JPS5891005A - 窒化ケイ素粉末の製造方法 - Google Patents
窒化ケイ素粉末の製造方法Info
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- JPS5891005A JPS5891005A JP56187762A JP18776281A JPS5891005A JP S5891005 A JPS5891005 A JP S5891005A JP 56187762 A JP56187762 A JP 56187762A JP 18776281 A JP18776281 A JP 18776281A JP S5891005 A JPS5891005 A JP S5891005A
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- C01B21/068—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with silicon
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- C01P2004/00—Particle morphology
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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- Inorganic Chemistry (AREA)
- Ceramic Products (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
発明の技術分野
本発明は、窒化ケイ素粉末の製造方法に関し、更に詳し
くは、α型窒化ケイ素の含有率が筒く、高純度且つ均質
で、粒径及び粒形の揃った窒化ケイ素粉末の製造方法に
関する。
くは、α型窒化ケイ素の含有率が筒く、高純度且つ均質
で、粒径及び粒形の揃った窒化ケイ素粉末の製造方法に
関する。
発明の技術的背景とその問題点
窒化ケイ素セラミックスは、結合強度が高く、耐熱性が
優れていることから、高温時において使用する強度材料
或いは耐摩耗材料としてその応用が期待されている。か
かる用途に使用する場合に、材料の強度は、材料自体の
緻密性により決定され、材料内部に存在する欠陥空孔の
大きさが材料強度全左右する。従って、かかる材料には
、大きな欠陥空孔を有さす、緻密且つ均質な組織を形成
するものが強く要求されておｐ、特に、原料粉末に対し
ては、よル高品質化することが要望されている。
優れていることから、高温時において使用する強度材料
或いは耐摩耗材料としてその応用が期待されている。か
かる用途に使用する場合に、材料の強度は、材料自体の
緻密性により決定され、材料内部に存在する欠陥空孔の
大きさが材料強度全左右する。従って、かかる材料には
、大きな欠陥空孔を有さす、緻密且つ均質な組織を形成
するものが強く要求されておｐ、特に、原料粉末に対し
ては、よル高品質化することが要望されている。
上記した窒化ケイ素粉末の合成方法としては、次のよう
な方法が知られている。即ち、（１）直接反応法 （金属ケイ素粉末を直接窒化させる方法）３８ｉ＋２Ｎ
ｚ→ ５ｉａＮ４ （２）気相反応法 （例えば、四塩化ケイ素やシランとアンモニアを気相で
反応させる方法） ３８４Ｃ４＋ ４ＮＨａ→５ｉｌＮ４ ＋ １２ＨＣｔ
（３） シリカ還元法 （シリカ（ｓｉ０２）’ｔ”反応量論比程度の炭素で還
元して得たＳｉＯ＠窒化する方法で、シリカ源としては
広く有機基を有するものも含む） ａＳｉＯｉ ＋６ Ｃ＋２Ｎ２→Ｓｌｓ Ｎ４ ＋６Ｃ
Ｏであり、これらの中で、一部は実用に供されている。
な方法が知られている。即ち、（１）直接反応法 （金属ケイ素粉末を直接窒化させる方法）３８ｉ＋２Ｎ
ｚ→ ５ｉａＮ４ （２）気相反応法 （例えば、四塩化ケイ素やシランとアンモニアを気相で
反応させる方法） ３８４Ｃ４＋ ４ＮＨａ→５ｉｌＮ４ ＋ １２ＨＣｔ
（３） シリカ還元法 （シリカ（ｓｉ０２）’ｔ”反応量論比程度の炭素で還
元して得たＳｉＯ＠窒化する方法で、シリカ源としては
広く有機基を有するものも含む） ａＳｉＯｉ ＋６ Ｃ＋２Ｎ２→Ｓｌｓ Ｎ４ ＋６Ｃ
Ｏであり、これらの中で、一部は実用に供されている。
上記方法の中で、（１）の直接反応法においては、発熱
反応であるために、発熱制御のための装置上の工夫を要
し、得られる窒化ケイ素粉末は粒径が粗大で微細なもの
が得難いという問題点を有している。一方、（２）の気
相反応法においては、得られる窒化ケイ素の純度が高く
、例えは、半導体素子表面の被覆等には適するが、四塩
化ケイ素等のハロダン族元素を含有する化合物ｆ：使用
する場合には、生成するハロゲン化水累等の除去処理を
しなければならず工程が煩雑になる。又、生成する窒化
ケイ素粉末の粒径や粒形が不揃いであり、且つその制御
が困難である等の問題点を有している。
反応であるために、発熱制御のための装置上の工夫を要
し、得られる窒化ケイ素粉末は粒径が粗大で微細なもの
が得難いという問題点を有している。一方、（２）の気
相反応法においては、得られる窒化ケイ素の純度が高く
、例えは、半導体素子表面の被覆等には適するが、四塩
化ケイ素等のハロダン族元素を含有する化合物ｆ：使用
する場合には、生成するハロゲン化水累等の除去処理を
しなければならず工程が煩雑になる。又、生成する窒化
ケイ素粉末の粒径や粒形が不揃いであり、且つその制御
が困難である等の問題点を有している。
更に、（３）のシリカ還元法は、反応操作が簡便である
という利点を有している反面、焼結原料として有用なα
型窒化ケイ素の収率が低いという問題点を有していた。
という利点を有している反面、焼結原料として有用なα
型窒化ケイ素の収率が低いという問題点を有していた。
本発明者らは、特開昭５１−２８５９８号公報において
、上記シリカ還元法を改良する方法を提案して以来、更
に研究を重ねている。そして、本発明者らは、特公昭５
４−２３９１７号公報等において提案したように、シリ
カ（Ｓｉｎｇ）−炭素（Ｃ） −窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ
＋）或いはシリカ−炭素−炭化ケイ素（ＳｉＣ）等の、
シリカ及び炭素から成る系に、Ｓｉ３Ｎ４或いはＳｉＣ
等の第三成分を加えて成るシリコンセラミックス粉末の
製造方法によフ、より均質で、粒径や粒形の揃ったシリ
コンセラミックス粉末が得られることを見出している。
、上記シリカ還元法を改良する方法を提案して以来、更
に研究を重ねている。そして、本発明者らは、特公昭５
４−２３９１７号公報等において提案したように、シリ
カ（Ｓｉｎｇ）−炭素（Ｃ） −窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ
＋）或いはシリカ−炭素−炭化ケイ素（ＳｉＣ）等の、
シリカ及び炭素から成る系に、Ｓｉ３Ｎ４或いはＳｉＣ
等の第三成分を加えて成るシリコンセラミックス粉末の
製造方法によフ、より均質で、粒径や粒形の揃ったシリ
コンセラミックス粉末が得られることを見出している。
本発明は、上記したシリカ還元法を更に改良したもので
ある。
ある。
発明の目的
本発明の目的は、シリカ還元法による窒化ケイ累粉末の
製造方法を更に改良し、α型Ｓｊ、Ｎ４の含有率が高く
、高純度且つ均質で、粒径や粒形の揃った窒化ケイ素粉
末の製造方法上提供することにある。
製造方法を更に改良し、α型Ｓｊ、Ｎ４の含有率が高く
、高純度且つ均質で、粒径や粒形の揃った窒化ケイ素粉
末の製造方法上提供することにある。
発明の概要
本発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、シリカ還元法に
おいて、第三成分として添加するケイ素化合物粉末の性
状が、上記反応に大きく関与することを見出した。そし
て、このケイ素化合物粉末として、シリカ還元法により
合成した窒化ケイ素を使用することにより、上記目的が
達成できることを見出し、本発明を完成するに到った。
おいて、第三成分として添加するケイ素化合物粉末の性
状が、上記反応に大きく関与することを見出した。そし
て、このケイ素化合物粉末として、シリカ還元法により
合成した窒化ケイ素を使用することにより、上記目的が
達成できることを見出し、本発明を完成するに到った。
即ち、本発明の窒化ケイ素粉末の製造方法は、シリカ粉
末又はシリカを含有する物質を、シリカとして１重量部
、炭素粉末又は焼成により炭素を生ずる物質を、炭素と
して０．４〜４重を部、並びにシリカ還元法により合成
した窒化ケイ素粉末０．００５〜１重量部から成る混合
粉末を、窒素を含む非酸化性雰囲気中において、１３５
０〜１５５０℃で焼成することを特徴とするものである
。
末又はシリカを含有する物質を、シリカとして１重量部
、炭素粉末又は焼成により炭素を生ずる物質を、炭素と
して０．４〜４重を部、並びにシリカ還元法により合成
した窒化ケイ素粉末０．００５〜１重量部から成る混合
粉末を、窒素を含む非酸化性雰囲気中において、１３５
０〜１５５０℃で焼成することを特徴とするものである
。
以下において、本発明を更に詳しく説明する。
本発明において使用されるシリカを含有する物質として
は、例えば、メチルトリクロロシランの加水分解物であ
るメチルケイ酸（ＣＨＩＳｉＯｌ）等が２ 挙げられ、有効であることが確認されている。かかるシ
リカ又はシリカを含有する物質の粒径は、１μｍ以下の
ものであることが好ましい。
は、例えば、メチルトリクロロシランの加水分解物であ
るメチルケイ酸（ＣＨＩＳｉＯｌ）等が２ 挙げられ、有効であることが確認されている。かかるシ
リカ又はシリカを含有する物質の粒径は、１μｍ以下の
ものであることが好ましい。
又、炭素粉末としては、例えば、カーボンブラック、グ
ラファイト、ランプブラックカーがン等が挙げられ、焼
成に１９炭素金生ずる物質としては、例えば、各種樹脂
系物質等が挙げられる。
ラファイト、ランプブラックカーがン等が挙げられ、焼
成に１９炭素金生ずる物質としては、例えば、各種樹脂
系物質等が挙げられる。
本発明において、シリカ還元法における第三成分として
使用される窒化ケイ素粉末は、シリカ還元法によル合成
したものである。かかるシリカ還元法は、例えば、シリ
カ粉末１重量部、炭素粉末０．４〜４重量部、並びに、
窒化ケイ累粉末及び／又は炭化ケイ素粉末ｏ、ｏ ｏ
ｓ〜１重量部の割合から成る混合粉末を、窒素を含む雰
囲気中において、１４００〜１５５０℃で加熱処理する
ことによシ行なわれる。
使用される窒化ケイ素粉末は、シリカ還元法によル合成
したものである。かかるシリカ還元法は、例えば、シリ
カ粉末１重量部、炭素粉末０．４〜４重量部、並びに、
窒化ケイ累粉末及び／又は炭化ケイ素粉末ｏ、ｏ ｏ
ｓ〜１重量部の割合から成る混合粉末を、窒素を含む雰
囲気中において、１４００〜１５５０℃で加熱処理する
ことによシ行なわれる。
このようにして得た窒化ケイ素粉末は、粒径が２μｍ以
下、好ましくは１μｍ以下で、粒形が粒状のもの全使用
することが好ましい。又、本発明の製造方法により得た
窒化ケイ素粉床上、再び、本発明を実施する際の出発原
料として使用することは、よシ高純度且つ均質で、粒径
や粒形の揃った窒化クイ素粉末を得ｂ５えで好ましいこ
とである。これらの粉末の粒度を調整するために、粉砕
性等全採用しても伺ら差し支えない。カカる窒化ケイ素
粉末の結晶型は、α型であることが好ましく、その量が
５０チ以上であることが好ましい。窒化ケイ素粉宋音焼
結原料として使用する場合には、その結晶型がα型でな
いと、優れた耐熱性、高温強度を有する材料が得ら！′
しない。従って、このα型窒化ケイ素粉末を得るには、
第三成分として添加される窒化ケイ素粉末世が少ない場
合には、特に問題はないが、これが多い場合には、製造
された窒化ケイ素粉末の中に存在する原料窒化ケイ素の
比率が高まるために、α型全多く含有する窒化ケイ素粉
末を原料として使用することが好ましい。
下、好ましくは１μｍ以下で、粒形が粒状のもの全使用
することが好ましい。又、本発明の製造方法により得た
窒化ケイ素粉床上、再び、本発明を実施する際の出発原
料として使用することは、よシ高純度且つ均質で、粒径
や粒形の揃った窒化クイ素粉末を得ｂ５えで好ましいこ
とである。これらの粉末の粒度を調整するために、粉砕
性等全採用しても伺ら差し支えない。カカる窒化ケイ素
粉末の結晶型は、α型であることが好ましく、その量が
５０チ以上であることが好ましい。窒化ケイ素粉宋音焼
結原料として使用する場合には、その結晶型がα型でな
いと、優れた耐熱性、高温強度を有する材料が得ら！′
しない。従って、このα型窒化ケイ素粉末を得るには、
第三成分として添加される窒化ケイ素粉末世が少ない場
合には、特に問題はないが、これが多い場合には、製造
された窒化ケイ素粉末の中に存在する原料窒化ケイ素の
比率が高まるために、α型全多く含有する窒化ケイ素粉
末を原料として使用することが好ましい。
又、窒化ケイ素中に酸素やアルミニウムを一部固溶した
ものも、α型量を許容する範囲において使用することが
可能である。
ものも、α型量を許容する範囲において使用することが
可能である。
本発明において、出発原料として使用するシリカ−炭素
−窒化ケイ素の組成比（重量部）ｆｔ、５ｊＯ１： Ｃ
： Ｓｉ３Ｎ＋＝１ ： ０．４〜４ ： ０．００５
〜１に限定する理由は、次のとおりである。即ち、Ｓｉ
ｎ。
−窒化ケイ素の組成比（重量部）ｆｔ、５ｊＯ１： Ｃ
： Ｓｉ３Ｎ＋＝１ ： ０．４〜４ ： ０．００５
〜１に限定する理由は、次のとおりである。即ち、Ｓｉ
ｎ。
１重量部当シＣが０．４重量部未満であると、８ｉ０２
が未反応物として一部残留し、且つ、Ｓ１□ＯＮ、が多
量生成する反面、α型５ｔ３Ｎ４の生成量が少なく、又
、４重量部を超えると、α型Ｓｊ、Ｎ４の収率が低下す
る。
が未反応物として一部残留し、且つ、Ｓ１□ＯＮ、が多
量生成する反面、α型５ｔ３Ｎ４の生成量が少なく、又
、４重量部を超えると、α型Ｓｊ、Ｎ４の収率が低下す
る。
一方、８ ｊｏ２１ 重ｉｔ 部Ｋ 対１．、Ｓ Ｉ、
Ｎ４が０．００５重量部未満であるとシリカ還元によ
り得られる好゛ましい特性を有する８１．Ｎ４が得られ
ず、逆に１重量部を超えると、原料として添加した８１
３Ｎ４粉末量が多いために収量が低下して好ましくない
。
Ｎ４が０．００５重量部未満であるとシリカ還元によ
り得られる好゛ましい特性を有する８１．Ｎ４が得られ
ず、逆に１重量部を超えると、原料として添加した８１
３Ｎ４粉末量が多いために収量が低下して好ましくない
。
かかる組成から成る混合粉末を、窒素を含有する非酸化
性雰囲気中で焼成する。このような雰囲気としては、例
えば、Ｎ、、 ＮＩ（３，Ｎ冨−Ｈ，、Ｎ、−不活性ガ
ス等が挙げられるが、その主成分に、Ｎ２又は鵬でなけ
ればならない。かかる雰囲気中において、１３５０〜１
５５０℃の範囲内で焼成する。温度が、１３５０℃未満
であると、５ｔ３Ｎ４が生成し難く、一方、１５５０′
Ｃ’ｉ超えると、８１Ｃの生成量が増大し、所望とする
α型８１ｍＮａＭＪ末が得られない。
性雰囲気中で焼成する。このような雰囲気としては、例
えば、Ｎ、、 ＮＩ（３，Ｎ冨−Ｈ，、Ｎ、−不活性ガ
ス等が挙げられるが、その主成分に、Ｎ２又は鵬でなけ
ればならない。かかる雰囲気中において、１３５０〜１
５５０℃の範囲内で焼成する。温度が、１３５０℃未満
であると、５ｔ３Ｎ４が生成し難く、一方、１５５０′
Ｃ’ｉ超えると、８１Ｃの生成量が増大し、所望とする
α型８１ｍＮａＭＪ末が得られない。
尚、炭素を過剰に使用した場合には、炭素が残留するの
で、酸化性雰囲気中、６００〜８００℃で加熱処理して
、残留炭素を酸化除去することが好ましい。
で、酸化性雰囲気中、６００〜８００℃で加熱処理して
、残留炭素を酸化除去することが好ましい。
本発明の製造方法によシ、α型窒化ケイ素を効率よく得
られる理由は、次のように考えられる。
られる理由は、次のように考えられる。
即ち、−次反応として
８ｉ０２ ＋ Ｃ−＋ ８４０ ＋ Ｃ０なる反応が進
行する。この反応は固相反応であり、ＳｉＯとＮ２又ｉ
ｊ： ＮＨ３は気相状態で容易に反応してα型Ｓ五ｍ
Ｎ４ ｋ生ずるため、炭素蒸気の占める量が反応全体を
左右することになる。この場合に、Ｃ量が反応量論比以
下の量であると、ＳｉｌＯＮｇが生成して８ｉ３Ｎ４の
生成量は低下するが、本願発明の如く。
行する。この反応は固相反応であり、ＳｉＯとＮ２又ｉ
ｊ： ＮＨ３は気相状態で容易に反応してα型Ｓ五ｍ
Ｎ４ ｋ生ずるため、炭素蒸気の占める量が反応全体を
左右することになる。この場合に、Ｃ量が反応量論比以
下の量であると、ＳｉｌＯＮｇが生成して８ｉ３Ｎ４の
生成量は低下するが、本願発明の如く。
Ｃ量が反応量論比に較べて過剰であると、容易にα型Ｓ
ｉ３Ｎ４が生成するものと考えられる。しかし、過剰の
Ｃの存在は、α型Ｓｉ３Ｎ４の生成を進める一方、不純
物の生成をも招き、相対的にα型８１．Ｎ４の生成量が
低下する。
ｉ３Ｎ４が生成するものと考えられる。しかし、過剰の
Ｃの存在は、α型Ｓｉ３Ｎ４の生成を進める一方、不純
物の生成をも招き、相対的にα型８１．Ｎ４の生成量が
低下する。
しかるに、本発明においては、 ８１３Ｎ４粉末を予め
共存せしめであるために、気相状態で生成するｉ５ｉ、
Ｎ４の沈着、成長が、固体であるＳｔ、Ｎ４粉＊金核と
して速やかに進行する。かかる５ｉｓＮ４の沈着、成長
に伴ない、Ｓ ｉＣ等の生成が防止され、極めて高純度
且つ均質で、粒径や粒形の揃ったα型Ｓｉ３Ｎ４が得ら
れるものと考えられる、 この工うに、シリカ還元法によるＳｉ、Ｎ、粉末の製造
に除して、第三成分として使用する８１．Ｎ４粉禾が、
同様の方法ＶＣより合成されたものを使用する理由は、
かかるＳｊ、Ｎ４粉末の品質が安定したものであること
に由来する。とりわけ、シリカ還元法で合成されたＳｉ
、Ｎ、粉末が、極めて安定なＳｉ３Ｎ４沈着、成長用核
源になり得ていると考えられる。
共存せしめであるために、気相状態で生成するｉ５ｉ、
Ｎ４の沈着、成長が、固体であるＳｔ、Ｎ４粉＊金核と
して速やかに進行する。かかる５ｉｓＮ４の沈着、成長
に伴ない、Ｓ ｉＣ等の生成が防止され、極めて高純度
且つ均質で、粒径や粒形の揃ったα型Ｓｉ３Ｎ４が得ら
れるものと考えられる、 この工うに、シリカ還元法によるＳｉ、Ｎ、粉末の製造
に除して、第三成分として使用する８１．Ｎ４粉禾が、
同様の方法ＶＣより合成されたものを使用する理由は、
かかるＳｊ、Ｎ４粉末の品質が安定したものであること
に由来する。とりわけ、シリカ還元法で合成されたＳｉ
、Ｎ、粉末が、極めて安定なＳｉ３Ｎ４沈着、成長用核
源になり得ていると考えられる。
以下において、実施例？掲げ、本発明全更に詳しく貌明
する。
する。
実施例１
１）原′Ｐｒ窒化ケイ素粉末の調整
平均粒径０．０５μｍのシリカ粉末１重量部、ランプブ
ラックカーデン０．５重量部及び粒径０．７μｍのα型
Ｓ ｉｓ Ｎ４ ｋ ９２チ含有する窒化ケイ素粉末０
．１重量部から成る混合粉末３０ｔを出発原料として、
これをカーがン容器中において、窒素ガスを６００ ｔ
／ｈｒ流しながら、１４５０℃で５時間焼成した。しか
る後、この焼成物を、大気中において、７００℃で５時
間加熱して未反応炭素を除去し、α型８１ａＮ４ｋ ９
２チ含有する粒径０．９μｍの窒化ケイ素粉末１４．５
ｆ ’を得た。
ラックカーデン０．５重量部及び粒径０．７μｍのα型
Ｓ ｉｓ Ｎ４ ｋ ９２チ含有する窒化ケイ素粉末０
．１重量部から成る混合粉末３０ｔを出発原料として、
これをカーがン容器中において、窒素ガスを６００ ｔ
／ｈｒ流しながら、１４５０℃で５時間焼成した。しか
る後、この焼成物を、大気中において、７００℃で５時
間加熱して未反応炭素を除去し、α型８１ａＮ４ｋ ９
２チ含有する粒径０．９μｍの窒化ケイ素粉末１４．５
ｆ ’を得た。
２）窒化ケイ素粉末の製造
粒径０．０５μｍのシリカ粉末１重量部、ランプブラッ
クカーボン０．５重量部及び上記１）のシリカ還元法に
ニジ調製した窒化ケイ累粉末０．１重量部〃）ら成る混
合粉末３０ｔｋ、カーボン容器中に収納し、次いで、窒
素ガス雰囲気中において、 １４４５０℃で５時間焼成
會行なった。更に、得られた焼成物音、その中の未反応
炭素全酸化除去するために、大気中において７００℃で
５時間加熱したところ、１５ｆの窒化ケイ素粉末が得ら
れた。
クカーボン０．５重量部及び上記１）のシリカ還元法に
ニジ調製した窒化ケイ累粉末０．１重量部〃）ら成る混
合粉末３０ｔｋ、カーボン容器中に収納し、次いで、窒
素ガス雰囲気中において、 １４４５０℃で５時間焼成
會行なった。更に、得られた焼成物音、その中の未反応
炭素全酸化除去するために、大気中において７００℃で
５時間加熱したところ、１５ｆの窒化ケイ素粉末が得ら
れた。
３）生成物の確認
以上の処理を施して得られた窒化ケイ素粉末は、α型Ｓ
ｉ３Ｎ４９８ ％ ｋ含有し５粒径】、０μｍ１１１及
び粒形は粒状の均一な粉末であることが確認された、 比較例１ 上記実施例１の２）窒化ケイ素粉末の製造の際に、シリ
カ還元法によや得た窒化ケイ素粉末の代わυに、気相合
成法によυ得た粒径０．２μｍｆ有する窒化ケイ累粉末
を用いた他に、すべて同様の操作を施して窒化ケイ累粉
末全製造した。その結果、３〜４μｍの粒径を有する粉
末粒子が粗大化した窒化ケイ素粉末が得られた。
ｉ３Ｎ４９８ ％ ｋ含有し５粒径】、０μｍ１１１及
び粒形は粒状の均一な粉末であることが確認された、 比較例１ 上記実施例１の２）窒化ケイ素粉末の製造の際に、シリ
カ還元法によや得た窒化ケイ素粉末の代わυに、気相合
成法によυ得た粒径０．２μｍｆ有する窒化ケイ累粉末
を用いた他に、すべて同様の操作を施して窒化ケイ累粉
末全製造した。その結果、３〜４μｍの粒径を有する粉
末粒子が粗大化した窒化ケイ素粉末が得られた。
実施例２
実施例１と同様の方法で、シリカ粉末の代わりにトリメ
チルクロロシランを加水分解して得たメチルケイ酸を使
用して、シリカ還元法によＱ原料窒化ケイ素粉末を調製
した。次いで、かかる窒化ケイ素粉末を、ボールミル全
使用して、１００時間粉砕した。このようにして調製し
た窒化ケイ素粉末全使用して、実施例１と同様の操作で
窒化ケイ素粉末１１−製造した。その結果、α型５Ｉ３
Ｎ４ｅ９６チ含有し、粒径０．７μｍｆ有する粒形が粒
状の均一な窒化ケイ素粉末であることが確認された。
チルクロロシランを加水分解して得たメチルケイ酸を使
用して、シリカ還元法によＱ原料窒化ケイ素粉末を調製
した。次いで、かかる窒化ケイ素粉末を、ボールミル全
使用して、１００時間粉砕した。このようにして調製し
た窒化ケイ素粉末全使用して、実施例１と同様の操作で
窒化ケイ素粉末１１−製造した。その結果、α型５Ｉ３
Ｎ４ｅ９６チ含有し、粒径０．７μｍｆ有する粒形が粒
状の均一な窒化ケイ素粉末であることが確認された。
実施例３
実施例２において、窒化ケイ素粉末の製造に際し、混合
粉末中の窒化ケイ素の量を、シリカ１重量部に対して０
．１重重部使用する代わりに、０．０５重量部又は帆Ｏ
１重量部とした他はすべて同様の操作により、それぞれ
窒化ケイ素粉末を製造した。
粉末中の窒化ケイ素の量を、シリカ１重量部に対して０
．１重重部使用する代わりに、０．０５重量部又は帆Ｏ
１重量部とした他はすべて同様の操作により、それぞれ
窒化ケイ素粉末を製造した。
このようにして製造した窒化ケイ素粉末は、実施例１又
は２と同様に、微細且つ均一な粒径、粒形を有するもの
であることが確認された。
は２と同様に、微細且つ均一な粒径、粒形を有するもの
であることが確認された。
比較例２
実施例３において、窒化ケイ累粉禾の製造に際し、使用
する窒化ケイ累粉末を、気相反応法によるもの（て代え
た他はすべて同様の操作にてそれぞれ窒化ケイ累粉末を
製造した。その結果、得られた窒化ケイ系粉末は、いず
れも粒径２μｍ以上のものであり、粒子の粗大化が認め
られた。
する窒化ケイ累粉末を、気相反応法によるもの（て代え
た他はすべて同様の操作にてそれぞれ窒化ケイ累粉末を
製造した。その結果、得られた窒化ケイ系粉末は、いず
れも粒径２μｍ以上のものであり、粒子の粗大化が認め
られた。
発明の効釆
実施例からも明らかなように、本発明の窒化ケイ素粉末
の製造方法によれば、α型８ｉ３Ｎ４の含有率が高く、
しかもＳｉＣ等の不純物の含有１が極めて少なく、高純
度且つ均質で、粒径及び粒形の揃った窒化ケイ累粉末が
得られるものである。
の製造方法によれば、α型８ｉ３Ｎ４の含有率が高く、
しかもＳｉＣ等の不純物の含有１が極めて少なく、高純
度且つ均質で、粒径及び粒形の揃った窒化ケイ累粉末が
得られるものである。
第１頁の続き
′Ｉ４発 明 者 浦用哲朗
刈谷市小垣江町南藤１東芝セラ
ミックス株式会社刈谷工場内
（γ１）出 願 人 東芝セラミックス株式会社東京都
新宿区西新宿１丁目２６番 ２号
新宿区西新宿１丁目２６番 ２号
Claims (5)
- （１） シリカ粉末又はシリカ全含有する物質を、シ
リカとして１重量部、炭素粉末又は焼成にエフ炭素金主
ずる物質を、炭素として０．４〜４重量部、並びにシリ
カ還元法により合成した窒化ケイ素粉末０．００５〜１
重量部から成る混合粉末を、窒素を含む非酸化性雰囲気
中において、１３５０〜１５５０℃で焼成することを特
徴とする窒化ケイ素粉末の製造方法。 - （２） 窒化ケイ素粉末として粒径２μｍ以下のもの
を使用する特許請求の範囲第１項記載の窒化ケイ素粉末
の製造方法。 - （３）窒化ケイ累粉末としてα相型のもの全５０チ以上
使用する特許請求の範囲第１項又は第２項記載の窒化ケ
イ素粉末の製造方法。 - （４） シリカ還元法において、１４００−１５５０
℃で合成した窒化ケイ素粉末全使用する特許請求の範囲
第１項記載の窒化ケイ素粉末の製造方法。 - （５） シリカ還元法が、シリカ粉末又ｄシリカを含
有する物質を、シリカとして１重責部、炭素粉末又は焼
成により炭素を生ずる物質を、炭素として帆４〜４重量
部、並びにシリカ還元法にエフ合成した窒化ケイ累粉末
０．００５〜１重量部から成る混合粉末を、窒素會含む
非酸化性雰囲気中において、１３５０〜１５５０℃で焼
成することＫより行なわれるものである特許請求の範囲
第１項記載の窒化ケイ素粉末の製造方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP56187762A JPS5891005A (ja) | 1981-11-25 | 1981-11-25 | 窒化ケイ素粉末の製造方法 |
| DE8282110908T DE3272619D1 (en) | 1981-11-25 | 1982-11-25 | Process for preparing silicon nitride powder |
| EP82110908A EP0082343B1 (en) | 1981-11-25 | 1982-11-25 | Process for preparing silicon nitride powder |
| US06/618,524 US4514370A (en) | 1981-11-25 | 1984-06-08 | Process for preparing silicon nitride powder |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP56187762A JPS5891005A (ja) | 1981-11-25 | 1981-11-25 | 窒化ケイ素粉末の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5891005A true JPS5891005A (ja) | 1983-05-30 |
| JPH0134925B2 JPH0134925B2 (ja) | 1989-07-21 |
Family
ID=16211752
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP56187762A Granted JPS5891005A (ja) | 1981-11-25 | 1981-11-25 | 窒化ケイ素粉末の製造方法 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4514370A (ja) |
| EP (1) | EP0082343B1 (ja) |
| JP (1) | JPS5891005A (ja) |
| DE (1) | DE3272619D1 (ja) |
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| US4724131A (en) * | 1984-06-07 | 1988-02-09 | Sumitomo Chemical Company, Limited | Method for producing α-form silicon nitride |
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1981
- 1981-11-25 JP JP56187762A patent/JPS5891005A/ja active Granted
-
1982
- 1982-11-25 EP EP82110908A patent/EP0082343B1/en not_active Expired
- 1982-11-25 DE DE8282110908T patent/DE3272619D1/de not_active Expired
-
1984
- 1984-06-08 US US06/618,524 patent/US4514370A/en not_active Expired - Lifetime
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| DE3272619D1 (en) | 1986-09-18 |
| US4514370A (en) | 1985-04-30 |
| JPH0134925B2 (ja) | 1989-07-21 |
| EP0082343B1 (en) | 1986-08-13 |
| EP0082343A1 (en) | 1983-06-29 |
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