JPS59203701A - 光触媒的な水素製造方法 - Google Patents
光触媒的な水素製造方法Info
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- JPS59203701A JPS59203701A JP58079640A JP7964083A JPS59203701A JP S59203701 A JPS59203701 A JP S59203701A JP 58079640 A JP58079640 A JP 58079640A JP 7964083 A JP7964083 A JP 7964083A JP S59203701 A JPS59203701 A JP S59203701A
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- Y02E60/36—Hydrogen production from non-carbon containing sources, e.g. by water electrolysis
Landscapes
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はメタノール水溶液から光触媒的に水素を製造す
る方法に関するものである。
る方法に関するものである。
近年、半導体粉末からなる光触媒の存在下において、水
や、有機物又は無機物を含む水溶液から光触媒的に水素
を発生させることについて多くの研究が行われるように
なった。この水素発生系においては、水素過電圧を下げ
るために、光触媒に対して電極触媒を担持させることが
必要とされる。
や、有機物又は無機物を含む水溶液から光触媒的に水素
を発生させることについて多くの研究が行われるように
なった。この水素発生系においては、水素過電圧を下げ
るために、光触媒に対して電極触媒を担持させることが
必要とされる。
この電極触媒として、従来、貴金属や貴金属酸化物が用
いられてきたが、実用的な見地からは、より安価な電極
触媒の開発が望まれている。現在までに提案された貴金
属や貴金属酸化物以外の電極触媒としては、コバル１−
、レニウム及び幾つかの遷移金属酸化物があるが、未だ
満足すべき結果は得られていない。
いられてきたが、実用的な見地からは、より安価な電極
触媒の開発が望まれている。現在までに提案された貴金
属や貴金属酸化物以外の電極触媒としては、コバル１−
、レニウム及び幾つかの遷移金属酸化物があるが、未だ
満足すべき結果は得られていない。
本発明者らは、前記した水素発生系において、光触媒基
質として二酸化チタンを用いると共に、その上に担持さ
せる電極触媒について種々検討を重ねた結果、遷移金属
は酸化物以外に、硼化物、窒化物、燐化物又は炭化物も
電極触媒として作用し、殊に炭化タングステンは極めて
すぐれた効果を示すことを見出し、本発明を完成するに
到った。
質として二酸化チタンを用いると共に、その上に担持さ
せる電極触媒について種々検討を重ねた結果、遷移金属
は酸化物以外に、硼化物、窒化物、燐化物又は炭化物も
電極触媒として作用し、殊に炭化タングステンは極めて
すぐれた効果を示すことを見出し、本発明を完成するに
到った。
即ち、本発明によれば、遷移金属の硼化物、窒化物、燐
化物又は炭化物を担持させた二酸化チタンの存在下、メ
タノール水溶液から、光触媒的に水素を製造する方法が
提供される。
化物又は炭化物を担持させた二酸化チタンの存在下、メ
タノール水溶液から、光触媒的に水素を製造する方法が
提供される。
本発明ににおける反応は次の式で表わされる。
メタノール土水
光
一ン水素＋炭酸ガス
光触媒 （その他、ホルムアルデヒド、ギ酸）本発明に
おいては、触媒として、遷移金属の硼化物、窒化物、燐
化物又は炭化物を担持させた二酸化チタンを用いるが、
この場合、遷移金属としては、例えば、チタン、ジルコ
ニウム、ニオブ、タンタル、クロム、モリブデン、ニッ
ケル、ジルコニウム、バナジウム、タングステン等が挙
げられる。全触媒中の電極触媒担持量は、０．０１〜２
０重量％、好ましくは０．１〜１５重量％である。二酸
化チタンに対する電極触媒の担持は、両者を、微粉末状
態において機械的に接触混合することにより行うことが
できる。この場合の二酸化チタンの平均粒径（直径）は
、０．０１〜１００００μｍ、好ましくは０．０３〜１
０００μｍであり、一方、電極触媒の平均粒径は、０．
０１〜１０００μｍである。
おいては、触媒として、遷移金属の硼化物、窒化物、燐
化物又は炭化物を担持させた二酸化チタンを用いるが、
この場合、遷移金属としては、例えば、チタン、ジルコ
ニウム、ニオブ、タンタル、クロム、モリブデン、ニッ
ケル、ジルコニウム、バナジウム、タングステン等が挙
げられる。全触媒中の電極触媒担持量は、０．０１〜２
０重量％、好ましくは０．１〜１５重量％である。二酸
化チタンに対する電極触媒の担持は、両者を、微粉末状
態において機械的に接触混合することにより行うことが
できる。この場合の二酸化チタンの平均粒径（直径）は
、０．０１〜１００００μｍ、好ましくは０．０３〜１
０００μｍであり、一方、電極触媒の平均粒径は、０．
０１〜１０００μｍである。
本発明の方法は、光透過性の反応管底部に本発明の光触
媒を均一に分散させ、次にこの反応管内に濃度０．１〜
１００重量％、好ましくは１０〜６０重量％のメタノー
ル水溶液を入れ、これに光を照射すればよい。この場合
に添加する光触媒量は、メタノール水溶液１００重量部
に対し、０．００１〜１重量部、好ましくは０．１〜０
．５重量部の割合にするのがよい。
媒を均一に分散させ、次にこの反応管内に濃度０．１〜
１００重量％、好ましくは１０〜６０重量％のメタノー
ル水溶液を入れ、これに光を照射すればよい。この場合
に添加する光触媒量は、メタノール水溶液１００重量部
に対し、０．００１〜１重量部、好ましくは０．１〜０
．５重量部の割合にするのがよい。
反応温度は室温で十分であり、必要に応じ加温すること
もできる。
もできる。
次に本発明を実施例によりさらに詳細に説明する。
実施例
電極触媒（平均粒程約３２５メツシュ）５重量部と二酸
化チタン（富士チタンＴＰ−２、アナターゼ型、平均粒
径０．２６μｍ）４５重量部とを乳バチ中で３分間スリ
合せて光触媒を調製した。
化チタン（富士チタンＴＰ−２、アナターゼ型、平均粒
径０．２６μｍ）４５重量部とを乳バチ中で３分間スリ
合せて光触媒を調製した。
反応器としては、直方体（縦３５ｍｍＸ横３５ｍｍ×高
さ６０ｍｍ）の下部とセプタムを備えたパイレニクスガ
ラス製シュレンク反応管（１１０ｃｎ？）を用いた。
さ６０ｍｍ）の下部とセプタムを備えたパイレニクスガ
ラス製シュレンク反応管（１１０ｃｎ？）を用いた。
前記反応管中に光触媒（２５ｍ ｇ、電極触媒担持量１
０重量％）を反応管の底部に均一に分散させ、メタノー
ル水溶液３０ｃｎ？ （メタノール含量１５ｃｎ？）を
加えた後、アルゴン雰囲気とし、５００Ｗ超高圧木３− 銀打より反応管底部より照射した。反応中に生成した水
素は、ガスクロマトグラフィーによって定量した。
０重量％）を反応管の底部に均一に分散させ、メタノー
ル水溶液３０ｃｎ？ （メタノール含量１５ｃｎ？）を
加えた後、アルゴン雰囲気とし、５００Ｗ超高圧木３− 銀打より反応管底部より照射した。反応中に生成した水
素は、ガスクロマトグラフィーによって定量した。
前記反応結果を表−１に示す。表に示す水素発生速度は
初期数時間についてのものであり、全てのデータはかな
り良い再現性を示すことが確認された。また、４２０ｍ
ｍカットオフフィルターを用いた場合は、全ての光触媒
において、水素発生速度は０．００１ｃｎ？／時間以下
となった。従って、表に示した殆んど全ての水素発生は
二酸化チタンによる光吸収によって起ったものと考えら
れる。
初期数時間についてのものであり、全てのデータはかな
り良い再現性を示すことが確認された。また、４２０ｍ
ｍカットオフフィルターを用いた場合は、全ての光触媒
において、水素発生速度は０．００１ｃｎ？／時間以下
となった。従って、表に示した殆んど全ての水素発生は
二酸化チタンによる光吸収によって起ったものと考えら
れる。
表に示されれて結果からもわかるように、光触媒の中、
ＶｉＢ族金属の硼化物と炭化物、硼化ニッケル（Ｎｉ２
Ｂ）、及び燐化コバル＋−（ＣＯ２Ｐ）を担持した二酸
化チタンは殊に良好な活性を示した。種々の炭化物の活
性の序列は、水素の電気化学的酸化においてそれらの炭
化物が示す活性の序列とほぼ一致する。炭化タングステ
ン担持二酸化チタンが最高の活性を示したが、その活性
は白金黒担持二酸化チタンの１／４にも達した。炭化タ
ングステン（１）担持二酸化チタン（１０ｍｇ）を用い
た場合、１９４一 時間の光照射で１４．４ｃｎ？の水素が発生する。この
場合、炭化タングステン及び二酸化チタンに対する水素
のターンオーバー数（モル１モル）はそれぞれ１３０及
び５．８であった。これは、炭化タングステン担持二酸
化チタン上の水素発生が真に光触媒的なものであること
を示す。
ＶｉＢ族金属の硼化物と炭化物、硼化ニッケル（Ｎｉ２
Ｂ）、及び燐化コバル＋−（ＣＯ２Ｐ）を担持した二酸
化チタンは殊に良好な活性を示した。種々の炭化物の活
性の序列は、水素の電気化学的酸化においてそれらの炭
化物が示す活性の序列とほぼ一致する。炭化タングステ
ン担持二酸化チタンが最高の活性を示したが、その活性
は白金黒担持二酸化チタンの１／４にも達した。炭化タ
ングステン（１）担持二酸化チタン（１０ｍｇ）を用い
た場合、１９４一 時間の光照射で１４．４ｃｎ？の水素が発生する。この
場合、炭化タングステン及び二酸化チタンに対する水素
のターンオーバー数（モル１モル）はそれぞれ１３０及
び５．８であった。これは、炭化タングステン担持二酸
化チタン上の水素発生が真に光触媒的なものであること
を示す。
×１ 平均粒径０．５７μｍ
※２−０３の炭化により調製、平均粒径０，３０μ ｍ
※３ ＴｉＯ２のみ
−７−
３−
Claims (2)
- （１）遷移金属の硼化物、窒化物、燐化物及び炭化物の
中から選ばれる少なくとも１種を電極触媒として担持さ
せた二酸化チタンからなる光触媒の存在下、メタノール
水溶液から光触媒的に水素を製造する方法。 - （２）光触媒が、炭化タングステンを担持させた二酸化
チタンからなる特許請求の範囲第１項の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58079640A JPS59203701A (ja) | 1983-05-06 | 1983-05-06 | 光触媒的な水素製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58079640A JPS59203701A (ja) | 1983-05-06 | 1983-05-06 | 光触媒的な水素製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59203701A true JPS59203701A (ja) | 1984-11-17 |
| JPS6310084B2 JPS6310084B2 (ja) | 1988-03-03 |
Family
ID=13695696
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58079640A Granted JPS59203701A (ja) | 1983-05-06 | 1983-05-06 | 光触媒的な水素製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59203701A (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| US4954465A (en) * | 1988-01-22 | 1990-09-04 | Hitachi, Ltd. | Apparatus for removing stink |
| EP0997191A4 (en) * | 1996-11-25 | 2000-05-03 | Ecodevice Lab Co Ltd | PHOTOCALYST WITH SAFE-LIGHT ACTIVITY AND ITS USE |
| WO2002062470A1 (fr) | 2001-02-07 | 2002-08-15 | Japan Science And Technology Corporation | Photocatalyseurs permettant de decomposer l'eau a l'aide de la lumiere visible |
| WO2012058869A1 (zh) | 2010-11-04 | 2012-05-10 | 中国科学院理化技术研究所 | 一种光催化重整生物质衍生物并制氢的半导体光催化剂及制备与应用 |
| CN102658186A (zh) * | 2012-05-02 | 2012-09-12 | 厦门大学 | 碳化钨与二氧化钛复合光催化材料及其制备方法 |
| JP2015142882A (ja) * | 2014-01-31 | 2015-08-06 | 博 久保田 | 水素生成触媒 |
| JP2018058065A (ja) * | 2016-10-05 | 2018-04-12 | 国立大学法人京都大学 | 酸素生成用光触媒用助触媒、及び該助触媒を担持した酸素生成用光触媒、並びに複合体及び該複合体の製造方法 |
| CN110498392A (zh) * | 2018-05-18 | 2019-11-26 | 中国科学院理化技术研究所 | 一种光催化体系及其应用 |
-
1983
- 1983-05-06 JP JP58079640A patent/JPS59203701A/ja active Granted
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| EP1366813A1 (en) * | 2001-02-07 | 2003-12-03 | Japan Science and Technology Corporation | Photocatalysts for decomposition of water with visible light |
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| Publication number | Publication date |
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