JP5890842B2 - バイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素を製造するための半導体光触媒及びその製造と応用 - Google Patents
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Description
(1)反応器に、II〜VI族元素またはIII−V族元素からなる量子ドットを入れる工程と、
(2)反応器に、コバルト、ニッケル、鉄、銅、クロム、パラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金または銀の塩または錯体溶液の1つまたは2つ以上の元素を入れ、混合溶液Aを得る工程と、
(3)前記混合溶液Aにバイオマス誘導体の水溶液を入れ、混合溶液Bを得る工程と、
(4)前記混合溶液Bに1mol/LのNaOH又は1mol/LのHClを滴下することで混合溶液BのpH値を3〜10に調整し、混合溶液Cを得る工程と、
(5)不活性ガスを、工程(4)における溶液Cへ通気し、又は前記反応器を真空引きし、不活性ガス又は真空の雰囲気において、紫外光、可視光、又は紫外光と可視光の混合光ビームにより反応器を照射し、原子組成比がM〜N−Axである半導体触媒を、元の場所には生成する工程と、を含む。
反応器にII〜VI族の元素またはIII−V族の元素からなる量子ドットを入れ、さらに、TiO2、SnO2、ZnOを加え、pH≧7に調整し、遠心分離して上層の清い溶液を取り除き、沈殿物を保留する工程と、
沈殿物に、コバルト塩、コバルト錯体、ニッケル塩、ニッケル錯体、鉄塩、鉄錯体、銅塩、クロム塩、又はパラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金、銀の塩溶液の1つ又は2つ以上の混合物を入れる工程と、
さらに、バイオマス誘導体の水溶液を沈殿物に加える工程と、
不活性ガス又は真空の雰囲気において、紫外光及び/又は可視光により反応器を照射して原子組成比がTiO2−M〜N−Ax、SnO2−M〜N−Ax又はZnO−M〜N−Axである、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を製造する工程と、を含み、
ただし、前記バイオマス誘導体は、トリエタノールアミン、トリエチルアミン、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール、グリセリン、グルコース、スクロース、フルクトース、マルトース、マンノース、アスコルビン酸、L−プロリン又はL−システインであり、
さらに、工程(1)において、前記II〜VI又はIII〜V族の元素からなる量子ドットの濃度が1×10−4g/Lよりも大きく、前記量子ドットの濃度は、すべての反応物を容器に置き且つ定容された後の、体系での量子ドット濃度であり、
前記II〜VI族の元素からなる量子ドットは、CdS、CdSe、CdTe、ZnS、ZnSeの1つ又は2つ以上からなる複合構造の量子ドットを含む。
前記コバルト塩は、ハロゲン化コバルト、硫酸コバルト、硝酸コバルト、炭酸コバルト、シュウ酸コバルト、酢酸コバルト、リン酸コバルトまたはクロム酸コバルトであり、
前記コバルト錯体は、コバルト−アンモニア錯体[Co(NH3)6]3+、コバルト−シアン錯体[Co(CN)6]4−、コバルト−チオシアン錯体[Co(SCN)4]2−、コバルト−カルボニル基錯体[Co(CO)4]−、コバルト−硝酸ラジカル錯体[Co(NO3)4]2−、コバルト−亜硝酸ラジカル錯体[Co(NO2)6]3−又はコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であり、ただし、コバルト−ジメチルグリオキシム錯体及びその誘導体は、以下の構造式を有し、
前記ニッケル塩は、ハロゲン化ニッケル、硫酸ニッケル、硝酸ニッケル、炭酸ニッケル、シュウ酸ニッケル、酢酸ニッケル、リン酸ニッケルまたは亜クロム酸ニッケルであり、
前記ニッケル錯体は、ニッケル−アンモニア配位化合物[Ni(NH3)6]2+、ニッケル−シアン配位化合物[Ni(CN)4]2−、ニッケル−キレート化合物[Ni(en)3]2+、ニッケル−カルボニル基配位化合物Ni(CO)4又はニッケル−エチル配位化合物(C2H5)2Niであり、
前記鉄塩は、ハロゲン化鉄、硫酸鉄、硝酸鉄、炭酸鉄、シュウ酸鉄、酢酸鉄、リン酸鉄、クロム酸鉄、ハロゲン化第一鉄、硫酸第一鉄、硝酸第一鉄、炭酸第一鉄、炭酸第一鉄、シュウ酸第一鉄、酢酸第一鉄、リン酸第一鉄、クロム第一鉄または硫酸第一鉄アンモニウムであり、
前記鉄錯体は、鉄−シアン錯体[Fe(CN)6]3−、第一鉄−シアン錯体[Fe(CN)6]4−、鉄−チオシアン錯体Fe(SCN)3、鉄−硫黄錯体[Fe2S2(CO)6]、鉄−カルボニル基錯体Fe(CO)5、鉄−カルボニル基錯体Fe2(CO)9又は鉄−カルボニル基錯体Fe3(CO)12である。
前記クロム塩は、ハロゲン化クロム、硫酸クロム、硝酸クロム、炭酸クロム、シュウ酸クロム、酢酸クロム、リン酸クロムであり、
前記パラジウム塩は、テトラクロロパラジウム(II)酸カリウム、ハロゲン化パラジウム、硫酸パラジウム、硝酸パラジウム、酢酸パラジウムであり、
前記白金塩は、テトラクロロ白金(II)酸カリウム、ハロゲン化白金、硝酸白金であり、
前記ルテニウム塩は、ハロゲン化ルテニウム、硫酸ルテニウム、硝酸ルテニウム、酢酸ルテニウムであり、
前記ロジウム塩は、ハロゲン化ロジウム、硫酸ロジウム、硝酸ロジウム、酢酸ロジウムであり、
前記金塩は、ハロゲン化金、塩化金酸であり、
前記銀塩は、ハロゲン化銀、硫酸銀、硝酸銀、酢酸銀であり、
更に、工程(3)において前記バイオマス誘導体の、反応系全体における濃度が1×10−4mol/L以上であり、またはモルパーセントが0.01%以上であり、前記バイオマス誘導体の濃度またはモルパーセントは、最大である場合、体系における飽和濃度に達することができる。理論的には加え続けることができるが、理論的と経済的な価値は一切ない。
(1)II〜VIまたはIII〜V族の元素からなる量子ドットと、
(2)コバルト塩、コバルト錯体、ニッケル塩、ニッケル錯体、鉄塩、鉄錯体、銅塩、クロム塩、またはパラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金、銀の塩溶液の1つ又は2つ以上の混合物と、
(3)バイオマス誘導体の水溶液と、を含み、
pH値が3〜10であること、および紫外線及び/又は可視光により照射することという条件を含む。
原料として、(1)II〜VIまたはIII〜V族元素からなる量子ドットと、(2)TiO2、SnO2又はZnOと、(3)コバルト塩、コバルト錯体、ニッケル塩、ニッケル錯体、鉄塩、鉄錯体、銅塩、クロム塩、またはパラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金、銀の塩溶液の1つ又は2つ以上の混合物と、(4)バイオマス誘導体の水溶液と、を含み、
アルカリ条件および紫外線及び/又は可視光により照射するという条件を含む。
れ且つ定容された後の、体系での量子ドットの濃度であり、
前記II〜VI族の元素からなる量子ドットは、CdS、CdSe、CdTe、ZnS、ZnSeの1つ又は2つ以上からなる複合構造の量子ドットを含む。
前記コバルト錯体は、コバルト−アンモニア錯体[Co(NH3)6]3+、コバルト−シアン錯体[Co(CN)6]4−、コバルト−チオシアン錯体[Co(SCN)4]2−、コバルト−カルボニル基錯体[Co(CO)4]−、コバルト−硝酸ラジカル錯体[Co(NO3)4]2−、コバルト−亜硝酸ラジカル錯体[Co(NO2)6]3−又はコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であり、その中で、コバルト−ジメチルグリオキシム錯体及びその誘導体は、以下の構造式を有し、
前記ニッケル塩は、ハロゲン化ニッケル、硫酸ニッケル、硝酸ニッケル、炭酸ニッケル、シュウ酸ニッケル、酢酸ニッケル、リン酸ニッケルまたは亜クロム酸ニッケルである。
前記鉄塩は、ハロゲン化鉄、硫酸鉄、硝酸鉄、炭酸鉄、シュウ酸鉄、酢酸鉄、リン酸鉄、クロム酸鉄、ハロゲン化第一鉄、硫酸第一鉄、硝酸第一鉄、炭酸第一鉄、炭酸第一鉄、シュウ酸第一鉄、酢酸第一鉄、リン酸第一鉄、クロム第一鉄または硫酸第一鉄アンモニウムであり、
前記鉄錯体は、鉄−シアン錯体[Fe(CN)6]3−、第一鉄−シアン錯体[Fe(CN)6]4−、鉄−チオシアン錯体Fe(SCN)3、鉄−硫黄錯体[Fe2S2(CO)6]、鉄−カルボニル基錯体Fe(CO)5、鉄−カルボニル基錯体Fe2(CO)9又は鉄−カルボニル基錯体Fe3(CO)12であり、
前記銅塩は、ハロゲン化銅、硫酸銅(五水和物、一水和物および無水)、硝酸銅、炭酸銅、シュウ酸銅、酢酸銅、リン酸銅、クロム酸銅、ピロリン酸銅、シアン化銅、脂肪酸銅、 ナフテン酸銅、ハロゲン化第一銅、硫酸第一銅、炭酸第一銅、酢酸第一銅であり、
前記クロム塩は、ハロゲン化クロム、硫酸クロム、硝酸クロム、炭酸クロム、シュウ酸クロム、酢酸クロム、リン酸クロムであり、
前記パラジウム塩は、テトラクロロパラジウム(II)酸カリウム、ハロゲン化パラジウム、硫酸パラジウム、硝酸パラジウム、酢酸パラジウムであり、
前記白金塩は、テトラクロロ白金(II)酸カリウム、ハロゲン化白金、硝酸白金であり、
前記ルテニウム塩は、ハロゲン化ルテニウム、硫酸ルテニウム、硝酸ルテニウム、酢酸ルテニウムであり、
前記ロジウム塩は、ハロゲン化ロジウム、硫酸ロジウム、硝酸ロジウム、酢酸ロジウムであり、
前記金塩は、ハロゲン化金、塩化金酸であり、
前記銀塩は、ハロゲン化銀、硫酸銀、硝酸銀、酢酸銀であり、
更に、前記バイオマス誘導体は、反応系全体における濃度が1×10−4mol/L以上であり、またはモルパーセントが0.01%以上であり、前記バイオマス誘導体の濃度またはモルパーセントは、最大である場合、体系における飽和濃度に達することができる。理論的には加え続けることができるが、理論的と経済的な価値は一切ない。前記バイオマス誘導体は、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール、グリセリン、グルコース、スクロース、フルクトース、マルトース、マンノース、アスコルビン酸、L−プロリン又はL−システインである。
(1)反応器にII〜VI族の元素またはIII〜V族の元素からなる量子ドットを入れる工程と、
(2)さらに、反応器にコバルト塩、ニッケル塩、鉄塩、コバルト錯体、ニッケル錯体、鉄錯体、銅塩、クロム塩、又はパラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金、銀の塩の1つ又は2つ以上の混合物を入れ、混合溶液Aを得る工程と、
(3)前記混合溶液Aにバイオマス誘導体の水溶液を入れ、混合溶液Bを得る工程と、
(4)前記混合溶液Bに1mol/LのNaOH又は1mol/LのHClを滴下することで混合溶液BのpH値を3〜10に調整し、混合溶液Cを得る工程と、
(5)不活性ガスを、工程(4)における溶液Cへ通気し、又は前記反応器を真空引きし、不活性ガス又は真空の雰囲気において、紫外光、可視光、又は紫外光と可視光の混合光ビームにより反応器を照射し、元の場所には生成された触媒によりバイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素ガスを製造する工程と、含む。
(1)反応器にII〜VI族の元素またはIII〜V族の元素からなる量子ドットを入れ、さらに、TiO2、SnO2、またはZnOを入れ、PH≧7に調整し、遠心分離して上層の清い溶液を取り除き、沈殿物を保留する工程と、
(2)沈殿物に、コバルト塩、コバルト錯体、ニッケル塩、ニッケル錯体、鉄塩、鉄錯体、銅塩、クロム塩、又はパラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金、銀の塩溶液の1つ又は2つ以上の混合物を入れる工程と、
(3)さらに、バイオマス誘導体の水溶液を沈殿物に加え、PH≧7に調整する工程と、
(4)不活性ガス又は真空の雰囲気において、紫外光及び/又は可視光により反応器を照射し、複合型の、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を生成するとともに、バイオマス誘導体を改質して水素ガスを製造する工程と、を含む。
前記コバルト錯体は、コバルト−アンモニア錯体[Co(NH3)6]3+、コバルト−シアン錯体[Co(CN)6]4−、コバルト−チオシアン錯体[Co(SCN)4]2−、コバルト−カルボニル基錯体[Co(CO)4]−、コバルト−硝酸ラジカル錯体[Co(NO3)4]2−、コバルト−亜硝酸ラジカル錯体[Co(NO2)6]3−又はコバルト − ジメチルグリオキシム錯体であり、ただし、コバルト−ジメチルグリオキシム錯体及びその誘導体は、以下の構造式を有し、
前記ニッケル塩は、ハロゲン化ニッケル、硫酸ニッケル、硝酸ニッケル、炭酸ニッケル、シュウ酸ニッケル、酢酸ニッケル、リン酸ニッケルまたは亜クロム酸ニッケルであり、
前記ニッケル錯体は、ニッケル−アンモニア配位化合物[Ni(NH3)6]2+、ニッケル−シアン配位化合物[Ni(CN)4]2−、ニッケル−キレート化合物[Ni(en)3]2+、ニッケル−カルボニル基配位化合物Ni(CO)4又はニッケル−エチル配位化合物(C2H5)2Niであり、
前記鉄塩は、ハロゲン化鉄、硫酸鉄、硝酸鉄、炭酸鉄、シュウ酸鉄、酢酸鉄、リン酸鉄、クロム酸鉄、ハロゲン化第一鉄、硫酸第一鉄、硝酸第一鉄、炭酸第一鉄、炭酸第一鉄、シュウ酸第一鉄、酢酸第一鉄、リン酸第一鉄、クロム第一鉄または硫酸第一鉄アンモニウムであり、
前記鉄錯体は、鉄−シアン錯体[Fe(CN)6]3−、第一鉄−シアン錯体[Fe(CN)6]4−、鉄−チオシアン錯体Fe(SCN)3、鉄−硫黄錯体[Fe2S2(CO)6]、鉄−カルボニル基錯体Fe(CO)5、鉄−カルボニル基錯体Fe2(CO)9又は鉄−カルボニル基錯体Fe3(CO)12であり、
前記銅塩は、ハロゲン化銅、硫酸銅(五水和物、一水和物および無水)、硝酸銅、炭酸銅、シュウ酸銅、酢酸銅、リン酸銅、クロム酸銅、ピロリン酸銅、シアン化銅、脂肪酸銅、ナフテン酸銅、ハロゲン化第一銅、硫酸第一銅、炭酸第一銅、酢酸第一銅であり、
前記クロム塩は、ハロゲン化クロム、硫酸クロム、硝酸クロム、炭酸クロム、シュウ酸クロム、酢酸クロム、リン酸クロムであり、
前記パラジウム塩は、テトラクロロパラジウム(II)酸カリウム、ハロゲン化パラジウム、硫酸パラジウム、硝酸パラジウム、酢酸パラジウムであり、
前記白金塩は、テトラクロロ白金(II)酸カリウム、ハロゲン化白金、硝酸白金であり、
前記ルテニウム塩は、ハロゲン化ルテニウム、硫酸ルテニウム、硝酸ルテニウム、酢酸ルテニウムであり、
前記ロジウム塩は、ハロゲン化ロジウム、硫酸ロジウム、硝酸ロジウム、酢酸ロジウムであり、
前記金塩は、ハロゲン化金、塩化金酸であり、
前記銀塩は、ハロゲン化銀、硫酸銀、硝酸銀、酢酸銀であり、
更に、工程(3)において前記バイオマス誘導体は、反応系全体における濃度が1×10−4mol/L以上であり、またはモルパーセントが0.01%以上である。前記バイオマス誘導体の濃度またはモルパーセントは、最大である場合、体系における飽和濃度に達することができる。理論的には加え続けることができるが、理論的と経済的な価値は一切ない。
量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒によりバイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素ガスを製造する方法は、
Pyrex試験管に1×10−1g/Lのセレン化カドミウム量子ドット(CdSe量子ドットの原液濃度が2×10−1g/L)を入れ、その後、塩化コバルトの水溶液(最初の濃度が4.2×10−3mol/Lで、塩化コバルト六水和物を0.5mg含み)0.5ml、メタノール(最初の濃度が24.75mol/Lで、20℃)4mlを加え、pH値を4に調整し、合計体積を10mlに定容し、且つ、それを、密封された窒素ガスの雰囲気に置き、500Wの高圧水銀ランプ(400nmの長波通過ガラスフィルター)で試験管を照射する。
量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒によりバイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素ガスを製造する方法は、
Pyrex試験管に1×10−1g/Lのセレン化カドミウム量子ドット(CdSe量子ドットの原液濃度が2×10−1g/Lである)を入れ、その後、塩化コバルトの水溶液0.5ml(最初の濃度が4.2×10−3mol/Lで、塩化コバルト六水和物を0.5mg含み)とエタノール4ml(最初の濃度が17.16mol/Lで、20℃)を加え、pH値を5に調整し、合計体積を10mlに定容し、且つ、それを、密封された窒素ガスの雰囲気に置き、500Wの高圧水銀ランプ(400nmの長波通過ガラスフィルター)で試験管を照射する。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が硫酸コバルトで、バイオマス誘導体がエタノールであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が硝酸コバルトで、バイオマス誘導体がエタノールであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が塩化ニッケルで、バイオマス誘導体がエタノールであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が硫酸ニッケルで、バイオマス誘導体がエタノールであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、バイオマスが誘導体がスクロースで、濃度が0.1 mol/Lであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、バイオマスが誘導体がグルコースで、濃度が0.1mol/Lであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、バイオマス誘導体がグリセリンであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、バイオマス誘導体がL−システインで、濃度が0.1mol/Lであるという点で異なる。
量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒によりバイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素ガスを製造する方法は、
Pyrex試験管に、反応体系全体における濃度が1×10−4g/Lであるセレン化カドミウム量子ドット(CdSe量子ドットの原液濃度が2×10−1g/L)を入れ、その後、反応体系全体における濃度が1×10−6mol/Lであるクロム酸コバルト水溶液と反応体系全体における濃度が1×10−4mol/Lであるエチレングリコールを加え、pH値を3に調整し、反応器を真空引きし、500Wの高圧水銀ランプ(400nmの短波通過ガラスフィルター)によって試験管を照射する。
量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒によりバイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素ガスを製造する方法は、
Pyrex試験管に、反応体系全体における濃度が1×10−3g/Lであるセレン化カドミウム量子ドット(CdSe量子ドットの原液濃度が2×10−1g/L)を入れ、その後、反応体系全体における濃度が1×10−5mol/Lであるコバルト−硝酸ラジカル錯体[Co(NO3)4]2−、反応体系全体における濃度が1×10−3mol/Lであるスクロースを加え、pH値を10に調整し、それを、密封された窒素ガスの雰囲気に置き、500Wの高圧水銀ランプ(ガラス試験管自体は紫外線と可視光線を透過させることができる)によって試験管を照射する。
量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒によりバイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素ガスを製造する方法は、
Pyrex試験管に、反応体系全体における濃度が1×10−2g/Lであるセレン化カドミウム量子ドット(CdSe量子ドットの原液濃度が2×10−1g/L)を入れ、その後、反応体系全体における濃度が2.1×10−4mol/Lであるコバルト−亜硝酸ラジカル錯体[Co(NO2)6]3−、反応体系全体における濃度が0.1mol/Lであるグルコースを加え、pH値を8に調整し、それを、密封された窒素ガスの雰囲気に置き、500Wの高圧水銀ランプ(400nmの長波通過ガラスフィルター)によって試験管を照射する。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がニッケル二臭化物で、バイオマス誘導体が濃度0.1mol/LのL−プロリンであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が硫酸ニッケルで、バイオマス誘導体が濃度0.1mol/LのL−システインであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がシュウ酸ニッケルで、バイオマス誘導体がプロパノールであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が酢酸ニッケルで、バイオマス誘導体がブタノールであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がリン酸ニッケルであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がニッケル−アンモニア配位化合物[Ni(NH3)6]2+であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がニッケル−シアン配位化合物[Ni(CN)4]2−であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がニッケル−キレート化合物[Ni(en)3]2+であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がニッケルカルボニルNi(CO)4であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がニッケル−エチル配位化合物(C2H5)2Niであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が塩化鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が塩化第一鉄という点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が臭化第一鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が硫酸第一鉄という点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がフッ化鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が臭化鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がヨウ化鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が硫酸鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が硝酸鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が炭酸鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がシュウ酸鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が酢酸鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がリン酸鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がクロム酸鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がフッ化第一鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がヨウ化第一鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が硝酸第一鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が炭酸第一鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がシュウ酸第一鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が酢酸第一鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物リン酸第一鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がクロム酸第一鉄であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が硫酸第一鉄アンモニウムであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が硫酸第一鉄アンモニウムであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が鉄−シアン錯体[Fe(CN)6]3−であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が第一鉄−シアン錯体[Fe(CN)6]4−であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が鉄−チオシアン錯体Fe(SCN)3であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が鉄−カルボニル基錯体Fe(CO)5であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が鉄−カルボニル基錯体Fe2(CO)9であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が鉄−カルボニル基錯体Fe3(CO)12であるいう点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が硝酸ニッケルであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が炭酸ニッケルであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が亜クロム酸ニッケルであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がフッ化ニッケルであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がヨウ化ニッケルであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がフッ化コバルトであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が臭化コバルトであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がヨウ化コバルトであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が炭酸コバルトであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がシュウ酸コバルトであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物が酢酸コバルトであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がリン酸コバルトであるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がコバルト−アンモニア錯体[Co(NH3)6]3+であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がコバルト−シアン錯体[Co(CN)6]4−であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がコバルト−チオシアン錯体[Co(SCN)4]2−であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がコバルト−カルボニル基錯体[Co(CO)4]−であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がコバルト−硝酸ラジカル錯体[Co(NO3)4]2−であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物がコバルト−亜硝酸ラジカル錯体[Co(NO2)6]3−であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物は、以下の構造を有するコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物は、以下の構造を有するコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物は、以下の構造を有するコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物は、以下の構造を有するコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物は、以下の構造を有するコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物は、以下の構造を有するコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物は、以下の構造を有するコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物は、以下の構造を有するコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物は、以下の構造を有するコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物は、以下の構造を有するコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物は、以下の構造を有するコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物は、以下の構造を有するコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であるという点で異なる。
実施例1を繰り返して行うが、ただ、ドーパント化合物は、以下の構造を有するコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であるという点で異なる。
量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒によりバイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素ガスを製造する方法は、
Pyrex試験管に、1×10−1g/Lの硫化カドミウム量子ドット(CdS量子ドットの原液濃度が1g/L)を入れ、その後、塩化コバルトの水溶液(最初の濃度が4.2×10−3mol/Lであり、塩化コバルト六水和物を0.5mg含み)0.5ml、エタノール(最初の濃度が17.16mol/Lであり、20℃)4mlを加え、pH値を8に調整し、合計体積を10mlに定容し、それを、密封された窒素ガスの雰囲気に置き、500Wの高圧水銀ランプ(400nmの長波通過ガラスフィルター)によって試験管を照射する。
量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒によりバイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素ガスを製造する方法は、
Pyrex試験管に、1×10−1g/Lのテルル化カドミウム量子ドット(CdTe量子ドットの原液濃度が2×10−1g/L)を入れ、その後、塩化コバルトの水溶液(最初の濃度が4.2×10−3mol/Lで、塩化コバルト六水和物を0.5mg含み)0.5ml、エタノール(最初の濃度が17.16mol/Lで、20℃)4mlを加え、pH値を6に調整し、合計体積を10mlに定容し、それを、密封された窒素ガスの雰囲気に置き、500Wの高圧水銀ランプ(400nmの長波通過ガラスフィルター)によって試験管を照射する。
量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒によりバイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素ガスを製造する方法は、
Pyrex試験管に、1×10−1g/Lのテルル化カドミウム量子ドット(CdTe量子ドットの原液濃度が2×10−1g/L)を入れ、その後、塩化コバルトの水溶液(最初の濃度が4.2×10−3mol/Lで、塩化コバルト六水和物を0.5mg含み)0.5ml、200mg(最初の濃度が1.14×10−1mol/L)を加え、pH値を6に調整し、合計体積を10mlに定容し、それを、密封された窒素ガスの雰囲気に置き、500Wの高圧水銀ランプ(400nmの長波通過ガラスフィルター)によって試験管を照射する。
実施例85を繰り返して行うが、ただ、量子ドットがPbSで、バイオマス誘導体がフルクトースであるという点で異なる。
実施例85を繰り返して行うが、ただ、量子ドットがPbSeで、バイオマス誘導体がマルトースであるという点で異なる。
実施例85を繰り返して行うが、ただ、量子ドットがInPで、バイオマス誘導体がマンノースであるという点で異なる。
実施例85を繰り返して行うが、ただ、量子ドットがInAsで、バイオマス誘導体がエタノールであるという点で異なる。
実施例85を繰り返して行うが、ただ、量子ドットがZnSで、バイオマス誘導体がエタノールであるという点で異なる。
実施例85を繰り返して行うが、ただ、量子ドットがZnSeで、バイオマス誘導体がエタノールという点で異なる。
量子ドット:CdSe(5ml,5×10−4M);遷移金属塩:CoCl2・6H2O(2.1×10−4M)、NiCl2・6H2O(2.1×10−4M)、NiSO4・6H2O(2.1×10−4M)、CoSO4(2.1×10−4M)、CoNO3(2.1×10−4M);CH3OH(4ml)、C2H5OH(4ml)、スクロース(0.1M)、グルコース(0.1M)グリセリン(4ml)、L−システイン(0.1M);pH≧4;500Wの高圧水銀ランプによって照射し、400nmフィルターにより可視光を透過させることを確保し、ガスクロマトグラフィーにより水素の生成を検出する(4Å分子篩、TCD測定器、メタンの内部標準法による定量方法)。
複合型の、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を含有するフォトカタリシス体系がバイオマス誘導体を改質して水素を製造する方法は以下の工程を含む。
複合型の、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を含有するフォトカタリシス体系がバイオマス誘導体を改質して水素ガスを製造する方法は以下の工程を含む。
複合型の、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を含有するフォトカタリシス体系がバイオマス誘導体を改質して水素ガスを製造する方法は以下の工程を含む。
複合型の、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を含有するフォトカタリシス体系がバイオマス誘導体を改質して水素ガスを製造する方法は以下の工程を含む。
複合型の、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を含有するフォトカタリシス体系がバイオマス誘導体を改質して水素ガスを製造する方法は以下の工程を含む。
複合型の、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を含有するフォトカタリシス体系がバイオマス誘導体を改質して水素ガスを製造する方法は以下の工程を含む。
複合型の、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を含有するフォトカタリシス体系がバイオマス誘導体を改質して水素ガスを製造する方法は以下の工程を含む。
反応の過程において、ガスクロマトグラフィー(TCD熱伝導度検出器)により、生成された水素ガスを測定し、水素の生成レートが1.8μmol・h−1である。
複合型の、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を含有するフォトカタリシス体系がバイオマス誘導体を改質して水素ガスを製造する方法は以下の工程を含む。
複合型の、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を含有するフォトカタリシス体系がバイオマス誘導体を改質して水素ガスを製造する方法は以下の工程を含む。
複合型の、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を含有するフォトカタリシス体系がバイオマス誘導体を改質して水素ガスを製造する方法は以下の工程を含む。
複合型の、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を含有するフォトカタリシス体系がバイオマス誘導体を改質して水素ガスを製造する方法は以下の工程を含む。
複合型の、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を含有するフォトカタリシス体系がバイオマス誘導体を改質して水素ガスを製造する方法は以下の工程を含む。
複合型の、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を含有するフォトカタリシス体系がバイオマス誘導体を改質して水素ガスを製造する方法は以下の工程を含む。
複合型の、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を含有するフォトカタリシス体系がバイオマス誘導体を改質して水素ガスを製造する方法は以下の工程を含む。
複合型の、量子ドットをモチーフとして構築される半導体光触媒を含有するフォトカタリシス体系がバイオマス誘導体を改質して水素ガスを製造する方法は以下の工程を含む。
Claims (26)
- バイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素を製造するための半導体光触媒の製造方法であって、
前記半導体光触媒の原子組成比は、M〜N−Axであり、
ただし、M〜NはII族元素〜VI族元素であり、またはM〜NはIII族元素〜V族元素であり、
前記式の中で、Aは、コバルト、ニッケル、鉄、銅、クロム、パラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金や銀の1つ又は2つ以上の元素であり、0.02%≦X≦1.0%であり、
前記半導体光触媒の製造方法は、
(1)反応器に、II〜VI族の元素またはIII〜V族の元素からなる量子ドットを入れる工程と、
(2)沈殿物に、コバルト塩、コバルト錯体、ニッケル塩、ニッケル錯体、鉄塩、鉄錯体、銅塩、クロム塩、又はパラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金、銀の塩溶液の1つ又は2つ以上の混合物を入れ、混合溶液Aを得る工程と、
(3)前記混合溶液Aにバイオマス誘導体の水溶液を入れ、混合溶液Bを得る工程と、
(4)前記混合溶液Bに1mol/LのNaOH又は1mol/LのHClを滴下することで混合溶液BのpH値を3〜10に調整し、混合溶液Cを得る工程と、
(5)不活性ガスを、工程(4)における溶液Cへ通気し、又は前記反応器を真空引きし、不活性ガス又は真空の雰囲気において、紫外光、可視光、又は紫外光と可視光の混合光ビームにより反応器を照射し、原子組成比がM〜N−Axである半導体触媒を、元の場所には生成する工程と、を含み、
前記II族元素はIIb族元素であり、VI族元素はVIa族元素であり、III族元素はIIIa族元素であり、V族元素はVa族元素である。 - 請求項1に記載の半導体光触媒の製造方法であって、
前記バイオマス誘導体は、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール、グリセリン、グルコース、スクロース、フルクトース、マルトース、マンノース、アスコルビン酸、L−プロリン又はL−システインであることを特徴とする。 - 請求項1または2に記載の半導体光触媒の製造方法であって、
前記II〜VI族の元素からなる量子ドットは、CdS、CdSe、CdTe、ZnS、ZnSeの1つ又は2つ以上からなる複合構造の量子ドットを含み、前記III〜V族の元素からなる量子ドットは、InP、InAsの1つ又は2つからなる複合構造の量子ドットを含む。 - 請求項1または2に記載の半導体光触媒の製造方法であって、
前記工程(1)において、前記II〜VI又はIII〜V族の元素からなる量子ドットの濃度が1×10−4g/Lよりも大きい。 - 請求項1または2に記載の半導体光触媒の製造方法であって、
前記工程(2)において、前記コバルト、ニッケル、鉄、銅、クロム、パラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金や銀塩または錯体溶液の、反応体系全体における濃度が1×10−6mol/L以上であり、
前記コバルト塩は、ハロゲン化コバルト、硫酸コバルト、硝酸コバルト、炭酸コバルト、シュウ酸コバルト、酢酸コバルト、リン酸コバルトまたはクロム酸コバルトであり、
前記コバルト錯体は、コバルト−アンモニア錯体[Co(NH3)6]3+、コバルト−シアン錯体[Co(CN)6]4−、コバルト−チオシアン錯体[Co(SCN)4]2−、コバルト−カルボニル基錯体[Co(CO)4]−、コバルト−硝酸ラジカル錯体[Co(NO3)4]2−、コバルト−亜硝酸ラジカル錯体[Co(NO2)6]3−又はコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であり、ただし、コバルト−ジメチルグリオキシム錯体及びその誘導体は、以下の構造式を有し、
前記ニッケル塩は、ハロゲン化ニッケル、硫酸ニッケル、硝酸ニッケル、炭酸ニッケル、シュウ酸ニッケル、酢酸ニッケル、リン酸ニッケルまたは亜クロム酸ニッケルであり、
前記ニッケル錯体は、ニッケル−アンモニア配位化合物[Ni(NH3)6]2+、ニッケル−シアン配位化合物[Ni(CN)4]2−、ニッケル−キレート化合物[Ni(en)3]2+、ニッケル−カルボニル基配位化合物Ni(CO)4又はニッケル−エチル配位化合物(C2H5)2Niであり、
前記鉄塩は、ハロゲン化鉄、硫酸鉄、硝酸鉄、炭酸鉄、シュウ酸鉄、酢酸鉄、リン酸鉄、クロム酸鉄、ハロゲン化第一鉄、硫酸第一鉄、硝酸第一鉄、炭酸第一鉄、シュウ酸第一鉄、酢酸第一鉄、リン酸第一鉄、クロム酸第一鉄または硫酸第一鉄アンモニウムであり、
前記鉄錯体は、鉄−シアン錯体[Fe(CN)6]3−、第一鉄−シアン錯体[Fe(CN)6]4−、鉄−チオシアン錯体Fe(SCN)3、鉄−硫黄錯体[Fe2S2(CO)6]、鉄−カルボニル基錯体Fe(CO)5、鉄−カルボニル基錯体Fe2(CO)9又は鉄−カルボニル基錯体Fe3(CO)12であり、
前記銅塩は、ハロゲン化銅、硫酸銅(五水和物、一水和物および無水)、硝酸銅、炭酸銅、シュウ酸銅、酢酸銅、リン酸銅、クロム酸銅、ピロリン酸銅、シアン化銅、脂肪酸銅、ナフテン酸銅、ハロゲン化第一銅、硫酸第一銅、炭酸第一銅、酢酸第一銅であり、
前記クロム塩は、ハロゲン化クロム、硫酸クロム、硝酸クロム、炭酸クロム、シュウ酸クロム、酢酸クロム、リン酸クロムであり、
前記パラジウム塩は、テトラクロロパラジウム(II)酸カリウム、ハロゲン化パラジウム、硫酸パラジウム、硝酸パラジウム、酢酸パラジウムであり、
前記白金塩は、テトラクロロ白金(II)酸カリウム、ハロゲン化白金、硝酸白金であり、
前記ルテニウム塩は、ハロゲン化ルテニウム、硫酸ルテニウム、硝酸ルテニウム、酢酸ルテニウムであり、
前記ロジウム塩は、ハロゲン化ロジウム、硫酸ロジウム、硝酸ロジウム、酢酸ロジウムであり、
前記金塩は、ハロゲン化金、塩化金酸であり、
前記銀塩は、ハロゲン化銀、硫酸銀、硝酸銀、酢酸銀である。 - 請求項3または5に記載の半導体光触媒の製造方法であって、
前記工程(3)において、前記バイオマス誘導体の、反応系全体における濃度が、1×10−4mol/L以上であり、またはモルパーセントが0.01%以上である。 - バイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素を製造するための半導体光触媒の製造方法であって、
前記半導体光触媒の原子組成比は、TiO2−M〜N−Ax、SnO2−M〜N−AxまたはZnO−M〜N−Axであり、
ただし、M〜NはII族元素〜VI族元素であり、またはM〜NはIII族元素〜V族元素であり、
前記式の中で、Aは、コバルト、ニッケル、鉄、銅、クロム、パラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金や銀の1つ又は2つ以上の元素であり、0.02%≦X≦1.0%であり、
前記II族元素はIIb族元素であり、VI族元素はVIa族元素であり、III族元素はIIIa族元素であり、V族元素はVa族元素であり、
前記半導体光触媒の製造方法は、
(1)反応器にII〜VI族の元素またはIII〜V族元素からなる量子ドットを入れ、さらに、TiO2、SnO2、またはZnOを加え、pH≧7に調整し、遠心分離して上層の清い溶液を取り除き、沈殿物を保留する工程と、
(2)沈殿物に、コバルト塩、コバルト錯体、ニッケル塩、ニッケル錯体、鉄塩、鉄錯体、銅塩、クロム塩、又はパラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金、銀の塩溶液の1つ又は2つ以上の混合物を入れる工程と、
(3)さらに、バイオマス誘導体の水溶液を沈殿物に加え、pH≧7に調整する工程と、
(4)不活性ガス又は真空の雰囲気において、紫外光及び/又は可視光により反応器を照射して原子組成比がTiO2−M〜N−Ax、SnO2−M〜N−AxまたはZnO−M〜N−Axである半導体光触媒を作成する工程と、を含む。 - 請求項7に記載の半導体光触媒の製造方法であって、
前記バイオマス誘導体は、トリエタノールアミン、トリエチルアミン、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール、グリセリン、グルコース、スクロース、フルクトース、マルトース、又はマンノースである。 - 請求項7または8に記載の半導体光触媒の製造方法であって、
前記II〜VI族の元素からなる量子ドットは、CdS、CdSe、CdTe、ZnS、ZnSeの1つ又は2つ以上からなる複合構造の量子ドットを含み、前記III〜V族の元素からなる量子ドットは、InP、InAsの1つ又は2つからなる複合構造の量子ドットを含む。 - 請求項7または8に記載の半導体光触媒の製造方法であって、
前記工程(1)において、前記II〜VI又はIII〜V族の元素からなる量子ドットの濃度が1×10−4g/Lよりも大きい。 - 請求項7または8に記載の半導体光触媒の製造方法であって、
前記工程(2)において、前記コバルト、ニッケル、鉄、銅、クロム、パラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金や銀塩または錯体溶液の、反応体系全体における濃度が1×10−6mol/L以上であり、
前記コバルト塩は、ハロゲン化コバルト、硫酸コバルト、硝酸コバルト、炭酸コバルト、シュウ酸コバルト、酢酸コバルト、リン酸コバルトまたはクロム酸コバルトであり、
前記コバルト錯体は、コバルト−アンモニア錯体[Co(NH3)6]3+、コバルト−シアン錯体[Co(CN)6]4−、コバルト−チオシアン錯体[Co(SCN)4]2−、コバルト−カルボニル基錯体[Co(CO)4]−、コバルト−硝酸ラジカル錯体[Co(NO3)4]2−、コバルト−亜硝酸ラジカル錯体[Co(NO2)6]3−又はコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であり、ただし、コバルト−ジメチルグリオキシム錯体及びその誘導体は、以下の構造式を有し、
前記ニッケル塩は、ハロゲン化ニッケル、硫酸ニッケル、硝酸ニッケル、炭酸ニッケル、シュウ酸ニッケル、酢酸ニッケル、リン酸ニッケルまたは亜クロム酸ニッケルであり、
前記ニッケル錯体は、ニッケル−アンモニア配位化合物[Ni(NH3)6]2+、ニッケル−シアン配位化合物[Ni(CN)4]2−、ニッケル−キレート化合物[Ni(en)3]2+、ニッケル−カルボニル基配位化合物Ni(CO)4又はニッケル−エチル配位化合物(C2H5)2Niであり、
前記鉄塩は、ハロゲン化鉄、硫酸鉄、硝酸鉄、炭酸鉄、シュウ酸鉄、酢酸鉄、リン酸鉄、クロム酸鉄、ハロゲン化第一鉄、硫酸第一鉄、硝酸第一鉄、炭酸第一鉄、シュウ酸第一鉄、酢酸第一鉄、リン酸第一鉄、クロム酸第一鉄または硫酸第一鉄アンモニウムであり、
前記鉄錯体は、鉄−シアン錯体[Fe(CN)6]3−、第一鉄−シアン錯体[Fe(CN)6]4−、鉄−チオシアン錯体Fe(SCN)3、鉄−硫黄錯体[Fe2S2(CO)6]、鉄−カルボニル基錯体Fe(CO)5、鉄−カルボニル基錯体Fe2(CO)9又は鉄−カルボニル基錯体Fe3(CO)12であり、
前記銅塩は、ハロゲン化銅、硫酸銅(五水和物、一水和物および無水)、硝酸銅、炭酸銅、シュウ酸銅、酢酸銅、リン酸銅、クロム酸銅、ピロリン酸銅、シアン化銅、脂肪酸銅、ナフテン酸銅、ハロゲン化第一銅、硫酸第一銅、炭酸第一銅、酢酸第一銅であり、
前記クロム塩は、ハロゲン化クロム、硫酸クロム、硝酸クロム、炭酸クロム、シュウ酸クロム、酢酸クロム、リン酸クロムであり、
前記パラジウム塩は、テトラクロロパラジウム(II)酸カリウム、ハロゲン化パラジウム、硫酸パラジウム、硝酸パラジウム、酢酸パラジウムであり、
前記白金塩は、テトラクロロ白金(II)酸カリウム、ハロゲン化白金、硝酸白金であり、
前記ルテニウム塩は、ハロゲン化ルテニウム、硫酸ルテニウム、硝酸ルテニウム、酢酸ルテニウムであり、
前記ロジウム塩は、ハロゲン化ロジウム、硫酸ロジウム、硝酸ロジウム、酢酸ロジウムであり、
前記金塩は、ハロゲン化金、塩化金酸であり、
前記銀塩は、ハロゲン化銀、硫酸銀、硝酸銀、酢酸銀である。 - 請求項7または8に記載の半導体光触媒の製造方法であって、
工程(3)において、前記バイオマス誘導体の、反応系全体における濃度が、1×10−4mol/L以上であり、またはモルパーセントが0.01%以上である。 - 原子組成比は、M〜N−Axであり、
ただし、M〜NはII族元素〜VI族元素であり、またはM〜NはIII族元素〜V族元素であり、
前記式の中で、Aは、コバルト、ニッケル、鉄、銅、クロム、パラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金や銀の1つ又は2つ以上の元素であり、0.02%≦X≦1.0%であり、
前記II族元素はIIb族元素であり、VI族元素はVIa族元素であり、III族元素はIIIa族元素であり、V族元素はVa族元素である、半導体光触媒を含み、バイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素ガスを製造するための体系。 - 原子組成比は、TiO2−M〜N−Ax、SnO2−M〜N−AxまたはZnO−M〜N−Axであり、
ただし、M〜NはII族元素〜VI族元素であり、またはM〜NはIII族元素〜V族元素であり、
前記式の中で、Aは、コバルト、ニッケル、鉄、銅、クロム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウムや銀の1つ又は2つ以上の元素であり、0.02%≦X≦1.0%であり、
前記II族元素はIIb族元素であり、VI族元素はVIa族元素であり、III族元素はIIIa族元素であり、V族元素はVa族元素である、半導体光触媒を含み、バイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素を製造するための体系。 - 請求項13又は14に記載の体系であって、
前記II〜VI族の元素は、CdS、CdSe、CdTe、ZnS、ZnSeの1つ又は2つ以上であり、
前記III〜V族元素は、InP、InAsの1つ又は2つである。 - 請求項13に記載の体系であって、
前記バイオマス誘導体は、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール、グリセリン、グルコース、スクロース、フルクトース、マルトース、マンノース、アスコルビン酸、L−プロリン又はL−システインである。 - 請求項14に記載の体系であって、
前記バイオマス誘導体は、トリエタノールアミン、トリエチルアミン、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール、グリセリン、グルコース、スクロース、フルクトース、マルトース、又はマンノースである。 - 半導体光触媒によりバイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素ガスを製造する方法であって、
(1)反応器にII〜VI族の元素またはIII〜V族の元素からなる量子ドットを入れる工程と、
(2)さらに、反応器にコバルト塩、ニッケル塩、鉄塩、コバルト錯体、ニッケル錯体、鉄錯体、銅塩、クロム塩、又はパラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金、銀の塩溶液の1つ又は2つ以上の混合物を入れ、混合溶液Aを得る工程と、
(3)前記混合溶液Aにバイオマス誘導体の水溶液を入れ、混合溶液Bを得る工程と、
(4)前記混合溶液Bに1mol/LのNaOH又は1mol/LのHClを滴下することで混合溶液BのpH値を3〜10に調整し、混合溶液Cを得る工程と、
(5)不活性ガスを工程(4)における溶液Cへ通気し、又は前記反応器を真空引きし、不活性ガス又は真空の雰囲気において、紫外光、可視光、又は紫外光と可視光の混合光ビームにより反応器を照射し、元の場所には生成された前記半導体光触媒により、前記バイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素ガスを製造する工程と、を含み、
前記半導体光触媒は、原子組成比は、M〜N−Axであり、
ただし、M〜NはII族元素〜VI族元素であり、またはM〜NはIII族元〜V族元素であり、
前記式の中で、Aは、コバルト、ニッケル、鉄、銅、クロム、パラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金や銀の1つ又は2つ以上の元素であり、0.02%≦X≦1.0%であり、
前記II族元素はIIb族元素であり、VI族元素はVIa族元素であり、III族元素はIIIa族元素であり、V族元素はVa族元素である。 - 半導体光触媒によりバイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素ガスを製造する方法であって、
(1)反応器にII〜VI族の元素またはIII〜V族元素からなる量子ドットを入れ、さらに、TiO2、SnO2、またはZnOを加え、pH≧7に調整し、遠心分離して上層の清い溶液を取り除き、沈殿物を保留する工程と、
(2)沈殿物にコバルト塩、コバルト錯体、ニッケル塩、ニッケル錯体、鉄塩、鉄錯体、銅塩、クロム塩、又はパラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金、銀の塩溶液の1つ又は2つ以上の混合物を入れる工程と、
(3)さらに、バイオマス誘導体の水溶液を沈殿物に加え、pH≧7に調整する工程と、
(4)不活性ガス又は真空の雰囲気において、紫外光及び/又は可視光により反応器を照射し、複合型半導体光触媒を得るとともに、前記バイオマス誘導体を改質して水素ガスを産生する工程と、を含み、
前記複合型半導体光触媒は、原子組成比は、TiO2−M〜N−Ax、SnO2−M〜N−AxまたはZnO−M〜N−Axであり、
ただし、M〜NはII族元素〜VI族元素であり、またはM〜NはIII族元素〜V族元素であり、
前記式の中で、Aは、コバルト、ニッケル、鉄、銅、クロム、パラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金や銀の1つ又は2つ以上の元素であり、0.02%≦X≦1.0%であり、
前記II族元素はIIb族元素であり、VI族元素はVIa族元素であり、III族元素はIIIa族元素であり、V族元素はVa族元素である。 - 請求項18又は19に記載の方法であって、
工程(1)において前記II〜VI族の元素又はIII〜V族の元素からなる量子ドットの濃度が1×10−4g/Lよりも大きく、
前記II〜VI族の元素からなる量子ドットは、CdS、CdSe、CdTe、ZnS、ZnSeの1つ又は2つ以上からなる複合構造子ドットを含み、
前記III〜V族の元素からなる量子ドットは、InP、InAsの1つ又は2つからなる複合構造の量子ドットを含む。 - 請求項18又は19に記載の方法であって、
工程(2)において前記コバルト、ニッケル、鉄、銅、クロム、パラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金や銀塩または錯体溶液の、反応体系全体における濃度は、1×10−6mol/L以上であり、
前記コバルト塩は、ハロゲン化コバルト、硫酸コバルト、硝酸コバルト、炭酸コバルト、シュウ酸コバルト、酢酸コバルト、リン酸コバルトまたはクロム酸コバルトであり、
前記コバルト錯体は、コバルト−アンモニア錯体[Co(NH3)6]3+、コバルト−シアン錯体[Co(CN)6]4−、コバルト−チオシアン錯体[Co(SCN)4]2−、コバルト−カルボニル基錯体[Co(CO)4]−、コバルト−硝酸ラジカル錯体[Co(NO3)4]2−、コバルト−亜硝酸ラジカル錯体[Co(NO2)6]3−又はコバルト−ジメチルグリオキシム錯体であり、ただし、コバルト−ジメチルグリオキシム錯体及びその誘導体は、以下の構造式をし、
前記ニッケル塩は、ハロゲン化ニッケル、硫酸ニッケル、硝酸ニッケル、炭酸ニッケル、シュウ酸ニッケル、酢酸ニッケル、リン酸ニッケルまたは亜クロム酸ニッケルであり、
前記ニッケル錯体は、ニッケル−アンモニア配位化合物[Ni(NH3)6]2+、ニッケル−シアン配位化合物[Ni(CN)4]2−、ニッケル−キレート化合物[Ni(en)3]2+、ニッケル−カルボニル基配位化合物Ni(CO)4又はニッケル−エチル配位化合物(C2H5)2Niであり、
前記鉄塩は、ハロゲン化鉄、硫酸鉄、硝酸鉄、炭酸鉄、シュウ酸鉄、酢酸鉄、リン酸鉄、クロム酸鉄、ハロゲン化第一鉄、硫酸第一鉄、硝酸第一鉄、炭酸第一鉄、シュウ酸第一鉄、酢酸第一鉄、リン酸第一鉄、クロム酸第一鉄または硫酸第一鉄アンモニウムであり、
前記鉄錯体は、鉄−シアン錯体[Fe(CN)6]3−、第一鉄−シアン錯体[Fe(CN)6]4−、鉄−チオシアン錯体Fe(SCN)3、鉄−硫黄錯体[Fe2S2(CO)6]、鉄−カルボニル基錯体Fe(CO)5、鉄−カルボニル基錯体Fe2(CO)9又は鉄−カルボニル基錯体Fe3(CO)12であり、
前記銅塩は、ハロゲン化銅、硫酸銅(五水和物、一水和物および無水)、硝酸銅、炭酸銅、シュウ酸銅、酢酸銅、リン酸銅、クロム酸銅、ピロリン酸銅、シアン化銅、脂肪酸銅、ナフテン酸銅、ハロゲン化第一銅、硫酸第一銅、炭酸第一銅、酢酸第一銅であり、
前記クロム塩は、ハロゲン化クロム、硫酸クロム、硝酸クロム、炭酸クロム、シュウ酸クロム、酢酸クロム、リン酸クロムであり、
前記パラジウム塩は、テトラクロロパラジウム(II)酸カリウム、ハロゲン化パラジウム、硫酸パラジウム、硝酸パラジウム、酢酸パラジウムであり、
前記白金塩は、テトラクロロ白金(II)酸カリウム、ハロゲン化白金、硝酸白金であり、
前記ルテニウム塩は、ハロゲン化ルテニウム、硫酸ルテニウム、硝酸ルテニウム、酢酸ルテニウムであり、
前記ロジウム塩は、ハロゲン化ロジウム、硫酸ロジウム、硝酸ロジウム、酢酸ロジウムであり、
前記金塩は、ハロゲン化金、塩化金酸であり、
前記銀塩は、ハロゲン化銀、硫酸銀、硝酸銀、酢酸銀である。 - 請求項18又は19に記載の方法であって、
工程(3)において前記バイオマス誘導体の、反応系全体における濃度が1×10−4mol/L以上であり、またはモルパーセントが0.01%以上である。 - 原子組成比は、M〜N−Axであり、
ただし、M〜NはII族元素〜VI族元素であり、またはM〜NはIII族元素〜V族元素であり、
前記式の中で、Aは、コバルト、ニッケル、鉄、銅、クロム、パラジウム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金や銀の1つ又は2つ以上の元素であり、0.02%≦X≦1.0%であり、
前記II族元素はIIb族元素であり、VI族元素はVIa族元素であり、III族元素はIIIa族元素であり、V族元素はVa族元素である、半導体光触媒により、
バイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素ガスを製造する工程を含む、水素ガスを製造する方法。 - 原子組成比は、TiO2−M〜N−Ax、SnO2−M〜N−AxまたはZnO−M〜N−Axであり、
ただし、M〜NはII族元素〜VI族元素であり、またはM〜NはIII族元素〜V族元素であり、
前記式の中で、Aは、コバルト、ニッケル、鉄、銅、クロム、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウムや銀の1つ又は2つ以上の元素であり、0.02%≦X≦1.0%であり、
前記II族元素はIIb族元素であり、VI族元素はVIa族元素であり、III族元素はIIIa族元素であり、V族元素はVa族元素である、半導体光触媒により、
バイオマス誘導体をフォトカタリシス・改質して水素ガスを産生する方法を含む、水素ガスを製造する方法。 - 請求項18または23に記載の方法であって、
前記バイオマス誘導体は、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール、グリセリン、グルコース、スクロース、フルクトース、マルトース、マンノース、アスコルビン酸、L−プロリン又はL−システインである。 - 請求項19または24に記載の方法であって、
前記バイオマス誘導体は、トリエタノールアミン、トリエチルアミン、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール、グリセリン、グルコース、スクロース、フルクトース、マルトース、又はマンノースである。
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