm2 の圧力で静水圧プレス（ＣＩＰ）して３０×
４０×８mmの成形体を得た。 （３）成形体を窒素ガス（純度９９．９９％）圧力雰囲
気中で窒化焼結した。なお、実施例では窒化後の反応焼
結体の結晶相を確認するため、表３に示す温度圧力条件
で焼結し、窒化後の結晶相を確認した（表２）。 （４）焼結体の密度はアルキメデス法で測定した。曲げ
強度はＪＩＳ Ｒ１６０１に準拠した４点曲げ試験によ
り測定した。 （５）焼結体の組織観察は焼結体の切断面を鏡面研磨
し、１００Ｐａ濃度のＣＦ4 ガスを用いて出力２５０ワ
ット、３分間のプラズマエッチングを行った。エッチン
グした試料を走査型電子顕微鏡にて観察し、写真撮影を
行った。この写真から窒化珪素粒子を５００個以上を含
む範囲を画像解析装置（ニレコ社製 ＬＵＺＥＸIII）
を用いて、粒径測定を行った（表２）。
整し、エタノール中、２０時間窒化珪素ボールを用いた
ボールミル混合を行った。 （２）混合粉末を乾燥後、金型で予備成形した後、１．
０ｔ／cm2 の圧力で静水圧プレス（ＣＩＰ）して３０×
４０×８mmの成形体を得た。 （３）成形体を窒素ガス（純度９９．９９％）圧力雰囲
気中で窒化焼結した。なお、実施例では窒化後の反応焼
結体の結晶相を確認するため、表３に示す温度圧力条件
で焼結し、窒化後の結晶相を確認した（表２）。 （４）焼結体の密度はアルキメデス法で測定した。曲げ
強度はＪＩＳ Ｒ１６０１に準拠した４点曲げ試験によ
り測定した。 （５）焼結体の組織観察は焼結体の切断面を鏡面研磨
し、１００Ｐａ濃度のＣＦ4 ガスを用いて出力２５０ワ
ット、３分間のプラズマエッチングを行った。エッチン
グした試料を走査型電子顕微鏡にて観察し、写真撮影を
行った。この写真から窒化珪素粒子を５００個以上を含
む範囲を画像解析装置（ニレコ社製 ＬＵＺＥＸIII）
を用いて、粒径測定を行った（表２）。
【００２４】
【表１】
【００２５】
【表２】
【００２６】
【表３】
【００２７】表２に示した実施例１及び比較例１の焼結
体の粒度分布を図１に示す。図１に示されるように、実
施例１の焼結体の粒径及び粒径分布は比較例１の焼結体
に比較して明らかに、小さいことが分かる。
体の粒度分布を図１に示す。図１に示されるように、実
施例１の焼結体の粒径及び粒径分布は比較例１の焼結体
に比較して明らかに、小さいことが分かる。
【００２８】実施例５〜１５ （１）表４に示す珪素粉末、焼結助剤を表５の割合で調
整し、エタノール中、２０時間窒化珪素ボールを用いた
ボールミル混合を行った。 （２）混合粉末を乾燥後、金型で予備成形した後、１．
０ｔ／cm2 の圧力で静水圧プレス（ＣＩＰ）して３０×
４０×８mmの成形体を得た。 （３）成形体を窒素ガス（純度９９．９９％）圧力雰囲
気中で焼結した。なお、実施例では窒化後の焼結体の結
晶相を確認するため、表７に示す温度圧力条件で焼結
し、窒化後の結晶相を確認した（表５）。 （４）焼結体の密度はアルキルメデス法で測定した。 （５）焼結体の曲げ強度は、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準
拠した４点曲げ試験により測定した。 （６）焼結体の硬度は、ＪＩＳ Ｒ １６１０に準拠し
た。 （７）摩耗試験は、メテコ社製のサンドブラスト装置
（VENTUBLAST）を使用し、高速の空気流で粒子を、寸法
が１０×１０×１cmのタイル形状の試料の表面に投射し
て評価した。具体的には、試料表面から９０mm離れた位
置から、♯７０のアルミナ粒を、試料表面に対し４５°
の角度で投射した。流速を３００ｍ／ｓとし、３０分間
投射した。投射前後の試料重量を測定し、その重量減少
値を試料の密度で割ることにより、摩耗体積を算出し
た。
整し、エタノール中、２０時間窒化珪素ボールを用いた
ボールミル混合を行った。 （２）混合粉末を乾燥後、金型で予備成形した後、１．
０ｔ／cm2 の圧力で静水圧プレス（ＣＩＰ）して３０×
４０×８mmの成形体を得た。 （３）成形体を窒素ガス（純度９９．９９％）圧力雰囲
気中で焼結した。なお、実施例では窒化後の焼結体の結
晶相を確認するため、表７に示す温度圧力条件で焼結
し、窒化後の結晶相を確認した（表５）。 （４）焼結体の密度はアルキルメデス法で測定した。 （５）焼結体の曲げ強度は、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準
拠した４点曲げ試験により測定した。 （６）焼結体の硬度は、ＪＩＳ Ｒ １６１０に準拠し
た。 （７）摩耗試験は、メテコ社製のサンドブラスト装置
（VENTUBLAST）を使用し、高速の空気流で粒子を、寸法
が１０×１０×１cmのタイル形状の試料の表面に投射し
て評価した。具体的には、試料表面から９０mm離れた位
置から、♯７０のアルミナ粒を、試料表面に対し４５°
の角度で投射した。流速を３００ｍ／ｓとし、３０分間
投射した。投射前後の試料重量を測定し、その重量減少
値を試料の密度で割ることにより、摩耗体積を算出し
た。
【００２９】
【００３０】
【数３】
【００３１】
【表４】
【００３２】
【表５】
【００３３】＊１：助剤比：珪素の酸素量をＳｉＯ2 換
算した量をＡ（mol）、酸化アルミニウムの添加量をＢ
（mol）、酸化イットリウムの添加量をＣ（mol）とした
場合、（Ａ＋Ｂ／２）／Ｃで混合比を表したもの。 ＊２：酸化アルミニウム量：ＳｉをＳｉ3Ｎ4 に換算し
た場合の量（モル比）を計算して調製した。 ＊３：総助剤添加量：ＳｉをＳｉ3Ｎ4 に換算した場合
の焼結助剤の添加量の割合。 ＊４：窒化終了後（＜１５００℃）の焼結体のα−窒化
珪素の含有率（Ｘ線分析結果） ＊５：窒化終了時に未反応Ｓｉが残留した。
算した量をＡ（mol）、酸化アルミニウムの添加量をＢ
（mol）、酸化イットリウムの添加量をＣ（mol）とした
場合、（Ａ＋Ｂ／２）／Ｃで混合比を表したもの。 ＊２：酸化アルミニウム量：ＳｉをＳｉ3Ｎ4 に換算し
た場合の量（モル比）を計算して調製した。 ＊３：総助剤添加量：ＳｉをＳｉ3Ｎ4 に換算した場合
の焼結助剤の添加量の割合。 ＊４：窒化終了後（＜１５００℃）の焼結体のα−窒化
珪素の含有率（Ｘ線分析結果） ＊５：窒化終了時に未反応Ｓｉが残留した。
【００３４】
【表６】
【００３５】
【表７】
【００３６】表２、表５及び表６の結果より、助剤比が
０．９以上のものは、Ｙ4Ｓｉ4Ｏ8Ｎ4 の生成がなくな
り、より緻密な焼結体が得られ、総助剤添加量が５〜１
２重量％の範囲のもの又は原料珪素のＳｉＯ2 含有率が
３重量％未満のものは、摩耗量が少ないことが判る。
０．９以上のものは、Ｙ4Ｓｉ4Ｏ8Ｎ4 の生成がなくな
り、より緻密な焼結体が得られ、総助剤添加量が５〜１
２重量％の範囲のもの又は原料珪素のＳｉＯ2 含有率が
３重量％未満のものは、摩耗量が少ないことが判る。
【図１】焼結体の粒度分布を示す図である。
Claims (5)
- 【請求項１】 酸素を含む珪素粉末と、酸化イットリウ
ム及び酸化アルミニウムからなる焼結助剤とを含む成形
体を、窒素雰囲気中１５００℃以下で反応焼結し、窒化
珪素の９０重量％以上がβ型である焼結体を形成せし
め、次いで該焼結体を窒素雰囲気中で１７００℃〜２０
００℃に加熱し、相対密度９７％以上に緻密化すること
を特徴とする窒化珪素焼結体の製造方法。 - 【請求項２】 珪素に含まれる酸素をＳｉＯ2 で換算し
た量をＡ（mol）とし、酸化アルミニウムの添加量をＢ
（mol）、酸化イットリウムの添加量をＣ（mol）とした
場合、焼結助剤である酸化アルミニウムの添加量が窒化
珪素に対して４mol％以上であり、かつ酸化アルミニウ
ムと酸化イットリウムの添加量が、下記の式で示される
範囲内であることを特徴とする請求項１記載の窒化珪素
焼結体の製造方法。 【数１】０．９≦（Ａ＋Ｂ／２）／Ｃ - 【請求項３】 （Ａ＋Ｂ／２）／Ｃが、０．９〜５の範
囲内であることを特徴とする請求項２記載の窒化珪素焼
結体の製造方法。 - 【請求項４】 焼結助剤の総添加量が、焼結助剤と珪素
粉末を窒化珪素に換算したときの量との和に対して５〜
１２重量％である請求項１記載の窒化珪素焼結体の製造
方法。 - 【請求項５】 珪素粉末が、ＳｉＯ2 換算で３重量％未
満の酸素を含有するものである請求項１記載の窒化珪素
焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10073913A JPH10324573A (ja) | 1997-03-27 | 1998-03-23 | 窒化珪素焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7506897 | 1997-03-27 | ||
| JP9-75068 | 1997-03-27 | ||
| JP10073913A JPH10324573A (ja) | 1997-03-27 | 1998-03-23 | 窒化珪素焼結体の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10324573A true JPH10324573A (ja) | 1998-12-08 |
Family
ID=26415057
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10073913A Pending JPH10324573A (ja) | 1997-03-27 | 1998-03-23 | 窒化珪素焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10324573A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100889387B1 (ko) | 2007-04-23 | 2009-03-19 | 한국에너지기술연구원 | 질화규소 세라믹스 제조방법, 질화규소 세라믹 로터 및파이프 제조방법과 그 제조물 |
| KR100972567B1 (ko) * | 2008-05-15 | 2010-07-28 | 인하대학교 산학협력단 | 내플라즈마 부재 및 그 제조방법 |
| WO2023145672A1 (ja) * | 2022-01-27 | 2023-08-03 | Ntn株式会社 | 窒化ケイ素焼結体、それを用いた機械部品、および軸受 |
-
1998
- 1998-03-23 JP JP10073913A patent/JPH10324573A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100889387B1 (ko) | 2007-04-23 | 2009-03-19 | 한국에너지기술연구원 | 질화규소 세라믹스 제조방법, 질화규소 세라믹 로터 및파이프 제조방법과 그 제조물 |
| KR100972567B1 (ko) * | 2008-05-15 | 2010-07-28 | 인하대학교 산학협력단 | 내플라즈마 부재 및 그 제조방법 |
| WO2023145672A1 (ja) * | 2022-01-27 | 2023-08-03 | Ntn株式会社 | 窒化ケイ素焼結体、それを用いた機械部品、および軸受 |
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