JP5600393B2 - 音響低減ポリマー中間層 - Google Patents

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Description

本発明は、ポリマー中間層およびポリマー中間層を備えた多層ガラスパネルの分野に存在し、より詳しくは、本発明は多重熱可塑性シートを含むポリマー中間層の分野に存在する。
ポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）は、安全ガラスまたはポリマー積層板などの光透過積層板における中間層として使用できる、ポリマーシートを製造する際に通常使用される。安全ガラスは、ガラスの２枚のシートの間に配置されたポリ（ビニルブチラール）シートを含む透明な積層板のことをしばしば意味する。安全ガラスは、建築および自動車の開口部における透明なバリアを提供するためにしばしば使用される。このバリアの主たる機能は、物体の衝撃によって引き起こされたエネルギーなどのエネルギーを、開口部またはガラス破片分散体を貫通させることなく吸収し、したがって、閉じ込められた領域内の物体および人物に与える損傷または怪我の程度を最小限にすることである。また、安全ガラスを使用して、音響雑音を減衰させ、紫外（ＵＶ）および／または赤外（ＩＲ）線透過を低減させ、および／または窓の開口部の外観および美的魅力を増強させることなどの、その他の有益な効果をもたらすことができる。
安全ガラスに存在する熱可塑性ポリマーは、ガラスを通る音の透過率を低減させるために、１つまたはそれ以上の変更された物理特性を有している、ポリ（ビニルブチラール）などの、熱可塑性ポリマーの単一層からなりうる。このような音響減衰における従来の試みには、低いガラス転移温度を有する熱可塑性ポリマーを使用することが含まれている。この他の試みには、熱可塑性ポリマーの２つの隣接層を使用することが含まれており、このとき層は異なる特性を有する（例えば、米国特許第５３４０６５４号、および第５１９０８２６号および米国特許出願２００３／０１３９５２０Ａ１を参照されたい。）。
易しい加工処理ができるようにしながら、および光学的な品質に負の影響を与えることなく、多層ガラスパネル、特にポリ（ビニルブチラール）層を含む多層ガラスパネルの音響減衰特性を増強するためには、さらに改善された組成物および方法が必要である。
発明の要旨
本発明は、パネルを貫通して透過される音の量を低減するために、多層ガラスパネルタイプの用途において使用することのできる、多層中間層を提供する。この効果は、一緒に単一の多層中間層にされている、２つ以上のポリマーシートにおいて可塑剤濃度の差異を維持することによって達成される。
詳細な説明
本発明によれば、多層中間層（この中間層は、異なる可塑剤濃度を有する２つのポリマーシートを有する。）を、パネル中に組み込むことによって、驚くべきことに、多層ガラスパネルに優れた音響抑制特性が付与できることがわかった。本明細書全体を通して詳細に記述されているように、異なる可塑剤濃度を安定的に含有するように、ポリマーシートを配合することによって、多層ガラスパネルを貫通する音響透過が、例えば、関心のある周波数または周波数領域において２デシベルを超えて低減できることが発見された。さらに、３つのポリマーシート層を有する実施形態は、取り扱いが容易で、従来法における従来の中間層の直接の代替品として使用されるように配合できるので、本発明の中間層は、適用分野において使用されている製造方法にいかなる変更も加えることなく、多くの適用分野において有用であるはずである。例えば、自動車のフロントガラス分野では、完成したフロントガラスを形成するために使用される積層工程を変更することなく、本発明の中間層によって代替できる、従来のポリマー中間層を使用することを含み得る。
本明細書において使用される「中間層」は、フロントガラスおよび建築用窓ガラスにおける安全ガラスなどの、多層ガラス分野において使用できるあらゆる熱可塑性構造体であり、「多層」中間層は、通常積層工程を通じて、２つ以上の個々の層を一緒にして単一中間層にすることによって形成されるあらゆる中間層である。
本発明の様々な実施形態において、多層中間層は、本明細書におけるどこか他の場所において詳述されているように、互いに接触して配置された２つのポリマーシートを含み、それぞれのポリマーシートは熱可塑性ポリマーを含む。熱可塑性ポリマーは、それぞれのシートが同じであるかまたは異なっていることができる。これらの実施形態において、音響減衰効果は、異なる可塑剤含有量を有するそれぞれのポリマーシートを製造し、次いで２つの層を一緒に積層し、単一の多層中間層を形成することによって、中間層に付与される。ポリマーシートの組成は、１つのポリマーシートから別のポリマーシートへの、可塑剤の正味の移動が無視できるかまたはゼロであり、これによって可塑剤の差を保持するようなものである。
本明細書において使用される「可塑剤含有量」は、重量当たりの重量を基準として、樹脂１００部当たり（ｐｈｒ）の部として測定できる。例えば、可塑剤の３０ｇがポリマー樹脂の１００ｇに添加された場合は、得られた可塑化ポリマーの可塑剤含有量は、３０ｐｈｒであることになる。本明細書全体を通して、ポリマーシートの可塑剤含有量が与えられた場合、この特定のシートの可塑剤含有量は、この特定のシートを製造するために使用された溶融物中の可塑剤のｐｈｒを参照して規定される。
可塑剤含有量が未知のシートに関して、可塑剤含有量は、適切な溶媒または溶媒の混合物を用いて可塑剤をシートから抽出する湿式化学法により求めることができる。試料シートの重量および抽出されたシートの重量を知ることによって、ｐｈｒで表された可塑剤含有量を計算することができる。２つのポリマーシート中間層の場合、ポリマーシートのそれぞれにおける可塑剤含有量を測定する前に、１つのポリマーシートを別のポリマーシートから物理的に分離することができる。
本発明の様々な実施形態において、２つのポリマーシートの可塑剤含有量は少なくとも８ｐｈｒ、１０ｐｈｒ、１２ｐｈｒ、１５ｐｈｒ、１８ｐｈｒ、２０ｐｈｒ、または２５ｐｈｒだけ、異なる。それぞれのシートは、例えば、３０から１００ｐｈｒ、４０から９０ｐｈｒ、または５０から８０ｐｈｒを有することができる。
本発明の様々な実施形態において、ポリマーシートの熱可塑性ポリマー成分の残留ヒドロキシル含有量は異なっており、安定した可塑剤の差を有するシートを製造することができる。本明細書において使用される残留ヒドロキシル含有量（ビニルヒドロキシル含有量またはポリ（ビニルアルコール）（ＰＶＯＨ）含有量として）は、加工処理が完了した後に、ポリマー鎖に側基として残留しているヒドロキシル基の量を指す。例えば、ポリ（ビニルブチラール）は、ポリ（酢酸ビニル）を加水分解してポリ（ビニルアルコール）とし、次いで、ポリ（ビニルアルコール）をブチルアルデヒドと反応させてポリ（ビニルブチラール）を形成することによって、製造することができる。ポリ（酢酸ビニル）を加水分解する工程において、通常、酢酸側基のすべてがヒドロキシル基へ変換されるわけではない。さらに、ブチルアルデヒドとの反応により、通常、すべてのヒドロキシル基がアセタール基へ変換されるわけではない。したがって、いかなる完成されたポリ（ビニルブチラール）においても、通常、残留酢酸基（酢酸ビニル基として）および残留ヒドロキシル基（ビニルヒドロキシル基として）が、ポリマー鎖の側基として存在することになる。本明細書において使用される残留ヒドロキシル含有量は、ＡＳＴＭ１３９６に従って重量パーセントに基づいて測定される。
本発明の様々な実施形態において、２つの隣接するポリマーシートの残留ヒドロキシル含有量は、少なくとも１．８％、２．０％、２．２％、２．５％、３．０％、４．０％、５．０％、７．５％だけまたは少なくとも１０％だけ異なることができる。この差は、より少ない残留ヒドロキシル含有量を有するシートの残留ヒドロキシル含有量を、より多い残留ヒドロキシル含有量を有するシートの残留ヒドロキシル含有量から引き算することによって、計算される。例えば、第１ポリマーシートが２０重量％の残留ヒドロキシル含有量を有し、第２ポリマーシートが１７重量％の残留ヒドロキシル含有量を有する場合は、２つのシートの残留ヒドロキシル含有量は、３重量％だけ異なる。
可塑剤の所与の種類に関して、ポリ（ビニルブチラール）におけるこの可塑剤の相溶性は、ヒドロキシル含有量によって主に求められる。通常、ポリ（ビニルブチラール）の残留ヒドロキシル含有量が多い程、可塑剤の相溶性または収容力がより低減される。同様に、より少ない残留ヒドロキシル含有量を有するポリ（ビニルブチラール）は、可塑剤の相溶性または収容力を増大させることになる。これらの特性を用いて、それぞれのポリ（ビニルブチラール）ポリマーのヒドロキシル含有量を選択し、適切な可塑剤の充填ができるように、およびポリマーシート間の可塑剤含有量の差を安定的に維持するように、ポリマーシートのそれぞれを配合することができる。
従来技術において知られているように、残留ヒドロキシル含有量を、反応時間、反応物濃度、および製造工程におけるその他の変数を制御することによって、制御することができる。様々な実施形態において、２つのシートの残留ヒドロキシル含有量は以下の通りである：２５％未満の第１シートと２３％未満の第２シート；２３％未満の第１シートと２１％未満の第２シート；２１％未満の第１シートと１９％未満の第２シート；２０％未満の第１シートと１７％未満の第２シート；１８％未満の第１シートと１５％未満の第２シート；１５％未満の第１シートと１２％未満の第２シート。これらの実施形態のいずれにおいても、２つの層の間のヒドロキシル含有量の差に関して、前のパラグラフにおいて与えられた数値のいずれでも、使用することができる。
本明細書において使用されるポリマーシートの引張り破壊応力、または引張り強さは、ＪＩＳ Ｋ６７７１に記載の方法に従って定義され、測定される。本発明の様々な実施形態において、２つのポリマーシートは以下に従う引張り破壊応力を有し、以下のリストにおける第１ポリマーシートは、より少ない可塑剤含有量を有するポリマーシートである：１平方センチメートルメートル当たり１３５キログラムを超える第１ポリマーシートと１平方センチメートル当たり１２０キログラム未満の第２ポリマーシート；１平方センチメートル当たり１５０キログラムを超える第１ポリマーシートと１平方センチメートル当たり１３５キログラム未満の第２ポリマーシート；１平方センチメートル当たり１６５キログラムを超える第１ポリマーシートと１平方センチメートル当たり１５０キログラム未満の第２ポリマーシート；または１平方センチメートル当たり１８０キログラムを超える第１ポリマーシートと１平方センチメートル当たり１６５キログラム未満の第２ポリマーシート；または一般に、２つのポリマーシートは、１平方センチメートルメートル当たり少なくとも１５キログラムだけ、引張り破壊応力が異なる。
本明細書において使用される従来の合せガラスは、従来の中間層を積層することにより形成され、今日では、通常、商業用合せガラスのために用いられており、従来の中間層は、１平方センチメートルメートル当たり２００キログラムまたはそれ以上の引張り破壊応力を有する。本発明のために、従来の合せガラスを、「参照積層パネル」または「参照パネル」と呼ぶ。
本発明の中間層からなるガラス積層板を特徴付けるために使用される防音材の改善は、前のパラグラフに記載の参照積層パネルを参照して求められる。ガラスの２つの外層を有する典型的な積層板において、「組み合わせガラス厚さ」は、ガラスの２つの層の厚さの合計であり；ガラスの３つ以上の層を有するより複雑な積層板においては、組み合わせガラス厚さは、ガラスの３つ以上の層の合計であることになる。
本発明のために、「一致周波数」は、パネルが、「一致効果」のために音響透過損失において窪み（ｄｉｐ）を示す周波数のことをいう。参照パネルの一致周波数は、通常、２，０００から６，０００ヘルツの範囲にあり、参照パネルにおけるガラスの組み合わせガラス厚さに等しい厚さを有する一枚仕上げのガラスシートから、以下のアルゴリズムにより実験的に求めることができる：
Figure 0005600393
 式中、「ｄ」はミリメートルで表された全ガラス厚さであり、「ｆｃ」はヘルツで表される。
本発明のために、音響性能の改善を、参照パネルの一致周波数（参照周波数）における音響透過損失の増加によって測定することができる。
固定された寸法の、本発明の積層板または従来の参照パネルの「音響透過損失」は、２０℃の固定された温度において、ＡＳＴＭ Ｅ９０（９５）により求められる。
本発明の様々な実施形態において、本発明の多層中間層は、ガラスシートの２枚の間に積層された場合、本発明の多層中間層の厚さに匹敵する厚さの単一の従来の中間層を有する比較参照パネルと比較して、合せガラスパネルを通る音響透過を、少なくとも２デシベル（ｄＢ）低減させる。
本発明の様々な実施形態において、本発明の中間層は、ガラスの２枚のシートの間に積層された場合、比較参照パネルと比較して、参照周波数において、音響透過の減少を少なくとも２ｄＢ、より好ましくは４ｄＢ、さらにより好ましくは６ｄＢ以上、例えば８ｄＢ以上、改善させる。
多層ガラスパネルを通る音響透過を低減させる隣接するポリマーシートを含む中間層を製造する従来技術の試みは、これらのシート間の様々な組成置換に頼ってきた。例には、異なる炭素長を有するアセタールの使用を教示している米国特許第５１９０８２６号、ならびに異なる重合度の使用を教示している日本特許出願３１２４４４１Ａおよび米国特許出願２００３／０１３９５２０Ａ１がある。他の２つの特許出願、日本国特許第３３７７８４８号および米国特許第５３４０６５４号は、組成差として、２つの隣接シートの１つにおいて少なくとも５ｍｏｌ％の残留アセテート水準を用いることを教示している。
本発明の、およびこれらの出願において使用されている方法とは明らかに異なる、様々な実施形態において、本発明の２つの隣接ポリマーシートは、前述のように異なる可塑剤含有量を有し、それぞれが５ｍｏｌ％未満、４ｍｏｌ％未満、３ｍｏｌ％未満、２ｍｏｌ％未満、または１ｍｏｌ％未満の、残留アセテート含有量をさらに有する。これらの残留アセテート濃度は、どの組み合わせにおいても、上で与えられた残留ヒドロキシル含有量と結合されて、可塑剤含有量および残留ヒドロキシル含有量において記述された差を有しながら、殆ど、ないし全く残留アセテート含有量を有しない、本発明の２つのポリマーシートを形成することができる。本発明の多層中間層のさらなる実施形態は、３つ以上のポリマーシートを有する中間層を含み、追加のポリマーシートの１つまたはそれ以上が、５ｍｏｌ％未満、４ｍｏｌ％未満、３ｍｏｌ％未満、２ｍｏｌ％未満、または１ｍｏｌ％未満の、残留アセテート含有量を有する。
本発明のさらなる実施形態は、可塑剤含有量がより大きいポリマーシートと接触して配置された、第３ポリマーシートをさらに含む前述の実施形態のいずれをも含む。この第３ポリマーシート層の追加は、以下の構造を有する３層構造体をもたらす：可塑剤含有量の比較的少ない第１ポリマーシート‖可塑剤含有量の比較的大きい第２ポリマーシート‖第３ポリマーシート。この第３ポリマーシートは、第１ポリマーシートと同じ組成を有することができ、またはこの第３ポリマーシートは異なっていることもできる。
様々な実施形態において、第３ポリマーシートは、第１ポリマーシートと同じ組成を有しており、取り扱いが比較的容易な２つのシートの間に積層された、取り扱いが比較的困難なポリマーシートを有する３層積層中間層を提供し、取り扱いが比較的容易であり、本発明の中間層の外側の２つのポリマーシートの組成、または類似の加工特性（例えば、ブロッキング傾向）をもたらす組成を有する単一のポリマーシートをこれまで使用していた、現存する工程に直接組み込まれうる、多層中間層をもたらす。
単一中間層における３つのポリマーシートを利用する他の実施形態において、第３ポリマーシートは、第１ポリマーシートとは異なる組成を有し、第３ポリマーシートと第２ポリマーシートとの間の組成の差は、第１ポリマーシートと第２ポリマーシートとの間の差について上で与えられた差のどれにでもなることができる。例えば、１つの例示的な実施形態は、２０％の残留ヒドロキシル含有量を有する第１のポリマー層‖１６％の残留ヒドロキシル含有量を有する第２ポリマーシート‖１８％の残留ヒドロキシル含有量を有する第３ポリマーシートであることになる。この例において、第３ポリマーシートは、少なくとも第３ポリマーシートが第２ポリマーシートのヒドロキシル含有量より２％多い残留ヒドロキシル含有量を有しているという点で、第２ポリマーシートとは異なっていることが注目されよう。勿論、本明細書全体を通して指摘されるその他の差異のいずれによっても、単独でまたは組み合わせ状態において、第３のポリマー層と第２のポリマー層が区別できる。
本明細書に記載の３層実施形態に加えて、さらなる実施形態は、さらに少ない残留ヒドロキシルシートを使用できる、４層以上の層を有する中間層を含み、例えば、ポリマーシートの繰り返しは、交互に変わるヒドロキシル含有量および場合により少ないまたは無視しうる残留アセテート含有量とともに、交互に変わる可塑剤含有量を有する。このようなやり方で形成された中間層は、例えば、４、５、６、または１０までの個々の層を有することができる。
当技術分野において知られている他の従来の層を、本発明の中間層の中に組み入れることができる。例えば、金属化された層、赤外線反射積層（ｓｔａｃｋ）、または上に堆積された他の性能（ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ）層を有する、ポリ（エチレンテレフタレート）のようなポリエステルなどの（本明細書のどこか他の場所において詳細に記述されている）ポリマーフィルムを、本発明のポリマーシートの任意の２つの層の間に含ませることができる。例えば、２層実施形態において、中間層を以下の構成によって製造することができる：比較的大きい可塑剤含有量を有するポリマーシート‖性能層を有するポリエステルフィルム‖比較的低い可塑剤含有量を有するポリマーシート。一般に、ポリ（ビニルブチラール）、ポリエステルフィルム、下塗層、およびハードコート層などの熱可塑性物質の追加層は、所望する結果および特定の用途に従って、本発明の多層中間層に追加することができる。
本発明の様々な実施形態において、異なる可塑剤含有量を有する２つのポリマーシート中間層の特徴である同一の音響低減効果が、共押出法を使用することによって、単一のポリマーシートにおいて達成される。当技術分野において知られているように、共押出を用いて、シート内に領域を有する単一のポリマーシートを形成することができ、それぞれの領域は、多重シートが用いられた場合に、別々の層がそうなるはずの形にほぼ似た形をしている。別々の２つ以上のポリマーシートが互いに接触して配置され、次いで単一中間層に積層される、本発明のそれぞれの中間層実施形態に関して、共押し出しされたポリマーシートが、本発明の積層された中間層における個々の層に対応する、２つ以上の明確な領域を有する実施形態もまた存在する。さらに、別々のポリマーシートが一緒に積層されている本発明の多層ガラスパネル、中間層の製造方法、および多重多層ガラスパネルの製造方法のそれぞれに関して、多層中間層の代わりに共押し出しされたポリマーシートを使用する、類似の実施形態もまた存在している。
本明細書において提供される中間層に加えて、本発明はまた、本発明の中間層のいずれかを含む多層ガラスパネルを開口部に配置するステップを含む、開口部を通る音響水準を低減させる方法を提供する。
また、本発明は、２つのポリマーシートが、本明細書のどこか他の場所において記述されている通りの、異なる組成を有する、第１ポリマーシートおよび第２ポリマーシートを形成するステップおよび２つのポリマーシートを一緒に積層して中間層を形成させるステップを含む、中間層を製造する方法を含む。
また、本発明は、３つのポリマーシートが、本明細書のどこか他の場所において記述されている通りの３層実施形態による組成を有している、第１ポリマーシート、第２ポリマーシートおよび第３ポリマーシートを形成するステップおよび３つのポリマーシートを一緒に積層して中間層を形成させるステップを含む、中間層を製造する方法を含む。
また、本発明は、ガラスまたはアクリル層などの、当技術分野において知られている２つの、剛性で透明なパネルの間に、本発明の中間層のいずれかを積層することを含む、多層窓ガラスの製造方法を含む。
また、本発明は、本発明の多層中間層を含む、フロントガラスおよび建築用窓ガラスなどの多層ガラスパネルを含む。
また、本発明は、本発明の多層中間層を含む、フロントガラスおよび建築用窓ガラスなどの多層ガラスパネルを含む。また、ガラスパネルの代わりに、アクリルなどのプラスチック、または適切な他の材料を有する多層窓ガラスパネルも含まれる。
（ポリマーフィルム）
本明細書において使用される「ポリマーフィルム」は、性能強化層として機能する比較的薄い、剛性ポリマー層を意味する。ポリマーフィルムは、ポリマーフィルムがこれ自体で多層窓ガラス構造体に対して、必要な耐貫通性およびガラス保持特性を提供することはなく、赤外線吸収特性などの性能改善をもたらすという点で、本明細書において使用されるポリマーシートとは異なる。ポリ（エチレンテレフタレート）は、ポリマーフィルムとして最も普通に使用される。
様々な実施形態において、ポリマーフィルム層は、０．０１３ｍｍから０．２０ｍｍ、好ましくは０．０２５ｍｍから０．１ｍｍ、または０．０４から０．０６ｍｍの厚さを有する。ポリマーフィルム層は、場合により表面処理または被覆されて、接着または赤外線反射などの、１つまたはそれ以上の特性を改善することができる。これらの機能性性能層には、例えば、太陽光に曝された場合、太陽赤外線を反射し、可視光を透過させる多層積層（ｍｕｌｔｉ−ｌａｙｅｒ ｓｔａｃｋ）が含まれる。この多層積層は、当技術分野において知られており（例えば、ＷＯ８８／０１２３０および米国特許第４７９９７４５号を参照されたい。）、例えば、１つまたはそれ以上のオングストローム厚さの金属層および１つまたはそれ以上の（例えば、２つの）順番に堆積された、光学的に協力する誘電体層を含むことができる。これもまた知られているように（例えば、米国特許第４０１７６６１号および第４７８６７８３号を参照されたい。）、金属層を、付随している任意のガラス層の除霜または防曇のために、場合により電気的に抵抗加熱することができる。
本発明に用いることができるポリマーフィルムの追加の種類は、米国特許第６７９７３９６号に記載されており、金属層によって引き起こされうる干渉をもたらすことなく、赤外線を反射する機能を果たす、多くの非金属層を含む。
ポリマーフィルム層は、いくつかの実施形態において、光学的に透明であり（すなわち、層の一方の側面に隣接する物体を、他方の側から層を通して見る特定の観察者の目が、心地よく見ることができる。）、通常、いずれかの隣接ポリマーシートよりも大きい、いくつかの実施形態においては著しく大きい、組成に無関係な引張り弾性率を有する。様々な実施形態において、ポリマーフィルム層は、熱可塑性材料を含む。適切な特性を有する熱可塑性材料の中には、ナイロン、ポリウレタン、アクリル、ポリカーボネート、ポリプロピレンなどのポリオレフィン、酢酸セルロースおよび三酢酸セルロース、塩化ビニルポリマーおよびコポリマーなどがある。様々な実施形態において、ポリマーフィルム層は、よく知られた特性を有する再延伸熱可塑性フィルムなどのポリエステルを含む材料、例えば、ポリ（エチレンテレフタレート）およびポリ（エチレンテレフタレート）グリコール（ＰＥＴＧ）を含む。様々な実施形態において、ポリ（エチレンテレフタレート）が使用され、様々な実施形態において、ポリ（エチレンテレフタレート）は、２軸方向に延伸されて強度を改善させ、高温に曝された際に熱的に安定化されて低収縮特性をもたらす（例えば、１５０℃で３０分保持した後の収縮は、両方向とも２％未満）。
本発明で使用できる、ポリ（エチレンテレフタレート）フィルム用の様々な被覆および表面処理技術は、公表された欧州特許出願番号０１５７０３０において開示されている。本発明のポリマーフィルムは、また、当技術分野において知られているハードコートおよび／またはおよび除霜層を含むことができる。
（ポリマーシート）
本明細書において使用される「ポリマーシート」は、積層窓ガラスパネルに十分な耐貫通性およびガラス保持特性を付与する中間層として使用するのに、単独でまたは２層以上の層の積層状態において適している薄層に、適切ないずれかの方法によって形成される、いかなる熱可塑性ポリマー組成物をも意味する。可塑化ポリ（ビニルブチラール）は、ポリマーシートを形成するために最も一般に使用される。
ポリマーシートは、適切ないかなるポリマーをも含むことができ、好ましい実施形態において、ポリマーシートはポリ（ビニルブチラール）を含む。ポリマーシートのポリマー成分としてポリ（ビニルブチラール）を含む、本明細書において与えられた本発明の実施形態のいずれにおいても、ポリマー成分が、ポリ（ビニルブチラール）からなるまたは本質的になる、別の実施形態が含まれている。これらの実施形態においては、本明細書において開示された添加物の変形形態のいずれをも、ポリ（ビニルブチラール）からなるまたは本質的になるポリマーを有するポリマーシートに使用することができる。
一実施形態において、ポリマーシートは、部分的にアセタール化されたポリ（ビニルアルコール）をベースとするポリマーを含む。別の実施形態において、ポリマーシートは、ポリ（ビニルブチラール）、ポリウレタン、ポリ塩化ビニル、ポリ（エチレン酢酸ビニル）、これらの組み合わせなどからなる群から選択されたポリマーを含む。別の実施形態において、ポリマーシートは、可塑化ポリ（ビニルブチラール）を含む。さらなる実施形態において、ポリマーシートは、ポリ（ビニルブチラール）および１種またはそれ以上の他のポリマーを含む。適切な可塑剤収容力を有する他のポリマーも、使用できる。特にポリ（ビニルブチラール）に関して、（例えば、これに限らないが、可塑剤、成分の百分率、厚さ、および特性強化添加物に関して）好ましい範囲、数値、および／または方法が与えられる本明細書におけるセクションのいずれにおいても、これらの範囲はまた、適用できる場合は、ポリマーシートにおける成分と同じくらい有用である、本明細書において開示された他のポリマーおよびポリマーブレンドに対しても適用される。
ポリ（ビニルブチラール）を含む実施形態では、様々な実施形態において、残留ヒドロキシル含有量は制御されるという認識の下で、本明細書のどこか他の場所で記述されているように、ポリ（ビニルブチラール）は、酸触媒の存在下においてポリ（ビニルアルコール）をブチルアルデヒドと反応させ、次いで触媒の中和、分離、安定化、および樹脂の乾燥を含む、知られているアセタール化法により製造することができる。
様々な実施形態において、ポリマーシートは、３０，０００、４０，０００、５０，０００、５５，０００、６０，０００、６５，０００、７０，０００、１２０，０００、２５０，０００、または３５０，０００グラム／モル（ｇ／ｍｏｌまたはダルトン）を超える分子量を有するポリ（ビニルブチラール）を含む。また、ジアルデヒドまたはトリアルデヒドの少量をアセタール化ステップの間に添加して、分子量を３５０ダルトン超に増大させることができる（例えば、米国特許第４８７４８１４号；第４８１４５２９号；および第４６５４１７９号を参照されたい。）。本明細書において使用される用語「分子量」は、重量平均分子量を意味する。
前述の実施形態の任意のものに加えて、追加の従来のポリマーシートが、可塑剤含有量に差のあるものとして使用される場合は、これらの追加の、従来のポリマーシートは、樹脂の１００部（ｐｈｒ）当たり２０から６０、２５から６０、２０から８０、または１０から７０部の可塑剤を含むことができる。勿論、特定の用途に適切な、他の量を使用することができる。いくつかの実施形態においては、可塑剤は、２０個未満、１５個未満、１２個未満、または１０個未満の炭素原子を有する炭化水素のセグメントを有する。
適切な任意の可塑剤を本発明のポリマー樹脂に添加して、ポリマーシートを形成するようにすることができる。本発明のポリマーシートにおいて使用する可塑剤は、とりわけ、多塩基酸または多価アルコールのエステルを含むことができる。適切な可塑剤には、例えば、トリエチレングリコールジ−（２−エチルブチレート）、トリエチレングリコールジ−（２−エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ヘプチルアジペートとノニルアジペートとの混合物、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジブチルセバケート、油で改質されたセバシン酸アルキドなどのポリマー可塑剤、および米国特許第３８４１８９０号において開示されたものなどのホスフェートとアジペートとの混合物および米国特許第４１４４２１７号において開示されたものなどのアジペート、および前述したものの混合物および組み合わせが含まれる。使用することのできる他の可塑剤は、米国特許第５０１３７７９号に開示されたように、Ｃ４からＣ９のアルキルアルコールおよびＣ４からＣ１０の環式アルコールから製造された混合アジペートおよびヘキシルアジペートなどのＣ６からＣ８のアジピン酸エステルである。好ましい実施形態において、可塑剤は、トリエチレングリコールジ−（２−エチルヘキサノエート）である。
また、接着制御剤（ＡＣＡ）を本発明のポリマーシートに含ませて、所望の接着性を付与することができる。これらの作用剤は、例えば、３ポリマーシート実施形態において外側のシートに取り入れることができる。米国特許第５７２８４７２号において開示されているＡＣＡのどれでも使用することができる。加えて、残留酢酸ナトリウムおよび／または酢酸カリウムを、酸の中和において使用された、随伴している水酸化物の量を変化させることによって調節することができる。様々な実施形態において、本発明のポリマーシートは、酢酸ナトリウムに加えて、マグネシウムビス（２−エチルブチレート）（ケミカルアブストラクト番号７９９９２−７６−０）を含む。ポリマーシートのガラスに対する接着を制御するのに有効な量のマグネシウム塩を、含ませることができる。
添加物を、ポリマーシートに取り入れて最終製品における性能を増強することができる。このような添加物には、これに限らないが、当技術分野において知られている、可塑剤、染料、顔料、安定剤（例えば、紫外線安定剤）、酸化防止剤、難燃剤、その他の赤外線吸収剤、ブロッキング防止剤、前記添加物の組み合わせなどが含まれる。
可視または近赤外スペクトルにおける光を選択的に吸収する作用剤を、適切なポリマーシートのどれにでも添加することができる。使用することができる作用剤には、染料および顔料（インジウムスズ酸化物、アンチモンスズ酸化物または六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）など）が含まれる。
適切ないずれかの方法を使用して、本発明のポリマーシートおよび多層中間層を製造することができる。ポリ（ビニルブチラール）を製造するための適切な方法の詳細は、当業者に知られている（例えば、米国特許第２２８２０５７号および第２２８２０２６号を参照されたい。）。一実施形態においては、Ｂ．Ｅ．Ｗａｄｅ（２００３）による、Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ ＆ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ、第３版、第８巻、３８１〜３９９頁の、Ｖｉｎｙｌ Ａｃｅｔａｌ Ｐｏｌｙｍｅｒｓに記載の溶媒法を使用することができる。別の実施形態においては、該文献に記載の水性法を使用することができる。ポリ（ビニルブチラール）は、例えば、ビューツバル（Ｂｕｔｖａｒ）（商標）樹脂としてＳｏｌｕｔｉａ Ｉｎｃ．、セントルイス、ミズーリ州から、様々な形態で商業的に入手することができる。
本明細書において使用される「樹脂」は、酸触媒作用および続いて行われるポリマー前駆体の中和から得られる混合物から取り出されるポリマー（例えば、ポリ（ビニルブチラール））成分を指す。樹脂は一般に、ポリマー（例えば、ポリ（ビニルブチラール））に加えて、アセテート、塩、およびアルコールなどの他の成分を有する。本明細書において使用される「溶融物」は、樹脂と可塑剤および場合によりその他の添加物との混合物を指す。
ポリ（ビニルブチラール）層を形成する１つの例示的な方法は、樹脂、可塑剤、および添加物を含む溶融ポリ（ビニルブチラール）を押し出しすること、次いで、溶融物をシートダイ（例えば、ある寸法の方が、垂直寸法より実質的に大きい開口部を有するダイ）に強制的に通すことを含む。ポリ（ビニルブチラール）層を形成する別の例示的な方法は、溶融物をダイからローラー上に流し出し、樹脂を凝固させ、次いで凝固した樹脂をシートとして取り出すことを含む。いずれの実施形態においても、層の片側または両側の表面組織は、ダイ開口部の表面を調節することによって、またはローラー表面に組織を提供することによって、制御することができる。層組織を制御するための他の技法は、材料のパラメータ（例えば、樹脂および／または可塑剤の水含有量、溶融物の温度、ポリ（ビニルブチラール）の分子量分布、または前記パラメータの組み合わせ）を変化させることを含む。さらにこの層を、積層工程中にこの層の脱気を容易にするために、一時的な表面の不規則性を規定する一定間隔で置かれた突起物を含むように配置することができ、その後で、積層工程の温度および圧力を高くして突起物を層の中に融解させ、これにより滑らかな仕上げをもたらすことになる。
多層中間層の製造は、ポリマーシートの３つの層を個別に製造し、次いで、単一の多層中間層を生み出すのに適した条件（圧力および熱など）下において、３つのシートを一緒に積層するなどの、当技術分野において知られている技法を用いることにより、達成することができる。
異なる可塑剤含有量を有する領域を含む、本発明のポリマーシートを、当技術分野において知られているいずれかの方法によって製造することができる。代表的な方法において、ポリマー樹脂、可塑剤および所望の添加物のいずれかを含む２つ以上の溶融物を、個別に形成し、共押し出しして、使用したそれぞれの溶融物に対応する領域を有する単一のポリマーシートを形成することができる。例えば、規定された可塑剤含有量を有する第１溶融物および第１溶融物の可塑剤含有量より２０ｐｈｒ少ない可塑剤含有量を有する第２溶融物を、共押し出しして、それぞれが個々のシートの形状に似ている第１領域と第２領域を有するポリマーシートを形成することができ、前記第２領域は、前記第１溶融物の可塑剤含有量より、安定的に２０ｐｈｒ少ない可塑剤含有量を有する。
様々な実施形態において、本発明の中間層は、０．１から２．５ミリメートル、０．２から２．０ミリメートル、０．２５から１．７５ミリメートルおよび０．３から１．５ミリメートル（ｍｍ）の、全厚さを有することができる。多層中間層の個々のポリマーシートは、合計された場合上記で与えられた全厚さの範囲となる、例えばほぼ等しい厚さを有することができる。勿論、他の実施形態において層の厚さは異なることができ、上記で与えられた全厚さを、さらに増大させることができる。
前述のポリマーシートのパラメータは、ポリ（ビニルブチラール）タイプの層である、本発明の多層構造体におけるいずれの層に対しても当てはまる。
以下のパラグラフでは、ポリマーシートの特性を改善および／または測定するために使用することができる様々な技法について述べる。
ポリマーシート、特にポリ（ビニルブチラール）層の透明性は、ヘーズ値（層を通過する際に入射光の方向から散乱された光の量を定量したもの）を測定することによって、求めることができる。ヘーズ％は、以下の技法に従って測定することができる。ヘーズの量を測定する装置、ヘーズメータ、型式Ｄ２５（Ｈｕｎｔｅｒ Ａｓｓｏｃｉａｔｅｓ（レストン、バージニア州）から入手可能である。）は、視野角２°でＩｌｌｕｍｉｎａｎｔＣを用いて、ＡＳＴＭ Ｄ１００３−６１（再承認１９７７）−手順Ａに従って使用することができる。本発明の様々な実施形態において、ヘーズ％は５％未満、３％未満、および１％未満である。
可視透過率は、パーキンエルマーコーポレーション（Ｐｅｒｋｉｎ Ｅｌｍｅｒ Ｃｏｒｐ.）によって製造されたラムダ（Ｌａｍｂｄａ）９００などの紫外−可視−近赤外分光光度計を用いて、国際標準規格ＩＳＯ９０５０：１９９０に記載の方法により、定量することができる。様々な実施形態において、本発明のポリマーシートを通過する透過率は、少なくとも６０％、少なくとも７０％、または少なくとも８０％である。
パメル（ｐｕｍｍｅｌ）接着は、以下の技法に従って測定することができ、本明細書において「パメル」と記載されている場合は、ポリマーシートのガラスに対する接着性を定量化するためのものである。以下の技法を用いてパメルを求める。２層のガラス積層板試料を、標準のオートクレーブ積層条件によって作製する。積層板を、約−１８℃（０°Ｆ）まで冷却し、ガラスを破壊するために、手を使用してハンマーで打ちつける（パメルする。）。次いで、ポリ（ビニルブチラール）層に接着されていないすべての破損ガラスを除去し、ポリ（ビニルブチラール）層に接着されている残りのガラスの量を、目視により標準のセットと比較する。標準は、様々な程度のガラスが、ポリ（ビニルブチラール）層に接着されたまま残っている尺度に対応する。特に、ゼロのパメル標準においては、ポリ（ビニルブチラール）層に接着されたまま残っているガラスは存在しない。１０のパメル標準においては、ガラスの１００％がポリ（ビニルブチラール）層に接着されたまま残っている。本発明のポリ（ビニルブチラール）層は、例えば、３から１０の間のパメル値を有することができる。
ポリマーシートの引張り破壊応力は、ＪＩＳ Ｋ６７７１に記載の手順に従って求めることができる。
実施例
３ＧＥＨ（トリエチレングリコールジ−（２−エチルヘキサノエート））の様々な量を配合した、記録された残留ヒドロキシル含有量を有するポリ（ビニルブチラール）シートおよびこれらのシートの厚さを表１に列挙する。これらのシートは、本発明の中間層を構成するために使用するか、または参照パネルを製造するための従来の中間層として使用する。すべてのシートにおいて、残留アセテート含有量は無視することができ、１ｍｏｌ％未満である。
Figure 0005600393
 従来の中間層および本発明の中間層の実施例を表２に示す。
Figure 0005600393
従来の合せガラス、すなわち参照パネルおよび前記参照パネルと比較して音響性能の改善が目立つ中間層からなる合せガラスの実施例を表３に示す。
Figure 0005600393
本発明により、音響透過を減少させ、容易に取り扱われ、フロントガラスおよび建築用窓ガラスのための合せガラスパネルなどの、多層構造体中にすぐに組み込まれる、多層中間層を提供することが、今や可能である。
本発明を例示的な実施形態を参照して説明してきたが、当業者は、本発明の範囲を逸脱することなく、様々な変更をなしうることおよび同等物を本発明の要素の代わりにすることができることは理解されよう。加えて、特定の状況または材料を本発明の教示に適合させるために、本発明の本質的な範囲を逸脱することなく、多くの変更をなしうる。したがって、本発明は、本発明を実施するために企図された最良の形態として開示された特定の実施形態に限定されるものではなく、本発明は、添付の特許請求の範囲の範囲に当てはまるすべての実施形態を含むものであることが意図されている。
さらに、本発明の単独成分のいずれかに与えられた範囲、数値または特性のいずれも、本発明の他の成分のいずれかに与えられた範囲、数値または特性のいずれかと交換可能な場合は交換して使用し得て、本明細書全体を通じて与えられたような、成分のそれぞれの数値を限定している実施形態を形成することができることが理解されよう。例えば、可塑剤に与えられた範囲のいずれかに加えて、与えられた範囲のいずれかの残留アセテート含有量を含むポリマーシートを形成し、必要に応じて、本発明の範囲内にあるが、列記するのが面倒な、多くの変形品を形成することができる。
要約または請求項のいずれかにおいて与えられた、図の参照番号のいずれも、説明する目的だけのものであり、特許請求された発明を、図のいずれかに示すある特定の実施形態のいずれに限定するものであると解釈されるべきではない。
図は、特段の指示がない限り、縮尺して描かれてはいない。
本明細書において参照された、定期刊行物の論文、特許、特許出願および書籍を含むそれぞれの参考資料は、参照により全体が本明細書に組み込まれる。

Claims (34)

  1. 可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第１ポリマーシート；
    可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第２ポリマーシート、ここで前記第２ポリマーシートは前記第１ポリマーシートと直接接触しており；
    可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第３ポリマーシート、ここで前記第３ポリマーシートは前記第２ポリマーシートと直接接触しており、
    ここで前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量は、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも１２部多く、
    前記第２ポリマーシートが、前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートの重量％当たりの残留ヒドロキシル含有量より少なくとも２％少ない、残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第１ポリマーシートおよび前記第２ポリマーシートは、それぞれ５ｍｏｌ％未満の残留アセテート含有量を有する；
    を含む、ポリマー中間層。
  2. 前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量が、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも１５部多い、請求項１に記載の中間層。
  3. 前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量が、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも１８部多い、請求項１に記載の中間層。
  4. 前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量が、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも２０部多い、請求項１に記載の中間層。
  5. 前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量が、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも２５部多い、請求項１に記載の中間層。
  6. 前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートが、それぞれ２５％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第２ポリマーシートが、２３％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１に記載の中間層。
  7. 前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートが、それぞれ２３％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第２ポリマーシートが、２１％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１に記載の中間層。
  8. 前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートが、それぞれ２１％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第２ポリマーシートが、１９％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１に記載の中間層。
  9. 前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートが、それぞれ２０％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第２ポリマーシートが、１７％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１に記載の中間層。
  10. 可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第１ポリマーシート；
    可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第２ポリマーシート、ここで前記第２ポリマーシートは前記第１ポリマーシートと直接接触しており；
    可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第３ポリマーシート、ここで前記第３ポリマーシートは前記第２ポリマーシートと直接接触しており、
    ここで前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量は、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも１０部多く、
    前記第２ポリマーシートが、前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートの重量％当たりの残留ヒドロキシル含有量より少なくとも２％少ない、残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第１ポリマーシートおよび前記第２ポリマーシートは、それぞれ５ｍｏｌ％未満の残留アセテート含有量を有し、前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートが、それぞれ２３％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第２ポリマーシートが、２１％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する；
    を含む、ポリマー中間層。
  11. 前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量が、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも１５部多い、請求項１０に記載の中間層。
  12. 前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量が、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも１８部多い、請求項１０に記載の中間層。
  13. 前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量が、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも２０部多い、請求項１０に記載の中間層。
  14. 前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量が、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも２５部多い、請求項１０に記載の中間層。
  15. 前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートが、それぞれ２１％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第２ポリマーシートが、１９％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１０に記載の中間層。
  16. 前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートが、それぞれ２０％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第２ポリマーシートが、１７％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１０に記載の中間層。
  17. 前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートが、それぞれ１８％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第２ポリマーシートが、１５％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１０に記載の中間層。
  18. 前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートが、それぞれ１５％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第２ポリマーシートが、１２％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１０に記載の中間層。
  19. ポリマー中間層を含む多層ガラスパネルであって、
    ここで前記ポリマー中間層は、
    可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第１ポリマーシート；
    可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第２ポリマーシート、ここで前記第２ポリマーシートは前記第１ポリマーシートと直接接触しており；
    可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第３ポリマーシート、ここで前記第３ポリマーシートは前記第２ポリマーシートと直接接触しており、
    ここで前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量は、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも１２部多く、
    前記第２ポリマーシートが、前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートの重量％当たりの残留ヒドロキシル含有量より少なくとも２％少ない、残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第１ポリマーシートおよび前記第２ポリマーシートは、それぞれ５ｍｏｌ％未満の残留アセテート含有量を有する；
    を含む、前記多層ガラスパネル。
  20. 前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量が、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも１５部多い、請求項１９に記載のパネル。
  21. 前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量が、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも１８部多い、請求項１９に記載のパネル。
  22. 前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量が、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも２０部多い、請求項１９に記載のパネル。
  23. 前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量が、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも２５部多い、請求項１９に記載のパネル。
  24. 前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートが、それぞれ２５％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第２ポリマーシートが、２３％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１９に記載のパネル。
  25. 前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートが、それぞれ２３％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第２ポリマーシートが、２１％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１９に記載のパネル。
  26. 前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートが、それぞれ２１％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第２ポリマーシートが、１９％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１９に記載のパネル。
  27. 前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートが、それぞれ２０％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第２ポリマーシートが、１７％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１９に記載のパネル。
  28. ポリマー中間層を含む多層ガラスパネルであって、
    ここで前記ポリマー中間層は、
    可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第１ポリマーシート；
    可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第２ポリマーシート、ここで前記第２ポリマーシートは前記第１ポリマーシートと直接接触しており；
    可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第３ポリマーシート、ここで前記第３ポリマーシートは前記第２ポリマーシートと直接接触しており、
    ここで前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量は、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも１０部多く、
    前記第２ポリマーシートが、前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートの重量％当たりの残留ヒドロキシル含有量より少なくとも２％少ない、残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第１ポリマーシートおよび前記第２ポリマーシートは、それぞれ５ｍｏｌ％未満の残留アセテート含有量を有し、
    前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートが、それぞれ２３％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第２ポリマーシートが、２１％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する；
    を含む、前記多層ガラスパネル。
  29. 前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量が、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも１５部多い、請求項２８に記載のパネル。
  30. 前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量が、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも１８部多い、請求項２８に記載のパネル。
  31. 前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量が、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも２０部多い、請求項２８に記載のパネル。
  32. 前記第２ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量が、前記第１ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）及び前記第３ポリマーシートの前記可塑化ポリ（ビニルブチラール）における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも２５部多い、請求項２８に記載のパネル。
  33. 前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートが、それぞれ２１％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第２ポリマーシートが、１９％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項２８に記載のパネル。
  34. 前記第１ポリマーシート及び前記第３ポリマーシートが、それぞれ２０％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第２ポリマーシートが、１７％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項２８に記載のパネル。
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